JP2011192593A - 膜電極接合体および燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】実施の形態に係る膜電極接合体50は、固体高分子電解質膜20と、固体高分子電解質膜20の一方の面に設けられたアノード触媒層26、固体高分子電解質膜20の他方の面に設けられたカソード触媒層30とを備える。アノード触媒層26は、固体高分子電解質膜20に接するアノード触媒層26aとアノードガス拡散層28に接するアノード触媒層26bの2層からなる。また、カソード触媒層30は、固体高分子電解質膜20に接するカソード触媒層30aとカソードガス拡散層32に接するカソード触媒層30bの2層からなる。アノード触媒層26aおよびカソード触媒層30aの触媒密度は、0.3g/cm3以上1.5g/cm3以下であり、アノード触媒層26bおよびカソード触媒層30bの触媒密度は、0.1g/cm3以上1.0g/cm3以下である。
【選択図】図1
Description
図3(A)に示す例では、カソード触媒層30aに含まれる触媒担持粒子およびカソード触媒層30bに含まれる触媒担持粒子がそれぞれ触媒担持粒子集合体31を形成している。ここで、触媒担持粒子集合体とは、図3(A)に示すように、触媒35が炭素粒子などの担体37に担持された触媒担持粒子(一次粒子)または一次粒子同士が連結した二次粒子が凝集または単独で存在し、電解質により連結状態をなした集合体をいう。カソード触媒層30aに含まれる触媒担持粒子の触媒担持粒子集合体の触媒インク塗布時の粒径は、カソード触媒層30bに含まれる触媒担持粒子の触媒担持粒子集合体の触媒インク塗布時の粒径に比べて小さい。これにより、カソード触媒層30aの気孔率がカソード触媒層30bの気孔率に比べて小さくなり、カソード触媒層30aの触媒密度/カソード触媒層30bの触媒密度>1という関係が得られる。
上述したように、触媒層の触媒密度は、触媒層の気孔率を調節することで所望の値に設定することができる。以下、触媒層の触媒密度および気孔率は、触媒層の形成方法により変えることができることを実験で確かめた。
(A)スプレー法
触媒分散溶液を7cm×7cmの大きさの電解質膜上に5cm×5cmの大きさでスプレー塗布し、電解質膜上に形成されている触媒層を得た。MEA形成時の状況を模擬するため、以下の順で下から重ね合わせ120℃1MPaで2分40秒間プレスした。
(ステンレス板、PPSシート、GDL、PTFEシート、触媒層が形成されている電解質膜、PTFEシート、GDL、PPSシート、ステンレス板)
その後、触媒層が形成されていない電解質膜部分をカッティングにより取り除き、触媒層が形成されている電解質膜(大きさ4.5cm×4.5cm)を得た。
(B)バーコート法
バー塗工機を使用して、触媒分散溶液をPTFEシート上に塗布し、PTFEシート上に、触媒層を形成した。この触媒層が塗布されているPTFEシートを5cm×5cmの大きさに打ち抜く。これに7cm×7cmの大きさの電解質膜を重ね合わせてホットプレスすることにより、触媒層を電解質膜に転写し、電解質膜上に形成されている触媒層を得た。なお、ホットプレスは、以下の順で下から重ね合わせ120℃3MPaで5分間プレスした。
(ステンレス板、PPSシート、GDL、触媒層が形成されているPTFEシート、電解質膜、PTFEシート、GDL、PPSシート、ステンレス板)
その後、触媒層が形成されていない電解質膜部分をカッティングにより取り除き、触媒層が形成されている電解質膜(大きさ4.5cm×4.5cm)を得た。
気孔率=粉体の占める全容積−粉体のみの真の体積)/粉体の占める全容積}×100={1−(見掛け密度/粉体粒子の真の密度)}×100
実施例1に係る膜電極接合体の作製方法について説明する。以下、「触媒層」は、アノード触媒層およびカソード触媒層の両方を含む。また、「ガス拡散層」は、アノードガス拡散層およびカソードガス拡散層の両方を含む。
触媒層形成のための触媒インクの分散媒は、高分子電解質を溶解可能または分散可能(高分子電解質の一部が溶解し、他の一部が溶解せずに分散している状態)である液体であればよい。分散媒として、水およびエタノール、1−プロパノール、2−プロパノール、1−ブタノール、2−ブタノール、2−メチル−1−プロパノール、2−メチル−2−プロパノール等のアルコールを用いることができる。使用する材料によっては、有機溶媒等を含んでもよい。
バルカンXC72(カーボンブラック)17.3g、テルピネオール(溶媒)130.1g、トリトンx−100(界面活性剤)2.6g、ルブロン微粉末4.32g、PTFE微粉末0.54gをハイブリッドミキサーにて10分間混合した後、ポリイミド樹脂4.42g(固形分比率(カーボンブラック、PTFEおよびポリイミド樹脂の総重量に対するポリイミド樹脂の重量比)で20%)を加え、さらに3分間混合し、微細孔層用ペーストを作製する。その後、作製した微細孔層用ペーストを、撥水処理を行ったカーボン基材に1.92〜2.24mg/cm2の範囲で塗布を行う。その後、熱処理炉にて120℃で2時間乾燥を行う。乾燥後、340℃で1時間熱処理を行う。
厚さ約50μmの固体高分子電解質膜(ナフィオン)のカソード側に、熱転写法を用いて厚さ10μm、触媒密度1.0g/cm3の触媒層(最内層)を形成した後、最内層の上にスプレー法を用いて厚さ17μm、触媒密度0.4g/cm3の触媒層(最外層)を積層し、触媒密度比(高分子電解質膜に接する触媒層密度/ガス拡散層に接する触媒層密度)が2.5となる2層からなるカソード触媒層を形成した。一方、固体高分子電解質膜のアノード側に熱転写法を用いて厚さ10μm、触媒密度1.5g/cm3のアノード触媒層を形成した。
実施例1と同じ組成の触媒インクを用いて、厚さ約50μmの固体高分子電解質膜のカソード側に、スプレー法を用いて触媒層厚み17μm、触媒密度0.4g/cm3のカソード触媒層(最内層)を形成した後、最内層の上に熱転写法を用いて厚さ10μm、触媒密度1.0g/cm3の触媒層(最外層)を積層し、触媒密度比が0.4となる2層からなるカソード触媒層を形成した。アノード触媒層は、実施例1と同様な厚さおよび触媒密度とした。その後、実施例1と同様にホットプレスにより、アノード触媒層およびカソード触媒層の露出面にそれぞれガス拡散層を接合した。
実施例1と同じ組成の触媒インクを用いて、厚さ約50μmの固体高分子電解質膜のカソード側に、転写法を用いて触媒層厚み20μm、触媒密度1.0g/cm3のカソード触媒層(単層)を形成した。アノード触媒層は、実施例と同様な厚さおよび触媒密度とした。その後、実施例と同様にホットプレスにより、アノード触媒層およびカソード触媒層の露出面にそれぞれガス拡散層を接合した。
実施例1と同じ組成の触媒インクを用いて、厚さ約50μmの固体高分子電解質膜のカソード側に、スプレー法を用いて触媒層厚み35μm、触媒密度0.4g/cm3のカソード触媒層(単層)を形成した。アノード触媒層は、実施例と同様な厚さおよび触媒密度とした。その後、実施例と同様にホットプレスにより、アノード触媒層およびカソード触媒層の露出面にそれぞれガス拡散層を接合した。
上記実施例1および比較例1〜3の膜電極接合体を用いてそれぞれ燃料電池セルを組み立て、燃料電池セルのアノード極に、圧力0.5kPa、加湿温度70℃で水素を供給し、カソード極に、圧力0.5kPa、加湿温度70℃で空気を供給し、低電流密度領域と高電流密度領域とにおける発電セル特性を測定した。実施例1と比較例1〜3との発電評価の結果を表2に示す。
Claims (6)
- 電解質膜と、
前記電解質膜の一方の面に設けられたアノード触媒層と、
前記電解質膜の他方の面に設けられたカソード触媒層と、
を備え、
アノード触媒層およびカソード触媒層のうち少なくとも一方の触媒層は、触媒密度が異なる複数の層からなる積層体であり、
前記積層体のうち、電解質側の最内層の触媒密度が0.3g/cm3以上1.5g/cm3以下であり、
前記積層体のうち、電解質とは反対側の最外層の触媒密度が0.1g/cm3以上1.0g/cm3以下であることを特徴とする膜電極接合体。 - 前記最内層の触媒密度と前記最外層の触媒密度との比(最内層の触媒密度/最外層の触媒密度)が1より大きい請求項1に記載の膜電極接合体。
- 前記最外層における触媒担持粒子を含む触媒担持粒子集合体の平均粒径が前記最内層における触媒担持粒子を含む触媒担持粒子集合体の平均粒径に比べて大きい請求項1または2に記載の膜電極接合体。
- 前記触媒層は、前記最内層と前記最外層との間に1層以上の中間層を含み、
各層の触媒密度が、前記最内層から前記最外層にかけて徐々に減少している請求項1乃至3のいずれか1項に記載の膜電極接合体。 - 前記触媒層を形成する触媒は、白金または白金合金を含む請求項1乃至4のいずれか1項に記載の膜電極接合体。
- 請求項1乃至5のいずれか1項に記載の膜電極接合体と、
前記膜電極接合体のアノード側に配設され、燃料ガスを供給するための流路が設けられたアノード用セパレータと、
前記膜電極接合体のカソード側に配設され、酸化剤ガスを供給するための流路が設けられたカソード用セパレータと、
を備えることを特徴とする燃料電池。
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