JP2011159458A - Catalyst layer-electrolyte film laminate, membrane-electrode assembly, polymer electrolyte fuel cell, and method of manufacturing catalyst layer-electrolyte film laminate - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、触媒層−電解質膜積層体、膜電極接合体、固体高分子形燃料電池、及び触媒層−電解質膜積層体の製造方法に関する。 The present invention relates to a catalyst layer-electrolyte membrane laminate, a membrane electrode assembly, a polymer electrolyte fuel cell, and a method for producing a catalyst layer-electrolyte membrane laminate.
燃料電池は、電解質の両面に電極が配置され、水素と酸素の電気化学反応により発電する電池であり、発電時に発生するのは水のみである。このように従来の内燃機関と異なり、二酸化炭素等の環境負荷ガスを発生しないために次世代のクリーンエネルギーシステムとして普及が見込まれている。その中でも特に固体高分子形燃料電池は、作動温度が低く、電解質の抵抗が少ないことに加え、活性の高い触媒を用いるので小型でも高出力を得ることができ、家庭用コージェネレーションシステム等として早期の実用化が見込まれている。 A fuel cell is a cell in which electrodes are arranged on both sides of an electrolyte and generates electricity by an electrochemical reaction between hydrogen and oxygen, and only water is generated during power generation. Thus, unlike the conventional internal combustion engine, it is expected to spread as a next-generation clean energy system because it does not generate environmental load gas such as carbon dioxide. In particular, the polymer electrolyte fuel cell has a low operating temperature and low electrolyte resistance. In addition, it uses a highly active catalyst, so it can obtain high output even in a small size. Is expected to be put to practical use.
この固体高分子形燃料電池は、イオン伝導性を有するイオン伝導性高分子電解質膜を用い、このイオン伝導性高分子電解質膜の両面に触媒層及びガス拡散層を順に積層している。そして、この触媒層及びガス拡散層からなる電極の周囲を囲むように補強膜を配置し、さらにこれをセパレータで挟んだ構造を有している(例えば、特許文献1参照)。この固体高分子形燃料電池を発電させるために、一方の電極に水素などの燃料ガスを供給し、他方の電極に酸素などの酸化剤ガスを供給している。 This polymer electrolyte fuel cell uses an ion conductive polymer electrolyte membrane having ion conductivity, and a catalyst layer and a gas diffusion layer are sequentially laminated on both surfaces of the ion conductive polymer electrolyte membrane. And it has the structure which arrange | positioned the reinforcement film | membrane so that the circumference | surroundings of the electrode which consists of this catalyst layer and a gas diffusion layer may be enclosed, and also this was pinched | interposed with the separator (for example, refer patent document 1). In order to generate power in this polymer electrolyte fuel cell, a fuel gas such as hydrogen is supplied to one electrode and an oxidant gas such as oxygen is supplied to the other electrode.
しかしながら、上記固体高分子形燃料電池では、補強膜と電極との間には隙間が形成されており、この隙間部分に対応するイオン伝導性高分子電解質膜は、電極または補強膜のどちらにも押さえられていない状態となっている。このため、イオン伝導性高分子電解質膜が湿潤状態と乾燥状態とを繰り返して膨張と収縮が繰り返されることで、イオン伝導性高分子電解質膜に応力が生じて疲労してしまい、イオン伝導性高分子電解質膜が破損してしまうおそれがある。この結果、イオン伝導性高分子電解質膜の破損部分を介してガスリークが生じ、燃料ガスと酸化剤ガスが混合してしまうといった問題が生じる。
また、燃料電池に使用されるアノード側の触媒層とカソード側の触媒層とは一般的に外観(形状や色)がほぼ同じであるために、膜電極接合体を組み立てる際にアノード側とカソード側との向きを間違えて組み合わることが多く、これにより初期の性能が損なわれたり、歩留り低下によるコスト高になるといった問題があった。
However, in the polymer electrolyte fuel cell, a gap is formed between the reinforcing membrane and the electrode, and the ion conductive polymer electrolyte membrane corresponding to the gap is formed on either the electrode or the reinforcing membrane. It is in a non-pressed state. For this reason, when the ion conductive polymer electrolyte membrane is repeatedly wetted and dried and repeatedly expanded and contracted, stress is generated in the ion conductive polymer electrolyte membrane, resulting in fatigue. The molecular electrolyte membrane may be damaged. As a result, a gas leak occurs through the damaged portion of the ion conductive polymer electrolyte membrane, causing a problem that the fuel gas and the oxidant gas are mixed.
In addition, since the catalyst layer on the anode side and the catalyst layer on the cathode side used in a fuel cell generally have substantially the same appearance (shape and color), when assembling the membrane electrode assembly, In many cases, the direction of the side is combined with the wrong direction, which causes a problem in that the initial performance is impaired and the cost is increased due to a decrease in yield.
そこで、特許文献2に記載の固体高分子形燃料電池は、イオン伝導性高分子電解質膜の一方面にイオン伝導性高分子電解質膜よりも面積の小さいアノード用触媒層を、イオン伝導性高分子電解質膜の他方面にイオン伝導性高分子電解質膜よりも面積の小さいカソード用触媒層を形成している。そして、イオン伝導性高分子電解質膜の触媒層が形成されていない領域に、触媒層と同一の組成を有する材料でできた識別マークを形成し、この識別マークによってアノード側の触媒層とカソード側の触媒層とを判別できるようにしている。
Therefore, in the polymer electrolyte fuel cell described in
しかしながら、一般的に触媒層に使用される材料は非常に高価であるため、上述したように電池性能に寄与しない触媒層を使用して識別マークを形成することは製造コストの観点で問題がある。また、形状の差で識別する方法は電気回路で一般的に用いられる色識別とは異なるため、アノード側の触媒層とカソード側の触媒層とを識別するためには、製造工程従事者の訓練が必要となり、作業性の観点からも問題がある。 However, since the material generally used for the catalyst layer is very expensive, it is problematic in terms of manufacturing cost to form the identification mark using the catalyst layer that does not contribute to the battery performance as described above. . Also, since the method of identifying by the difference in shape is different from the color identification generally used in electric circuits, it is necessary to train manufacturing process personnel to identify the catalyst layer on the anode side and the catalyst layer on the cathode side. There is a problem from the viewpoint of workability.
本発明は、ガスリークを確実に防止するとともに、アノード側の触媒層とカソード側の触媒層とをより簡便な方法で容易に判別でき、低コスト化を図ることのできる触媒層−電解質膜積層体、これを用いた膜電極接合体及び固体高分子形燃料電池、及び触媒層−電解質膜積層体の製造方法を提供することを課題とする。 The present invention is a catalyst layer-electrolyte membrane laminate that can reliably prevent gas leakage and can easily discriminate between a catalyst layer on the anode side and a catalyst layer on the cathode side by a simpler method, thereby reducing costs. It is another object of the present invention to provide a membrane electrode assembly and a polymer electrolyte fuel cell using the same, and a method for producing a catalyst layer-electrolyte membrane laminate.
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、触媒層−電解質膜積層体を着色されたエッジシールを用いて補強することにより、上記課題を解決できることを見い出した。本発明は、このような知見に基づき完成されたものである。 As a result of intensive studies to solve the above problems, the present inventor has found that the above problems can be solved by reinforcing the catalyst layer-electrolyte membrane laminate using a colored edge seal. The present invention has been completed based on such findings.
即ち、本発明は、下記項1〜5に係る触媒層−電解質膜積層体、膜電極接合体、固体高分子形燃料電池、及び触媒層−電解質膜積層体の製造方法を提供する。
項1.イオン電導性高分子電解質膜と、前記イオン伝導性高分子電解質膜の両面にそれぞれ形成された触媒層と、前記2つの触媒層のうち少なくとも1つの触媒層の外周縁部上に設置された、中央に開口部を有する枠状のエッジシールと、を備えており、前記エッジシールが1つの場合は該エッジシールが、前記エッジシールが2つの場合は2つのうち少なくとも一方のエッジシールが着色されている、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
項2.前記着色されたエッジシールが透明である、項1に記載の触媒層−電解質膜積層体。
項3.前記着色されたエッジシールの視感透過率が20%以上である、項1記載の触媒層−電解質膜積層体。
項4.前記エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体と、前記エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体上に形成されたガス拡散層と、を備えた、膜電極接合体。
項5.項4に記載の膜電極接合体と、前期膜電極接合体の周囲を囲むように設置されたガスケットと、
前記膜電極接合体を挟持するように設置されたセパレータと、を備えた、固体高分子形燃料電池。
That is, the present invention provides a catalyst layer-electrolyte membrane laminate, a membrane electrode assembly, a polymer electrolyte fuel cell, and a catalyst layer-electrolyte laminate production method according to items 1 to 5 below.
Item 1. An ion conductive polymer electrolyte membrane, a catalyst layer formed on each side of the ion conductive polymer electrolyte membrane, and an outer peripheral edge of at least one of the two catalyst layers; A frame-shaped edge seal having an opening in the center, and when there is one edge seal, the edge seal is colored, and when there are two edge seals, at least one of the two edge seals is colored. An edge-sealed catalyst layer-electrolyte membrane laminate.
And a separator installed so as to sandwich the membrane electrode assembly.
本発明に係るエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体は、イオン電導性高分子電解質膜と、前記イオン伝導性高分子電解質膜の両面に形成された触媒層と、中央に開口部が形成されており、内周縁部が前記触媒層の外周縁部上に載置された状態で、前記イオン伝導性高分子電解質膜及び触媒層からなる触媒層−電解質膜積層体の少なくとも一方面(好ましくは両面)に接着されたエッジシールとを備えている。前記エッジシールが1つの場合は該エッジシールが、前記エッジシールが2つの場合は2つのうち少なくとも一方のエッジシールが着色されている。前記エッジシールが2つの場合、前記エッジシールのアノード側とカソード側の色差△EはL*a*b*表色系で1.2以上であるのが好ましい。 The edge-sealed catalyst layer-electrolyte membrane laminate according to the present invention comprises an ion conductive polymer electrolyte membrane, a catalyst layer formed on both surfaces of the ion conductive polymer electrolyte membrane, and an opening in the center. And at least one surface of the catalyst layer-electrolyte membrane laminate comprising the ion conductive polymer electrolyte membrane and the catalyst layer (preferably, with the inner peripheral edge placed on the outer peripheral edge of the catalyst layer (preferably Edge seal bonded to both sides). When there is one edge seal, the edge seal is colored, and when there are two edge seals, at least one of the two edge seals is colored. When there are two edge seals, the color difference ΔE between the anode side and the cathode side of the edge seal is preferably 1.2 or more in the L * a * b * color system.
前記エッジシールは種々の構成をとることができるが、例えば、基材層と基材層上に設けた触媒層−電解質膜積層体に接着する第1の樹脂層とを有した構成とすることが好ましい。さらに、基材層は燃料ガス及び酸化剤ガスの透過を防止するガスバリア性を有することがなお好ましい。この構成によれば、触媒層−電解質膜積層体と接着するための第1の樹脂層とは別に、ガスバリア性の基材層を有することで、燃料ガスや酸化剤ガスのリークを確実に防止することができる。 The edge seal can take various configurations. For example, the edge seal has a base layer and a first resin layer that adheres to the catalyst layer-electrolyte membrane laminate provided on the base layer. Is preferred. Furthermore, it is more preferable that the base material layer has a gas barrier property that prevents permeation of fuel gas and oxidant gas. According to this configuration, the gas barrier base material layer is provided separately from the first resin layer for adhering to the catalyst layer-electrolyte membrane laminate, thereby reliably preventing fuel gas and oxidant gas from leaking. can do.
また、エッジシールの着色はアノード側とカソード側のどちらでもよく、色差△EがL*a*b*表色系で隣接した位置関係にあるエッジシールの色差が感じられる1.2以上が好ましく、さらに好ましくは隣接した位置関係にあるエッジシールの色差が感じられる2.5以上であればよい。このことにより、アノード側の触媒層とカソード側の触媒層を容易に識別することが可能となる。
また、カソード側のエッジシールをL*a*b*表色系でa*の値をプラス側の方に大きい値にするとよい。このことによりカソード側のエッジシールの色が赤味をおびることとなり、JISC6003記載の配線識別表で示す「陽極」の色と同色になるため、製造工程従事者全員に訓練をする必要なく、容易にアノード側の触媒層とカソード側の触媒層を認知することが可能となる。
Further, the edge seal may be colored on either the anode side or the cathode side, and the color difference ΔE is preferably 1.2 or more so that the color difference of the edge seal in the adjacent positional relationship in the L * a * b * color system can be felt, Preferably, it may be 2.5 or more so that the color difference between the edge seals in the adjacent positional relationship can be felt. This makes it possible to easily distinguish the anode-side catalyst layer and the cathode-side catalyst layer.
In addition, the edge seal on the cathode side should be a L * a * b * color system and the value of a * should be larger on the plus side. As a result, the color of the edge seal on the cathode side becomes reddish and the same color as the “anode” color shown in the wiring identification table described in JISC6003. It becomes possible to recognize the catalyst layer on the anode side and the catalyst layer on the cathode side.
さらに、エッジシールの着色は上記樹脂層または基材のどちらか一方または両方であってもよく、上記色差を確保できるだけ、着色すればよい。
また、エッジシール全体が着色されている必要は無く部分的に識別できるマーキングがあってもよい。これは、アノード側の触媒層とカソード側の触媒層とが識別できるように着色されていればよく、例えばエッジシール上にアノード側の触媒層とカソード側の触媒層を識別するマークを印字してもよい。このマークの形状は識別できる大きさがあれば、同形状でも異なる形状であってもよい。
Further, the edge seal may be colored by either one or both of the resin layer and the base material, and may be colored to ensure the above color difference.
The entire edge seal need not be colored, and there may be markings that can be partially identified. It is sufficient that the anode-side catalyst layer and the cathode-side catalyst layer are colored so that they can be distinguished. For example, a mark for identifying the anode-side catalyst layer and the cathode-side catalyst layer is printed on the edge seal. May be. The mark may have the same shape or a different shape as long as it has a size that can be identified.
この構成によれば、アノード側とカソード側に使用されるエッジシールの色が異なるため、その色によってアノード側の触媒層とカソード側の触媒層とを識別することができる。そのため、電池性能に寄与しない触媒層を用いた識別マークを別途形成する必要がなく、低コスト化を図ることができる。また、触媒層の形状、大きさを変えることなく触媒層−電解質膜積層体を形成することができ、多種の触媒層−電解質膜積層体に対応することができる。 According to this configuration, since the colors of the edge seals used on the anode side and the cathode side are different, the catalyst layer on the anode side and the catalyst layer on the cathode side can be distinguished by the color. Therefore, it is not necessary to separately form an identification mark using a catalyst layer that does not contribute to battery performance, and the cost can be reduced. In addition, the catalyst layer-electrolyte membrane laminate can be formed without changing the shape and size of the catalyst layer, and can correspond to various catalyst layers-electrolyte membrane laminates.
本発明に係るエッジシール付き膜電極接合体1は、上述したエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体上にガス拡散層を備えている。 The membrane electrode assembly 1 with an edge seal according to the present invention includes a gas diffusion layer on the above-described catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal.
また、本発明に係るエッジシール付き膜電極接合体2は、イオン伝導性高分子電解質膜の両面に形成された触媒層上にガス拡散層を積層し、ガス拡散層の外周縁部上に前記エッジシールが載置されている。
Further, the
この構成によれば、膜電極接合体2に使用される各種部材をエッジシールにより固定することが可能となり、燃料電池作製時の位置ズレを懸念することなく、燃料電池を作製できる。
According to this configuration, various members used for the
本発明に係る固体高分子形燃料電池は、上述したエッジシール付き膜電極接合体上を両側から挟持するよう設置されたセパレータと、を備えている。 The polymer electrolyte fuel cell according to the present invention includes a separator installed so as to sandwich the above-described membrane electrode assembly with an edge seal from both sides.
本発明によれば、アノード側の触媒層とカソード側の触媒層とをより簡便な方法で判別できるとともに、低コスト化を図ることのできるエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体、これを用いた膜電極接合体及び固体高分子形燃料電池、並びに触媒層−電解質膜積層体の製造方法を提供することができる。 According to the present invention, an anode-side catalyst layer and a cathode-side catalyst layer can be discriminated by a simpler method, and a cost-reduced catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal, which can be used. The membrane electrode assembly, the polymer electrolyte fuel cell, and the method for producing the catalyst layer-electrolyte membrane laminate can be provided.
本発明のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体は、電池性能に寄与しない触媒層を使用して識別マークを形成する必要はないので、製造コストの観点から有利である。また、アノード側の触媒層とカソード側の触媒層とを容易に識別できるので、製造工程従事者の訓練も不要であり、作業性の点で優れている。 The catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal of the present invention is advantageous from the viewpoint of production cost because it is not necessary to form an identification mark using a catalyst layer that does not contribute to battery performance. In addition, since the catalyst layer on the anode side and the catalyst layer on the cathode side can be easily distinguished from each other, training of the manufacturing process worker is unnecessary, which is excellent in terms of workability.
本発明のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体は、ガスリークを確実に防止できる利点をも有している。 The catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal of the present invention also has an advantage that gas leakage can be reliably prevented.
以下、本発明に係る固体高分子形燃料電池に用いられるエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体の実施形態について図面を参照しつつ説明する。 Hereinafter, embodiments of a catalyst layer-electrolyte membrane laminate with an edge seal used for a polymer electrolyte fuel cell according to the present invention will be described with reference to the drawings.
図1及び図2に示すように、固体高分子形燃料電池1は、イオン伝導性高分子電解質膜2及び触媒層3からなる触媒層−電解質膜積層体10と、この触媒層−電解質膜積層体10から外方に延びるエッジシール4と、触媒層3上に形成された導電性多孔質基材5とを備えている。また、固体高分子形燃料電池1は、これらを挟持するセパレータ7も備えている。以下、各部材について詳細に説明する。
As shown in FIGS. 1 and 2, the solid polymer fuel cell 1 includes a catalyst layer-
イオン伝導性高分子電解質膜2は、平面視矩形状であり、このイオン伝導性高分子電解質膜2の両面にイオン伝導性高分子電解質膜2よりも一回り小さい触媒層3が形成されている。このイオン伝導性高分子電解質膜2の両面に触媒層3が形成されたものを触媒層−電解質膜積層体10という。触媒層3は、イオン伝導性高分子電解質膜2よりも一回り小さく形成されているためにイオン伝導性高分子電解質膜2の外周縁部21上には触媒層3が形成されていないが、図6に示すようにイオン伝導性高分子電解質膜2と同じ大きさに形成することもできる。なお、イオン伝導性高分子電解質膜2の外周縁から触媒層3の外周縁までの距離C(図3参照)は、0〜10mmであることが好ましい。また、イオン伝導性高分子電解質膜2の厚さは、通常20〜250μm程度、好ましくは20〜80μm程度であり、触媒層3の厚さは、通常5〜200μm程度、好ましくは10〜100μm程度である。
The ion conductive
エッジシール4は、中央に開口部41が形成された枠状であり、燃料電池の発電に用いられる燃料ガスや酸化剤ガスの透過を防止する基材42と、触媒層−電解質膜積層体10と接着する樹脂層43とから構成されている。エッジシール4は、樹脂層43が触媒層−電解質膜積層体10に接着することで触媒層−膜積層体10に接合されている。なお、エッジシール4が触媒層−電解質膜積層体10に接合した状態では、エッジシール4の内周縁部における樹脂層43が触媒層3の外周縁部31に接着するとともに、エッジシール4の開口部41から触媒層3の外周縁部31を除いた部分が露出している。基材42の膜厚は、5〜500μmとすることが好ましく、樹脂層43の膜厚は、1〜500μmとすることが好ましい。また、触媒層3の外周縁からエッジシール4の内周縁までの距離B(図3参照)は、0〜20mmとすることが好ましい。
The
また、エッジシール4は、イオン伝導性高分子電解質膜2よりも一回り大きく形成されており、電解質2の外周縁部21上に接着するとともに、イオン伝導性高分子電解質膜2の外側でイオン伝導性高分子電解質膜2からはみ出た各エッジシール4の外周縁部45同士が接着している。なお、エッジシール4はイオン伝導性高分子電解質膜2と同じ大きさに形成することもできる。このエッジシール4の外周縁からイオン伝導性高分子電解質膜2の外周縁までの距離D(図3参照)は0〜150mmであることが好ましい。このように、触媒層−電解質膜積層体10にエッジシール4が接着されたものが、本発明のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体に相当する。
Further, the
エッジシール4の開口部41から露出している触媒層3上に平面視矩形状の導電性多孔質基材5が形成されている。この導電性多孔質基材5の外周縁からエッジシール4の内周縁までの距離A(図3参照)は、0〜10mmであることが好ましい。このように、触媒層3上に導電性多孔質基材5が形成されて電極Eを構成しており、イオン伝導性高分子電解質膜2の両面に電極Eが形成されたものを膜電極接合体20という。なお、膜電極接合体20にエッジシール4が接着されているものが、本発明のエッジシール付き膜電極接合体に相当する。
A conductive
そして、固体高分子形燃料電池1は電極E上にセパレータ7が設置されている。セパレータ7は、導電性多孔質基材5と対向する領域にガス流路71が形成されている。
In the polymer electrolyte fuel cell 1, the
次に上述したように構成された固体高分子形燃料電池1の各構成要素の材質について説明する。 Next, the material of each component of the polymer electrolyte fuel cell 1 configured as described above will be described.
イオン伝導性高分子電解質膜2は、例えば、基材上に水素イオン伝導性高分子電解質を含有する溶液を塗工し、乾燥することにより形成される。水素イオン伝導性高分子電解質膜としては、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のC−H結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー(PFS系ポリマー)等が挙げられる。電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」(登録商標)、旭硝子(株)製の「Flemion」(登録商標)、旭化成(株)製の「Aciplex」(登録商標)、ゴア(Gore)社製の「Gore Select」(登録商標)等が挙げられる。水素イオン伝導性高分子電解質含有溶液中に含まれる水素イオン伝導性高分子電解質の濃度は、通常5〜60重量%程度、好ましくは20〜40重量%程度である。なお、上記の水素イオン伝導性高分子電解質膜以外には、アニオン導電性高分子電解質膜や液状物質含浸膜も挙げられる。アニオン伝導性電解質膜としては炭化水素系樹脂又はフッ素系樹脂等が挙げられ、具体例としては炭化水素系樹脂としては、旭化成(株)製のAciplex(登録商標)A201,211,221や、トクヤマ(株)製のネオセプタ(登録商標)AM−1,AHA等が挙げられ、フッ素系樹脂としては、東ソー(株)製のトスフレックス(登録商標)IE−SF34等が挙げられる。また液状物質含浸膜としては、例えばポリベンゾイミダゾール(PBI)が挙げられる。
The ion conductive
触媒層3は、公知の白金含有の触媒層(カソード触媒及びアノード触媒)とすることができる。具体的には、触媒粒子を担持させた炭素粒子と、水素イオン伝導性高分子電解質とを含有する。水素イオン伝導性高分子電解質としては、上述したイオン伝導性高分子電解質膜2に使用されるものと同じ材料を使用することができる。
The
触媒粒子としては、例えば、白金や白金化合物等が挙げられる。白金化合物としては、例えば、ルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム、鉄等からなる群から選ばれる少なくとも1種の金属と、白金との合金等が挙げられる。なお、通常は、カソード側の触媒層に含まれる触媒粒子は白金であり、アノード側の触媒層に含まれる触媒粒子は前記金属と白金との合金である。 Examples of the catalyst particles include platinum and platinum compounds. Examples of the platinum compound include an alloy of platinum and at least one metal selected from the group consisting of ruthenium, palladium, nickel, molybdenum, iridium, iron and the like. Usually, the catalyst particles contained in the catalyst layer on the cathode side are platinum, and the catalyst particles contained in the catalyst layer on the anode side are an alloy of the metal and platinum.
炭素粒子は、導電性を有しているものであれば限定的ではなく、公知又は市販のものを広く使用できる。例えば、カーボンブラックや、黒鉛、活性炭等を1種又は2種以上で用いることができる。カーボンブラックの例としては、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、ランプブラック等を挙げることができる。炭素粒子の算術平均粒子径は通常5nm〜200nm程度、好ましくは20〜80nm程度である。この炭素粒子の平均粒子径は、例えば、粒子径分布測定装置LA−920:(株)堀場製作所製等により測定できる。 The carbon particles are not limited as long as they have electrical conductivity, and known or commercially available carbon particles can be widely used. For example, carbon black, graphite, activated carbon, or the like can be used alone or in combination. Examples of carbon black include channel black, furnace black, ketjen black, acetylene black, and lamp black. The arithmetic average particle diameter of the carbon particles is usually about 5 nm to 200 nm, preferably about 20 to 80 nm. The average particle size of the carbon particles can be measured by, for example, a particle size distribution measuring device LA-920: manufactured by Horiba, Ltd.
エッジシール4は、基材42と樹脂層43とから構成されているが、基材42は、水蒸気、水、燃料ガス及び酸化剤ガスに対するバリア性を有するポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリメチルテンペン、ポリフェニレンオキサイド、ポリサルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイドなどを好ましく使用することができる。なお、ポリエステルは、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート等を挙げることができる。
The
また、樹脂層43の材料としては、ポリオレフィン系樹脂が好ましく、例えば、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、エチレン−α・オレフィン共重合体、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリイソブテン、ポエイソブチレン、ポリブタジエン、ポリイソプレン、エチレン−メタクリル酸共重合体、あるいはエチレン−アクリル酸共重合体等のエチレンと不飽和カルボン酸との共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、アイオノマー樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体等を使用することができる。またそれらを変性した酸変性ポリオレフィン系樹脂、シラン変性ポリオレフィン系樹脂を使用することができ、その中でも不飽和カルボン酸でグラフト変性したポリプロピレンもしくは不飽和カルボン酸で変性したポリエチレンを使用することが絶縁性もしくは耐熱性の点で好ましい。
基材42または樹脂層43を着色する着色剤としては、特に指定は無く、市販のプラスチック着色用のマスターバッチを使用すると容易に着色することができる。
The material of the
The coloring agent for coloring the
プラスチック着色用のマスターバッチとしては、例えば、大日精化工業株式会社製ダイカラーシリーズ、山陽化工株式会社製ポルマックスシリーズ、日本ピグメント株式会社製NIPPISUNCOLOURシリーズ等を挙げることができる。これらマスターバッチを構成する樹脂は、例えば、グラフト変性ポリオレフィンであり、色はカーボンブラック等により黒く着色されている。 Examples of the master batch for coloring plastics include a die color series manufactured by Dainichi Seika Kogyo Co., Ltd., a Polmax series manufactured by Sanyo Kako Co., Ltd., and a NIPPISUNCOLOUR series manufactured by Nippon Pigment Co., Ltd. The resin constituting these master batches is, for example, a graft-modified polyolefin, and the color is colored black with carbon black or the like.
導電性多孔質基材5としては、公知であり、燃料極、空気極を構成する各種の導電性多孔質基材を使用でき、燃料である燃料ガス及び酸化剤ガスを効率よく触媒層3に供給するため、多孔質の導電性基材からなっている。多孔質の導電性基材としては、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等が挙げられる。
The conductive
セパレータ7としては、公知であり、燃料電池内の環境においても安定な導電性板であればよく、一般的には、カーボン板にガス流路71を形成したものが用いられる。また、セパレータ7をステンレス等の金属により構成し、金属の表面にクロム、白金族金属又はその酸化物、導電性ポリマーなどの導電性材料からなる被膜を形成したものや、同様にセパレータを金属によって構成し、該金属の表面に銀、白金族の複合酸化物、窒化クロム等の材料によるメッキ処理を施したもの等も使用可能である。
The
次に上述した固体高分子形燃料電池1の製造方法について図面を参照しつつ説明する。図4は、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池1の製造方法を示す説明図である。 Next, a method for producing the above-described polymer electrolyte fuel cell 1 will be described with reference to the drawings. FIG. 4 is an explanatory view showing a method for producing the polymer electrolyte fuel cell 1 according to this embodiment.
図4に示すように、上述した材料からなるイオン伝導性高分子電解質膜2を準備し、このイオン伝導性高分子電解質膜2の両面に触媒層形成用転写シート8を重ねて配置する(図4(a))。この触媒層形成用転写シート8とは、転写される触媒層3が転写用基材81に形成されたものである。
As shown in FIG. 4, an ion conductive
ここで触媒層形成用転写シート8の製造方法について説明する。まず、上述した触媒粒子を担持させた炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を適当な分散媒に混合、分散して触媒層形成用組成物を作製する。そして、形成される触媒層3が所望の膜厚になるよう、触媒層形成用組成物を転写用基材81上に塗工・乾燥して触媒層3を形成する。必要に応じて離型層を介して触媒層形成用組成物を転写用基材81上に塗工する。各触媒層形成用組成物の塗工方法としては、スクリーン印刷や、スプレーコーティング、ダイコーティング、ナイフコーティングなどの公知の塗工方法を挙げることができる。触媒層形成用組成物を塗工した後、所定の温度及び時間で乾燥することにより転写用基材81上に触媒層3が形成される。乾燥温度は、通常40〜100℃程度、好ましくは60〜80℃程度である。乾燥時間は、乾燥温度にもよるが、通常5分〜2時間程度、好ましくは10分〜1時間程度である。
Here, a method for producing the
上記各触媒層形成用組成物に使用される分散媒としては、各種アルコール類、各種エーテル類、各種ジアルキルスルホキシド類、水またはこれらの混合物等が挙げられ、これらの中でもアルコール類が好ましい。アルコール類としては、例えば、メタノール、エタノール、n−プロパノール、イソプロパノール、n−ブタノール、tert−ブタノール、等の炭素数1〜4の一価アルコール、各種の多価アルコール等が挙げられる。 Examples of the dispersion medium used in each of the catalyst layer forming compositions include various alcohols, various ethers, various dialkyl sulfoxides, water, or a mixture thereof. Among these, alcohols are preferable. Examples of alcohols include monohydric alcohols having 1 to 4 carbon atoms such as methanol, ethanol, n-propanol, isopropanol, n-butanol, and tert-butanol, and various polyhydric alcohols.
転写用基材81としては、例えば、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリパルバン酸アラミド、ポリアミド(ナイロン)、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート等の高分子フィルムを挙げることができる。また、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等の耐熱性フッ素樹脂を用いることもできる。さらに転写用基材81は、高分子フィルム以外にアート紙、コート紙、軽量コート紙等の塗工紙、ノート用紙、コピー用紙などの非塗工紙であっても良い。転写用基材81の厚さは、取り扱い性及び経済性の観点から通常6〜100μm程度、好ましくは10〜30μm程度とするのがよい。従って、転写用基材81としては、安価で入手が容易な高分子フィルムが好ましく、ポリエチレンテレフタレート等がより好ましい。
Examples of the
図4に戻って、固体高分子形燃料電池の製造方法について説明を続ける。上述したように作製した触媒層形成用転写シート8を触媒層3がイオン伝導性高分子電解質膜2に対面するように配置し(図4(a))、転写シート8の背面側から加熱プレスを施して触媒層3をイオン伝導性高分子電解質膜2に転写させて、転写シート8の転写用基材81を剥離する(図4(b))。作業性を考慮すると、触媒層3をイオン伝導性高分子電解質膜2の両面に同時に積層することが好ましいが片面ずつ触媒層3を形成することもできる。加熱プレスの加圧レベルは、転写不良を避けるために、通常0.5〜20MPa程度、好ましくは1〜10MPa程度がよい。また、この加圧操作の際に、転写不良を避けるために加圧面を加熱するのが好ましい。加熱温度は、イオン伝導性高分子電解質膜2の破損、変形等を避けるために、通常200℃以下、好ましくは150℃以下がよい。このようにイオン伝導性高分子電解質膜2の両面に触媒層3を形成することで触媒層−電解質膜積層体10が形成される。
Returning to FIG. 4, the description of the method for producing the polymer electrolyte fuel cell will be continued. The
次に、このようにして形成された触媒層−電解質膜積層体10に、着色エッジシール4aと非着色エッジシール4bを取り付ける(図4(c))。この着色エッジシール4aの製造方法について説明すると、まず、上述した材料からなるシート状の基材42を準備する。そして、上述した樹脂層43の材料を溶融した状態にし、これに市販の着色上マスターバッチを添加して混練する。このように着色剤が添加された溶融状態の樹脂層材料を溶融押し出し法によって基材42上に押し出し、着色された樹脂層43を基材42上に形成することで着色エッジシール4aを作製する。
Next, the colored edge seal 4a and the non-colored edge seal 4b are attached to the catalyst layer-
非着色エッジシール4bは上述した着色エッジシール4aと着色用のマスターバッチを混練する以外は同様の製法で作製する。 The non-colored edge seal 4b is produced by the same manufacturing method except that the colored edge seal 4a and the master batch for coloring are kneaded.
以上のように作製した着色エッジシール4aと非着色エッジシール4bを触媒層−電解質膜積層体10に接合させる(図4(c))。この工程について図5を参照しつつ詳細に説明する。上述した材料からなる着色エッジシール4aと非着色エッジシール4bのエッジシールを樹脂層43同士が向き合うよう重ねて、1辺を残した残り3辺を互いに接着させる。これによって、2枚のエッジシール4は、コ字状に接着部が形成されるとともに、左側の一辺が開口している袋体となる(図5(a))。なお、接着方法は種々の公知の方法を採用することができ、例えば、高周波溶着や、熱風式溶着、熱板式溶着、インパルス式溶着、コテ式溶着、超音波溶着などによって接着させることができる。
The colored edge seal 4a and the non-colored edge seal 4b produced as described above are joined to the catalyst layer-electrolyte membrane laminate 10 (FIG. 4C). This process will be described in detail with reference to FIG. The edge seals of the colored edge seal 4a and the non-colored edge seal 4b made of the above-described materials are overlapped so that the resin layers 43 face each other, and the remaining three sides except for one side are bonded to each other. As a result, the two
着色エッジシール4aと非着色エッジシール4bによって袋体状のエッジシール4を形成すると、次に、この袋体を構成する各エッジシールの中央部に易除去領域44を形成する(図5(b))。易除去領域44の大きさは、触媒層3の外周縁部31を除いた部分とほぼ同じとする。なお、この易除去領域44とは、容易に取り除ける領域のことをいい、例えば、その外周縁にミシン目を入れることや、一部だけ残して切込みを入れること等によって形成することができる。このように易除去領域44が形成された袋体に、その接着されていない左側から、触媒層−電解質膜積層体10を挿入して所定位置まで移動させる(図5(c))。この所定位置とは、触媒層−電解質膜積層体10の触媒層3の外周縁部31を除いた部分が易除去領域44に対向している位置のことをいう。この時、着色エッジシール4a側にアノード側の触媒層3aが来るように挿入する。
When the bag-shaped
触媒層−電解質膜積層体10を所定位置まで移動させた後、易除去領域44の外周縁のミシン目を切断して易除去領域44を各エッジシールから取り外すことで、各エッジシール4の中央部に開口部41が形成される(図5(d))。このように易除去領域44が各エッジシール4から取り外されて開口部41が形成されると、触媒層−電解質膜積層体10の触媒層3が外周縁部31を除いて各開口部41から露出した状態となる。そして、この状態でエッジシール4の接着されていなかった残りの部分を公知の方法で接着させることで、エッジシール4の樹脂層43は、触媒層−電解質膜積層体10の触媒層3の外周縁部31や、イオン伝導性高分子電解質膜2の外周縁部21に接着するとともに、エッジシール4同士でも接着する。以上の工程によって、エッジシール付き電解質触媒層−電解質膜積層体が完成する(図5(e)、図4(c))。
After the catalyst layer-
図4に戻って、固体高分子形燃料電池1の製造方法の説明を続ける。上述したエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体の開口部41から露出している触媒層3上に、導電性多孔質基材5を熱圧着により積層形成して、エッジシール付き膜電極接合体が完成する(図4(d))。そして、触媒層3及び導電性多孔質基材5からなる電極Eの周囲を囲むようにエッジシール4上にガスケット6を配置する。続いて、ガス流路71が導電性多孔質基材5と対向するよう、セパレータ7を導電性多孔質基材5及びガスケット6上に配置する。最後に導電性多孔質基材5とセパレータ7とが電気的に接続するようにセパレータ7で膜電極接合体を挟持することによって、固体高分子形燃料電池1が完成する(図4(e))。
Returning to FIG. 4, the description of the method for producing the polymer electrolyte fuel cell 1 will be continued. On the
また、図7に示すように、導電性多孔質基材5の外周縁部51上にエッジシール4の内周縁部を接着させ、エッジシール4の開口部41から導電性多孔質基材5の外周縁部51を除いた部分が露出するように構成することもできる。
Further, as shown in FIG. 7, the inner peripheral edge of the
また、上記実施形態では、エッジシール4を一旦、袋体にして、触媒層−電解質膜積層体10を挿入するという製造方法を採用しているが、特にこれに限定されるものではない。例えば、触媒層−電解質膜積層体10の両面に、予め開口部41が形成された着色エッジシール4aと非着色エッジシール4bとを、樹脂層43が触媒層−電解質膜積層体10を向くようにそれぞれ配置し、公知の接着方法などによって触媒層−電解質膜積層体10の両面に各エッジシール4を接着させて、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体を作製することもできる。
Moreover, in the said embodiment, although the
また、上記実施形態では、樹脂層43の材料を溶融した状態にし、これに上述した材料からなる着色用マスターバッチを添加して混練しているが、特にこの製法に限定されるわけではない。例えば、マスターバッチにより着色された基材42を基材とし、溶融状態の樹脂層材料を溶融押し出し法によって基材42上に押し出し、樹脂層43を基材42上に形成することで着色エッジシール4aを作製することができる。
Moreover, in the said embodiment, although the material of the
また、上記実施形態では、固体高分子形燃料電池1を構成するイオン伝導性高分子電解質膜2や触媒層3、導電性多孔質基材5など全て平面視矩形状として説明したが、特に形状は限定されるものではなく、例えば平面視円形状とすることもできる。
In the above embodiment, the ion conductive
以上、本実施形態によれば、アノード側のエッジシールのみが着色されていることより、アノード側の触媒層3aとカソード側の触媒層3bとを識別することができる。また、本実施形態では、着色エッジシール4aと非着色エッジシール4bを触媒層3上に接着するだけであって、触媒層3自体の形状を変更したり余分な触媒層を形成したりするわけではないため、性能に寄与しない電極部分を削減することができる。
As described above, according to this embodiment, since only the anode side edge seal is colored, the anode side catalyst layer 3a and the cathode side catalyst layer 3b can be distinguished. In the present embodiment, the colored edge seal 4a and the non-colored edge seal 4b are simply adhered on the
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、アノード側の触媒層3aのみに着色エッジシール4aを接着させたが、カソード側の触媒層3bのみに着色エッジシールを接着させてもよいし、さらには、アノード側の触媒層3aとカソード側の触媒層3bとの両方に色相の異なる着色エッジシール4aと4bを接着させてもよい。 As mentioned above, although embodiment of this invention was described, this invention is not limited to these, A various change is possible unless it deviates from the meaning of this invention. For example, in the above embodiment, the colored edge seal 4a is adhered only to the catalyst layer 3a on the anode side. However, the colored edge seal may be adhered only to the catalyst layer 3b on the cathode side. Colored edge seals 4a and 4b having different hues may be adhered to both the catalyst layer 3a and the catalyst layer 3b on the cathode side.
エッジシールの色差及び視感透過率は、いずれも、分光光度計((株)島津製作所製、商品名:「UV−3100PC」)を用いて測定した。即ち、基材上に着色用マスターバッチを添加した樹脂を塗工し、そこから50mm×50mmの大きさの試験片を切出し、分光光度計により測定した。 The color difference and luminous transmittance of the edge seal were both measured using a spectrophotometer (manufactured by Shimadzu Corporation, trade name: “UV-3100PC”). That is, a resin to which a coloring master batch was added was coated on a substrate, and a test piece having a size of 50 mm × 50 mm was cut out from the resin and measured with a spectrophotometer.
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples, but the present invention is not limited to these examples.
実施例
イオン伝導性高分子電解質膜2は、63×63mmの大きさに切断された膜厚53μmのNRE212CS(Dupont社製)を使用した。
Example As the ion conductive
次に、触媒層形成用転写シート8を次の要領で作製した。まず、白金触媒担持カーボン(白金担持量:45.7wt%、田中貴金属社製、TEC10E50E)2gに、1−ブタノール10g、3−ブタノール10g、フッ素樹脂(5wt%ナフィオンバインダー、デュポン社製)20g及び水6gを加え、これらを分散機にて攪拌混合することにより、触媒層形成用組成物を調製した。そして、転写用基材81としてポリエステルフィルム(東レ製、X44、膜厚25μm)を準備し、この転写用基材81上に上記触媒層形成用組成物を塗布した。
Next, a
以上のように作製した触媒層形成用転写シート8を53×53mmの大きさに切断し、イオン伝導性高分子電解質膜2の両面それぞれに触媒層3がイオン伝導性高分子電解質膜2側を向くように中心を合わせて配置した。そして、135℃、5.0MPa、150秒の条件で熱プレスすることで、イオン伝導性高分子電解質膜2の両面に触媒層3を形成し、触媒層−電解質膜積層体10を作製した。なお、触媒層3の厚さは20μmである。
The catalyst layer forming
続いて、着色エッジシール4aを作製した。着色エッジシール4aの基材層42として、二軸延伸ポリエチレンナフタレート(帝人社製、テオネックス、膜厚12μm)を使用した。そして、溶融させた状態の不飽和カルボン酸グラフト変性ポリプロピレン(住友化学製 アドマー SF−741)にカーボンブラックで着色した黒色のマスターバッチ(住化カラー社製 商品名:SPPM−8G680)を添加し混練した樹脂を溶融押出し法により、上記基材層42上に30μmの厚さで押し出して樹脂層43を形成した。この着色エッジシール4aを80×80mmの大きさに切断し、その中央部に50×50mmの大きさの開口部41を形成した。また、非着色エッジシール4bは黒色マスターバッチを混連する以外は上記着色エッジシール4aと同じ製法で作製した。そして、着色エッジシール4aが触媒層−電解質膜積層体10のアノード側、非着色エッジシール4bが触媒層−電解質膜積層体10のカソード側に中心を合わせ配置し、130℃、1.0MPa、30秒の条件で熱プレスすることで着色エッジシール4aおよび非着色エッジシール4bを電解質膜−触媒層接合体10に接着し、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体を作製した。
Subsequently, a colored edge seal 4a was produced. As the
なお、着色エッジシールの視感透過率は50%であり、着色エッジシールと非着色エッジシールとの色差は4.6であった。 The luminous transmittance of the colored edge seal was 50%, and the color difference between the colored edge seal and the non-colored edge seal was 4.6.
1 固体高分子形燃料電池
2 イオン伝導性高分子電解質膜
3 触媒層
31 外周縁部
4 エッジシール
41 開口部
42 基材層
43 樹脂層
4a 着色エッジシール
4b 非着色エッジシール
5 ガス拡散層
51 外周縁部
6 ガスケット
7 セパレータ
10 触媒−電解質膜積層体
20 膜電極接合体
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Solid
Claims (5)
前記イオン導電性電解質膜の両面にそれぞれ形成された触媒層と、
前記2つの触媒層のうち少なくとも1つの触媒層の外周縁部上に設置された、中央に開口部を有する枠状のエッジシールと、を備えており、
前記エッジシールが1つの場合は該補強層が、前記エッジシールが2つの場合は2つのうち少なくとも一方のエッジシールが着色されている、
エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。 An ion conducting polymer electrolyte membrane;
Catalyst layers respectively formed on both surfaces of the ion conductive electrolyte membrane;
A frame-shaped edge seal installed on the outer peripheral edge of at least one of the two catalyst layers, and having an opening in the center;
In the case of one edge seal, the reinforcing layer is colored, and in the case of two edge seals, at least one of the two edge seals is colored.
Edge-sealed catalyst layer-electrolyte membrane laminate.
前記エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体上に形成されたガス拡散層と、
を備えた、膜電極接合体。 The catalyst layer with an edge seal-electrolyte membrane laminate and the gas diffusion layer formed on the catalyst layer with an edge seal-electrolyte membrane laminate,
A membrane electrode assembly comprising:
前期膜電極接合体の周囲を囲むように設置されたガスケットと、
前記膜電極接合体を挟持するように設置されたセパレータと、
を備えた、固体高分子形燃料電池。 A membrane electrode assembly according to claim 4;
A gasket installed to surround the periphery of the membrane electrode assembly;
A separator installed to sandwich the membrane electrode assembly;
A solid polymer fuel cell comprising:
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