JP2012068109A - 使用済核燃料の再処理装置及びその再処理方法 - Google Patents

Abstract

【課題】電解プロセスにおける電極の重量変動を、リアルタイムで高精度に計測することができる使用済核燃料の再処理技術を提供する。
【解決手段】使用済核燃料の再処理装置は、電解槽に固定されるベース部材と、電極に連結するシャフトを支持する支持部材と、ベース部材の側に固定されるとともに支持部材を鉛直方向下側から支えて重量を検出する秤量部と、から構成される。
【選択図】 図２

Description

本発明は、原子力発電所から発生する使用済核燃料の再処理技術に関する。

原子力発電所から発生する使用済核燃料中には、ウラン、超ウラン元素の他に、核分裂生成物であるアルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類等が含まれており、再処理工程を経て燃料として再利用される。
そのような有用金属を使用済核燃料から分離回収する方法の一つとして溶融塩電解法が知られている（例えば、特許文献１）。
また、電解プロセスにおける有用金属の回収量をモニタするために、この有用金属が析出する電極の重量をリアルタイムで検出するロードセルを備えた電解装置が知られている（例えば、特許文献２）。

そして、使用済核燃料の再処理技術においては、不純物の混入を極力回避して、酸化ウラン（ＵＯ₂）及び酸化プルトニウム（ＰｕＯ₂）を高速でかつ高収率で回収することが望まれている。
さらに、電解の操業条件を制御することにより、回収される酸化ウラン（ＵＯ₂）及び酸化プルトニウム（ＰｕＯ₂）の分配比（Ｕ／Ｐｕ分配比）を、所望する値に調整することが望まれている。

特開平９−９００８９号公報 特開平６−３２４１８９号公報

従来における使用済核燃料の再処理技術において、析出物のＵ／Ｐｕ分配比の調整や電解処理の終点の判断を、溶融塩中のイオン濃度計測値のみに頼っていたため、これら調整や判断が難しいという課題があった。
一方、そのような調整や判断に、ＵＯ₂及びＰｕＯ₂が析出する電極の重量のリアルタイム情報を、加味させることにより、その正確性の向上が期待される。
しかし、従来の電極重量のリアルタイム検出技術では、そのように正確性を向上させるに充分な、重量の検出精度が得られない課題があった。

本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、電解プロセスにおける電極の重量変動を、リアルタイムで高精度に計測することができる使用済核燃料の再処理技術を提供することを目的とする。

使用済み核燃料の再処理装置において、使用済核燃料を電気分解する電解浴を保持する電解槽に固定されるベース部材と、前記電解浴に浸漬される電極に連結するシャフトを支持する支持部材と、前記ベース部材側に固定されるとともに前記支持部材を鉛直方向下側から支えて重量を検出する秤量部と、を備えることを特徴とする。

本発明により、電解プロセスにおける電極の重量変動を、リアルタイムで高精度に計測することができる使用済核燃料の再処理技術が提供される。

本発明の実施形態に係る使用済核燃料の再処理装置のブロック図。 実施形態に係る使用済核燃料の再処理装置の要部を示し、（Ａ）はその部分縦断面図、（Ｂ）は縦軸周りに略９０°回転させた部分縦断面図。 本発明の実施形態に係る使用済核燃料の再処理方法を説明するのに用いる再処理装置の概略図。 図３の再処理装置に設けられた秤量部の計測値を示すグラフ。

以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図１のブロック図に示すように使用済核燃料の再処理装置１０は、電極２３（陽極２３Ａと陰極２３Ｂ）が浸漬される電解浴２１を保持し使用済核燃料ＳＦを電気分解する電解槽２０と、電極２３を回転駆動させ、その重量変化を検出する駆動検出部３０と、この駆動検出部３０より出入力されるデータ信号を処理し電極２３へ電力供給する電装部４０とから構成される。

使用済核燃料ＳＦは、原子炉における使用後の燃料の粉砕物であり、非核分裂性のウラン２３８の比率が高いが、ウランから生成されたプルトニウムや、核分裂性核種のウラン２３５が含まれている。このうち、プルトニウムやウラン２３５を抽出し、二酸化プルトニウム（ＰｕＯ₂）と二酸化ウラン（ＵＯ₂）とを混合したＭＯＸ燃料を作製し、軽水炉や高速増殖炉に適用する核燃料の再利用化が図られている。

電解浴２１は、アルカリ金属の塩化物、及びアルカリ土類金属の塩化物に分類される化合物のうち、単独もしくは二種類以上の混合物をヒータ２２により融解させた溶融塩である。なお、これらを混合させることにより、電解浴２１の融点を低下させることができ、ヒータ２２で消費されるエネルギー量を低減することができる。

このような、アルカリ金属の塩化物としては、ＬｉＣｌ，ＮａＣｌ，ＫＣｌ，ＣｓＣｌ，ＲｂＣｌが挙げられ、アルカリ土類金属の塩化物としては、ＣａＣｌ₂，ＳｒＣｌ₂，ＢａＣｌ₂等が挙げられ、その他の塩化物としてＭｇＣｌ₂等も挙げられる。
このように電解浴２１が溶融塩により構成されることにより、イオン伝導性に優れる溶融塩の特性に基づいて電極反応で生成したイオンを反対側の電極に効率的に輸送することができる。

陽極２３Ａは、ＳＵＳ製のバスケット形状を有し、収容する使用済核燃料ＳＦを電解浴２１に保持するものである。そして、この陽極２３Ａでは、次の陽極反応によって、使用済核燃料ＳＦに含まれる二酸化プルトニウム（ＰｕＯ₂）と二酸化ウラン（ＵＯ₂）を酸化して、電解浴２１にイオンとして溶解させ、バスケットの複数の孔を通過させて陰極２３Ｂに移動させる。

陽極反応：ＵΟ₂ →ＵΟ₂ ²⁺＋２ｅ^- （１）
：ＰｕΟ₂ →ＰｕΟ₂ ²⁺＋２ｅ^- （２）

陰極２３Ｂは、グラファイト製の固体電極であって、次の陰極反応によって電解浴２１に溶解するイオンを還元して、電極表面に析出させる。

陰極反応：ＵΟ₂ ²⁺＋２ｅ^- →ＵΟ₂ （３）
：ＰｕΟ₂ ²⁺＋２ｅ^- →ＰｕΟ₂ （４）

駆動検出部３０は、図２に示すように、電解槽２０に固定されるベース部材３１と、電極２３に連結するシャフト２５を支持する支持部材３２と、ベース部材３１の側に固定されるとともに支持部材３２を鉛直方向下側から支えて重量を検出する秤量部３７と、から構成されている。

ベース部材３１は、その四隅に設置される支柱により電解槽２０の上面に固定され、その略中央部は開口して支持部材３２と干渉しないようになっている。
支持部材３２は、側方向に延出する支持片３２ａが、鉛直方向下側に向かって秤量部３７に当接するように設けられている。そして、この支持片３２ａは、係止片３８により係止され秤量部３７に対して位置ずれしないように構成されている。
なお、支持部材３２は、シャフト２５、電極２３、及びこの電極２３に保持される使用済核燃料ＳＦ又は析出物の重量を秤量部３７に伝達する機能を果たすものであれば、その形状及び構成は特に限定されない。

秤量部３７は、ベース部材３１の開口周縁に配置されている。なお、配置される秤量部３７の数は、特に限定されないが、三つの秤量部３７で支持部材３２を三点支持することが安定性の面で好ましい。
なお、秤量部３７を複数配置して支持部材３２を複数点で支持する場合は、それぞれの秤量部３７の計測値の合算値が、重量信号Ｗとなる。
このように駆動検出部３０が構成されることにより、出力される重量信号Ｗにおいて、秤量部３７自身の重さや接続配線に付与する張力が加算されないので、電極２３に保持される使用済核燃料ＳＦ又は析出物の重量を高精度に検出することができる。

さらに、駆動検出部３０は、支持部材３２に対しシャフト２５を軸周り方向に回転自在にする軸受け２７と、ベース部材３１の側に固定されるとともにシャフト２５に回転トルクを付与するモータ３６と、このモータ３６の回転トルクをシャフト２５に伝達する複数の歯車Ｇ（Ｇ１〜Ｇ４）が組み合わされてなるギアボックス３５と、から構成されている。

ギアボックス３５は、ベース部材３１の表面に固定され、モータ３６の回転を減速して、シャフト２５の歯車Ｇ５に伝達する。なお、ギアボックス３５を構成する歯車Ｇ（Ｇ１〜Ｇ４）の組み合わせは、特に限定されるものではなく任意である。また、モータ３６の回転をシャフト２５の歯車Ｇ５に直接伝達させる構成とすることも可能で、この場合、ギアボックス３５を設けずに、モータ３６をベース部材３１の表面に直接取り付けることもできる。

このように、電極２３に回転機能が付加されることにより、上記（１）〜（４）に示される電極反応が、全体的にむら無く均一に進行しさらに促進されることになる。
そして、このように駆動検出部３０が構成されることにより、出力される重量信号Ｗにおいて、ギアボックス３５及びモータ３６自身の重さや接続配線に付与する張力が加算されないので、電極２３に保持される使用済核燃料ＳＦ又は析出物の重量を高精度に検出することができる。
また、シャフト２５に回転を付与するモータ３６が、秤量部３７及び支持部材３２に対し機械構造的に隔離された位置に配置されるために、モータ振動の影響を重量信号Ｗに与えにくいといった効果が得られる。

さらに、駆動検出部３０は、シャフト２５に対し回転自在に設けられるとともに電極２３に給電する配線が接続されるスリップリング２６と、ベース部材３１の側に固定されるとともに前記配線をスリップリング２６に案内するガイド部材３４と、から構成されている。

このガイド部材３４は、ベース部材３１の表面に立設するスタンド３３に固定されている。そして、円筒形状のガイド部材３４の内部を通過した給電配線は、ベース部材３１に固定される中継器３９を介して、電源４１に接続されている。
このように駆動検出部３０が構成されることにより、出力される重量信号Ｗにおいて、給電配線に付与する張力が加算されないので、電極２３に保持される使用済核燃料ＳＦ又は析出物の重量を高精度に検出することができる。

図１に示すように、電装部４０は、給電信号Ｐに基づいて電極２３に電力を供給する電源４１と、供給された電荷量を計測し電荷信号Ｃを出力するクーロンメータ４２と、供給される電流を計測し電流信号Ｉを出力する電流計４３と、電極２３（陽極２３Ａと陰極２３Ｂ）に印可される電圧を計測し電圧信号Ｖを出力する電圧計４４と、秤量部３７で検出された重量信号Ｗを受信する受信部４５と、モータ３６に回転速度信号Ｒを送信する送信部４６と、電荷信号Ｃ、電流信号Ｉ、電圧信号Ｖ、重量信号Ｗに基づいて、給電信号Ｐ及び回転速度信号Ｒを出力する制御部４７と、から構成されている。

このように電装部４０が構成されることにより、再処理装置１０において、電解の進捗状況を的確に把握するとともに終点等を正確に見極めることができる。さらに、電極２３で回収される有用金属（Ｕ，Ｐｕ）の分配比を正確に調整することもできる。
なお、詳細な説明を省略するが、陰極２３Ｂに析出するＵΟ₂及びＰｕΟ₂の分配比は、電荷信号Ｃ、電流信号Ｉ、電圧信号Ｖ、重量信号Ｗ、電解浴２１のイオン濃度等を検知することにより推定することができ、電極２３への給電、電極２３の回転速度、その他の操業条件を制御して調整することができる。

電源４１は、電極２３に対して、直流電力を印加することが可能である他に、正方向及び負方向の波形が非対称の交流電力を印加することが可能である。
連続的に直流電力を印加する場合、析出するＵ−Ｐｕ組成が傾斜していずれか一方のリッチ相が優先的に析出する場合がある。
一方、非対称交流電力によれば、正方向及び負方向の波形を適宜調整することにより、そのようなリッチ相を再び電解浴２１に溶解させて、析出するＵ−Ｐｕ組成を一定に保つことができる。

なお、この非対称交流電力を電極２３に印加する場合は、クーロンメータ４２をバイポーラ対応にする必要がある。
制御部４７は、陰極２３Ｂで回収される酸化ウラン（ＵＯ₂）及び酸化プルトニウム（ＰｕＯ₂）におけるＵ／Ｐｕ分配比が所定範囲に収まるように、直流電力であるか非対称交流電力であるかも含め給電電力の出力条件を定める給電信号Ｐを制御する。

図３の概略図に示される再処理装置に基づいて、使用済核燃料の再処理装置の動作説明をする。動作説明に用いる再処理装置１０は、次の点において、図１のものと相違している。
まず、陰極として固体陰極２３Ｂと溶融Ｃｄの液体陰極２３Ｃとを用い、電解浴２１の下層にＣｄプール２８を備えている。
そして、各電極２３（２３Ａ，２３Ｂ，２３Ｃ）の重量Ｗ２，Ｗ３，Ｗ４をそれぞれ計測するものの他に、電解槽２０の重量Ｗ１を計測する秤量部３７が設けられている

それぞれの秤量部３７で計測される重量Ｗ１，Ｗ２，Ｗ３，Ｗ４は、次の式を満たすものである。
ここで、ρ_saltは電解浴２１の密度、Ｗ_saltは電解浴２１の重量、Ｗ_CdはＣｄプール２８の重量、Ｗ_Aは陽極２３Ａの重量、Ｗ_Bは固体陰極２３Ｂの重量、Ｗ_Cは液体陰極２３Ｃの重量、Ｖ_Aは陽極２３Ａの体積、Ｖ_Bは固体陰極２３Ｂの体積、Ｖ_Cは液体陰極２３Ｃの体積、Ｗ_SF[t]は時間ｔにおける使用済核燃料ＳＦの重量、Ｗ_D1[t]は時間ｔにおける固体陰極析出物Ｄ１の重量、Ｗ_D2[t]は時間ｔにおける液体陰極析出物Ｄ２の重量、Ｖ_SF[t]は時間ｔにおける使用済核燃料ＳＦの体積、Ｖ_D1[t]は時間ｔにおける固体陰極析出物Ｄ１の体積、Ｖ_D2[t]）は時間ｔにおける液体陰極析出物Ｄ２の体積、を示している。

Ｗ₁＝Ｗ_salt＋Ｗ_Cd＋(Ｖ_A＋Ｖ_B＋Ｖ_C＋Ｖ_SF[t]＋Ｖ_D1[t]＋Ｖ_D2[t])×ρ_salt （５）
Ｗ₂＝Ｗ_A＋Ｗ_SF[t]−(Ｖ_A＋Ｖ_SF[t])×ρ_salt （６）
Ｗ₃＝Ｗ_B＋Ｗ_D1[t]−(Ｖ_B＋Ｖ_D1[t])×ρ_salt （７）
Ｗ₄＝Ｗ_C＋Ｗ_D2[t]−（Ｖ_C＋Ｖ_D2[t]）×ρ_salt （８）

図４のグラフは、図３の再処理装置に設けられた秤量部における計測値の時系列的な変化を示している。
まず、空の電解槽２０に、Ｃｄプール２８を投入するとその重さが加算された重量Ｗ１が計測される。次に電解浴２１（Ｓａｌｔ）を投入するとその重さが加算された重量Ｗ１が計測される。そして、この電解浴２１に電解補助剤（ＣｄＣｌ₂）を投入すると瞬間的にその重さが加算された重量Ｗ１が計測される。

一方、予め液体陰極２３Ｃに溶解させていたＵ，Ｐｕが電解浴２１に溶出するために、重量Ｗ１が経時的に上昇し、重量Ｗ４が経時的に下降する。この電解補助剤（ＣｄＣｌ₂）を投入してからこの重量Ｗ１及び重量Ｗ４の計測値が安定するまでの期間を浴調整期間とする。

この浴調整期間が経過したところで、電極２３へ給電し電解を開始する。この電解の進行に伴って、陽極２３Ａの重量Ｗ２は下降して、固体陰極２３Ｂの重量Ｗ３及び液体陰極２３Ｃの重量Ｗ４は上昇する。
この電解過程において検知される、電荷信号Ｃ、電流信号Ｉ、電圧信号Ｖ、重量信号Ｗ（Ｗ２，Ｗ３，Ｗ４）を解析することにより、析出するＵΟ₂及びＰｕΟ₂の分配比を推定することができる。
そして、この分配比が所定範囲となるように電極２３への給電、電極２３の回転速度が制御されることになる。

本発明は前記した実施形態に限定されるものでなく、共通する技術思想の範囲内において、適宜変形して実施することができる。
例えば、実施形態において、電極２３を電解浴２１中で回転させるものを例示したが、このような回転機構を備えない場合であっても、発明を適用することができる。
また、実施形態において析出物のＵ／Ｐｕ分配比を調整することを目的とした運用例を示したが、重量計測値の具体的運用方法は、これに限定されるものではない。また、駆動検出部３０Ａ，３０Ｂは、陽極２３Ａ及び陰極２３Ｂの両方に設置されるものを例示したが、いずれか一方であってもよい。

１０…使用済み核燃料の再処理装置、２０…電解槽、２１…電解浴、２２…ヒータ、２３…電極、２３Ａ（２３）…陽極（電極）、２３Ｂ（２３）…陰極（電極、固体陰極）、２３Ｃ（２３）…液体陰極（電極）、２５…シャフト、２６…スリップリング、２８…Ｃｄプール、３０（３０Ａ，３０Ｂ）…駆動検出部、３１…ベース部材、３２…支持部材、３２ａ…支持片、３３…スタンド、３４…ガイド部材、３５…ギアボックス、３６…モータ、３７…秤量部、３８…係止片、３９…中継器、４０…電装部、４１…電源、４２…クーロンメータ、４３…電流計、４４…電圧計、４５…受信部、４６…送信部、４７…制御部、Ｇ（Ｇ１〜Ｇ５）…歯車、Ｄ１…固体陰極析出物、Ｄ２…液体陰極析出物、Ｃ…電荷信号、Ｉ…電流信号、Ｖ…電圧信号、Ｗ…重量信号、Ｒ…回転速度信号、Ｐ…給電信号、ＳＦ…使用済核燃料。

Claims (5)

1. 使用済核燃料を電気分解する電解浴を保持する電解槽に固定されるベース部材と、
   前記電解浴に浸漬される電極に連結するシャフトを支持する支持部材と、
   前記ベース部材側に固定されるとともに前記支持部材を鉛直方向下側から支えて重量を検出する秤量部と、を備えることを特徴とする使用済み核燃料の再処理装置。
2. 請求項１に記載の使用済み核燃料の再処理装置において、
   前記支持部材に対し前記シャフトを軸周り方向に回転自在にする軸受けと、
   前記ベース部材側に固定されるとともに前記シャフトに回転トルクを付与するモータと、を備えることを特徴とする使用済み核燃料の再処理装置。
3. 請求項２に記載の使用済み核燃料の再処理装置において、
   前記ベース部材側に固定されるとともに前記モータの回転トルクを前記シャフトに伝達する複数の歯車が組み合わされてなるギアボックスを備えることを特徴とする使用済み核燃料の再処理装置。
4. 請求項２又は請求項３に記載の使用済み核燃料の再処理装置において、
   前記シャフトに対し回転自在に設けられるとともに前記電極に給電する配線が接続されるスリップリングと、
   前記ベース部材側に固定されるとともに前記配線を前記スリップリングに案内するガイド部材と、を備えることを特徴とする使用済み核燃料の再処理装置。
5. 請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の使用済み核燃料の再処理装置を用い、
   少なくとも前記秤量部で検出された重量信号に基づいて、前記電極への給電量又は前記モータの回転速度を制御して、回収される有用金属の分配比を調整することを特徴とする使用済み核燃料の再処理方法。

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