JP2010077425A - Phosphor powder composition - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a phosphor powder composition which is advantageously usable as a material for a phosphor layer of a visible light-emitting device using Xe gas discharge. <P>SOLUTION: The phosphor powder composition includes a powder of specific magnesium oxide sintered product which is excited by ultraviolet light generated by discharge of Xe gas to emit ultraviolet light having a peak in a wavelength range of 230-260 nm, and a phosphor powder which is excited by ultraviolet light having a wavelength range of 230-260 nm to exhibit visible light-emission, in such a ratio that the amount of the powder of magnesium oxide sintered product is within a range of 0.001-0.080 pts.mass relative to 1 pt.mass of the phosphor powder. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

本発明は、Xeガスの放電によって生成する紫外光を利用して可視光を発光させる可視光発光装置の可視光発光材料として有用な蛍光体粉末組成物に関する。本発明はまた、基体の上に、上記の蛍光体粉末組成物を含む蛍光体層が形成されている発光性積層体に関する。   The present invention relates to a phosphor powder composition useful as a visible light emitting material of a visible light emitting device that emits visible light using ultraviolet light generated by discharge of Xe gas. The present invention also relates to a light-emitting laminate in which a phosphor layer containing the phosphor powder composition is formed on a substrate.

基体の上に、Xeガスの放電によって生成する紫外光に励起されて可視光を発光する蛍光体を含む蛍光体層が形成されている発光性積層体と、Xeガスを含む放電ガスとを組み合わせて、Xeガスの放電によって生成した紫外光により蛍光体を励起して可視光を発光させる可視光発光装置として、交流型プラズマディスプレイパネル(以下、AC型PDPともいう)やXeランプが知られている。Xeガスの放電によって生成する紫外光には、Xeの共鳴線(波長146nm)とXe2の分子線(波長172nm)が含まれる。 A combination of a light-emitting laminate in which a phosphor layer including a phosphor that emits visible light when excited by ultraviolet light generated by discharge of Xe gas is formed on a substrate and a discharge gas containing Xe gas As a visible light emitting device that emits visible light by exciting a phosphor with ultraviolet light generated by the discharge of Xe gas, an AC type plasma display panel (hereinafter also referred to as AC type PDP) and an Xe lamp are known. Yes. The ultraviolet light generated by the discharge of Xe gas includes Xe resonance line (wavelength 146 nm) and Xe 2 molecular beam (wavelength 172 nm).

AC型PDPは、画像表示面となる前面板と、Xeガスを含む放電ガスが充填された放電空間を挟んで対向配置された背面板とから構成されている。AC型PDPでは、背面板は、一般に、基板(通常は、ガラス板)と、基板の上に形成されたアドレス電極と、アドレス電極を被覆する誘電体層と、誘電体層の上に形成された隔壁とからなる積層体を基体として、その基体の誘電体層表面と隔壁側面の上に蛍光体層が形成された発光性積層体である。背面板の蛍光体層は、隔壁によって青色発光蛍光体層、緑色発光蛍光体層及び赤色発光蛍光体層の三色の蛍光体層に仕切られており、各色の蛍光体層の蛍光体を励起させることにより発光した青色、緑色、赤色の可視光の組み合わせにより画像を表示する。   The AC type PDP is composed of a front plate serving as an image display surface and a back plate disposed opposite to each other across a discharge space filled with a discharge gas containing Xe gas. In the AC type PDP, a back plate is generally formed on a substrate (usually a glass plate), an address electrode formed on the substrate, a dielectric layer covering the address electrode, and the dielectric layer. A light emitting laminate in which a phosphor layer is formed on the dielectric layer surface of the substrate and the side walls of the laminate using the laminate comprising the barrier ribs as a substrate. The phosphor layer of the back plate is divided into three color phosphor layers, a blue light-emitting phosphor layer, a green light-emitting phosphor layer, and a red light-emitting phosphor layer, by partition walls, and excites the phosphor of each color phosphor layer. The image is displayed by a combination of blue, green, and red visible light emitted.

Xeランプは、一般に、管状ガラスやガラス製筐体を基体とし、その内側に蛍光体層を形成した発光素子内に、放電ガスを充填した構成となっている。Xeランプでは、発光素子が発光性積層体である。発光素子の蛍光体層は、通常は、青色発光蛍光体、緑色発光蛍光体及び赤色発光蛍光体を混合した蛍光体混合物から形成されている。   In general, the Xe lamp has a configuration in which a discharge gas is filled in a light emitting element having a tubular glass or a glass casing as a base and a phosphor layer formed inside thereof. In the Xe lamp, the light emitting element is a light emitting laminate. The phosphor layer of the light emitting element is usually formed from a phosphor mixture in which a blue light emitting phosphor, a green light emitting phosphor and a red light emitting phosphor are mixed.

特許文献1には、AC型PDPの蛍光体層に、Xeガスの放電により生成する紫外光により励起されて230〜250nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光する酸化マグネシウム結晶体を添加すると、酸化マグネシウム結晶体によって放出された紫外光によっても、蛍光体層中の蛍光体が励起されるので、輝度が向上することが開示されている。   In Patent Document 1, a magnesium oxide crystal that emits ultraviolet light having a peak in a wavelength range of 230 to 250 nm excited by ultraviolet light generated by discharge of Xe gas is added to a phosphor layer of an AC type PDP. It is disclosed that the luminance is improved because the phosphor in the phosphor layer is also excited by the ultraviolet light emitted by the magnesium oxide crystal.

特開2008−171670号公報JP 2008-171670 A

本発明の目的は、Xeガスの放電によって生成する紫外光を利用して可視光を発光させる可視光発光装置の蛍光体層の材料として有利に用いることができる、Xeガスの放電により生成する紫外光により励起されて、蛍光体を励起し得る紫外光を発光する紫外光発光材料と、紫外光によって励起されて可視光を発光する蛍光体粉末とからなる、新規な蛍光体粉末組成物を提供することにある。本発明の目的はまた、上記の蛍光体粉末組成物を含む蛍光体層を備えた発光性積層体を提供することにもある。   An object of the present invention is to use ultraviolet light generated by discharge of Xe gas, which can be advantageously used as a material of a phosphor layer of a visible light emitting device that emits visible light using ultraviolet light generated by discharge of Xe gas. Provided a novel phosphor powder composition comprising an ultraviolet light emitting material that emits ultraviolet light that can be excited by light to excite the phosphor, and a phosphor powder that emits visible light when excited by ultraviolet light There is to do. Another object of the present invention is to provide a light emitting laminate including a phosphor layer containing the phosphor powder composition.

本発明者は、Xeガスの放電により生成する紫外光により励起されて230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光する、後述の酸化マグネシウム焼成物粉末を、特定の範囲で蛍光体粉末と混合することによって、可視光発光効率の高い蛍光体粉末組成物が得られることを見出し、本発明を完成させた。   The inventor of the present invention has disclosed a magnesium oxide fired powder described below, which is excited by ultraviolet light generated by the discharge of Xe gas and emits ultraviolet light having a peak in a wavelength range of 230 to 260 nm, in a specific range. It was found that a phosphor powder composition having a high visible light emission efficiency can be obtained by mixing with A, and the present invention was completed.

従って、本発明は、Xeガスの放電により生成する紫外光により励起されて230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光する、下記の(1)〜(5)からなる群より選ばれる少なくとも一種の酸化マグネシウム焼成物粉末と、230〜260nmの波長範囲にある紫外光に励起されて可視光の発光を示す蛍光体粉末とを、酸化マグネシウム焼成物粉末の量が、蛍光体粉末1質量部に対して0.001〜0.080質量部の範囲となる割合にて含む蛍光体粉末組成物にある。
(1)フッ素を0.01〜10質量%の範囲にて含有するフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末。
(2)塩素を0.005〜10質量%の範囲にて含有する塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末。
(3)亜鉛を0.1〜30質量%の範囲にて含有する亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末。
(4)γ型酸化アルミニウム粉末と酸化マグネシウム源粉末との粉末混合物を焼成して得られたアルミニウム含有量が2〜38質量%の範囲にあるアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末。
(5)フッ素をマグネシウム100モルに対して0.01〜24モルの範囲の量にて含み、かつアルカリ金属、マグネシウム以外のアルカリ土類金属、希土類金属、アルミニウム、亜鉛及びスズからなる群より選ばれる少なくとも一種の補助金属をマグネシウム100モルに対して0.01〜30モルの範囲の量にて含むフッ素と補助金属を含有する酸化マグネシウム焼成物粉末。
Therefore, the present invention is selected from the group consisting of the following (1) to (5) that emits ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm when excited by ultraviolet light generated by the discharge of Xe gas. At least one kind of the magnesium oxide fired powder, and a phosphor powder that emits visible light when excited by ultraviolet light in the wavelength range of 230 to 260 nm, the amount of the magnesium oxide fired powder is 1 mass of the phosphor powder. It exists in the fluorescent substance powder composition contained in the ratio used as the range which is 0.001-0.080 mass part with respect to a part.
(1) A fluorine-containing magnesium oxide fired powder containing fluorine in a range of 0.01 to 10% by mass.
(2) Chlorine-containing calcined magnesium oxide powder containing chlorine in the range of 0.005 to 10% by mass.
(3) Zinc-containing magnesium oxide fired powder containing zinc in a range of 0.1 to 30% by mass.
(4) An aluminum-containing magnesium oxide fired powder having an aluminum content in the range of 2 to 38% by mass obtained by firing a powder mixture of γ-type aluminum oxide powder and magnesium oxide source powder.
(5) Contains fluorine in an amount in the range of 0.01 to 24 mol with respect to 100 mol of magnesium, and is selected from the group consisting of alkali metals, alkaline earth metals other than magnesium, rare earth metals, aluminum, zinc and tin Magnesium oxide calcined powder containing fluorine and an auxiliary metal containing at least one auxiliary metal in an amount in the range of 0.01 to 30 mol with respect to 100 mol of magnesium.

本発明の蛍光体粉末組成物の好ましい態様は、次の通りである。
(1)蛍光体粉末が、CaMgSi26:Eu2+、(Ca,Sr)MgSi26:Eu2+、Sr3MgSi28:Eu2+、及びBaMgAl1017:Eu2+からなる群より選ばれる少なくとも一つの基本組成式で表される青色発光蛍光体を含む粉末である。
(2)蛍光体粉末が、Zn2SiO4:Mn2+の基本組成式で表される緑色発光蛍光体を含む粉末である。
(3)蛍光体粉末が、(Y,Gd)BO3:Eu3+の基本組成式で表される赤色発光蛍光体を含む粉末である。
(4)交流型プラズマディスプレイパネルの蛍光体層形成用である。
(5)Xeランプの蛍光体層形成用である。
Preferred embodiments of the phosphor powder composition of the present invention are as follows.
(1) The phosphor powder contains CaMgSi 2 O 6 : Eu 2+ , (Ca, Sr) MgSi 2 O 6 : Eu 2+ , Sr 3 MgSi 2 O 8 : Eu 2+ , and BaMgAl 10 O 17 : Eu 2 It is a powder containing a blue light emitting phosphor represented by at least one basic composition formula selected from the group consisting of + .
(2) The phosphor powder is a powder containing a green light-emitting phosphor represented by a basic composition formula of Zn 2 SiO 4 : Mn 2+ .
(3) The phosphor powder is a powder containing a red light emitting phosphor represented by a basic composition formula of (Y, Gd) BO 3 : Eu 3+ .
(4) For forming a phosphor layer of an AC type plasma display panel.
(5) For forming a phosphor layer of an Xe lamp.

本発明はさらに、基体の上に、上記本発明の蛍光体粉末組成物を含む蛍光体層が形成されている発光性積層体にもある。   The present invention is also a luminescent laminate in which a phosphor layer containing the phosphor powder composition of the present invention is formed on a substrate.

本発明の蛍光体粉末と酸化マグネシウム焼成物粉末とからなる蛍光体粉末組成物は、後述の実施例に示すデータから明らかなように、蛍光体粉末単体よりも、波長146nmの紫外光(Xeの共鳴線に相当)及び波長172nmの紫外光(Xe2の分子線に相当)による励起によって発光する可視光の発光輝度が顕著に高くなる。従って、本発明の蛍光体粉末組成物は、AC型PDPやXeランプの蛍光体層形成用材料として有利に用いることができる。 The phosphor powder composition comprising the phosphor powder of the present invention and the magnesium oxide calcined powder has an ultraviolet light (Xe of Xe) having a wavelength of 146 nm rather than the phosphor powder alone, as is apparent from the data shown in the examples below. The emission luminance of visible light emitted by excitation with ultraviolet light (corresponding to a molecular beam of Xe 2 ) having a wavelength of 172 nm and a wavelength of 172 nm is remarkably increased. Therefore, the phosphor powder composition of the present invention can be advantageously used as a phosphor layer forming material of an AC type PDP or Xe lamp.

本発明の蛍光体粉末組成物は、Xeガスの放電により生成する紫外光により励起されて230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光する紫外光発光材料と、230〜260nmの波長範囲にある紫外光に励起されて可視光の発光を示す蛍光体粉末とからなる。   The phosphor powder composition of the present invention includes an ultraviolet light emitting material that emits ultraviolet light having a peak in a wavelength range of 230 to 260 nm when excited by ultraviolet light generated by discharge of Xe gas, and a wavelength range of 230 to 260 nm. And phosphor powder which emits visible light when excited by ultraviolet light.

紫外光発光材料としては、下記の(1)〜(5)からなる群より選ばれる少なくとも一種の酸化マグネシウム焼成物粉末が用いられる。   As the ultraviolet light emitting material, at least one magnesium oxide fired product powder selected from the group consisting of the following (1) to (5) is used.

(1)フッ素を0.01〜10質量%の範囲にて含有するフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末。
上記フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末のフッ素含有量は、0.03〜5質量%の範囲にあることが好ましく、0.03〜3質量%の範囲にあることが特に好ましい。
(1) A fluorine-containing magnesium oxide fired powder containing fluorine in a range of 0.01 to 10% by mass.
The fluorine content of the fluorinated magnesium oxide fired powder is preferably in the range of 0.03 to 5 mass%, particularly preferably in the range of 0.03 to 3 mass%.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末は、酸化マグネシウム源粉末を、フッ素源の存在下、もしくはフッ素含有気体の雰囲気下に焼成することにより製造することができる。   The fluorine-containing magnesium oxide fired powder can be produced by firing the magnesium oxide source powder in the presence of a fluorine source or in an atmosphere of a fluorine-containing gas.

酸化マグネシウム源粉末としては、酸化マグネシウム粉末、及び加熱により酸化マグネシウム粉末を生成するマグネシウム化合物粉末(但し、塩化マグネシウム粉末を除く)を用いることができる。マグネシウム化合物粉末の例としては、水酸化マグネシウム粉末、塩基性炭酸マグネシウム粉末、硝酸マグネシウム粉末及び酢酸マグネシウム粉末を挙げることができる。酸化マグネシウム源粉末は、酸化マグネシウム粉末であることが好ましい。酸化マグネシウム粉末は、純度が99.95質量%以上で、BET比表面積が5〜150m2/gの範囲、特に7〜50m2/gの範囲にあることが好ましく、気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末であることが特に好ましい。気相合成法とは、金属マグネシウム蒸気と酸素含有気体とを気相中にて接触させ、金属マグネシウム蒸気を酸化させて酸化マグネシウム粉末を製造する方法である。 As the magnesium oxide source powder, magnesium oxide powder and magnesium compound powder (except for magnesium chloride powder) that generates magnesium oxide powder by heating can be used. Examples of the magnesium compound powder include magnesium hydroxide powder, basic magnesium carbonate powder, magnesium nitrate powder, and magnesium acetate powder. The magnesium oxide source powder is preferably magnesium oxide powder. The magnesium oxide powder preferably has a purity of 99.95% by mass or more and a BET specific surface area of 5 to 150 m 2 / g, particularly 7 to 50 m 2 / g, and is produced by a gas phase synthesis method. Particularly preferred is magnesium oxide powder. The vapor phase synthesis method is a method for producing magnesium oxide powder by bringing a metal magnesium vapor and an oxygen-containing gas into contact with each other in the gas phase and oxidizing the metal magnesium vapor.

フッ素源としては、フッ化マグネシウム粉末及びフッ化アンモニウム粉末を用いることができる。フッ素源は、純度が99質量%以上であることが好ましい。フッ素源の存在下にて、酸化マグネシウム原料粉末の焼成を行なう場合は、焼成を行なう前に酸化マグネシウム原料粉末とフッ素源とを均一に混合しておくことが好ましい。   As the fluorine source, magnesium fluoride powder and ammonium fluoride powder can be used. The fluorine source preferably has a purity of 99% by mass or more. When the magnesium oxide raw material powder is fired in the presence of the fluorine source, it is preferable to uniformly mix the magnesium oxide raw material powder and the fluorine source before firing.

フッ素含有気体としては、フッ化水素ガス、フッ化アンモニウム、フッ素含有有機化合物(CF4,C26、C38等)、あるいはフッ化マグネシウム粉末を加熱して気化させたガスを用いることができる。 As the fluorine-containing gas, hydrogen fluoride gas, ammonium fluoride, a fluorine-containing organic compound (CF 4 , C 2 F 6 , C 3 F 8 or the like), or a gas obtained by heating and vaporizing magnesium fluoride powder is used. be able to.

フッ素源存在下及びフッ素含有気体雰囲気下での酸化マグネシウム源粉末の焼成温度は、好ましくは850℃以上、より好ましくは900〜1500℃、特に好ましくは1000〜1500℃の範囲である。焼成時間は、好ましくは10分以上、より好ましくは10分〜2時間、特に好ましくは20分〜2時間の範囲である。酸化マグネシウム源粉末の焼成は、例えば、常圧下、昇温速度100〜500℃/時間の条件で、上記の焼成温度にまで昇温し、次いで上記の焼成時間焼成した後、降温速度100〜500℃/時間の条件で、室温まで冷却することにより行なうことができる。   The firing temperature of the magnesium oxide source powder in the presence of a fluorine source and in a fluorine-containing gas atmosphere is preferably 850 ° C. or higher, more preferably 900 to 1500 ° C., and particularly preferably 1000 to 1500 ° C. The firing time is preferably 10 minutes or more, more preferably 10 minutes to 2 hours, and particularly preferably 20 minutes to 2 hours. The firing of the magnesium oxide source powder is performed, for example, by raising the temperature to the above-mentioned firing temperature under normal pressure and a temperature rise rate of 100 to 500 ° C./hour, and then firing the above firing time, followed by a temperature drop rate of 100 to 500 It can carry out by cooling to room temperature on the conditions of (degreeC / hour).

(2)塩素を0.005〜10質量%の範囲にて含有する塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末。
上記塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の塩素含有量は、0.01〜10質量%の範囲にあることが好ましく、0.1〜10質量%の範囲にあることが特に好ましい。
(2) Chlorine-containing calcined magnesium oxide powder containing chlorine in the range of 0.005 to 10% by mass.
It is preferable that the chlorine content of the said chlorine containing magnesium oxide baked material powder exists in the range of 0.01-10 mass%, and it is especially preferable that it exists in the range of 0.1-10 mass%.

塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末は、酸化マグネシウム源粉末を、塩素源の存在下、もしくは塩素含有気体の雰囲気下に焼成することにより製造することができる。   The chlorine-containing magnesium oxide fired powder can be produced by firing the magnesium oxide source powder in the presence of a chlorine source or in an atmosphere of a chlorine-containing gas.

酸化マグネシウム源粉末としては、酸化マグネシウム粉末、及び加熱により酸化マグネシウム粉末を生成するマグネシウム化合物粉末(但し、塩化マグネシウム粉末を除く)を用いることができる。マグネシウム化合物粉末の例としては、水酸化マグネシウム粉末、塩基性炭酸マグネシウム粉末、硝酸マグネシウム粉末及び酢酸マグネシウム粉末を挙げることができる。酸化マグネシウム源粉末は、酸化マグネシウム粉末であることが好ましい。酸化マグネシウム粉末は、純度が99.95質量%以上で、BET比表面積が5〜150m2/gの範囲、特に7〜50m2/gの範囲にあることが好ましく、気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末であることが特に好ましい。 As the magnesium oxide source powder, magnesium oxide powder and magnesium compound powder (except for magnesium chloride powder) that generates magnesium oxide powder by heating can be used. Examples of the magnesium compound powder include magnesium hydroxide powder, basic magnesium carbonate powder, magnesium nitrate powder, and magnesium acetate powder. The magnesium oxide source powder is preferably magnesium oxide powder. The magnesium oxide powder preferably has a purity of 99.95% by mass or more and a BET specific surface area of 5 to 150 m 2 / g, particularly 7 to 50 m 2 / g, and is produced by a gas phase synthesis method. Particularly preferred is magnesium oxide powder.

塩素源としては、塩化マグネシウム粉末及び塩化アンモニウム粉末を用いることができる。塩素源は、純度が99.0質量%以上であることが好ましい。塩素源の存在下にて、酸化マグネシウム原料粉末の焼成を行なう場合は、焼成を行なう前に酸化マグネシウム原料粉末と塩素源とを均一に混合しておくことが好ましい。   As the chlorine source, magnesium chloride powder and ammonium chloride powder can be used. The chlorine source preferably has a purity of 99.0% by mass or more. When the magnesium oxide raw material powder is fired in the presence of a chlorine source, it is preferable to uniformly mix the magnesium oxide raw material powder and the chlorine source before firing.

塩素含有気体としては、塩化水素ガス、あるいは塩化アンモニウム粉末、塩化マグネシウム粉末、もしくは塩素含有有機化合物(CHCl3、CCl4等)を加熱して気化させたガスを用いることができる。 As the chlorine-containing gas, hydrogen chloride gas, or gas obtained by heating and vaporizing ammonium chloride powder, magnesium chloride powder, or a chlorine-containing organic compound (CHCl 3 , CCl 4, etc.) can be used.

塩素源存在下及び塩素含有気体雰囲気下での酸化マグネシウム源粉末の焼成温度は、好ましくは850℃以上、より好ましくは900〜1500℃、特に好ましくは1000〜1500℃の範囲である。焼成時間は、好ましくは10分以上、より好ましくは10分〜2時間、特に好ましくは20分〜2時間の範囲である。   The firing temperature of the magnesium oxide source powder in the presence of a chlorine source and in a chlorine-containing gas atmosphere is preferably 850 ° C. or higher, more preferably 900 to 1500 ° C., and particularly preferably 1000 to 1500 ° C. The firing time is preferably 10 minutes or more, more preferably 10 minutes to 2 hours, and particularly preferably 20 minutes to 2 hours.

(3)亜鉛を0.1〜30質量%の範囲にて含有する亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末。
上記亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の亜鉛含有量は、0.5〜7質量%の範囲にあることが特に好ましい。
(3) Zinc-containing magnesium oxide fired powder containing zinc in a range of 0.1 to 30% by mass.
The zinc content in the zinc-containing magnesium oxide fired powder is particularly preferably in the range of 0.5 to 7% by mass.

亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末は、酸化マグネシウム源粉末と酸化亜鉛源粉末とを混合して、粉末混合物を得て、次いで得られた粉末混合物を焼成することにより製造することができる。   The zinc-containing magnesium oxide fired powder can be produced by mixing a magnesium oxide source powder and a zinc oxide source powder to obtain a powder mixture, and then firing the obtained powder mixture.

酸化マグネシウム源粉末としては、酸化マグネシウム粉末もしくは加熱により酸化マグネシウム粉末を生成するマグネシウム化合物粉末を用いることができる。酸化マグネシウム源粉末は、酸化マグネシウム粉末であることが好ましい。酸化マグネシウム粉末は、純度が99.95質量%以上で、BET比表面積が5〜150m2/gの範囲、特に7〜50m2/gの範囲にあることが好ましく、気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末であることが特に好ましい。 As the magnesium oxide source powder, magnesium oxide powder or magnesium compound powder that forms magnesium oxide powder by heating can be used. The magnesium oxide source powder is preferably magnesium oxide powder. The magnesium oxide powder preferably has a purity of 99.95% by mass or more and a BET specific surface area of 5 to 150 m 2 / g, particularly 7 to 50 m 2 / g, and is produced by a gas phase synthesis method. Particularly preferred is magnesium oxide powder.

酸化亜鉛源粉末としては、酸化亜鉛粉末、及び加熱により酸化亜鉛粉末を生成する亜鉛化合物粉末を用いることができる。亜鉛化合物粉末の例としては、水酸化亜鉛粉末、炭酸亜鉛粉末、硝酸亜鉛粉末、酢酸亜鉛粉末及びシュウ酸亜鉛粉末を挙げることができる。酸化亜鉛源粉末は、酸化亜鉛粉末であることが好ましい。酸化亜鉛源粉末の純度は99.0質量%以上であることが好ましい。   As the zinc oxide source powder, zinc oxide powder and zinc compound powder that generates zinc oxide powder by heating can be used. Examples of the zinc compound powder include zinc hydroxide powder, zinc carbonate powder, zinc nitrate powder, zinc acetate powder and zinc oxalate powder. The zinc oxide source powder is preferably zinc oxide powder. The purity of the zinc oxide source powder is preferably 99.0% by mass or more.

酸化マグネシウム源粉末と酸化亜鉛源粉末との粉末混合物の焼成温度は、好ましくは850℃以上、より好ましくは900〜1500℃、特に好ましくは1000〜1500℃の範囲である。焼成時間は、好ましくは10分以上、より好ましくは10分〜2時間、特に好ましくは20分〜2時間の範囲である。   The firing temperature of the powder mixture of the magnesium oxide source powder and the zinc oxide source powder is preferably 850 ° C. or higher, more preferably 900 to 1500 ° C., and particularly preferably 1000 to 1500 ° C. The firing time is preferably 10 minutes or more, more preferably 10 minutes to 2 hours, and particularly preferably 20 minutes to 2 hours.

(4)γ型酸化アルミニウム粉末と酸化マグネシウム源粉末との粉末混合物を焼成して得られたアルミニウム含有量が2〜38質量%の範囲にあるアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末。
上記アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末のアルミニウム含有量は、5〜35質量%の範囲にあることが好ましい。
(4) An aluminum-containing magnesium oxide fired powder having an aluminum content in the range of 2 to 38% by mass obtained by firing a powder mixture of γ-type aluminum oxide powder and magnesium oxide source powder.
The aluminum content of the aluminum-containing fired magnesium oxide powder is preferably in the range of 5 to 35% by mass.

アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末は、γ型酸化アルミニウム粉末と酸化マグネシウム源粉末とを混合して、粉末混合物を得て、次いで得られた粉末混合物を焼成することにより製造することができる。   The aluminum-containing fired magnesium oxide powder can be produced by mixing a γ-type aluminum oxide powder and a magnesium oxide source powder to obtain a powder mixture, and then firing the obtained powder mixture.

酸化マグネシウム源粉末としては、酸化マグネシウム粉末もしくは加熱により酸化マグネシウム粉末を生成するマグネシウム化合物粉末を用いることができる。酸化マグネシウム源粉末は、酸化マグネシウム粉末であることが好ましい。酸化マグネシウム粉末は、純度が99.95質量%以上で、BET比表面積が5〜150m2/gの範囲、特に7〜50m2/gの範囲にあることが好ましく、気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末であることが特に好ましい。 As the magnesium oxide source powder, magnesium oxide powder or magnesium compound powder that forms magnesium oxide powder by heating can be used. The magnesium oxide source powder is preferably magnesium oxide powder. The magnesium oxide powder preferably has a purity of 99.95% by mass or more and a BET specific surface area of 5 to 150 m 2 / g, particularly 7 to 50 m 2 / g, and is produced by a gas phase synthesis method. Particularly preferred is magnesium oxide powder.

γ型酸化アルミニウム粉末の純度は99.0質量%以上であることが好ましい。   The purity of the γ-type aluminum oxide powder is preferably 99.0% by mass or more.

γ型酸化アルミニウム粉末と酸化マグネシウム源粉末との粉末混合物の焼成温度は、好ましくは850℃以上、より好ましくは900〜1500℃、特に好ましくは1000〜1500℃の範囲である。焼成時間は、好ましくは10分以上、より好ましくは10分〜2時間、特に好ましくは20分〜2時間の範囲である。   The firing temperature of the powder mixture of the γ-type aluminum oxide powder and the magnesium oxide source powder is preferably 850 ° C. or higher, more preferably 900 to 1500 ° C., and particularly preferably 1000 to 1500 ° C. The firing time is preferably 10 minutes or more, more preferably 10 minutes to 2 hours, and particularly preferably 20 minutes to 2 hours.

(5)フッ素をマグネシウム100モルに対して0.01〜24モルの範囲の量にて含み、かつアルカリ金属、マグネシウム以外のアルカリ土類金属、希土類金属、アルミニウム、亜鉛及びスズからなる群より選ばれる少なくとも一種の補助金属をマグネシウム100モルに対して0.01〜30モルの範囲の量にて含むフッ素と補助金属を含有する酸化マグネシウム焼成物粉末。
上記フッ素と補助金属とを含有する酸化マグネシウム焼成物粉末は、フッ素の含有量がマグネシウム100モルに対して0.02〜12モルの範囲にあることが好ましく、0.02〜5モルの範囲にあることが特に好ましい。補助金属の含有量は、マグネシウム100モルに対して0.025〜25モルの範囲にあることが好ましく、0.1〜5モルの範囲にあることが特に好ましい。また、補助金属の含有量は、フッ素1モルに対して、0.25〜50モルの範囲にあることが好ましく、0.4〜30モルの範囲にあることが特に好ましい。
(5) Contains fluorine in an amount in the range of 0.01 to 24 mol with respect to 100 mol of magnesium, and is selected from the group consisting of alkali metals, alkaline earth metals other than magnesium, rare earth metals, aluminum, zinc and tin Magnesium oxide calcined powder containing fluorine and an auxiliary metal containing at least one auxiliary metal in an amount in the range of 0.01 to 30 mol with respect to 100 mol of magnesium.
The magnesium oxide fired powder containing the fluorine and the auxiliary metal preferably has a fluorine content in the range of 0.02 to 12 moles relative to 100 moles of magnesium, and in the range of 0.02 to 5 moles. It is particularly preferred. The content of the auxiliary metal is preferably in the range of 0.025 to 25 mol, particularly preferably in the range of 0.1 to 5 mol, with respect to 100 mol of magnesium. Moreover, it is preferable that content of an auxiliary metal exists in the range of 0.25-50 mol with respect to 1 mol of fluorine, and it is especially preferable that it exists in the range of 0.4-30 mol.

補助金属として用いるアルカリ金属の例としては、リチウム、ナトリウム及びカリウムを挙げることができる。アルカリ土類金属の例としては、カルシウム及びバリウムを挙げることができる。希土類金属の例としては、イットリウム、セリウム及びガドリニウムを挙げることができる。補助金属は、一種を単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。   Examples of the alkali metal used as the auxiliary metal include lithium, sodium and potassium. Examples of alkaline earth metals include calcium and barium. Examples of rare earth metals include yttrium, cerium and gadolinium. An auxiliary metal may be used individually by 1 type, and may use 2 or more types together.

フッ素と補助金属とを含有する酸化マグネシウム焼成物粉末は、酸化マグネシウム源粉末と、補助金属のフッ化物の粉末とを混合して、フッ化物を酸化マグネシウム源粉末中のマグネシウム100モルに対して0.05〜30モルの範囲、好ましくは0.1〜25モルの範囲、特に好ましくは0.2〜15モルの範囲となる量にて含む粉末混合物を得て、次いで得られた粉末混合物を焼成することにより製造することができる。   Magnesium oxide calcined powder containing fluorine and auxiliary metal is prepared by mixing magnesium oxide source powder and auxiliary metal fluoride powder so that the fluoride is 0 with respect to 100 mol of magnesium in the magnesium oxide source powder. Obtaining a powder mixture containing in an amount ranging from 0.05 to 30 mol, preferably 0.1 to 25 mol, particularly preferably 0.2 to 15 mol, and then firing the obtained powder mixture Can be manufactured.

補助金属のフッ化物粉末に代えて、補助金属の酸化物粉末又は加熱により金属酸化物に転化する補助金属の化合物粉末(フッ化物粉末を除く)と、フッ化マグネシウム粉末及びフッ化アンモニウム粉末からなる群より選ばれる少なくとも一種のフッ化物粉末とを用いることができる。すなわち、フッ素と補助金属とを含有する酸化マグネシウム焼成物粉末は、酸化マグネシウム源粉末と、補助金属の酸化物の粉末又は加熱により金属酸化物を生成する補助金属のフッ化物以外の化合物の粉末と、フッ化マグネシウム粉末及びフッ化アンモニウム粉末からなる群より選ばれる少なくとも一種のフッ化物粉末とを混合して、補助金属を粉末混合物中のマグネシウム100モルに対して0.05〜30モルの範囲の量にて、かつフッ化物粉末中のフッ化物を補助金属1モルに対して0.1〜10モルの範囲の量にて含む粉末混合物を得て、次いで得られた粉末混合物を焼成することにより製造することもできる。   Instead of auxiliary metal fluoride powder, it consists of auxiliary metal oxide powder or auxiliary metal compound powder (except fluoride powder) that is converted to metal oxide by heating, magnesium fluoride powder and ammonium fluoride powder. At least one fluoride powder selected from the group can be used. That is, the calcined magnesium oxide powder containing fluorine and an auxiliary metal includes a magnesium oxide source powder, an auxiliary metal oxide powder, or a powder of a compound other than the auxiliary metal fluoride that generates a metal oxide by heating. , Mixed with at least one fluoride powder selected from the group consisting of magnesium fluoride powder and ammonium fluoride powder, and the auxiliary metal is in the range of 0.05 to 30 mol with respect to 100 mol of magnesium in the powder mixture. By obtaining a powder mixture comprising the amount of fluoride in the fluoride powder in an amount ranging from 0.1 to 10 moles per mole of auxiliary metal, and then firing the resulting powder mixture It can also be manufactured.

酸化マグネシウム源粉末としては、酸化マグネシウム粉末もしくは加熱により酸化マグネシウム粉末を生成するマグネシウム化合物粉末を用いることができる。酸化マグネシウム源粉末は、酸化マグネシウム粉末であることが好ましい。酸化マグネシウム粉末は、純度が99.95質量%以上で、BET比表面積が5〜150m2/gの範囲、特に7〜50m2/gの範囲にあることが好ましく、気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末であることが特に好ましい。 As the magnesium oxide source powder, magnesium oxide powder or magnesium compound powder that forms magnesium oxide powder by heating can be used. The magnesium oxide source powder is preferably magnesium oxide powder. The magnesium oxide powder preferably has a purity of 99.95% by mass or more and a BET specific surface area of 5 to 150 m 2 / g, particularly 7 to 50 m 2 / g, and is produced by a gas phase synthesis method. Particularly preferred is magnesium oxide powder.

酸化マグネシウム源粉末と混合する補助金属のフッ化物粉末、補助金属の酸化物粉末、加熱により補助金属の酸化物粉末を生成する化合物粉末、及びフッ化物粉末は、純度が99.0質量%以上であることが好ましい。加熱により補助金属の酸化物粉末を生成する化合物粉末の例としては、補助金属の水酸化物粉末、炭酸塩粉末、重炭酸塩粉末、硝酸塩粉末、酢酸塩粉末、シュウ酸塩粉末を挙げることができる。   The auxiliary metal fluoride powder mixed with the magnesium oxide source powder, the auxiliary metal oxide powder, the compound powder that generates the auxiliary metal oxide powder by heating, and the fluoride powder have a purity of 99.0% by mass or more. Preferably there is. Examples of compound powders that produce auxiliary metal oxide powders upon heating include auxiliary metal hydroxide powders, carbonate powders, bicarbonate powders, nitrate powders, acetate powders, and oxalate powders. it can.

酸化マグネシウム源粉末と補助金属のフッ化物粉末の粉末混合物、及び酸化マグネシウム源粉末と補助金属の酸化物粉末もしくは加熱により補助金属の酸化物粉末を生成する化合物粉末とフッ化物粉末との粉末混合物の焼成温度は、好ましくは850℃以上、より好ましくは900〜1500℃、特に好ましくは1000〜1500℃の範囲である。焼成時間は、好ましくは10分以上、より好ましくは10分〜2時間、特に好ましくは20分〜2時間の範囲である。   Powder mixture of magnesium oxide source powder and auxiliary metal fluoride powder, and powder mixture of magnesium oxide source powder and auxiliary metal oxide powder or compound powder and fluoride powder that produce auxiliary metal oxide powder by heating The firing temperature is preferably 850 ° C. or higher, more preferably 900 to 1500 ° C., and particularly preferably 1000 to 1500 ° C. The firing time is preferably 10 minutes or more, more preferably 10 minutes to 2 hours, and particularly preferably 20 minutes to 2 hours.

酸化マグネシウム焼成物粉末は、BET比表面積が0.1〜30m2/gの範囲、特に0.2〜12m2/gの範囲にあることが好ましい。 Magnesium calcined powder oxide is in the range BET specific surface area of 0.1~30m 2 / g, it is particularly preferably from 0.2~12m 2 / g.

本発明の蛍光体粉末組成物において用いる蛍光体粉末は、230〜260nmの波長範囲にある紫外光に励起されて可視光の発光を示す蛍光体からなる。   The phosphor powder used in the phosphor powder composition of the present invention is made of a phosphor that emits visible light when excited by ultraviolet light in the wavelength range of 230 to 260 nm.

青色発光蛍光体の例としては、基本組成式がCaMgSi26:Eu2+、(Ca,Sr)MgSi26:Eu2+、Sr3MgSi28:Eu2+、及びBaMgAl1017:Eu2+で表される青色発光蛍光体を挙げることができる。緑色発光蛍光体の例としては、基本組成式がZn2SiO4:Mn2+、(Ba,Sr,Mg)O・αAl23:Mn2+、YBO3:Tb3+、(Y,Gd)BO3:Tb3+、BaAl1219:Mn2+及びBaMgAl1017:Eu2+,Mn2+で表される蛍光体を挙げることができる。赤色発光蛍光体の例としては、基本組成式がYBO3:Eu3+、(Y,Gd)BO3:Eu3+、Y23:Eu3+及び(Y,Gd)23:Eu3+で表される蛍光体を挙げることができる。蛍光体粉末は一種を単独で使用してもよいし、二種以上を併用してもよい。 As an example of a blue light emitting phosphor, the basic composition formula is CaMgSi 2 O 6 : Eu 2+ , (Ca, Sr) MgSi 2 O 6 : Eu 2+ , Sr 3 MgSi 2 O 8 : Eu 2+ , and BaMgAl 10 A blue light emitting phosphor represented by O 17 : Eu 2+ can be given. As an example of the green light emitting phosphor, the basic composition formula is Zn 2 SiO 4 : Mn 2+ , (Ba, Sr, Mg) O.αAl 2 O 3 : Mn 2+ , YBO 3 : Tb 3+ , (Y, Examples include phosphors represented by Gd) BO 3 : Tb 3+ , BaAl 12 O 19 : Mn 2+ and BaMgAl 10 O 17 : Eu 2+ , Mn 2+ . As an example of a red light emitting phosphor, the basic composition formula is YBO 3 : Eu 3+ , (Y, Gd) BO 3 : Eu 3+ , Y 2 O 3 : Eu 3+ and (Y, Gd) 2 O 3 : A phosphor represented by Eu 3+ can be given. The phosphor powder may be used alone or in combination of two or more.

本発明の蛍光体粉末組成物において、酸化マグネシウム焼成物粉末と蛍光体粉末との配合割合は、蛍光体粉末1質量部に対して酸化マグネシウム焼成物粉末の量が0.001〜0.080質量部の範囲、好ましくは0.05〜0.080質量部の範囲となる割合である。   In the phosphor powder composition of the present invention, the blending ratio of the magnesium oxide fired powder and the phosphor powder is such that the amount of the magnesium oxide fired powder is 0.001 to 0.080 mass with respect to 1 part by mass of the phosphor powder. The ratio is in the range of parts, preferably in the range of 0.05 to 0.080 parts by weight.

本発明の蛍光体粉末組成物は、酸化マグネシウム焼成物粉末と蛍光体粉末とを上記の割合で混合することによって製造することができる。酸化マグネシウム焼成物粉末と蛍光体粉末との混合は、湿式法により行なうことが好ましい。   The phosphor powder composition of the present invention can be produced by mixing the magnesium oxide fired product powder and the phosphor powder in the above ratio. Mixing of the magnesium oxide fired powder and the phosphor powder is preferably performed by a wet method.

本発明の蛍光体粉末組成物は、AC型PDPやXeランプの蛍光体層形成用材料として有利に用いることができる。すなわち、基体の上に本発明の蛍光体粉末組成物を含む蛍光体層が形成されている発光性積層体はAC型PDPの背面板やXeランプの発光素子として有利に用いることができる。   The phosphor powder composition of the present invention can be advantageously used as a phosphor layer forming material of an AC type PDP or Xe lamp. That is, the light emitting laminate in which the phosphor layer containing the phosphor powder composition of the present invention is formed on the substrate can be advantageously used as a back plate of an AC type PDP or a light emitting element of an Xe lamp.

発光性積層体の蛍光体層は、基体の上に、蛍光体粉末組成物が分散されているペーストをスクリーン印刷法あるいはリバースコータ、カーテンコータ、ダイコータ、スロットコータなどの各種コータを用いたコーティング法により塗布し、塗布膜を乾燥することにより形成することができる。蛍光体層の厚みは、0.1〜40μmの範囲にあることが好ましく、1.0〜40μmの範囲にあることがより好ましい。   The phosphor layer of the light-emitting laminate is formed by applying a paste in which a phosphor powder composition is dispersed on a substrate using a screen printing method or a coating method using various coaters such as a reverse coater, curtain coater, die coater, and slot coater. It can form by apply | coating and drying a coating film. The thickness of the phosphor layer is preferably in the range of 0.1 to 40 μm, and more preferably in the range of 1.0 to 40 μm.

[実施例1]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製、純度:99.98質量%、BET比表面積:8.7m2/g)5gと、フッ化マグネシウム粉末(純度:99.1%)0.05gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1200℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が1.81m2/gで、フッ素含有量が0.0496質量%のフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 1]
Magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd., purity: 99.98% by mass, BET specific surface area: 8.7 m 2 / g) manufactured by a vapor phase synthesis method, and magnesium fluoride powder (purity) : 99.1%) was mixed with 0.05 g to obtain a powder mixture. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1200 ° C. at a temperature rising rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product was a fluorine-containing magnesium oxide fired product powder having a BET specific surface area of 1.81 m 2 / g and a fluorine content of 0.0496% by mass. When the obtained fluorine-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed that ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm was emitted.

CaMgSi26:Eu2+青色発光蛍光体粉末1.00gと、上記のようにして製造したフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgF2・MgO)0.01gとを、イソプロピルアルコール30mLに投入し、超音波分散して粉末混合物分散液を調製した。得られた粉末混合物分散液をマグネティックスターラーにて1時間撹拌した後、エバポレータに投入し、イソプロピルアルコールを蒸発除去して粉末混合乾燥物を得た。得られた粉末混合乾燥物をさらに大気雰囲気下、600℃の温度で1時間加熱して蛍光体粉末組成物を得た。 1.00 g of CaMgSi 2 O 6 : Eu 2+ blue light-emitting phosphor powder and 0.01 g of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder (MgF 2 · MgO) produced as described above were added to 30 mL of isopropyl alcohol. Then, a powder mixture dispersion was prepared by ultrasonic dispersion. The obtained powder mixture dispersion was stirred with a magnetic stirrer for 1 hour, then charged into an evaporator, and isopropyl alcohol was removed by evaporation to obtain a dry powder mixture. The obtained powder mixed dried product was further heated at 600 ° C. for 1 hour in an air atmosphere to obtain a phosphor powder composition.

[実施例2]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 2]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 1 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例1]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 1]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 1 except that the amount of the fluorinated magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例3]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)250gと、塩化マグネシウム粉末(純度:99%)500gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が0.57m2/gで、塩素含有量が0.8質量%の塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られた塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 3]
250 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) manufactured by a gas phase synthesis method and 500 g of magnesium chloride powder (purity: 99%) were mixed to obtain a powder mixture. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product was a chlorine-containing fired magnesium oxide powder having a BET specific surface area of 0.57 m 2 / g and a chlorine content of 0.8% by mass. When the obtained chlorine-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed that ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm was emitted.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造した塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgCl2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 The phosphor is the same as in Example 1 except that 0.01 g of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder (MgCl 2 · MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A powder composition was obtained.

[実施例4]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例3と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 4]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 3 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例2]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例3と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 2]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 3 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例5]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)500gと、酸化亜鉛粉末(純度:99.9%)20gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が5.73m2/gで、亜鉛含有量が3.09質量%の亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnO・MgO)であった。得られた亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 5]
500 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) manufactured by a gas phase synthesis method and 20 g of zinc oxide powder (purity: 99.9%) were mixed to obtain a powder mixture. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product was a zinc-containing magnesium oxide fired product powder (ZnO · MgO) having a BET specific surface area of 5.73 m 2 / g and a zinc content of 3.09% by mass. When the obtained zinc-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed that ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm was emitted.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnO・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。   A phosphor powder composition in the same manner as in Example 1 except that 0.01 g of zinc-containing magnesium oxide fired powder (ZnO · MgO) was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder as described above. Got.

[実施例6]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例5と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 6]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 5 except that the amount of the zinc-containing sintered magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例3]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例5と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 3]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 5 except that the amount of the zinc-containing sintered magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例7]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)500gと、γ型酸化アルミニウム粉末(住友化学(株)製、高純度アルミナAKP−G015)26.38gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が6.07m2/gで、アルミニウム含有量が2.48質量%のアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 7]
500 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) manufactured by a gas phase synthesis method and 26.38 g of γ-type aluminum oxide powder (manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., high-purity alumina AKP-G015) Mixed to obtain a powder mixture. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product was an aluminum-containing fired magnesium oxide powder having a BET specific surface area of 6.07 m 2 / g and an aluminum content of 2.48% by mass. When the obtained aluminum-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末(γ−Al23・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 Example 1 was used except that 0.01 g of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder (γ-Al 2 O 3 .MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. Thus, a phosphor powder composition was obtained.

[実施例8]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例7と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 8]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 7 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例4]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例7と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 4]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 7, except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例9]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化リチウム粉末(純度:99.9質量%)0.0386gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1200℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が0.26m2/gで、リチウム含有量がマグネシウム100モルに対して0.2モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.09モルのリチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたリチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 9]
A powder obtained by mixing 6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) and 0.0386 g of lithium fluoride powder (purity: 99.9% by mass) manufactured by a gas phase synthesis method. A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1200 ° C. at a temperature rising rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 0.26 m 2 / g, a lithium content of 0.2 mol per 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.09 mol per 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained lithium / fluorine-containing fired magnesium oxide powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed that ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm was emitted.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したリチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(LiF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。   Fluorescence was obtained in the same manner as in Example 1 except that 0.01 g of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (LiF · MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例10]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例9と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 10]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 9 except that the amount of the calcined lithium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例5]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例9と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 5]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 9 except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例11]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化ナトリウム粉末(純度:99.9質量%)0.0625gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1200℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が0.21m2/gで、ナトリウム含有量がマグネシウム100モルに対して0.2モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.10モルのナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 11]
A powder obtained by mixing 6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) produced by a gas phase synthesis method and 0.0625 g of sodium fluoride powder (purity: 99.9% by mass). A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1200 ° C. at a temperature rising rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 0.21 m 2 / g, a sodium content of 0.2 mol with respect to 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.10 mol with respect to 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(NaF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。   Fluorescence in the same manner as in Example 1 except that 0.01 g of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (NaF / MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例12]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例11と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 12]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 11 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例6]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例11と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 6]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 11 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例13]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化カリウム粉末(純度:99.9質量%)0.432gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1200℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が0.60m2/gで、カリウム含有量がマグネシウム100モルに対して0.1モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.07モルのカリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたカリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 13]
6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) produced by a gas phase synthesis method and 0.432 g of potassium fluoride powder (purity: 99.9% by mass) are mixed to obtain a powder. A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1200 ° C. at a temperature rising rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 0.60 m 2 / g, a potassium content of 0.1 mol per 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.07 mol per 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したカリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(KF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。   Fluorescence was obtained in the same manner as in Example 1 except that 0.01 g of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (KF / MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例14]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例13と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 14]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 13 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例7]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例13と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 7]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 13 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例15]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化カルシウム粉末(純度:99.9質量%)0.0581gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1200℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が1.36m2/gで、カルシウム含有量がマグネシウム100モルに対して0.5モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.82モルのカルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたカルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 15]
6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) manufactured by a gas phase synthesis method and 0.0581 g of calcium fluoride powder (purity: 99.9 mass%) are mixed to obtain a powder. A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1200 ° C. at a temperature rising rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained calcined product has a BET specific surface area of 1.36 m 2 / g, a calcium content of 0.5 mol with respect to 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.82 mol with respect to 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed that ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm was emitted.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したカルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 Example 1 was used except that 0.01 g of calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CaF 2 .MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例16]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例15と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 16]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 15 except that the amount of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例8]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例15と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 8]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 15 except that the amount of the calcined calcium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例17]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化バリウム粉末(純度:99.9質量%)0.2610gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1200℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が1.49m2/gで、バリウム含有量がマグネシウム100モルに対して1.0モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して1.91モルのバリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたバリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 17]
A powder obtained by mixing 6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) produced by a gas phase synthesis method and 0.2610 g of barium fluoride powder (purity: 99.9% by mass). A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1200 ° C. at a temperature rising rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 1.49 m 2 / g, a barium content of 1.0 mol per 100 mol of magnesium and a fluorine content of 1.91 mol per 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained barium / fluorine-containing calcined magnesium oxide powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したバリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(BaF2・MgO)0.01gを用いたこ
と以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
The same procedure as in Example 1 was used except that 0.01 g of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (BaF 2 .MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例18]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例17と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 18]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 17 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例9]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例17と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 9]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 17 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例19]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化アルミニウム粉末(純度:99.9質量%)0.1250gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が0.96m2/gで、アルミニウム含有量がマグネシウム100モルに対して1.0モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.47モルのアルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたアルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 19]
A powder obtained by mixing 6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) produced by a gas phase synthesis method and 0.1250 g of aluminum fluoride powder (purity: 99.9% by mass). A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 0.96 m 2 / g, an aluminum content of 1.0 mol with respect to 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.47 mol with respect to 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したアルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(AlF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 The same procedure as in Example 1 was used except that 0.01 g of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (AlF 3 .MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例20]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例19と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 20]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 19 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例10]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例19と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 10]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 19 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例21]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化亜鉛・四水和物粉末(純度:99.9質量%)0.1306gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が1.29m2/gで、亜鉛含有量がマグネシウム100モルに対して0.5モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.03モルの亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られた亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 21]
6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) produced by a gas phase synthesis method and 0.1306 g of zinc fluoride tetrahydrate powder (purity: 99.9% by mass) Mixed to obtain a powder mixture. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 1.29 m 2 / g, a zinc content of 0.5 mol with respect to 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.03 mol with respect to 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造した亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 The same procedure as in Example 1 was used except that 0.01 g of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (ZnF 2 .MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例22]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例21と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 22]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 21 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例11]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例21と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 11]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 21 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例23]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化スズ粉末(純度:99.9質量%)0.2334gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が0.80m2/gで、スズ含有量がマグネシウム100モルに対して1.0モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.07モルのスズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたスズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 23]
A powder obtained by mixing 6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) produced by a gas phase synthesis method and 0.2334 g of tin fluoride powder (purity: 99.9% by mass). A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 0.80 m 2 / g, a tin content of 1.0 mol with respect to 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.07 mol with respect to 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained tin / fluorine-containing fired magnesium oxide powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したスズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(SnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 Example 1 was used except that 0.01 g of tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (SnF 2 .MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例24]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例23と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 24]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 23 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例12]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例23と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 12]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 23 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例25]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化セリウム粉末(純度:99.9質量%)0.1460gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が0.99m2/gで、セリウム含有量がマグネシウム100モルに対して1.0モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.26モルのセリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたセリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 25]
A powder obtained by mixing 6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) produced by a gas phase synthesis method and 0.1460 g of cerium fluoride powder (purity: 99.9% by mass). A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 0.99 m 2 / g, a cerium content of 1.0 mol per 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.26 mol per 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained cerium / fluorine-containing fired magnesium oxide powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed that ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm was emitted.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したセリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CeF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 Example 1 was used except that 0.01 g of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CeF 3 .MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例26]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例25と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 26]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 25 except that the amount of the cerium / fluorine-containing sintered magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例13]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例25と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 13]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 25 except that the amount of the cerium / fluorine-containing sintered magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例27]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化イットリウム粉末(純度:99.9質量%)0.2180gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が0.97m2/gで、イットリウム含有量がマグネシウム100モルに対して1.0モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して1.52モルのイットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたイットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 27]
A powder obtained by mixing 6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) and 0.2180 g of yttrium fluoride powder (purity: 99.9% by mass) manufactured by a gas phase synthesis method. A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 0.97 m 2 / g, an yttrium content of 1.0 mol with respect to 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 1.52 mol with respect to 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したイットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(YF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 Example 1 was used in the same manner as in Example 1 except that 0.01 g of the yttrium-fluorine-containing magnesium oxide fired powder (YF 3 .MgO) produced as described above was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例28]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例27と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 28]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 27 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例14]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例27と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 14]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 27 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例29]
気相合成法により製造された酸化マグネシウム粉末(2000A、宇部マテリアルズ(株)製)6.0gと、フッ化ガドリニウム粉末(純度:99.9質量%)0.0796gとを混合して、粉末混合物を得た。得られた粉末混合物をアルミナ坩堝に投入し、蓋をして、電気炉に入れ、240℃/時間の昇温速度で1300℃まで上昇させ、次いでその温度で30分間焼成した。その後、炉内温度を240℃/時間の降温速度で室温まで冷却した。得られた焼成物は、BET比表面積が1.10m2/gで、ガドリニウム含有量がマグネシウム100モルに対して0.5モル、フッ素含有量がマグネシウム100モルに対して0.59モルのガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末であった。得られたガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末に、波長146nmと波長172nmの真空紫外光を照射したところ、230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光することが確認された。
[Example 29]
A powder obtained by mixing 6.0 g of magnesium oxide powder (2000A, manufactured by Ube Materials Co., Ltd.) produced by a gas phase synthesis method and 0.0796 g of gadolinium fluoride powder (purity: 99.9% by mass). A mixture was obtained. The obtained powder mixture was put into an alumina crucible, covered, put into an electric furnace, raised to 1300 ° C. at a heating rate of 240 ° C./hour, and then baked at that temperature for 30 minutes. Thereafter, the furnace temperature was cooled to room temperature at a temperature lowering rate of 240 ° C./hour. The obtained fired product has a BET specific surface area of 1.10 m 2 / g, a gadolinium content of 0.5 mol per 100 mol of magnesium, and a fluorine content of 0.59 mol per 100 mol of magnesium. -It was a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. When the obtained powder of fired gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide was irradiated with vacuum ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, it was confirmed to emit ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm.

フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、上記のようにして製造したガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(GdF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例1と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。 Except for using 0.01 g of gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide calcined powder (GdF 3 .MgO) produced as described above instead of the fluorine-containing magnesium oxide calcined powder, the same procedure as in Example 1 was performed. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例30]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例29と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 30]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 29 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例15]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例29と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 15]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 29 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[蛍光体粉末の発光輝度の評価]
実施例1〜30と比較例1〜15とで製造した蛍光体粉末組成物、及び比較例16として、蛍光体粉末組成物の製造に使用したCaMgSi26:Eu2+青色発光蛍光体粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光をそれぞれ照射して、蛍光体粉末から放出される可視光の発光スペクトルを測定した。得られた発光スペクトルの最大ピーク値を最大発光輝度として表1に示す。
[Evaluation of luminous brightness of phosphor powder]
The phosphor powder compositions produced in Examples 1-30 and Comparative Examples 1-15, and as Comparative Example 16, the CaMgSi 2 O 6 : Eu 2+ blue-emitting phosphor powder used in the production of the phosphor powder composition Then, ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm was respectively irradiated, and the emission spectrum of visible light emitted from the phosphor powder was measured. The maximum peak value of the obtained emission spectrum is shown in Table 1 as the maximum emission luminance.

表1(蛍光体粉末:CaMgSi26:Eu2+青色発光蛍光体粉末)
────────────────────────────────────────
酸化マグネシウム焼成物粉末 最大発光輝度
───────────────── ────────────────
種類 含有量(g) 波長146nm 波長172nm
────────────────────────────────────────実施例1 MgF2・MgO 0.01 106 115
実施例2 同上 0.05 102 110
比較例1 同上 0.10 96 97
────────────────────────────────────────実施例3 MgCl2・MgO 0.01 102 120
実施例4 同上 0.05 100 111
比較例2 同上 0.10 100 95
────────────────────────────────────────実施例5 ZnO・MgO 0.01 105 118
実施例6 同上 0.05 104 112
比較例3 同上 0.10 94 99
────────────────────────────────────────実施例7 γ−Al23・MgO 0.01 103 113
実施例8 同上 0.05 101 104
比較例4 同上 0.10 93 96
────────────────────────────────────────実施例9 LiF・MgO 0.01 104 112
実施例10 同上 0.05 102 110
比較例5 同上 0.10 98 97
────────────────────────────────────────実施例11 NaF・MgO 0.01 106 124
実施例12 同上 0.05 105 114
比較例6 同上 0.10 99 92
────────────────────────────────────────実施例13 KF・MgO 0.01 104 118
実施例14 同上 0.05 102 108
比較例7 同上 0.10 94 99
────────────────────────────────────────実施例15 CaF2・MgO 0.01 105 119
実施例16 同上 0.05 101 110
比較例8 同上 0.10 94 94
────────────────────────────────────────実施例17 BaF2・MgO 0.01 102 115
実施例18 同上 0.05 100 109
比較例9 同上 0.10 97 94
────────────────────────────────────────実施例19 AlF3・MgO 0.01 108 120
実施例20 同上 0.05 103 113
比較例10 同上 0.10 100 99
────────────────────────────────────────実施例21 ZnF2・MgO 0.01 103 114
実施例22 同上 0.05 102 107
比較例11 同上 0.10 97 93
────────────────────────────────────────実施例23 SnF2・MgO 0.01 103 112
実施例24 同上 0.05 101 107
比較例12 同上 0.10 93 97
────────────────────────────────────────実施例25 CeF3・MgO 0.01 105 117
実施例26 同上 0.05 104 112
比較例13 同上 0.10 93 98
────────────────────────────────────────実施例27 YF3・MgO 0.01 104 119
実施例28 同上 0.05 105 111
比較例14 同上 0.10 98 99
────────────────────────────────────────実施例29 GdF3・MgO 0.01 107 125
実施例30 同上 0.05 107 115
比較例15 同上 0.10 100 100
────────────────────────────────────────比較例16 なし 0 100 100
────────────────────────────────────────注)最大発光輝度は、比較例16の値を100とした相対値。
Table 1 (phosphor powder: CaMgSi 2 O 6 : Eu 2+ blue light emitting phosphor powder)
────────────────────────────────────────
Magnesium oxide fired powder Maximum luminance
───────────────── ─────────────────
Type Content (g) Wavelength 146nm Wavelength 172nm
──────────────────────────────────────── Example 1 MgF 2・ MgO 0.01 106 115
Example 2 Same as above 0.05 102 110
Comparative Example 1 Same as above 0.10 96 97
──────────────────────────────────────── Example 3 MgCl 2 / MgO 0.01 102 120
Example 4 Same as above 0.05 100 111
Comparative Example 2 Same as above 0.10 100 95
──────────────────────────────────────── Example 5 ZnO / MgO 0.01 105 118
Example 6 Same as above 0.05 104 112
Comparative Example 3 Same as above 0.10 94 99
──────────────────────────────────────── Example 7 γ-Al 2 O 3 MgO 0.01 103 113
Example 8 Same as above 0.05 101 104
Comparative Example 4 Same as above 0.10 93 96
──────────────────────────────────────── Example 9 LiF · MgO 0.01 104 112
Example 10 Same as above 0.05 102 110
Comparative Example 5 Same as above 0.10 98 97
──────────────────────────────────────── Example 11 NaF ・ MgO 0.01 106 124
Example 12 Same as above 0.05 105 114
Comparative Example 6 Same as above 0.10 99 92
──────────────────────────────────────── Example 13 KF ・ MgO 0.01 104 118
Example 14 Same as above 0.05 102 108
Comparative Example 7 Same as above 0.10 94 99
──────────────────────────────────────── Example 15 CaF 2・ MgO 0.01 105 119
Example 16 Same as above 0.05 101 110
Comparative Example 8 Same as above 0.10 94 94
──────────────────────────────────────── Example 17 BaF 2・ MgO 0.01 102 115
Example 18 Same as above 0.05 100 109
Comparative Example 9 Same as above 0.10 97 94
──────────────────────────────────────── Example 19 AlF 3・ MgO 0.01 108 120
Example 20 Same as above 0.05 103 113
Comparative Example 10 Same as above 0.10 100 99
──────────────────────────────────────── Example 21 ZnF 2 / MgO 0.01 103 114
Example 22 Same as above 0.05 102 107
Comparative Example 11 Same as above 0.10 97 93
──────────────────────────────────────── Example 23 SnF 2 MgO 0.01 103 112
Example 24 Same as above 0.05 101 107
Comparative Example 12 Same as above 0.10 93 97
──────────────────────────────────────── Example 25 CeF 3・ MgO 0.01 105 117
Example 26 Same as above 0.05 104 112
Comparative Example 13 Same as above 0.10 93 98
──────────────────────────────────────── Example 27 YF 3・ MgO 0.01 104 119
Example 28 Same as above 0.05 105 111
Comparative Example 14 Same as above 0.10 98 99
──────────────────────────────────────── Example 29 GdF 3・ MgO 0.01 107 125
Example 30 Same as above 0.05 107 115
Comparative Example 15 Same as above 0.10 100 100
────────────────────────────────────────Comparative Example 16 None 0 100 100
──────────────────────────────────────── Note) The maximum light emission brightness is Comparative Example 16. Relative value with the value of 100 as 100.

[実施例31]
Ca0.5Sr0.5MgSi26:Eu2+青色発光蛍光体粉末1.00gと、実施例1にて製造したフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgF2・MgO)0.01gとを、
イソプロピルアルコール30mLに投入し、超音波分散して粉末混合物分散液を調製した。得られた粉末混合物分散液をマグネティックスターラーにて1時間撹拌した後、エバポレータに投入し、イソプロピルアルコールを蒸発除去して粉末混合乾燥物を得た。得られた粉末混合乾燥物をさらに大気雰囲気下、600℃の温度で1時間加熱して蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 31]
Ca 0.5 Sr 0.5 MgSi 2 O 6 : Eu 2+ blue-emitting phosphor powder 1.00 g, and fluorine-containing magnesium oxide fired powder (MgF 2 · MgO) 0.01 g produced in Example 1,
A powder mixture dispersion was prepared by introducing into 30 mL of isopropyl alcohol and ultrasonically dispersing. The obtained powder mixture dispersion was stirred with a magnetic stirrer for 1 hour, then charged into an evaporator, and isopropyl alcohol was removed by evaporation to obtain a dry powder mixture. The obtained powder mixed dried product was further heated at 600 ° C. for 1 hour in an air atmosphere to obtain a phosphor powder composition.

[実施例32]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 32]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 31, except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例17]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 17]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 31 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例33]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例3にて製造した塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgCl2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 33]
The phosphor is the same as in Example 31 except that 0.01 g of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder (MgCl 2 · MgO) produced in Example 3 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A powder composition was obtained.

[実施例34]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例33と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 34]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 33 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例18]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例33と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 18]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 33 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例35]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例5にて製造した亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnO・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 35]
A phosphor powder in the same manner as in Example 31 except that 0.01 g of the zinc-containing magnesium oxide fired powder (ZnO.MgO) produced in Example 5 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A composition was obtained.

[実施例36]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例35と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 36]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 35 except that the amount of the zinc-containing sintered magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例19]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例35と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 19]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 35 except that the amount of the zinc-containing fired magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例37]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例7にて製造したアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末(γ−Al23・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 37]
Similar to Example 31 except that 0.01 g of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder (γ-Al 2 O 3 .MgO) produced in Example 7 was used instead of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder. Thus, a phosphor powder composition was obtained.

[実施例38]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例37と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 38]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 37 except that the amount of the aluminum-containing sintered magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例20]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例37と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 20]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 37 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例39]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例9にて製造したリチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(LiF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 39]
Fluorescence in the same manner as in Example 31 except that 0.01 g of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (LiF · MgO) produced in Example 9 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例40]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例39と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 40]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 39 except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例21]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例39と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 21]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 39 except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例41]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例11にて製造したナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(NaF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 41]
Fluorescence was performed in the same manner as in Example 31 except that 0.01 g of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (NaF · MgO) produced in Example 11 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例42]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例41と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 42]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 41 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例22]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例41と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 22]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 41 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例43]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例13にて製造したカリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(KF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 43]
Fluorescence in the same manner as in Example 31 except that 0.01 g of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (KF · MgO) produced in Example 13 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例44]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例43と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 44]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 43 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例23]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例43と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 23]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 43 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例45]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例15にて製造したカルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 45]
The same procedure as in Example 31 was performed except that 0.01 g of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CaF 2 .MgO) produced in Example 15 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例46]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例45と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 46]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 45 except that the amount of the calcined calcium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例24]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例45と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 24]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 45 except that the amount of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例47]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例17にて製造したバリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(BaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 47]
The same procedure as in Example 31 was used except that 0.01 g of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (BaF 2 .MgO) produced in Example 17 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例48]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例47と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 48]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 47 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例25]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例47と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 25]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 47, except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例49]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例19にて製造したアルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(AlF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 49]
The same procedure as in Example 31 was performed except that 0.01 g of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (AlF 3 .MgO) produced in Example 19 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例50]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例49と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 50]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 49 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例26]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例49と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 26]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 49 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例51]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例21にて製造した亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 51]
The same procedure as in Example 31 was used except that 0.01 g of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (ZnF 2 .MgO) produced in Example 21 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例52]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例51と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 52]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 51 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例27]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例51と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 27]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 51 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例53]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例23にて製造したスズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(SnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 53]
The same procedure as in Example 31 was used except that 0.01 g of tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (SnF 2 .MgO) produced in Example 23 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例54]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例53と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 54]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 53 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例28]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例53と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 28]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 53 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例55]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例25にて製造したセリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CeF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 55]
The same procedure as in Example 31 was performed except that 0.01 g of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CeF 3 .MgO) produced in Example 25 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例56]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例55と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 56]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 55 except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例29]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例55と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 29]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 55 except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例57]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例27にて製造したイットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(YF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 57]
The same procedure as in Example 31 was used except that 0.01 g of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (YF 3 .MgO) produced in Example 27 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例58]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例57と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 58]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 57 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例30]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例57と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 30]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 57 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例59]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例29にて製造したガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(GdF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例31と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 59]
Except for using 0.01 g of gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (GdF 3 .MgO) produced in Example 29 instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same as in Example 31. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例60]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例59と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 60]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 59 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例31]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例59と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 31]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 59 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[蛍光体粉末の発光輝度の評価]
実施例31〜60と比較例17〜31とで製造した蛍光体粉末組成物、及び比較例32として、蛍光体粉末組成物の製造に使用したCa0.5Sr0.5MgSi26:Eu2+青色発光蛍光体粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光をそれぞれ照射して、蛍光体粉末から放出される可視光の発光スペクトルを測定した。得られた発光スペクトルの最大ピーク値を最大発光輝度として表2に示す。
[Evaluation of luminous brightness of phosphor powder]
The phosphor powder compositions produced in Examples 31-60 and Comparative Examples 17-31, and as Comparative Example 32, Ca 0.5 Sr 0.5 MgSi 2 O 6 : Eu 2+ blue used in the production of the phosphor powder composition The luminescent phosphor powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, and the emission spectrum of visible light emitted from the phosphor powder was measured. Table 2 shows the maximum peak value of the obtained emission spectrum as the maximum emission luminance.

表2(蛍光体粉末:Ca0.5Sr0.5MgSi26:Eu2+青色発光蛍光体粉末)────────────────────────────────────────
酸化マグネシウム焼成物粉末 最大発光輝度
───────────────── ────────────────
種類 含有量(g) 波長146nm 波長172nm
────────────────────────────────────────実施例31 MgF2・MgO 0.01 108 120
実施例32 同上 0.05 104 106
比較例17 同上 0.10 94 97
────────────────────────────────────────実施例33 MgCl2・MgO 0.01 102 111
実施例34 同上 0.05 101 106
比較例18 同上 0.10 97 94
────────────────────────────────────────実施例35 ZnO・MgO 0.01 108 114
実施例36 同上 0.05 104 110
比較例19 同上 0.10 97 92
────────────────────────────────────────実施例37 γ−Al23・MgO 0.01 104 113
実施例38 同上 0.05 105 113
比較例20 同上 0.10 95 95
────────────────────────────────────────実施例39 LiF・MgO 0.01 103 110
実施例40 同上 0.05 102 111
比較例21 同上 0.10 95 94
────────────────────────────────────────実施例41 NaF・MgO 0.01 105 122
実施例42 同上 0.05 104 112
比較例22 同上 0.10 100 95
────────────────────────────────────────実施例43 KF・MgO 0.01 104 118
実施例44 同上 0.05 103 108
比較例23 同上 0.10 95 97
────────────────────────────────────────実施例45 CaF2・MgO 0.01 104 118
実施例46 同上 0.05 103 109
比較例24 同上 0.10 93 91
────────────────────────────────────────実施例47 BaF2・MgO 0.01 104 117
実施例48 同上 0.05 102 112
比較例25 同上 0.10 99 99
────────────────────────────────────────実施例49 AlF3・MgO 0.01 106 123
実施例50 同上 0.05 106 115
比較例26 同上 0.10 99 97
────────────────────────────────────────実施例51 ZnF2・MgO 0.01 102 114
実施例52 同上 0.05 103 107
比較例27 同上 0.10 99 93
────────────────────────────────────────実施例53 SnF2・MgO 0.01 103 114
実施例54 同上 0.05 102 110
比較例28 同上 0.10 94 92
────────────────────────────────────────実施例55 CeF3・MgO 0.01 104 122
実施例56 同上 0.05 104 112
比較例29 同上 0.10 94 94
────────────────────────────────────────実施例57 YF3・MgO 0.01 106 115
実施例58 同上 0.05 101 112
比較例30 同上 0.10 100 98
────────────────────────────────────────実施例59 GdF3・MgO 0.01 105 121
実施例60 同上 0.05 104 112
比較例31 同上 0.10 93 97
────────────────────────────────────────比較例32 なし 0 100 100
────────────────────────────────────────注)最大発光輝度は、比較例32の値を100とした相対値。
Table 2 (Phosphor powder: Ca 0.5 Sr 0.5 MgSi 2 O 6 : Eu 2+ blue light-emitting phosphor powder) ───────────────────────── ───────────────
Magnesium oxide fired powder Maximum luminance
───────────────── ─────────────────
Type Content (g) Wavelength 146nm Wavelength 172nm
──────────────────────────────────────── Example 31 MgF 2・ MgO 0.01 108 120
Example 32 Same as above 0.05 104 106
Comparative Example 17 Same as above 0.10 94 97
──────────────────────────────────────── Example 33 MgCl 2・ MgO 0.01 102 111
Example 34 Same as above 0.05 101 106
Comparative Example 18 Same as above 0.10 97 94
──────────────────────────────────────── Example 35 ZnO / MgO 0.01 108 114
Example 36 Same as above 0.05 104 110
Comparative Example 19 Same as above 0.10 97 92
──────────────────────────────────────── Example 37 γ-Al 2 O 3 MgO 0.01 104 113
Example 38 Same as above 0.05 105 113
Comparative Example 20 Same as above 0.10 95 95
──────────────────────────────────────── Example 39 LiF ・ MgO 0.01 103 110
Example 40 Same as above 0.05 102 111
Comparative Example 21 Same as above 0.10 95 94
──────────────────────────────────────── Example 41 NaF ・ MgO 0.01 105 122
Example 42 Same as above 0.05 104 112
Comparative Example 22 Same as above 0.10 100 95
──────────────────────────────────────── Example 43 KF ・ MgO 0.01 104 118
Example 44 Same as above 0.05 103 108
Comparative Example 23 Same as above 0.10 95 97
──────────────────────────────────────── Example 45 CaF 2・ MgO 0.01 104 118
Example 46 Same as above 0.05 103 109
Comparative Example 24 Same as above 0.10 93 91
──────────────────────────────────────── Example 47 BaF 2・ MgO 0.01 104 117
Example 48 Same as above 0.05 102 112
Comparative Example 25 Same as above 0.10 99 99
──────────────────────────────────────── Example 49 AlF 3・ MgO 0.01 106 123
Example 50 Same as above 0.05 106 115
Comparative Example 26 Same as above 0.10 99 97
──────────────────────────────────────── Example 51 ZnF 2 / MgO 0.01 102 114
Example 52 Same as above 0.05 103 107
Comparative Example 27 Same as above 0.10 99 93
──────────────────────────────────────── Example 53 SnF 2・ MgO 0.01 103 114
Example 54 Same as above 0.05 102 110
Comparative Example 28 Same as above 0.10 94 92
──────────────────────────────────────── Example 55 CeF 3・ MgO 0.01 104 122
Example 56 Same as above 0.05 104 112
Comparative Example 29 Same as above 0.10 94 94
──────────────────────────────────────── Example 57 YF 3・ MgO 0.01 106 115
Example 58 Same as above 0.05 101 112
Comparative Example 30 Same as above 0.10 100 98
──────────────────────────────────────── Example 59 GdF 3・ MgO 0.01 105 121
Example 60 Same as above 0.05 104 112
Comparative Example 31 Same as above 0.10 93 97
──────────────────────────────────────── Comparative Example 32 None 0 100 100
──────────────────────────────────────── Note) The maximum light emission brightness is Comparative Example 32 Relative value with the value of 100 as 100.

[実施例61]
BaMgAl1017:Eu2+青色発光蛍光体粉末1.00gと、実施例1にて製造したフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgF2・MgO)0.01gとを、イソプロピルアルコール30mLに投入し、超音波分散して粉末混合物分散液を調製した。得られた粉末混合物分散液をマグネティックスターラーにて1時間撹拌した後、エバポレータに投入し、イソプロピルアルコールを蒸発除去して粉末混合乾燥物を得た。得られた粉末混合乾燥物をさらに大気雰囲気下、600℃の温度で1時間加熱して蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 61]
1.00 g of BaMgAl 10 O 17 : Eu 2+ blue light emitting phosphor powder and 0.01 g of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder (MgF 2 · MgO) produced in Example 1 were added to 30 mL of isopropyl alcohol. Then, a powder mixture dispersion was prepared by ultrasonic dispersion. The obtained powder mixture dispersion was stirred with a magnetic stirrer for 1 hour, then charged into an evaporator, and isopropyl alcohol was removed by evaporation to obtain a dry powder mixture. The obtained powder mixed dried product was further heated at 600 ° C. for 1 hour in an air atmosphere to obtain a phosphor powder composition.

[実施例62]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 62]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 61 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例33]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 33]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 61 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例63]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例3にて製造した塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgCl2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 63]
A phosphor as in Example 61 except that 0.01 g of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder (MgCl 2 · MgO) produced in Example 3 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A powder composition was obtained.

[実施例64]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例63と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 64]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 63 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例34]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例63と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 34]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 63 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例65]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例5にて製造した亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnO・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 65]
A phosphor powder in the same manner as in Example 61 except that 0.01 g of the zinc-containing magnesium oxide fired powder (ZnO.MgO) produced in Example 5 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A composition was obtained.

[実施例66]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例65と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 66]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 65 except that the amount of the zinc-containing fired magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例35]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例65と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 35]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 65 except that the amount of the zinc-containing sintered magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例67]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例7にて製造したアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末(γ−Al23・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 67]
Similar to Example 61 except that 0.01 g of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder (γ-Al 2 O 3 .MgO) produced in Example 7 was used instead of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder. Thus, a phosphor powder composition was obtained.

[実施例68]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例67と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 68]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 67 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例36]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例67と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 36]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 67 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例69]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例9にて製造したリチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(LiF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 69]
Fluorescence in the same manner as in Example 61 except that 0.01 g of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (LiF · MgO) produced in Example 9 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例70]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例69と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 70]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 69 except that the amount of the calcined lithium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例37]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例69と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 37]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 69 except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例71]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例11にて製造したナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(NaF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 71]
Fluorescence in the same manner as in Example 61 except that 0.01 g of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (NaF · MgO) produced in Example 11 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例72]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例71と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 72]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 71 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例38]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例71と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 38]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 71 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例73]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例13にて製造したカリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(KF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 73]
Fluorescence in the same manner as in Example 61 except that 0.01 g of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (KF · MgO) produced in Example 13 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例74]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例73と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 74]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 73 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例39]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例73と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 39]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 73 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例75]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例15にて製造したカルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 75]
The same procedure as in Example 61 was performed, except that 0.01 g of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CaF 2 .MgO) produced in Example 15 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例76]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例75と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 76]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 75 except that the amount of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例40]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例75と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 40]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 75 except that the amount of the calcined calcium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例77]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例17にて製造したバリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(BaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 77]
The same procedure as in Example 61 was conducted, except that 0.01 g of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (BaF 2 .MgO) produced in Example 17 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例78]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例77と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 78]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 77 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例41]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例77と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 41]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 77 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例79]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例19にて製造したアルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(AlF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 79]
The same procedure as in Example 61 was performed except that 0.01 g of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (AlF 3 .MgO) produced in Example 19 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例80]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例79と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 80]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 79 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例42]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例79と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 42]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 79 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例81]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例21にて製造した亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 81]
The same procedure as in Example 61 was conducted, except that 0.01 g of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (ZnF 2 .MgO) produced in Example 21 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例82]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例81と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 82]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 81 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例43]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例81と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 43]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 81 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例83]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例23にて製造したスズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(SnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 83]
Except that 0.01 g of tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (SnF 2 .MgO) produced in Example 23 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same as in Example 61 A phosphor powder composition was obtained.

[実施例84]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例83と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 84]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 83 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例44]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例83と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 44]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 83 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例85]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例25にて製造したセリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CeF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 85]
The same procedure as in Example 61 was performed except that 0.01 g of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CeF 3 .MgO) produced in Example 25 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例86]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例85と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 86]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 85 except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例45]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例85と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 45]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 85 except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例87]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例27にて製造したイットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(YF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 87]
Except that 0.01 g of the yttrium-fluorine-containing magnesium oxide fired powder (YF 3 .MgO) produced in Example 27 was used in place of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same as in Example 61. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例88]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例87と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 88]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 87 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例46]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例87と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 46]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 87 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例89]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例29にて製造したガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(GdF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例61と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 89]
Except for using 0.01 g of gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (GdF 3 .MgO) produced in Example 29 instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same as in Example 61 A phosphor powder composition was obtained.

[実施例90]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例89と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 90]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 89 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例47]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例89と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 47]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 89 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[蛍光体粉末の発光輝度の評価]
実施例61〜90と比較例33〜47とで製造した蛍光体粉末組成物、及び比較例48として、蛍光体粉末組成物の製造に使用したBaMgAl1017:Eu2+青色発光蛍光体粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光をそれぞれ照射して、蛍光体粉末から放出される可視光の発光スペクトルを測定した。得られた発光スペクトルの最大ピーク値を最大発光輝度として表3に示す。
[Evaluation of luminous brightness of phosphor powder]
The phosphor powder compositions produced in Examples 61-90 and Comparative Examples 33-47 and, as Comparative Example 48, BaMgAl 10 O 17 : Eu 2+ blue-emitting phosphor powder used in the production of the phosphor powder composition Then, ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm was respectively irradiated, and the emission spectrum of visible light emitted from the phosphor powder was measured. Table 3 shows the maximum peak value of the obtained emission spectrum as the maximum emission luminance.

表3(蛍光体粉末:BaMgAl1017:Eu2+青色発光蛍光体粉末)
────────────────────────────────────────
酸化マグネシウム焼成物粉末 最大発光輝度
───────────────── ────────────────
種類 含有量(g) 波長146nm 波長172nm
────────────────────────────────────────実施例61 MgF2・MgO 0.01 105 109
実施例62 同上 0.05 104 107
比較例33 同上 0.10 98 99
────────────────────────────────────────実施例63 MgCl2・MgO 0.01 100 105
実施例64 同上 0.05 100 106
比較例34 同上 0.10 98 96
────────────────────────────────────────実施例65 ZnO・MgO 0.01 102 117
実施例66 同上 0.05 100 108
比較例35 同上 0.10 96 100
────────────────────────────────────────実施例67 γ−Al23・MgO 0.01 104 110
実施例68 同上 0.05 103 110
比較例36 同上 0.10 97 97
────────────────────────────────────────実施例69 LiF・MgO 0.01 103 115
実施例70 同上 0.05 102 107
比較例37 同上 0.10 100 98
────────────────────────────────────────実施例71 NaF・MgO 0.01 104 124
実施例72 同上 0.05 105 110
比較例38 同上 0.10 95 99
────────────────────────────────────────実施例73 KF・MgO 0.01 105 121
実施例74 同上 0.05 103 106
比較例39 同上 0.10 94 97
────────────────────────────────────────実施例75 CaF2・MgO 0.01 105 118
実施例76 同上 0.05 104 109
比較例40 同上 0.10 95 93
────────────────────────────────────────実施例77 BaF2・MgO 0.01 102 114
実施例78 同上 0.05 101 112
比較例41 同上 0.10 93 96
────────────────────────────────────────実施例79 AlF3・MgO 0.01 103 122
実施例80 同上 0.05 104 113
比較例42 同上 0.10 96 98
────────────────────────────────────────実施例81 ZnF2・MgO 0.01 100 117
実施例82 同上 0.05 103 105
比較例43 同上 0.10 92 95
────────────────────────────────────────実施例83 SnF2・MgO 0.01 102 114
実施例84 同上 0.05 100 111
比較例44 同上 0.10 93 97
────────────────────────────────────────実施例85 CeF3・MgO 0.01 105 120
実施例86 同上 0.05 102 112
比較例45 同上 0.10 93 97
────────────────────────────────────────実施例87 YF3・MgO 0.01 103 113
実施例88 同上 0.05 105 110
比較例46 同上 0.10 95 96
────────────────────────────────────────実施例89 GdF3・MgO 0.01 105 121
実施例90 同上 0.05 105 115
比較例47 同上 0.10 95 96
────────────────────────────────────────比較例48 なし 0 100 100
────────────────────────────────────────注)最大発光輝度は、比較例48の値を100とした相対値。
Table 3 (phosphor powder: BaMgAl 10 O 17 : Eu 2+ blue-emitting phosphor powder)
────────────────────────────────────────
Magnesium oxide fired powder Maximum luminance
───────────────── ─────────────────
Type Content (g) Wavelength 146nm Wavelength 172nm
──────────────────────────────────────── Example 61 MgF 2・ MgO 0.01 105 109
Example 62 Same as above 0.05 104 107
Comparative Example 33 Same as above 0.10 98 99
──────────────────────────────────────── Example 63 MgCl 2・ MgO 0.01 100 105
Example 64 Same as above 0.05 100 106
Comparative Example 34 Same as above 0.10 98 96
──────────────────────────────────────── Example 65 ZnO / MgO 0.01 102 117
Example 66 Same as above 0.05 100 108
Comparative Example 35 Same as above 0.10 96 100
──────────────────────────────────────── Example 67 γ-Al 2 O 3 MgO 0.01 104 110
Example 68 Same as above 0.05 103 110
Comparative Example 36 Same as above 0.10 97 97
──────────────────────────────────────── Example 69 LiF ・ MgO 0.01 103 115
Example 70 Same as above 0.05 102 107
Comparative Example 37 Same as above 0.10 100 98
──────────────────────────────────────── Example 71 NaF ・ MgO 0.01 104 124
Example 72 Same as above 0.05 105 110
Comparative Example 38 Same as above 0.10 95 99
──────────────────────────────────────── Example 73 KF ・ MgO 0.01 105 121
Example 74 Same as above 0.05 103 106
Comparative Example 39 Same as above 0.10 94 97
──────────────────────────────────────── Example 75 CaF 2・ MgO 0.01 105 118
Example 76 Same as above 0.05 104 109
Comparative Example 40 Same as above 0.10 95 93
──────────────────────────────────────── Example 77 BaF 2・ MgO 0.01 102 114
Example 78 Same as above 0.05 101 112
Comparative Example 41 Same as above 0.10 93 96
──────────────────────────────────────── Example 79 AlF 3・ MgO 0.01 103 122
Example 80 Same as above 0.05 104 113
Comparative Example 42 Same as above 0.10 96 98
──────────────────────────────────────── Example 81 ZnF 2・ MgO 0.01 100 117
Example 82 Same as above 0.05 103 105
Comparative Example 43 Same as above 0.10 92 95
──────────────────────────────────────── Example 83 SnF 2・ MgO 0.01 102 114
Example 84 Same as above 0.05 100 111
Comparative Example 44 Same as above 0.10 93 97
──────────────────────────────────────── Example 85 CeF 3・ MgO 0.01 105 120
Example 86 Same as above 0.05 102 112
Comparative Example 45 Same as above 0.10 93 97
──────────────────────────────────────── Example 87 YF 3・ MgO 0.01 103 113
Example 88 Same as above 0.05 105 110
Comparative Example 46 Same as above 0.10 95 96
──────────────────────────────────────── Example 89 GdF 3・ MgO 0.01 105 121
Example 90 Same as above 0.05 105 115
Comparative Example 47 Same as above 0.10 95 96
──────────────────────────────────────── Comparative Example 48 None 0 100 100
──────────────────────────────────────── Note) Maximum emission brightness is Comparative Example 48 Relative value with the value of 100 as 100.

[実施例91]
Zn2SiO4:Mn2+緑色発光蛍光体粉末1.00gと、実施例1にて製造したフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgF2・MgO)0.01gとを、イソプロピルアルコール30mLに投入し、超音波分散して粉末混合物分散液を調製した。得られた粉末混合物分散液をマグネティックスターラーにて1時間撹拌した後、エバポレータに投入し、イソプロピルアルコールを蒸発除去して粉末混合乾燥物を得た。得られた粉末混合乾燥物をさらに大気雰囲気下、600℃の温度で1時間加熱して蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 91]
1.00 g of Zn 2 SiO 4 : Mn 2+ green light-emitting phosphor powder and 0.01 g of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder (MgF 2 · MgO) produced in Example 1 were added to 30 mL of isopropyl alcohol. Then, a powder mixture dispersion was prepared by ultrasonic dispersion. The obtained powder mixture dispersion was stirred with a magnetic stirrer for 1 hour, then charged into an evaporator, and isopropyl alcohol was removed by evaporation to obtain a dry powder mixture. The obtained powder mixed dried product was further heated at 600 ° C. for 1 hour in an air atmosphere to obtain a phosphor powder composition.

[実施例92]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 92]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 91 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例49]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 49]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 91 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例93]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例3にて製造した塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgCl2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 93]
Phosphor as in Example 91, except that 0.01 g of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder (MgCl 2 · MgO) produced in Example 3 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A powder composition was obtained.

[実施例94]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例93と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 94]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 93 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例50]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例93と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 50]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 93, except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例95]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例5にて製造した亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnO・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 95]
A phosphor powder in the same manner as in Example 91 except that 0.01 g of the zinc-containing magnesium oxide fired powder (ZnO · MgO) produced in Example 5 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A composition was obtained.

[実施例96]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例95と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 96]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 95 except that the amount of the zinc-containing fired magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例51]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例95と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 51]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 95, except that the amount of the zinc-containing fired magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例97]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例7にて製造したアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末(γ−Al23・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 97]
Similar to Example 91, except that 0.01 g of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder (γ-Al 2 O 3 .MgO) produced in Example 7 was used instead of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder. Thus, a phosphor powder composition was obtained.

[実施例98]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例97と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 98]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 97 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例52]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例97と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 52]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 97 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例99]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例9にて製造したリチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(LiF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
Example 99
Fluorescence in the same manner as in Example 91 except that 0.01 g of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (LiF · MgO) produced in Example 9 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例100]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例99と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 100]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 99 except that the amount of the calcined lithium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例53]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例99と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 53]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 99 except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例101]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例11にて製造したナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(NaF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 101]
Fluorescence was performed in the same manner as in Example 91 except that 0.01 g of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (NaF · MgO) produced in Example 11 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例102]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例101と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 102]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 101 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例54]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例101と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 54]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 101 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例103]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例13にて製造したカリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(KF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 103]
Fluorescence in the same manner as in Example 91 except that 0.01 g of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (KF · MgO) produced in Example 13 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例104]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例103と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 104]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 103 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例55]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例103と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 55]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 103 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例105]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例15にて製造したカルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 105]
The same procedure as in Example 91 was performed except that 0.01 g of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CaF 2 .MgO) produced in Example 15 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例106]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例105と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 106]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 105 except that the amount of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例56]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例105と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 56]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 105 except that the amount of the calcined calcium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例107]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例17にて製造したバリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(BaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 107]
The same procedure as in Example 91 was performed, except that 0.01 g of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (BaF 2 .MgO) produced in Example 17 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例108]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例107と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 108]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 107 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例57]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例107と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 57]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 107 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例109]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例19にて製造したアルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(AlF3・MgO)0.01gを用いた
こと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 109]
The same procedure as in Example 91 was performed except that 0.01 g of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (AlF 3 .MgO) produced in Example 19 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例110]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例109と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 110]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 109 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例58]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例109と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 58]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 109 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例111]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例21にて製造した亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 111]
The same procedure as in Example 91 was performed except that 0.01 g of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (ZnF 2 .MgO) produced in Example 21 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例112]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例111と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 112]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 111 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例59]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例111と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 59]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 111 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例113]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例23にて製造したスズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(SnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外
は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 113]
Example 91 was used except that 0.01 g of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (SnF 2 .MgO) produced in Example 23 was used instead of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例114]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例113と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 114]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 113 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例60]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例113と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 60]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 113 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例115]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例25にて製造したセリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CeF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 115]
The same procedure as in Example 91 was performed except that 0.01 g of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CeF 3 .MgO) produced in Example 25 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例116]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例115と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 116]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 115 except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例61]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例115と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 61]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 115 except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例117]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例27にて製造したイットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(YF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 117]
The same procedure as in Example 91 was performed except that 0.01 g of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (YF 3 .MgO) produced in Example 27 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例118]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例117と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 118]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 117 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例62]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例117と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 62]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 117 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing sintered magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例119]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例29にて製造したガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(GdF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例91と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 119]
Except for using 0.01 g of gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (GdF 3 .MgO) produced in Example 29 instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same as in Example 91. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例120]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例119と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 120]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 119 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例63]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例119と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 63]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 119 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing sintered magnesium oxide powder was 0.10 g.

[蛍光体粉末の発光輝度の評価]
実施例91〜120と比較例49〜63とで製造した蛍光体粉末組成物、及び比較例64として、蛍光体粉末組成物の製造に使用したZn2SiO4:Mn2+緑色発光蛍光体粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光をそれぞれ照射して、蛍光体粉末から放出される可視光の発光スペクトルを測定した。得られた発光スペクトルの最大ピーク値を最大発光輝度として表4に示す。
[Evaluation of luminous brightness of phosphor powder]
The phosphor powder compositions produced in Examples 91-120 and Comparative Examples 49-63 and, as Comparative Example 64, Zn 2 SiO 4 : Mn 2+ green-emitting phosphor powder used in the production of the phosphor powder composition Then, ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm was respectively irradiated, and the emission spectrum of visible light emitted from the phosphor powder was measured. Table 4 shows the maximum peak value of the obtained emission spectrum as the maximum emission luminance.

表4(蛍光体粉末:Zn2SiO4:Mn2+緑色発光蛍光体粉末)
────────────────────────────────────────
酸化マグネシウム焼成物粉末 最大発光輝度
───────────────── ────────────────
種類 含有量(g) 波長146nm 波長172nm
────────────────────────────────────────実施例91 MgF2・MgO 0.01 105 112
実施例92 同上 0.05 105 110
比較例49 同上 0.10 93 97
────────────────────────────────────────実施例93 MgCl2・MgO 0.01 102 113
実施例94 同上 0.05 102 109
比較例50 同上 0.10 99 96
────────────────────────────────────────実施例95 ZnO・MgO 0.01 104 110
実施例96 同上 0.05 100 109
比較例51 同上 0.10 96 98
────────────────────────────────────────実施例97 γ−Al23・MgO 0.01 102 111
実施例98 同上 0.05 102 107
比較例52 同上 0.10 98 99
────────────────────────────────────────実施例99 LiF・MgO 0.01 103 112
実施例100 同上 0.05 100 109
比較例53 同上 0.10 97 99
────────────────────────────────────────実施例101 NaF・MgO 0.01 104 125
実施例102 同上 0.05 101 111
比較例54 同上 0.10 97 94
────────────────────────────────────────実施例103 KF・MgO 0.01 104 117
実施例104 同上 0.05 101 109
比較例55 同上 0.10 94 95
────────────────────────────────────────実施例105 CaF2・MgO 0.01 101 118
実施例106 同上 0.05 100 110
比較例56 同上 0.10 95 95
────────────────────────────────────────実施例107 BaF2・MgO 0.01 103 115
実施例108 同上 0.05 101 107
比較例57 同上 0.10 100 96
────────────────────────────────────────実施例109 AlF3・MgO 0.01 105 121
実施例110 同上 0.05 103 112
比較例58 同上 0.10 98 99
────────────────────────────────────────実施例111 ZnF2・MgO 0.01 101 112
実施例112 同上 0.05 103 108
比較例59 同上 0.10 94 96
────────────────────────────────────────実施例113 SnF2・MgO 0.01 103 119
実施例114 同上 0.05 102 112
比較例60 同上 0.10 96 93
────────────────────────────────────────実施例115 CeF3・MgO 0.01 102 118
実施例116 同上 0.05 105 107
比較例61 同上 0.10 95 97
────────────────────────────────────────実施例117 YF3・MgO 0.01 103 119
実施例118 同上 0.05 104 110
比較例62 同上 0.10 92 96
────────────────────────────────────────実施例119 GdF3・MgO 0.01 107 123
実施例120 同上 0.05 107 111
比較例63 同上 0.10 95 100
────────────────────────────────────────比較例64 なし 0 100 100
────────────────────────────────────────注)最大発光輝度は、比較例64の値を100とした相対値。
Table 4 (phosphor powder: Zn 2 SiO 4 : Mn 2+ green light emitting phosphor powder)
────────────────────────────────────────
Magnesium oxide fired powder Maximum luminance
───────────────── ─────────────────
Type Content (g) Wavelength 146nm Wavelength 172nm
──────────────────────────────────────── Example 91 MgF 2・ MgO 0.01 105 112
Example 92 Same as above 0.05 105 110
Comparative Example 49 Same as above 0.10 93 97
──────────────────────────────────────── Example 93 MgCl 2・ MgO 0.01 102 113
Example 94 Same as above 0.05 102 109
Comparative Example 50 Same as above 0.10 99 96
──────────────────────────────────────── Example 95 ZnO / MgO 0.01 104 110
Example 96 Same as above 0.05 100 109
Comparative Example 51 Same as above 0.10 96 98
──────────────────────────────────────── Example 97 γ-Al 2 O 3 MgO 0.01 102 111
Example 98 Same as above 0.05 102 107
Comparative Example 52 Same as above 0.10 98 99
──────────────────────────────────────── Example 99 LiF · MgO 0.01 103 112
Example 100 Same as above 0.05 100 109
Comparative Example 53 Same as above 0.10 97 99
──────────────────────────────────────── Example 101 NaF ・ MgO 0.01 104 125
Example 102 Same as above 0.05 101 111
Comparative Example 54 Same as above 0.10 97 94
──────────────────────────────────────── Example 103 KF ・ MgO 0.01 104 117
Example 104 Same as above 0.05 101 109
Comparative Example 55 Same as above 0.10 94 95
──────────────────────────────────────── Example 105 CaF 2・ MgO 0.01 101 118
Example 106 Same as above 0.05 100 110
Comparative Example 56 Same as above 0.10 95 95
──────────────────────────────────────── Example 107 BaF 2・ MgO 0.01 103 115
Example 108 Same as above 0.05 101 107
Comparative Example 57 Same as above 0.10 100 96
──────────────────────────────────────── Example 109 AlF 3・ MgO 0.01 105 121
Example 110 Same as above 0.05 103 112
Comparative Example 58 Same as above 0.10 98 99
──────────────────────────────────────── Example 111 ZnF 2 / MgO 0.01 101 112
Example 112 Same as above 0.05 103 108
Comparative Example 59 Same as above 0.10 94 96
──────────────────────────────────────── Example 113 SnF 2 MgO 0.01 103 119
Example 114 Same as above 0.05 102 112
Comparative Example 60 Same as above 0.10 96 93
──────────────────────────────────────── Example 115 CeF 3・ MgO 0.01 102 118
Example 116 Same as above 0.05 105 107
Comparative Example 61 Same as above 0.10 95 97
──────────────────────────────────────── Example 117 YF 3・ MgO 0.01 103 119
Example 118 Same as above 0.05 104 110
Comparative Example 62 Same as above 0.10 92 96
──────────────────────────────────────── Example 119 GdF 3・ MgO 0.01 107 123
Example 120 Same as above 0.05 107 111
Comparative Example 63 Same as above 0.10 95 100
──────────────────────────────────────── Comparative Example 64 None 0 100 100
──────────────────────────────────────── Note) The maximum light emission brightness is Comparative Example 64 Relative value with the value of 100 as 100.

[実施例121]
(Y,Gd)BO3:Eu3+赤色発光蛍光体粉末1.00gと、実施例1にて製造したフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgF2・MgO)0.01gとを、イソプロピルアルコール30mLに投入し、超音波分散して粉末混合物分散液を調製した。得られた粉末混合物分散液をマグネティックスターラーにて1時間撹拌した後、エバポレータに投入し、イソプロピルアルコールを蒸発除去して粉末混合乾燥物を得た。得られた粉末混合乾燥物をさらに大気雰囲気下、600℃の温度で1時間加熱して、フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末を含む(Y,Gd)BO3:Eu3+赤色発光蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 121]
(Y, Gd) BO 3 : Eu 3 + Red emitting phosphor powder (1.00 g) and fluorine-containing magnesium oxide fired powder (MgF 2 .MgO) 0.01 g produced in Example 1 were mixed with 30 mL of isopropyl alcohol. The mixture was subjected to ultrasonic dispersion to prepare a powder mixture dispersion. The obtained powder mixture dispersion was stirred with a magnetic stirrer for 1 hour, then charged into an evaporator, and isopropyl alcohol was removed by evaporation to obtain a dry powder mixture. The obtained powder-mixed dried product is further heated at 600 ° C. for 1 hour in an air atmosphere to contain a (Y, Gd) BO 3 : Eu 3+ red light emitting phosphor powder composition containing a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. I got a thing.

[実施例122]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 122]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 121 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例65]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 65]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 121 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例123]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例3にて製造した塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgCl2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 123]
The phosphor is the same as in Example 121 except that 0.01 g of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder (MgCl 2 · MgO) produced in Example 3 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A powder composition was obtained.

[実施例124]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例123と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 124]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 123 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例66]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例123と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 66]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 123 except that the amount of the chlorine-containing fired magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例125]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例5にて製造した亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnO・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 125]
A phosphor powder in the same manner as in Example 121 except that 0.01 g of the zinc-containing magnesium oxide fired powder (ZnO.MgO) produced in Example 5 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A composition was obtained.

[実施例126]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例125と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 126]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 125 except that the amount of the zinc-containing sintered magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例67]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例125と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 67]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 125 except that the amount of the zinc-containing fired magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例127]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例7にて製造したアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末(γ−Al23・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 127]
The same as Example 121 except that 0.01 g of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder (γ-Al 2 O 3 .MgO) produced in Example 7 was used instead of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder. Thus, a phosphor powder composition was obtained.

[実施例128]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例127と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 128]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 127 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例68]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例127と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 68]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 127 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例129]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例9にて製造したリチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(LiF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 129]
Fluorescence in the same manner as in Example 121 except that 0.01 g of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (LiF · MgO) produced in Example 9 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例130]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例129と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 130]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 129, except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例69]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例129と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 69]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 129, except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例131]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例11にて製造したナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(NaF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 131]
Fluorescence was performed in the same manner as in Example 121 except that 0.01 g of sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (NaF · MgO) produced in Example 11 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例132]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例131と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 132]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 131 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例70]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例131と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 70]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 131 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例133]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例13にて製造したカリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(KF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 133]
Fluorescence in the same manner as in Example 121 except that 0.01 g of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (KF · MgO) produced in Example 13 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例134]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例133と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 134]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 133 except that the amount of the calcined potassium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例71]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例133と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 71]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 133 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例135]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例15にて製造したカルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 135]
The same procedure as in Example 121 was performed, except that 0.01 g of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CaF 2 .MgO) produced in Example 15 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例136]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例135と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 136]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 135, except that the amount of calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例72]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例135と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 72]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 135 except that the amount of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例137]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例17にて製造したバリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(BaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 137]
The same procedure as in Example 121 was performed, except that 0.01 g of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (BaF 2 .MgO) produced in Example 17 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例138]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例137と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 138]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 137 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例73]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例137と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 73]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 137, except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例139]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例19にて製造したアルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(AlF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 139]
The same procedure as in Example 121 was performed, except that 0.01 g of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (AlF 3 .MgO) produced in Example 19 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例140]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例139と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 140]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 139 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例74]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例139と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 74]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 139 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例141]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例21にて製造した亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 141]
The same procedure as in Example 121 except that 0.01 g of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (ZnF 2 .MgO) produced in Example 21 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例142]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例141と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 142]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 141 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例75]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例141と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 75]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 141 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例143]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例23にて製造したスズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(SnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 143]
Except that 0.01 g of tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (SnF 2 .MgO) produced in Example 23 was used in place of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same procedure as in Example 121 was performed. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例144]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例143と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 144]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 143 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例76]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例143と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 76]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 143 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例145]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例25にて製造したセリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CeF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 145]
The same procedure as in Example 121 was performed, except that 0.01 g of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CeF 3 .MgO) produced in Example 25 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例146]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例145と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 146]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 145 except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例77]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例145と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 77]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 145 except that the amount of the cerium / fluorine-containing sintered magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例147]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例27にて製造したイットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(YF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 147]
The same procedure as in Example 121 was performed, except that 0.01 g of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (YF 3 .MgO) produced in Example 27 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例148]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例147と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 148]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 147 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例78]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例147と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 78]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 147 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例149]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例29にて製造したガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(GdF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例121と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 149]
Except for using 0.01 g of gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (GdF 3 .MgO) produced in Example 29 instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same procedure as in Example 121 was performed. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例150]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例149と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 150]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 149 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例79]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例149と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 79]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 149 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[蛍光体粉末の発光輝度の評価]
実施例121〜150と比較例65〜79とで製造した蛍光体粉末組成物、及び比較例80として、蛍光体粉末組成物の製造に使用した(Y,Gd)BO3:Eu3+赤色発光蛍光体粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光をそれぞれ照射して、蛍光体粉末から放出される可視光の発光スペクトルを測定した。得られた発光スペクトルの最大ピーク値を最大発光輝度として表5に示す。
[Evaluation of luminous brightness of phosphor powder]
The phosphor powder compositions produced in Examples 121-150 and Comparative Examples 65-79, and Comparative Example 80, (Y, Gd) BO 3 : Eu 3 + red light emission used in the production of the phosphor powder composition The phosphor powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, respectively, and an emission spectrum of visible light emitted from the phosphor powder was measured. Table 5 shows the maximum peak value of the obtained emission spectrum as the maximum emission luminance.

表5(蛍光体粉末:(Y,Gd)BO3:Eu3+赤色発光蛍光体粉末)
────────────────────────────────────────
酸化マグネシウム焼成物粉末 最大発光輝度
───────────────── ────────────────
種類 含有量(g) 波長146nm 波長172nm
────────────────────────────────────────実施例121 MgF2・MgO 0.01 103 110
実施例122 同上 0.05 102 103
比較例65 同上 0.10 95 98
────────────────────────────────────────実施例123 MgCl2・MgO 0.01 101 116
実施例124 同上 0.05 102 110
比較例66 同上 0.10 99 97
────────────────────────────────────────実施例125 ZnO・MgO 0.01 101 109
実施例126 同上 0.05 100 112
比較例67 同上 0.10 99 97
────────────────────────────────────────実施例127 γ−Al23・MgO 0.01 102 113
実施例128 同上 0.05 100 108
比較例68 同上 0.10 99 99
────────────────────────────────────────実施例129 LiF・MgO 0.01 103 113
実施例130 同上 0.05 104 109
比較例69 同上 0.10 97 99
────────────────────────────────────────実施例131 NaF・MgO 0.01 106 122
実施例132 同上 0.05 101 112
比較例70 同上 0.10 99 94
────────────────────────────────────────実施例133 KF・MgO 0.01 102 120
実施例134 同上 0.05 100 110
比較例71 同上 0.10 96 97
────────────────────────────────────────実施例135 CaF2・MgO 0.01 102 120
実施例136 同上 0.05 103 113
比較例72 同上 0.10 97 93
────────────────────────────────────────実施例137 BaF2・MgO 0.01 105 115
実施例138 同上 0.05 104 109
比較例73 同上 0.10 93 94
────────────────────────────────────────実施例139 AlF3・MgO 0.01 106 121
実施例140 同上 0.05 102 109
比較例74 同上 0.10 99 95
────────────────────────────────────────実施例141 ZnF2・MgO 0.01 103 116
実施例142 同上 0.05 102 111
比較例75 同上 0.10 94 95
────────────────────────────────────────実施例143 SnF2・MgO 0.01 104 113
実施例144 同上 0.05 102 109
比較例76 同上 0.10 94 94
────────────────────────────────────────実施例145 CeF3・MgO 0.01 103 118
実施例146 同上 0.05 104 110
比較例77 同上 0.10 98 95
────────────────────────────────────────実施例147 YF3・MgO 0.01 104 119
実施例148 同上 0.05 104 110
比較例78 同上 0.10 95 99
────────────────────────────────────────実施例149 GdF3・MgO 0.01 103 121
実施例150 同上 0.05 103 115
比較例79 同上 0.10 98 96
────────────────────────────────────────比較例80 なし 0 100 100
────────────────────────────────────────注)最大発光輝度は、比較例80の値を100とした相対値。
Table 5 (phosphor powder: (Y, Gd) BO 3 : Eu 3+ red light emitting phosphor powder)
────────────────────────────────────────
Magnesium oxide fired powder Maximum luminance
───────────────── ─────────────────
Type Content (g) Wavelength 146nm Wavelength 172nm
──────────────────────────────────────── Example 121 MgF 2・ MgO 0.01 103 110
Example 122 Same as above 0.05 102 103
Comparative Example 65 Same as above 0.10 95 98
──────────────────────────────────────── Example 123 MgCl 2・ MgO 0.01 101 116
Example 124 Same as above 0.05 102 110
Comparative Example 66 Same as above 0.10 99 97
──────────────────────────────────────── Example 125 ZnO / MgO 0.01 101 109
Example 126 Same as above 0.05 100 112
Comparative Example 67 Same as above 0.10 99 97
──────────────────────────────────────── Example 127 γ-Al 2 O 3 MgO 0.01 102 113
Example 128 Same as above 0.05 100 108
Comparative Example 68 Same as above 0.10 99 99
──────────────────────────────────────── Example 129 LiF · MgO 0.01 103 113
Example 130 Same as above 0.05 104 109
Comparative Example 69 Same as above 0.10 97 99
──────────────────────────────────────── Example 131 NaF ・ MgO 0.01 106 122
Example 132 Same as above 0.05 101 112
Comparative Example 70 Same as above 0.10 99 94
──────────────────────────────────────── Example 133 KF ・ MgO 0.01 102 120
Example 134 Same as above 0.05 100 110
Comparative Example 71 Same as above 0.10 96 97
──────────────────────────────────────── Example 135 CaF 2・ MgO 0.01 102 120
Example 136 Same as above 0.05 103 113
Comparative Example 72 Same as above 0.10 97 93
──────────────────────────────────────── Example 137 BaF 2・ MgO 0.01 105 115
Example 138 Same as above 0.05 104 109
Comparative Example 73 Same as above 0.10 93 94
──────────────────────────────────────── Example 139 AlF 3 MgO 0.01 106 121
Example 140 Same as above 0.05 102 109
Comparative Example 74 Same as above 0.10 99 95
──────────────────────────────────────── Example 141 ZnF 2 · MgO 0.01 103 116
Example 142 Same as above 0.05 102 111
Comparative Example 75 Same as above 0.10 94 95
──────────────────────────────────────── Example 143 SnF 2 MgO 0.01 104 113
Example 144 Same as above 0.05 102 109
Comparative Example 76 Same as above 0.10 94 94
──────────────────────────────────────── Example 145 CeF 3・ MgO 0.01 103 118
Example 146 Same as above 0.05 104 110
Comparative Example 77 Same as above 0.10 98 95
──────────────────────────────────────── Example 147 YF 3・ MgO 0.01 104 119
Example 148 Same as above 0.05 104 110
Comparative Example 78 Same as above 0.10 95 99
──────────────────────────────────────── Example 149 GdF 3・ MgO 0.01 103 121
Example 150 Same as above 0.05 103 115
Comparative Example 79 Same as above 0.10 98 96
──────────────────────────────────────── Comparative Example 80 None 0 100 100
──────────────────────────────────────── Note) The maximum emission luminance is the value of Comparative Example 80. Relative value with the value of 100 as 100.

[実施例151]
Sr3MgSi28:Eu2+青色発光蛍光体粉末1.00gと、実施例1にて製造したフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgF2・MgO)0.01gとを、イソプロピルアルコール30mLに投入し、超音波分散して粉末混合物分散液を調製した。得られた粉末混合物分散液をマグネティックスターラーにて1時間撹拌した後、エバポレータに投入し、イソプロピルアルコールを蒸発除去して粉末混合乾燥物を得た。得られた粉末混合乾燥物をさらに大気雰囲気下、600℃の温度で1時間加熱して、フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末を含むSr3MgSi28:Eu2+青色発光蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 151]
1.00 g of Sr 3 MgSi 2 O 8 : Eu 2+ blue light emitting phosphor powder and 0.01 g of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder (MgF 2 .MgO) produced in Example 1 were added to 30 mL of isopropyl alcohol. The mixture was introduced and subjected to ultrasonic dispersion to prepare a powder mixture dispersion. The obtained powder mixture dispersion was stirred with a magnetic stirrer for 1 hour, then charged into an evaporator, and isopropyl alcohol was removed by evaporation to obtain a dry powder mixture. The obtained powder mixed dried product is further heated at 600 ° C. for 1 hour in an air atmosphere, and a Sr 3 MgSi 2 O 8 : Eu 2+ blue light emitting phosphor powder composition containing a fluorine-containing magnesium oxide fired powder. Got.

[実施例152]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 152]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 151 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例81]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 81]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 151 except that the amount of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例153]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例3にて製造した塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(MgCl2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 153]
A phosphor as in Example 151 except that 0.01 g of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder (MgCl 2 · MgO) produced in Example 3 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A powder composition was obtained.

[実施例154]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例153と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 154]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 153 except that the amount of the chlorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例82]
塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例153と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 82]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 153 except that the amount of the chlorine-containing fired magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例155]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例5にて製造した亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnO・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 155]
Phosphor powder in the same manner as in Example 151 except that 0.01 g of the zinc-containing magnesium oxide fired powder (ZnO · MgO) produced in Example 5 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A composition was obtained.

[実施例156]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例155と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 156]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 155 except that the amount of the zinc-containing fired magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例83]
亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例155と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 83]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 155 except that the amount of the zinc-containing fired magnesium oxide powder was 0.10 g.

[実施例157]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例7にて製造したアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末(γ−Al23・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 157]
Similar to Example 151 except that 0.01 g of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder (γ-Al 2 O 3 .MgO) produced in Example 7 was used instead of the fluorine-containing magnesium oxide fired powder. Thus, a phosphor powder composition was obtained.

[実施例158]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例157と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 158]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 157 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例84]
アルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例157と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 84]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 157 except that the amount of the aluminum-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例159]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例9にて製造したリチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(LiF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 159]
Fluorescence in the same manner as in Example 151 except that 0.01 g of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (LiF · MgO) produced in Example 9 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例160]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例159と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 160]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 159 except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例85]
リチウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例159と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 85]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 159 except that the amount of the lithium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例161]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例11にて製造したナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(NaF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 161]
Fluorescence was obtained in the same manner as in Example 151 except that 0.01 g of sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (NaF · MgO) produced in Example 11 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例162]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例161と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 162]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 161 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例86]
ナトリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例161と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 86]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 161 except that the amount of the sodium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例163]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例13にて製造したカリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(KF・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 163]
Fluorescence in the same manner as in Example 151 except that 0.01 g of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (KF · MgO) produced in Example 13 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A body powder composition was obtained.

[実施例164]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例163と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 164]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 163, except that the amount of the calcined potassium / fluorine-containing magnesium oxide powder was 0.05 g.

[比較例87]
カリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例163と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 87]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 163 except that the amount of the potassium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例165]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例15にて製造したカルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 165]
The same procedure as in Example 151 was performed, except that 0.01 g of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CaF 2 .MgO) produced in Example 15 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例166]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例165と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 166]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 165 except that the amount of calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例88]
カルシウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例165と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 88]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 165 except that the amount of the calcium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例167]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例17にて製造したバリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(BaF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 167]
The same procedure as in Example 151 was performed, except that 0.01 g of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (BaF 2 .MgO) produced in Example 17 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例168]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例167と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 168]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 167 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例89]
バリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例167と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 89]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 167 except that the amount of the barium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例169]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例19にて製造したアルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(AlF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 169]
The same procedure as in Example 151 was performed, except that 0.01 g of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (AlF 3 .MgO) produced in Example 19 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例170]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例169と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 170]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 169 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例90]
アルミニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例169と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 90]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 169 except that the amount of the aluminum / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例171]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例21にて製造した亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(ZnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 171]
The same procedure as in Example 151 was performed, except that 0.01 g of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (ZnF 2 .MgO) produced in Example 21 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例172]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例171と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 172]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 171 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例91]
亜鉛・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例171と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 91]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 171 except that the amount of the zinc / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例173]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例23にて製造したスズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(SnF2・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 173]
Except that 0.01 g of tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (SnF 2 .MgO) produced in Example 23 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same procedure as in Example 151 was performed. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例174]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例173と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 174]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 173 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例92]
スズ・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例173と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 92]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 173 except that the amount of the tin / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例175]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例25にて製造したセリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(CeF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 175]
The same procedure as in Example 151 was performed, except that 0.01 g of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (CeF 3 .MgO) produced in Example 25 was used instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例176]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例175と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 176]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 175 except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例93]
セリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例175と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 93]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 175, except that the amount of the cerium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例177]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例27にて製造したイットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(YF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 177]
Except for using 0.01 g of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (YF 3 .MgO) produced in Example 27 instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same procedure as in Example 151 was performed. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例178]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例177と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 178]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 177 except that the amount of the yttrium-fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例94]
イットリウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例177と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 94]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 177 except that the amount of the yttrium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[実施例179]
フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の代わりに、実施例29にて製造したガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末(GdF3・MgO)0.01gを用いたこと以外は、実施例151と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 179]
Except for using 0.01 g of gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder (GdF 3 .MgO) produced in Example 29 instead of the fluorine-containing fired magnesium oxide powder, the same procedure as in Example 151 was performed. A phosphor powder composition was obtained.

[実施例180]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.05gとしたこと以外は、実施例179と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Example 180]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 179 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.05 g.

[比較例95]
ガドリニウム・フッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末の量を0.10gとしたこと以外は、実施例179と同様にして蛍光体粉末組成物を得た。
[Comparative Example 95]
A phosphor powder composition was obtained in the same manner as in Example 179 except that the amount of the gadolinium / fluorine-containing magnesium oxide fired powder was 0.10 g.

[蛍光体粉末の発光輝度の評価]
実施例151〜180と比較例81〜95とで製造した蛍光体粉末組成物、及び比較例96として、蛍光体粉末組成物の製造に使用したSr3MgSi28:Eu2+青色発光蛍光体粉末に、波長146nmと波長172nmの紫外光をそれぞれ照射して、蛍光体粉末から放出される可視光の発光スペクトルを測定した。得られた発光スペクトルの最大ピーク値を最大発光輝度として表6に示す。
[Evaluation of luminous brightness of phosphor powder]
The phosphor powder compositions produced in Examples 151-180 and Comparative Examples 81-95, and as Comparative Example 96, Sr 3 MgSi 2 O 8 : Eu 2+ blue-emitting fluorescence used in the production of the phosphor powder composition The body powder was irradiated with ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm, and the emission spectrum of visible light emitted from the phosphor powder was measured. Table 6 shows the maximum peak value of the obtained emission spectrum as the maximum emission luminance.

表6(蛍光体粉末:Sr3MgSi28:Eu2+青色発光蛍光体粉末)
────────────────────────────────────────
酸化マグネシウム焼成物粉末 最大発光輝度
───────────────── ────────────────
種類 含有量(g) 波長146nm 波長172nm
────────────────────────────────────────実施例151 MgF2・MgO 0.01 110 122
実施例152 同上 0.05 108 120
比較例81 同上 0.10 95 96
────────────────────────────────────────実施例153 MgCl2・MgO 0.01 108 117
実施例154 同上 0.05 105 119
比較例82 同上 0.10 97 94
────────────────────────────────────────実施例155 ZnO・MgO 0.01 109 115
実施例156 同上 0.05 111 111
比較例83 同上 0.10 96 93
────────────────────────────────────────実施例157 γ−Al23・MgO 0.01 107 112
実施例158 同上 0.05 106 109
比較例84 同上 0.10 95 94
────────────────────────────────────────実施例159 LiF・MgO 0.01 106 111
実施例160 同上 0.05 106 113
比較例85 同上 0.10 92 93
────────────────────────────────────────実施例161 NaF・MgO 0.01 105 118
実施例162 同上 0.05 104 115
比較例86 同上 0.10 93 93
────────────────────────────────────────実施例163 KF・MgO 0.01 112 115
実施例164 同上 0.05 110 116
比較例87 同上 0.10 95 94
────────────────────────────────────────実施例165 CaF2・MgO 0.01 109 110
実施例166 同上 0.05 107 111
比較例88 同上 0.10 94 96
────────────────────────────────────────実施例167 BaF2・MgO 0.01 106 112
実施例168 同上 0.05 107 115
比較例89 同上 0.10 98 97
────────────────────────────────────────実施例169 AlF3・MgO 0.01 105 114
実施例170 同上 0.05 105 116
比較例90 同上 0.10 95 96
────────────────────────────────────────実施例171 ZnF2・MgO 0.01 105 115
実施例172 同上 0.05 105 113
比較例91 同上 0.10 94 95
────────────────────────────────────────実施例173 SnF2・MgO 0.01 110 116
実施例174 同上 0.05 108 118
比較例92 同上 0.10 96 93
────────────────────────────────────────実施例175 CeF3・MgO 0.01 106 108
実施例176 同上 0.05 105 111
比較例93 同上 0.10 98 97
────────────────────────────────────────実施例177 YF3・MgO 0.01 109 114
実施例178 同上 0.05 111 116
比較例94 同上 0.10 92 93
────────────────────────────────────────実施例179 GdF3・MgO 0.01 107 120
実施例180 同上 0.05 106 118
比較例95 同上 0.10 94 95
────────────────────────────────────────比較例96 なし 0 100 100
────────────────────────────────────────注)最大発光輝度は、比較例97の値を100とした相対値。
Table 6 (phosphor powder: Sr 3 MgSi 2 O 8 : Eu 2+ blue light emitting phosphor powder)
────────────────────────────────────────
Magnesium oxide fired powder Maximum luminance
───────────────── ─────────────────
Type Content (g) Wavelength 146nm Wavelength 172nm
──────────────────────────────────────── Example 151 MgF 2 .MgO 0.01 110 122
Example 152 Same as above 0.05 108 120
Comparative Example 81 Same as above 0.10 95 96
──────────────────────────────────────── Example 153 MgCl 2 · MgO 0.01 108 117
Example 154 Same as above 0.05 105 119
Comparative Example 82 Same as above 0.10 97 94
──────────────────────────────────────── Example 155 ZnO / MgO 0.01 109 115
Example 156 Same as above 0.05 111 111
Comparative Example 83 Same as above 0.10 96 93
──────────────────────────────────────── Example 157 γ-Al 2 O 3 MgO 0.01 107 112
Example 158 Same as above 0.05 106 109
Comparative Example 84 Same as above 0.10 95 94
──────────────────────────────────────── Example 159 LiF · MgO 0.01 106 111
Example 160 Same as above 0.05 106 113
Comparative Example 85 Same as above 0.10 92 93
──────────────────────────────────────── Example 161 NaF / MgO 0.01 105 118
Example 162 Same as above 0.05 104 115
Comparative Example 86 Same as above 0.10 93 93
──────────────────────────────────────── Example 163 KF ・ MgO 0.01 112 115
Example 164 same as above 0.05 110 116
Comparative Example 87 Same as above 0.10 95 94
──────────────────────────────────────── Example 165 CaF 2 · MgO 0.01 109 110
Example 166 Same as above 0.05 107 111
Comparative Example 88 Same as above 0.10 94 96
──────────────────────────────────────── Example 167 BaF 2 · MgO 0.01 106 112
Example 168 Same as above 0.05 107 115
Comparative Example 89 Same as above 0.10 98 97
──────────────────────────────────────── Example 169 AlF 3 MgO 0.01 105 114
Example 170 Same as above 0.05 105 116
Comparative Example 90 Same as above 0.10 95 96
──────────────────────────────────────── Example 171 ZnF 2 .MgO 0.01 105 115
Example 172 Same as above 0.05 105 113
Comparative Example 91 Same as above 0.10 94 95
──────────────────────────────────────── Example 173 SnF 2 MgO 0.01 110 116
Example 174 Same as above 0.05 108 118
Comparative Example 92 Same as above 0.10 96 93
──────────────────────────────────────── Example 175 CeF 3 MgO 0.01 106 108
Example 176 Same as above 0.05 105 111
Comparative Example 93 Same as above 0.10 98 97
──────────────────────────────────────── Example 177 YF 3・ MgO 0.01 109 114
Example 178 Same as above 0.05 111 116
Comparative Example 94 Same as above 0.10 92 93
──────────────────────────────────────── Example 179 GdF 3・ MgO 0.01 107 120
Example 180 Same as above 0.05 106 118
Comparative Example 95 Same as above 0.10 94 95
────────────────────────────────────────Comparative Example 96 None 0 100 100
──────────────────────────────────────── Note) The maximum emission luminance is the value of Comparative Example 97. Relative value with the value of 100 as 100.

上記表1〜6に示す結果から明らかなように、本発明に従う蛍光体粉末組成物は、蛍光体単独と比較して、Xeガスの放電により生成する波長146nmと波長172nmの紫外光、特にXe2の分子線に相当する波長172nmの紫外光に対する発光輝度が顕著に高くなる。 As is clear from the results shown in Tables 1 to 6, the phosphor powder composition according to the present invention has an ultraviolet light having a wavelength of 146 nm and a wavelength of 172 nm generated by discharge of Xe gas, particularly Xe, as compared with the phosphor alone. The emission luminance with respect to ultraviolet light having a wavelength of 172 nm corresponding to 2 molecular beam is remarkably increased.

Claims (7)

Xeガスの放電により生成する紫外光により励起されて230〜260nmの波長範囲にピークを有する紫外光を発光する、下記の(1)〜(5)からなる群より選ばれる少なくとも一種の酸化マグネシウム焼成物粉末と、230〜260nmの波長範囲にある紫外光に励起されて可視光の発光を示す蛍光体粉末とを、酸化マグネシウム焼成物粉末の量が、蛍光体粉末1質量部に対して0.001〜0.080質量部の範囲となる割合にて含む蛍光体粉末組成物:
(1)フッ素を0.01〜10質量%の範囲にて含有するフッ素含有酸化マグネシウム焼成物粉末;
(2)塩素を0.005〜10質量%の範囲にて含有する塩素含有酸化マグネシウム焼成物粉末;
(3)亜鉛を0.1〜30質量%の範囲にて含有する亜鉛含有酸化マグネシウム焼成物粉末;
(4)γ型酸化アルミニウム粉末と酸化マグネシウム源粉末との粉末混合物を焼成して得られたアルミニウム含有量が2〜38質量%の範囲にあるアルミニウム含有酸化マグネシウム焼成物粉末;
(5)フッ素をマグネシウム100モルに対して0.01〜24モルの範囲の量にて含み、かつアルカリ金属、マグネシウム以外のアルカリ土類金属、希土類金属、アルミニウム、亜鉛及びスズからなる群より選ばれる少なくとも一種の補助金属をマグネシウム100モルに対して0.01〜30モルの範囲の量にて含むフッ素と補助金属を含有する酸化マグネシウム焼成物粉末。
Baked with at least one magnesium oxide selected from the group consisting of the following (1) to (5) that emits ultraviolet light having a peak in the wavelength range of 230 to 260 nm when excited by ultraviolet light generated by discharge of Xe gas The amount of the magnesium oxide fired product powder is 0. 0 parts by weight with respect to 1 part by weight of the phosphor powder, and the phosphor powder that is excited by ultraviolet light in the wavelength range of 230 to 260 nm and emits visible light. Phosphor powder composition contained at a ratio in the range of 001 to 0.080 parts by mass:
(1) Fluorine-containing magnesium oxide fired powder containing fluorine in a range of 0.01 to 10% by mass;
(2) Chlorine-containing magnesium oxide calcined powder containing chlorine in the range of 0.005 to 10% by mass;
(3) Zinc-containing magnesium oxide fired powder containing zinc in a range of 0.1 to 30% by mass;
(4) Aluminum-containing magnesium oxide fired powder having an aluminum content in the range of 2 to 38% by mass obtained by firing a powder mixture of γ-type aluminum oxide powder and magnesium oxide source powder;
(5) Contains fluorine in an amount in the range of 0.01 to 24 mol with respect to 100 mol of magnesium, and is selected from the group consisting of alkali metals, alkaline earth metals other than magnesium, rare earth metals, aluminum, zinc and tin Magnesium oxide calcined powder containing fluorine and an auxiliary metal containing at least one auxiliary metal in an amount in the range of 0.01 to 30 mol with respect to 100 mol of magnesium.
蛍光体粉末が、CaMgSi26:Eu2+、(Ca,Sr)MgSi26:Eu2+、Sr3MgSi28:Eu2+、及びBaMgAl1017:Eu2+からなる群より選ばれる少なくとも一つの基本組成式で表される青色発光蛍光体を含む粉末である請求項1に記載の蛍光体粉末組成物。 The phosphor powder is made of CaMgSi 2 O 6 : Eu 2+ , (Ca, Sr) MgSi 2 O 6 : Eu 2+ , Sr 3 MgSi 2 O 8 : Eu 2+ , and BaMgAl 10 O 17 : Eu 2+. The phosphor powder composition according to claim 1, wherein the phosphor powder composition is a powder containing a blue-emitting phosphor represented by at least one basic composition formula selected from the group. 蛍光体粉末が、Zn2SiO4:Mn2+の基本組成式で表される緑色発光蛍光体を含む粉末である請求項1に記載の蛍光体粉末組成物。 The phosphor powder composition according to claim 1, wherein the phosphor powder is a powder containing a green light-emitting phosphor represented by a basic composition formula of Zn 2 SiO 4 : Mn 2+ . 蛍光体粉末が、(Y,Gd)BO3:Eu3+の基本組成式で表される赤色発光蛍光体を含む粉末である請求項1に記載の蛍光体粉末組成物。 The phosphor powder composition according to claim 1, wherein the phosphor powder is a powder containing a red light-emitting phosphor represented by a basic composition formula of (Y, Gd) BO 3 : Eu 3+ . 交流型プラズマディスプレイパネルの蛍光体層形成用である請求項1に記載の蛍光体粉末組成物。   The phosphor powder composition according to claim 1, which is used for forming a phosphor layer of an alternating current plasma display panel. Xeランプの蛍光体層形成用である請求項1に記載の蛍光体粉末組成物。   The phosphor powder composition according to claim 1, which is used for forming a phosphor layer of an Xe lamp. 基体の上に、請求項1に記載の蛍光体粉末組成物を含む蛍光体層が形成されている発光性積層体。   A luminescent laminate in which a phosphor layer containing the phosphor powder composition according to claim 1 is formed on a substrate.
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