JP2011216324A - 触媒層−電解質膜積層体、並びにこれを備える膜−電極接合体及び固体高分子形燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体は、固体高分子電解質膜2の外周縁部21を除く両面に触媒層3が形成された触媒層−電解質膜積層体と、前記触媒層−電解質膜積層体の少なくとも一方面に接着された枠状のエッジシール4とを備え、前記エッジシールは、接着層44及び無機薄膜層43を有している。
【選択図】図1
Description
項1.固体高分子電解質膜の外周縁部を除く両面に触媒層が形成された触媒層−電解質膜積層体と、前記触媒層−電解質膜積層体の少なくとも一方面に接着された枠状のエッジシールとを備え、
前記エッジシールは、接着層及び無機薄膜層を有している、
エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項2.前記無機薄膜層が無機酸化物層又は金属層である、項1に記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項3.前記無機薄膜層がケイ素酸化物層である、項1又は2に記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項4.前記無機薄膜層が絶縁被膜で覆われている、項1〜3のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項5.前記無機薄膜層が乾式めっき皮膜である、項1〜4のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項6.前記エッジシールは、JIS K7126により測定される水素ガス透過度が、23℃湿度50%RHの条件下で5.0×103cc/m2・24hr・atm以下であり、JIS K7129Bにより測定される水蒸気透過度が10g/m2・day以下である、項1〜5のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項7.前記エッジシールは、JIS K7126により測定される水素ガス透過度が、23℃湿度50%RHの条件下で4.5×103cc/m2・24hr・atm以下であり、JIS K7129Bにより測定される水蒸気透過度が5g/m2・day以下である、項1〜6のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項8.前記触媒層−電解質膜積層体の両面に、最表面に接着層を有し、前記触媒層−電解質膜積層体よりも一回り大きく形成された枠状のエッジシールが設置され、
前記電解質膜よりも外側に位置するエッジシールの外周縁部同士が接着している、項1〜7のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項9.項1〜8のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体と、
前記エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体のエッジシールの開口部の触媒層上に設置されたガス拡散層とを備える、
エッジシール付き膜−電極接合体。
項10.項9に記載のエッジシール付き膜−電極接合体と、
前記触媒層及びガス拡散層からなる各電極の周囲を囲むように前記各エッジシール上にそれぞれ設置されたガスケットと、
前記各電極及びガスケット上にそれぞれ設置され、前記ガス拡散層と対向する領域にガス流路が形成されたセパレータとを備える、固体高分子形燃料電池。
固体高分子電解質膜2は、公知又は市販のものを使用することができるが、例えば、基材上に水素イオン伝導性高分子電解質を含有する溶液を塗工し、乾燥することによっても製造することができる。水素イオン伝導性高分子電解質としては、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のC−H結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー(PFS系ポリマー)等が挙げられる。電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」(登録商標)、旭硝子(株)製の「Flemion」(登録商標)、旭化成(株)製の「Aciplex」(登録商標)、ゴア(Gore)社製の「Gore Select」(登録商標)等が挙げられる。水素イオン伝導性高分子電解質含有溶液中に含まれる水素イオン伝導性高分子電解質の濃度は、通常5〜60重量%程度、好ましくは20〜40重量%程度である。なお、電解質膜の膜厚は通常20〜250μm程度、好ましくは20〜80μm程度である。
触媒層3は、公知又は市販の白金含有の触媒層(カソード触媒及びアノード触媒)である。具体的には、触媒層3は、(1)触媒粒子を担持させた炭素粒子及び(2)水素イオン伝導性高分子電解質を含有する。
エッジシール4は、接着層44及び無機薄膜層43を有しており、無機薄膜層は、水蒸気、水、燃料ガス及び酸化剤ガスに対するバリア性を有する。また、接着層44は、触媒層−電解質膜積層体10と接着するものである。なお、無機薄膜層43は、接着層44上に直接形成してもよいし、基材42上に形成してから、接着層44と積層させてもよい。
接着層44を構成する樹脂としては、例えば、ポリオレフィン系樹脂が好ましく使用でき、例えば、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、綿状低密度ポリエチレン、エチレン−α−オレフィン共重合体、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリイソブテン、ポリイソブチレン、ポリブタジエン、ポリイソプレン、エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体等のエチレンと不飽和カルボン酸との共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、アイオノマー樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体等を使用することができる。また、これらを変性した酸変性ポリオレフィン系樹脂、シラン変性ポリオレフィン系樹脂等も使用できる。これらのなかでも、不飽和カルボン酸でグラフト変性したポリプロピレン又はポリエチレンを使用することが、絶縁性及び耐熱性の点で好ましい。なお、接着層44の膜厚は、1〜500μm程度、好ましくは15〜100μm程度とすることが好ましい。
無機薄膜層43としては、無機酸化物層及び金属層のいずれでもよい。また、無機酸化物及び金属以外にも、MgF2等からなる層も採用することもできる。
基材42の材質としてはポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリメチルテンペン、ポリフェニレンオキサイド、ポリサルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイド、セロハン、ナイロン等を好ましく使用することができる。なお、ポリエステルは、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート等を挙げることができる。なお、この基材42の膜厚は、5〜50μm程度とすることが好ましい。
図1では、説明を簡便にするため、基材42、無機薄膜層43及び接着層44がこの順に積層されてなるエッジシール4を記載しているが、これのみに限定されることはなく、多種多様の構成が使用できる。
ガス拡散層5としては、公知であり、燃料極又は空気極を構成する各種のガス拡散層を使用でき、燃料である燃料ガス及び酸化剤ガスを効率よく触媒層3に供給するため、多孔質の導電性基材からなっている。多孔質の導電性基材としては、例えば、カーボンペーパー、カーボンクロス等が挙げられる。
ガスケット6としては、熱プレスに耐えうる強度を保ち、かつ、外部に燃料及び酸化剤を漏出しない程度のガスバリア性を有しているものを使用することができ、例えば、ポリエチレンテレフタレートシート、テフロン(登録商標)シート、シリコーンゴムシート等を例示することができる。
セパレータ7としては、公知であり、燃料電池内の環境においても安定な導電性板であればよく、一般的には、カーボン板にガス流路71を形成したものが用いられる。また、セパレータ7をステンレス等の金属により構成し、金属の表面にクロム、白金族金属又はその酸化物、導電性ポリマー等の導電性材料からなる被膜を形成したものや、同様にセパレータを金属によって構成し、該金属の表面に銀、白金族の複合酸化物、窒化クロム等の材料によるめっき処理を施したもの等も使用可能である。
固体高分子電解質膜2は、63×63mmの大きさに切断された膜厚53μmのNRE212CS(Dupon社製)を使用した。
成膜圧力 3.0×10−2mBar
導入ガス ヘキサメチルジシロキサン:アルゴン:酸素=0.9:0.9:3.0(単位slm)
印加電力 AC40kHz、8kW
巻き取り速度 150m/分
真空チャンバー内の真空度 2〜6×10−6mBar
蒸着チャンバー内の真空度 2〜5×10−3mBar
エッジシール4が設置されていない点以外は、上述した実施例1と同一の材料及び製造方法で、エッジシール付き膜−電極接合体20を作製した。
実施例1のエッジシール付き膜−電極接合体及び比較例1の膜−電極接合体について、ガスケット6及びセパレータ7を設置して固体高分子形燃料電池をそれぞれ作製し、負荷変動サイクル試験を実施した。このときの測定条件は、セル温度80℃、燃料利用率50%、酸化剤利用率20%とした。リーク電流量を測定した結果、実施例1の燃料電池セルのリーク電流量は1mA/cm2以下に対し、比較例1の燃料電池セルのリーク電流量は1.5mA/cm2以上で、電解質膜の破損によるガスリークが認められた。
2 固体高分子電解質膜
21 外周縁部
3 触媒層
31 外周縁部
4 エッジシール
41 開口部
42 基材
43 無機薄膜層
44 接着層
45 外周縁部
46 易除去領域
47 絶縁被膜
5 ガス拡散層
6 ガスケット
7 セパレータ
71 ガス流路
8 触媒転写フィルム
81 転写用基材
10 触媒層−電解質膜積層体
20 膜−電極接合体
A ガス拡散層の外周縁からエッジシールの内周縁までの距離
B 触媒層の外周縁からエッジシールの内周縁までの距離
C 固体高分子電解質膜の外周縁から触媒層の外周縁までの距離
D エッジシールの外周縁から電解質膜の外周縁までの距離
E 電極
Claims (10)
- 固体高分子電解質膜の外周縁部を除く両面に触媒層が形成された触媒層−電解質膜積層体と、前記触媒層−電解質膜積層体の少なくとも一方面に接着された枠状のエッジシールとを備え、
前記エッジシールは、接着層及び無機薄膜層を有している、
エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。 - 前記無機薄膜層が無機酸化物層又は金属層である、請求項1に記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
- 前記無機薄膜層がケイ素酸化物層である、請求項1又は2に記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
- 前記無機薄膜層が絶縁被膜で覆われている、請求項1〜3のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
- 前記無機薄膜層が乾式めっき皮膜である、請求項1〜4のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
- 前記エッジシールは、JIS K7126により測定される水素ガス透過度が、23℃湿度50%RHの条件下で5.0×103cc/m2・24hr・atm以下であり、JIS K7129Bにより測定される水蒸気透過度が10g/m2・day以下である、請求項1〜5のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
- 前記エッジシールは、JIS K7126により測定される水素ガス透過度が、23℃湿度50%RHの条件下で4.5×103cc/m2・24hr・atm以下であり、JIS K7129Bにより測定される水蒸気透過度が5g/m2・day以下である、請求項1〜6のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
- 前記触媒層−電解質膜積層体の両面に、最表面に接着層を有し、前記触媒層−電解質膜積層体よりも一回り大きく形成された枠状のエッジシールが設置され、
前記電解質膜よりも外側に位置するエッジシールの外周縁部同士が接着している、請求項1〜7のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。 - 請求項1〜8のいずれかに記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体と、
前記エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体のエッジシールの開口部の触媒層上に設置されたガス拡散層とを備える、
エッジシール付き膜−電極接合体。 - 請求項9に記載のエッジシール付き膜−電極接合体と、
前記触媒層及びガス拡散層からなる各電極の周囲を囲むように前記各エッジシール上にそれぞれ設置されたガスケットと、
前記各電極及びガスケット上にそれぞれ設置され、前記ガス拡散層と対向する領域にガス流路が形成されたセパレータとを備える、固体高分子形燃料電池。
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