JP2011514838A - 統合された熱交換を伴う流下薄膜リアクタのための方法および装置 - Google Patents
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Abstract
そのセルがその第1端部から第2端部に向けて、垂直下方に平行に延在する方向を向く第1のマルチセルラー押出体を備えたリアクタを提供することにより、気体反応物流および流下薄膜液体反応物流を含む反応を行う方法を開示する。押出体は、押出体の両端において開放する第1の複数のセルおよび押出体の一端または両端において閉鎖する第2の複数のセルを有し、第2の複数のセルは、隣接するセルの1以上のグループに配列され、押出体を通って延在する少なくとも1つの流体通路の少なくとも一部を画成するよう協働する。方法は、少なくとも1つの流体通路において第1の熱交換液を流している間に、第1の複数のセルの中心の上方または下方に気体反応物流を流し、さらにその間に第1の複数のセルの内面下方に、液体反応物薄膜を流すステップを有する。方法を実行する様々な代替装置も開示する。
Description
本出願は、発明の名称が、「統合された熱交換を伴う流下薄膜リアクタのための方法および装置」である、2008年2月29日に出願された欧州特許出願第08305041.9の優先権を主張する。
本出願は、発明の名称が「ハニカム連続フローリアクタ」である、2007年3月31日に出願された、米国仮出願第60/921,053号、および発明の名称が「ハニカム連続フローリアクタのための装置および方法」である、2007年12月31日に出願された米国仮出願第61/018,119号に関連する。
本発明は、統合された熱交換を伴う流下薄膜リアクタのための方法および装置に関する。
本発明の一態様によれば、リアクタを提供することにより、気体反応物流および流下薄膜反応物流を含む反応を行う方法を開示する。リアクタは、そのセルがその第1端部から第2端部に向けて、垂直下方に平行に延在する方向を向く第1のマルチセルラー押出体を備え、該押出体は、該押出体の両端において開放する第1の複数のセルおよび該押出体の一端または両端において閉鎖する第2の複数のセルを有し、第2の複数のセルは、隣接するセルの1以上のグループに配列され、少なくとも一部において、該押出体を通って延在する少なくとも1つの流体通路を画成する;また方法は、少なくとも1つの流体通路において第1の熱交換液を流している間に、第1の複数のセルの中心の上方または下方に気体反応物流を流し、さらにその間に第1の複数のセルの内面下方に、液体反応物薄膜を流す工程をさらに有する。
本発明の他の態様によれば、流下薄膜反応物流を用いて、気体反応物流を反応させるのに有用なリアクタが開示される。このリアクタは、そのセルがその第1端部から第2端部に向けて、垂直下方に平行に延在する方向を向く第1のマルチセルラー押出体を備える。押出体は、押出体の両端において開放する第1の複数のセルおよび押出体の一端または両端において閉鎖する第2の複数のセルを有し、第2の複数のセルは、隣接するセルの1以上のグループに配置され、少なくとも一部において、押出体を通って延びる少なくとも1つの流体通路を画成する。このリアクタは、さらに押出体の第1の端部において、第1の複数のセルに流体を供給できるように構成されかつ配置された流体源;第1の複数のセルに気体を流すことができるように構成されかつ配置された、押出体の上方または下方に位置する気体源;および熱交換液をそこに流すように構成されかつ配置された、少なくとも1つの流体通路に接続された熱交換液源を備える。
本発明の現時点での好ましい実施形態についての詳細を、添付の図面を参照して以下に説明する。可能であれば、同一または同様の部分を参照するために、図面において同一の参照番号が使用される。
本発明は流下薄膜反応のための方法および装置に関する。図1は、本発明の装置および方法に適したリアクタ構成部品12の平面図である。リアクタ構成部品12は、その一実施形態を図1に示すマルチセルラー押出体20を備える。押出体20は、押出体の一端から他端の方向に平行に延在する複数のセルを有し、図1において真正面にセルが見られる。セルは押出体の両端において開放する第1の複数のセル22、および押出体の一端または両端において閉鎖する第2の複数のセル24を有する。第2の複数のセル24は、本実施形態においては、押出体の端部またはその近傍において、少なくとも一部が第2の複数のセル24のチャンネル内に配され、1以上のプラグ26または事実上連続するプラグ材料26により閉鎖されている。第2の複数のセル24(閉鎖セル)は、本実施形態においては1つのグループであるが、隣接するセルの1以上のグループとなるように配置され、押出体20を通って延在する流体通路28を画成することを補助するように協働する。通路28は、通路およびその経路の双方を示す矢印28により示される大まかな方向において、セル24に沿って上下方向に蛇行する経路に続いてもよい。通路またはその経路28は、押出体20の端部32,34またはその近傍においてのみ、セル24に対して側方垂直に延在してもよく、そこにおいてはセル24間の壁は、セル24間の流体連通が可能なように、短縮されるかまたは曲げられるか、他の様式で連通しているか穴が空いている。
セル24間のそのような短縮された壁は、図3,4の断面図に示され、押出体20の端部またはその近傍において、通路または経路28がセル24に対して側方垂直に延在して接続できるようになっている。図3に示すように、経路28はセル24に沿った方向における上下の単一セルに続くものであってもよい。これに代えて、2つのセルに続く経路が平行となっている図4に示すように、経路28は、連続する2以上のセルが平行となっている各々のグループに続くものであってもよい。
図1,2のリアクタ構成部品の他の実施形態において、図2に示すように、経路はセルに沿った方向においてのみならず、図5の平面図に示すように、セルに対して垂直な平面においても蛇行する。図5の平面図における複数の閉鎖セル24は、セル24,22に対して垂直な平面において概ね蛇行している。流体通路28は、このように図5の平面図の見え隠れする方向においては比較的高周波数にて、図5の平面内において比較的低周波数にて蛇行している。この二重に蛇行する経路構造により、経路および開放セル22の間の大きな表面領域を維持しつつ、総経路量を大きくするとともに総経路長を長くすることが可能となり、リアクタ12の総パッケージサイズを小さくすることが可能となる。
図5に示す、セルに垂直な平面における閉鎖セルの蛇行配置のみが可能な配置ではなく、用途によっては他の配置が可能であるかまたは望ましい。しかしながら、図1または図5の平面内における経路の形状に拘わらず、経路28の大多数を占める押出体20内のセルの方向に垂直な平面が、1つのセルの幅のみであることが望ましい。これにより、非常に高い体積対面積比を有することが可能な、流体経路を容易に製造できることとなる。経路28の列間に位置する開放セル22が、図5に示すものと同様に、1つのセルのみの幅のグループに配置されてもよい。これにより、非常に高い体積対面積比も有する開放セルを通る流体経路が可能となる。
図1および図5に示すように、所望とするならば、1以上のセルの幅のグループ25において、閉鎖セル24の追加のセルを、経路の入口および出口ポート30の周囲においてプラグにより塞いでもよい。これらの追加の塞がれたセルは、経路28に流体連通を提供するためのオーリングシール、燃料フリットシール、ポリマー接着剤シールまたは他の望ましいシールシステムのための支持部を提供可能であり、通常は、通路または経路28の一部を形成しない。アクセス管36が、塞がれたセルの2つのグループ25に対してシールされた一実施形態を図6に示す。
押出体またはハニカム20は、耐久性および化学不活性のために、押出ガラス、ガラスセラミック、セラミック材料により形成することが望ましい。強度および不活性に優れ、ガラスおよびあるセラミックよりも高い熱伝導性を有することから、現時点ではアルミナセラミックが通常好ましい。他のより高い熱伝導率材料を用いてもよい。マルチセルラー体は、1平方インチ当たり少なくとも200セルのセル密度を有することが望ましい。より高い密度とすることにより、より高い熱交換性能が可能となる。1平方インチ当たり、300かそれ以上の、もしくは450かそれ以上のセルを有する押出体は、高性能装置を形成するための潜在的な関心事項であろう。
図7は、マルチセルラー体またはハニカムを備えた、本発明の一実施形態の主要部の断面図であり、本発明の一実施形態による押出体への流体接続を示している。図7の実施形態において、流体ハウジング40は、シール42を介して押出体を支持する。ハウジング40は、押出体を取り囲む1つのユニットを備えていてもよく、あるいはハウジングが部分40A,40Bを備えたものとなるように、中央部40Cを取り除いてもよい。本発明の現時点で好ましい実施形態によれば、液体薄膜反応物および気体反応物用の反応物通路または経路48は、ハウジング40と相まって、(図1,5に示す)開放チャンネル22を通って形成される。押出体20における経路28は、流体連結器46を通る流体管64によりアクセスされ、熱交換液または所望の熱源またはシンクとして機能する反応のために利用される。流体管64はハウジング40における開口61を通り、この開口61には、シール44が設けられている。
図8は、押出マルチセルラー体またはハニカム20を備えた、リアクタ構成部品12の分解斜視図であり、押出体20の側面において、入力および出力ポートに接続するよう配置された流体連結器46を示す。流体連結器46は、流体通路54を囲む一段高くなった接続リング52を有する流体連結器体50を有する。組み立てられたとき、ゴム状のオーリング56は、一段高くなったリング52により、押出体20の側面に形成された平坦面58に接触して圧縮状態に維持される。押出体20内の多数の壁構造は、平坦面58に対する強い圧縮シールのための十分な支持部を提供する。燃料フリットシール、ポリマー接着剤シールおよび意図される用途のための適切なそのようなシールを含む、他のシール方法を用いることが可能である。
図8の実施形態のようなリアクタ構成部品12により、本発明のリアクタ10の他の実施形態の主要部の断面図である図9に示す、現時点で好ましい他のリアクタ10の構成が可能となる。図9のリアクタ10は、押出マルチセルラー体またはハニカム20を備え、押出体20への側方ポート流体接続を含む。図8の実施形態による利点は、シール44が存在しないこと、および2つの流体経路28,48の間の直接のシール(シール44または流体連結器46等)が存在しないことを含む。したがって、シール材料は、各経路の流体のために独立して最適化されてもよく、シールが存在しないことにより、2つの経路28,48の流体が混合することにはならないであろう。
気体反応物流を流下薄膜反応物流と反応させるためのリアクタは、リアクタの関連した表面において、薄い流下薄膜を形成するための何らかの方法または手段を必要とする。本発明の装置および方法の実施形態によれば、液体反応物は、図10に示すように、例えば1以上の液体供給管64により供給される。液体反応物は、プラグまたは連続プラグ材料26の表面、もしくは換言すれば押出体20の閉鎖セル上の面27を流れまたは面27に滴下される。図11の断面図に示すように、液体反応物流物62は、続いて液体反応物流62を表す矢印62により示される経路に続き、押出体20の閉鎖セルのエッジ上を流れ、開放セルの内面に落下する。この場合、気体反応物流48は、反流フローにおける開放セルの中心を流れる。一方、熱源またはシンクとして機能する反応を提供する反応物流をも形成してもよい熱交換液は、経過28に沿って流される。液体収集器66は、反応物液体流62を収集する。
本発明の他の実施形態によるリアクタ10を図12の概略断面図に示す。それぞれが押出体20A,20Bを備えた反応物構成部品12A,12Bは、各押出体が垂直下方に延在するそのセルによって方向付けられた状態で、上下に配置される。各押出体20A,20Bは、上述した図1〜6を参照して説明したように、押出体の両端において開放する第1の複数のセル22、および押出体の一端または両端において閉鎖する第2の複数のセル24を有する。開放セル22は、行われる所望の反応に応じて、1以上の触媒材料をその表面内または表面上に含んでいてもよい。表示を容易にするために、図12においては図1〜6に示した詳細な部分のいくつかを示していないか、番号を付与していないことに留意されたい。
図1〜6に示すように、第2の複数のセル24は、隣接するセルの1以上のグループに配置され、押出体20A,20Bを通って延在する少なくとも1つの流体経路28において、少なくとも一部分を画成するよう協働する。
図12のリアクタ10は、液体供給管64を通って押出体20Aの第1端部の第1の複数のセル22に反応物流体流62を供給可能なように配置された、流体源108をさらに備える。供給された流体流62は、後述するリアクタ10のハウジング構成部品により包含される流体の環状リング63を形成する。環状流体リングは、高い位置にある押出体20Aの連続するプラグ材料26Aの表面27に溢れ出る。流体流62は表面27から溢れ出て、押出体20Aの開放セル22の内部を下って流下薄膜を形成する。
押出体20Aは、本実施形態においては押出体20A,20Bよりも大きいセルサイズを有する開放セル押出体が短く形成されたようなスペーサ82を介して、押出体20Bに接続される。したがって、液体反応物流は、押出体20Aの開放セルからスペーサの内面を通って押出体20Bの開放セルまで下方へ流れる。
リアクタ10は、双方の押出体20A,20Bの第1の複数のセル22を通って気体反応物流48が流れることができるように、気体注入管28を介して接続された気体源を備える。2つの熱交換液源112が、そこを通って熱交換液60を流すことができるように、押出体20A,20B内の対応する流体通路28に接続される。所望とするならば、2つの押出体20A,20Bにおいて、異なる流体または少なくとも異なる温度を用いてもよい。
図12に示すように、本実施形態は流体連結器50A,50Bを介して、熱交換液経路にアクセスするためのサイドポートを使用する。図7に示すエンドポートを用いてもよい。
押出体20A,20Bを支持するハウジングの構成部品は、反応物気体流48がリアクタから排出できるように、それを通って気体出力管80が延在する、リアクタ10の上端部にあるエンドプレート76、およびそれを通ってガス注入管68も延在する液体収集器66を形成するエンドプレートを有する。ハウジングの様々な部分は、オーリング72によりエンドプレート76,66にシールされた、管部分70により形成される。押出体20A,20Bの端部近傍において、管部分70は、押出体20A,20Bを支持する取付けリング74にオーリング72によりシールされ、同様にスペーサ82はシール42によりシールされる。シール42は、ゴム状シール、エポキシ樹脂ベースまたは任意の適切な材料であればよい。図12に示す実施形態において、上側のシール42は、環状リザーバまたは流体リング63も有し、反応流体注入管64のシールを提供する。
図13の斜視図に示すように、本発明によるリアクタは、例えば図示の押出体20A〜Dのような、2以上のマルチセルラー押出体を有するものであってもよく、それぞれの押出体は、それぞれが第1の押出体20Aの下方に位置し、それぞれが図1〜6に示すように、対応する少なくとも1つの流体通路を画成する、対応する複数の開放セルおよび対応する複数の閉鎖セルを有する。第1の押出体20Aに続く連続する押出体20B〜20Dは、対応する上方の押出体から、流体反応物および気体反応物のいずれかまたは双方を受け取るように、位置決めされ配置される。熱交換液流60A〜60Dは、各押出体20A〜20Dと共通であっても別個のものであってもよい。各押出体20A〜20Dの垂直方向の長さは、行われる反応の必要性に応じて選択されてもよい:また、他よりも短い押出体20Cに示すように、押出体は一定の長さである必要はない。
ある流下薄膜反応の状況下においては、可燃性または爆発性の反応物が使用されるか、もしくは可燃性または爆発性の製品が製造される可能性があるため、リアクタ10内に起こりうる炎または爆発の伝搬を回避することが望ましい。したがって、本発明においては、図14に示すように、押出体20A〜20Cのそれぞれの端部に配置された、フレームバリアスクリーン84をさらに使用してもよい。スクリーン84は、スクリーン84をしっかりと保持するように協働するテンションリング86,88等により、任意の方法により取り付けられてもよい。スクリーン84の使用とともに、リアクタの設計および反応の工学技術の目的のため、押出体20A〜20Cの長さ(すなわちセルの長さ)およびセルの幅は、制御できない反応または爆発性の反応のあらゆるリスクを回避するよう選択可能である。さらに、この最適化のために、押出体の長さは必要に応じて異なるものとしてもよい。
スクリーン84の取付けまたは保護のために、図15の上部に示すように、端面クランプ90を有していてもよく、そこではスクリーンは閉鎖セルの上において、面27の一部の上にクランプされる。図の下部に示すように、端面クランピングを、開放セルを有する押出体92の一部を用いることによって行ってもよい。テンションリングは、端面クランピングとともに使用してもよく、使用しなくてもよい。
2つの他のスクリーン取り付けの態様を図16に示すが、図16において、トップスクリーン84は閉鎖セルの上部に位置する接着部94に取り付けられる。ボトムスクリーン84は、延在するプラグ26Eに併合されるように取り付けられる。テンションリングは、いずれにせよ任意であるが、延在するプラグ26の場合には不要であると思われる。
図17の断面図に示すように、フレームバリアスクリーンは、反応物の供給を補助するために使用されてもよい。トップスクリーン84は、反応物流62を流体環状リング63から押出体20の閉鎖セルの上部へ毛管作用で運ぶかまたは他の様式で案内するのに役立ち、図に示すように湾曲してもよいボトムスクリーンは、反応物流62を押出体20の開放セルの下部から環状の受け取りトラフ114へ毛管作用で運ぶかまたは他の様式で案内するのに役立つ。この実施形態において、ガス反応物流48は逆流可能であるが、スクリーン84に沿いかつ離れる反応物流体の動きを支援するために、図示のように好ましくは並流方向にある。
フレームバリアスクリーンの他の例として、図18の断面図に示すように、多孔性体フレームバリア96を用いてもよい。多孔性体は、図示のように反応物流体の供給を支援してもよい。
上述したように、本発明は気体反応物流および流下薄膜液体反応物流を含む反応を行う方法も提供することが理解されよう。本発明の方法は、押出体の第1端部から第2端部へ垂直下方に平行にそのセルが延在するように方向付けられた、少なくとも第1のマルチセルラー押出体を提供することを含む。また押出体は、押出体の両端において開放する第1の複数のセル、および押出体の一端または両端において閉鎖する第2の複数のセルを有し、第2の複数のセルは押出体を通って延在する1以上の流体通路の少なくとも一部を画成するよう協働する隣接するセルの1以上のグループとなるように配置されている。1以上の通路は第2の複数のセルに沿って前後に蛇行する経路を有していてもよく、第2の複数のセル内の押出体の端部またはその近傍において、通路はセル管を横方向に接続してもよい。本発明の方法は、さらに、少なくとも1つの流体通路において少なくとも第1の熱交換液を流している間に、第1の複数のセルの中心の上方または下方に気体反応物流を流し、さらにその間に第1の複数のセルの内面下方に、液体反応物薄膜を流すことを含む。本発明の方法は、第1の複数のセル内または上に触媒材料を有するリアクタを提供してもよい。本発明の方法は、異なる熱交換フィードを任意で有し、さらにそれぞれが異なる反応物フィードを任意で有する多数の連続する押出体を使用することを含んでもよい。
本発明の押出体20を通り、経路28に沿った熱交換液60の流れに関連する圧力低下が、特定のリアクタまたは反応デザインのためには大きすぎる場合、フロー経路は統合された分岐構造により、複数の平行な経路に分割できる。図19,20は、本発明のさらなる他の実施形態による、セル22,24に垂直な平面においてさらに他の流体経路28を示す、押出マルチセルラー体またはハニカムを備えたリアクタ構成部品12の平面図である。図に示すように、これらの実施形態は、セルに垂直な平面において経路28が平行な経路に分割されるように、流体通路28内における流体経路の分岐または分割を含む。図21は押出体20の一端または両端に近いチャンネル24の断面図であり、セル24に平行な平面において1つから分割している2つの経路を有し、押出体20内から開始する、流体経路を分岐または分割する本発明の状況に適した方法を示している。
図22は、押出体またはハニカム構造の一端の部分平面図であり、押出体の一端の入力ポート30において押出体内から開始する、多数の平行通路28を有する分割のための方法または構造を示している。
図23は、押出体またはハニカム構造の一端の部分側面図であり、押出体の側方の壁または平坦面58の入力ポート30において押出体内から開始する、多数の通路28の他の実施形態を示している。
図24は、本発明の押出体内において、熱交換流経路28を形成する他の方法を示す図である。図24の押出体20の上部に示すように、ガスケットまたは他のシール材料104とともに、形状に合わせたエンドキャップを使用してもよい。とくにこの例において、押出体20のセルの壁は変更を必要としない。図24の押出体20の下部に示した他の例のように、エンドプレート102は形状に合わせたシール材料104を備えていてもよく、セルからセルへの横方向の通路を可能にしつつ、シール材料104が短縮されていない壁の側方を支持することができるように、押出体の壁が短縮される。
図25A〜25Dは、閉鎖セルの下方のパターンに対応する、プラグまたは連続プラグの他のパターンを示す。各例において、閉鎖セル内に画成される流体経路は、セルの方向に沿って蛇行してもよい。図25Bにおいて、最終的な経路は2回蛇行し、図25Cにおいて、セルに垂直な平面において、経路は押出体20内において分岐を伴って平行であり、図25Dにおいて、経路はもしあるとすれば押出体20へ外部の分岐を伴って平行である。
10 リアクタ
12 リアクタ構成部品
20 マルチセルラー押出体
22 第1の複数のセル
24 第2の複数のセル
26 プラグ
12 リアクタ構成部品
20 マルチセルラー押出体
22 第1の複数のセル
24 第2の複数のセル
26 プラグ
Claims (5)
- 気体反応物流および流下薄膜液体反応物流を含む反応を行う方法であって、
そのセルがその第1端部から第2端部に向けて、垂直下方に平行に延在する方向を向く第1のマルチセルラー押出体であって、該第1のマルチセルラー押出体は、該押出体の両端において開放する第1の複数のセルおよび該押出体の一端または両端において閉鎖する第2の複数のセルを有し、該第2の複数のセルは、隣接するセルの1以上のグループに配列され、該押出体を通って延在する少なくとも1つの流体通路の少なくとも一部を画成するよう協働し、前記通路は前記第2の複数のセルに沿って前後に蛇行する経路を有する第1のマルチセルラー押出体を備えたリアクタを提供する工程と;
前記少なくとも1つの流体通路において第1の熱交換液を流している間に、前記第1の複数のセルの中心の上方または下方に気体反応物流を流し、さらにその間に前記第1の複数のセルの内面下方に、液体反応物薄膜を流す工程と、
を有することを特徴とする方法。 - 前記リアクタを提供する工程が、前記第1の複数のセルの内面内または内面上に、触媒材料を有するリアクタを提供する工程をさらに備えることを特徴とする請求項1記載の方法。
- 前記リアクタを提供する工程が、前記第1のマルチセルラー押出体の下方に位置する少なくとも第2のマルチセルラー押出体を有するリアクタを提供するステップをさらに備え、前記第2の押出体は、少なくとも1つの第2の押出体流体通路を画成する、複数の第2の押出体開放セルおよび複数の第2の押出体閉鎖セルを有し、(1)液体反応物薄膜を流す工程が、前記第2の押出体開放セルの内面下方に液体反応物薄膜を流す工程をさらに含み、(2)気体反応物流を流す工程が、前記第2の押出体開放セルの中心の上方または下方に気体反応物流を流す工程をさらに含み、(3)熱交換液を流す工程が、前記少なくとも1つの第2の押出体流体通路を通じて第2の熱交換液を流す工程をさらに含むことを特徴とする請求項1または2記載の方法。
- 気体反応物流を流下薄膜液体反応物流と反応させるリアクタであって、
そのセルがその第1端部から第2端部に向けて、垂直下方に平行に延在する方向を向く第1のマルチセルラー押出体であって、該第1のマルチセルラー押出体は、該押出体の両端において開放する第1の複数のセルおよび該押出体の一端または両端において閉鎖する第2の複数のセルを有し、該第2の複数のセルは、隣接するセルの1以上のグループに配列され、該押出体を通って延在する少なくとも1つの流体通路の少なくとも一部を画成するよう協働する第1のマルチセルラー押出体と、
前記押出体の前記第1の端部において前記第1の複数のセルに流体を供給できるよう構成されかつ配置された流体源と、
前記第1の複数のセルを通って気体を流すことができるよう構成されかつ配置された、前記押出体の上方または下方のいずれかにある気体源と、
前記少なくとも1つの流体通路に接続され、熱交換液をその内部を通じて流すことができるように構成されかつ配置された熱交換液源と、
を備えたことを特徴とするリアクタ。 - 前記押出体の前記第1および第2の端部において、第1および第2のフレームバリアをさらに備えたことを特徴とする請求項4記載のリアクタ。
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