JP2012209054A - 積層型電池の電極積層体、及び電極積層体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】積層された電極の移動を規制することで、電池特性の劣化を抑え、電極の短絡を防ぐ。
【解決手段】複数の正極３及び複数の負極４をそれぞれ、セパレータ５の間に配して積層してなる。積層された複数のセパレータ５をまとめて接合したセパレータ接合部６が、正極３及び負極４の周囲の複数の位置に設けられ、複数の位置が、電極積層体１の積層方向に交差する方向に対する正極３及び負極４の移動を規制する位置である。
【選択図】図３

Description

本発明は、積層型電池において複数の電極を積層してなる電極積層体、及び電極積層体の製造方法に関する。

携帯用電子機器の普及に伴い、小型、軽量で薄く、かつ長時間の連続稼働が可能な二次電池等の電気化学デバイスが求められている。本発明に関連する二次電池は、金属製の外装体を使用していたが、外装体として、薄くて軽いフィルムを用いることによって、電池重量を減らし、電子機器の設計の自由度を増やすことが可能となった。このような電池に使用される外装体は、主に複数の樹脂材をアルミニウム箔にラミネートしたフィルムであり、このアルミニウムラミネートフィルムを使用することで、金属製の外装体を用いた二次電池に比べて薄く、軽くすることが可能になった。

外装体の内部に収容する電極群を作製する方法として、長い電極を捲回する方法と、多枚数の電極を積層する方法がある。捲回する方法は、円筒型電池の発展型として、円筒型電池の設備をそのまま流用できるが、電池の形状に制限があり、立方体、直方体や円柱型以外の形状の電池を作ることが困難である。また、捲回する方法では、薄い電池を作ろうとした場合、電極の巻きの変形に伴って電極にクラックが発生したり、電極が切れたりする可能性があるので、厚く密度が高い電極が使用できず、エネルギー密度の観点で不利である。

一方、積層する方法は、電池の形状を比較的自由に形成することができ、また、巻く必要がないので、厚く密度が高い電極が使用でき、更に薄く、エネルギー密度が更に高い電池を作ることが可能である。また、積層構造は、正極と負極との面積比を一定にできる等のメリットを有する。しかし、積層構造自体には、電極とセパレータの位置を固定する機構を備えていないので、電極の位置ズレや短絡が発生する要因となっていた。このような電極の位置ズレや短絡は、電池の特性劣化や故障の原因となりうる。そのため、積層完了後に、積層体にテープを貼る等の方法によって積層体を固定する工程が設けられている。

積層する方法において、電極の位置ズレや短絡が発生し難い電池を構成するために、種々の提案がなされてきた。その１つとして袋工法が知られており、例えば特許文献１、２、３に開示されている。

例えば特許文献１、２、３に開示されているように、一般的には、一組のセパレータの間に電極を挟み、続いて、一組のセパレータの周辺部を熱融着することで袋状の電極を作製する。そして、この電極を積層して積層体を作り、積層体を金属缶や外装体の内部に収納することによって、電池として構成している。

特開平６−３６８０１号公報 特開平９−２１３３７７号公報 特開平１０−５５７９５号公報

しかしながら、本発明に関連する、積層する方法には、以下の問題がある。

第１の問題点として、電極とセパレータとを交互に積層する方法においては、電池特性劣化や短絡が発生しやすいことが挙げられる。この原因は、電極の各層を積層する工程中において、電極とセパレータとの相対位置を固定する機構（構造）を有していないことに起因する。その理由は、電極とセパレータとの位置ズレが発生し、正極と負極の正対面積の低下を招き、これに伴って電池特性が劣化する、もしくは電極とセパレータとの位置ズレに伴って電極同士が接触し、短絡してしまうためである。

また、上記課題を解決するために提案された、一方の電極（例えば正極）を一組のセパレータで袋状に覆い、一組のセパレータで覆われた一方の電極を、他方の電極（例えば負極）と交互に積層する方法においても、位置ズレや短絡の発生が完全に解決されていない。この原因は、袋状に覆われた電極を積層する工程中において、一組のセパレータで袋状に覆われた電極と、他方の電極との相対位置を固定する機構を有していないことに起因する。その理由は、袋状に覆われた電極と、他方の電極との相対位置に位置ズレが発生するためである。

第２の問題点として、特に、一方の電極（例えば正極）を一組のセパレータで袋状に覆い、一組のセパレータで覆われた一方の電極を、他方の電極（例えば負極）と交互に積層する方法において、電池の加工コストが上昇することが挙げられる。この原因は、設備の大型化に起因する。その理由は、積層工程とは別に、電極を一組のセパレータで袋状に覆う工程を設ける必要があるためである。

そこで、本発明は、上記関連する技術の課題を解決することができる電極積層体を提供することを目的とする。本発明の目的の一例は、電池特性の劣化を抑え、電極の短絡を防ぐことができる電極積層体及びその製造方法を提供することである。

本発明は、複数の電極をそれぞれセパレータの間に配して積層してなる電極積層体を含む電極積層型電池の前記電極積層体に係るものである。その一態様では、積層された複数のセパレータをまとめて接合したセパレータ接合部が、電極の周囲の複数の位置に設けられ、複数の位置が、電極積層体の積層方向に交差する方向に対する電極の移動を規制する位置である。

本発明によれば、複数のセパレータをまとめて接合したセパレータ接合部が、電極積層体の積層方向に交差する方向に対する電極の移動を規制する位置に設けられていることによって、積層された正極と負極の相対位置が変動することが抑えられるので、電池特性の劣化を抑え、電極の短絡を防ぐことができる。

第１の実施形態の電極積層体を示す斜視図である。 第１の実施形態の電極積層体を示す分解斜視図である。 第１の実施形態の電極積層体を、図１におけるＡ−Ａ線に沿って模式的に示す断面図である。 第１の実施形態の電極積層体を模式的に示す平面図である。 第１の実施形態の電極積層体の製造方法において、正極及び負極、セパレータの供給部を説明するための斜視図である。 第１の実施形態の電極積層体の製造方法を説明するためのフローチャートである。 第１の実施形態の電極積層体の製造装置を用いた製造工程を模式的に示す断面図である。 第２の実施形態の電極積層体を模式的に示す断面図である。 第２の実施形態の電極積層体の製造装置を用いた製造工程を模式的に示す断面図である。 第２の実施形態の電極積層体の製造装置を用いた製造工程を模式的に示す断面図である。

以下、本発明の具体的な実施形態について、図面を参照して説明する。

（第１の実施形態）
図１に、第１の実施形態の電極積層体の斜視図を示す。図２に、第１の実施形態の電極積層体の分解斜視図を示す。図３に、第１の実施形態の電極積層体の、図１におけるＡ−Ａ線に沿った模式的な断面図を示す。図４に、第１の実施形態の電極積層体の模式的な平面図を示す。実施形態の電極積層体は、複数の電極をそれぞれセパレータの間に配して積層してなる電極積層体を含む電極積層型二次電池の電極積層体である。

図１及び図２に示すように、第１の実施形態の電極積層体１は、複数の電極として交互に積層される複数の正極３及び複数の負極４と、正極３と負極４との間に配される複数のセパレータ５と、を備えている。

そして、電極積層体１において、図１及び図４に示すように、積層された複数のセパレータ５をまとめて接合したセパレータ接合部６が、正極３及び負極４の周囲の複数の位置に設けられ、この複数の位置が、電極積層体１の積層方向（以下、単に積層方向と称する）に交差する方向に対する正極３及び負極４の移動を規制する位置である。

セパレータ５は、正対する正極３と負極４との短絡を防止するために、積層方向に直交する平面の面積が、正極３及び負極４よりもやや大きく形成されており、正極３と負極４とを仕切って設けられている。なお、積層方向におけるセパレータ５の厚みは、正極３および負極４の厚みよりも小さく形成されている。

また、セパレータ５は、図２及び図３に示すように、正極３及び負極４の積層方向の両端部にそれぞれ配置されており、電極積層体１の外周部を構成している。したがって、セパレータ５が正極３及び負極４に積層されたときに、セパレータ５の外縁部は、積層方向に直交する平面において、正極３及び負極４の外縁部から突出されている。

第１の実施形態において、図３に示すように、セパレータ接合部６は、積層方向における下端部に位置している。言い換えると、積層方向に対するセパレータ接合部６の位置は、積層方向の下端に配されたセパレータ５と同じ位置にある。複数のセパレータ５の一部は、積層された正極３及び負極４の外縁からセパレータ接合部６に向かって延ばされている。

セパレータ接合部６は、図４に示すように、積層方向から見て、正極３及び負極４の外縁部に隣接し、四角形状の正極３及び負極４の角部に位置している。セパレータ接合部６は、正極３及び負極４の２つの辺に沿って連続する略Ｌ字状に形成されている。このようにセパレータ接合部６が略Ｌ字状に形成されることによって、正極３及び負極４は、積層方向に直交する複数の方向に対する移動がそれぞれ規制されるので、正対する正極３と負極４の相対位置が変動することが防止される。

なお、本実施形態におけるセパレータ接合部６は、略Ｌ字状に形成されたが、例えば、四角形状の正極３及び負極４の３つの辺に沿って連続する略Ｕ字状等の他の形状に形成されてもよく、積層方向に直交する複数の方向に対して正極及び負極が移動することをそれぞれ規制することができる。なお、正極及び負極が四角形以外の多角形状に形成された場合も同様に、セパレータ接合部を、正極及び負極の複数の辺に沿って連続して形成することによって、積層方向に直交する複数の方向に対して正極及び負極が移動することをそれぞれ規制することができる。

なお、セパレータ接合部６は、積層方向から見て、直線状、点状、その他の任意の形状に形成されてもよい。また、セパレータ接合部は、四角形状の正極３及び負極４の各辺の外縁部に沿って連続して形成されてもよい。また、セパレータ接合部は、四角形状の正極３及び負極４の各辺の中央部に設けられてもよく、必要に応じて任意の位置に設けられている。

以上のように構成された電極積層体１の製造方法について、図面を参照して説明する。図５に、第１の実施形態の電極積層体１の製造方法において、正極３及び負極４、セパレータ５の供給部を説明するための斜視図を示す。図６に、第１の実施形態の電極積層体１の製造方法を説明するためのフローチャートである。

図５に示すように、電極積層体１を構成する正極３及び負極４、セパレータ５は、帯状に連続する正極３を捲回してなる正極原反１０、帯状に連続する負極４を捲回してなる負極原反１１、及び帯状に連続するセパレータ５を捲回してなるセパレータ原反１２からそれぞれ所定の長さに切り出されて供給される。このように供給部から供給された正極３、負極４、及びセパレータ５は、図６に示す各工程を経て、電極積層体１として構成される。

まずセパレータ５の上に正極３が載せられ、この正極３の上にセパレータ５が載せられる。続いて、図６に示すように、正極３の上に載せられたセパレータ５の上に、負極４が載せられる。次に、セパレータ５の上に載せられた負極４の上に、セパレータ５が載せられる。これによって、正対する正極３と負極４の間にセパレータ５が配され、かつ、積層方向の両端にセパレータ５が配された一組の電極対が構成される。引き続き、セパレータ５の上に正極３を載せ、さらに、この正極３の上にセパレータ５、負極４、セパレータ５の順に載せる。このように積層を繰り返し行うことによって複数組の電極対が構成される。

そして、本実施形態では、正極３又は負極４の上にセパレータ５を積層すると同時に、この正極３又は負極４を間に挟んで配されたセパレータ５同士の一部を接合することによってセパレータ接合部６を順次形成する。

図７に、第１の実施形態の電極積層体１の製造装置を用いた製造工程の模式的な断面図を示す。図７に示すように、電極積層体１の製造装置は、正極３及び負極４、セパレータ５が積層される積層ステージ１５と、上述した供給部から積層ステージ１５に正極３及び負極４、セパレータ５を搬送するための吸着搬送機構１６と、セパレータ接合部６を形成するためのセパレータ接合機構１７と、を備えている。セパレータ接合機構１７は、搬送吸着機構１６の外周部に配された熱圧着機構であり、搬送吸着機構１６と独立して駆動可能に構成されている。熱圧着機構は、図示しないが、セパレータ５を加熱するヒータと、このヒータによってセパレータ５を積層ステージ１５側に押圧する押圧機構とを有している。

まず、吸着搬送機構１６によって保持されたセパレータ５が積層ステージ１５上に載せられる。続いて、セパレータ５の上に、吸着搬送機構１６によって正極３（又は負極４）、セパレータ５の順に積層される。図７（ａ）及び図７（ｂ）に示すように、正極３（又は負極４）の上にセパレータ５が積層されたとき、セパレータ接合機構１７が、図７（ｃ）に示すようにセパレータ５の一部を熱圧着する。

セパレータ接合機構１７は、図７（ｄ）に示すように、セパレータ５の一部を熱圧着した後、吸着搬送機構１６と共に積層ステージ１５から退避する。これによって、積層ステージ１５上に積層された電極積層体１にセパレータ接合部６が形成される。以上の工程を繰り返すことで、所望の組数の電極対が積層された電極積層体１が製造される。

上述した製造方法では、熱圧着によって接合されたが、積層された複数のセパレータ５が接着剤によって接合されてもよい。この場合、セパレータ接合機構は、熱圧着機構の代わりに、セパレータ５に接着剤を塗布する接着剤塗布機構、及びセパレータ５を押圧する押圧機構を有する。セパレータ接合部は、複数のセパレータが接着剤によって接合されて形成される。

以上のように製造された電極積層体１は、図示しないが、金属缶や外装体に収容され、例えば二次電池として構成される。

上述したように、実施形態の電極積層体１によれば、積層された複数のセパレータ５をまとめて接合した略Ｌ字状のセパレータ接合部６が、正極３及び負極４の周囲の複数の位置に設けられ、複数の位置が、電極積層体１の積層方向に直交する複数の方向に対する正極３及び負極４の移動を規制する位置であることによって、積層された正極３と負極４の相対位置が変動することが抑えられる。したがって、電池特性の劣化を抑え、正極３と負極４の短絡を防ぐことができる。その結果、二次電池の動作信頼性を向上することができる。

また、実施形態の電極積層体１によれば、セパレータ接合部６が、正極３及び負極４の外縁部に隣接して設けられたことによって、正極３と負極４が、積層方向に直交する方向に移動することを更に効果的に規制することができる。これによって、正対する正極３と負極４の相対位置が変動することを更に防ぐことが可能になり、電池特性の劣化を抑え、正極３と負極４の短絡を防ぐ効果が顕著に得られる。

さらに、実施形態の電極積層体の製造方法によれば、電極積層体１がセパレータ接合部６を備えることで、積層工程後に、電極積層体１の内部における正極３及び負極４、セパレータ４の位置ズレを防止するために行われていたテープ貼り付け等の積層体固定工程を削減することができる。

電極積層体１においては、正極３及び負極４、セパレータ５の積層を繰り返すことで、積層方向におけるセパレータ接合部６と積層方向の最上端部のセパレータ５とに位置の差が生じる。実施形態の電極積層体１の製造装置は、セパレータ接合機構１７が吸着搬送機構１６と独立して積層方向に対して駆動可能に構成されることで、上述のセパレータ接合部６と積層方向の最上端部のセパレータ５の位置との差に関わらずに、セパレータ５をセパレータ接合部６に良好に接触させ、接合動作を確実に行うことが可能になる。

さらに、実施形態の電極積層体１の製造装置は、吸着搬送機構１６と独立して駆動可能なセパレータ接合機構１７が、セパレータ５を積層ステージ１５上のセパレータ接合部６に接合する機能を有することによって、セパレータ接合機構１７がセパレータ５を接着動作中であっても、吸着搬送機構１６が次に積層する構成部材である正極３、負極４、セパレータ５の搬送動作に移行できる。このため、セパレータ５を接合するために必要となるプロセス時間を、製造装置のサイクルタイムから除外することが可能である。したがって、電極積層体１の製造時間を短縮することができる。

（第２の実施形態）
図８に、第２の実施形態の電極積層体の模式的な断面図を示す。図８では、図４と同様の向きから電極積層体を示している。第２の実施形態の電極積層体は、積層方向に対するセパレータ接合部の位置が、第１の実施形態と異なっている。なお、第２の実施形態において、第１の実施形態と同一の構成部材には、第１実施形態と同一の符号を付して説明を省略する。

第２の実施形態の電極積層体２は、図８に示すように、正極３及び負極４の積層方向の中央部に、積層された複数のセパレータ５の全てが接合されたセパレータ接合部２６が配置されている。複数のセパレータ５の一部は、積層された正極３及び負極４の外縁から、積層方向の中央部に位置するセパレータ接合部２６に向かって延ばされている。

第２の実施形態の電極積層体２においても、第１の実施形態と同様の効果を得ることができる。

図９及び図１０に、第２の実施形態の電極積層体２の製造装置を用いた製造工程の模式的な断面図を示す。

図９に示すように、電極積層体２の製造装置は、図７に示した製造装置に、セパレータ接合部２６を積層方向の所定の位置に支持するセパレータ接合ステージ２７が追加されて構成されている。セパレータ接合ステージ２７は、積層ステージ１５上に配されている。セパレータ接合ステージ２７は、図示しない調整機構によって積層方向に移動可能に設けられており、積層方向に対するセパレータ接合部２６の位置を調整することが可能とされている。すなわち、セパレータ接合ステージ２７は、必要に応じて積層方向に移動することで、積層方向における所望の位置にセパレータ接合部２６を形成することが可能にされている。なお、セパレータ接合ステージ２７として例えばジグが用いられている場合には、形状が異なるセパレータ接合ステージに交換することが可能である。

まず、吸着搬送機構１６によって保持されたセパレータ５が、積層ステージ１５上に載せられる。積層ステージ１５上に載せられたセパレータ５は、外周部の一部が、セパレータ接合ステージ２７上に載せられる。続いて、セパレータ５の上に、吸着搬送機構１６によって正極３（又は負極４）が積層される。

次に、図９（ａ）及び図９（ｂ）に示すように、吸着搬送機構１６によって保持されたセパレータ５の外周部の一部を、セパレータ接合ステージ２７上のセパレータ５の上に載せると同時に、セパレータ接合機構１７によってセパレータ５同士を接合してセパレータ接合部２６を形成する。続いて、吸着搬送機構１６が積層ステージ１５に向かって移動することで、図９（ｃ）に示すように、セパレータ接合部２６に接合されたセパレータ５は、積層ステージ１５上の正極３の上に積層される。積層ステージ１５上にセパレータ５を積層した後、図９（ｄ）に示すように、吸着搬送機構１６及びセパレータ接合機構１７は、積層ステージ１５から退避する。

上述のように、積層ステージ１５上に既に積層されている正極３及び負極４のうち、積層方向において最も高い位置にある正極３又は負極４が、セパレータ接着ステージ２７よりも低い位置にある場合には、吸着保持機構１６がセパレータ接合機構１７よりも低い位置まで下降する。これによって、セパレータ５は、積層された正極３又は負極４と、セパレータ接合部６との両方に跨って密着するように積層される。

以上の工程を繰り返すことで、セパレータ５が積層されると同時にセパレータ接合部２６が形成され、所望の組数の電極対が積層される。そして、図１０（ａ）に示すように、最後に積層されるセパレータ５が、吸着搬送機構１６によって保持される。吸着搬送機構１６が積層ステージ１５に向かって移動することで、図１０（ｂ）に示すように、吸着保持機構１６に保持されたセパレータ５は、積層ステージ１５上の負極４の上に積層される。

引き続き、図１０（ｃ）に示すように、セパレータ接合機構１７が積層ステージ１５に向かって移動することで、積層ステージ１５上に積層されたセパレータ５の外周部の一部が、セパレータ接合ステージ２７上のセパレータ接合部６の上に重ねて載せられると同時に、セパレータ接合機構１７によってセパレータ５同士が接合されてセパレータ接合部２６が形成される。最後に、図１０（ｄ）に示すように、吸着搬送機構１６及びセパレータ接合機構１７は、積層ステージ１５から退避することで、電極積層体１の製造が完了する。

上述のように、積層ステージ１５上に既に積層されている正極３及び負極４のうち、積層方向における最も高い位置にある正極３又は負極４が、セパレータ接合ステージ２７よりも高い位置に位置する場合には、セパレータ接合機構１７が、吸着保持機構１６よりも低い位置まで下降する。これによって、セパレータ５は、正極３又は負極４と、セパレータ接合部６との両方に跨って密着するように積層される。

なお、本実施形態の電極積層体では、積層された複数のセパレータ５の全てを、積層方向にわたって接合してセパレータ接合部６を形成したが、必要に応じて、複数のセパレータ５の一部のみを接合してセパレータ接合部を形成してもよい。

また、本実施形態の電極積層体では、複数のセパレータ接合部が、積層方向における同じ位置に設けられたが、必要に応じて、複数のセパレータ接合部のいずれかのセパレータ接合部が、積層方向の位置を異ならせて設けられてもよい。例えば８組の正極及び負極を有し、１０層のセパレータが積層された構成である場合、電極積層体の下端の１層から５層までのセパレータを接合したセパレータ接合部が下端側に設けられ、かつ、６層から上端の１０層までのセパレータを接合した別のセパレータ接合部が上端側に設けられて構成されてもよい。

本発明は、電極対を有する電気化学デバイス、特にリチウム二次電池に用いられて好適である。

１ 電極積層体
３ 正極
４ 負極
５ セパレータ
６ セパレータ接合部

Claims (10)

1. 複数の電極をそれぞれセパレータの間に配して積層してなる電極積層体を含む電極積層型電池の前記電極積層体であって、
   積層された複数の前記セパレータをまとめて接合したセパレータ接合部が、前記電極の周囲の複数の位置に設けられ、前記複数の位置が、前記電極積層体の積層方向に交差する方向に対する前記電極の移動を規制する位置であることを特徴とする電極積層体。
2. 請求項１に記載の電極積層体であって、
   前記セパレータ接合部は、積層された複数の前記セパレータを接合してなり、前記積層方向における端部に位置することを特徴とする電極積層体。
3. 請求項１または２に記載の電極積層体であって、
   前記セパレータ接合部は、前記電極の外縁部に隣接して設けられていることを特徴とする電極積層体。
4. 請求項３に記載の電極積層体であって、
   前記電極は、多角形状に形成され、
   前記セパレータ接合部は、前記電極の複数の辺に沿って連続して形成されていることを特徴とする電極積層体。
5. 複数の電極をそれぞれセパレータの間に配して積層してなる電極積層体を含む電極積層型電池の前記電極積層体を製造する方法であって、
   前記セパレータ上に前記電極を搭載する工程と、
   前記セパレータ上に搭載された前記電極上に前記セパレータを搭載する工程と、
   前記電極を間に挟んで配された前記セパレータ同士を接合することによって、前記電極の外縁部に隣接してセパレータ接合部を形成する工程と、を有し、
   前記セパレータ接合部を形成する工程では、前記セパレータ接合部を、前記電極の周囲の複数の位置に形成し、前記複数の位置が、前記電極積層体の積層方向に交差する方向に対する前記電極の移動を規制する位置であることを特徴とする、電極積層体の製造方法。
6. 請求項５に記載の電極積層体の製造方法であって、
   前記セパレータ接合部を形成する工程では、前記セパレータ接合部を、前記電極の外縁部に隣接して形成することを特徴とする、電極積層体の製造方法。
7. 請求項６に記載の電極積層体の製造方法であって、
   前記セパレータ接合部を形成する工程では、前記セパレータ接合部を、多角形状の前記電極の複数の辺に沿って連続して形成することを特徴とする、電極積層体の製造方法。
8. 請求項５ないし７のいずれか１項に記載の電極積層体の製造方法であって、
   前記セパレータを搭載する工程と、前記セパレータ接合部を形成する工程とを同時に行うことを特徴とする、電極積層体の製造方法。
9. 請求項５ないし８のいずれか１項に記載の電極積層体の製造方法であって、
   前記セパレータ接合部を形成する工程では、前記セパレータを熱圧着することを特徴とする、電極積層体の製造方法。
10. 請求項５ないし８のいずれか１項に記載の電極積層体の製造方法であって、
    前記セパレータ接合部を形成する工程では、前記セパレータに接着剤を塗布し、前記セパレータを押圧することを特徴とする、電極積層体の製造方法。

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