JP2013211107A - 高温型燃料電池システム及びその運転方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】部分酸化改質方式による固体酸化物形燃料電池(SOFC)の発電効率向上に適した燃料電池システムに関する技術を提供する。
【解決手段】燃料電池システム1は、部分酸化改質器2と、改質器2の下流側に第1セルスタック3と、第1スタック3の下流側に混合部5dを介して第2スタック4と、改質器2に燃料供給する主流路5aと、ここから分岐して第2スタックに燃料供給するバイパス流路5bと、改質器2及びスタック3,4に空気(酸素)を供給する空気供給手段6と、を備えている。かかる構成により、燃料の一部を改質器に供給し残りの一部を第二セルスタックに供給するため、改質器供給空気量を減らすことができ、その分、低発熱量改質燃料がセルスタックに供給される量が減るため、従来の部分酸化方式システムと比較して発電効率低下を抑制することができる。
【選択図】図1(a)
Description
水蒸気改質方式は、改質燃料の発熱量が部分酸化改質方式と比較して高く、システムの発電効率が高いという特徴を有する。しかしながら、改質器への純水供給のために、精密ポンプやタンク等の補機やドレン水浄化用のイオン交換樹脂が必要という問題がある。また、排ガスからのドレン回収が必要なため、排熱利用機器から発電システムへの熱媒戻り温度に制約があり、排熱利用の用途に制約がある。さらに、排ガス中の水分量が多く熱回収し難いため、総合効率が低下するという問題もある。
しかしながら、同方式では燃料を部分酸化反応させる際に燃料の発熱量が低下し、この低発熱量改質燃料がセルスタックに供給されるため、発電に取り出せるエネルギー量が少なく、水蒸気改質方式と比較して発電効率が低くなるという問題がある。
特許文献2の技術では炭素析出回避のため、第2スタックに追加供給する燃料中の炭素原子量に対して、燃料オフガス中の水分子のモル比が1以上となるように流量等の制御を行うこととしている。しかしながら、燃料オフガス中の水分量は、温度によって平衡状態が変化するため厳密に制御することが困難であり、運転中、常に水分量をセンシングすることが必要となるという問題がある。
(1)部分酸化改質方式による高温型燃料電池システム(1)であって、
部分酸化改質触媒を充填した改質器(2)と、
改質器の下流側に第一セルスタック(3)と、
第一セルスタックの下流側に第二セルスタック(4)と、
改質器に炭化水素燃料を供給する主燃料供給手段(5a)と、その供給量を制御する主燃料量制御手段(V1)と、
第二セルスタックに炭化水素燃料を供給する副燃料供給手段(5b)と、その供給量を制御する副燃料量制御手段(V2)と、
改質器に酸化剤としての空気を供給する改質器空気供給手段(6a)と、その供給量を制御する改質器空気量制御手段(V3)と、
発電時における第一セルスタック及び第二セルスタックの電流値を制御する発電電流値制御手段(10)と、
要求される電力量に対応して、改質器空気量制御手段(V3)、主燃料量制御手段(V1)、副燃料量制御手段(V2)、及び電流値制御手段(10)を適宜制御することにより、改質器、第一セルスタック及び第二セルスタック内において、少なくとも反応に伴う炭素析出が生じない空気比となるように制御可能に構成したことを特徴とする。
(2)上記発明において、前記燃料オフガス、前記副燃料及び前記第二セルスタック導入前の混合ガスを、炭素析出が生じない温度以下に保持可能に、それぞれの流路を構成したことを特徴とする。
前記混合ガスを水蒸気改質した後に前記第二セルスタックに導入可能に構成したことを特徴とする。
また、第二スタックにおいて第一スタックの未利用燃料の一部を利用できるため、燃料の有効利用ができ発電効率が高くなるという効果がある。
図1(a)は、本発明の一実施形態に係る固体酸化物形燃料電池(SOFC)システム1(以下、適宜燃料電池システム1又はシステム1と略記)の全体ブロック構成を示す図である。燃料電池システム1は、内部に部分酸化改質用触媒(図示せず)を充填した部分酸化改質器2と、改質器2の下流側に発電セル(図示せず)を積層した第1セルスタック(以下、適宜スタックと略記)3と、第1スタック3の下流側に混合部5dを介して第2スタック4と、改質器2及び第2スタック4に燃料であるメタン(CH4)を主成分とする都市ガスを供給する燃料供給手段5と、改質器2及びスタック3,4に空気(酸素)を供給する空気供給手段6と、を主要構成として備えている。
空気供給手段6は、改質器2に部分酸化反応のための酸素を供給する流路6aと、スタック3、4の空気極(図1(b)において3b、4b)に電気化学反応のための酸素を供給する流路6b、6cと、により構成されている。
スタック3,4は、酸素イオン透過性電解質を介して空気極、燃料極をインタコネクターで区画したセルを複数枚数積層して構成されている。なお、図1(b)では模式的に空気極、燃料極をまとめて表記している。
第1スタック3と第2スタック4の適切なセル枚数比または反応面積比については、後述する。また、両スタックは電気的に、直列又は並列に接続することもでき、各々個別に外部へ電力供給することもできる。
燃料電池システム1の運転制御は不図示の制御部の指令により行われ、電流計の計測値に基づいて燃料及び空気流路中に配設した流量制御バルブV1乃至V3の開度調整により、後述する改質用触媒やスタックにおける炭素析出回避のための制御を可能に構成されている。
改質器2に供給される燃料と空気(酸素)は触媒環境下で部分酸化反応(A)により、反応生成物であるH2、CO及び未燃の炭化水素を含む改質ガスとなり、反応(A)は発熱反応であり、反応温度は700−1000℃が望ましい。後述するように触媒等への炭素析出を防止するため、空気比λが0.3程度となるように流量制御弁V3の開度調整により制御される。
CH4+1/2O2→CO+2H2・・・・(A)
燃料極3aでは電気化学反応(B)、(C)が、空気極3bでは電気化学反応(D)が行われ、その際、酸素イオン(O2−)が電解質3c内部を移動する。(B)、(C)により放出される電子(e−)の両電極間を結ぶ外部配線を介しての移動により電力が取り出される。
H2+O2−→H2O+2e−・・・・(B)
CO+O2−→CO2+2e−・・・・(C)
O2+4e−→2O2−・・・・(D)
第2スタック4の燃料極出口から排出されるオフガスは、空気極出口ガスと混合燃焼し排ガスとなり、排ガス熱交換器(図示せず)において熱回収され、給湯等に利用される。
運転開始とともに負荷側の要求電力量(Pd)を把握する(S101)。次いで、要求電力量に対応する各スタックからの取り出し電流値(I1、I2)を、上述のPd−Idテーブルに基づいて求める(S102)。さらに、上記電流値を取り出し、かつ、炭素析出を回避するために必要な燃料供給量(F)、供給比(F1/F2)、改質器供給空気量(A)を演算する(S103)。演算の具体的内容については後述(実施例1)する。次いで、求めた燃料、空気供給量に対応して流量制御弁V1乃至V3の開度を調整する(S104)。
次に、本発明の他の実施形態について説明する。本実施形態は、第1スタックと第2スタックの間に第二の改質器を配置する態様に関する。
図2(a),2(b)を参照して、本実施形態に係るSOFC燃料電池システム20の構成が上述の燃料電池システム1と異なる点は、第1スタック3と第2スタック4の間に第2スタックに投入するガスを予め改質する予備改質器21を備えていることである。
その他の構成については、第一の実施形態と同様であるので、重複説明を省略する。
第2スタック4における電気化学反応の態様については、第一の実施形態と同様であるので重複説明を省略する。
(1)パラメータ設定
まず、システムのパラメータを以下の通り設定する。
要求電力:Pd [W](スタック1:Pd1、スタック2:Pd2)
スタックセル枚数:S(スタック1:S1、スタック2:S2)
燃料利用率:Uf(スタック1、2とも同値とする)
セル電流:I [A](スタック1:I1、スタック2:I2)
単セル電圧:Vcell [V]
全燃料流量:F[mol/min](改質器側流量:F1、バイパス流量:F2)
改質器供給空気量:A[mol/min]
改質器空気比:λ
燃料1mol中の反応電子数:n [mol]
(2)各スタック空気比
改質器に供給されるF1 [mol/min]の燃料を完全燃焼させるのに必要な酸素量は以下で表せる。
完全燃焼酸素量 [mol/min] = n / 4 × F1
改質器における空気比はλであるため、改質用空気投入量は以下式で表される。
改質用空気投入量 [mol/min] = n / 4 × F1 × λ ×100 / 21
改質後燃料中の電子数の内、Ufの分だけスタック1で反応するため、スタック1で空気極から取り込まれる酸素の量は以下式で表される。
スタック1消費酸素量 [mol/min] = n / 4 × F1 × (1 -λ) × Uf
スタック2入口においては、F [mol/min]の燃料に対して、改質器で空気が取り込まれ、スタック1で酸素が取り込まれている。よって、スタック2の空気比は以下式で表される。
スタック2空気比 = 燃料中に取り込まれた酸素量 / 全燃料の完全燃焼に必要な酸素量
= n / 4 × F1 × (λ + (1 - λ) × Uf) / (n / 4 × F)
= F1 / F × (λ + (1 - λ) ×
Uf)
スタック2入口におけるガスの空気比も改質器と同じλになるよう燃料を制御するには、以下式が成り立つ必要がある。
λ = F1 / F × (λ + (1 - λ) × Uf)
F1 / F = λ / (λ + (1 - λ) × Uf)
F2 / F = (1 - λ)
× Uf/ (λ + (1 - λ) × Uf)
スタック1とスタック2の反応面積比は各スタック入口燃料の電子数の比で表され、以下となる。
スタック1反応面積 / スタック2反応面積 = F1 × (1 - λ) / (F
× (1 - λ))
= λ / (λ + (1 - λ) ×Uf)
上記式より、改質器空気比(例えば0.3)とスタック燃料利用率(例えば75%)の条件を定めれば、スタックの反応面積比は一義的に定まる。
反応面積比より、各スタックの要求電力は以下となる。
Pd1 = Pd ×λ / (2
× λ + (1 - λ) × Uf)
Pd2 = Pd × (λ + (1 - λ) × Uf) / (2 × λ + (1 - λ) × Uf)
上記要求電力を満たすよう、各スタックの電流を以下のように設定する必要がある。
I1 = Pd1 / (Vcell× S1)
I2 = Pd2 / (Vcell× S2)
仮に各スタックの単セル反応面積及び電流密度を同じとすると、I1とI2は等しくなる。よってスタック枚数は反応面積比で以下のように決まる。
S1 = S ×λ / (2 ×
λ + (1 - λ) × Uf)
S2 = S × (λ + (1 - λ) × Uf) / (2 × λ + (1 - λ) × Uf)
I = I1 = I2 = Pd / (Vcell× S)
スタックにおける反応電子数と電流値の関係から、燃料流量は以下で表される。なお、Rはファラデー定数である。
n × F1 × (1 - λ) × Uf= I1 × 60 × S1 / R
F1 = I × 60 × S1 / (n × (1 - λ) ×
Uf × R)
F2 = I × 60 × S1 / (n × λ × R)
このとき必要な改質用空気量は以下となる。
A = n / 4 × F1 ×
λ × 100 / 21
= I × S1 ×
λ × 500 / 7 / ((1 - λ) × Uf × R)
都市ガス1mol/minを完全燃焼するのに必要な空気量(空気比1)は、
完全燃焼空気量[mol/min] = (1.17 + 4.33 / 4) × 100 / 21 = 10.7 mol
改質器に入る燃料量は0.036mol/minなので、スタック1の空気比を0.3にするための改質用空気投入量は、以下式より0.116 mol/min となる。
改質用空気投入量 = 0.3 / (0.036 × 10.7) = 0.116
また、スタック1で空気極から取り込まれる酸素の量は、以下式より0.043molである(ただしRはファラデー定数:96485C/mol)。
スタック1酸素消費量[mol/min] = 10.2 × 60 × 27
/ (R × 4) = 0.043
スタック2入口においては、0.099mol/minの燃料に対して、改質器で投入される0.116mol/minの空気と、スタック1で取り込まれる0.043mol/minの酸素が混入されたガスが供給される。よって、スタック2の空気比は以下式より0.3となり、炭素が析出しない(λ≧0.3)条件となる。
スタック2空気比 = (0.116 + 0.043 × 100 / 21) / (0.099 × 10.7) = 0.3
本発明システムでは、0.099mol/minの都市ガス燃料で775Wの電気を発電できるため、以下式より発電効率が47%となる(ただしV0は1molの理想気体体積で22.4L/mol)。
本発明システム発電効率[%] = 775 / (0.099 × V0 × 45 × 103 / 60) = 0.47
一方、従来の部分酸化システムでは以下式より発電効率が34%となる。
従来システム発電効率[%] = 775 / (0.135 × V0 × 45 × 103 / 60) = 0.34
バイパス燃料炭素原子[mol/min]
= 0.063 × 1.17 = 0.074
スタック出口ガス温度を800℃とすると、スタック1の燃料オフガスの組成及び流量は表3の通りであり、0.060mol/minの水分子が含まれている。よって、バイパス燃料の炭素原子に対する水分子のモル比(S/C)は、以下式より0.8程度となり、S/C<1の条件でも炭素析出を回避できることを示している。
S/C = 0.060 / 0.074 = 0.8
これに対して、文献2の技術では上述のように水分子モル比が1以上となるように制御している。
S/C1以上の条件では、本実施例よりも途中で追加できる燃料が少ない、すなわちバイパス燃料を減らす必要があることを意味する。このため、文献2の技術では改質器を通す燃料が本実施例より多くなり、その分効率が低下することになる。
1a、20a・・・・高温モジュール
2・・・・部分酸化改質器
3・・・・第1スタック
4・・・・第2スタック
3a、4a・・・・燃料極
3b、4b・・・・空気極
3c・・・・電解質
5・・・・・燃料供給手段
5a・・・・主流路
5b・・・・バイパス流路
5d・・・・混合部
6・・・・・空気供給手段
10・・・・パワーコンディショナー
21・・・・予備改質器
21a・・・・改質部
21b・・・・混合部
Claims (3)
- 部分酸化改質方式による高温型燃料電池システム(1)であって、
部分酸化改質触媒を充填した改質器(2)と、
改質器の下流側に第一セルスタック(3)と、
第一セルスタックの下流側に第二セルスタック(4)と、
改質器に炭化水素燃料を供給する主燃料供給手段(5a)と、その供給量を制御する主燃料量制御手段(V1)と、
第二セルスタックに炭化水素燃料を供給する副燃料供給手段(5b)と、その供給量を制御する副燃料量制御手段(V2)と、
改質器に酸化剤としての空気を供給する改質器空気供給手段(6a)と、その供給量を制御する改質器空気量制御手段(V3)と、
発電時における第一セルスタック及び第二セルスタックの電流値を制御する発電電流値制御手段(10)と、
要求される電力量に対応して、改質器空気量制御手段(V3)、主燃料量制御手段(V1)、副燃料量制御手段(V2)、及び電流値制御手段(10)を適宜制御することにより、改質器、第一セルスタック及び第二セルスタック内において、少なくとも反応に伴う炭素析出が生じない空気比となるように制御可能に構成したことを特徴とする高温型燃料電池システム。 - 前記第一セルスタック出の燃料オフガスと前記副燃料供給手段により供給される副燃料との混合ガスを、前記第二セルスタックに導入する混合部を、さらに備え、
燃料オフガス、副燃料及び前記第二セルスタック導入前の混合ガスを、炭素析出が生じない温度以下に保持可能に、それぞれの流路を構成したことを特徴とする請求項1に記載の高温型燃料電池システム。 - 前記混合部と前記第二セルスタックの間に水蒸気改質触媒を充填した予備改質器を、さらに備え、
前記混合ガスを水蒸気改質した後に前記第二セルスタックに導入可能に構成したことを特徴とする請求項1又は2に記載の高温型燃料電池システム。
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