JP2010105909A

JP2010105909A - 高密度カーボンナノチューブ集合体及びその製造方法

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Publication number: JP2010105909A
Application number: JP2009228520A
Authority: JP
Inventors: Kenji Machida; 健治町田; Shunzo Suematsu; 俊造末松; Kenji Tamamitsu; 賢次玉光
Original assignee: Nippon Chemi Con Corp
Current assignee: Nippon Chemi Con Corp
Priority date: 2008-09-30
Filing date: 2009-09-30
Publication date: 2010-05-13
Anticipated expiration: 2029-09-30
Also published as: JP5604843B2

Abstract

【課題】容量特性に優れた電極を得ることができる高密度カーボンナノチューブ集合体及びその製造方法を提供する。
【解決手段】所定量のカーボンナノチューブを所定量のイソプロピルアルコール中に混ぜ、撹拌することにより分散溶液を得た後、その溶液を１００〜２８０ＭＰａで超高圧処理し、得られた高分散溶液をろ過、乾燥することによりシート化し、このシートをさらに０．０１〜１００ｔ／ｃｍ²のプレス圧力で圧延して、高密度化したカーボンナノチューブ集合体を得る。この高密度化したカーボンナノチューブシートは、カーボンナノチューブのミクロ凝集の大きさの標準偏差δが１０ｎｍ以下となるように高分散された状態でシート状に堆積したものである。
【選択図】図４

Description

本発明は、高密度カーボンナノチューブ集合体及びその製造方法に関するものである。

従来から、カーボンナノチューブ（以下、ＣＮＴと呼ぶ）を溶媒に撹拌、分散させ、紙等の多孔質体でフィルタリングして、紙状にしたＣＮＴ集合体（ＣＮＴペーパー）は、燃料電池の電極等、種々の電極材として用いられている。また、透過性が現れるまで超薄膜化したＣＮＴ集合体は、ガラス基板上に形成することで透明電極となり、ディスプレイ用途などへの応用が期待されている。

例えば、特許文献１には、電気二重層キャパシタ用分極性材料として、ＣＮＴを用いた試みが示されている。しかしながら、特許文献１に記載された発明においては、樹脂成分であるバインダーを用いているため、容量特性の良い電極が得られないといった問題点があった。

これを改善するために、特許文献２に示すように、導電性ファイバー、あるいは導電性チューブを、バインダーや導電補助材料などの材料を用いず、電極基板にその長手方向を略平行に付着接合させる提案もなされている。しかし、この特許文献２の発明は、導電性ファイバーあるいは導電性チューブを電気泳動法などの電着法を用いて電極基板に付着接合させるというものであり、電極基板に付着接合させるときに、導電性ファイバーあるいは導電性チューブを有機溶媒に分散させた溶液を超音波で撹拌しながら行うなど、複雑で手間のかかるものであった。

そこで、本出願人は上記の問題点を解決すべく、特許文献３に示すような発明を完成させた。すなわち、特許文献３に示した電気二重層キャパシタ用電極は、ＣＮＴを抄紙成型したシートが、集電体を構成し表面に凹凸部のある基材と、その凹凸部により一体化されていることを特徴とするものである。

また、ＣＮＴを抄紙成型したシートが、集電体を構成するエッチング箔の表面に形成された凹凸部によってエッチング箔と一体化されていることを特徴とするものである。また、基板上の触媒粒子を核として成長させたＣＮＴが、エッチング箔の表面に形成された凹凸部によって該エッチング箔と一体化されていることを特徴とするものである。

特開２００５−１３６０２０号公報特開２００６−２２２１７５号公報特願２００８−０８６００２号公報

しかしながら、特許文献３に示された電気二重層キャパシタ用電極よりさらに電気的特性に優れた電極を得ることができる電極材料の開発が切望されていた。

本発明は、上述したような従来技術の課題を解決するために提案されたものであって、その目的は、容量特性に優れた電極を得ることができる高密度ＣＮＴ集合体及びその製造方法を提供することにある。

本発明の高密度ＣＮＴ集合体は、集合体を構成するＣＮＴのミクロ凝集の大きさの標準偏差δが１０ｎｍ以下となるように高分散された状態でシート状に堆積し、堆積後の密度が０．５〜１．５ｇ／ｃｍ³であることを特徴とする。すなわち、一定方向に配向せず、均一に分散した集合体である。また、前記ＣＮＴが単層ＣＮＴであること、堆積後の密度が１．１〜１．５ｇ／ｃｍ³であること、前記ＣＮＴが多層ＣＮＴであること、堆積後の密度が０．５〜１．２ｇ／ｃｍ³であることも、本発明の一態様である。

本発明の高密度ＣＮＴ集合体の製造方法は、ＣＮＴを所定量の溶媒中に混ぜて撹拌することにより、そのミクロ凝集の大きさの標準偏差δが１０ｎｍ以下となるように高分散された分散溶液を得た後、その溶液を１００〜２８０ＭＰａで超高圧処理し、得られた高分散溶液をろ過、乾燥することによりシート化し、このシートをさらに０．０１〜１００ｔ／ｃｍ²のプレス圧力で圧延して、高密度化したＣＮＴ集合体を得ることを特徴とする。

本発明によれば、容量特性に優れた電極を得ることができる高密度ＣＮＴ集合体及びその製造方法を提供することができる。特に、ミクロ凝集の大きさの標準偏差δが１０ｎｍ以下となるように高分散された結果、集合体内のＣＮＴが一方向に配向することなく均質な状態となるため、その電気的、強度的な特性が集合体のどの方向でも均等に現れる。従って、この高密度ＣＮＴを電気二重層キャパシタ用分極性材料として使用した場合に、密度、電気伝導度、容量密度などの特性に優れた電気二重層キャパシタを得ることができる。

従来例１の表面形態を示す図面代用写真。実施例２の表面形態を示す図面代用写真。従来例５の表面形態を示す図面代用写真。実施例６の表面形態を示す図面代用写真。

以下、本発明を実施するための形態を、各技術的事項ごとに説明する。

（１）高密度ＣＮＴ集合体の製造方法
所定量のＣＮＴ（単層ＣＮＴ又は多層ＣＮＴ）を、所定量のイソプロピルアルコール中に混ぜ、ホモジナイザーにより撹拌することにより分散溶液を得る。この溶液を所定の金属チャンバーに導入し、１００〜２８０ＭＰａの超高圧を印加する。この超高圧処理によって得られた高分散溶液を、ＰＴＦＥ濾紙（直径：３５ｍｍ、平均細孔０．２μｍ）を用いて減圧ろ過し、抄紙成型によりシート化し、このシートをロールプレス、垂直プレス等によってさらに０．０１〜１００ｔ／ｃｍ²のプレス圧力で圧延して、高密度化したシート（高密度ＣＮＴ集合体）を得る。

ここで、本明細書において、「高密度ＣＮＴ集合体」とは、ＣＮＴが高分散されて堆積した、密度が０．５〜１．５ｇ／ｃｍ³であるＣＮＴ集合体をいい、「高密度ＣＮＴシート」とは、この高密度ＣＮＴ集合体をシート化したものをいう。

（２）ＣＮＴ
本発明の電極材料に用いられるＣＮＴとしては、単層ＣＮＴと多層ＣＮＴの双方を使用することができ、これらを混合して使用しても良い。

多層ＣＮＴとしては、アーク放電法、レーザー蒸発法、化学気相成長（ＣＶＤ）法等により得られたＣＮＴを使用することができる。直径は４〜５０ｎｍ、好ましくは５〜３０ｎｍであり、長さは０．５〜１００μｍ、比表面積が５０〜３００ｍ²ｇ^-1、ＣＮＴの純度が８０〜１００％のものを使用することができる。

単層ＣＮＴとしては、アーク放電法、レーザー蒸発法、化学気相成長（ＣＶＤ）法等により得られたＣＮＴを使用することができる。直径は０．５〜４ｎｍ、好ましくは０．８〜３．５ｎｍであり、長さは０．５〜１００μｍ、比表面積が２００〜６００ｍ²ｇ^-1、ＣＮＴの純度が８０〜１００％のものを使用することができる。

（３）密度
多層ＣＮＴを用いて上記の方法により得られる高密度ＣＮＴ集合体の密度は、０．５〜１．２ｇ／ｃｍ³であることが好ましく、単層ＣＮＴを用いて上記の方法により得られる高密度ＣＮＴ集合体の密度は、１．１〜１．５ｇ／ｃｍ³であることが好ましい。それぞれ、上記の範囲内のものを電極材料として用いると、良好な電気的特性を有する電気二重層キャパシタ用電極等を得ることができる。

（４）超高圧処理
超高圧処理は、上記のようにして得られた分散溶液を所定の金属チャンバーに導入し、１００〜２８０ＭＰａの超高圧を印加する。なお、金属チャンバーとしては、スリット式チャンバー、ボール衝突チャンバー等を用いることができる。

上記のようにして超高圧を印加することにより、分散溶液と金属チャンバーの壁面、分散溶液と金属チャンバー内に設置されたスリット、あるいは、分散溶液と金属チャンバー内に導入されたボール等が高エネルギーで衝突し、これによりＣＮＴのマクロ凝集がほぐれ、より高分散する。また、超高圧を印加することにより、溶液同士も高エネルギーで混じり合うため、これによってもＣＮＴのマクロ凝集がほぐれ、より高分散する。

（５）シート化処理
シート化処理は、上記の超高圧処理によって得られた高分散溶液を、ＰＴＦＥ濾紙（直径：３５ｍｍ、平均細孔０．２μｍ）を用いて減圧ろ過し、抄紙成型してシートを得た後、このシートを６０℃で、３時間減圧乾燥を行う。

（６）圧延処理
圧延処理は、２本のロールの間を通して圧延するロールプレスや、上下から平行に圧力を加える垂直プレス等を用いて行い、プレスする圧力は０．０１〜１００ｔ／ｃｍ²が好ましい。その理由は、圧力が弱すぎると高密度化が十分ではなく、高すぎると、ＣＮＴシートに欠陥ができるためである。

（７）マクロ凝集とミクロ凝集
ＣＮＴは、チャンバー中か、基板上に、ＣＶＤ法で、微細なチューブを作製する。一本は１〜２ｎｍであるが、作製時に凝集して、１０〜５０ｎｍの束になってしまう。これを本願では、ミクロ凝集またはバンドルと呼ぶ。その後、これらのミクロ凝集を集合させると、その大きさは１０〜１００μｍになる。これを本願ではマクロ凝集と名づける。

このマクロ凝集を含ませた溶液を、本願の超高圧処理による分散処理によって、分散させると、大きさが５〜５０ｎｍのミクロ凝集にほぐれて分散され、この溶液を紙抄き（抄紙）することによって、５〜５０ｎｍのミクロ凝集の集合体（シート）が形成される。この状態で、高分散しているので、密度も高密度化している。さらに、このシートをプレスで圧延するとミクロ凝集内部の空間が減少して、さらに密度は高まる。

以下、本発明の実施例を比較例と共に説明する。

（１）多層ＣＮＴを用いた場合
（実施例１）
多層ＣＮＴ（ＭＷＣＮＴ：直径１０ｎｍ、長さ１〜１０ミクロン、３００ｍ²／ｇ）を約５００ｍｇ計り取り、２Ｌのイソプロピルアルコール中に混ぜ、ホモジナイザーにより２分間撹拌し、ＭＷＣＮＴ／イソプロピルアルコール分散溶液を作製した。この溶液を所定の金属チャンバーに導入し、２００ＭＰａの超高圧を印加し、得られた高分散溶液を、ＰＴＦＥ濾紙（直径：３５ｍｍ、平均細孔０．２μｍ）を用いて減圧ろ過し、抄紙成型によりシートを得た。このシートを６０℃、減圧乾燥した。このシートを、ロールプレスを用いて、プレス圧力１０ｔ／ｃｍ²で圧延し、高密度化したシート（高密度ＣＮＴ集合体）を作製した。

（実施例２）
超高圧処理の条件を２２０ＭＰａとした以外は、上記実施例１と同様にして高密度化したシートを作製した。
（実施例３）
超高圧処理の条件を２５０ＭＰａとした以外は、上記実施例１と同様にして高密度化したシートを作製した。
（実施例４）
超高圧処理の条件を２８０ＭＰａとした以外は、上記実施例１と同様にして高密度化したシートを作製した。

（比較例１）
圧延処理を行わなかった以外は、上記実施例１と同様にしてシート（ＣＮＴ集合体）を作製した。
（比較例２）
圧延処理を行わなかった以外は、上記実施例２と同様にしてシートを作製した。
（比較例３）
圧延処理を行わなかった以外は、上記実施例３と同様にしてシートを作製した。
（比較例４）
圧延処理を行わなかった以外は、上記実施例４と同様にしてシートを作製した。

（従来例１）
上記実施例１と同様に、多層ＣＮＴ（ＭＷＣＮＴ：直径１０ｎｍ、長さ１〜１０ミクロン、３００ｍ²／ｇ）を約５００ｍｇ計り取り、２Ｌのイソプロピルアルコール中に混ぜ、ホモジナイザーにより２分間撹拌し、ＭＷＣＮＴ／イソプロピルアルコール分散溶液を作製した。この分散溶液を、ＰＴＦＥ濾紙（直径：３５ｍｍ、平均細孔０．２μｍ）を用いて減圧ろ過し、抄紙成型によりシートを得た。このシートを６０℃、減圧乾燥した。このシートを、ロールプレスを用いて、プレス圧力１０ｔ／ｃｍ²で圧延し、シート（ＣＮＴ集合体）を作製した。

（従来例２）
上記圧延処理の条件を２０ｔ／ｃｍ²とした以外は、上記従来例１と同様にしてシートを作製した。
（従来例３）
上記圧延処理を行わず、上記従来例１と同様にしてシートを作製した。
（従来例４）
上記圧延処理を行わず、ホモジナイザー処理の時間を１０分とした以外は、上記従来例１と同様にしてシートを作製した。

（試験結果）
上記のようにして作製した従来例１及び実施例２の各シートについて、その表面形態をＳＥＭ観察により確認したところ、それぞれ図１、図２に示すような結果が得られた。これらのＳＥＭ写真から明らかなように、実施例２においては、ＣＮＴ同士のマクロ凝集がほぐれ、高分散していることが確認された。

すなわち、図１及び図２の電子顕微鏡写真に基づいて、前記各シートのＣＮＴのミクロ凝集の大きさを計測したところ、図１の従来例１のシートではミクロ凝集の大きさが１０００〜５００００ｎｍであるのに対して、図２の実施例２のシートではミクロ凝集の大きさが１０ｎｍ程度でほぼ均一になっていることが確認された。また、各シートにおけるミクロ凝集の変化は正規分布に近く、ある大きさに関しての偏りは見られなかった。すなわち、従来例１のシートと、実施例２のシートにおけるミクロ凝集は、それぞれ次のような特徴を有する。

(1) 最小値
従来例１…１０００ｎｍ
実施例２…１０ｎｍ
(2) 最大値
従来例１…５００００ｎｍ
実施例２…１０ｎｍ
(3) 平均値
従来例１…２５０００ｎｍ
実施例２…１０ｎｍ
(4) 標準偏差
従来例１…８２００ｎｍ
実施例２…０ｎｍ

このように、実施例２のシートでは、従来例１に比較して、細い径のＣＮＴがシート全体に均一に分散していること（ミクロ凝集状態であること）が確認された。しかも、単に径の標準偏差が小さいだけでなく、電子顕微鏡写真から明らかなように、ミクロ凝集したＣＮＴの方向性に偏りがないことも確認された。

また、上記の実施例、比較例及び従来例の各シートについて、密度、電気伝導度、容量密度、及び電解液含浸後の密度を測定したところ、表１に示すような結果が得られた。

なお、容量密度は、実施例、比較例及び従来例の各シートにアルミニウム集電体を貼り付けて電極とし、ラミネートセルを作製して充放電試験を行い、容量密度を算出した。電解液には１Ｍテトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレート・プロピレンカーボネート溶液を用いた。

また、電気伝導度は、実施例、比較例及び従来例の各シートを、１ｃｍ×１ｃｍの大きさにカットし、四探針法により測定した。さらに、電解液含浸後の密度は、実施例、比較例及び従来例の各シートを、１Ｍテトラエチルアンモニウムテトラフルオロボレート・プロピレンカーボネート溶液に真空下（−１００ｋＰａ）で６時間浸漬し、含浸処理を行った後、該溶液から取り出し、密度を測定した。

表１から明らかなように、超高圧処理及び圧延処理の両方を実施した実施例１〜実施例４では、超高圧処理のみを実施した比較例１〜比較例４と比べて、密度、電気伝導度、容量密度のいずれにおいても極めて良好な結果が得られた。これは、圧延処理により、より高密度化が図れたためであると考えられる。このことは、圧延処理を行った従来例１・２の方が、圧延処理を行わなかった従来例３・４より、密度、電気伝導度、容量密度のいずれにおいても良好な結果が得られたことからも明らかである。

また、実施例１〜実施例４は、圧延処理のみを実施した従来例１・２と比べて、密度、容量密度のいずれにおいても良好な結果が得られた。また、超高圧処理のみを実施した比較例１〜比較例４は、超高圧処理及び圧延処理のいずれも実施しなかった従来例３・４と比べて、密度、電気伝導度、容量密度のいずれにおいても良好な結果が得られた。これは、超高圧処理により、ＣＮＴのマクロ凝集がほぐれ、分散性が高まったためであると考えられる。

また、電解液含浸による密度の低下は、従来例１においては電解液含浸前の７５．０％に低下したのに対し、実施例２においては、電解液含浸前の８３．３％に低下したに過ぎなかった。このことから、実施例２においては、電解液含浸後も高密度が維持され、高い容量密度が得られることが分かった。

（２）単層ＣＮＴを用いた場合
（実施例５）
単層ＣＮＴ（ＳＷＣＮＴ：直径１ｎｍ、長さ１〜１０ミクロン、６００ｍ²／ｇ）を約１００ｍｇ計り取り、２Ｌのイソプロピルアルコール中に混ぜ、ホモジナイザーにより２分間撹拌し、ＳＷＣＮＴ／イソプロピルアルコール分散溶液を作製した。この溶液を所定の金属チャンバーに導入し、２００ＭＰａの超高圧を印加し、得られた高分散溶液を、ＰＴＦＥ濾紙（直径：３５ｍｍ、平均細孔０．２μｍ）を用いて減圧ろ過し、抄紙成型によりシートを得た。このシートを６０℃、減圧乾燥した。このシートを、ロールプレスを用い、プレス圧力を１０ｔ／ｃｍ²として圧延し、高密度化したシート（高密度ＣＮＴ集合体）を作製した。

（実施例６）
超高圧処理の条件を２２０ＭＰａとした以外は、上記実施例５と同様にして高密度化したシートを作製した。
（実施例７）
超高圧処理の条件を２５０ＭＰａとした以外は、上記実施例５と同様にして高密度化したシートを作製した。
（実施例８）
超高圧処理の条件を２８０ＭＰａとした以外は、上記実施例５と同様にして高密度化したシートを作製した。

（比較例５）
圧延処理を行わなかった以外は、上記実施例５と同様にしてシート（ＣＮＴ集合体）を作製した。
（比較例６）
圧延処理を行わなかった以外は、上記実施例６と同様にしてシートを作製した。
（比較例７）
圧延処理を行わなかった以外は、上記実施例７と同様にしてシートを作製した。
（比較例８）
圧延処理を行わなかった以外は、上記実施例８と同様にしてシートを作製した。

（従来例５）
上記実施例５と同様に、単層ＣＮＴ（ＳＷＣＮＴ：直径１ｎｍ、長さ１〜１０ミクロン、６００ｍ²／ｇ）を約１００ｍｇ計り取り、２Ｌのイソプロピルアルコール中に混ぜ、ホモジナイザーにより２分間撹拌し、ＳＷＣＮＴ／イソプロピルアルコール分散溶液を作製した。この分散溶液を、ＰＴＦＥ濾紙（直径：３５ｍｍ、平均細孔０．２μｍ）を用いて減圧ろ過し、抄紙成型によりシートを得た。このシートを６０℃、減圧乾燥した。このシートを、ロールプレスを用いて、プレス圧力１０ｔ／ｃｍ²で圧延し、シート（ＣＮＴ集合体）を作製した。

（従来例６）
上記圧延処理の条件を２０ｔ／ｃｍ²とした以外は、上記従来例５と同様にしてシートを作製した。
（従来例７）
上記圧延処理を行わず、上記従来例５と同様にしてシートを作製した。
（従来例８）
上記圧延処理を行わず、ホモジナイザー処理の時間を１０分とした以外は、上記従来例５と同様にしてシートを作製した。

（試験結果）
上記のようにして作製した従来例５及び実施例６の各シートについて、その表面形態をＳＥＭ観察により確認したところ、それぞれ図３、図４に示すような結果が得られた。これらのＳＥＭ写真から明らかなように、実施例６においては、ＣＮＴ同士のマクロ凝集がほぐれ、高分散していることが確認された。

すなわち、図３及び図４の電子顕微鏡写真に基づいて、前記各シートのＣＮＴのミクロ凝集の大きさを計測したところ、図３の従来例５のシートではミクロ凝集の大きさが１０００〜１０００００ｎｍであるのに対して、図４の実施例６のシートではミクロ凝集の大きさが４〜６５ｎｍ程度でほぼ均一になっていることが確認された。また、各シートにおけるミクロ凝集の大きさの分布の変化は正規分布に近く、ある大きさに関しての偏りは見られなかった。すなわち、図３の従来例５のシートと、実施例６のシートにおけるミクロ凝集の大きさは、それぞれ次のような特徴を有する。

(1) 最小値
従来例５…１０００ｎｍ
実施例６…４ｎｍ
(2) 最大値
従来例５…１０００００ｎｍ
実施例２…６５ｎｍ
(3) 平均値
従来例５…５００００ｎｍ
実施例２…３５ｎｍ
(4) 標準偏差
従来例５…１７０００ｎｍ
実施例２…１０ｎｍ

このように、実施例６のシートでは、従来例５に比較して、ミクロ凝集の大きさが小さいＣＮＴがシート全体に均一に分散していることが確認された。しかも、単にミクロ凝集の大きさの標準偏差が小さいだけでなく、電子顕微鏡写真から明らかなように、バンドルされたＣＮＴの方向性に偏りがないことも確認された。

なお、前記実施例２の多層ＣＮＴ（マルチウォールＣＮＴ）は径が太いので、ほぐれやすい、分散しやすいために、ミクロ凝集が１０ｎｍ程度とほぼ均一になるのに対して、実施例６の単層ＣＮＴ（シングルウォールＣＮＴ）は径が細く凝集しやすいことから、ミクロ凝集の大きさにばらつきがあると思われる。

また、上記の実施例、比較例及び従来例の各シートについて、密度、電気伝導度、容量密度、及び電解液含浸後の密度を測定したところ、表２に示すような結果が得られた。

表２から明らかなように、超高圧処理及び圧延処理の両方を実施した実施例５〜実施例８では、超高圧処理のみを実施した比較例５〜比較例８と比べて、密度、電気伝導度、容量密度のいずれにおいても極めて良好な結果が得られた。これは、圧延処理により、より高密度化が図れたためであると考えられる。このことは、圧延処理を行った従来例５・６の方が、圧延処理を行わなかった従来例７・８より、密度、電気伝導度、容量密度のいずれにおいても良好な結果が得られたことからも明らかである。

また、実施例５〜実施例８は、圧延処理のみを実施した従来例５・６と比べて、密度、容量密度のいずれにおいても良好な結果が得られた。また、超高圧処理のみを実施した比較例５〜比較例８は、超高圧処理及び圧延処理のいずれも実施しなかった従来例７・８と比べて、密度、電気伝導度、容量密度のいずれにおいても良好な結果が得られた。これは、超高圧処理により、ＣＮＴのマクロ凝集がほぐれ、分散性が高まったためであると考えられる。

また、電解液含浸による密度の低下は、従来例５においては電解液含浸前の８０％に低下したのに対し、実施例６においては、電解液含浸前の９１．７％に低下したに過ぎなかった。このことから、実施例６においては、電解液含浸後も高密度が維持され、高い容量密度が得られることが分かった。

Claims

カーボンナノチューブがそのミクロ凝集の大きさの標準偏差δが１０ｎｍ以下となるように高分散された状態でシート状に堆積し、堆積後の密度が密度が０．５〜１．５ｇ／ｃｍ³であることを特徴とする高密度カーボンナノチューブ集合体。
前記カーボンナノチューブが、単層カーボンナノチューブであることを特徴とする請求項１に記載の高密度カーボンナノチューブ集合体。
密度が１．１〜１．５ｇ／ｃｍ³であることを特徴とする請求項２に記載の高密度カーボンナノチューブ集合体。
前記カーボンナノチューブが、多層カーボンナノチューブであることを特徴とする請求項１に記載の高密度カーボンナノチューブ集合体。
密度が０．５〜１．２ｇ／ｃｍ³であることを特徴とする請求項４に記載の高密度カーボンナノチューブ集合体。
所定量のカーボンナノチューブを所定量のイソプロピルアルコール中に混ぜ、撹拌することによりそのミクロ凝集の大きさの標準偏差δが１０ｎｍ以下となるように高分散された分散溶液を得た後、その溶液を１００〜２８０ＭＰａで超高圧処理し、得られた高分散溶液をろ過、乾燥することによりシート化し、このシートをさらに０．０１〜１００ｔ／ｃｍ²のプレス圧力で圧延して、高密度化したカーボンナノチューブ集合体を得ることを特徴とする高密度カーボンナノチューブ集合体の製造方法。