JP2011257399A - 放射性元素のガンマ線放射強度を測定する方法 - Google Patents

放射性元素のガンマ線放射強度を測定する方法 Download PDF

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Abstract

【課題】放射性元素のガンマ線放射強度を、標準放射性元素のガンマ線の既知の放射強度に基づいて測定する方法を提供する。
【解決手段】式
Figure 2011257399

から該強度I(Ech)を算出する。ここで、S(Ech)は該放射性元素のガンマ放射線の正味面積であり、S(Ech)は該標準放射性元素の正味面積であり、RおよびRは、それぞれ、S(Ech)を測定する放射線検出器、およびS(Ech)を測定放射線検出器の総吸収効率であり、ΔρおよびΔρは、振動技術によって基準放射能源を使用して測定される原子炉の反応度変化の測定値であり、それぞれ該放射性元素および該標準放射性元素に関係し、WA,1およびWA,2は、それぞれ該放射性元素の中性子重要度および該標準放射性元素の中性子重要度であり、Cd1およびCd2は、それぞれ該サンプルの放射性崩壊補正データおよび該標準サンプルの放射性崩壊補正データである。
【選択図】なし

Description

本発明は、放射性元素のガンマ(γ)線放射強度を測定する方法に関する。
放射性元素のガンマ線放射強度は、その知識が原子炉物理学の分野で重要なデータである。これらは、例えば、非破壊測定(ガンマ線分光測定法)において、または、光子的加熱を測定するために使用されるシミュレーションコードの入力として使用されるデータである。
β崩壊の結果として放射されたガンマ線放射強度を測定するための第1の方法は、例えばゲルマニウム検出器による高分解能分光測定法によって優れた精度(およそ1%)で得られた相対的な強度測定値を、他方では十分に制御されていないβ分岐比データと結合させることである。このために、第1の方法で得られたガンマ線放射データはしばしば、10%より高い不確かさを有している。これは現実的な欠点である。
さらに最近の既知の方法によって、β分岐比の測定が省略可能である。4πβ−γ同時計測システムによって崩壊率を、またガンマ分光測定法によって放射強度を測定することによって、放射性核種によっては1%より良好な不確かさを達成するという有効な改良がなされてきた。しかし、ガンマ線放射強度を測定する際、そしてとりわけこれらのデータを正規化する際に得られる精度は、検討中の放射性核種の放射性物質の純度に大きく関係し、崩壊率の不確かさをも左右する。したがって、サンプルを準備するのに必要な時間に関して、本方法は、寿命が短い、つまり数分〜数時間程度の放射性核種に対しては非常に実施しにくいことが分かっている。これもまた現実的な欠点である。
本発明には上記の欠点がない。
実際、本発明は、放射性元素のガンマ線放射強度を測定する方法であって、
−原子炉内にある放射性元素のサンプルおよび標準放射性元素のサンプルに照射するステップと、
−放射性元素のサンプルおよび標準放射性元素のサンプルを原子炉から除去するステップと、
−第1の測定チャネルによって、放射性元素のサンプルのガンマ線放射の正味面積S(Ech)のデータを測定するステップと、
−第1の測定チャネルと同一の第2の測定チャネルによって、標準放射性元素のサンプルのガンマ線放射の正味面積S(Ech)のデータを測定するステップと、
−振動技術によって、放射性元素のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉外にある第1の位置と、放射性元素のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉内にある第2の位置との間の原子炉の第1の反応度変化Δρを測定するステップと、
−振動技術によって、標準放射性元素のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉外にある第1の位置と、標準放射性元素のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉内にある第2の位置との間の原子炉の第2の反応度変化Δρを測定するステップと、
−次の式を使用して放射性元素のガンマ線放射強度を算出するステップであって、
Figure 2011257399

ここで、RおよびRは、それぞれ放射性元素のサンプルのエネルギーにおける第1の測定チャネルの検出器の総吸収効率および標準放射性元素のサンプルのエネルギーにおける第2の測定チャネルの検出器の総吸収効率であり、
A,1およびWA,2は、それぞれ放射性元素の中性子の重要度および標準放射性元素の中性子の重要度であり、
d1およびCd2は、それぞれ放射性元素のサンプルの放射性崩壊補正データおよび標準放射性元素のサンプルの放射性崩壊補正データであり、
I(Ech)は、標準放射性元素のガンマ線放射強度であるステップと
を含むことを特徴とする方法である。
本発明の1つの特定の実施形態によると、原子炉の第1の反応度変化Δρを測定するステップは、
a)放射性元素のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉外にある制御棒の第1の位置と、
b)放射性元素のサンプルが原子炉内にあり、かつ原子炉が、制御棒の第2の位置ゆえに、所与の出力に設定されている制御棒の第2の位置と
の間における、原子炉の制御棒の少なくとも1つの位置変化の測定によって実施される。
同様に、原子炉の第2の反応度変化Δρを測定するステップは、
a)標準放射性元素のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉外にある制御棒の第1の位置と、
b)標準放射性元素のサンプルが原子炉内にあり、かつ原子炉が、制御棒の第2の位置ゆえに、所与の出力に設定されている制御棒の第2の位置と
の間における、原子炉の制御棒の少なくとも1つの位置変化測定によって実施される。
本発明のさらなる特徴によると、本方法は、振動法によって、空のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉外にある第1の位置と、空のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉内にある第2の位置との間の原子炉の反応度変化Δρを測定する、少なくとも1つのステップをさらに含んでおり、反応度変化Δρの測定値はそれぞれの反応度変化ΔρおよびΔρの測定値から減算される結果、放射性元素の補正済みガンマ線放射強度I(Echは、次の式
Figure 2011257399

によって与えられる。
本発明のさらなる特徴および利点は、添付の図面を参照して好ましい実施形態を読めばより明らかになるであろう。
本発明のガンマ線放射強度を測定する方法のブロック図を示している。 図1に示されている本発明の方法の一連の具体的ステップのブロック図を示している。 本発明の方法の実施を支援する第1の装置構成を示している。 本発明の方法の実施を支援する第2の装置構成を示している。 図2に示されている一連の具体的ステップの実施を支援する第3の装置構成を示している。 図2に示されている一連の具体的ステップの実施を支援する第4の装置構成を示している。
全図面にわたって、同一の参照番号は同一の要素を示している。
図1は、本発明のガンマ線放射強度を測定する方法のブロック図を示しており、図2は、図1に示されている本発明の方法の一連の具体的ステップのブロック図を示している。
本発明の方法(図1参照)は、ガンマ線放射強度I(Ech)が測定されるサンプルEchおよびガンマ線放射強度I(Ech)が既知である標準サンプルEchを振動棒に搭載するステップE1と、サンプルEchおよびEchを具備する振動棒を原子炉に搭載するステップE2と、原子炉に配置されているサンプルEchおよびEchに照射するステップE3と、照射済みサンプルを原子炉から除去するステップE4と、照射済みサンプルのガンマ線放射の正味面積(ガンマ線の面積の測定値)を測定し、正味面積の測定値を整形して正味面積S(Ech)のデータを取得するステップE5と、照射済み標準サンプルの正味面積(ガンマ線の面積の測定値)を測定して、取得された正味面積測定値を整形して正味面積S(Ech)のデータを形成するステップE6であって、それぞれの照射済みサンプルEchおよびEchのガンマ線放射の正味面積の測定は、単一の測定チャネルを使用して(この場合、測定は連続して実行される)、あるいは相互に等しい2つの測定チャネルを使用して(この場合、測定は同時に実行可能である)実行可能であるステップE6と、サンプルEchのガンマ線放射強度I(Ech)を算出するステップであって、
−正味面積S(Ech)およびS(Ech)のデータと、
−それぞれのサンプルEchおよびEchのガンマ線放射エネルギーに対する測定チャネルの検出器の総吸収効率R1およびR2(それぞれのサンプルEchおよびEchと同じエネルギーを有する基準放射能源を使用して取得された、事前記録済みの総吸収効率)と、
−それぞれのサンプルEchおよびEchに関する吸収中性子の重要度WA,1およびWA,2と、
−放射性元素のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉外にある第1の位置と、放射性元素のサンプルが、上記所与の出力に設定されている原子炉内にある第2の位置との間の原子炉の第1の反応度変化Δρと、
−標準放射性元素のサンプルが、所与の出力に設定されている原子炉外にある第1の位置と、標準放射性元素のサンプルが、上記所与の出力に設定されている原子炉内にある第2の位置との間の原子炉の第2の反応度変化Δρと、
−それぞれのサンプルEchおよびEchに関する放射性崩壊補正データCd1およびCd2と、
−標準放射性元素の既知のガンマ線放射強度I(Ech)と
に基づいて算出するステップ(E7)を含む。
このステップは、以下の式に従って行われる
Figure 2011257399
次にWA,1、WA,2、Cd1、Cd2、ΔRおよびΔRのデータの取得が開始される。
放射性サンプルXの吸収中性子の重要度WA,Xは、既知の方法により、随伴束Φの平均値として定義され、捕捉率によって重み付けされた重要度関数である。ここで、
Figure 2011257399

であり、定義によって、量
Figure 2011257399

はサンプルXの捕捉率を表わしており、Φは随伴束であり、大きさEは中性子のエネルギーである。随伴束は、原子炉内の中性子輸送について記述するボルツマン随伴方程式の解であることを想起されたい。
サンプルのまわりに中性子減速材料を配置することによって取得される熱中性子スペクトルにおいて、吸収重要度関数WA,Xは、サンプルXに含有されているアイソトープから実質的に独立していることが、当業者に知られている。
サンプルXの放射性崩壊補正データCdxは、既知の方法により、次の公式
Figure 2011257399

によって与えられ。ここで、
→λは放射性定数であり、
→tはサンプルの放射持続時間であり、
→tは、照射の終了時と測定の開始時の間の放射性崩壊の時間であり、
→tは、ガンマ線放射測定の持続時間である。
吸収効率変化データは、振動技術によって実施された反応度測定から推定される。振動技術を使用するいくつかのタイプの測定法は、本発明の範囲内で実施可能である。例えば、
−制御手段によって出力を安定させることなく、反応度変化が、サンプルが原子炉外にある状態(1)と、サンプルが原子炉内にある状態(2)との間で観察される中性子束の変化から推定される「動的」測定方法、
−反応度変化が、状態(1)と状態(2)間で出力を一定に維持することができる制御棒の位置から推定される「静的」測定方法
が可能である。
図2は、放射性元素Xに関連した原子炉の反応度変化Δρの測定値が、原子炉の制御棒の位置変化量δPから推定される、本発明の好ましい実施形態を示している。
位置変化量δPのデータを取得するプロセスは、振動棒にサンプルEchを搭載するステップE9と、臨界状態で原子炉を運転する(つまり、原子炉を運転することによって所与の安定出力を供給する)ステップE10と、臨界状態の原子炉において、サンプルEchを具備した棒を振動させる(つまり、原子炉内で棒を連続的に挿入/抽出する)ステップE11であって、この期間中に制御棒の位置の測定が実施されるステップE11と、制御棒の位置測定値から位置変化δPを算出するステップE12とを含んでいる。
原子炉は、既知の方法により、原子炉が供給する出力を調整するために移動可能な制御棒を具備している。原子炉が臨界状態に達すると、この臨界状態と関連した制御棒の位置が測定される。振動棒の振動中、棒が原子炉内に入る度に、原子炉の不安定性が生じ、原子炉によって供給される出力に変化をもたらす。次いで、原子炉で生じる不安定性を解消するために(初期出力値に戻すために)、制御棒の位置のフィードバックが実施される。次いで、不安定性を解消する、制御棒の位置が測定される。次いで、制御棒の位置変化が算出される。反応度変化に対する制御棒の変化の比が算出される。
図3は、本発明の方法の実施を支援する第1の装置構成を示している。図3に示されている装置は、サンプルEchおよびEchに照射するステップE3を実施する。原子炉RNに配置されているサンプルEchおよびEchが振動棒Cに搭載され、中性子nが照射される。振動棒はここでは単なるサンプルホルダとして使用され、振動運動の影響を受けることがない。
サンプルEchおよびEchは、同じ中性子束で照射されるように、原子炉のコア部分の2つの対称の位置に配置される。実用上、サンプルEchおよびEchは、相互に妨害しあわぬように、分離距離、例えば少なくとも10cmを確保するアルミニウム製円形ビレット(図示せず)間に配置される。振動棒は、中央チャネルにおいて、原子炉の正中面に対して対称に2つのサンプルの位置を決める機械移動システムに固定され、高い熱中性子化を確保することができる。サンプルが原子炉に配置されると、オペレータは、制御装置によって原子炉の発散を制御する。制御装置は、例えば、中性子に対して吸収性が高い材料であるハフニウム製の4個の制御棒から構成され、垂直移動装置によって原子炉から徐々に抽出される。原子炉は、数10W(通常は20〜80W)程度の所与の出力で安定化される。原子炉は、中性子が両サンプルを形成する材料を活性化するのに必要な時間中、臨界状態に維持される。照射時間に達すると、原子炉は制御装置によって停止される。
図4は、本発明の方法の実施を支援する第2の装置構成を示している。図4に示されている装置は、正味面積を測定するステップE5を実施する。この装置は、ガンマ線放射検出器D、電子測定装置DM、および算出器Kを備えている。検出器Dは、例えば、高純度ゲルマニウムタイプの検出器である。電子測定装置DMは、検出器Dによって送出された信号を収集し、記憶するためのものである。算出器Kは、電子測定装置DMによって送出された信号を処理して、既知の特定のソフトウェアにより、ガンマ線放射の検討ラインごとに正味面積Sのデータを送出する。
各サンプルEch(X=1,2)は、数分から数時間に及ぶ期間にわたって、要素D、要素DMおよび要素Kからなる測定チャネルで個別に測定される。活性化によって生成された放射性核種の活性度測定において一般的な不確かさは0.5%またはそれ以下である。このために、例えば、必要な限り測定期間を延長することによって、ピークの正味面積には少なくとも40,000カウントが記録される。一般に、本実験は、結果の一貫性を確認するために、例えば少なくとも3回反復される。
上記本発明の実施形態では、両サンプルEchおよびEchは、サンプルが同じ中性子束を享受するようにするために、原子炉の内部容積に対して対称の位置で同時に照射される。本発明の別の実施形態によると、各サンプルへの照射は別個になされ、サンプルが、原子炉の正中面に連続して配置される。
図5Aおよび5Bは、それぞれ図2に示されている一連の具体的ステップの実施を支援する第3および第4の装置構成を示している。
具体的には、図5Aおよび5Bは、上記ステップE11中の、振動棒の両端部の位置を示している。図5Aは、原子炉内の振動棒を示しており、図5Bは、原子炉外の振動棒を示している。いずれの場合も、装置は、原子炉RN、サンプルEch(X=1,2)を具備する振動棒C、中性子検出器DN、例えばホウ素埋め込みチャンバ、可動制御棒BP、フィードバック装置DA、および制御棒BPの位置が測定可能な位置測定センサCを備えている。制御棒BPは、中性子を吸収する材料からなり、原子炉RNへの何らかの挿入は、中性子密度の変化をもたらす。
サンプルEchを含む振動棒Cは、原子炉RN外の位置(図5B参照)と、原子炉内の位置(図5A参照)との間で、機械システム(図示せず)によって移動される。
サンプルが原子炉に挿入される前に、オペレータは、既知の制御システム(図示せず)によって原子炉の発散を制御する。原子炉が臨界状態にある場合、フィードバック装置DAは制御棒BPを制御して、臨界を微調整する(出力の安定値を取得する)。次いで位置センサCPは制御棒BPの位置を測定するが、サンプルは依然として原子炉外にある。次いで、サンプルは原子炉RN内に挿入される。原子炉内にサンプルがある間、アイソトープ
Figure 2011257399

は放射捕捉によって相互作用するだけであると考えられる。原子炉外のサンプル位置と原子炉内のサンプル位置との間で、原子炉容積の点rにおける中性子密度n(r)は、次の2つの効果
−位置とは無関係な伝達関数Hによる捕捉成分
Figure 2011257399

の変化に関連した大域の外乱、および、
−外乱エリアからの距離の関数として急速に減少する関数a(r)による捕捉断面
Figure 2011257399

の変化に比例する局所的な外乱の合計と考えられるような変化を受ける。
両効果を反映し、かつ本発明の測定方法が依存している基本的関係は次のとおりである。
Figure 2011257399

ここで、δn(r)/nは点rにおける中性子密度の相対的変化量であり、δkは、定義によると、「原子炉内のサンプル」および「原子炉外のサンプル」の両位置間の原子炉の有効乗算係数kの変化量である。
中性子検出器DNは、原子炉へのサンプルの挿入によってもたらされる中性子密度の変化量の正確な測定を可能にするために、サンプルから十分に離して配置される。次いで、検出器DNによって検出された中性子密度変化量に関する情報はフィードバック装置DAを介して制御棒BPに伝達される。次いで、検出器DNによって送出された信号の効果にしたがって、フィードバック装置DAは原子炉内のサンプルの存在によってもたらされる外乱を補償する。この補償は、原子炉の臨界を初期状態、つまり、サンプル導入前の状態(一定の中性子束の値)に戻すことになる。次いで、制御棒BPの位置を測定するセンサCPは、回復した臨界状態において棒BPによって占められる位置を測定する。制御棒の位置変化量δPが算出される。次いで、位置変化量δPと、この変化が誘導する、上記ではΔρと示されている反応度変化量δk/kとの間の比χを、線形であろうとなかろうと生成することができ、次の式で表わされる。
Figure 2011257399
次いで、反応度変化Δρを表わすために正確な摂動論を適用することにより、位置変化量δΡは、吸収中性子の重要度関数W、すなわち
Figure 2011257399

に使用することによって、サンプルを構成するアイソトープ
Figure 2011257399

の捕捉率Tに関係する。
ここで、αは、反応度変化量がδk/kが10−4程度である場合の、選択されたアイソトープ
Figure 2011257399

に依存しない比例定数である。反応度変化についてのこの条件は、サンプルが、例えば10cmと小型であり、かつ数mg〜数g程度の量の材料を含有することを示唆している。
は、上記のように定義された重要度関数、つまり次の式のとおりである。
Figure 2011257399
サンプルのまわりに中性子減速材料を配置することによって取得される熱中性子スペクトルにおいて、このWは、サンプルに含有されているアイソトープとは実質的に無関係であることが示されている。
次いで、サンプルは原子炉RNから除去され、フィードバック装置は原子炉RNを再度初期臨界状態にする。
測定の不確かさを低下させるために、例えば、5〜10の振動サイクル(1つの振動サイクルは、原子炉に対してサンプルを挿入および抽出することからなる)が、「原子炉外」および「原子炉内」という2つの状態に対応するステップによって1分程度で連続的に反復され、この測定は、サンプルを振動棒に対してロード/アンロードすることの影響を試験するために、実験プログラムの途中で、例えば少なくとも5回反復される。
優先的に、これらの異なる位置測定が、連続的かつ同一条件下で、検討中のサンプル(Ech)および標準サンプル(Ech)だけでなく、検討中および標準のサンプルと同じ形状(同じ被覆および同じ寸法であるが、アイソトープを含有していない)を有する、放射性元素を含まない空のサンプルについても実行される。次いで、空のサンプルについて取得された反応度変化の測定値は、検討中のサンプルおよび標準サンプルについて取得された測定値から減算される。有利なことに、アイソトープを含有する構造に起因する実験誤差の補正が可能である。次いで、補正された強度は次の式に表わされる。
Figure 2011257399

Claims (5)

  1. 放射性元素のガンマ線放射強度を測定する方法であって、
    −原子炉内にある前記放射性元素のサンプルおよび標準放射性元素のサンプルに照射するステップ(E3)と、
    −前記放射性元素の前記サンプルおよび標準放射性元素の前記サンプルを前記原子炉から除去するステップ(E4)と、
    −第1の測定チャネルによって、前記放射性元素の前記サンプルのガンマ線放射の正味面積S(Ech)のデータを測定するステップ(E5)と、
    −前記第1の測定チャネルと同一の第2の測定チャネルによって、標準放射性元素の前記サンプルのガンマ線放射の正味面積S(Ech)のデータを測定するステップ(E6)と、
    −振動技術によって、前記放射性元素の前記サンプルが、所与の出力に設定されている前記原子炉外にある第1の位置と、前記放射性元素の前記サンプルが、前記所与の出力に設定されている前記原子炉内にある第2の位置との間の、前記原子炉の第1の反応度変化Δρを測定するステップ(E8)と、
    −振動技術によって、標準放射性元素の前記サンプルが、所与の出力に設定されている前記原子炉外にある第1の位置と、標準放射性元素の前記サンプルが、前記所与の出力に設定されている前記原子炉内にある第2の位置との間の、前記原子炉の第2の反応度変化Δρを測定するステップ(E8)と、
    −次の式を使用して前記放射性元素の前記ガンマ線放射強度を算出するステップ(E7)であって、
    Figure 2011257399

    ここで、
    およびRは、それぞれ前記放射性元素の前記サンプルのエネルギーにおける前記第1の測定チャネルの検出器の総吸収効率および標準放射性元素の前記サンプルのエネルギーにおける前記第2の測定チャネルの検出器の総吸収効率であり、
    A,1およびWA,2は、それぞれ前記放射性元素の中性子重要度および標準放射性元素の中性子の重要度であり、
    d1およびCd2は、それぞれ前記放射性元素の前記サンプルの放射性崩壊補正データおよび標準放射性元素の前記サンプルの放射性崩壊補正データであり、
    I(Ech)は、標準放射性元素の前記ガンマ線放射強度である
    ステップ(E7)と
    を含むことを特徴とする方法。
  2. 前記原子炉の第1の反応度変化Δρを測定する前記ステップ(E8)が、
    a)前記放射性元素の前記サンプルが前記原子炉外にあり、かつ前記原子炉が所与の出力に設定されている制御棒の第1の位置と、
    b)前記放射性元素の前記サンプルが前記原子炉内にあり、かつ前記原子炉が、前記制御棒が第2の位置にあることにより、前記所与の出力に設定されている前記制御棒の前記第2の位置と
    の間における、前記原子炉の制御棒(BP)の少なくとも1つの位置変化測定により実施され、かつ、
    前記原子炉の第2の反応度変化Δρを測定する前記ステップが、
    a)標準放射性元素の前記サンプルが前記原子炉外にあり、かつ、前記原子炉が所与の出力に設定されている前記制御棒の第1の位置と、
    b)標準放射性元素の前記サンプルが前記原子炉内にあり、かつ、前記原子炉が、前記制御棒が第2の位置にあることにより、前記所与の出力に設定されている前記制御棒の前記第2の位置と
    の間における、前記原子炉の前記制御棒の少なくとも1つの位置変化測定によって実施される、請求項1に記載の方法。
  3. 振動法によって、空のサンプルが、所与の出力に設定されている前記原子炉外にある第1の位置と、前記空のサンプルが、前記所与の出力に設定されている前記原子炉内にある第2の位置との間における、前記原子炉の反応度変化Δρを測定する少なくとも1つのステップをさらに含む方法であって、前記反応度変化Δρの測定値を、反応度変化ΔρおよびΔρの測定値のそれぞれから減算して、前記放射性元素の補正済みガンマ線強度E(Echを式
    Figure 2011257399

    によって求める、請求項1または請求項2のいずれか1項に記載の方法。
  4. 基準放射能源を使用して、前記総吸収効率RおよびRを事前に測定する、請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の方法。
  5. 前記第2の測定チャネルおよび前記第1の測定チャネルが単一の測定チャネルであって、前記正味面積S(Ech)のデータを測定する前記ステップと、前記正味面積S(Ech)のデータを測定する前記ステップとを同時に実施する、請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の方法。
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