JP2011103279A - 固体電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】性能を向上させること及び製造コストを低減することが可能な固体電池及びその製造方法を提供する。
【解決手段】固体電解質層、正極層、及び、負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体とを備え、筐体は位置決め凸部を有し、且つ、正極層が形成されている正極部材及び負極層が形成されている負極部材が位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、位置決め凸部に沿って充放電部の構成要素を積層した後に、積層された充放電部の構成要素を、位置決め凸部を変形させて固定する固体電池の製造方法、並びに、固体電解質層、正極層、及び、負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体とを備え、筐体は位置決め凸部を有し、且つ、正極層が形成されている正極部材及び負極層が形成されている負極部材が、位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、変形した位置決め凸部によって、正極部材及び負極部材が固定されている固体電池とする。
【選択図】図1
【解決手段】固体電解質層、正極層、及び、負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体とを備え、筐体は位置決め凸部を有し、且つ、正極層が形成されている正極部材及び負極層が形成されている負極部材が位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、位置決め凸部に沿って充放電部の構成要素を積層した後に、積層された充放電部の構成要素を、位置決め凸部を変形させて固定する固体電池の製造方法、並びに、固体電解質層、正極層、及び、負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体とを備え、筐体は位置決め凸部を有し、且つ、正極層が形成されている正極部材及び負極層が形成されている負極部材が、位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、変形した位置決め凸部によって、正極部材及び負極部材が固定されている固体電池とする。
【選択図】図1
Description
本発明は、固体電池及びその製造方法に関する。
リチウムイオン二次電池は、他の二次電池よりもエネルギー密度が高く、高電圧での動作が可能という特徴を有している。そのため、小型軽量化を図りやすい二次電池として携帯電話等の情報機器に使用されており、近年、電気自動車やハイブリッド自動車用等、大型の動力用としての需要も高まっている。
リチウムイオン二次電池には、正極層及び負極層と、これらの間に配置される電解質とが備えられ、電解質は、非水系の液体又は固体によって構成される。電解質に非水系の液体(以下において、「電解液」という。)が用いられる場合には、電解液が正極層の内部へと浸透する。そのため、正極層を構成する正極活物質と電解質との界面が形成されやすく、性能を向上させやすい。ところが、広く用いられている電解液は可燃性であるため、安全性を確保するためのシステムを搭載する必要がある。一方、固体の電解質は不燃性であるため、上記システムを簡素化できる。それゆえ、不燃性である固体の電解質を含有する層(以下において、「固体電解質層」ということがある。)が備えられる形態のリチウムイオン二次電池(以下において、「固体電池」という。)が提案されている。
リチウムイオン二次電池に関する技術として、例えば特許文献1には、素電池用パッケージ内に収納してあり、正極及び負極の集電材をシールして素電池用パッケージの外部に取り出してある面状のリチウム素電池と、複数のリチウム素電池を積層して収納する外パッケージと、を備えたリチウム二次電池が開示されている。そして、この特許文献1には、リチウム素電池の正極集電材及び負極集電材に設けた穴に棒状材を通し、棒状材を通された複数のリチウム素電池を固定材及び押圧材で押圧して固定した後、外パッケージへと収納する形態が開示されている。
特許文献1に開示されている技術によれば、リチウム素電池に設けられた穴に棒状材を通すことによって複数のリチウム素電池を積層しているため、リチウム素電池の位置ずれを抑制することが可能になると考えられる。しかしながら、特許文献1に開示されている技術では、製造コストを低減し難いという問題があった。
そこで本発明は、製造コストを低減することが可能な固体電池及びその製造方法を提供することを課題とする。
上記課題を解決するために、本発明は以下の手段をとる。すなわち、
本発明の第1の態様は、固体電解質層、並びに、該固体電解質層を狭持する一対の正極層及び負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体と、を備えた固体電池を製造する方法であって、筐体は位置決め凸部を有し、且つ、少なくとも正極層が形成されている正極部材及び負極層が形成されている負極部材は、位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、位置決め凸部に沿って充放電部の構成要素を積層する積層工程と、該積層工程で積層された充放電部の構成要素を固定する固定工程と、を有し、該固定工程が、位置決め凸部を変形させることによって、積層工程で積層された充放電部の構成要素を固定する工程であることを特徴とする、固体電池の製造方法である。
本発明の第1の態様は、固体電解質層、並びに、該固体電解質層を狭持する一対の正極層及び負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体と、を備えた固体電池を製造する方法であって、筐体は位置決め凸部を有し、且つ、少なくとも正極層が形成されている正極部材及び負極層が形成されている負極部材は、位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、位置決め凸部に沿って充放電部の構成要素を積層する積層工程と、該積層工程で積層された充放電部の構成要素を固定する固定工程と、を有し、該固定工程が、位置決め凸部を変形させることによって、積層工程で積層された充放電部の構成要素を固定する工程であることを特徴とする、固体電池の製造方法である。
ここに、本発明において、「少なくとも正極層が形成されている正極部材及び負極層が形成されている負極部材は、位置決め凸部を挿入可能な孔を有し」とは、正極部材及び負極部材に固体電解質層が形成されていない場合には、正極部材及び負極部材に加えて、固体電解質層が形成されている部材も、位置決め凸部を挿入可能な孔を有することをいい、正極部材及び/又は負極部材に固体電解質層が形成されている場合には、正極部材及び負極部材が、位置決め凸部を挿入可能な孔を有することをいう。また、「充放電部の構成要素を積層する」とは、正極部材及び負極部材に固体電解質層が形成されていない場合には、正極部材、固体電解質層が形成されている部材、及び、負極部材を順に積層することをいい、正極部材及び/又は負極部材に固体電解質層が形成されている場合には、固体電解質層が正極層及び負極層によって狭持される形態となるように正極部材及び負極部材を順に積層することをいう。また、本発明において、「充放電部の構成要素を固定する」とは、正極部材及び負極部材に固体電解質層が形成されていない場合には、積層された正極部材、固体電解質層が形成されている部材、及び、負極部材を固定することをいい、正極部材及び/又は負極部材に固体電解質層が形成されている場合には、積層された正極部材及び負極部材を固定することをいう。また、「位置決め凸部を変形させる」とは、プレスすることにより変形させる形態や、加熱して溶解させることにより変形させる形態を含む概念である。
本発明の第2の態様は、固体電解質層、並びに、該固体電解質層を狭持する一対の正極層及び負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体と、を備え、筐体は位置決め凸部を有し、且つ、少なくとも正極層が形成されている正極部材及び負極層が形成されている負極部材は、位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、変形した位置決め凸部によって、少なくとも正極部材及び負極部材が固定されていることを特徴とする、固体電池である。
ここに、「変形した位置決め凸部によって、少なくとも正極部材及び負極部材が固定されている」とは、正極部材及び負極部材に固体電解質層が形成されていない場合には、正極部材、固体電解質層が形成されている部材、及び、負極部材が、変形した位置決め凸部によって固定されていることをいい、正極部材及び/又は負極部材に固体電解質層が形成されている場合には、変形した位置決め凸部によって、正極部材及び負極部材が固定されていることをいう。
本発明の第1の態様は、筐体の位置決め凸部を変形させることによって、位置決め凸部に沿って積層した充放電部の構成要素(正極層、固体電解質層、及び、負極層。以下において同じ。)を固定する、固定工程を有している。筐体の一部を変形させて充放電部の構成要素を固定することにより、部品及び製造工程の削減により製造コストを低減することが可能になる。したがって、かかる形態とすることにより、本発明の第1の態様によれば、製造コストを低減することが可能な、固体電池の製造方法を提供することができる。
本発明の第2の態様によれば、筐体が位置決め凸部を有し、少なくとも正極部材及び負極部材が変形した位置決め凸部によって固定されているので、部品及び製造工程の削減により製造コストを低減することが可能になる。したがって、本発明の第2の態様によれば、製造コストを低減することが可能な、固体電池を提供することができる。
以下、図面を参照しつつ、本発明について説明する。なお、以下に示す形態は本発明の例示であり、本発明は以下に示す形態に限定されるものではない。
図1は、本発明の固体電池の製造方法(以下において、「本発明の製造方法」ということがある。)を説明するフローチャートである。図1に示すように、本発明の製造方法は、正極層作製工程(S1)と、負極層作製工程(S2)と、固体電解質層作製工程(S3)と、積層工程(S4)と、固定工程(S5)と、端子接続工程(S6)とを有している。本発明の製造方法では、工程S1〜工程S6を経て、固体電池を製造する。
正極層作製工程S1(以下において、「工程S1」という。)は、固体電池の正極層を作製する工程である。本発明の製造方法において、工程S1は、正極層を作製する工程であればその形態は特に限定されるものではない。工程S1は、例えば、正極材と固体電解質とを混合した混合材を、集電箔として機能する厚さ15μmのAl箔の表面及び裏面にそれぞれ塗布した後、98MPaの圧力でプレスすることにより、Al箔の表面及び裏面に正極層が配設された正極部材を作製する工程、とすることができる。工程S1で用いられる正極材としては、リチウム遷移金属酸化物及びカルコゲン化物を例示することができる。正極材のリチウム遷移金属酸化物としては、コバルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、マンガン酸リチウム(LiMnO2)、鉄オリビン(LiFePO4)、コバルトオリビン(LiCoPO4)、マンガンオリビン(LiMnPO4)、及び、チタン酸リチウム(Li4Ti5O12)等を例示することができる。また、カルコゲン化物としては、銅シュブレル(Cu2Mo6S8)、硫化鉄(FeS)、硫化コバルト(CoS)、及び、硫化ニッケル(NiS)等を例示することができる。また、工程S1で用いられる固体電解質としては、Li2S:P2S5=50:50〜100:0(質量比)でLi2S及びP2S5を混合することにより作製される固体電解質(以下において、Li2S−P2S5」という。)等を例示することができる。工程S1で作製される正極層の厚さ(Al箔の表面側及び裏面側のそれぞれに形成される正極層の厚さ)は、例えば、30μmとすることができる。
工程S1で作製した正極部材の形態例(平面図)を、図2に示す。図2には、寸法[mm]も併せて示している。図2に示す正極部材11では、端部に直径1.2mmの孔11a、11aが形成されているAl箔11bの表面及び裏面に正極層1、1がそれぞれ形成されている。
負極層作製工程S2(以下において、「工程S2」という。)は、固体電池の負極層を作製する工程である。本発明の製造方法において、工程S2は、負極層を作製する工程であればその形態は特に限定されるものではない。工程S2は、例えば、負極材と固体電解質とを混合した混合材を、集電箔として機能する厚さ15μmのステンレス鋼(SUS)箔の表面及び裏面にそれぞれ塗布した後、392MPaの圧力でプレスすることにより、ステンレス鋼(SUS)箔の表面及び裏面に負極層が配設された負極部材を作製する工程、とすることができる。工程S2で用いられる負極材としては、カーボン、リチウム遷移金属酸化物、及び、合金を例示することができる。負極材のリチウム遷移金属酸化物としては、チタン酸リチウム(Li4Ti5O12)を例示することができる。また、負極材の合金としては、La3Ni2Sn7を例示することができる。また、工程S2で用いられる固体電解質としては、Li2S−P2S5等を例示することができる。工程S2で作製される負極層の厚さ(SUS箔の表面側及び裏面側のそれぞれに形成される負極層の厚さ)は、例えば、40μmとすることができる。
固体電解質層作製工程S3(以下において、「工程S3」という。)は、固体電池の固体電解質層を作製する工程である。本発明の製造方法において、工程S3は、固体電解質層を作製する工程であればその形態は特に限定されるものではないが、本発明の製造方法を、充放電部の構成要素を容易に積層可能な形態にする等の観点からは、上記工程S1で作製した正極層、及び/又は、上記工程S2で作製した負極層の表面に、固体電解質層を作製する工程、とすることが好ましい。工程S3は、例えば、上記工程S2で作製した負極層の表面(SUS箔の表面及び裏面にそれぞれ形成した負極層の表面)にLi2S−P2S5をそれぞれ塗布し、98MPaの圧力でプレスして負極層の表面に固体電解質層を形成することにより、SUS箔に負極層及び固体電解質層を形成して構成される負極部材を作製する工程、とすることができる。工程S3で作製される固体電解質層の厚さ(SUS箔の表面側及び裏面側のそれぞれに形成される固体電解質層の厚さ)は、例えば、50μmとすることができる。
工程S2及び工程S3で作製した負極部材12の形態例を、図3及び図4に示す。図3は負極部材12の平面図であり、図4は図3のIV−IV断面図である。図3には、寸法[mm]も併せて示している。図3及び図4に示す負極部材12では、端部に直径1.2mmの孔12a、12aが形成されているSUS箔12bの表面及び裏面に形成された負極層2、2の表面に、固体電解質層3、3がそれぞれ形成されている。
積層工程S4(以下において、「工程S4」という。)は、上記工程S1〜工程S3で作製した充放電部の構成要素を、筐体の位置決め部に沿って積層する工程である。図5は、正極部材11及び負極部材12が順に積層される筐体13の形態例を示す斜視図である。図5に示すように、筐体13は、孔11a、11aに挿入される棒状の凸部13a、13a、…、及び、孔12a、12aに挿入される棒状の凸部13b、13b、…を有している。
図6は、工程S4の形態例を説明する図であり、筐体13に正極部材11及び負極部材12が順に積層される様子を示している。図6に示す工程S4では、正極部材11及び負極部材12が交互に積層される。正極部材11を積層する際には、孔11a、11aに凸部13a、13aを挿入し、これによって、積層された正極部材11の位置ずれを防止する。同様に、負極部材12を積層する際には、孔12a、12aに凸部13b、13bを挿入し、これによって、積層された負極部材12の位置ずれを防止する。
図7は、従来の固体電池の製造方法を説明する図である。図7(a)に示すように、従来は、位置決め部として機能するピン等を有する治具(以下において、「積層用の治具」という。)に、充放電部の構成要素を積層した後、積層された充放電部の構成要素を固定し、次いで、図7(b)に示すように、固定された充放電部の構成要素が配設されている治具を筐体へと収容した後、図7(c)に示すように、抵抗溶接等を施して端子を接続することにより、所定の出力性能を備えた固体電池を製造していた。しかしながら、積層用の治具を用いる従来の方法では、図7(b)及び図7(c)に示すように、筐体の内側の一部が当該積層用の治具によって占められるため、エネルギー密度を向上させ難かった。また、従来の方法では、充放電部の構成要素及び筐体の他に積層用の治具を別途用意する必要があるため、製造コストが増大しやすかった。加えて、従来の方法では、積層用の治具に充放電部の構成要素を積層する工程と、固定された充放電部の構成要素が配設されている治具を筐体へと収容する工程とを経る必要があるため、製造工程数が増大しやすかった。
これに対し、本発明の製造方法の工程S4では、位置決め凸部を有する筐体が用いられる。そのため、従来の方法では必要とされていた、積層用の治具が不要になる。積層用の治具を用いずに充放電部の構成要素を積層することにより、筐体へと収容される充放電部の数を増大することが可能になるため、エネルギー密度を増大させることが可能になる。さらに、積層用の治具を用いず、充放電部の構成要素を筐体へ直接積層することにより、部品数及び製造工程を低減することが可能になる。したがって、本発明の製造方法によれば、製造コストを低減することが可能になる。
固定工程S5(以下において、「工程S5」という。)は、位置決め凸部を変形させることによって、上記工程S4で積層された充放電部の構成要素を固定する工程である。本発明の製造方法において、工程S5は、位置決め凸部を変形させることによって、積層されている充放電部の構成要素を固定することができれば、その形態は特に限定されるものではない。工程S5は、例えば、加熱し加圧して変形させた位置決め凸部13a、13a、…、及び、13b、13b、…によって、交互に積層されている正極部材11、11、…、及び、負極部材12、12、…を固定する形態とすることができる。
端子接続工程S6(以下において、「工程S6」という。)は、抵抗溶接等により、筐体へと収容した隣り合う積層ブロック間に端子を接続して隣り合う積層ブロック同士を電気的に直列・並列に接続するとともに、筐体の端部に収容されている積層ブロックに外部出力端子を接続することにより、所望の出力性能を発現し得る固体電池とする工程である。本発明において、工程S6は、所望の出力性能を発現可能なように端子を接続する工程であれば、その形態は特に限定されるものではない。工程S6によって端子が接続された固体電池10の断面図を図8に示す。図8では、固体電池10の形態を簡略化して示し、一部符号(符号11、12)の記載を省略している。図8に示す固体電池10では、筐体13に、複数の積層ブロック15、15、15が収容されており、各積層ブロック15、15、…は、正極部材11及び負極部材12が交互に積層されることによって構成されている。筐体13の端部に収容されている積層ブロック15、15には、それぞれ、電気を筐体13の外部へと取り出し可能なように端子16、17が接続されており、筐体13に収容されているそれぞれの積層ブロック15、15、15も、端子18、18を介して接続されている。本発明の製造方法では、工程S6でこのように端子16、17、18、18を接続する過程を経て、所望の出力性能を発現し得る形態の固体電池10を製造する。
本発明の製造方法において、筐体13は、ステンレス鋼等の金属やポリプロピレン等の樹脂等、固体電池の筐体として使用可能な公知の材料によって構成することができる。筐体が金属製である場合には、鋳造やプレス等によって、位置決め部を有する筐体を作製することができる。これに対し、筐体が樹脂製である場合には、射出成形等によって、位置決め部を有する筐体を作製することができる。
本発明の製造方法に関する上記説明では、負極層の表面にのみ固体電解質層を形成する形態(負極部材に固体電解質層が備えられる形態)を例示したが、本発明の製造方法は当該形態に限定されるものではない。本発明の製造方法は、正極層の表面にのみ固体電解質層が形成される形態(正極部材に固体電解質層が備えられる形態)とすることも可能であり、正極層の表面及び負極層の表面に固体電解質層が形成される形態(正極部材及び負極部材に固体電解質層が備えられる形態)とすることも可能である。このほか、正極部材及び負極部材に固体電解質層が備えられず、正極部材及び負極部材の間に固体電解質層が形成された部材が積層される形態とすることも可能である。ただし、性能を向上させやすい固体電池を製造する等の観点からは、正極部材及び/又は負極部材に固体電解質層が備えられる形態とすることが好ましい。
また、本発明の製造方法に関する上記説明では、正極層作製工程の後に負極層作製工程が配置される形態を例示したが、本発明は当該形態に限定されるものではなく、負極層作製工程の後に正極層作製工程が配置される形態とすることも可能である。
本発明の固体電池の製造方法は、電気自動車やハイブリッド自動車用等に利用される固体電池を製造する際に利用することができ、本発明の固体電池は、電気自動車やハイブリッド自動車用等に利用することができる。
1…正極層
2…負極層
3…固体電解質層
10…固体電池
11…正極部材
11a…孔
11b…Al箔(集電箔)
12…負極部材
12a…孔
12b…SUS箔(集電箔)
13…筐体
13a、13b…凸部(位置決め凸部)
14…治具
14a…軸部
15…積層ブロック
16、17、18…端子
2…負極層
3…固体電解質層
10…固体電池
11…正極部材
11a…孔
11b…Al箔(集電箔)
12…負極部材
12a…孔
12b…SUS箔(集電箔)
13…筐体
13a、13b…凸部(位置決め凸部)
14…治具
14a…軸部
15…積層ブロック
16、17、18…端子
Claims (2)
- 固体電解質層、並びに、該固体電解質層を狭持する一対の正極層及び負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体と、を備えた固体電池を製造する方法であって、
前記筐体は位置決め凸部を有し、且つ、少なくとも前記正極層が形成されている正極部材及び前記負極層が形成されている負極部材は、前記位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、
前記位置決め凸部に沿って、前記充放電部の構成要素を積層する積層工程と、
前記積層工程で積層された前記充放電部の構成要素を固定する固定工程と、
を有し、
前記固定工程が、前記位置決め凸部を変形させることによって、前記積層工程で積層された前記充放電部の構成要素を固定する工程であることを特徴とする、固体電池の製造方法。 - 固体電解質層、並びに、該固体電解質層を狭持する一対の正極層及び負極層を具備する充放電部と、該充放電部を収容する筐体と、を備え、
前記筐体は位置決め凸部を有し、且つ、少なくとも前記正極層が形成されている正極部材及び前記負極層が形成されている負極部材は、前記位置決め凸部を挿入可能な孔を有し、
変形した前記位置決め凸部によって、少なくとも前記正極部材及び前記負極部材が固定されていることを特徴とする、固体電池。
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