JP2012500476A - 構造化ピラー電極 - Google Patents
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Abstract
Description
本願は、2008年8月14日に出願され、あたかも本明細書に完全に示されているかのように参照により援用される、米国仮特許出願第61/088,826号の優先権を主張する。
本発明は、米国エネルギー省化学・材料科学部門によって授与された補助金番号DE−AC02−98CH10886号の下の政府の支援でなされた。米国政府は本発明において一定の権利を有する。
本発明は、一般的には、構造化された電極に関する。特に、本発明は水平ベース接点を横切って分散された垂直に整列されたピラーを有する電極に関する。本発明はまた、このような構造化ピラー電極の製造、及び太陽電池などの電子デバイスにおけるそれらの使用に関する。
光起電力電池は、電磁放射線を電気エネルギーに変換することが可能なエネルギー変換装置である。この変換プロセスが太陽光から電気への直接的な変換を含む場合、この装置は一般的に太陽電池と呼ばれる。このエネルギー変換プロセスは光起電力(PV)効果に基づくものであり、ここでは、活性層上での入射光子の吸収が電子正孔対を生成する。内部又は外部電界の導入に際して、生成した電荷キャリアは伝導路に沿って反対方向に移動し、電流を生じる。PV電池を製造するためにバルク型と薄膜型の両方である多数の材料が使用されており、電力変換効率(PCE)は、PV電池の材料の型、その微細構造、及びその全体構造に依存する。PVデバイスの科学技術は大いに注目されており、数多くの書籍、学術誌、及び総説の主題であり、この中には、例えば、2005年4月18〜21日に開催された太陽エネルギー利用に関する基礎エネルギーサイエンス・ワークショップ(the Basic Energy Sciences Workshop on the Basic Energy Sciences Workshop on Solar Energy Utilization)の報告書である「Basic Research Needs for Solar Energy Utilization」が挙げられ、この文献は、あたかも本明細書に完全に示されているかのように参照により援用される。
光電流を生じることができる効率は、有機半導体の固有の低いキャリア移動度及び比較的大きな光吸収長によって厳しく制限されている。有機半導体の小さな励起子拡散長は、再結合を回避することによって生成した励起子を効率良く分離し、自由電荷キャリアとするためには、生成した励起子はヘテロ接合の近くに位置することが必要である。従来の二層デバイス構造においては、この要件は、一般的には、薄い(即ち、約5〜10nmである励起子拡散長に匹敵する厚さ)光活性層の使用が好ましく、その結果、続いて、励起子がヘテロ接合領域に移動し、分離して自由電荷キャリアとなり、それらのそれぞれの電極に輸送される確率が高くなる。しかし、有機活性層の光吸収長が通常100〜200nmであるのに対して、励起子拡散長は、典型的には、約5〜10nmであることを考慮すると、より薄い光活性層とは、入射光子が十分に吸収される確率が低いことを意味する。
上述の及び他の本発明の目的は、添付の図面を参照してより詳細に説明される、下記の説明及び例証的な実施形態からより明白になる。各図面における同様の構成要素は同じ参照番号によって指定され、従って、以下に続く発明の詳細な説明は、簡略のために省略される可能性がある。明瞭化の利益のために、本発明の実施形態を説明する際には、下記の用語及び頭字語が以下に提供されるように定義される。
CVD:化学蒸着
ITO:インジウム錫酸化物
LED:発光ダイオード
FTO:フッ素化酸化錫
MBE:分子線エピタキシー
PEDOT:PSS:ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン):ポリ(スチレンスルファネート)
PCE:電力変換効率
PV:光起電力の
PVD:物理蒸着
RIE:反応性イオンエッチング
アクセプター:ドーパント原子であって、これは、無機半導体に添加された場合にp型領域を形成できる。有機半導体中では、アクセプターは、一般的に入射光子を吸収して可動性励起子を生じる物質として同定される。励起子が有機アクセプターとドナー間の接合部に移動する場合、正孔がアクセプター中に残るのに対して、電子はドナーに移動する。
ドナー:ドーパント原子であって、これは、無機半導体に添加した場合はn型領域を形成できる。有機半導体において、ドナーは一般的に電子を受容する物質として同定される。
励起子:物質中の電子及び正孔の対の束縛状態。励起子は、正味電荷を移動することなくエネルギーを移動することが可能である。
ヘテロ接合:異種物質間に形成された界面又は接合部。
無機物:有機化合物を含有しない物質又は化合物。
n型:電気伝導を担う主要な電荷キャリアが電子である半導体。通常、ドナー不純物原子が過剰な電子を生成する。
光電子:電磁放射線を提供し、検出し、そして制御する電子デバイスの研究及び応用。この電磁放射線には、γ線、X線、紫外線、可視光、及び赤外線などの可視及び不可視放射線が含まれる。光電子デバイスの例としては、例えば、光起電力デバイス、光検出器、フォトトランジスタ、及び発光ダイオードが挙げられる。
光起電力:電磁放射線(例えば、太陽光)の電気エネルギーへの変換に関する研究技術分野。
p型:電気伝導を担う主要な電荷キャリアが正孔である半導体。通常、アクセプター不純物原子が過剰な正孔を生成する。
本明細書では、光起電力(PV)デバイスを含む応用に主に焦点を当てているが、開示され、そして記述される構造化ピラー電極は、広範な種々の電子デバイス又は光電子デバイスに利用されてもよいことが理解されるべきである。これには、発光素子(LED)、フォトトランジスタ、及び光検出器が挙げられるが、これらに限定されない。PVデバイスにおける構造化ピラー電極の使用は、単に1つの例示的な実施形態として提供されるのに過ぎず、本発明を実施する最良の形態であると現時点で考えられるものを説明するために使用される。従来のPVデバイスは、3つの主要構成要素:(1)下部電気接点、(2)1種又は2種以上の光活性材料を含有する層、及び(3)上部電気接点から構成される。光活性層として平面、バルク、及び規則ヘテロ接合を備える従来のPVデバイスの例をそれぞれ図1A、1B、及び1Cに示す。図1A〜Cにおいて、これらの上部及び下部電極は構成要素(50)として同定されるのに対して、光活性層(104)は、上部及び下部電極(50)の各々のセットの間に挟まれている。
本発明は、第I節で説明されたPVデバイスの1つ以上の電極(50)を構造化ピラー電極に置き換える。ここで、この電極の全体構造並びにその可能な変形は、構造化ピラー電極(110)をそれぞれ備えた平面ヘテロ接合及びバルクヘテロ接合のPVデバイスの概略断面図を示す図2A及び2Bを参照して説明される。構造化ピラー電極(110)は、等間隔のピラーのアレイ(100)が配置されている水平ベース(102)を備える。ピラー(100)は実質的に柱状形状であり、垂直に整列され、その結果、これらはベース表面(102)から光活性層(104)まで突き出ている。ピラー(100)は、典型的には円形断面を有し、その長さ対直径の比は、実質的に0.5より大きい。しかし、ピラー(100)の断面は、当該技術分野で周知である任意の形状、例えば、角錐形、正方形、長方形、六角形、又は八角形の断面などを取ってもよい。
構造化ピラー電極を形成する方法を説明する実施形態は、ここで、図2〜5を参照して詳細に説明される。しかし、これらの実施形態は単なる例示であり、構造化ピラー電極を形成する可能な方法を説明するために使用されることが理解される。本発明の技術思想と範囲を逸脱しない範囲で多くの可能なバリエーションが存在し、これらのバリエーションは機能的等価物として働き得る。当該技術分野で周知である微細加工技術及びナノ加工技術の例としては、標準的フォトリソグラフィ法、並びに電子ビームリソグラフィ、ディップペン・ナノリソグラフィ、イオンビームリソグラフィ、及び自己組織化加工技術が挙げられるが、これらに限定されるものではない。所望の形状、サイズ、及び分離間隔を有するピラーを形成するために、これらのプロセスは、1種以上の薄膜成長及び/又はエッチングプロセスと組み合わされてもよい。
少なくとも1つの構造化ピラー電極を用いて製造された光電子デバイス、より具体的には、PVデバイスは、従来のデバイスに比べて幾つかの特長がある。構造化ピラー電極の光電子デバイスにおける使用から生じる3つの主要な利点が存在する。第1の利点は、電荷キャリアが抽出される効率の改善である。構造化ピラーは、光活性層まで突出しているので、電荷キャリアが電極に到達するまでに移動しなくてはならない距離が低減される。電極に収集される前に、電荷キャリアは、光活性層の全厚にわたって移動する必要はなく、ピラー離隔距離、又は、最大でも光活性層厚さの半分を移動ことのみが必要である。従来の有機バルクヘテロ接合PVデバイスは、典型的には、100〜200nmのオーダーの厚さを有する。光活性層厚さ(例えば、50〜200nm)の半分の長さ及び20〜30nmの間隔であるピラーを有する構造化ピラー下部電極を使用することによって、電荷キャリアが電極に到達するまでに移動しなくてはならない平均移動距離は、従来の平面電極を用いて構築された比較し得る有機PVデバイスの一部となる。この移動距離の減少は、生成した電荷キャリアが、再結合が起こる前にそれらのそれぞれの電極に移動可能である確率を上昇させる。
ここで、本発明の例示的な実施形態を詳細に説明する。これらの実施形態において、図2Bに図示されるように、上部及び下部ナノ構造化ピラー電極及びこれらの電極間に形成された有機バルクヘテロ接合を備えるPVデバイスの製造を詳細に説明する。
Claims (55)
- 光電子デバイスであって:
ヘテロ接合を有する光活性層と;
導電性ベース、及び前記光活性層まで伸びる複数の導電性ピラーを備えた少なくとも1つの電極
を備え、前記ピラーは前記ベースの表面を横切って分散している、
光電子デバイス。 - さらに少なくとも2つの電極を備え、前記電極の各々が導電性ベース、及び前記光活性層まで伸びる複数の導電性ピラーを備え、前記ピラーは前記基材の表面を横切って分散している、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記電極が金属から構成される、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラー及び前記電極が金属から構成される、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラー及び前記電極が同一の金属から構成される、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記金属が、Al、Ag、Au、Cu、Ca、Mg、In、Ga、及びこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記電極が、インジウム錫酸化物、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン):ポリ(スチレンスルフェート)で被覆されたインジウム錫酸化物、フッ素化酸化錫で被覆したインジウム錫酸化物、アルミニウム酸化亜鉛、酸化亜鉛;酸化チタン、酸化バナジウム、酸化モリブデン、窒化ガリウム、カーボンナノチューブ、透明金属膜で被覆した酸化ケイ素、及びこれらの組み合わせからなる群より選択される材料を含有する、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ヘテロ接合が、バルクヘテロ接合、平面ヘテロ接合、又は規則ヘテロ接合である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記複数のピラーが、実質的に等しい長さ、断面直径、及び形状である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーが、円形、楕円形、正方形、長方形、五角形、六角形、及び八角形からなる群より選択される断面形状である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーが前記ベースの平面に対して実質的に垂直である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーの高さが前記光活性層の厚さの半分である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーの高さが20nm以上である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーの高さが100nm以下である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーが、等間隔の二次元アレイの型で、前記ベースの表面を横切って分散している、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーが、前記ベースの表面を横切ってランダムに分散している、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーが、20nm以上の中心間距離で離隔している、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーが、500nm以下の中心間距離で離隔している、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーの断面直径が前記光活性層の厚さの10%以上である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーの断面直径が前記光活性層の厚さの20%以下である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーの断面直径が30nm以下である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーの断面直径が20nm以上である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 少なくとも1つの電極が光透過性である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 前記ピラーの電気抵抗が10-4Ω・cm未満である、請求項1に記載の光電子デバイス。
- 少なくとも1つの構造化ピラー電極を有する光電子デバイスを形成する方法であって:
基板上にベース層を成膜する工程と;
前記ベース層上にマスクを作製する工程と;
前記マスクの開口部を通してピラーを形成する工程と;
前記ベース層及び前記ピラー上に、ヘテロ接合を有する光活性層の膜を形成する工程とを含む方法。 - 前記光活性層の膜を形成する工程が溶解処理によって達成される、請求項25に記載の方法。
- 前記マスクを作製する工程が、二元ブロック共重合体を使用して自己組織化高分子鋳型を形成する工程を含む、請求項25に記載の方法。
- 前記マスクを作製する工程が、フォトリソグラフィを使用してフォトレジストの層のパターン形成を行う工程を含む、請求項25に記載の方法。
- 前記マスクを作製する工程が、電子ビームリソグラフィ、ディップペン・ナノリソグラフィ、及びイオンビームリソグラフィからなる群より選ばれるプロセスを使用する、請求項25に記載の方法。
- 更に、前記マスクの開口部を通してピラーを形成する工程の後であり、且つ、前記光活性層の膜を形成する工程の前に実施される、前記マスクを除去する工程を含む、請求項25に記載の方法。
- 前記ピラーを形成する工程が、材料を前記マスクの開口部に成膜させる工程を含む、請求項25に記載の方法。
- 前記ピラーを形成する工程が、前記マスクの開口部によって露出された領域をエッチングにより除去する工程を含む、請求項25に記載の方法。
- 少なくとも1つの構造化ピラー電極を有する光電子デバイスを形成する方法であって:
基板上に下部電極を成膜する工程と;
前記下部電極上に、ヘテロ接合を有する光活性層の膜を形成する工程と;
前記光活性層に凹部を作製する工程と;
前記凹部にピラーを形成する工程と;
前記ピラー及び光活性層上に上部電極を成膜する工程とを含む方法。 - 前記光活性層に凹部を作製する工程が、マスクを通してエッチングを行う工程を含む、請求項33に記載の方法。
- 前記マスクが、二元ブロック共重合体から形成された自己組織化高分子鋳型を含む、請求項34に記載の方法。
- 前記マスクが、フォトリソグラフィによってパターン形成されたフォトレジストの層を含む、請求項34に記載の方法。
- 前記マスクが、電子ビームリソグラフィ、ディップペン・ナノリソグラフィ、及びイオンビームリソグラフィからなる群より選択されるプロセスで作製された、請求項34に記載の方法。
- 前記マスクを通してエッチングを行う工程の後であるが、前記凹部にピラーを形成する工程の前に、前記マスクを除去する工程が実施される、請求項34に記載の方法。
- 前記凹部にピラーを形成する工程の後であるが、前記上部電極を成膜する工程の前に、前記マスクを除去する工程が実施される、請求項34に記載の方法。
- 前記下部電極を成膜する工程が、更に、ベース上に複数のピラーを形成する工程を含む、請求項33に記載の方法。
- 前記光活性層に凹部を作製する工程が、パターンを有するスタンプを前記光活性層にインプリントする工程を含む、請求項33に記載の方法。
- 前記光活性層の膜を形成する工程が溶解処理によって達成される、請求項33に記載の方法。
- 前記ピラーを形成する工程が、前記光活性層に作製された前記凹部に材料を成膜させる工程を含む、請求項33に記載の方法。
- 少なくとも1つの構造化ピラー電極を有する光電子デバイスを形成する方法であって:
基板上に下部電極を成膜する工程と;
前記下部電極の表面を陽極酸化処理して、自己組織化細孔を含む表面酸化層を形成する工程と;
前記下部電極の表面にわたって構造化ピラーが分散するように、前記表面酸化層を除去する工程と;
前記下部電極上に、ヘテロ接合を有する光活性層の膜を形成する工程とを含む方法。 - 前記下部電極の表面が、酸性電解質中で電気化学的に陽極酸化処理される、請求項44に記載の方法。
- 前記電解質が、硫酸、シュウ酸、及びリン酸からなる群より選ばれる、請求項45に記載の方法。
- 平均細孔径が10〜300nmの間であり、且つ、細孔の平均中心間離隔距離が50〜400nmの間である、請求項44に記載の方法。
- 前記表面酸化層が酸への浸漬により除去され、これにより前記下部電極を覆う前記表面酸化層が優先的にエッチングされる、請求項44に記載の方法。
- 前記表面酸化層がプラズマエッチングにより除去される、請求項44に記載の方法。
- 前記基板が、アルミニウム、チタン、及び亜鉛からなる群より選択される金属を含む、請求項44に記載の方法。
- 前記表面酸化層がリン酸の作用によって除去される、請求項44に記載の方法。
- 前記金属の電気抵抗率が10-4Ω・cm未満である、請求項50に記載の方法。
- 前記表面酸化層を除去した後に、表面保護層を形成する、請求項44に記載の方法。
- 光電子デバイスであって:
少なくとも1つの電極を備え、前記電極は導電性ベース及び複数の導電性ピラーを備え、前記ピラーは、前記ベースの表面を横切って分散し、且つ前記ベースの表面の平面に対して実質的に垂直に整列されている、光電子デバイス。 - 前記ピラーの電気抵抗率が10-4Ω・cm未満である、請求項54に記載の光電子デバイス。
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