JP2011060665A - Method and apparatus for manufacturing member for polymer electrolyte fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、固体高分子形燃料電池用部材の製造方法及び製造装置に関するものである。 The present invention relates to a method and an apparatus for producing a member for a polymer electrolyte fuel cell.
燃料電池は、電解質の両面に電極が配置され、水素と酸素の電気化学反応により発電する電池であり、発電時に発生するのは水のみである。このように従来の内燃機関と異なり、二酸化炭素等の環境負荷ガスを発生しないために次世代のクリーンエネルギーシステムとして普及が見込まれている。その中でも特に固体高分子形燃料電池は、作動温度が低く、電解質の抵抗が少ないことに加え、活性の高い触媒を用いるので小型でも高出力を得ることができ、家庭用コージェネレーションシステム等として早期の実用化が見込まれている。 A fuel cell is a cell in which electrodes are arranged on both sides of an electrolyte and generates electricity by an electrochemical reaction between hydrogen and oxygen, and only water is generated during power generation. Thus, unlike the conventional internal combustion engine, it is expected to spread as a next-generation clean energy system because it does not generate environmental load gas such as carbon dioxide. In particular, the polymer electrolyte fuel cell has a low operating temperature and low electrolyte resistance. In addition, it uses a highly active catalyst, so it can obtain high output even in a small size. Is expected to be put to practical use.
この固体高分子形燃料電池は、プロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜の両面に、触媒層を接合した触媒層−電解質膜積層体(いわゆるCCM)や、さらにこの触媒層−電解質膜の各触媒層上に導電性多孔質基材を積層した膜−電極接合体(いわゆるMEA)を主な構成とし、この膜−電極接合体にガスケット及びセパレータを設置して構成されている。しかしながら、このように構成された固体高分子形燃料電池は、作動させたときに電解質膜が膨潤収縮を起こして電解質膜が破損してしまう可能性があったため、触媒層−電解質膜積層体や膜−電極接合体に枠状のエッジシールを接着させて電解質膜の膨潤収縮を抑えるものが提案されている(例えば特許文献1参照)。その他にも、電解質膜を有効に利用するために、触媒層−電解質膜積層体や膜−電極接合体に枠状のエッジシールを接着させてこのエッジシール上にガスケットを配置するようなものも提案されている(例えば特許文献2参照)。 This polymer electrolyte fuel cell includes a catalyst layer-electrolyte membrane laminate (so-called CCM) in which a catalyst layer is bonded to both surfaces of a proton-conducting solid polymer electrolyte membrane, and further each catalyst layer-electrolyte membrane. A membrane-electrode assembly (so-called MEA) in which a conductive porous substrate is laminated on a catalyst layer is the main configuration, and a gasket and a separator are installed on the membrane-electrode assembly. However, since the polymer electrolyte fuel cell configured as described above may cause the electrolyte membrane to swell and contract when operated, the electrolyte membrane may be damaged. There has been proposed a technique in which a frame-shaped edge seal is adhered to a membrane-electrode assembly to suppress swelling and shrinkage of an electrolyte membrane (see, for example, Patent Document 1). In addition, in order to effectively use the electrolyte membrane, a frame-shaped edge seal is bonded to the catalyst layer-electrolyte membrane laminate or the membrane-electrode assembly, and a gasket is disposed on the edge seal. It has been proposed (see, for example, Patent Document 2).
以上のような触媒層−電解質膜積層体や膜−電極接合体にエッジシールを取り付ける方法として、例えば特許文献3には、いわゆるロールトゥロール方式が提案されている。この方法では、まず複数の触媒層が所定間隔をあけて長尺の電解質膜上に形成されたロール状の触媒層−電解質膜積層体を準備するとともに、長手方向に間隔をあけて開口部が複数形成されたロール状のエッジシールを準備する。そして、触媒層−電解質膜積層体を巻き出すとともに、この触媒層−電解質膜積層体の上方及び下方にてエッジシールをそれぞれ巻き出し、これらを接着させることで触媒層−電解質膜の両面にエッジシールを接着させている。
As a method for attaching an edge seal to the catalyst layer-electrolyte membrane laminate or the membrane-electrode assembly as described above, for example,
ところで、上述した方法では、長尺の触媒層−電解質膜積層体やエッジシールを搬送するにあたって、これらを接着させる際にシワなどが発生しないよう、触媒層−電解質膜積層体やエッジシールにテンションを掛けながら搬送する必要がある。しかしながら、エッジシールには開口部が複数形成されているために、テンションを掛けて搬送するとエッジシールがねじれてしまうことなどがあり、エッジシールを安定して搬送することが困難であるといった問題があった。 By the way, in the above-described method, when the long catalyst layer-electrolyte membrane laminate or the edge seal is transported, tension is applied to the catalyst layer-electrolyte membrane laminate or the edge seal so that wrinkles are not generated when these are adhered. It is necessary to carry while transporting. However, since the edge seal has a plurality of openings, the edge seal may be twisted when transported with tension, and it is difficult to stably transport the edge seal. there were.
そこで、本発明は、エッジシールを安定して搬送することのできる固体高分子形燃料電池用部材の製造方法を提供することを課題とする。 Then, this invention makes it a subject to provide the manufacturing method of the member for polymer electrolyte fuel cells which can convey an edge seal stably.
本発明に係る固体高分子形燃料電池用部材の製造方法は、長尺の第1支持フィルムによって支持され、長手方向に間隔をあけて開口部が複数形成された長尺の第1エッジシールを供給する第1工程と、前記第1工程の下流において、前記第1エッジシールの開口部内に触媒層を充填する第2工程と、長尺の電解質膜を供給する第3工程と、前記第2及び第3工程の下流において、前記電解質膜の一方面に前記第1エッジシール及び触媒層を接着させる第4工程と、を含んでいる。 The method for producing a member for a polymer electrolyte fuel cell according to the present invention includes a long first edge seal that is supported by a long first support film and that has a plurality of openings formed at intervals in the longitudinal direction. A first step of supplying, a second step of filling the catalyst layer in the opening of the first edge seal downstream of the first step, a third step of supplying a long electrolyte membrane, and the second step And downstream of the third step, a fourth step of bonding the first edge seal and the catalyst layer to one surface of the electrolyte membrane.
この製造方法によれば、開口部が形成された第1エッジシールは第1支持フィルムによって支持されているため、第1エッジシールをいわゆるロールトゥロール方式でテンションを掛けて搬送しても安定して搬送することができる。また、従来の製造方法では、長尺の触媒層−電解質膜積層体にエッジシールを接着させていたため、エッジシールの開口部と触媒層−電解質膜積層体の触媒層とを位置合わせさせる必要があり、エッジシールを接着させる際に高い位置精度が要求されていた。これに対して、本発明に係る製造方法では、予め開口部に触媒層を充填させた第1エッジシールを電解質膜に接着させる方法を採用しているため、第1エッジシールを電解質膜に接着させる際の位置精度は従来ほど高くなくても問題がなく、ひいては生産性を向上させ、また、不良率を低減させることができる。 According to this manufacturing method, since the first edge seal having the opening is supported by the first support film, the first edge seal is stable even if it is conveyed by applying tension by a so-called roll-to-roll method. Can be transported. Further, in the conventional manufacturing method, since the edge seal is adhered to the long catalyst layer-electrolyte membrane laminate, it is necessary to align the opening of the edge seal and the catalyst layer of the catalyst layer-electrolyte membrane laminate. There is a need for high positional accuracy when adhering edge seals. On the other hand, the manufacturing method according to the present invention employs a method in which the first edge seal whose opening is previously filled with the catalyst layer is adhered to the electrolyte membrane, and therefore the first edge seal is adhered to the electrolyte membrane. There is no problem even if the positional accuracy is not as high as in the prior art, and as a result, productivity can be improved and the defect rate can be reduced.
上記製造方法は、長尺の第2支持フィルムによって支持され、長手方向に間隔をあけて開口部が複数形成された長尺の第2エッジシールを供給する第5工程と、前記第5工程の下流において、前記第2エッジシールの開口部内に触媒層を充填する第6工程と、前記第3及び第6工程の下流において、前記電解質膜の他方面に前記第2エッジシール及び触媒層を接着させる第7工程と、をさらに含んでいることが好ましい。これによれば、電解質膜の両面にエッジシールを接着させることができる。 The manufacturing method includes a fifth step of supplying a long second edge seal supported by a long second support film and having a plurality of openings formed at intervals in the longitudinal direction, and the fifth step. Downstream of the sixth step of filling the catalyst layer in the opening of the second edge seal downstream and the downstream of the third and sixth steps, the second edge seal and catalyst layer are bonded to the other surface of the electrolyte membrane. It is preferable to further include a seventh step. According to this, the edge seal can be adhered to both surfaces of the electrolyte membrane.
また、第4工程と第7工程とを同時に行うことが生産性の観点から好ましい。 Moreover, it is preferable from a viewpoint of productivity to perform a 4th process and a 7th process simultaneously.
また、第4及び第7工程の下流において、各触媒層間において固体高分子形燃料電池用部材を切断する工程をさらに含んでいてもよい。 Further, downstream of the fourth and seventh steps, it may further include a step of cutting the polymer electrolyte fuel cell member between the catalyst layers.
また、第1エッジシール及び第2エッジシールの少なくとも一方は、支持フィルムによって支持された状態で、エッジシールのみに開口部を形成することが好ましい。 Moreover, it is preferable that at least one of the first edge seal and the second edge seal is formed with an opening only in the edge seal while being supported by the support film.
また、本発明に係るエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体の製造方法は、上記いずれかに記載の固体高分子形燃料電池用部材の製造方法と、少なくとも前記第4及び第7工程の下流において、前記第1及び第2支持フィルムを剥離する第8工程と、を含んでいる。このエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体の製造方法は、上述した固体高分子形燃料電池用部材の製造方法を含んでいるため、エッジシールの取り扱いを容易にし、また、エッジシールの位置精度も向上させることができる。 Further, the method for producing a catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal according to the present invention comprises the method for producing a polymer electrolyte fuel cell member according to any one of the above, and at least downstream of the fourth and seventh steps. And an eighth step of peeling the first and second support films. Since the manufacturing method of the catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal includes the above-described method for manufacturing the polymer electrolyte fuel cell member, the edge seal can be easily handled, and the position accuracy of the edge seal can be improved. Can also be improved.
また、本発明に係るエッジシール付き膜−電極接合体の製造方法は、上述したエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体の製造方法と、前記第8工程の下流において前記各触媒層上に導電性多孔質基材を積層する第9工程と、を含んでいる。このエッジシール付き膜−電極接合体の製造方法も同様に上述した固体高分子形燃料電池用部材の製造方法を含んでいるため、エッジシールの取り扱いを容易にし、また、エッジシールの位置精度を向上させることができる。 The method for producing a membrane-electrode assembly with an edge seal according to the present invention comprises the above-described method for producing a catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal, and a conductive layer on each catalyst layer downstream of the eighth step. And a ninth step of laminating the porous porous substrate. Since the manufacturing method of the membrane-electrode assembly with an edge seal also includes the above-described manufacturing method of the polymer electrolyte fuel cell member, the handling of the edge seal is facilitated, and the positional accuracy of the edge seal is improved. Can be improved.
本発明に係る固体高分子形燃料電池の製造方法は、上述したエッジシール付き膜−電極接合体の製造方法と、前記第9工程の下流において、前記各エッジシール上に枠状のガスケットを配置する第10工程と、前記第10工程の下流において、前記ガスケットが配置されたエッジシール付き膜−電極接合体を両面から挟持するようにセパレータを設置する工程と、を含んでいる。この固体高高分子形燃料電池の製造方法も同様に上述した固体高分子形燃料電池用部材の製造方法を含んでいるため、エッジシールの取り扱いを容易にし、また、エッジシールの位置精度を向上させることができる。 The method for producing a polymer electrolyte fuel cell according to the present invention includes the above-described method for producing a membrane-electrode assembly with an edge seal, and a frame-like gasket disposed on each edge seal downstream of the ninth step. And a step of installing a separator so that the membrane-electrode assembly with an edge seal on which the gasket is disposed is sandwiched from both sides downstream of the tenth step. This solid polymer electrolyte fuel cell manufacturing method also includes the above-described solid polymer fuel cell member manufacturing method, which facilitates handling of edge seals and improves edge seal positional accuracy. Can be made.
本発明に係る固体高分子形燃料電池用部材の製造装置は、長尺の第1支持フィルムによって支持され、長手方向に間隔をあけて開口部が複数形成された長尺の第1エッジシールを供給する第1エッジシール供給部と、前記第1エッジシール供給部の下流側に設置され、前記第1供給部より供給された第1エッジシールの開口部内に触媒層を充填させる触媒層形成部と、長尺の電解質膜を供給する電解質膜供給部と、前記電解質膜供給部及び触媒層形成部の下流に設置され、前記電解質膜の一方面に前記第1エッジシール及び触媒層を接着させる加圧部と、を備えている。 The apparatus for producing a polymer electrolyte fuel cell member according to the present invention includes a long first edge seal supported by a long first support film and formed with a plurality of openings at intervals in the longitudinal direction. A first edge seal supply unit to be supplied, and a catalyst layer forming unit that is installed on the downstream side of the first edge seal supply unit and fills the catalyst layer in the opening of the first edge seal supplied from the first supply unit. An electrolyte membrane supply unit for supplying a long electrolyte membrane; and downstream of the electrolyte membrane supply unit and the catalyst layer forming unit, and adhering the first edge seal and the catalyst layer to one surface of the electrolyte membrane And a pressurizing unit.
この製造装置によれば、開口部が複数形成された第1エッジシールを単体で扱うのではなく、第1エッジシールを第1支持フィルムによって支持しているため、第1エッジシールの取り扱いを容易にすることができる。また、触媒層形成部によって予め第1エッジシールの開口部に触媒層を充填させているため、第1エッジシールを電解質膜に接着させる際に高い位置精度を必要とせず、ひいては生産性を向上させたり、不良率を低減することができる。 According to this manufacturing apparatus, since the first edge seal is supported by the first support film instead of handling the first edge seal having a plurality of openings alone, the first edge seal can be easily handled. Can be. Moreover, since the catalyst layer is filled in advance with the catalyst layer in the opening portion of the first edge seal, high positional accuracy is not required when the first edge seal is adhered to the electrolyte membrane, which in turn improves productivity. Or the defective rate can be reduced.
上記製造装置は種々の構成をとることができるが、例えば、長尺の第2支持フィルムによって支持され、長手方向に間隔をあけて開口部が複数形成された長尺の第2エッジシールを供給する第2エッジシール供給部をさらに備え、前記加圧部は、前記電解質膜の他方面に前記第2エッジシール及び触媒層を接着させるように構成することができる。これによれば、電解質膜の両面にエッジシールを接着させることができる。 The manufacturing apparatus can take various configurations. For example, a long second edge seal that is supported by a long second support film and has a plurality of openings spaced in the longitudinal direction is supplied. A second edge seal supply unit, and the pressurizing unit may be configured to adhere the second edge seal and the catalyst layer to the other surface of the electrolyte membrane. According to this, the edge seal can be adhered to both surfaces of the electrolyte membrane.
本発明によれば、 According to the present invention,
以下、本発明に係る固体高分子形燃料電池用部材の製造装置の実施形態について図面を参照しつつ説明する。 DESCRIPTION OF EMBODIMENTS Hereinafter, embodiments of an apparatus for producing a polymer electrolyte fuel cell member according to the present invention will be described with reference to the drawings.
図1に示すように、固体高分子形燃料電池用部材の製造装置1は、支持フィルム11,12に支持された長尺のエッジシール13,14を供給するエッジシール供給部2,3と、エッジシール13,14の各開口部131,141内に触媒層151を形成する触媒層形成部4,5と、長尺の電解質膜16を供給する電解質膜供給部6と、電解質膜16に触媒層15及びエッジシール13,14を接着させる加圧部7と、固体高分子形燃料電池用部材17を巻き取る固体高分子形燃料電池用部材巻取部8と、を備えている。
As shown in FIG. 1, the solid polymer fuel cell member manufacturing apparatus 1 includes edge
第1エッジシール供給部2は、第1支持フィルム11によって支持されたロール状の第1エッジシール13がセットされる第1回転軸21と、この第1回転軸21を回転させる第1駆動機構(図示省略)とを有している。また、第2エッジシール供給部3も同様に、ロール状の第2エッジシール14がセットされる第2回転軸31と、第2回転軸31を回転させる第2駆動機構(図示省略)とを有している。なお、これらエッジシール13、14は、図2及び図3に示すように、間隔d1をあけて開口部131、141が複数形成されており、これを支持するようにその下面に支持フィルム11,12が接着している。
The first edge
第1触媒層形成部4は、第1エッジシール供給部2から送られてくるエッジシール13の各開口部131内に触媒層151を形成するためのものである。この第1触媒層形成部4は、図4に詳細を示すように、ロール状の触媒層転写フィルム15を供給する触媒層転写フィルム供給部41と、エッジシール13の開口部131から露出する支持フィルム11上に触媒層転写フィルム15の触媒層151を転写させる転写部42と、触媒層転写後の基材フィルム152を巻き取る基材フィルム巻取部43と、を主な構成としている。
The first catalyst layer forming unit 4 is for forming the
触媒層転写フィルム供給部41は、ロール状の触媒層転写フィルム15がセットされる第3回転軸411と、この第3回転軸411を回転させる第3駆動機構(図示省略)とを有している。転写部42は、触媒層転写フィルム15を基材フィルム152側から第1エッジシール13に対して押圧することで第1エッジシール13の開口部131から露出する第1支持フィルム11上に触媒層151を転写するように構成されている。基材フィルム巻取部43は、触媒層を転写した後の基材フィルム152を巻き取る第4回転軸431と、この第4回転軸431を回転させる第4駆動機構(図示省略)とを有している。なお、この触媒層形成部4は間欠的に触媒層転写フィルムを送るように構成されており、具体的には第1支持フィルム11に触媒層151を転写させる毎に触媒層転写フィルム15を送るように構成されている。
The catalyst layer transfer
第2触媒層形成部5は、上記第1触媒層形成部4と同じ構成であり、第5回転軸511や第5駆動機構(図示省略)を有する触媒層供給部51と、転写部52と、第6回転軸531や第6駆動機構(図示省略)を有する基材フィルム巻取部53と、を主な構成としている。なお、触媒層転写フィルム15は基材フィルム152上に触媒層151が形成されたものであり、基材フィルム152からの触媒層151の剥離性を良くするために、剥離層を介するような構成にすることもできる。
The second catalyst
電解質膜供給部6は、ロール状の電解質膜16がセットされる第7回転軸61と、この第7回転軸61を回転させる第7駆動機構(図示省略)とを有している。
The electrolyte membrane supply unit 6 includes a seventh
加圧部7は、一対の加圧ローラ71によって構成されている。図5に詳細を示すように、この一対のローラ71間に、第1支持フィルム11/第1エッジシール13又は触媒層151/電解質膜16/第2エッジシール14又は触媒層151/第2支持フィルム12の順に積層されたものを通過させることで、これらを加圧及び加熱する。これにより、電解質膜16の上面に第1エッジシール13及び触媒層151が接着するとともに、下面に第2エッジシール14及び触媒層151が接着し、固体高分子形燃料電池用部材17が完成する。また、一対の加圧ローラ71による圧力は、0.05MPa〜5MPa程度とすることが好ましく、加圧ローラ71の表面温度は100〜140℃程度とすることが好ましい。なお、一対の加圧ローラ71内に熱媒を流すことで加圧したものをさらに加熱することもできるように構成されている。
The
固体高分子形燃料電池用部材巻取部8は、加圧部7にて作製した長尺の固体高分子形燃料電池用部材17を巻き取るための第8回転軸81と、この第8回転軸81を回転させる第8駆動機構(図示省略)と、を備えている。
The polymer electrolyte fuel cell member winding unit 8 includes an eighth
次に、上記固体高分子形燃料電池用部材の製造装置を使用した、固体高分子形燃料電池用部材の製造方法について説明する。 Next, a method for producing a polymer electrolyte fuel cell member using the above polymer electrolyte fuel cell member production apparatus will be described.
まず、図1に示すように、支持フィルム11,12によって支持されたロール状のエッジシール13,14を回転軸21,31に、ロール状の触媒層転写フィルム15を回転軸411,511に、ロール状の電解質膜16を回転軸61にセットする。
First, as shown in FIG. 1, the roll-shaped edge seals 13 and 14 supported by the
続いて、第1駆動機構によって第1回転軸21を回転させることで、第1支持フィルム11に支持された第1エッジシール13を第1エッジシール供給部2から第1触媒層形成部4へと供給する。この第1触媒層形成部4では、図4に示すように、触媒層転写フィルム供給部41から間欠的に供給された触媒層転写フィルム15が、触媒層151がエッジシール13と対向するように第1エッジシール13に沿って搬送される。そして、転写部42は、開口部131が対向する位置にくると、触媒層転写フィルム15を基材フィルム151側から押圧し、第1エッジシール13の各開口部131を介して触媒層151を基材フィルム151から第1支持フィルム11へと転写する。これにより、第1エッジシール13は、各開口部131内に触媒層151が充填された状態となる。また、同様の工程で、第2エッジシール供給部3から触媒層形成部5へと供給された第2エッジシール14も、各開口部141内に触媒層151が充填された状態となる。なお、このときの触媒層151と各開口部131,141との大きさの関係は、開口部131、141の面積を触媒層151の面積の90〜99%程度とすることが好ましい。また、この触媒層151の長手方向の長さは、開口部131,141間の間隔d1よりも小さいことが好ましい。
Subsequently, by rotating the first
このように各開口部131,141内に触媒層151が充填された第1及び第2エッジシール13,14は、支持フィルム11,12に支持されながら加圧部7へと搬送される。加圧部7には、他に、電解質膜供給部6から供給される電解質膜16が搬送されてくる。このように各部材が搬送されてきた加圧部7では、図5に示すように、一対の加圧ローラ71によってこれらを加圧及び加熱することで、電解質膜16の上面に第1エッジシール13及び触媒層151を接着させるとともに、電解質膜16の下面に第2エッジシール14及び触媒層151を接着させる。このようにして作製した固体高分子形燃料電池用部材17を巻取部8によってロール状に巻き取る。
Thus, the first and second edge seals 13 and 14 in which the catalyst layers 151 are filled in the
以上のように作製された固体高分子形燃料電池用部材17から固体高分子形燃料電池を作製する方法について図6を参照しつつ説明する。
A method for producing a polymer electrolyte fuel cell from the polymer electrolyte
まず、ロール状の固体高分子形燃料電池用部材17を各触媒層151間において切断し(図6(a))、切断後の枚葉状の固体高分子形燃料電池用部材17から支持フィルム11,12を剥離する(図6(b))。なお、この支持フィルム11,12が剥離された状態のものをエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体20と称する。
First, the roll-shaped polymer electrolyte
次に、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体20の各触媒層151上に導電性多孔質基材181を積層してエッジシール付き膜−電極接合体30を作製する(図6(c))。なお、触媒層151上に導電性多孔質基材181が形成されたものを電極と称する。
Next, the conductive
そして、各電極を囲うよう、各エッジシール11,12上に枠状のガスケット182を配置し、このガスケット182が配置されたエッジシール付き膜−電極接合体30を両面から、ガス流路が形成されたセパレータ183で挟持する。以上により固体高分子形燃料電池40が完成する(図6(d))。
Then, a frame-shaped
次に、固体高分子形燃料電池の作製に使用した各部材の材質について説明する。 Next, the material of each member used for producing the polymer electrolyte fuel cell will be described.
電解質膜16は、例えば、基材上に水素イオン伝導性高分子電解質を含有する溶液を塗工し、乾燥することにより形成される。水素イオン伝導性高分子電解質としては、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のC−H結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー(PFS系ポリマー)等が挙げられる。電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」(登録商標)、旭硝子(株)製の「Flemion」(登録商標)、旭化成(株)製の「Aciplex」(登録商標)、ゴア(Gore)社製の「Gore Select」(登録商標)等が挙げられる。水素イオン伝導性高分子電解質含有溶液中に含まれる水素イオン伝導性高分子電解質の濃度は、通常5〜60重量%程度、好ましくは20〜40重量%程度である。なお、電解質膜16の膜厚は通常20〜250μm程度、好ましくは20〜80μm程度である。また、電解質膜16のガラス転移温度(Tg)、すなわち、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂のガラス転移温度(Tg)は、約110〜130℃である。なお、ガラス転移温度は、示差走査熱量測定や動的粘弾性測定などで測定することができる。
The
触媒層転写フィルム15は、基材フィルム152上に触媒層151が形成されたものであるが、基材フィルム152の材質としては、例えば、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリパラバン酸アラミド、ポリアミド(ナイロン)、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレン、ポリオレフィン等の高分子フィルムを挙げることができる。また、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等の耐熱性フッ素樹脂を用いることもできる。さらには、高分子フィルム以外にアート紙、コート紙、軽量コート紙等の塗工紙、ノート用紙、コピー用紙などの非塗工紙であっても良い。基材フィルム152の厚さは、取り扱い性及び経済性の観点から通常6〜100μm程度、好ましくは10〜30μm程度とするのがよい。したがって、基材シートとしては、安価で入手が容易な高分子フィルムが好ましく、ポリエチレンテレフタレート等がより好ましい。また、上記基材フィルム152上に離型層を形成してもよい。離型層は、例えば、化学気相成長法、物理気相成長法等の公知の方法で製造することができる。剥離性の観点から、ケイ素酸化物からなり化学気相成長法で形成されるものが好ましい。
The catalyst
また、触媒層151の材質としては、公知の白金含有の触媒層(カソード触媒及びアノード触媒)である。詳しくは、触媒層151は、触媒粒子を担持させた炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を含有する。触媒粒子としては、例えば、白金や白金化合物等が挙げられる。白金化合物としては、例えば、ルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム、鉄等からなる群から選ばれる少なくとも1種の金属と、白金との合金等が挙げられる。なお、通常は、カソード触媒層に含まれる触媒粒子は白金であり、アノード触媒層に含まれる触媒粒子は前記金属と白金との合金である。また、水素イオン伝導性高分子電解質としては、上述した電解質膜16に使用されるものと同じ材料を使用することができる。なお、触媒層151の膜厚は、ダイレクトメタノール形燃料電池の場合は20〜100μmが好ましく、固体高分子形燃料電池の場合は15〜30μmが好ましい。
The material of the
この触媒層転写フィルム15の製造方法は、まず、上述した材料からなる基材フィルム152を準備する。次に、上述した触媒粒子を担持させた炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を適当な溶剤に混合、分散して触媒ペーストを作製する。そして、形成される触媒層151が所望の膜厚になるように触媒ペーストを公知の方法に従い、必要に応じて離型層を介して基材フィルム152上に塗工する。触媒ペーストの塗工方法としては、スクリーン印刷や、スプレーコーティング、ダイコーティング、ナイフコーティングなどの公知の塗工方法を挙げることができる。触媒ペーストを塗工した後、所定の温度及び時間で乾燥することにより基材フィルム152上に触媒層151が形成される。乾燥温度は、通常40〜100℃程度、好ましくは60〜80℃程度である。乾燥時間は、乾燥温度にもよるが、通常5分〜2時間程度、好ましくは10分〜1時間程度である。上記触媒ペーストを作製する際に使用する溶剤としては、各種アルコール類、各種エーテル類、各種ジアルキルスルホキシド類、水またはこれらの混合物等が挙げられ、これらの中でもアルコール類が好ましい。アルコール類としては、例えば、メタノール、エタノール、n−プロパノール、イソプロパノール、n−ブタノール、tert−ブタノール、等の炭素数1〜4の一価アルコール、各種の多価アルコール等が挙げられる。
In the manufacturing method of the catalyst
エッジシール13,14は、ガスバリア性を有するガスバリア層と、電解質膜16との接着性を有する接着層との2層構成とすることが好ましい。ガスバリア層は、水蒸気、水、燃料ガス及び酸化剤ガスに対するバリア性を有するポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリメチルテンペン、ポリフェニレンオキサイド、ポリサルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイドなどを好ましく使用することができる。なお、ポリエステルは、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート等を挙げることができる。
The edge seals 13 and 14 preferably have a two-layer structure of a gas barrier layer having gas barrier properties and an adhesive layer having adhesive properties to the
接着層は、それ自体の粘着性によって電解質膜に接着したり、もしくは加熱されることで電解質膜16と溶着するような材質とすることが好ましい。このような材質としては、ポリオレフィン系樹脂が、好ましく例えば、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、エチレン−α・オレフィン共重合体、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリイソブテン、ポエイソブチレン、ポリブタジエン、ポリイソプレン、エチレン−メタクリル酸共重合体、あるいはエチレン−アクリル酸共重合体等のエチレンと不飽和駆カルボン酸との共重合体、あるいはそれらを変性した酸変性ポリオレフィン系樹脂、シラン変性ポリオレフィン系樹脂、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、アイオノマー樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体等を使用することができる。
The adhesive layer is preferably made of a material that adheres to the electrolyte membrane due to its own stickiness or is welded to the
また、エッジシール13,14を支持する支持フィルム11,12は、ロールトゥロール方式による搬送の際に掛かるテンションによって変形しないような、寸法安定性のよい材料を使用することが好ましい。このような支持フィルム11,12の材質としては、例えば、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリパラバン酸アラミド、ポリアミド(ナイロン)、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート等の高分子フィルムを挙げることができる。また、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)などのフッ素系フィルムも用いられる。なお、この支持フィルムは単層フィルムとしてもよいし多層フィルムとしてもよい。また、エッジシール13,14との接着のために、粘着性を有していることが好ましく、例えば、エッジシール13,14が接着する側に粘着層を形成することができる。このような粘着層としては、アクリル系粘着材、スチレン系粘着材、シリコン系粘着材などが用いることができる。また、寸法安定性の高いフィルムにシリコンゴムのようなタック製の高いフィルムをラミネートしてもよい。タック製の高いフィルムとしては天然ゴム、スチレンゴム、ブチルゴム、クロロプレンゴム、シリコンゴム、ウレタンゴム、フッ素ゴム、アクリルゴム、ニトリルゴム、スチレンブタジエンゴムがある。
The
導電性多孔質基材181としては、公知であり、アノード(燃料極)、カソードを構成する各種の導電性多孔質基材を使用でき、燃料である燃料ガス及び酸化剤ガスを効率よく触媒層に供給するため、多孔質の導電性基材からなっている。多孔質の導電性基材としては、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等が挙げられる。
The conductive
ガスケット182としては、熱プレスに耐えうる強度を保ち、かつ、外部に燃料及び酸化剤を漏出しない程度のガスバリア性を有しているものを使用することができ、例えば、ポリエチレンテレフタレートシートやテフロン(登録商標)シート、シリコンゴムシート等を例示することができる。
As the
セパレータ183としては、公知であり、燃料電池内の環境においても安定な導電性板であればよく、一般的には、カーボン板にガス流路を形成したものが用いられる。また、セパレータをステンレス等の金属により構成し、金属の表面にクロム、白金族金属又はその酸化物、導電性ポリマーなどの導電性材料からなる被膜を形成したものや、同様にセパレータを金属によって構成し、該金属の表面に銀、白金族の複合酸化物、窒化クロム等の材料によるメッキ処理を施したもの等も使用可能である。
The
以上、本実施形態によれば、各エッジシール13,14を支持フィルム11,12によって支持しながら搬送しているため、このエッジシール13,14にテンションを掛けてもねじれたりすることを抑制でき、ひいては安定してエッジシール13,14を搬送することができる。また、この固体高分子形燃料電池用部材17の触媒層151は、導電性多孔質基材181が積層されるまで、支持フィルム11,12によって外気から遮断されている。このため、触媒層151が外気に触れて酸化することを抑えることができる。
As described above, according to the present embodiment, since the edge seals 13 and 14 are conveyed while being supported by the
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。 As mentioned above, although embodiment of this invention was described, this invention is not limited to these, A various change is possible unless it deviates from the meaning of this invention.
例えば、上記実施形態では、電解質膜16の両面にエッジシール13,14を接着させているが、電解質膜16の一方面のみにエッジシールを接着させることもできる。この場合は、例えば、第2エッジシール供給部3から第2エッジシール14を供給せずに第2支持フィルム12のみを供給することができる。
For example, in the above embodiment, the edge seals 13 and 14 are adhered to both surfaces of the
また、上記実施形態では、触媒層形成部4、5は、触媒層転写フィルム15を用いて転写方法によって支持フィルム11,12上に触媒層151を形成していたが、触媒層151の形成方法は転写によるものに限定されず、例えば、スクリーン印刷や、スプレー塗工、グラビア塗工、インクジェットなどによる直接塗工などによっても支持フィルム11,12上に触媒層を形成することもできる。
In the above embodiment, the catalyst
また、上記実施形態では、固体高分子形燃料電池用部材17を巻取部8にて巻き取った後に切断や剥離工程を行っているが、巻取部8を省略し、連続的に固体高分子形燃料電池用部材17から固体高分子形燃料電池を作製することもできる。
Moreover, in the said embodiment, although the cutting | disconnection and peeling process are performed after winding up the
また、上記実施形態では、支持フィルム11,12によって支持された長尺のエッジシール13,14を用いているが、このエッジシール13,14に開口部131,141を形成する工程は、支持フィルム11,12に長尺のエッジシール13,14を接着させた後に行うことが好ましい。
Moreover, in the said embodiment, although the elongate edge seals 13 and 14 supported by the
また、上記実施形態では、固体高分子形燃料電池用部材17から固体高分子形燃料電池40を作製する順番を、長尺の固体高分子形燃料電池用部材17を切断してから各支持フィルム11,12を剥離し、導電性多孔質基材181を触媒層151上に積層することとしていたが、これらの順番は特に限定されるものではない。例えば、長尺の状態で各支持フィルム11,12を剥離し、その後、導電性多孔質基材181を触媒層151上に積層してからこれを切断することもできる。
Moreover, in the said embodiment, after cutting the elongate polymer electrolyte
1 固体高分子形燃料電池用部材の製造装置
2 第1エッジシール供給部
3 第2エッジシール供給部
4 第1触媒層形成部
5 第2触媒層形成部
6 電解質膜供給部
7 加圧部
11 第1支持フィルム
12 第2支持フィルム
13 第1エッジシール
131 開口部
14 第2エッジシール
141 開口部
151 触媒層
16 電解質膜
17 固体高分子形燃料電池用部材
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Manufacturing apparatus of polymer electrolyte
Claims (10)
前記第1工程の下流において、前記第1エッジシールの開口部内に触媒層を充填する第2工程と、
長尺の電解質膜を供給する第3工程と、
前記第2及び第3工程の下流において、前記電解質膜の一方面に前記第1エッジシール及び触媒層を接着させる第4工程と、
を含む、固体高分子形燃料電池用部材の製造方法。 A first step of supplying a long first edge seal supported by a long first support film and having a plurality of openings spaced in the longitudinal direction;
Downstream of the first step, a second step of filling the catalyst layer into the opening of the first edge seal;
A third step of supplying a long electrolyte membrane;
A fourth step of bonding the first edge seal and the catalyst layer to one surface of the electrolyte membrane downstream of the second and third steps;
A method for producing a member for a polymer electrolyte fuel cell, comprising:
前記第5工程の下流において、前記第2エッジシールの開口部内に触媒層を充填する第6工程と、
前記第3及び第6工程の下流において、前記電解質膜の他方面に前記第2エッジシール及び触媒層を接着させる第7工程と、
をさらに含む、請求項1に記載の固体高分子形燃料電池用部材の製造方法。 A fifth step of supplying a long second edge seal supported by a long second support film and having a plurality of openings formed at intervals in the longitudinal direction;
A sixth step of filling the catalyst layer in the opening of the second edge seal downstream of the fifth step;
A seventh step of adhering the second edge seal and the catalyst layer to the other surface of the electrolyte membrane downstream of the third and sixth steps;
The method for producing a member for a polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, further comprising:
少なくとも前記第4及び第7工程の下流において、前記第1及び第2支持フィルムを剥離する第8工程と、
を含む、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体の製造方法。 A method for producing a polymer electrolyte fuel cell member according to any one of claims 2 to 5,
An eighth step of peeling off the first and second support films at least downstream of the fourth and seventh steps;
The manufacturing method of the catalyst layer-electrolyte membrane laminated body with an edge seal | sticker containing this.
前記第8工程の下流において前記各触媒層上に導電性多孔質基材を積層する第9工程と、
を含む、エッジシール付き膜−電極接合体の製造方法。 A method for producing a catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal according to claim 6,
A ninth step of laminating a conductive porous substrate on each catalyst layer downstream of the eighth step;
A method for producing a membrane-electrode assembly with an edge seal, comprising:
前記第9工程の下流において、前記各エッジシール上に枠状のガスケットを配置する第10工程と、
前記第10工程の下流において、前記ガスケットが配置されたエッジシール付き膜−電極接合体を両面から挟持するようにセパレータを設置する工程と、
を含む、固体高分子形燃料電池の製造方法。 A method for producing a membrane-electrode assembly with an edge seal according to claim 7,
A tenth step of disposing a frame-shaped gasket on each of the edge seals downstream of the ninth step;
Downstream of the tenth step, a step of installing a separator so as to sandwich the membrane-electrode assembly with an edge seal on which the gasket is disposed from both sides;
A method for producing a polymer electrolyte fuel cell, comprising:
前記第1エッジシール供給部の下流側に設置され、前記第1エッジシール供給部より供給された第1エッジシールの開口部内に触媒層を充填させる第1触媒層形成部と、
長尺の電解質膜を供給する電解質膜供給部と、
前記電解質膜供給部及び第1触媒層形成部の下流に設置され、前記電解質膜の一方面に前記第1エッジシール及び触媒層を接着させる加圧部と、
を備えた、固体高分子形燃料電池用部材の製造装置。 A first edge seal supply unit that is supported by a long first support film and that supplies a long first edge seal having a plurality of openings spaced in the longitudinal direction;
A first catalyst layer forming unit that is installed on the downstream side of the first edge seal supply unit, and fills the catalyst layer in the opening of the first edge seal supplied from the first edge seal supply unit;
An electrolyte membrane supply section for supplying a long electrolyte membrane;
A pressure unit that is installed downstream of the electrolyte membrane supply unit and the first catalyst layer forming unit, and adheres the first edge seal and the catalyst layer to one surface of the electrolyte membrane;
An apparatus for producing a polymer electrolyte fuel cell member, comprising:
前記第2エッジシール供給部の下流側に設置され、前記第2エッジシール供給部より供給された第2エッジシールの開口部内に触媒層を充填させる第2触媒層形成部と、をさらに備え、
前記加圧部は、前記電解質膜の他方面に前記第2エッジシール及び触媒層を接着させる、請求項9に記載の固体高分子形燃料電池用部材の製造装置。 A second edge seal supply unit that is supported by the long second support film and supplies a long second edge seal having a plurality of openings spaced in the longitudinal direction;
A second catalyst layer forming unit that is installed on the downstream side of the second edge seal supply unit and that fills the catalyst layer in the opening of the second edge seal supplied from the second edge seal supply unit;
The apparatus for producing a polymer electrolyte fuel cell member according to claim 9, wherein the pressurizing unit adheres the second edge seal and the catalyst layer to the other surface of the electrolyte membrane.
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