JP2012230970A - 蓄電装置の電極用金属箔及びその製造方法、並びに蓄電装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】蓄電装置の電極用金属箔10であって、長手方向に沿う一方の側にタブ12を有し、前記タブ12を含む全領域にわたって複数の貫通孔14が設けられ、かつ当該複数の貫通孔14によって所定のパターンが形成されてなる蓄電装置の電極用金属箔10及びその製造方法、並びに蓄電装置の電極用金属箔を用いて作製された蓄電装置である。
【選択図】図1
Description
特に、電解めっきによりパターンを形成する方法で電極用金属箔を作製する場合においては、貫通孔の有無により金属が析出する部位の面積が異なってしまう。そのため、めっき厚の差異が発生し、これにより電極用金属箔の作製過程において巻き皺が発生する問題があった。
すなわち、本発明は、生産性の優れた蓄電装置の電極用金属箔、及び当該電極用金属箔を効率よく製造することができる蓄電装置の電極用金属箔の製造方法を提供することを目的とする。また、上記蓄電装置の電極用金属箔を用いて作製された電極構成体を具備する蓄電装置を提供することを目的とする。
[2] 前記貫通孔の開口部の面積が8×10-7m2以下である[1]に記載の蓄電装置の電極用金属箔。
[3] 開口率が5%〜55%である[1]又は[2]に記載の蓄電装置の電極用金属箔。
[4] 厚さが35μm以下である[1]〜[3]のいずれかに記載の蓄電装置の電極用金属箔。
[5] 銅、ニッケル、銅合金及びニッケル合金からなる群から選択される金属又は合金からなり、負極として作用する[1]〜[4]のいずれかに記載の蓄電装置の電極用金属箔。
[6] アルミニウム及びアルミニウム合金からなる群から選択される金属又は合金からなり、正極として作用する[1]〜[4]のいずれかに記載の蓄電装置の電極用金属箔。
(1)開口方向に向かって幅広な複数の凹部又は貫通部が形成され、かつ当該複数の凹部又は貫通部により所定パターンが形成されてなる絶縁層を導電性基材上に有するめっき用導電性基材の前記絶縁層側に、めっきにより金属膜を形成する金属膜形成工程。
(2)めっき用導電性基材から前記金属膜を剥離して金属箔を得る金属箔作製工程。
(3)前記金属箔の長手方向に沿う一方の側にタブを形成するタブ形成工程。
[8] 前記絶縁層が、ダイヤモンドライクカーボン又は無機材料からなる[7]に記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
[9] 前記凹部又は貫通部側面の角度が30°以上、90°未満である[7]又は[8]に記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
[10] 前記絶縁層の厚さが、0.1〜100μmである[7]〜[9]のいずれかに記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
[11] 前記導電性基材と前記絶縁層との間に、Ti、Cr、W、Si又はこれらいずれかの窒化物若しくは炭化物のいずれか1以上を含む中間層が形成されてなる[7]〜[10]のいずれかに記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
[12] 前記導電性基材の表面が、鋼又はTiからなる[7]〜[11]のいずれかに記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
[13] めっき用導電性基材が、ロール形状、又は導電性のロールに巻き付けられてなる形態である[7]〜[12]のいずれかに記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
[15] リチウムイオンキャパシタである[14]に記載の蓄電装置。
本発明の蓄電装置の電極用金属箔は、例えば図1に示すように、電極用金属箔10の長手方向に沿う一方の側にタブ12を有し、このタブ12を含む全領域にわたって複数の貫通孔14が設けられ、かつ当該複数の貫通孔14によって所定のパターンPが形成されてなる。
開口部の面積の下限値は、活物質合剤が充填できる大きさであればよいが、貫通孔加工作業の難易度を考慮すると、具体的には、2×10-9m2(円相当径:φ0.05mm)であることが好ましく、7×10-10m2(円相当径:φ0.03mm)であることがより好ましい。
本発明の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法は、(1)開口方向に向かって幅広な複数の凹部又は貫通部が形成され、かつ当該複数の凹部又は貫通部により所定パターンが形成されてなる絶縁層を導電性基材上に有するめっき用導電性基材の絶縁層側に、めっきにより金属膜を形成する金属膜形成工程、(2)めっき用導電性基材から金属膜を剥離して金属箔を得る金属箔作製工程、(3)金属箔の長手方向に沿う一方の側にタブを形成するタブ形成工程を含む。以下、各工程について詳細に説明する。
金属膜形成工程においては、所定の絶縁層を導電性基材上に有するめっき用導電性基材を用いて、めっきにより金属膜を形成する。図3に、当該めっき用導電性基材の一例を部分斜視図として示す。また、図4に、図3のA−A断面である断面図を示す。図4(a)は凸部の側面が平面的であるが、図4(b)は凸部の側面になだらかな凹凸がある場合を示す。
なお、導電性基材32は、導電性基材に導通している導体層を上部に有する構成であってもよい。また、絶縁層33及び凹部34の一方は、目的に応じて所望のパターンが形成され、他方は、これに対応したパターンが形成される。
フープ形状の場合は、フープの内側の2箇所から数箇所にロールを設置し、そのロールにフープ形状の導電性基材を通すような形態等が考えられる。ロール形状、フープ形状ともに金属箔を連続的に生産することが可能であるため、シート形状及びプレート形状に比較すると、生産効率が高く好ましい。
なお、上記めっき用導電性基材の絶縁層は電極用金属箔の貫通孔からなるパターンに対応するものである。
例えばスパッタリング法で形成する場合には、ターゲットをSiまたはAlにして反応性ガスとして酸素、窒素等を導入することでSiO2、Si3N4等の酸化物、窒化物を成膜することができる。また、イオンプレーティング法を用いる場合にはSiやAlを原料とし、電子ビームをこれらに照射することで蒸発させ、基板に成膜することができる。その際に、酸素、窒素、アセチレンといった反応性ガスを導入することで酸化物、窒化物、炭化物を成膜することができる。
この工程は、(A)導電性基材の表面に除去可能な凸状パターンを形成する工程、(B)除去可能な凸状パターンが形成されている導電性基材の表面に絶縁層を形成する工程、及び(C)絶縁層が付着している凸状パターンを除去する工程、を含む。
この方法は、
(a−1)導電性基材の上に感光性レジスト層を形成する工程、
(a−2)感光性レジスト層をパターン化金属箔の形状に対応したマスクを通して、あるいはパターン化金属箔の形状に対応したデータに基づき直接露光する工程、及び
(a−3)露光後の感光性レジスト層を現像する工程、
を含む。以下、図面を参照して詳細に説明する。
さらに、絶縁層37が形成されている状態で、突起部36を除去する(図5(d))。
絶縁層の付着しているレジスト(突起部36)の除去には、市販のレジスト剥離液や無機、有機アルカリ、有機溶剤等を用いることができる。また、パターンを形成するのに使用したレジストに対応する専用の剥離液があれば、それを用いることもできる。剥離液としては、例えば、3質量%NaOH溶液を用い、剥離法としてシャワーや浸漬が適用できる。
また、絶縁層の耐熱性が十分高い場合には高温で焼成してレジストを炭化させて除去したり、レーザーを照射して焼き飛ばしたりといった方法も利用できる。
図6は、当該中間層を有するめっき用導電性基材の製造プロセスを示す工程断面図である。当該プロセスは、突起部36からなる凸状パターンが形成された導電性基材32の表面に、絶縁層37を形成する前に、中間層38を形成する(図6(c′))以外は図5の場合と同様である。
上記のめっき用導電性基材を用いてめっきした後、その基材上に形成されたパターン化金属箔を剥離することにより、パターン化金属箔(本発明の電極用金属箔)が得られる。この場合、剥離用基材として、別の基材に粘着剤層が積層されているものを使用し、パターン化金属箔が形成されているめっき用導電性基材の金属箔面に粘着剤を向けて、剥離用基材を圧着後、剥離し、パターン化金属箔を剥離用基材に転写してめっき用導電性基材からパターン化金属箔を剥離することもできる。パターン化金属箔は適宜、この剥離用基材から剥離して取得される。
フープ状の導電性基材に関しては、帯状の導電性基材の表面に絶縁層と凹部を形成した後、端部をつなぎ合わせる等して作製できる。導電性基材の表面を形成する物質としては上述のようにステンレス鋼、クロムめっきされた鋳鉄、クロムめっきされた鋼、チタン、チタンをライニングした材料等のめっき付着性が比較的小さい材料を用いることが好ましい。フープ状の導電性基材を用いた場合には、黒化処理、防錆処理、転写等の工程を、1つの連続した工程で処理可能となるため、パターン化金属箔の生産性が高く、また、パターン化金属箔を連続的に作製して巻物として製品とすることができる。フープ状の導電性基材の厚さは適宜決定すればよいが、100〜1000μmであることが好ましい。
タブ形成工程では、金属箔の長手方向に沿う一方の側にタブが形成されるように一部を裁断したり、加工したりする工程である。裁断する手段としては公知の裁断機を使用すればよい。また、裁断は金属箔の状態で行なってもよいが、蓄電装置用の電極を作製する工程中で行なってもよい。
本発明の蓄電装置は、正極及び/又は負極を構成する電極構成体が、既述の本発明の蓄電装置の電極用金属箔から作製されてなる。蓄電装置としては、特にリチウムイオンキャパシタであることが好ましい。
以下、図面を参照して、本発明に係るリチウムイオンキャパシタの一実施形態について説明する。
なおこの場合、正極となる電極構成体は、例えば、厚さ20μmのアルミニウム箔(正極集電体)の両面に、正極活物質として活性炭を含む正極活物質合剤が塗着されたものが使用される。
なお、電極群207の捲回終端部は、巻き解けを防止するために、粘着テープを貼り付けることで固定されている。
なお、本実施形態では、特にリチウムイオンキャパシタについて記述したが、穴明き銅箔を適用するリチウムイオン電池等の蓄電装置についても同様に適用できる。
(円形配置パターンの形成)
液状レジスト(ZPN−2000、日本ゼオン株式会社製)を直径350mm、長さ350mmのステンレス(SUS316L)製めっき用ドラムの表面に均一に塗布し、110℃で1分間プリベークした後、厚み6μmのレジスト膜を得た。
PBII/D装置(TypeIII、株式会社栗田製作所製)を用いてDLC膜を形成した。すなわち、チャンバー内にレジスト膜が付いたままのドラムを入れ、チャンバー内を真空状態にした後、アルゴンガスで基板表面のクリーニングを行った。
なお、絶縁層の厚さ及び境界面の角度の測定はレーザ顕微鏡により実測した。測定点は5点で、レジスト膜の両側を測定したので計10点の最大値と最小値を採用した。
絶縁層が付着したドラムを水酸化ナトリウム水溶液(10%、50℃)に浸漬し、ゆっくりと回転させながら8時間放置すると、レジスト膜とそれに付着したDLC膜が剥離された。一部剥がれにくい部分があったため、布で軽くこすることにより全面剥離し、絶縁層パターンが形成されためっき用ドラムを得た(図5(d)に対応する)。
前記のレーザ顕微鏡で観察したところ、このめっき用ドラムの絶縁層の形状は、底部に向かって末広がりの凸状であり、その凸部絶縁層の側面の傾斜角は、前記境界面の角度と同様であった。絶縁層の高さは5〜6μmであった。絶縁層の底面の直径はφ216μm、絶縁層上面の直径はは約φ206μmであり、絶縁層のピッチは425μmであった。これらの数値は、レーザ顕微鏡にて少なくと5点以上を観測することにより求めた。
めっき用ドラムを陰極として、また、チタン製電極を陽極として電解銅めっき用の電解浴(硫酸銅(5水塩)250g/L、硫酸70g/L、キューブライトAR(荏原ユージライト株式会社製、添加剤)4ml/Lの水溶液、30℃)中にドラムを浸し、ドラムの周速を0.1m/分となる様に回転させながら両極に電流をかけて電流密度を10A/dm2として、ドラム1回転でドラムの表面に析出した銅箔の厚さがほぼ16μmになる様めっきした。その結果、銅箔はドラム表面の露出面及び絶縁層の端部を覆うように形成された。
電解銅めっき用電解浴の濃度を保つ様に、適宜、硫酸銅、硫酸、キューブライトARを補充し、めっき用ドラムを回転させながら連続的にドラム上に形成された銅箔を剥離した。これにより、直径φ200μmの貫通孔がピッチ425μmで正三角形の格子状に配置されているパターンを全面的に有する幅300mmのロール状電極用金属箔が得られた。これを長さ100m作製した。
これらの数値は、光学顕微鏡にて少なくとも5点以上を観測することにより求めた。このパターンが施された電極用金属箔の形状は、絶縁層の形状を反映していた。また、正三角形格子1単位から求めた開口率は、20.1%であった。
このとき、得られた貫通孔を全面的に有する銅箔厚のバラツキは、めっき厚16μmに対し±0.2μmであった。また、銅箔の作製時に銅箔を巻き取る際に巻き皺が発生することはなかった。
次に、得られた銅箔を全長7mの防錆処理ラインにより搬送速度2m/分で防錆処理を施したが、特に巻き皺が発生することはなかった。
次に、実施例1においてネガフィルムの光不透過部である円形部の直径がφ316μm、この円形部のピッチを550μmとした以外は同じとして電極用金属箔を作製したところ、開口率は27.0%であった。
このとき、得られた貫通孔を全面的に有する銅箔厚のバラツキは、めっき厚16μmに対し±0.3μmであった。また、銅箔の作製時に銅箔を巻き取る際に巻き皺が発生することはなかった。
次に、実施例1においてネガフィルムの光不透過部である円形部の直径がφ116μm、この円形部のピッチを250μmとした以外は同じとして電極用金属箔を作製したところ、開口率は14.5%であった。
このとき、得られた貫通孔を全面的に有する銅箔厚のバラツキは、めっき厚16μmに対し±0.2μmであった。また、銅箔の作製時に銅箔を巻き取る際に巻き皺が発生することはなかった。
本実施例によればタブに従来なかった貫通孔が明くことになるが、タブの形成においても特に問題は発生しなかった。
また、本実施例では、パターンめっき転写法による電極構成体の形成について述べたが、孔の形成を従来方式のエッチング法で形成する場合も、全面に貫通孔を明けた孔明き銅箔を形成することにより、製品間で金属箔の共有化が図れ、金属箔の生産性を向上することができる。
比較例として、タブに貫通孔を設けなかった以外は実施例1と同様にして電極用金属箔を作製した。開口率は20.1%であった。
その結果、タブ部分のめっき厚が13μmとなり、貫通孔のある部分の16μmに対し3μm薄くなり、銅箔の作製時に銅箔を巻き取る際に巻き皺が発生した。
次に、得られた銅箔を全長7mの防錆処理ラインにより搬送速度2m/分で防錆処理を施したが、この銅箔厚さの差が原因となって銅箔の巻き取り時に巻き皺が発生した。
12:タブ
14:貫通孔
P :パターン
Claims (15)
- 蓄電装置の電極用金属箔であって、長手方向に沿う一方の側にタブを有し、前記タブを含む全領域にわたって複数の貫通孔が設けられ、かつ当該複数の貫通孔によって所定のパターンが形成されてなる蓄電装置の電極用金属箔。
- 前記貫通孔の開口部の面積が8×10-7m2以下である請求項1に記載の蓄電装置の電極用金属箔。
- 開口率が5%〜55%である請求項1又は2に記載の蓄電装置の電極用金属箔。
- 厚さが35μm以下である請求項1〜3のいずれか1項に記載の蓄電装置の電極用金属箔。
- 銅、ニッケル、銅合金及びニッケル合金からなる群から選択される金属又は合金からなり、負極として作用する請求項1〜4のいずれか1項に記載の蓄電装置の電極用金属箔。
- アルミニウム及びアルミニウム合金からなる群から選択される金属又は合金からなり、正極として作用する請求項1〜4のいずれか1項に記載の蓄電装置の電極用金属箔。
- 下記工程を順次含む蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
(1)開口方向に向かって幅広な複数の凹部又は貫通部が形成され、かつ当該複数の凹部又は貫通部により所定パターンが形成されてなる絶縁層を導電性基材上に有するめっき用導電性基材の前記絶縁層側に、めっきにより金属膜を形成する金属膜形成工程。
(2)めっき用導電性基材から前記金属膜を剥離して金属箔を得る金属箔作製工程。
(3)前記金属箔の長手方向に沿う一方の側にタブ形成するタブ形成工程。 - 前記絶縁層が、ダイヤモンドライクカーボン又は無機材料からなる請求項7に記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
- 前記凹部又は貫通部側面の角度が30°以上、90°未満である請求項7又は8に記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
- 前記絶縁層の厚さが、0.1〜100μmである請求項7〜9のいずれか1項に記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
- 前記導電性基材と前記絶縁層との間に、Ti、Cr、W、Si又はこれらいずれかの窒化物若しくは炭化物のいずれか1以上を含む中間層が形成されてなる請求項7〜10のいずれか1項に記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
- 前記導電性基材の表面が、鋼又はTiからなる請求項7〜11のいずれか1項に記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
- めっき用導電性基材が、ロール形状、又は導電性のロールに巻き付けられてなる形態である請求項7〜12のいずれか1項に記載の蓄電装置の電極用金属箔の製造方法。
- 正極及び/又は負極である電極構成体を具備し、当該電極構成体が、請求項1〜6のいずれか1項に記載の蓄電装置の電極用金属箔から作製されてなる蓄電装置。
- リチウムイオンキャパシタである請求項14に記載の蓄電装置。
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