JP2009526120A - 強化された粘弾性及び熱特性を有する金属ポリマー複合体 - Google Patents

Abstract

本発明は、金属ポリマー複合体に関し、当該金属ポリマー複合体は、当該複合体内に強化された又は向上された特性を有する。上記特性は、粘弾性特性、カラー、磁性、熱伝導率、導電率、密度、改良された展性及び延性並びに熱可塑性又は射出成形特性を有する。

Description

本出願は、アメリカ合衆国の国内企業であるＷｉｌｄ Ｒｉｖｅｒ Ｃｏｎｓｕｌｔｉｎｇ Ｇｒｏｕｐ，ＬＬＣ（アメリカ合衆国を除く全ての国の指定における出願人）の名称及びＫｕｒｔ Ｅ．Ｈｅｉｋｋｉｌａ（アメリカ合衆国のみの出願人）の氏名において、２００６年２月９日に、ＰＣＴ国際特許出願として出願された。

発明の分野
本発明は、強化された粘弾性及び熱特性を有する金属ポリマー複合体に関する。成分の新規な相互作用により、上記複合体において、新規な特性を強化させた。上記金属ポリマー複合材料は単なる混和材料ではなく、分割された金属（例えば、金属微粒子）と、真の複合体の特性を得るために組み合わされるポリマー及び金属材料のブレンドにより、上記複合体構造及び特性を最適化するポリマー材料との特有の組み合わせに由来する優れた機械的、電気的及び他の特性が得られる。

特有の特性を有する複合材料を製造するために、多くの注意が払われてきた。改良された特性を有する高密度材料が、これらの種類の材料に含まれる。一例として、高密度材料を要求する用途において、鉛が用いられているのが一般的である。高密度材料の用途には、ショットガンペレット、他の弾道の発射体、フィッシングルアー、フィッシング用おもり、車輪用おもり、及び他の高密度用途が含まれる。鉛は、α、β及びγ放射線、ＥＭＩ及び展性の特性のために、放射線遮蔽を含む密度以外の特性が要求される用途においてもまた用いられている。鉛から製造されたスナップオン（ｓｎａｐ−ｏｎ）フィッシング用おもりにより、使用者は、道具なしで、又は大きな困難なく、釣り糸におもりを容易にはさむことができる。ショットガンペレット又は他の弾道の発射体の場合には、鉛により、砲身の磨耗を最小にし且つ高い精度を達成する展性、貫通力、要求される密度が提供される。鉛は、ハンティング及び軍隊用途の両方に関する第一の選択である。鉛は、ペレット及び発射体の最終用途において周知である有毒性の欠点を有する。米国及び他の場所における多くの行政管轄体は、湖における鉛の濃度の増加及び生じた天然個体群の死亡のために、鉛製弾丸及び鉛製おもりの使用及び販売の禁止を真剣に考慮又は決定している。発射体に用いられる劣化ウランがまた、ワーカビリティー、毒性及び放射線の問題を有する。

複合材料は、２種の異なる材料の有益な特性を得るために、一般的に２種の異なる材料を組み合わせて長年にわたり製造されている。真の複合体（ｔｒｕｅ ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ）は、上記材料の相互作用により、両成分の最良の特性が提供され、ユニークである。複数種の複合材料が公知であり、そして当該複合材料は、単なる混和材料ではない。一般的に、合金を形成する一定の種類の金属を一定の比率で組み合わせることにより、金属／金属合金材料に特有の特性が付与されることが認められている。金属／セラミック複合体内で焼固させることができる粘土材料と共に、金属粉末又は繊維を組み合わせることを典型的に含む、金属／セラミック複合体が製造されている。

概して、熱可塑性又は熱硬化性ポリマー相を、強化粉末又は繊維と組み合わせることにより、一連の充填材入り材料（ｆｉｌｌｅｄ ｍａｔｅｒｉａｌ）を製造し、そして正確な条件下において、真のポリマー複合体を形成させることができる。充填材としての添加剤を有する充填材入りポリマーは、複合体の特性を示すことができない。充填材材料には、ポリマー系のための顔料又は増量剤のどちらかとしてはたらく無機材料が含まれるのが典型的である。特有の複合体においてポリマーの機械的性質を改良する繊維強化された特性を得るために、概して、種々の繊維強化複合体が製造されている。

充填材入りポリマー材料の部分集合の一つは、金属材料、金属粒子又は繊維がポリマー内に分散されている金属ポリマー混和材料である。これらの材料の大部分は混和材料であり、そして真の複合体ではない。混和材料は、典型的には、成分の部分に容易に分離することができ、そして当該成分の特性を示す。真の複合体は、分離に抵抗性を示し、そして投入した材料の強化された特性を示す。真の複合体は、個々の成分の特性を示さない。Ｔａｒｌｏｗの米国特許第３，８９５，１４３号明細書には、分散された無機繊維及び金属粒子を含むエラストマーラテックスを含むシート材料が教示されている。

Ｂｒｕｎｅｒらの米国特許第２，７４８，０９９号明細書には、材料の熱又は電気特性を改良する目的の銅、アルミニウム又はグラファイトを含むナイロン材料が教示されているが、混和材料の密度は教示されていない。Ｓａｎｄｂａｎｋの米国特許第５，５４８，１２５号明細書には、放射線遮蔽を得る目的で、比較的少ない体積％のタングステンを有する軟質ポリマーを含む衣類製品が教示されている。Ｂｅｌａｎｇｅｒらの米国特許第５，２３７，９３０号明細書には、銅粉末及び熱可塑性樹脂、典型的にはナイロン材料を含む演習弾が開示されている。Ｅｐｓｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎの特開昭６３−２７３６６４号明細書には、金属含有複合体として、金属シリケートガラス繊維、タイトニットウィスカ及び他の材料を含むポリアミドが開示されている。Ｌａｓｔｌｙ、Ｂｒａｙらの米国特許第６，０４８，３７９号明細書及び同第６，５１７，７７４号明細書には、タングステンポリマー材料を製造する試みが開示されている。上記特許には、高密度材料を製造する目的で、複合体中で、ポリマー及び１０μｍ未満の粒径を有するタングステン、並びに所望による第二のビモダルポリマー（ｂｉ−ｍｏｄａｌ ｐｏｌｙｍｅｒ）又は金属繊維を組み合わせることが開示されている。

多くの研究が、複合材料全般に関してなされているが、１０ｇ／ｃｍ³超の密度を有する金属複合材料は得られておらず、密度は、上記複合体の特性を具体的に説明するための測定の一つである。これらの材料の密度を高くすることにより、上記複合体に特有の機械的性質がもたらされ、そして用いられる場合に、より低密度の複合材料に存在しない特性が得られる。高密度、低毒性、及び電気／磁気特性に関して改良された特性、展性、射出成形能力、並びに粘弾性特性を有する材料に関する必要性がある。

本発明は、先行技術の材料に対して改良された熱及び粘弾性又は製造特性を有する金属ポリマー複合材料に関する。本発明の材料は、金属粒径分布、ポリマー及び処理条件の選択により、上記複合体の、ポリマーによって満たされた排除体積を最小化することにより改良された密度又は他の特性を達成し、そして有用な粘弾性特性を達成する。得られる複合材料は、密度、低毒性、改良された展性、改良された延性、改良された粘弾性特性（例えば、引張係数、貯蔵弾性率、弾塑性変形及びその他）、電気／磁気特性、並びに機械成形特性に関して、先行技術の複合体を上回る。伸び率として評価されるポリマー粘弾性及び密度が、この技術における真の複合体の有用な予測パラメータ及び有用な特性であることを、我々は見出した。

有用な強化された特性の生成において、選択された粒径及び分布の充填率並びに微粒子又は混合された金属微粒子の選択により、強化された特性が得られる。上記密度を、他の有用な特性の強化の予測変数として用いることができる。界面改質剤をさらに含む組成物を用いることにより、材料特性の改良された利用及び改良された性能、例えば、伸び率及び他の特性が実証される。好ましい複合体を、所与の分子量分布の１種又は２種以上のポリマー、あるいは所与の分布を有する１種又は２種以上の金属微粒子と組み合わせ、特有の複合体を得ることができる。

上記材料は、密度、低毒性、改良された展性、改良された延性、改良された粘弾性特性及び機械成形特性に関して、先行技術の複合体を上回ることができる。我々は、真の複合体を生成させ、そして粘弾性特性を得ることができる。我々は、上記微粒子と上記ポリマーとの連関を改良するために、界面改質剤を用いて複合体を生成させた。我々は、本発明の複合材料が、注意深い組成ブレンドにより、設計された水準の密度、機械的性質、熱特性、又は電気／磁気特性を有することを見出した。新規な粘弾性特性により、上記材料は、複合体により満たされていない様々な用途で有用であり、そして簡潔に製造された材料が提供され、そして有用な形状に形成される。先行技術の充填材入り材料は、これらの特性を有することに失敗し、そして応力を加えた場合に、脆性又は機械的破壊を示す。

本発明の実施形態の一つでは、規定の粒径及び粒径分布を有する選択された金属微粒子が、改良された複合体を形成させるために、ある分子量分布を有するポリマーと共に選択された。上記粒子は、最高の特性の改良を促進する規定された真円度を有することができる。この系では、金属微粒子及びフルオロポリマー複合体が、規定された特性を達成する。

本発明の高密度材料は、当該材料の外観を改良するために、界面が改質された顔料又は他の成分を含むことができる。混合された金属微粒子、２種の金属から成る（例えば、ＷＣ）又は合金の金属複合体を用いて、特定の用途に関する特性を調整することができる。これらの特性には、密度、熱特性、例えば、伝導率、磁気特性、電気特性、例えば、導電率、カラー等が含まれるが、これらに限定されるものではない。

これらの材料及び材料の組み合わせを、ソリッドステート電気化学系（例えば、バッテリ）及び半導体構造物として用いることができる。好ましいより高密度の金属ポリマー材料をまた、１種又は２種以上のポリマー及び１種又は２種以上の金属微粒子と組み合わせて、特有の複合体を得ることができる。第二の金属を、高密度の金属と組み合わせることができる。複合体は、金属及びポリマーの種々の組み合わせを含むことができる。上記金属微粒子は、種々の金属の２種の金属微粒子を含むことができ、各金極は、比較的高密度を有する。別の実施形態では、上記金属微粒子は、高密度の金属微粒子及び第二の金属を含むことができる。

本開示の他の有用な金属は、それ自身により、上記複合材料内で、１０超の密度を達成することはできないが、全体として上記複合体に有用な特性を付与することができる金属に関する。上記特性は、電気特性、磁気特性、熱導電率、音響遮蔽等を含む物性を含むことができる。上記第二の金属の例には、鉄、銅、ニッケル、コバルト、ビスマス、スズ、カドミウム及び亜鉛が含まれるが、それらに限定されるものではない。本発明の材料により、設計技術者は、上記複合体を最終用途に調整する柔軟性を得ることができ、そして望まない限り有毒又は放射性の材料を使用することを避けることができる。本発明の高密度複合体が使用できるそれらの典型的な用途において、鉛又は劣化ウランは必要とされない。毒性又は放射線の調整された水準が必要である他の用途では、本発明の複合体を、上記材料内にある所望の特性と共にうまく用いることができる。

簡潔に説明すると、本発明の技術を用いると、本発明の金属ポリマー複合体は、強化されたポリマー複合体の特性を提供することができる。重要な材料の一つには、１０ｇ／ｃｍ³超、典型的には、約５〜２１ｇ／ｃｍ³超、約５〜１８ｇ／ｃｍ³、概して１１．７ｇ／ｃｍ³超、１２．５ｇ／ｃｍ³超又は１６．０ｇ／ｃｍ³超の密度を有する複合体が含まれる。上記複合体は、高密度金属微粒子、ポリマー、及び所望による界面改質剤材料を含む。本発明の組成物はまた、他の添加剤、例えば、可視指標、蛍光マーカー、染料又は顔料を、少なくとも約０．０１〜５重量％の量で含むことができる。本発明の複合体は、約７５〜９９．９重量％の金属、４７〜９０体積％の金属、０．５〜１５重量％のポリマー、１０〜５３体積％のポリマーを、上記複合体中に含む。当該開示では、我々は、上記複合体において調整することができる重要な特性の一つとして密度を信頼しているが、他の有用な特性を、上記複合体中に設計することができる。

強化された密度の金属ポリマー複合体は、上記金属微粒子が、可能性のある最大充填率又は上記微粒子のタップ密度において、上記微粒子の最小化された排除体積のみを実質的に完全に占有するポリマー相を用いて得られる複合体を形成することによりなされうる。金属微粒子を用い、上記微粒子を充填し、そして上記微粒子を上記微粒子の排除体積のみが満たされるのにまさに十分なポリマーと組み合わせることにより、上記複合材料の高密度を最適化することができる。複合体の形成及び高密度のために選択されたポリマーと組み合わされた、約５ｇ／ｃｍ³超、１６ｇ／ｃｍ³超であることも多い絶対密度の金属を有する金属が選択される。上記金属微粒子及び上記ポリマー成分の密度が高くなると、上記複合材料の密度が高くなる。

複合体の最大密度は、上記複合体における金属微粒子の充填効率と、高密度ポリマー材料を用いて高密度に充填された微粒子内の非占有空隙内の関連する効率とにより主に制御される。我々は、充填率及び充填物の効率を、粒子形状、粒径及び粒径分布の注意深い選択により改良することができることを見出した。上記微粒子は、１０μｍ超であるべきである（約１０μｍ超の粒径は、上記微粒子のごく一部は、１０μｍ未満であることを意味する、要するに、上記微粒子の１０重量％未満（５重量％未満であることも多い）は、１０μｍ未満である）。上記金属の粒径分布はブロードであり、そして典型的には、約１０〜１０００μｍの粒子を含むべきである。

上記微粒子分布は、約１０〜７０μｍの範囲における少なくともいくつかの微粒子（少なくとも５重量％）を含むべきであり、上記微粒子はまた、７０超、約７０〜２５０μｍの範囲における少なくともいくつかの微粒子（少なくとも５重量％）を含むべきであり、所望により上記微粒子は、約２５０〜５００μｍの範囲におけるいくつかの微粒子（少なくとも５重量％）を含むことができ、そして５００＋μｍ範囲におけるいくつかの微粒子を含むことができる。この分布は、正規、ガウス、対数正規又は非対称正規であることができるが、所望の範囲の粒径を含まなければならない。真の複合体は、複合体の形成を促進する界面改質剤を用いることにより強化された特性の改良及び高密度が得られることを示す水準に密度が達し、そして特性が改良されるまで、組み合わせたポリマー及びポリマー微粒子を注意深く処理することにより得られる。

複合体は、単なる混和材料を超える。複合体は、種々のパーセンテージの組成を用いて混合された２種又は３種以上の物質の組み合わせとして規定され、各成分は、その本質的な元の特性を保持する。複合体は、別個の材料の制御された組み合わせであり、その成分の特性よりも優れた特性を生ずる。単なる混和材料では、混合された材料は、相互作用がほとんどなく、そして特性がほとんど強化されない。上記材料の一つは、弾性率、強度又は密度を高くするように選択される。複数のメカニズムを用いて、原子及び分子を、他の原子又は分子と結合させることができる。上記結合は、分子−分子間相互作用、原子−分子間相互作用及び原子−原子相互作用を含む、原子又は分子表面の電子雲の間に生じうる。各結合のメカニズムには、分子間相互作用の中でさえも、各原子中心間の特有の力及び寸法が含まれる。

上記結合力の重要な態様は、強度、距離に対する結合強度の変化及び方向性である。上記結合内の主要な力は、イオン結合、共有結合及びファンデルワールス（ＶＤＷ）型の結合を含む。イオン半径及び結合が、イオン種、例えば、Ｎａ⁺Ｃｌ^-、Ｌｉ⁺Ｆ^-に生ずる。上記イオン種は、各原子中心間にイオン結合を形成する。上記結合は、実質的に、しばしば実質的に１００ｋＪ／ｍｏｌ超、しばしば２５０ｋＪ／ｍｏｌ超である。さらに、イオン半径に関する原子間距離は、小さくなる傾向があり、そして約１〜３Åのオーダーとなる傾向がある。共有結合は、原子中心間の直接共有結合を形成する原子を囲む電子雲の部分的重なりから生ずる。上記共有結合の強度は、実質的であり、イオン結合におおよそ等しく、そしていくぶん短い原子間距離を有する傾向がある。

種々のファンデルワールス力は、共有結合及びイオン結合とは異なる。これらのファンデルワールス力は、分子間の力であり、分子中心間の力ではない傾向がある。上記ファンデルワールス力は、双極子間力、分散力及び水素結合を含む３種の力に概して分けられる。双極子間力は、分子上の電荷の量又は分布における一次又は永久的な変動から生じるファンデルワールス力である。

双極子構造は、全般的又は部分的なプラスと、全般的な又は部分的なマイナスの反対の末端とを作り出す、分子上の電荷の分離により生ずる。上記力は、分子のマイナスの領域と、プラスの領域との間の静電気相互作用から生ずる。水素結合は、水素原子と、分子内の負に帯電した領域（例えば、酸素、フッ素、窒素又は他の比較的陰性（Ｈに匹敵する）の部位）との間の双極子間相互作用である。これらの原子により、正電荷を有する水素原子との双極子間相互作用を引き寄せる双極子負電荷が達成される。分散力は、実質的に非極性の非荷電分子の間に存在するファンデルワールス力である。この力は非極性分子内に生ずるが、当該力は上記分子内の電子の運動から生ずる。上記電子雲内の運動の迅速性のために、電子運動により上記分子の分極の一時的な変化が生じ、上記非極性分子は、小さいが、しかし重要で瞬間的な電荷を達成する。電荷におけるこれらの少量の変動は、上記ファンデルワールス力の分散部分を生じさせる。

ＶＤＷ力は、上記双極子の性質又は上記分子の変動分極（ｆｌｕｃｔｕａｔｉｎｇ ｐｏｌａｒｉｚａｔｉｏｎ）のために、結合強度が低い傾向があり、概して５０ｋＪ／ｍｏｌ以下である。さらに、上記力が引力を有する範囲はまた、実質的にイオン結合又は共有結合を上回り、そして約３〜１０Åである傾向がある。

本発明のファンデルワールス複合材料において、金属粒子の特有の組み合わせ、上記金属成分の粒径の変更、上記微粒子及び上記ポリマーの間の相互作用の改良により、特有のファンデルワールス結合が生ずることを我々は見出した。ファンデルワールス力は、上記微粒子内の金属原子／結晶の間に生じ、そして上記金属／ポリマー複合体内の粒径、ポリマー及び界面改質剤の組み合わせにより作り出される。以前は、「複合体」として特徴付けられる材料は、上記微粒子充填材材料の間にファンデルワールス相互作用を全く又はほとんど有しない微粒子で満たされたポリマーを単に含むものであった。

本発明では、界面が改質されたポリマー（ｉｎｔｅｒｆａｃｉａｌｌｙ ｍｏｄｉｆｉｅｄ ｐｏｌｙｍｅｒ）及び粒径分布の選択の間の相互作用により、上記微粒子が、実質的なファンデルワールス結合強度を作り出す分子間距離を達成することを可能になる。粘弾性特性をほとんど有しない先行技術の材料は、真の複合体の構造を達成しない。これにより、我々は、この分子間距離が、先行技術において達成されていないと結論付けた。上記考察では、用語「分子」は、金属の粒子、金属結晶を含む粒子又は非晶質金属凝集体、金属若しくは金属混合物の他の分子若しくは原子単位若しくは下位の単位に関するように用いられうる。本発明の複合体では、結晶又は他の金属原子凝集体の形態の「分子」としてはたらく金属原子の集合の間に、上記ファンデルワールス力が生ずる。

本発明の複合体は、ファンデルワールス強度（すなわち、約５〜約３０ｋＪ／ｍｏｌ）及び３〜１０Åの結合寸法の範囲内にある金属微粒子間の分子間力を有する複合体により特徴付けられる。本発明の複合体における金属微粒子は、約１０〜７０μｍの範囲における微粒子が少なくとも約５重量％であり、そして約７０〜２５０μｍの範囲における微粒子が少なくとも約５重量％であるような粒径の範囲を有し（及びポリマー）、上記複合体は、約４ｋＪ／ｍｏｌ未満の隣接する粒子内の分子間のファンデルワールス分散結合強度（１．４〜１．９Åの結合寸法）か、又は約２ｋＪ／ｍｏｌ未満の隣接する粒子内の分子間のファンデルワールス分散結合強度（上記ファンデルワールス結合寸法が約１．５〜１．８Åである）を有する。

複合体において、強化材は、マトリックスよりも十分に強く且つ固く、そして上記複合体に良好な特性を付与する。上記マトリックスは、規則正しい高密度パターンに上記強化材を保持する。上記強化材は、通常不連続であるので、上記マトリックスはまた、上記強化剤の間の充填物（ｌｏａｄ）を移動させるようにはたらく。処理により、上記強化材金属の混合及び充填が補助される。上記混合物を補うため、界面改質剤により、上記マトリックスが上記複合体の実質的連続層を形成することを防ぐ力を克服することが補われうる。上記複合体の特性は、注意深い処理及び製造を用いることにより得られる均質な（ｉｎｔｉｍａｔｅ）会合から生じる。我々は、界面改質剤は、ポリマー及び微粒子の密な会合を促進する上記微粒子上の外面コーティングを提供する有機材料であると考える。約０．００５〜３重量％、又は約０．０２〜２重量％を構成する最小量の改質剤を用いることができる。

本開示の目的において、用語「金属」は、イオン化薬剤（ｉｏｎｉｃ ａｇｅｎｔ）、共有結合化薬剤（ｃｏｖａｌｅｎｔ ａｇｅｎｔ）又はキレート化（錯体化）薬剤（ｃｈｅｌａｔｉｎｇ（ｃｏｍｐｌｅｘｉｎｇ）ａｇｅｎｔ）に関連せず、酸化物又は金属若しくは非金属汚染物質として、約０から最大２５重量％又は約０．００１〜１０重量％の酸化状態における金属に関する。本開示の目的において、用語「微粒子」は、１０μｍ超の粒径を有し、かつ１０〜１００μｍ及び１００〜４０００μｍの粒径範囲の少なくともいくつかの微粒子を含む粒径分布を有する生成物へと製造された材料を指す。充填された状態では、この微粒子は、約５〜５３体積％の排除体積を有する。本発明では、上記微粒子は、異なる化学的及び物性の金属のブレンドにおいて２種若しくは３種又はそれ超の微粒子源を含むことができる。

典型的には、本発明の複合材料は、溶融処理を用いて製造され、そしてまた溶融処理を用いた製品形成に利用されている。典型的には、本発明の高密度材料の製造において、約４０〜９６体積％、しばしば５０〜９５体積％又は８０〜９５体積％の金属微粒子を、加熱及び温度条件の下、約４〜６０体積％、しばしば５〜５０体積％又は５〜２０体積％の典型的な熱可塑性ポリマー材料と組み合わせ、上記材料が、真の複合体形成を示す約５〜２１ｇ／ｃｍ³、又は約５〜１８ｇ／ｃｍ³、しばしば１０ｇ／ｃｍ³超、１１ｇ／ｃｍ³超、好ましくは１２ｇ／ｃｍ³超、さらに好ましくは１６ｇ／ｃｍ³超の密度を達成するまで処理する。典型的な伸び率は、少なくとも５％、少なくとも約１０％、そしてしばしば５〜２５０％である。

あるいは、上記材料の製造において、上記金属又は熱可塑性ポリマーを界面改良剤と混合することができ、次いで、改良された材料を、上記材料内で溶融処理することができる。一度、上記材料が十分な密度を達成したら、上記材料を、一般的な処理技法を用いて、製品に押出すか、又はペレット、チップ、ウェーハ若しくは他の容易に加工される材料の形状の原材料に押出すことができる。本発明の複合体を有する有用な製品の製造において、製造された複合体を、適量得て、典型的にはエクストルーダー装置内で加熱及び圧力にさらし、次いで適切な物理的形態における正確な量の材料を有する適切な形状に形成させることができる。適切な製品設計において、複合体製造又は製品製造の際、顔料又は他の染料材料を処理装置に添加することができる。

この材料の優位性の一つは、無機染料又は顔料を共処理して、魅力的又は装飾用の外観を得るための外面ペイント又はコーティングの必要のない材料を生じさせることができることである。上記顔料を、上記ポリマーブレンド内に含ませることができ、上記材料の隅々に均一に分布させることができ、そしてその装飾用の外観をそぐ、傷つける、又は失う可能性の無い表面を生じさせることができる。特に重要な顔料材料の一種には、二酸化チタン（ＴｉＯ₂）が含まれる。この材料は、きわめて非毒性であり、ブライトの白い微粒子であり、金属微粒子及び／又はポリマー複合体のどちらかと容易に組み合わせ、上記複合材料の密度を高くし、そして最終的な複合材料に白い色合いを付与することができる。

我々は、２種若しくは３種又はそれ超の金属のブレンドの微粒子形態が、ポリマー複合体構造において、両方の金属に由来する重要な複合体特性を得ることができることをさらに見出した。例えば、タングステン複合体又は他の高密度金属微粒子を第二の金属微粒子と混合することができ、当該第二の金属微粒子は、比較的安定な、無毒のタングステン材料に、追加の特性、例えば、α、β又はγ粒子の形態の低い度合いの放射線、低い度合いの所望の細胞毒性、外観の変化又は他の有益な特性を付与する。２種の金属から成る複合体の優位性の一つが、特定の最終用途向けに調整された密度を生ずる割合を注意深く選択することにより得ることができる。

例えば、フルオロポリマー、すなわち、１１ｇ／ｃｍ³〜１２．２ｇ／ｃｍ³の範囲にわたることができるフルオロポリマーを有する、理論密度を有するタンタル／タングステン複合体を生成させることができる。あるいは、他の用途において、約１２ｇ／ｃｍ³〜約１３．２ｇ／ｃｍ³の範囲にわたる密度を有することができる、フルオロポリマーを有するインジウムタングステン複合体を製造することができる。上記複合体のそれぞれは、特有の又は特別な特性を有することができる。これらの複合体の方法及び材料は、融点及び他の処理の困難性に起因して、上記複合体が、本発明の方法なしでは合金形態に製造されることができない２種の金属の合金複合体としてはたらく特有の役割及び特性を有する。

本発明は、先行技術の材料に対して強化された又は改良された粘弾性および熱特性を有する改良された金属ポリマー複合材料に関する。単一の金属及び混合された金属複合体を、密度、カラー、磁性、熱伝導率、導電率及び他の物性を含む新規な特性に関して調整することができる。界面改質剤をさらに含む組成物を使用することにより、材料特性の改良された利用及び改良された性能が実証される。好ましい複合体を、所与の分子量分布の１種又は２種以上のポリマー及び所与の分布を有する１種又は２種以上の金属微粒子と組み合わせて、特有の複合体を得ることができる。本発明は、鉛の密度及び展性を上回る特徴を有するが、鉛及び他の高密度材料に固有の毒性を有しない複合材料の系統に関する。上記材料を、高密度、展性、延性、成形性及び粘弾性特性が要求される用途に用いることができる。

本発明は、高密度金属微粒子、例えば、タングステン、ポリマー相、及び所望による界面改質剤（上記ポリマー及び金属微粒子を、所望の性質及び特性の度合いを有する複合体を形成し、且つ可能な最高密度を達成するように相互作用させる）を含む高密度材料を特に提供する。上記材料は、特定の用途において必要とされない限り、鉛又は劣化ウランのそれぞれの毒性又は残余の放射線特性なしで、密度、貯蔵弾性率、カラー、磁性、熱伝導率、導電率及び他の物性の改良を含む、先行技術の材料を超えた物性を得る。本発明の材料により、設計技術者は、上記複合体を最終用途に調整する柔軟性を得ることができ、そして望まない限り、有毒な又は放射性の材料を使用することを避けることができる。鉛又は劣化ウランは、それらの典型的な用途では必要ではない。

本発明の複合材料は、排除体積及び当該排除体積を実質的に占有する最高のタップ密度で金属微粒子を組み合わせるが、上記複合体組成から最高の可能性のある密度を得ることはない。タップ密度（ＡＳＴＭ Ｂ５２７−９３）は、材料がどの程度良好に充填されているかに関する。充填率は、排除体積及び密度計算に含まれる体積成分に影響を与える。正確な粒径及び分布において、種々の金属微粒子が用いられうる。上記金属粒子分布の重要なパラメータには、上記金属微粒子の５重量％以下が直径１０μｍ未満であるという事実が含まれる。

さらに、上記金属粒子分布は、１０〜１００μｍの範囲に分類される実質的な割合の微粒子と、１００〜２５０μｍの範囲に分類される実質的な割合の微粒子と、１００〜５００μｍの範囲に分類される実質的な割合の微粒子とを有する。「実質的な割合」は、少なくとも１０重量％の微粒子を意味する。この分布は、正規、ガウス、対数正規又は非対称正規であることができるが、所望の範囲の粒径を含まなければならない。

上記金属の最大密度は、少なくとも１１ｇ／ｃｍ³、好ましくは１３ｇ／ｃｍ³超、さらに好ましくは１６ｇ／ｃｍ³超であり、そして上記ポリマーは、少なくとも０．９４ｇ／ｃｍ³の密度を有するが、１〜１．４ｇ／ｃｍ³超、そして好ましくは１．６ｇ／ｃｍ³超の密度を有するポリマーが、密度を高くし、そして有用なポリマー複合材料を得るために有用である。抗張力は０．２〜６０ＭＰａであり、そして上記複合体の貯蔵弾性率（Ｇ’）は、約１３８０〜約１４０００ＭＰａ、好ましくは約３４５０〜約６０００ＭＰａの範囲、及び少なくとも０．２〜２００ＭＰａの引張係数の範囲にわたる。

本発明の複合材料の重要な特性の一つは、弾塑性変形の存在及びそのポアソン比に関する。本発明の複合材料は、弾塑性変形を示す。上記複合体を引き伸ばす応力の下、上記構造は、限界に達するまで弾性モードで変形し、その後、上記構造は、その限界に達するまで塑性モードで変形し、構造が破壊される。この特性は、破断点として示され、そこでは、上記材料は、弾性限界に達する前に、少なくとも５％又は少なくとも１０％、応力下で伸び、そして連続した応力の下で破断する。好ましい材料は、典型的には０．５未満、そして好ましくは約０．１〜約０．５のポアソン比を有する。

本発明の好ましい粒子の規則的で、本質的に球形の特徴は、当該粒子の真円度及びそのアスペクト比により規定されうる。上記粒子のアスペクト比は、１：３未満、そしてしばしば１：１．５未満であり、そして実質的に円形の断面又は球形粒子を反映すべきである。上記粒子の真円度、真円度又は粗度を、上記粒子の顕微鏡検査により評価することができ、そこでは、粗度の自動化された又は手動の測定により評価されうる。上記評価では、上記微粒子の代表的な選択の周囲長を選択し、そして上記粒子断面の面積をまた測定する。
上記粒子の真円度は、次の式：
真円度＝（周囲長）²／面積
により計算される。

理想の球形粒子は、約１２．６の真円度特性を有する。この真円度特性は、約２０未満、しばしば約１４〜２０又は１３〜１８の無単位のパラメータである。

本発明の複合体に用いることができる金属微粒子には、タングステン、ウラン、オスミウム、イリジウム、白金、レニウム、金、ネプツニウム、プルトニウム及びタンタルが含まれ、そして第二の金属、例えば、鉄、銅、ニッケル、コバルト、スズ、ビスマス及び亜鉛を有することができる。優位性は、無毒又は非放射性材料を、鉛及び劣化ウランの置換物として用いることができることであるが、必要な場合には、上記材料が目的とする使用に対して悪影響を与えない場合に、鉛及びウランを用いることができる。本発明の別の優位性は、自然に合金を形成することができない２種又は３種以上の金属材料を用いた２種の金属から成るまたは３種以上の金属から成る複合体を作り出すことができることである。

金属の選択又は金属及びポリマーの組み合わせを注意深く選択することにより、種々の特性を調整することができ、そして上記材料の毒性又は放射能を、上記材料内で所望のように設計することができる。これらの材料は、大きな金属粒子として用いられず、小さな金属粒子として用いられるのが一般的であり、一般に金属微粒子と呼ばれている。上記微粒子は、比較的小さなアスペクト比を有し、そして典型的には約１：３未満のアスペクト比を有する。アスペクト比は、上記微粒子の最大寸法を、上記微粒子の最小寸法で割った比として規定されるのが典型的である。一般的に、球形微粒子が好ましいが、高密度構造体の中で比較的均一な粒子から十分な充填密度を得ることができる。

本発明の複合材料は、排除体積及び当該排除体積を実質的に占有するポリマー材料を残す最高のタップ密度で金属微粒子を組み合わせるが、上記複合体組成から最高の可能性のある密度を得ることはない。

種々の高密度金属を用いることができる。タングステン（Ｗ）は、１８３．８４の原子重量；７４の原子番号を有し、そしてＶＩＢ（６）族に属する。天然由来の同位体は、１８０（０．１３５％）；１８２（２６．４％）；１８３（１４．４％）；１８４（３０．６％）；１８６（２８．４％）であり、そして人工の放射性同位体は、１７３〜１７９；１８１；１８５；１８７〜１８９である。タングステンは、１７８１年にＣ．Ｗ．Ｓｃｈｅｅｌｅにより発見され、そしてＪ．Ｊ．及びＦ．ｄｅ Ｅｌｈｕｙａｒにより単離された。より珍しい金属の１種では、地殻に１．５ｐｐｍ含まれる。主要な鉱石は、鉄マンガン重石［（Ｆｅ，Ｍｎ）ＷＯ₄］及び灰重石（ＣａＷＯ₄）であり、主に中華人民共和国、マレー半島、メキシコ、アラスカ、ミナミアメリカ及びポルトガルに見出される。米国で採掘される灰重石鉱石は、０．４〜１．０％のＷＯ₃を含む。単離方法の記載は、Ｋ．Ｃ．Ｌｉ，Ｃ．Ｙ．Ｗａｎｇの「Ｔｕｎｇｓｔｅｎ，Ａ．Ｃ．Ｓ．Ｍｏｎｏｇｒａｐｈ Ｓｅｒｉｅｓ」ｎｏ．９４（Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，３ｒｄ ｅｄ．，１９５５）ｐｐ１１３−２６９；Ｇ．Ｄ．Ｒｉｅｃｋの「Ｔｕｎｇｓｔｅｎ ａｎｄ Ｉｔｓ Ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ」（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９６７）１５４ｐｐに見出される。以下を参照せよ：Ｐａｒｉｓｈの「Ａｄｖａｎ．Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．Ｒａｄｉｏｃｈｅｍ．」９，３１５−３５４（１９６６）；Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｖｏｌ．３のＲｏｌｌｉｎｓｏｎの「Ｃｈｒｏｍｉｕｍ，Ｍｏｌｙｂｄｅｎｕｍ ａｎｄ Ｔｕｎｇｓｔｅｎ」，Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ，Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）ｐｐ６２３−６２４，７４２−７６９。

タングステンは、体心立方構造の結晶形を有する鉄灰色からすず色の金属である。その密度（ｄ₄ ²⁰）は１８．７〜１９．３である；その硬度は６．５〜７．５であり、融点は３４１０℃であり、沸点は５９００℃であり、比熱（２０℃）は０．０３２ｃａｌ／ｇ／℃であり、融解熱は４４ｃａｌ／ｇであり、気化熱は１１５０ｃａｌ／ｇであり、電気抵抗率（２０℃）は５．５μΩ・ｃｍである。タングステンは、常温において、乾燥空気内で安定であるが、赤熱でトリオキシドを生成し、水により腐食されないが、水蒸気によりジオキシドに酸化される。微粒子タングステンは、最適な状態の下で自然発火する場合があり、そして空気の存在下で炭酸タトリウム又は溶融した（ｆｕｓｅｄ）水酸化カリウムにゆっくりと溶解されうる；ＮａＯＨ及びニトレートの溶融混合物に可溶である。タングステンは、室温でフッ素に腐食され；２５０〜３００℃で塩素に腐食され、空気の無い状態でヘキサクロリドを生成し、そして空気の存在下でトリオキシド及び酸塩化物を生成する。まとめると、融点は３４１０℃であり、沸点は５９００℃であり、そして密度（ｄ₄ ²⁰）は１８．７〜１９．３である。

ウラン（Ｕ）は、２３８．０２８９の原子重量（特有の天然由来の同位体混合物）；９２の原子番号を有し、そして安定な核種ではない。天然由来の同位体は、２３８（９９．２７５％）；２３５（０．７１８％）；２３４（０．００５％）であり、人工の放射性同位体は、２２６〜２３３；２３６；２３７；２３９；２４０である。ウランは、地殻に約２．１ｐｐｍ含まれる。市販の主要なウラン鉱石は、カルノー石、ピッチブレンド、トベルナイト（ｔｏｂｅｒｎｉｔｅ）及びリン灰ウラン石である。商業的に重要な鉱山は、カナダのＥｌｌｉｏｔ Ｌａｋｅ−Ｂｌｉｎｄ Ｒｉｖｅｒ領域、南アフリカのＲａｎｄ ｇｏｌｄ領域、米国のＣｏｌｏｒａｄｏ及びＵｔａｈ、オーストラリア及びフランスに見出されている。ピッチブレンドからの発見は、Ｍ．Ｈ．Ｋｌａｐｒｏｔｈの「Ｃｈｅｍ．Ａｎｎ．」ＩＩ，３８７（１７８９）に見出される。上記金属の調製は、Ｅ．Ｐｅｌｉｇｏｔの「ＣＲ．Ａｃａｄ．Ｓｃｉ」１２，７３５（１８４１）及び「Ｉｄｅｍ，Ａｎｎ．Ｃｈｉｍ．Ｐｈｙｓ．」５，５（１８４２）に見出される。

純粋なウラン金属の調整のフローシート及び詳細は、Ｃｈｅｍ．Ｅｎｇ．６２，Ｎｏ．１０，１１３（１９５５）；Ｓｐｅｄｄｉｎｇらの米国特許第２，８５２，３６４号明細書（１９５８，Ｕ．Ｓ．Ａ．Ｅ．Ｃ．）に見出される。以下を参照せよ：Ｍｅｌｌｏｒ’ｓ Ｖｏｌ．ＸＩＩ，１−１３８（１９３２）；ＣＤ．Ｈａｒｒｉｎｇｔｏｎ，Ａ．Ｒ．Ｒｕｅｈｌｅの「Ｕｒａｎｉｕｍ Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」（Ｖａｎ Ｎｏｓｔｒａｎｄ，Ｐｒｉｎｃｅｔｏｎ，１９５９）；Ｅ．Ｈ．Ｐ．Ｃｏｒｄｆｕｎｋｅの「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｕｒａｎｉｕｍ」（Ｅｌｓｅｖｉｅｒ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９６９）２５５０ｐｐ；複数著者「Ｈａｎｄｂ．Ｅｘｐ．Ｐｈａｒｍａｋｏｌ」３６，３−３０６（１９７３）；「Ｔｈｅ Ａｃｔｉｎｉｄｅｓ」Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｖｏｌ．５，Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ，Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）の諸所；Ｆ．Ｗｅｉｇｅｌの「Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」Ｖｏｌ．２３（Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，３ｒｄ ｅｄ．，１９８３）ｐｐ５０２−５４７；同著者「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ ｔｈｅ Ａｃｔｉｎｉｄｅ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ」Ｖｏｌ．１，ＪＪ．ＫａｔｚらのＥｄｓ．（Ｃｈａｐｍａｎ ａｎｄ Ｈａｌｌ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ １９８６）ｐｐ１６９−４４２；Ｊ．Ｃ．Ｓｐｉｒｌｅｔらの「Ａｄｖ．Ｉｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．」３１，１−４０（１９８７）。

毒物学及び健康の影響の概観が、「Ｔｏｘｉｃｏｌｏｇｉｃａｌ Ｐｒｏｆｉｌｅ ｆｏｒ Ｕｒａｎｉｕｍ」（ＰＢ９１−１８０４７１，１９９０）２０５ｐｐに見出される。ウランは、展性及び延性の両方を有する銀白色の、光沢のある、放射性金属であり、そして空気中ですぐに曇り、ダークカラーの酸化物の層を形成する。気化熱は４４６．７ｋＪ／ｍｏｌであり；融解熱は１９．７ｋＪ／ｍｏｌであり；昇華熱は４８７．９ｋＪ／ｍｏｌである。微粒子ウラン金属及びいくつかのウラン化合物は、空気又は酸素内で自然発火する場合があり、そして水性ＨＣｌに迅速に溶解する。非酸化酸（ｎｏｎ−ｏｘｉｄｉｚｉｎｇ ａｃｉｄ）、例えば、硫酸、リン酸及びフッ化水素酸は、ウランと非常にゆっくりのみ反応する；硝酸は、穏やかな速度でウランを溶解する；そして微粒子ウランの硝酸内での溶解は、爆発性の激しさに近づく場合がある。ウラン金属は、アルカリに不活性である。まとめると、融点は１１３２．８±０．８℃であり、そして密度は１９．０７；ｄ１８．１１；ｄ１８．０６である。

オスミウム（Ｏｓ）は、１９０．２３の原子重量；７６の原子番号を有し、そしてＶＩＩＩ（８）族に属する。天然由来の同位体は、１８４（０．０２％）；１８６（１．６％）；１８７（１．６％）；１８８（１３．３％）；１８９（１６．１％）；１９０（２６．４％）；１９２（４１．０％）である。人工の放射性同位体は、１８１〜１８３；１８５；１９１；１９３〜１９５である。オスミウムは、地殻に約０．００１ｐｐｍ含まれ、そして鉱物オスミリジウム及び全ての白金鉱石内に見出される。Ｔｅｎｎａｎｔは、１８０４年にオスミウムを発見した。調製は、Ｂｅｒｚｅｌｉｕｓら（Ｍｅｌｌｏｒにより引用される）の「Ａ Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｔｒｅａｔｉｓｅ ｏｎ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ ａｎｄ Ｔｈｅｏｒｅｔｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」１５，６８８７（１９３６）に見出される。以下を参照せよ：Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ，Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．３２，２７７−３７２（１９４３）；Ｂｅａｍｉｓｈらの「Ｒａｒｅ Ｍｅｔａｌｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ，ＣＡ．Ｈａｍｐｅｌ，Ｅｄ．」（Ｒｅｉｎｈｏｌｄ Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９５６）ｐｐ２９１−３２８；Ｇｒｉｆｆｉｔｈの「Ｑｕａｒｔ．Ｒｅｖ．」１９，２５４−２７３（１９６５）；同著者の「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ ｔｈｅ Ｒａｒｅｒ Ｐｌａｔｉｎｕｍ Ｍｅｔａｌｓ」（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９６７）ｐｐ１−１２５；Ｌｉｖｉｎｇｓｔｏｎｅの「Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」Ｖｏｌ．３，Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ，Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）ｐｐ１１６３−１１８９，１２０９−１２３３。

オスミウムは、青白の、光沢のある金属であり、そして六方最密充填構造を有する。２２．６１の密度（ｄ₄ ²⁰）を有し、オスミウムは、最大密度の元素であると長い間考えられてきた。Ｘ線データは、イリジウムよりも僅かに密度が小さいことを示し、約２７００℃の融点、約５５００℃の沸点、２２．６１の密度（ｄ₄ ²⁰）、０．０３０９ｃａｌ／ｇ／℃の比熱（０℃）及び７．０のモース固さスケール硬度を有する。オスミウムは、冷たい空気及び上記微粒子内で安定であり、常温でさえも空気によりゆっくりと酸化され、テトラオキシドを生成する。

オスミウムは、１００℃超でフッ素により腐食され、加熱の際に乾燥塩素により腐食されるが、臭素又はヨウ素により腐食されない。オスミウムは、王水により腐食され、長期間にわたり酸化する酸により腐食されるが、ＨＣｌ、Ｈ₂ＳＯ₄によりほとんど影響を受けない。オスミウムは、リンの蒸気内で燃焼してリン化物を生成し、硫黄の蒸気内で燃焼してスルフィドを生成する。オスミウムはまた、溶融アルカリヒドロスルフェートにより、水酸化カリウム及び酸化剤により腐食される。微粒子オスミウムは、相当な量の水素を吸収する。まとめると、オスミウムは、約２７００℃の融点、約５５００℃の沸点及び２２．６１の密度（ｄ₄ ²⁰）を有する。

イリジウム（Ｉｒ）は、１９２．２１７の原子重量及び７７の原子番号を有する。天然由来の同位体は、１９１（３８．５％）；１９３（６１．５％）であり、そして人工の放射性同位体は、１８２〜１９１；１９４〜１９８である。イリジウムは、地殻に約０．００１ｐｐｍ含まれる。イリジウムは、Ｔｅｎｎａｎｔにより発見された。オスミウムは、実際は、金属形態、通常はオスミウムとの天然合金（オスミリジウム）として見出され、そして天然白金（白金鉱物）又は天然金と合金化され、少量見出されている。オスミリジウムからの回収及び精製は、Ｄｅｖｉｌｌｅ，ＤｅＢｒａｙの「Ａｎｎ．Ｃｈｉｍ．Ｐｈｙｓ．」６１，８４（１８６１）に見出され；白金鉱物からのそれは、Ｗｉｃｈｅｒｓの「Ｊ．Ｒｅｓ．Ｎａｔ．Ｂｕｒ．Ｓｔａｎｄ．」１０，８１９（１９３３）に見出される。イリジウム及び他の白金金属の調製、特性及び化学的性質の概観は、Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔの「Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．」３２，２７７−３７２（１９４３）；Ｗ．Ｐ．Ｇｒｉｆｆｉｔｈの「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ ｔｈｅ Ｒａｒｅ Ｐｌａｔｉｎｕｍ Ｍｅｔａｌｓ」（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９６７）ｐｐ１−４１，２２７−３１２；Ｌｉｖｉｎｇｓｔｏｎｅの「Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」Ｖｏｌ．３，Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）ｐｐ１１６３−１１８９，１２５４−１２７４に見出される。

イリジウムは、銀白色の、非常に固い金属；２４５０℃の融点を有する面心立方格子、約４５００℃の沸点、２２．６５の密度（ｄ₄ ²⁰）、０．０３０７ｃａｌ／ｇ／℃の比熱、６．５のモース硬度を有し、そして全ての金属の中で最高の比重を有する。酸含有王水は、純粋なイリジウムを腐食させず、そして上記金属のみが、溶融（非酸化）アルカリにより若干腐食される。イリジウムは、空気中で加熱されると表面的に酸化され、赤熱においてフッ素及び塩素により腐食され、硫酸カリウム又は水酸化カリウム及びニトレートの混合物により融解の際に腐食され、鉛、亜鉛又はスズにより腐食される。微粒子金属は、赤熱において空気又は酸素によりジオキシド、ＩｒＯ₂に酸化されるが、当該ジオキシドをさらに加熱すると、その成分に解離する。まとめると、イリジウムは、２４５０℃の融点、約４５００℃の沸点及び２２．６５の密度（ｄ₄ ²⁰）を有する。

白金（Ｐｔ）は、１９５．０７８の原子重量、７８の原子番号を有し、そしてＶＩＩＩ（１０）族である。天然由来の同位体は、１９０（０．０１％）；１９２（０．８％）；１９４（３２．９％）；１９５（３３．８％）；１９６（２５．２％）；１９８（７．２％）であり、１９０は放射性を有する：Ｔ_1/2６．９×１０¹¹年。人工の放射性同位体は、１７３〜１８９；１９１；１９３；１９７；１９９〜２０１である。白金は、地殻に約０．０１ｐｐｍ含まれる。白金は、Ｐｌｉｎｙにより「ａｌｕｔｉａｅ」の名称で言及されたと考えられ、そして南アメリカでは、「ｐｌａｔｉｎａ ｄｅｌ Ｐｉｎｔｏ」として知られており、そして用いられている。白金は、１７３５年にＵｌｌｏａにより報告され；Ｗｏｏｄによりヨーロッパに持ち込まれ、そして１７４１年に、Ｗａｔｓｏｎにより記載された。白金は、砂利及び砂の中で、その族（イリジウム、オスミウム、パラジウム、ロジウム及びルテニウム）の１種又は２種以上の要素と合金化した天然形態で産出する。調製は、Ｗｉｃｈｅｒｓらの「Ｔｒａｎｓ．Ａｍｅｒ．Ｉｎｓｔ．Ｍｉｎ．Ｍｅｔ．Ｅｎｇ．」７６，６０２（１９２８）に見出される。

白金及び他の白金金属の調製、特性及び化学的性質の概観：Ｇｉｌｃｈｒｉｓｔ「Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．」３２，２７７−３７２（１９４３）；Ｂｅａｍｉｓｈらの「Ｒａｒｅ Ｍｅｔａｌｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」ＣＡ．Ｈａｍｐｅｌ，Ｅｄ．（Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９５６）ｐｐ２９１−３２８；Ｌｉｖｉｎｇｓｔｏｎｅの「Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」Ｖｏｌ．３，Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ，Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）ｐｐ１１６３−１１８９，１３３０−１３７０；Ｆ．Ｒ．Ｈａｒｌｅｙの「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｐｌａｔｉｎｕｍ ａｎｄ Ｐａｌｌａｄｉｕｍ ｗｉｔｈ Ｐａｒｔｉｃｕｌａｒ Ｒｅｆｅｒｅｎｃｅ ｔｏ Ｃｏｍｐｌｅｘｅｓ ｏｆ ｔｈｅ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ」（Ｈａｌｓｔｅｄ Ｐｒｅｓｓ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９７３）。白金は、銀白色の、光沢のある、展性及び延性のある金属；面心立方構造であり、黒い微粒子（白金黒）の形態で、そしてスポンジ状塊（白金海綿）として調製される。

白金は、１７７３．５±１℃の融点を有し；Ｒｏｅｓｅｒらの「Ｎａｔ Ｂｕｒ．Ｓｔａｎｄ．Ｊ．Ｒｅｓ．」６，１１１９（１９３１）；約３８２７℃の沸点、及び２１．４４７（ｃａｌｃｄ．）の密度（ｄ₄ ²⁰）；５５のブリネル硬度；０．０３１４ｃａｌ／ｇの比熱（０℃）；１０．６μΩ・ｃｍの電気抵抗率（２０℃）を有し、空気中の曝露の際に曇らず、赤熱で水素を吸収し、そして常温でそれを強く保持し、減圧下の赤熱で当該気体を放出し、一酸化炭素、二酸化炭素、窒素を吸蔵し、空気中で１５００℃に加熱すると相当量を揮発させる。加熱された金属は酸素を吸収し、そして冷却の際に当該酸素を放出する。白金は、水又は単一の鉱酸により影響を受けず、沸騰王水と反応して、塩化白金酸を形成し、そして溶融シアン化アルカリ（ｍｏｌｔｅｎ ａｌｋａｌｉ ｃｙｃａｎｉｄｅ）と反応する。白金は、ハロゲンにより腐食され、苛性アルカリ、アルカリメトレート（ａｌｋａｌｉ ｍｅｔｒａｔｅ）、アルカリペロキシドを用いて融解され、還元剤の存在下で、アルセネート及びホスフェートにより腐食される。まとめると、白金は、１７７３．５±１℃の融点；Ｒｏｅｓｅｒらの「Ｎａｔ．Ｂｕｒ．Ｓｔａｎｄ．Ｊ．Ｒｅｓ．」６，１１１９（１９３１）、約３８２７℃の沸点及び２１．４４７（ｃａｌｃｄ）の密度を有する。

金（Ａｕ）は、１９６．９６６５５の原子重量；７９の原子番号を有し、そしてＩＢ（１１）族に属する。天然由来の同位体は１９７であり、人工の同位体（質量数）は、１７７〜１７９、１８１、１８３、１８５〜１９６、１９８〜２０３である。金は、地殻に０．００５含まれる。金は、人類に知られた最初の純粋な金属であろう。金は、実際は、その天然形態で天然に産出し、そしてほとんど全ての岩石及び海水に微量存在する。金鉱石には、カラバライト（ｃａｌａｖａｒｉｔｅ）（ＡｕＴｅ₂）、シルバニア鉱［（Ａｇ，Ａｕ）Ｔｅ₂］，テルル金銀鉱［（Ａｇ，Ａｕ）₂Ｔｅ］が含まれる。採掘、抽出及び精製の方法は、Ｈｕｌｌ，Ｓｔｅｎｔの「Ｍｏｄｅｒｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｅｓ」Ｖｏｌ．５（Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９５８）ｐｐ６０−７１に見出される。研究室における金片から金微粒子への調整は、Ｂｌｏｃｋの「Ｉｎｏｒｇ．Ｓｙｎ」４，１５（１９５３）に見出される。

関節リウマチの治療における金ドラッグの化学的性質は、Ｄ．Ｈ．Ｂｒｏｗｎ，Ｗ．Ｅ．Ｓｍｉｔｈの「Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．Ｒｅｖ．」９，２１７（１９８０）に見出される。ＮＯ₂による有機化合物酸化における触媒としての使用は、Ｒ．Ｅ．Ｓｉｅｖｅｒｓ，Ｓ．Ａ．Ｎｙａｒａｄｙの「Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．」１０７，３７２６（１９８５）に見出される。気体又は液体との界面における最小の反応性の金属は、Ｂ．Ｈａｍｍｅｒ，Ｊ．Ｋ．Ｎｏｒｓｋｏｖの「Ｎａｔｕｒｅ」３７３，２３８（１９９５）に見出される。以下を参照せよ：Ｇｍｅｌｉｎ’ｓ Ｈａｎｄｂ．Ａｎｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．，Ｇｏｌｄ（８ｔｈ ｅｄ．）６２，ｐａｒｔｓ ２，３（１９５４）；Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．３におけるＪｏｈｎｓｏｎ，Ｄａｖｉｓの「Ｇｏｌｄ」Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）ｐｐ１２９−１８６；Ｊ．Ｇ．Ｃｏｈｎ，Ｅ．Ｗ．Ｓｔｅｒｎ「Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」Ｖｏｌ．１１（Ｗｉｌｅｙ Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，３ｒｄ ｅｄ．，１９８０）ｐｐ９７２−９９５。金は、黄色の、軟らかい金属；面心立方構造であり、気化法又は沈殿法により調整されると、ディープバイオレット、パープル、又はルビー色の微粒子となり、１０６４．７６℃の融点；２７００℃の沸点、及び１９．３の密度；２．５〜３．０のモース硬度；１８．５のブリネル硬度を有する。

金は、きわめて不活性であり、酸、空気又は酸素により腐食されず、室温で水性ハロゲンにより表面的に腐食され、王水と反応し、発生期水素を発生させることができる場合にはクロリド、ブロミド又はヨージドを含む混合物と反応し、多くの酸化する混合物、特にハロゲン、アルカリシアニド、ダブルシアニド及びチオシアネートの溶液を含むものと反応する。まとめると、金は、１０６４．７６℃の融点、２７００℃の沸点及び１９．３の密度を有する。

レニウム（Ｒｅ）は、１８６．２０７の原子重量；７５の原子番号を有し、そしてＶＩＩＢ（７）族に属する。天然由来の同位体は、１８５（３７．０７％）；１８７（６２．９３％）であり、後者は、放射性、Ｔ_1/2がおおよそ１０¹¹年であり、人工の放射性同位体は、１７７〜１８４；１８６；１８８〜１９２である。レニウムは、地殻に約０．００１ｐｐｍ含まれる。レニウムは、ガドリナイト、モリブデナイト、コロンバイト、希土類鉱物、及び一部のスルフィド鉱石内で産出する。レニウムは、Ｎｏｄａｃｋら「Ｎａｔｕｒｗｉｓｓ」１３，５６７，５７１（１９２５）に見出された。

過レニウム酸カリウム又は過レニウム酸アンモニウムの還元による金属レニウムの調製は、Ｈｕｒｄ，Ｂｒｉｍの「Ｉｎｏｒｇ．Ｓｙｎ」１，１７５（１９３９）に見出され、そして高純度レニウムの調製は、Ｒｏｓｅｎｂａｕｍらの「Ｊ．Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．」１０３，１８（１９５６）に見出される。以下を参照せよ：Ｍｅａｌａｖｅｎの「Ｒａｒｅ Ｍｅｔａｌｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」ＣＡ．ＨａｍｐｅｌのＥｄ．（Ｒｅｉｎｈｏｌｄ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９５４）ｐｐ３４７−３６４；Ｐｅａｃｏｃｋの「Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」Ｖｏｌ．３，Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ，Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）ｐｐ９０５−９７８；Ｐ．Ｍ．Ｔｒｅｉｃｈｅｌの「Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」Ｖｏｌ．２０（Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，３ｒｄ ｅｄ．，１９８２）ｐｐ２４９−２５８。レニウムは、六方最密結晶を有し、黒から銀白色であり、ｄ２１．０２の密度；３１８０℃の融点；５９００℃の沸点（見積り値）；０．０３２６３ｃａｌ／ｇ／℃の比熱（０〜２０℃）；２０℃で０．２１×１０^-4Ω／ｃｍの特有の電気抵抗；２５０のブリネル硬度；１５２ｋｃａｌ／ｍｏｌの気化熱を有し、そして酸化する酸、硝酸及び硫酸と反応するが、ＨＣｌと反応しない。まとめると、レニウムは、３１８０℃の融点、５９００℃の融点（見積り値）及び２１．０２の密度を有する。

ネプツニウム（Ｎｐ）は、９３の原子番号を有する。ネプツニウムは、安定な核種のない最初に人類によって製造された超ウラン元素である。公知の同位体（質量数）は、２２７〜２４２である。同位体２３９（Ｔ_1/2２．３５５日、α−崩壊、２３９．０５２９の相対原子質量）の発見は、Ｅ．ＭｃＭｉｌｌａｎ，Ｐ．Ａｂｅｌｓｏｎの「Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．」５７，１１８５（１９４０）においてなされ、同位体２３７（Ｔ_1/2２．１４×１０⁶年、最長寿命の公知の同位体、２３７．０４８２の相対原子質量）の発見は、Ａ．Ｃ．Ｗａｈｌ，Ｇ．Ｔ．Ｓｅａｂｏｒｇの同書の７３，９４０（１９４８）においてなされた。金属の調製は、Ｓ．Ｆｒｉｅｄ，Ｎ．Ｄａｖｉｄｓｏｎの「Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．」７０，３５３９（１９４８）；Ｌ．Ｂ．Ｍａｇｎｕｓｓｏｎ，ＴＪ．ＬａＣｈａｐｅｌｌｅの同書の３５３４において見出された。ネプツニウムの天然における存在は、Ｓｅａｂｏｒｇ，Ｐｅｒｍｉａｎの同書の７０，１５７１（１９４８）において見出された。化学的特性は、Ｓｅａｂｏｒｇ，Ｗａｈｌの同書の１１２８に知られている。以下を参照せよ：Ｃ．Ｋｅｌｌｅｒの「Ｔｈｅ ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ ｔｈｅ Ｔｒａｎｓａｃｔｉｎｉｄｅ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ」（Ｖｅｒｌａｇ Ｃｈｅｍｉｅ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ，Ｅｎｇｌｉｓｈ Ｅｄ．，１９７１）ｐｐ２５３−３３２；Ｗ．Ｗ．Ｓｃｈｕｌｚ，Ｇ．Ｅ．Ｂｅｎｅｄｉｃｔの「Ｎｅｐｔｕｎｉｕｍ−２３７；Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ａｎｄ Ｒｅｃｏｖｅｒｙ，ＡＥＣ」、Ｃｒｉｔｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ Ｓｅｒｉｅｓ（ＵＳＡＥＣ，Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ Ｄ．Ｃ．），１９７２，８５ｐｐ；「Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」Ｖｏｌ．５，Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ，Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）の諸所；Ｊ．Ａ．Ｆａｈｅｙの「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ ｔｈｅ Ａｃｔｉｎｉｄｅ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ」Ｖｏｌ．１，ＪＪ．ＫａｔｚらのＥｄｓ（Ｃｈａｐｍａｎ ａｎｄ Ｈａｌｌ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９８６）ｐｐ４４３−４９８；Ｇ．Ｔ．Ｓｅａｂｏｒｇの「Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」Ｖｏｌ．１（Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，４ｔｈ ｅｄ．，１９９１）ｐｐ４１２−４４４。

ネプツニウムは、銀様の金属であり；短期間の空気への曝露の際に酸化物薄層を発現させる。ネプツニウムは、高温で空気と反応し、４１７４℃の外挿された沸点を有するＮｐＯ₂を生成する。ネプツニウムは、溶液中でその五酸化状態で得られ；最も安定なのは、５価の状態である。４価のネプツニウムは、冷却された過マンガン酸塩又は強い酸化剤により６価の状態に容易に酸化される；窒素の雰囲気下で電解還元すると、３価の形態が得られる。まとめると、ネプツニウムは、６３７℃の融点；４１７４℃の沸点及びｄ２０．４５；ｄ１９．３６の密度を有する。

プルトニウム（Ｐｕ）は、９４の原子番号を有し、安定な核種はない。公知の同位体（質量数）は、２３２〜２４６である。最長寿命の公知の同位体は、²⁴²Ｐｕ（Ｔ_1/2３．７６×１０⁵年、相対原子質量２４２．０５８７）、２４４（Ｔ_1/2８．２６×１０⁷年、相対原子質量２４４．０６４２）である。商業的に有用な同位体は、²³⁸Ｐｕ（Ｔ_1/2８７．７４年、相対原子質量２３８．０４９６）；²³⁹Ｐｕ（Ｔ_1/2２．４１×１０⁴年；相対原子質量２３９．０５２２）である。プルトニウムは、地殻に１０^-22％含まれる。同位体²³⁸Ｐｕの発見は、Ｇ．Ｔ．Ｓｅａｂｏｒｇらの「Ｐｈｙｓ．Ｒｅｖ．」６９，３６６，３６７（１９４６）になされた；同位体²³⁹Ｐｕの発見は、Ｊ．Ｗ．Ｋｅｎｎｅｄｙらの同書の７０ ５５５（１９４６）になされた。ピッチブレンドからの²³⁹Ｐｕの溶液は、Ｇ．Ｔ．Ｓａｂｏｒｇ，Ｍ．Ｌ．Ｐｅｒｌｍａｎの「Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．」７０，１５７１（１９４８）に見出される。金属の調製は、Ｂ．Ｂ．Ｃｕｎｎｉｎｇｈａｍ，Ｌ．Ｂ．Ｗｅｒｎｅｒの同書の７１，１５２１（１９４９）に見出される。

化学的特性は、Ｓｅａｂｏｒｇ，Ｗａｌの同書の１１２８；Ｈａｒｖｅｙらの「Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．」１９４７，１０１０に見出される。以下を参照せよ：Ｊ．Ｍ．Ｃｌｅｖｅｌａｎｄの「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ」（Ｇｏｒｄｏｎ＆Ｂｒｅａｃｈ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９７０）６５３ｐｐ；Ｃ．Ｋｅｌｌｅｒの「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ ｔｈｅ Ｔｒａｎｓｕｒａｎｉｕｍ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ」（Ｖｅｒｌａｇ Ｃｈｅｍｉｅ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ，Ｅｎｇｌｉｓｈ Ｅｄ．，１９７１）ｐｐ３３３−４８４；「Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」Ｖｏｌ．５，Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ，Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）の諸所；「Ｈａｎｄｂ．Ｅｘｐ．Ｐｈａｒｍａｋｏｌ」３６ ３０７−６８８（１９７３）；Ｆ．Ｗｅｉｇｅｌの「Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」 Ｖｏｌ．１８ （Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，３ｒｄ ｅｄ．，１９８２）ｐｐ２７８−３０１；「Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」、Ｗ．Ｔ．Ｃａｒｎａｌｌ，Ｇ．Ｒ．Ｃｈｏｐｐｉｎ，Ｅｄｓ．（Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ，Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ，Ｄ．Ｃ．，１９８３）４８４ｐｐ；Ｆ．Ｗｅｉｇｅｌらの「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ ｔｈｅ Ａｃｔｉｎｉｄｅ Ｅｌｅｍｅｎｔｓ」Ｖｏｌ．１，ＪＪ．ＫａｔｚらのＥｄｓ．（Ｃｈａｐｍａｎ ａｎｄ Ｈａｌｌ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９８６）ｐｐ４９９−８８６。毒物学の概観は、ＷＪ．Ｂａｉｒ，Ｒ．Ｃ．Ｔｈｏｍｐｓｏｎの「Ｓｃｉｅｎｃｅ」１８３，７１５−７２２（１９７４）に見出される；そして健康への影響は、「Ｔｏｘｉｃｏｌｏｇｉｃａｌ Ｐｒｏｆｉｌｅ ｆｏｒ Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ」（ＰＢ９１−１８０４０６，１９９０）２０６ｐｐに見出される。プルトニウムは、反応性の高い銀様の白い金属である。プルトニウムは、乾燥空気及び酸素中で容易に酸化し、水分の存在下で比率が増加する。まとめると、プルトニウムは、６４０±２℃の融点及びｄ²¹１９．８６；ｄ¹⁹⁰１７．７０；ｄ²³⁵１７１４．ｄ³²⁰１５．９２．ｄ⁴⁰⁵１６．００；．ｄ⁴⁹⁰１６．５１の密度を有する。

タンタル（Ｔａ）は、１８０．９４７９の原子重量；７３の原子番号を有し、そしてＶＢ（５）族に属する。天然由来の同位体は、１８１（９９．９８７７％）；１８０（０．０１２３％）、Ｔ_1/2＞１０¹²年であり、人工の放射性同位体は、１７２〜１７９；１８２〜１８６である。タンタルは、ほぼ常に、ニオブと産出するが、ニオブより豊富ではない。タンタルは、鉱物、コロンバイトに見出される。タンタライト（［（Ｆｅ，Ｍｎ）（Ｔａ，Ｎｂ）₂Ｏ₆］及びマイクロライト［（Ｎａ，Ｃａ）₂Ｔａ₂Ｏ₆（Ｏ，ＯＨ，Ｆ）］を参照せよ。タンタルは、１８０２年にＥｄｅｂｅｒｇにより発見された；Ｂｏｌｔｏｎにより最初に純粋なものが得られた（Ｚ．Ｅｌｅｋｔｒｏｃｈｅｍ．１１，４５（１９０５））。調製は、Ｓｃｈｏｅｌｌｅｒ，Ｐｏｗｅｌｌの「Ｊ Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．」１１９，１９２７（１９２１）に見出される。以下を参照せよ：Ｇ．Ｌ．Ｍｉｌｌｅｒの「Ｔａｎｔａｌｕｍ ａｎｄ Ｎｉｏｂｉｕｍ」（Ａｃａｄｅｍｉｃ Ｐｒｅｓｓ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９５９）７６７ｐｐ；Ｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｖｏｌ．３におけるＢｒｏｗｎの「Ｔｈｅ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｎｉｏｂｉｕｍ ａｎｄ Ｔａｎｔａｌｕｍ」Ｊ．Ｃ．Ｂａｉｌａｒ，Ｊｒ．らのＥｄｓ．（Ｐｅｒｇａｍｏｎ Ｐｒｅｓｓ，Ｏｘｆｏｒｄ，１９７３）ｐｐ５５３−６２２。

タンタルは、グレーの、非常に固い、展性のある、延性のある金属であり、細いワイヤーに容易に引き抜くことができる；２９９６℃の融点；５４２９℃の沸点、ｄ１６．６９の密度；比熱：０．０３６ｃａｌ／ｇ／℃（０℃）；１２．４μΩ・ｃｍの電気抵抗率（１８℃）；水への不溶性；化学物質に対する顕著な耐久性を有し、フッ化水素酸以外の酸により腐食されず、そして水性アルカリにより腐食されず；溶融アルカリによりゆっくりと浸食される。タンタルは、加熱するとフッ素、塩素及び酸素のみと反応し、そして高温で水素の数百倍の体積を吸収し；窒素、炭素と化合する。まとめると、タンタルは、２９９６℃の融点、５４２９℃の沸点及びｄ１６．６９の密度を有する。

種々のポリマー材料を、本発明の複合材料に用いることができる。本出願の目的で、ポリマーは、熱硬化性樹脂又は熱可塑性樹脂の両方をカバーする一般的な用語である。我々は、本発明で有用なポリマー材料が、縮合ポリマー材料と、付加又はビニルポリマー材料との両方を含むことを見出した。ビニル及び縮合ポリマーの両方、並びにそれらのポリマーアロイが含まれる。ビニルポリマーは、エチレン系不飽和のオレフィン基を有するモノマーを重合することにより製造されるのが一般的である。

縮合ポリマーは、概して段階的な化学反応であるとみなされる縮合重合反応により調製されるのが典型的であり、そこでは、２種又は３種以上の分子を化合させるが、水又はいくつかの他の簡素な、典型的には揮発性物質を分離することにより必ずしも達成されるものではない。上記ポリマーは、重縮合と称される方法において生成されうる。上記ポリマーは、少なくとも０．８５ｇ／ｃｍ³の密度を有するが、０．９６ｇ／ｃｍ³超の密度を有するポリマーが、生成物の総合的な密度を高くするために有用である。密度は、金属微粒子及び最終用途によって変わるが、最大１．７ｇ／ｃｍ³又は最大２ｇ／ｃｍ³であることが多いか、又は約１．５〜１．９５ｇ／ｃｍ³であることができる。

ビニルポリマーには、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）、ポリブチレンコポリマー、ポリアセチル樹脂、ポリアクリル樹脂、塩化ビニル、ビニリデンクロリドを含むホモポリマー又はコポリマー、フルオロカーボンコポリマー等が含まれる。縮合ポリマーには、ナイロン、フェノキシ樹脂、ポリアリールエーテル、例えば、ポリフェニルエーテル、ポリフェニルスルフィド材料；ポリカーボネート材料、塩素化ポリエーテル樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリイミド樹脂、熱可塑性ウレタンエラストマー及び多くの他の樹脂材料が含まれる。

本発明の複合材料に用いることができる縮合ポリマーには、ポリアミド、ポリアミド−イミドポリマー、ポリアリールスルホン、ポリカーボネート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエーテルイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエチレンテレフタレート、熱可塑性ポリイミド、ポリフェニレンエーテルブレンド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、熱可塑性ポリウレタン及びその他が含まれる。好ましい縮合エンジニアリングポリマーには、ポリカーボネート材料、ポリフェニレンオキシド材料、及びポリエステル材料、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート及びポリブチレンナフタレート材料が含まれる。

ポリカーボネートエンジニアリングポリマーは、衝撃強度、透明性、耐熱性及び寸法安定性を有する高性能、非晶質の熱可塑性エンジニアリングプラスチックである。ポリカーボネートは、有機ヒドロキシル化合物を伴う炭酸又はポリエステルとして分類されるのが一般的である。最も一般的なポリカーボネートは、炭酸と共重合したヒドロキシル化合物としてのフェノールＡに基づく。材料は、ビスフェノールＡをホスゲン（Ｏ＝ＣＣｌ₂）と反応させることにより製造されることが多い。ポリカーボネートを、重合エクストルーダー内に導入したフタレートモノマーを用いて製造し、特性、例えば、耐熱性を改良することができ、さらに３官能性材料を用いて、押出しブロー成形された材料の溶融強度を高くすることができる。ポリカーボネートは、アロイの製造において、他の市販のポリマーと用いる成分としての万能ブレンド材料として用いられることができることが多い。ポリカーボネートを、ポリエチレンテレフタレート、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン、スチレン無水マレイン酸及びその他と組み合わせることができる。好ましいアロイには、スチレンコポリマー及びポリカーボネートが含まれる。好ましいポリカーボネート材料は、０．５〜７、好ましくは１〜５ｇ／１０分のメルトインデックスを有するべきである。

種々のポリエステル縮合ポリマー材料、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート等が、本発明の複合体に有用でありうる。ポリエチレンテレフタレート及びポリブチレンテレフタレートは、高性能の縮合ポリマー材料である。上記ポリマーは、ジオール（エチレングリコール、１，４−ブタンジオール）を、ジメチルテレフタレートと共重合することにより製造されることが多い。上記材料の重合において、重合混合物を、高温まで加熱して、メタノールを放出するエステル交換反応を生じさせ、そしてエンジニアリングプラスチックを生成させる。同様に、ポリエチレンナフタレート及びポリブチレンナフタレート材料が、酸供給源として、ナフタレンジカルボン酸を用い、上述のように共重合することにより製造されうる。ナフタレート熱可塑性樹脂は、テレフタレート材料と比較して、高いＴｇ及び高温における高い安定性を有する。しかし、これら全てのポリエステル材料が、本発明の複合材料に有用である。上記材料は、メルトフロー特性により特徴付けられる好ましい分子量を有する。有用なポリエステル材料は、２６５℃において、約５００〜２０００ｃＰ、好ましくは約８００〜１３００ｃＰの粘度を有する。

ポリフェニレンオキシド材料は、３３０℃程度の高温範囲において有用である熱可塑性エンジニアリングプラスチックである。ポリフェニレンオキシドは、優れた機械的性質、寸法安定性及び誘電特性を有する。一般的に、フェニレンオキシドは、他のポリマー又は繊維と組み合わせて、ポリマーアロイ又はブレンドとして製造及び販売されている。ポリフェニレンオキシドは、２，６−ジメチル−１−フェノールのホモポリマーを含むのが典型的である。上記ポリマーは、ポリ（オキシ−（２，６−ジメチル−ｌ，４−フェニレン））として公知である。ポリフェニレンは、ポリアミド（典型的には、ナイロン６−６）とのアロイ又はブレンドとして、ポリスチレン又は耐衝撃性スチレンのアロイとして、そしてその他として用いられることが多い。本発明で有用なポリフェニレンオキシド材料に関する好ましいメルトインデックス（ＡＳＴＭ １２３８）は、概して約１〜２０ｇ／１０分、好ましくは約５〜１０ｇ／１０分の範囲にわたる。溶融粘度は、２６５℃で約１０００ｃＰである。

別の種類の熱可塑性樹脂には、スチレンコポリマーが含まれる。用語「スチレンコポリマー」は、スチレンが第二のビニルモノマーと共重合してビニルポリマーを生じさせたことを示す。上記材料は、少なくとも５モル％のスチレンを含み、そして残余は、１種又は２種以上の他のビニルモノマーである。重要な種類のこれらの材料は、スチレンアクリロニトリル（ＳＡＮ）ポリマーである。ＳＡＮポリマーは、スチレン、アクリロニトリル及び所望により他のモノマーを共重合して生成させた非晶質の線状ランダムコポリマーである。エマルション、懸濁液及び連続塊重合技法が用いられている。ＳＡＮコポリマーは、透明性、優れた熱特性、良好な耐薬品性及び硬度を有する。これらのポリマーはまた、それらの剛性、寸法安定性及び耐荷重性能により特徴付けられる。オレフィン変性ＳＡＮ（ＯＳＡポリマー材料）及びアクリルスチレンアクリロニトリル（ＡＳＡポリマー材料）が知られている。これらの材料は、未変性のＳＡＮよりもいくぶん軟らかく、そして驚くべきことに耐候性が改良された、延性のある、不透明な、２相化（ｔｗｏ ｐｈａｓｅｄ）ターポリマーである。

ＡＳＡポリマーは、塊共重合又はグラフト共重合のどちらかにより製造された非晶質のランダムターポリマーである。塊共重合では、アクリルモノマー、スチレン及びアクリロニトリルを化合させて、ヘテロ（ｈｅｔｅｒｉｃ）ターポリマーを生成させる。別の調製技法では、スチレンアクリロニトリルオリゴマー及びモノマーをアクリル系エラストマー主鎖にグラフトさせることができる。上記材料は、カラー安定性の特性の保持率及び外部暴露に伴う特性の安定性への優れた順応を提供する屋外耐候性及び耐ＵＶ生成物として特徴付けられる。これらの材料をまた、ポリ塩化ビニル、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート及びその他を含む種々の他のポリマーとブレンドするか、又はアロイ化することができる。重要な種類のスチレンコポリマーには、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンモノマーが含まれる。これらのポリマーは、３種のモノマーを共重合することにより生成する非常に万能な系の熱可塑性エンジニアリングプラスチックである。各モノマーは、最終ターポリマー材料に重要な特性を付与する。最終材料は、加工性、剛性及び強度と組み合わせた優れた耐熱性、耐薬品性及び表面硬度を有する。上記ポリマーはまた、強靭であり、そして耐衝撃性を有する。上記スチレンコポリマー系のポリマーは、約０．５〜２５、好ましくは約０．５〜２０の範囲にわたるメルトインデックスを有する。

本発明の複合体に用いることができる重要な種類のエンジニアリングポリマーには、アクリルポリマーが含まれる。アクリルには、広範囲のポリマー及びコポリマーが含まれ、そこでは、主要なモノマー成分は、エステルアクリレート又はメタクリレートである。これらのポリマーは、固い透明なシート又はペレットの形態で提供されることが多い。アクリルモノマーは、概して、過酸化物、アゾ化合物又は放射エネルギーにより開始されるフリーラジカル法により重合される。市販のポリマー配合物が提供されることが多く、そこでは、種々の添加剤は、重合がある用途のための特定の一式の特性を付与する際に用いられる改質剤である。ポリマーグレード用途のために製造されるペレットは、バルク（連続溶液重合）で製造され、押出し及びペレット化が続くか、又はエクストルーダー（未転化のモノマーを減圧下で取り除き、そして再利用するために回収する）内で連続的に重合させることにより製造されるかのどちらかが典型的である。アクリル系プラスチックは、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、高級アルキルアクリレート及び他の共重合性ビニルモノマーを用いることにより製造されるのが一般的である。本発明の複合体に有用な好ましいアクリルポリマー材料は、約０．５〜５０ｇ／１０分、好ましくは約１〜３０ｇ／１０分のメルトインデックスを有する。

ビニルポリマーには、アクリロニトリル；α−オレフィン、例えば、エチレン、プロピレン等；塩素化モノマー、例えば、塩化ビニル、ビニリデンジクロリド、アクリレートモノマー、例えば、アクリル酸、メチルアクリレート、メチルメタクリレート、アクリルアミド、ヒドロキシエチルアクリレート、及びその他；スチレンモノマー、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン等；ビニルアセテート；及び他の一般的に入手できるエチレン系不飽和のモノマー組成物のポリマーが含まれる。

ポリマーブレンド又はポリマーアロイは、本発明のペレット又は直線状押出物を製造するために有用でありうる。上記アロイは、均一な組成物を生成するように混合された２種類の混和性ポリマーを含むのが典型的である。ポリマーブレンドの分野における科学的及び商業的進歩は、重要な物性の改良が、新規なポリマー材料を開発することではなく、混和性ポリマーブレンド又はアロイを生成させることによりなされうるとの理解に至った。平衡のポリマーアロイには、２種の高分子成分の良好に混合されたセグメントの単一層として存在する２種類の非晶質ポリマーの混合物が含まれる。混和性の非晶質ポリマーは、十分に冷却するとガラスを生成し、そして均質又は混和性ポリマーブレンドは、ガラス転移温度（Ｔｇ）に依存する単一の組成物を示す。ポリマーの不混和性又は非アロイ化ブレンドは、不混和性ポリマー相に関連する２種又は３種以上のガラス転移温度を示すのが典型的である。最もシンプルな場合には、ポリマーアロイの特性は、上記成分により保有される特性の組成物重量平均（ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ｗｅｉｇｈｔｅｄ ａｖｅｒａｇｅ）を反映する。しかし、組成物に依存する特性は、特定の特性、上記成分の性質（ガラス質、ゴム質又は半結晶質）、ブレンドの熱力学状態及びその力学的状態、分子及び相が配向しているか否かによって変わるのが一般的である。

実質的な熱可塑性エンジニアリングポリマー材料の第一の要件は、当該材料が、金属微粒子との溶融ブレンドを可能にし、直線状押出物のペレットの形成を可能とし、そして有用な生成物を生成する熱可塑性工程において押出されるべき又は注入成形されるべき組成物材料又はペレットを可能とする十分な熱可塑性特性、例えば、粘度及び安定性を保持することである。エンジニアリングポリマー及びポリマーアロイは、複数の製造業者、例えば、ＤＹＮＥＯＮ ＬＬＣ，Ｂ．Ｆ．Ｇｏｏｄｒｉｃｈ，Ｇ．Ｅ．，Ｄｏｗ、及びｄｕＰｏｎｔから入手できる。

ポリエステルポリマーは、二塩基酸をグリコールと反応させることにより製造される。ポリエステル製造に用いられる二塩基酸には、無水フタル酸、イソフタル酸、マレイン酸及びアジピン酸が含まれる。上記フタル酸は、弾性率、硬度及び耐熱性を付与する；マレイン酸は、フリーラジカル硬化に適合するビニル飽和状態を提供する；そしてアジピン酸は、硬化したポリマーに、たわみ性及び延性を付与する。一般的に用いられるグリコールは、結晶化の傾向を減らし、そしてスチレン内の溶解性を向上させるプロピレングリコールである。エチレングリコール及びジエチレングリコールは、結晶化の傾向を減らす。二塩基酸及びグリコールを、水を排除しながら縮合させ、次いで、好適な粘度までビニルモノマーに溶解させる。ビニルモノマーには、スチレン、ビニルトルエン、パラメチルスチレン、メチルメタクリレート及びジアリルフタレートが含まれる。重合開始剤、例えば、ヒドロキノン、第三級ブチルカテコール又はフェノチアジンを添加することにより、未硬化のポリエステルポリマーの有効期間が延びる。

無水フタル酸に基づくポリマーは、オルトフタル酸ポリエステルと称され、そしてイソフタル酸に基づくポリマーは、イソフタル酸ポリエステルと称される。不飽和ポリエステルポリマーの粘度を、ある用途に調整することができる。低粘度は、良好な湿潤性を確保し、そして次に下にある基板に強化層をしっかりと接着させる繊維強化複合体の製造に重要である。湿潤性が乏しいと、物性が大きく損なわれる場合がある。ポリエステルは、２００〜１，０００ｍＰａ．ｓ（ｃＰ）の未硬化粘度を有するポリマーを製造するスチレン濃度又は他のモノマー濃度を用いて製造されるのが典型的である。特殊なポリマーは、約２０ｃＰ〜２，０００ｃＰの範囲にわたる粘度を有する。不飽和ポリエステルポリマーは、フリーラジカル開始剤により開始されるのが一般的であり、過酸化物材料を用いて製造されるのが一般的である。広範囲の過酸化物開始剤を利用することができ、そして一般的に用いられている。過酸化物開始剤が熱分解して、フリーラジカル開始種を生成する。

フェノール系ポリマーをまた、本発明の構造部材を製造するために用いることができる。フェノール系ポリマーは、フェノール−ホルムアルデヒドポリマーを含むのが典型的である。上記ポリマーは、本質的に耐火性、耐熱性を有し、そして低コストである。フェノール系ポリマーは、フェノールを、化学量論的な量未満のホルムアルデヒドと混合することにより配合されるのが典型的である。これらの材料を、酸触媒を用いて縮合させると、ＮＯＶＯＬＡＫと称される熱可塑性中間体ポリマーが生成する。これらのポリマーは、フェノール性基により停止されたオリゴマー種である。硬化剤及び所望の熱の存在下で、上記オリゴマー種が硬化し、非常に高い分子量の熱硬化性ポリマーを生成する。ＮＯＶＯＬＡＫ向けの硬化剤は、アルデヒド化合物又はメチレン（−ＣＨ₂−）ドナーであるのが典型的である。アルデヒド硬化剤には、パラホルムアルデヒド、ヘキサメチレンテトラアミン、ホルムアルデヒド、プロピオンアルデヒド、グリオキサール及びヘキサメチルメトキシメラミンが含まれる。

本発明に有用なフルオロポリマーは、１つ又は２つ以上のフッ素の原子を含むモノマーを用いて製造したペルフルオロ化又は部分的フッ素化ポリマーであるか、又は２種若しくは３種以上のモノマーのコポリマーである。これらのポリマー又はコポリマーに有用なフッ素化モノマーの一般例には、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）、ビニリデンフルオリド（ＶＤＦ）、パーフルオロアルキルビニルエーテル、例えば、パーフルオロ−（ｎ−プロピル−ビニル）エーテル（ＰＰＶＥ）又はパーフルオロメチルビニルエーテル（ＰＭＶＥ）が含まれる。他の共重合性オレフィンモノマー、例えば、非フッ素化モノマーがまた存在することができる。

上記フルオロポリマー向けの特に有用な材料は、ＴＦＥ−ＨＦＰ−ＶＤＦターポリマー（約１００〜２６０℃の溶融温度；２６５℃、５ｋｇ荷重におけるメルトフローインデックスが、約１〜３０ｇ／１０分である）、ヘキサフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン−エチレン（ＨＴＥ）ターポリマー（溶融温度、約１５０〜２８０℃；２９７℃、５ｋｇ荷重におけるメルトフローインデックスが、約１〜３０ｇ／１０分である）、エチレン−テトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）コポリマー（溶融温度、約２５０〜２７５℃；２９７℃、５ｋｇ荷重におけるメルトフローインデックスが、約１〜３０ｇ／１０分である）、ヘキサフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン（ＦＥＰ）コポリマー（溶融温度、約２５０〜２７５℃；３７２℃、５ｋｇ荷重におけるメルトフローインデックスが、約１〜３０ｇ／１０分である）、及びテトラフルオロエチレン−パーフルオロ（アルコキシアルカン）（ＰＦＡ）コポリマー（溶融温度、約３００〜３２０℃；３７２℃、５ｋｇ荷重におけるメルトフローインデックスが、約１〜３０ｇ／１０分である）である。これらのフルオロポリマーのそれぞれは、ＤＹＮＥＯＮ ＬＬＣ，Ｏａｋｄａｌｅ，Ｍｉｎｎから市販されている。上記ＴＦＥ−ＨＦＰ−ＶＤＦターポリマーは、「ＴＨＶ」の名称の下で市販されている。

ホモポリマー及びコポリマーの両方を含む、ビニリデンフルオリドのモノマーから主として製造されるビニリデンフルオリドポリマーがまた有用である。上記コポリマーには、テトラフルオロエチレン、トリフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロペン、ビニルフルオリド、ペンタフルオロプロペン、及びビニリデンフルオリドと容易に共重合する他のモノマーから成る群から選択される少なくとも１種のコモノマーと共重合した少なくとも５０モル％のビニリデンフルオリドを含むものが含まれる。これらの材料は、米国特許第４，５６９，９７８号明細書（Ｂａｒｂｅｒ）にさらに記載されている（参照により本明細書に組み入れる）。好ましいコポリマーは、例えば、英国特許第８２７，３０８号明細書に開示されるような、少なくとも約７０及び最大９９モル％のビニリデンフルオリド、及び対応する約１〜３０モル％のテトラフルオロエチレン；そして約７０〜９９％のビニリデンフルオリド及び１〜３０％のヘキサフルオロプロペン（例えば、米国特許第３，１７８，３９９号明細書を参照せよ）；そして約７０〜９９モル％のビニリデンフルオリド及び１〜３０モル％のトリフルオロエチレンから構成されるものである。ビニリデンフルオリド、トリフルオロエチレン及びテトラフルオロエチレンのターポリマーは、例えば、米国特許第２，９６８，６４９号明細書に記載され、そしてビニリデンフルオリド、トリフルオロエチレン及びテトラフルオロエチレンのターポリマーがまた、本発明に有用なビニリデンフルオリドコポリマーの種の代表である。

上記材料は、Ｋｉｎｇ ｏｆ Ｐｒｕｓｓｉａ，ＰＡに位置するＡｒｋｅｍａ Ｇｒｏｕｐから、商標：ＫＹＮＡＲの下で、又はＤｙｎｅｏｎ ＬＬＣ ｏｆ Ｏａｋｄａｌｅ，ＭＮから商標：ＤＹＮＥＯＮの下で市販されている。フルオロカーボンエラストマー材料をまた、本発明の複合材料に用いることができる。フルオロポリマーは、ＶＦ₂及びＨＦＰモノマー並びに所望によるＴＦＥを含み、そして１．８ｇ／ｃｍ³超の密度を有し、フルオロポリマーは、大部分のオイル、化学物質、溶媒、及びハロゲン化炭化水素に対する良好な抵抗性、並びにオゾン、酸素、及び耐候性に対する良好な抵抗性を示す。それらの有用な適用温度範囲は、−４０℃〜３００℃である。フルオロエラストマーの例には、Ｌｅｎｔｚの米国特許第４，２５７，６９９号明細書に記載されるもの、並びにＥｄｄｙらの米国特許第５，０１７，４３２号明細書及びＦｅｒｇｕｓｏｎらの米国特許第５，０６１，９６５号明細書に記載されるものが含まれる。これらの特許の各開示を、参照により本明細書に組み入れる。

ラテックスフルオロポリマーは、ＰＦＡ、ＦＥＰ、ＥＴＦＥ、ＨＴＥ、ＴＨＶ及びＰＶＤＦモノマーを含むポリマーの形態で入手可能である。フッ素化ポリ（メタ）アクリレートを、当業者に周知のラジカル開始剤を用いて、ニート又は溶媒中のどちらかでラジカル重合により調製することができるのが一般的である。これらのフッ素化（メタ）アクリレートモノマーと共重合することができる他のモノマーには、アルキル（メタ）アクリレート、置換されたアルキル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリルアミド、スチレン、ビニルハライド、及びビニルエステルが含まれる。上記フルオロポリマーは、極性成分を含むことができる。上記極性基又は極性基含有モノマーは、アニオン性、非イオン性、カチオン性又は両性であることができる。

一般に、さらに一般的に用いている極性基又は極性基含有有機基には、有機酸、特にカルボン酸、スルホン酸及びホスホン酸；カルボキシレート塩、スルホネート、ホスホネート、ホスフェートエステル、アンモニウム塩、アミン、アミド、アルキルアミド、アルキルアリールアミド、イミド、スルホンアミド、ヒドロキシメチル、チオール、エステル、シラン及びポリオキシアルキレン、並びに他の有機基、例えば、１又は２以上の上記極性基で置換されたアルキレン又はアリーレンが含まれる。本明細書に記載されるラテックスフルオロポリマーは、水性分散化固体（ａｑｕｅｏｕｓ ｄｉｓｐｅｒｓｅｄ ｓｏｌｉｄ）であることが典型的であるが、溶媒材料を用いることができる。上記フルオロポリマーを、種々の溶媒と組み合わせてエマルション、溶液又は液状形態の分散物を生成させることができる。フルオロポリマーの分散液を、例えば、米国特許第４，４１８，１８６号明細書；同５，２１４，１０６号明細書；同５，６３９，８３８号明細書；同５，６９６，２１６号明細書、又はＪｏｈｎ Ｓｃｈｅｉｒｓにより編集された「Ｍｏｄｅｒｎ Ｆｌｕｏｒｏｐｏｌｙｍｅｒｓ」１９９７（特にｐｐ．７１−１０１及び５９７−６１４）、並びに２００１年１月３１日に出願された譲受人の同時係属の特許出願シリアルナンバー第０１／０３１９５号明細書に記載される一般的なエマルション重合技法を用いて調製することができる。

所望の濃度を提供するために、上記液状形態を、さらに希釈することができる。水性エマルション、溶液及び分散液が好ましいが、最大約５０％の共溶媒、例えば、メタノール、イソプロパノール、又はメチルパーフルオロブチルエーテルを添加することができる。好ましくは、上記水性エマルション、溶液及び分散液は、約３０％未満の共溶媒、さらに好ましくは約１０％未満の共溶媒を含み、そして最も好ましくは、上記水性エマルション、溶液及び分散液は、共溶媒を実質的に含まない。

当該用途に用いられる界面改質剤は、広範な範疇、例えば、ステアリン酸誘導体、シラン化合物、チタネート化合物、ジルコネート化合物、アルミネート化合物に分類される。界面改質剤の選択は、金属微粒子、ポリマー及び用途によって決定される。複合体の最大密度は、上記材料の密度及びそれぞれの体積分画の関数である。より高密度の複合体は、最大密度を有する材料の単位体積当たりを最大化することにより得られる。上記材料は、ほとんど排他的に耐火金属、例えば、タングステン又はオスミウムである。これらの材料は、極めて固く、そして変形させることが難しく、通常脆性破壊を生ずる。

変形可能なポリマーバインダーと混合すると、これらのもろい材料は、従来の熱可塑性樹脂装置を用いて有用な形状に形成されうる。しかし、達成可能な最大密度は、最適ではない。上記充填材の排除体積にほぼ等しいポリマー体積を有する複合体を形成させると、粒子間相互作用が上記材料の性質を支配する。粒子がお互いに接触し、そして鋭い端部、軟らかい表面（ゴージング（ｇｏｕｇｉｎｇ）を生じ、先端は通常、加工硬化される）及び各表面間の摩擦が、さらなる又は最適な充填を防ぐ。

従って、特性の最大化は、表面の軟度、端部の硬度、先端の先端サイズ（鋭さ）、表面摩擦力及び上記材料上の圧力、真円度、及び通常の形状粒度分布の関数である。この粒子間摩擦のために、形成圧力は適用された力からの距離に伴い指数関数的に減少し、界面を改質する化学的性質は、配位結合、ファンデルワールス力、共有結合、又は３種全ての組み合わせにより高密度充填材の表面を改良することを可能とする。上記粒子の表面は、粒子の上記界面改質剤の非反応末端としてふるまう。これらの有機物により、粒子間の摩擦が減り、ゴージングが防止され、そして粒子間の運動の自由度がより大きくなりうる。これらの現象により、適用された形成力が上記形態のより深くまで達することができ、より均一な圧力勾配が生ずる。

ステアリン酸化合物により本発明の複合体が改良され、上記金属粒子の表面にステアリン酸層が形成することにより、分子間力が減り、上記金属粒子との上記ポリマー混合物の傾向が改良され、そして高い複合体密度が生ずる。同様に、シラン界面改質剤は、上記金属粒子及び連続ポリマー相の間に化学結合を形成することにより、又は上記粒子ポリマー界面のところで上記ポリマーの表面エネルギーと調和する無機金属微粒子の表面エネルギーを改良することにより、上記複合体の物性を改良する。

本発明に有用なシランカップリング剤には、次の構造：
Ｒ−（ＣＨ₂）_n−Ｓｉ−Ｘ₃
（式中、Ｘは、上記金属微粒子の界面化学及び反応機構にもよるが、アルコキシ、アシルオキシ、ハロゲン又はアミンを含む加水分解基を表す）
の化合物が含まれるが、これらに限定されるものではない。
上記微粒子表面及びポリマーの間の化学結合の数が最大化されると、カップリングが最大化される。複合体が、大量の水性媒体及び広い温度エクスカーションを含む用途で用いられると、ジポーダル（ｄｉｐｏｄａｌ）シラン、例えば、ビス（トリエトキシシリル）エタンが選択される。

これらの材料は、次の構造：
Ｒ［（ＣＨ₂）_n−Ｓｉ−Ｘ₃］₂
（式中、Ｒは、上記シラン化合物の非加水分解性有機基を表す）
を有する。
Ｒ基は、上記ポリマー相と化学結合することができ、又は非結合性の界面変性が適用されうる場合には、要望どおり非反応性のままであることができる。Ｒが上記ポリマー相と化学結合すると、これらのフリーラジカルを、熱、光により、又は過酸化物触媒若しくは助触媒及び類似の反応性系の形態におけるいずれかで添加することができる。上記複合体に用いられるポリマーを考慮して、Ｒ基を選択する。熱硬化性ポリマーが選択される場合には、熱硬化性ポリマーを用いて、上記シランを上記ポリマー相に化学結合させることができる。上記熱硬化性樹脂内の反応性基は、メタクリリル（ｍｅｔｈａｃｒｙｌｙｌ）、スチリル、又は他の不飽和若しくは有機材料を含むことができる。

熱可塑性樹脂には、ポリビニルクロリド、ポリフェニレンスルファイト、アクリルホモポリマー、無水マレイン酸含有ポリマー、アクリル系材料、ビニルアセテートポリマー、ジエン（例えば、１，３−ブタジエン、１，４−ペンタジエン）含有コポリマー、ハロゲン又はクロロスルホニル変性ポリマー又は本発明の複合体系と作用しうる他のポリマーが含まれる。ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスルホン及び類似のポリマー材料を含む縮合ポリマー熱可塑性樹脂が、末端基を、アミノアルキル、クロロアルキル、イソシアナト又は類似の官能基を有するシランと反応させることにより用いられうる。

高密度金属微粒子複合材料の製造は、良好な製造技法に依存する。上記金属微粒子は、界面改質剤、例えば、反応性シラン（シランの２５重量％溶液を用いて当該微粒子をスプレーすることによる）か、又は上記金属上の他の界面改質剤（界面改質剤を均一に微粒子にコーティングすることを確保するために、注意深くブレンドし、そして乾燥することを伴う）を用いて最初に処理されることが多い。界面改質剤、例えば、シランをまた、高強度Ｌｉｔｔｌｅｆｏｒｄ又はＨｅｎｓｃｈｅｌブレンダーを用いたバルクブレンド操作において、粒子に添加することができる。あるいは、双錐体ミキサーが、乾燥又はスクリュー調合装置への直接添加に続くことができる。界面改質剤をまた、非プロトン性溶媒、例えば、トルエン、テトラヒドロフラン、ミネラルスピリット又は他の公知の溶媒の中で、上記金属微粒子と反応させることができる。

上記ポリマー相の性質、充填材、微粒子界面化学及び上記複合材料に存在する任意の顔料工程助剤又は添加剤にもよるが、上記金属微粒子を、上記ポリマー相と結合させることができる。金属微粒子をポリマーに結合させるために用いられる機構には、一般的に、溶媒和、キレート化、配位結合（配位子形成）等が含まれる。チタネート又はジルコネートカップリング剤を用いることができる。
上記カップリング剤は、次の式：
（ＲＯ）_m−Ｔｉ−（Ｏ−Ｘ−Ｒ’−Ｙ）_n
（ＲＯ）_m−Ｚｒ−（Ｏ−Ｘ−Ｒ’−Ｙ）_n
（式中、ｍ及びｎは１〜３である）
を有する。
チタネートは、酸化防止特性を付与し、そして硬化ケミストリーを改良又は制御することができる。ジルコネートは、優れた結合強度を提供するが、硬化を最大化させ、配合された熱可塑性材料内の色違いの生成を減少させる。有用なジルコネート材料は、ネオペンチル（ジアリル）オキシ−トリ（ジオクチル）ホスファト−ジルコネートである。

所望の物性を有する高密度金属ポリマー複合材料を、次のように製造することができる。好ましい様式では、上記金属微粒子の表面を初めに調製し、上記界面改質剤を調製された粒子材料と反応させ、そして得られた生成物を分離し、次いで、上記金属微粒子及びポリマーの間の反応に作用する連続ポリマー相と組み合わせる。一度上記複合材料を調製したら、次いで、当該複合材料を、最終用途材料の所望の形状に形成させる。溶液処理は、材料処理の際の溶媒回収を提供する別の方法である。

上記材料をまた、溶媒なしでドライブレンドすることができる。ブレンドシステム、例えば、Ｄｒａｉｓ Ｓｙｓｔｅｍｓから購入できるリボンブレンダー、Ｌｉｔｔｌｅｆｏｒｄ Ｂｒｏｔｈｅｒｓ ａｎｄ Ｈｅｎｓｃｈｅｌから入手できる高密度ドライブブレンダーを利用することができる。Ｂａｎｂｅｒｒｙ，ｖｅｆｅｒｒａｌｌｅシングルスクリュー又はツインスクリューコンパウンダーを用いるさらなる溶融ブレンドがまた有用である。上記材料を、溶媒とのプラスチゾル又はオルガノゾルとして処理する場合、最初に、液体成分を処理ユニットに充填し、次いで、ポリマー、金属微粒子、そして迅速な撹拌を続けるのが一般的である。一度全ての材料を添加すると、残余の空気及び溶媒を取り除くために減圧を適用することができ、そして生成物が均一且つ高密度になるまで混合を続ける。

ドライブレンドは、コスト優位性のために望ましいのが一般的である。しかし、一定の実施形態は、粒径の差のために、組成的に不安定である場合がある。ドライブレンド法において、上記複合体は、最初に上記ポリマーを導入し、ポリマー安定化剤を、上記ポリマーと、必要であれば、ほぼ室温〜約６０℃の温度で組み合わせて、（必要の応じて変性された）金属微粒子を、安定化されたポリマーとブレンドし、他の工程助剤、界面改質剤、着色剤、指示薬又は潤滑剤をブレンドし、加熱混合、貯蔵への移動、包装又は最終用途製造が続くことにより製造されうる。

界面が改質された材料を、複合体の形成を開始するために有効量の溶媒を用いる溶媒技法を用いて製造することができる。界面の変性が実質的に完了したら、上記溶媒を揮散させることができる。上記溶媒法は、次の通りに実施される。
１）上記界面改質剤若しくはポリマー又はその両方を溶媒和させる；
２）上記金属微粒子を、バルク相又はポリマーマスターバッチ内で混合する：
３）上記ポリマーのＴｇを超えるまで、加熱及び減圧の存在下で、組成物を液化させる。

ツインスクリューコンパウンダー又はエクストルーダーを用いて調合する場合、ツインスクリュー調合を含む好ましい方法は、次の通りである。
１．金属微粒子を添加し、そして温度を上げ、表面の水を取り除く（バレル１）。
２．充填材が上記温度に達したら界面改質剤をツインスクリューに添加する（バレル３）。
３．界面改質剤を、金属微粒子上に分散／分配させる。
４．完了まで反応温度を保持する。
５．反応副生成物を排出する（バレル６）。
６．ポリマーバインダーを添加する（バレル７）。
７．ポリマーバインダーを、加圧／溶融する。
８．ポリマーバインダーを、微粒子に分散／分配させる。
９．変性された微粒子を、ポリマーバインダーと反応させる。
１０．残った反応生成物を、減圧脱気する。
１１．得られた複合体を加圧する。
１２．ダイ又は後製造段階により、所望の形状、ペレット、直線状のチューブ、注入成形製品等に成形する。

あるいは、少量の連続層を含む配合において、
１．ポリマーバインダーを添加する；
２．ポリマーバインダーが温度に達したら、ツインスクリューに界面改質剤を添加する；
３．ポリマーバインダー内に界面改質剤を分散／分配させる；
４．充填材を添加し、そして微粒子を分散／分配させる；
５．反応温度まで温度を上げる；
６．完了まで反応温度を保持する；
７．得られた複合体を加圧する；
８．ダイ又は後製造段階により、所望の形状、ペレット、直線状のチューブ、注入成形製品等に成形する。

ポリマー及び微粒子の一定の選択により、上記界面改質剤及びそれらの関連する処理段階を省略することが可能である。
本発明の金属ポリマー複合体は、様々な実施形態、例えば、発射体、フィッシングルアー、フィッシング用おもり、自動車用おもり、放射線遮蔽材、ゴルフクラブ部品、スポーツ用品、ジャイロスコープ用バラスト、携帯電話バイブレータ用おもり若しくはラボラトリー用おもり、ノイズ及び振動バリア、又は形成性、延性及び寸法安定性、熱伝導率、導電率、磁性を有する高密度材料が要求される他の実施形態で用いることができ、そして無毒である。

本発明の高密度材料及び全てのその実施形態は、非常に多くの処理方法において好適である。処理方法の選択及びベース材料の配合は、要求される最終用途の製品の要件に基づくことができる。次の例は、このポイントを具体的に説明する。

本発明の実施形態は、発射体、例えば、ショットガンペレット及び他の弾薬、心臓若しくは動脈用途向けのステント、又は放射線遮蔽服に用いることができる軟質又は展性の複合体である。これらの特徴を有する複合体の例には、タングステン、バインダーとしてのフルオロポリマー及びジルコネート界面改質剤の組み合わせが含まれうる。最終用途製品は、押出し又は注入成形された部分の成果であることができる。

本発明のさらに別の実施形態は、フィッシングルアー若しくはおもり、又は携帯電話遮蔽材若しくは内部振動機構に用いられうる高アウトプット製品、高密度複合体である。これらの特徴を有する複合体の例には、タングステン、バインダーとしてのポリ塩化ビニル、及びアルカリ金属ステアレート又はステアレートアミド界面改質剤の組み合わせが含まれうる。最終用途製品は、押出し又は注入成形された部分の成果であることができる。

本発明のさらに別の実施形態は、自動車又はトラック用空気タイヤ車輪用おもり若しくは他のバラスト、又はバルク形態で製造することができる他の製品に用いることができる低アウトプット製品、長い硬化時間及び高密度複合体である。これらの特徴を有する複合体の例には、タングステン、バインダーとしてのポリエステル及びジルコネート界面改質剤の組み合わせが含まれうる。最終用途製品は、射出成形又はバルク成形部分の成果であることができる。

本発明のさらに別の実施形態は、フィッシングルアー及び自動車又はトラック用空気タイヤ車輪用おもり向けに用いることができる高アウトプット製品、高密度複合体である。当該車輪用おもりには、取り付け手段及び本発明の複合体の製品の塊が含まれる。上記おもりを、一般的なクリップで取り付けるか、又は接着剤を用いて車輪に接着することができる。これらの特徴を有する複合体の例には、タングステン、バインダーとしてのポリスチレン及びジルコネート界面改質剤の組み合わせが含まれるであろう。最終用途製品は、射出成形又はバルク成形部分の成果であることができる。

上述の具体例に加えて、追加の処理方法は、次の調合に関連して種々の形状を形成するための成形、圧縮成形、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂の押出し、遠心成形、回転成形、吹込成形、注入成形、カレンダリング（ｃａｌｅｎｄａｒｉｎｇ）、リキッドフィルサーモセット成形（ｌｉｑｕｉｄ ｆｉｌｌ ｔｈｅｒｍｏｓｅｔ ｍｏｌｄｉｎｇ）又はフィラメントワインディングであるが、それらに限定されるものではない。本発明のさらに別の実施形態は、得られた複合体の磁気組成物を含み、そこでは、磁気成分を、最終用途の要件により決定されるように、又は同定のために添加する。磁気添加剤は、得られる複合体の０．１％〜５％の重量及び体積分画であるのが典型的である。

本発明のさらに別の実施形態は、得られる複合体のカラーライゼーションを含み、そこでは、カラーは、最終用途の要件により決定されるように、又は同定のために重要である。カラー添加剤は、得られる複合体の１％未満の重量及び体積分画であるのが典型的である。

本発明の複合材料を、成形された球又はショットガンペレットの形態の発射体において用いることができる。ショットガンペレットは、約０．７〜約３ｍｍの寸法を有する球形微粒子であるのが典型的であり、そして一般的に球形であるが、しわの寄った表面又はディンプル化した表面を有することができる。

本発明に有用な発射体は、本発明の高密度複合体を実質的な割合で含むのが典型的である。上記発射体は、薬きょうを被せた又は薬きょうを被せていない形態で押出しロッドを含むことができる。上記薬きょうは、上記複合体を囲むことができ、又は一部（前端又は後端）を曝露させたままとすることができる。上記複合体を、発射体を形成させる様々な様式で製造することができる。上記発射体は、金属薬きょうにより少なくとも部分的に囲まれた本発明の複合体２ｋｇほどに対して、約０．１ｇ含むことができる。上記発射体は、先細の開放型の前端、開放型の後端、若しくはその両方を有することができ、又は上記薬きょうにより全体が囲まれていてもよい。さらに、上記薬きょうは、他の成分、例えば、爆発物、金属先端、又は他の挿入物を含み、空力的圧力の中心若しくは重力の中心又は寸法中心の前部若しくは後部の発射体の質量の中心を変えることができる。

タングステン、鉄又は他の無毒の金属を含む本発明の複合体から製造された発射体には、使用後に、水生植物及び動物の生命に適合する無毒の材料へと劣化させる「環境保護の」銃弾又は発射体が含まれる。上記材料の弾性により、発射体が特に有用となる。上記発射体は、その高密度のためにターゲットに実質的な慣性又は運動エネルギーを供給することができるが、接触した際に、鉛製発射体の場合のように上記薬きょうを広げさせる弾性変形をすることができる。上記薬きょうは期待されるように広がるが、弾性材料は、その初期寸法に実質的に戻るであろう。

上記球状体又は発射体は、空力的圧力の中心及び重力又は質量の中心が、当該球状体の空力性能を改良するように寸法中心の前部若しくは後部に調整されうるように処理されうる。上記球状体を、さらに安定な軌道内で飛行させるように製造し、精度を下げる可能性がある所望の軌道からの偏差を避けることができる。さらに、本発明の材料は、その安定性のため、低い回転速度に起因して、武器加熱の低いより速い発射速度で発射することができる。本発明の好ましい発射体では、重力の中心を、空力的圧力の中心より十分前におき、そしてターゲットへの軌道内で回転する球状体を高精度で安定化させる。

要約すると、本発明は、本明細書に含まれる特定の特許請求の範囲により決定されるように、金属、ポリマー、界面改質剤、他の添加剤（異なる粒径、重量分画及び体積分画を有する全てのもの）を含む原材料の組み合わせの幅を有する。本発明はまた、処理方法、得られる物性及び化学的特性、並びに最終用途の幅を有する。次の材料は、本発明を例証する。上記材料は、全て形成され、成形され、押出され、又は有用な複合体及び形状に製造されうる。

実験１
当該実験は、３つの主要な焦点の範囲：密度、メルトフロー、抗張力及び伸び率から成る。密度測定は、Ｗｉｌｄ Ｒｉｖｅｒ Ｃｏｎｓｕｌｔｉｎｇにより組立てられた装置（ロードセルを取り付けた冶金プレス及びより小さいラム内の直径０．１インチの穴を用いて改造した１．２５インチの円柱形ダイ）を用いて、押出しプレスにより試料を作り出すことによりなされた。これらの機器により作られた試料を、完全に円柱形であると仮定するので、上記試料の密度を与える平均直径、長さ及び質量を測定した。

ダイ押出しの際、各試料に関するメルトフローインデックスを測定した。上記試料が押出物の長さに較正した機器上のマークを通過する試料の時間を計ることにより、上記試料が押出される速度を計算した。次いでこの線速度を、オリフィス半径で割ることにより正規化した。得られた量を、上記材料のメルトフローインデックス（ＭＦＩ）として規定した。混合の完了を確保するため、押出された材料を少なくともさらに４回共押出しした。

ダイにより押出された試料をまた、引張り伸びに関して試験した。各試料を、長さ４インチに切り取って形を整え、そしてそれぞれの端部から１／２インチをマークした。上記試料を、装置グリップ内に固定し、１／２インチがマークされたポイントのところで、上記試料を上記グリップに挿入した。引張断裂（ｐｕｌｌ ｔｏ ｂｒｅａｋ）試験を実施し、そして完了したら、上記試料を取り出した。

Ａｌｌｄｙｎｅ Ｃ−６０タングステン及びＤＹＮＥＯＮ ＴＨＶ２２０Ａフルオロポリマーを用いた実験において、２種の配合を試験した。第一の配合を、１０．８ｇ／ｃｍ³の密度を得るように設計した。第二の配合を、１１．４ｇ／ｃｍ³の密度を得るように設計した。表１は、両配合に関して上記試料を造るように用いられた重量％を与える。４種の界面改質剤を、実験において試験した。第一の界面改質剤は、ジルコネートカップリング剤、ＮＺ １２であった。第二及び第三の改質剤は、チタネートカップリング剤、ＫＲ２３８Ｊ及びＬＩＣＡ ０９であった。最後の界面改質剤は、シラン、ＳＩＡ０５９１．０であった。

タングステン粉末の処理により、物性に大きな変化が生じたことが明確に観察された。全ての配合では、メルトフローが、界面改質剤の処理に大きな影響を受けた。調合された材料のメルトフローインデックスは、未処理の化合物の６８倍高かった。なされた効果をまた、上記材料の伸び率に観察することができる。４種の界面改質剤の全ては、引張り伸びが大きくなり、そしてＮＺ １２及びＫＲ２３８Ｊは、最大の変化を生じさせた。ＳＩＡ０５９１．０で処理された材料は、メルトフローの増加を示さなかったが、それらは、最大応力の増加を示した。調合されたＳＩＡ０５９１．０は、界面改質剤なしの９１．４重量％タングステン化合物の約３倍の最大応力をもたらした。

実験２、３及び４
表２、３及び４では、タングステン微粒子を、上記界面改質剤で最初に処理した。これは、溶媒（通常、イソプロピルアルコール、又はいくつかの他のアルコール）のビーカーに、非常に少量の界面改質剤を溶解させ、そしてビーカー内でタングステン微粒子と混合させることによりなされる。次いで、得られたスラリーを、約１０分間完全に混合させる。上記溶媒を、実質的に静かに移すか、又は約１００℃で蒸発させる。次いで、上記微粒子を、オーブン内でさらに乾燥させる。別途、上記ポリマー（例えば、ＴＨＶ２２０Ａ）を、溶媒（例えば、アセトン）に溶解させる。次いで、正確な量の処理されたタングステン微粒子を、溶解されたポリマーに添加し、そして当該混合物を、大部分の溶媒が蒸発し、そして当該混合物が凝集するまで撹拌した。次いで、上記材料を１００℃で３０分間乾燥させた後、冶金ダイの中でプレスする。

ＴＨＶ２２０Ａは、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン及びビニリデンフルオリドのポリマーである。ＮＺ １２は、ネオペンチル（ジアリル）オキシ−トリ（ジオクチル）ホスファト−ジルコネートである。ＳＩＡ０５９１．０は、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アモノプロピル−トリメトキシ−シランである。ＫＲ ２３８Ｊは、Ｋｅｎｒｉｃｈ ｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｓ，Ｂａｙｏｎｎｅ，ＮＪから入手可能なメタクリルアミド変性アミンアダクトである。ＬＩＣＡ ０９は、ネオペンチル（ジアリル）オキシ−トリ（ドデシル）ベンゼン−スルホニル−チタネートである。

上記例の表は、１０ｇ／ｃｍ³超の密度及び有用な粘弾性特性を有する複合体を製造するために、種々のポリマーを用いることができることを示している。

これらの表のデータは、選択された材料の組み合わせを用いて熱可塑性複合体を製造することができること、そして密度、弾性率、伸び率を含む特性の度合いを上記材料内で設計することができることを示している。

この表は、上記粒径、分布及び真円度が、上記複合体の密度に強い影響を有することを示している。これらの材料ａ〜ｇは、表１〜１６の例と同様に製造された。表４中の全ての試料は、上記配合が得られた複合体に関して最高の密度を生じさせるように製造された。材料ｂ及びｅは、より大きな及び小さな平均粒径の材料の両方及び約１４の最小真円度の存在のために、最大密度を有する。材料ａ及びｃは、上記表中で低密度を有し、そして小さな又は大きな微粒子のどちらかを有する。他の材料は、（材料ｂ及び材料ｅ）の径又は真円度パラメータのどちらかからいくぶん外れ、密度が低い。

実験５
表５のメルトフロー実験データに関して用いられた材料は、次の通りであった。Ｔｅｃｈｎｏｎ Ｐｌｕｓタングステン微粒子を変性し、そしてＤＹＮＥＯＮポリマーと混合し、そして較正された重量測定フィーダー（ｇｒａｖｉｍｅｔｒｉｃ ｆｅｅｄｅｒ）を用いて、エクストルーダーに導入した。上記エクストルーダーは、低圧縮を作り出すように改良された、カスタムスクリューを有するＢｒａｂｅｎｄｅｒ０．７５インチシングルスクリューであった。加熱ゾーンを、１７５℃、１７５℃、１７５℃及びｌ８５℃にセットした。スクリュー速度を、２０〜４０ｒｐｍに維持した。バレルを空冷した。上記材料出口速度は、約１ｍ／分であった。研究室スケールのＢｒａｂｅｎｄｅｒエクストルーダー内では、９２重量％のＴｅｃｈｎｏｎ Ｐｌｕｓタングステン（１０〜１６０μｍの径分布を有する）のブレンドを、８重量％のフルオロポリマーＤＹＮＥＯＮ ＴＨＶ２２０、Ｋｅｎｒｉｃｈ ＮＺ １２ジルコネート界面改質剤で変性されたポリマーと組み合わせた。この例では、上記界面改質剤を、上記金属微粒子上に約０．０１重量％の割合で、タングステン微粒子に直接適用した。

本発明の材料に関する典型的なメルトフローは、少なくとも５ｓｅｃ^-1、少なくとも１０ｓｅｃ^-1、約１０〜２５０ｓｅｃ^-1又は約１０〜５００ｓｅｃ^-1である。押出しメルトフローを評価するために、カスタム試験システムを作り出した。１．２５インチ冶金ダイに、小さな穴（直径、０．１９２ｃｍ）をあけた。上記ダイを、ダイ温度及び圧力をモニターすることができる、用具類を備えた冶金プレスと共に用いた。上記材料の温度及びダイセットの圧力を用いて、上記材料をメルトフロー穴に押出した。所与の持続時間において、得られた形状の長さを評価し、そして平均速度を決定するために結果を用いた。このデータを用いて、押出物の速度差をダイ穴半径で割ることによりメルトフローを計算した。

製品例
製品製造例１
ポリスチレン、Ｔｅｃｈｎｏｎ Ｐｏｗｄｅｒ，Ｋｒｏｎｏｓ ２０７３及びＫｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２を含む。
配合（重量）：
ポリスチレン ０．６５６３ｇ
Ｔｅｃｈｏｎ ＰＬＵＳ微粒子 １２．１３１８ｇ
Ｋｒｏｎｏｓ ２０７３ ＴｉＯ₂微粒子 ０．１４７１９ｇ
Ｋｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２ ０．２７４０ｇ

ポリスチレンを、トルエン、メチルエチルケトン及びアセトンのブレンドに、総固形分３８重量％まで溶解させた。２種の微粒子を、同一の溶媒ブレンド中に撹拌しながら分散させ、そしてＮＺ １２を、この分散液に添加した。ＴｉＯ₂凝集物を破壊するように撹拌した後、ポリスチレン溶液を添加し、そして上記ブレンドが半固体となるまで溶媒を蒸発させながら撹拌した。次いで、この材料を、Ｎｏ．１フック（図３を参照せよ）を有するジグ内で成形させた。

製品製造例２
ポリスチレン、Ｔｅｃｈｎｏｎ Ｐｏｗｄｅｒ及びＫｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２を含む。
配合（重量）：
ポリスチレン ０．６０１１ｇ
Ｔｅｃｈｏｎ ＰＬＵＳ 微粒子 １２．０９２７ｇ
Ｋｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２ ０．０３ｇ＊

ポリスチレンを、トルエン、メチルエチルケトン及びアセトンのブレンドに、総固形分３８重量％まで溶解させた。Ｗ微粒子を、同一の溶媒ブレンド中に撹拌しながら分散させ、そしてＮＺ １２を、この分散液に添加した。ポリスチレン溶液を添加し、そして上記ブレンドが半固体となるまで溶媒を蒸発させながら撹拌した。次いで、この材料を、スリップシンカー内で成形させた。

製品製造例３
ポリエステル、Ｔｅｃｈｎｏｎ Ｐｏｗｄｅｒ，Ｋｒｏｎｏｓ ２０７３ ＴｉＯ₂及びＫｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２を含む。
配合（重量）：
ポリエステル ０．４６２１ｇ
Ｔｅｃｈｏｎ ＰＬＵＳ微粒子 １３．０２８７ｇ
Ｋｒｏｎｏｓ ２０７３ ＴｉＯ₂微粒子 １．５５７１ｇ
Ｋｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２ ０．０３６６ｇ
メチルエチルケトンペロキシド

ポリエステルを、Ｗ及びＴｉＯ₂微粒子に添加した。ＮＺ １２の分散液内で補助させるために、アセトンを添加した。上記ブレンドが、着色のサインを示し始めたら（すなわち、ＴｉＯ₂分散）、さらなるアセトン、次いでメチルエチルケトンペロキシドを添加した。この材料を、スリップシンカー内で圧縮成形させた。

製品製造例４
ポリエステル、Ｔｅｃｈｎｏｎ Ｐｏｗｄｅｒ，Ｋｒｏｎｏｓ ２０７３ ＴｉＯ₂及びＫｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２を含む。
配合（重量）：
ポリエステル３Ｍ １．６０００ｇ
Ｔｅｃｈｏｎ ＰＬＵＳ微粒子 ３６．３５２２ｇ
Ｋｒｏｎｏｓ ２０７３ ＴｉＯ₂微粒子 ４．８４８０ｇ
Ｋｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２ ０．０４００ｇ
メチルエチルケトンペロキシド

ポリエステルを、Ｗ及びＴｉＯ₂微粒子に添加した。ＮＺ １２の分散液内で補助させるために、アセトンを添加した。上記ブレンドが、着色のサインを示し始めたら（すなわち、ＴｉＯ₂分散）、さらなるアセトン、次いでメチルエチルケトンペロキシドを添加した。この材料を、Ｎｏ．１スリップシンカー内で圧縮成形させた。

製品製造例５
フルオロエラストマー、Ｔｅｃｈｎｏｎ Ｐｏｗｄｅｒ及びＫｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２を含む。
配合（重量）：
フルオロエラストマーＴＨＶ２２０Ａ ＤＹＮＥＯＮ １．６５３５ｇ
Ｔｅｃｈｏｎ ＰＬＵＳ微粒子 ３６．８９０９ｇ
Ｋｅｎ−Ｒｅａｃｔ ＮＺ １２ ０．０４００ｇ

アセトンの補助を用いて、ＮＺ １２を、Ｗ微粒子にブレンドした。ＴＨＶ２２０Ａを、３８重量％までアセトンに溶解させ、次いでＷスラリーに添加した。このブレンドを、乾燥するまで撹拌し、次いで、１．２５インチ冶金プレス内で圧縮成形させた。この大きなペレットを、さいの目に切断し、そして乾燥状態まで１０４℃でオーブン乾燥させ、次いで、５７００ｌｂ／ｉｎ²及び１７７℃において冶金プレス内で再形成させた。この材料の密度は、１１．７ｇ／ｃｍ³であった。

これらの例では、上記タングステン微粒子を、最初に上記界面改質剤で処理した。これは、５０ｍＬの溶媒（通常、イソプロピルアルコール、又はいくつかの他のアルコール）を含む２５０ｍＬのビーカー内で、所望量の界面改質剤を溶解させ、次いで、１００ｇのタングステン微粒子を、ビーカーに添加することによりなされた。次いで、得られたスラリーを、当該混合物がそれ以上撹拌されず且つ大部分の溶媒が蒸発するまで、水蒸気浴上で完全に混合した。次いで、上記タングステン微粒子及び界面改質剤を含むビーカーを、１００℃で３０分間、強制換気オーブンに置いた。処理されたタングステンを、アセトン中に溶解させたＴＨＶ２２０Ａの固溶体を含む１００ｍＬビーカーに添加した。次いで、上記混合物を３０℃に加熱し、そして大部分のアセトンが蒸発するまで連続的に撹拌した。

次いで、上記複合体を、１００℃で３０分間、強制換気オーブン内に置いた。乾燥させた後、上記複合体を、２００℃及び４．５メートルトンラム圧において冶金ダイ内の３．１７ｃｍのシリンダー内でプレスした。５分後、上記ダイを５０℃まで加圧下で冷却した。圧力を開放した後、上記複合体試料をダイから取り出し、そして物性を評価した。組成物及び測定された特性に関する表を参照せよ。ＴＨＶ２２０Ａは、テトラ−フルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン及びビニリデンフルオリドのコポリマーである。ＮＺ １２は、ネオペンチル（ジアリル）オキシ−トリ（ジオクチル）ホスファト−ジルコネートである。ＳＩＡ０５９１．０は、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アモノプロピル−トリメトキシ−シランである。ＫＲ ２３８Ｊは、Ｋｅｎｒｉｃｈ ｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｓ，Ｂａｙｏｎｎｅ，ＮＪから入手可能な、メタクリルアミド変性アミンアダクトである。ＬＩＣＡ ０９は、ネオペンチル（ジアリル）−オキシ−トリ（ドデシル）ベンゼン−スルホニル−チタネートである。

一連の例示的な材料を、０．１〜０．２重量％のＮＺ−１２、ＴＨＶ−２２０及び金属微粒子を用いて上述のように製造した。

表６は、４７〜９０体積％の金属の範囲にわたる金属充填量を有する一連の単一金属ポリマー複合材料を示す。上記表の横の列では、上記体積％の金属充填量を有する金属ポリマー複合体から得られた上記複合体密度と共に、種々の金属複合体が示されている。上記表に示されるように、各金属種を有する上記複合体の密度は、上記複合体内の金属の体積％にそろえてある。例えば、タングステン複合体密度は、金属含有率（体積％）又は充填率が４７体積％〜９０体積％に増加すると、約１０〜約１８の範囲にわたり、各金属を用いて、同様の密度の増加が示される。

図２８、図２９及び図３０では、本発明の複合体の体積充填率及び密度特性が、グラフフォーマットで示されている。ステンレス鋼、ビスマス及びタングステン複合材料に関する図２８では、体積充填率が、密度に対してグラフ化されている。図２８内のデータは、表６に由来し、そして上記表のデータから予想されるように、体積充填率に対して密度が直線的に増加することが示されている。図２８では、亜鉛、パラジウム、銅、タンタル、オスミウム、ステンレス鋼、ビスマス及びタングステンに関する上記複合体の最大密度が、上記複合体内の金属の体積％に対してグラフ化されている。さらに、上記表、表６内のデータから予想されるように、上記複合体の密度は、上記複合体内の金属の体積％が増えると高くなる。図３０は、本発明の複合体の最大密度が、約４５％〜最大約９０％の体積充填率を用いて得られることを示している。上記最大密度は、約２０〜２１ｇ／ｃｍのところで得られる。

我々は、上記材料の特性の観察及び機器的な技法を用いることにより、本発明の２種の金属ポリマー複合体の熱挙動及び粘性／粘弾性挙動を評価し、測定し、そして特徴付けた。これらの特性は、先行技術では見出されなかった。総じて、先行技術の材料は、真の複合体特性を達成することに破壊し、そして真の複合体の真の粘弾性特性及び熱伝導率特性を得ることができなかった。上記材料はもろく、押出す又は注入成形することに失敗し、そして高水準の熱伝導率を達成することができない。

上記材料の熱特性は特有である。上記材料は金属ポリマー複合体である一方で、上記複合体の熱特性は、ポリマー様というよりも金属様である。伝熱用途において用いられる場合、熱伝導率は１Ｗ−Ｍ^-1oＫ^-1を超えることができ、そして５０〜１７５Ｗ−Ｍ^-1oＫ^-1、７５〜１５５Ｗ−Ｍ^-1oＫ^-1又は８７〜１０５Ｗ−Ｍ^-1oＫ^-1の範囲にわたることができる。操作温度の有用な範囲は、約−５０℃〜約１３０℃である。

粘弾性特性に関して、スリットダイレオメトリー及び引張り伸びの技法を用いた。粘性測定を、Ｈａａｋｅ製シングルスクリュートルクレオメータに取り付けられたＨａｎスリットダイによる、溶融処理の間に行った。押出された試料の粘弾性特性化を、Ｃｈａｔｉｌｌｏｎ ＬＦＰｌｕｓ一軸引張り伸び機器により達成した。上記実験の目的はまた、２種の複合体材料の間の粘性／粘弾性特性における特徴的な差を確立すること、又は２種の材料が同一の粘性／粘弾性特性を有することを確認することである。比較の２種の材料は、同様の配合を有するが、異なる調製及びライフサイクルを有するタングステン複合体であった。

以下に論ずる複合材料を、特性化プロセスにおいて用いた。両複合体を、実質的に上述のように調製し、そして約０．１〜０．２重量％の界面改質剤を用いた。表Ａ〜表Ｈ及び図１２〜図２０において解析された材料は、１１．４ｇ／ｃｍ³の密度まで配合されたタングステン又は他の金属微粒子及びＴＨＶ２２０を主として含み、約５６体積％のタングステン粉末を有する両複合体に対応する。上記材料間の主な差は、一方の材料が、タングステン及びＴＨＶ２２０とペレットに一度調合されたが、他方の材料は、リサイクル法により配合されたことである。上記リサイクル方法は、少なくとも上記材料が、界面が改質されたタングステン及びＴＨＶ２２０からペレットに調合され、着色された（ｐｉｇｍｅｎｔ）ＴＨＶ２２０キャップストックと共押出しされ、ペレタイザー内で切り刻まれ、再度ペレットに調合され、そしてタングステンと調合され、特定の密度を達成する複数の工程から成る。一度のみ調合された材料は、「バージン」と称され、そして何回かの段階で調合された材料は、「再加工材料」と称される。これは、バージン材料が、特有の熱及び粘弾性特性を有し、そして再加工された材料が、同一の特性を有することを示している。

各複合体のバルクペレット約８００ｍＬを、Ｈａａｋｅ製トルクレオメータにより、別個に評価した。Ｈａａｋｅ製レオメータは、３つの温度領域を有する１インチの内径バレルを有しており、全てを１４０℃にセットした。約２．０ｍｍ×２０．００ｍｍを測定する長方形プロファイルと、約７５のランド長とを有するＨａｎスリットダイを、３つの圧力トランスデューサが、押出しの際に溶融流の圧力を測定するトルクレオメータに取り付けた。２つの加熱バンドを、両方が１４０℃のｔｐ及びｓｒｔポイントに制御されるスリットに取り付けた。Ｈａａｋｅ製スリットダイソフトウェアが、スリットダイ内部の３点に沿って、圧力低下を測定することにより、上記材料のせん断応力を計算した。スリットダイソフトウェアは、押出し試験手順に関する上限及び下限の入力を要求する。

ＲＰＭに関する下限を５ｒｐｍにセットし、そして上限を１００ｒｐｍにセットした。次いで、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアは、試験手順内の１０ｒｐｍセッティングの総計に関する範囲の間の８ｒｐｍのセッティングを選択した。大きさのオーダを超えて広がるスクリューセットポイントの範囲は、広い工程操作範囲を表す。上記レオメータは、各ｒｐｍセッティングのところで、自動で測定する。上記Ｈａａｋｅが押出している間に、６０秒の押出し時間が経過した後の押出物をカットすることにより試料を製造した。次いで、上記試料押出物を計量し、そして得られた重量をＨａａｋｅに入力した。各ｒｐｍセッティングの容量アウトプットを、入力された試料重量及びあらかじめ入力された複合体の密度を用いてソフトウェアにより計算した。上記ソフトウェアは、入力すべき１１．４ｇ／ｃｍ³の密度を許可しなかったので、１．１４の値を入力した。従って、密度スケールを補うために、全ての入力された試料重量を１０で割ったことに留意すべきである。スリットダイの中のずり速度を計算するために、上記ソフトウェアにより上記容量アウトプットが用いられた。

全てのスクリュースピードセッティングを完了させた後、Ｈａａｋｅ製評価ソフトウェアを実行した。そこでは、生のアウトプット値をスプレッドシートに入力し、次いで収集したデータをグラフに表すようにプロットした。バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料のファーストランに関して、Ｈａａｋｅ製ソフトウェア及びオペレータにより生データを収集した。列挙されたｒｐｍセットポイントは、最小及び最大値を除いて、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアが選択した。圧力１、２及び３を、Ｈａｎダイのスリット内に配置した溶融圧力トランスデューサにより測定した。上記スリットダイへの入口の前で、スクリュー先端における材料の溶融圧力を、Ｐ０に標識付けられた圧力トランスデューサにより測定した。スクリュートルク及び溶融温度の両方を、Ｈａａｋｅ製レオメータにより測定した。質量流量を、押出しの際に採取された６０秒の試料により評価した。質量流量を上記密度で割ることにより体積流量を計算した。

バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料を分析するために、アウトプット値をＨａａｋｅ製ソフトウェアにより計算した。ずり速度、せん断応力及び粘度を、表Ｂに提示される値を用いてＨａａｋｅ製ソフトウェアにより計算した。

バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料のセカンドランに関して、Ｈａａｋｅ製ソフトウェア及びオペレータにより生データを収集した。列挙されたｒｐｍセットポイントは、最小及び最大値を除いて、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアが選択した。圧力１、２及び３を、Ｈａｎダイのスリット内に配置した溶融圧力トランスデューサにより測定した。スクリュートルク及び溶融温度の両方を、Ｈａａｋｅ製レオメータにより測定した。質量流量を、押出しの際に採取された６０秒の試料により評価した。質量流量を上記密度で割ることにより体積流量を計算した。いくつかの値は、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアにより記録又は表示されなかったので、表Ｃ内に存在しないことに留意する。

バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料の第２の分析のために、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアによりアウトプット値を計算した。ずり速度、せん断応力及び粘度を、表Ｄに提示される値を用いてＨａａｋｅ製ソフトウェアにより計算した。表Ｄ中の値の欠如により、この表に欠如が生じたことに留意する。

バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料のサードランに関して、Ｈａａｋｅ製ソフトウェア及びオペレータにより生データを収集した。列挙されたｒｐｍセットポイントは、最小及び最大値を除いて、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアが選択した。圧力１、２及び３を、Ｈａｎダイのスリット内に配置した溶融圧力トランスデューサにより測定した。スクリュートルク及び溶融温度の両方を、Ｈａａｋｅ製レオメータにより測定した。質量流量を、押出しの際に採取された６０秒の試料により評価した。質量流量を上記密度で割ることにより体積流量を計算した。

バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料の第３の分析のために、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアによりアウトプット値を計算した。ずり速度、せん断応力及び粘度を、表Ｆに提示される値を用いてＨａａｋｅ製ソフトウェアにより計算した。

再加工の１１．４ｇ／ｃｍ³の材料の分析に関して、Ｈａａｋｅ製ソフトウェア及びオペレータにより生データを収集した。Ｈａａｋｅ製ソフトウェアは、最小値及び最大値を除いて、列挙されたｒｐｍセットポイントを選択した。圧力１、２及び３を、Ｈａｎダイのスリット内に配置した溶融圧力トランスデューサにより測定した。スクリュートルク及び溶融温度の両方を、Ｈａａｋｅ製レオメータにより測定した。質量流量を、押出しの際に採取された６０秒の試料により評価した。質量流量を上記密度で割ることにより体積流量を計算した。いくつかの値は、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアにより記録又は表示されなかったので、上記表内に存在しないことに留意する。

再加工された１１．４ｇ／ｃｍ³の材料の分析に関して、Ｈａａｋｅ製ソフトウェアによりアウトプット値を計算した。ずり速度、せん断応力及び粘度を、表Ｈに提示される値を用いてＨａａｋｅ製ソフトウェアにより計算した。

図１２は、バージン及び再加工された１１．４ｇ／ｃｍ³に関して、種々のスクリュースピード（ｒｐｍ）における押出物の計算された質量流量（ｇ／分）の値を示す。バージン材料のランに関するデータは、表Ａ、表Ｃ及び表Ｅから取得した。再加工材料のランに関するデータは、表Ｇから取得した。
図１３は、バージン及び再加工１１．４ｇ／ｃｍ³材料に関して、種々のスクリュースピード（ｒｐｍ）における上記スクリューに適用されたトルク（Ｎｍ）の値を示す。バージン材料のランに関するデータは、表Ａ、表Ｃ及び表Ｅから取得した。再加工材料のランに関するデータは、表Ｇから取得した。

図１４は、バージン及び再加工１１．４ｇ／ｃｍ³材料に関して、種々のスクリュースピード（ｒｐｍ）における押出しの際の上記材料上の計算されたずり速度（１／ｓ）の値を示す。バージン材料のランに関するデータは、表Ｂ、表Ｄ及び表Ｆから取得した。再加工材料のランに関するデータは、表Ｈから取得した。
図１５は、バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料に関して、種々のスクリュースピード（ｒｐｍ）における押出しの際の上記材料上の溶融圧力の測定値を示す。より高い値はＰｌトランスデューサに対応し、そしてより低い値はＰ３トランスデューサに対応する。バージン材料のランに関するデータは、表Ｂ、表Ｄ及び表Ｆから取得した。再加工材料のランに関するデータは、表Ｈから取得した。

図１６は、バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料に関して、種々のスクリュースピード（ｒｐｍ）における押出しの際の上記材料上の計算されたせん断応力（Ｐａ）の値を示す。バージン材料のランに関するデータは、表Ｂ、表Ｄ及び表Ｆから取得した。再加工材料のランに関するデータは、表Ｈから取得した。
図１７は、バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料に関して、種々のスクリュースピード（ｒｐｍ）における押出しの際の上記材料の計算された見掛け粘度（Ｐａ＊ｓ）の値を示す。バージン材料のランに関するデータは、表Ｂ、表Ｄ及び表Ｆから取得した。再加工材料のランに関するデータは、表Ｈから取得した。

図１８は、バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料に関して、計算されたずり速度（１／ｓ）における押出しの際の上記材料上の計算されたせん断応力（Ｐａ）の値を示す。バージン材料のランに関するデータは、表Ｂ、表Ｄ及び表Ｆから取得した。再加工材料のランに関するデータは、表Ｈから取得した。
図１９は、バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料に関して、計算されたずり速度（１／ｓ）における押出しの際の上記材料上の計算された見掛け粘度（Ｐａ＊ｓ）の値を示す。バージン材料のランに関するデータは、表Ｂ、表Ｄ及び表Ｆから取得した。再加工材料のランに関するデータは、表Ｈから取得した。

図１２は、バージン材料のファーストラン及びセカンドランと、再加工された材料のランからの試料の引張り伸びから得られた応力（ＭＰａ）対ひずみ（％）の結果を示す。押出された試料を、ＡＳＴＭ ６３８−４のドッグボーン試料にカットし、そして切断するまで２５ｍｍ／分で引っ張った。

６０秒の押出し持続時間を用いて材料の全長をカットすることにより評価されるように、押出物の質量流量は、図１２に示されるように、４０ｒｐｍまでスクリュースピードとほぼ同一であった。また、図１２に示されるように、４０ｒｐｍ超のスクリュースピードに関するラン間で、質量流量が変わり始めた。バージンの１１．４複合体の３つのランの全ては、材料の同一ロットに全て由来し、そして別個の時期に実行されたことに留意する。押出物の質量流の変動は、上記エクストルーダーの速度が増した際に、上記ダイの後ろの材料の漏れにより生じたものであろう。さらに具体的には、材料は、上記エクストルーダー及びＨａｎスリットダイの間のジョイントから漏れた。上記スクリュースピードが増すと、さらなる材料が漏れる可能性がある。材料の漏れは、上記バージン材料のラン２及びラン３で最も顕著であった。

材料の質量流及び次の体積流は、バージン材料の３つのランに関して、スクリュースピードに一貫して相関し、上記体積流量に由来する値はまた、３つのランにわたるｒｐｍに相関すべきではない。この非相関により、スクリュースピードに対してプロットすると、せん断応力、せん断ひずみ及び見掛け粘度に関するランの間の変化が説明される。この相関の欠如は、図１４及び図１７に観察される。
再加工された１１．４ｇ／ｃｍ³の複合材料により、バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の複合体のラン１に最も似た結果が与えられた。所与の流速における材料の質量流量は、図１２に示すように、再加工材料と、バージン材料のラン１との間で最も類似していた。図１４に示すように、Ｈａｎスリットダイを通る上記材料のずり速度はまた同様であった。

押出しの際にスクリューに適用されたトルクは、全てのランの間で同様であった。図２は、全ての材料は同様であるが、４０ｒｐｍ超のスクリュースピードにおけるランの間に区別はほとんどないことを示している。

両材料は、図１５により示されるように、上記ダイ上で同一の圧力低下を示した。３つのバージン材料及び再加工材料の間の圧力において、明確に区別できる傾向又は大きさの差はなかった。ラン１及びラン２のせん断応力を手計算した。というのは、評価ソフトウェアによりなされた計算は、示された間違ったトランスデューサを用いてなされたからである。ラン１及びラン２は、トランスデューサＰ０、Ｐ１及びＰ３を有し、ラン３は、トランスデューサＰ１、Ｐ２及びＰ３を有していた。Ｐ０は、上記ダイの後ろのトランスデューサであり、Ｐ１は上記ダイ内の第一の圧力ポートであり、Ｐ２は上記ダイ内の第二の圧力ポートであり、そしてＰ３は、上記ダイ内の第三の圧力ポートである。圧力ポートＰ０は上記スリットダイの中に配置されていないので、上記スリットの前後の圧力低下を計算する上で用いることができない。Ｐ０の値は、Ｐ１値の少なくとも２倍であるので、せん断応力値がより高い。ラン３は正確な値である。というのは、ラン３は、記録すべきＰ０を用いることなく、上記ダイの前後の圧力低下の計算に基づいているからである。

バージンの１１．４ｇ／ｃｍ³の材料のラン１及びラン２の表Ｂ及び表Ｄ内に示される見掛け粘度の結果を、評価ソフトウェアの計算値内の圧力の一つに関するＰＯを指定するために手計算した。ラン３は、表Ｈに見られるような、再加工された１１．４材料とほとんどオーバーラップする、表Ｆ中に見出されうる正確な粘度アウトプットを示している。見掛け粘度及びスクリュースピードの間の関係を、図１７に見出すことができる。上記ダイジョイントの漏れのため、スクリュースピード及びずり速度の間の上述の不一致の関係により生じたランの間に変化があった。図１９に示すように、見掛け粘度をずり速度に対して直接プロットすると、４セットのデータの全てが、オーバーラップすることが観察された。３つのバージン材料のラン及び再加工材料のランの間を評価することができる方法に、特徴付けることができる差はなかった。図１８に示すように、せん断応力及びずり速度において材料の間に変化があった。第二のバージン材料のランを除いた全てのランは、同様の傾向に従った。

引張り伸びは、バージン材料及び再加工材料の間で非常に似通っていた。図２０に示すように、各材料の応力−ひずみ特性は、他と区別できなかった。上記再加工材料の破断点ひずみ（％）は有意に小さいのが明らかであるが、同一試料の間の変化は、約±２５％−ひずみであった。ひずみの経路に沿った応力は、全てのランにおいて比較的同一であった。上記実験により、両材料の粘性及び粘弾性特性を特徴付けることができることが証明された。しかし、評価するための能力の中では、上記バージン及び再加工タングステン複合材料の間に区別はなかった。これは、上記材料の複合体の性質が、上記複合体の基礎特性であり、そして上記材料を単に再押出しするか又は再加工することにより取り除かれないことを示している。

全ての種類の材料のキーとなる評価された物性の一つは、上記材料に適用された力と、当該力により生じた変形との間の関係である。この場合に適用された力の特定様式は、一定速度の線形変形における一軸張力である。この性能試験は、単に「引張り伸び」と称されることが多い。というのは、上記試料が、適用される張力による工程内で引き伸ばされるからである。本明細書の目的は、引張り伸び試験方法及び分析のキーパラメータを規定することであり、次いで２つの複合材料の性能を比較することである。

試験方法に関するいくつかのキー用語を規定することができる。図２１は、実証目的のために非対称化した、典型的な応力−ひずみ挙動に関する引張り伸びの下、上記材料の性能の典型的なプロットである。
規定される最初の用語は、応力（σ）であり、上記試料に適用された力を、試料の初期断面積で割ったものである。適用される力は上記試料に対して一軸であり、そして断面積は、力の軸に垂直である（両ディメンションに垂直である）。

規定される第二の用語はひずみ（ε）であり、試料長の増加を、初期試料長で割ったものである。この量は、パーセントとして表現されることが多く、１００％のひずみにおける試料は、その初期長の２倍の長さを有する。
規定される第三の用語は、図２１のε_Aに文字「Ａ」として表されている。応力−ひずみ曲線の比較的直線部分の後ろの応力の急激な低下は、上記試料が不可逆的に変形することにより生じている。この時点では、応力の値は、上降伏応力として規定される。このピークの鮮鋭度は試料間で変化しうるが、このピークは当該値を規定する極大値である。

規定される第四の用語は、図２１のε_Bに文字「Ｂ」として表されている。上降伏点の後、不可逆性のプラスチック変形により始まり、ひずみの一定速度を維持するために要求される応力は、ゆっくりと増加し始める。作り出された極小における応力の値は、下降伏応力として規定される。このポイントの後、応力レベルが上昇し始め、そして典型的には、線形増加が展開する。

第五の用語は、図２１のε_cに文字「Ｃ」として表されている。破壊（破断）の開始のところで、上記試料は、応力の別の極大を示すであろう。このポイントは、破断点応力と規定され、そして上記試料に適用される最大応力レベルであることが多い。破断点応力は、上記試料の「抗張力」と称されるのが一般的である。というのは、破断点応力が、破壊を生ずるために必要である応力の量だからである。
第六の用語は、図２１のε_Dに文字「Ｄ」として表されている。上記試料が破断すると、適用される応力が急速に０に至る。このポイントで、変形の値が、破断点ひずみ（％）として規定される。

第七の用語は、図２１のε_Eに文字「Ｅ」として表されている。降伏前に、応力は、ひずみとおおよそ直線の関係を有する。それは、上記材料が弾性的挙動を示す変形のこの部分である。応力の単位におけるこのラインの傾斜は、弾性率又は単に上記材料の係数として規定される。これらのデータにおいて、用語の連続ε_A、ε_β，・・・は、一連の増加するひずみ（％）のひずみ点；ε_A＜ε_B；ε_c＜ε_D；等を示す。この曲線特性を示す材料は真の複合材料であり、そして上記ポリマーの最良の粘弾性特性、及び上記金属微粒子の電気特性、熱特性、密度を得る。一方、先行技術の充填材入りの、そして高密度の材料は、上記粘弾性特性又は熱特性を有しない。

２つの異なる材料を、引張り伸び工程で試験した。第一の材料は、ＮＺ−１２により界面が改質されたタングステン及びＴＨＶ２２０の複合体であった。タングステンの粒子形状は、球に近いが、不規則且つギザギザを有していた。配合は、６０体積％の処理された金属粉末であり、約１体積％未満の最密充填である。この実験の目的において、１体積％の最密充填内の配合を、機能性の最密充填と称する。この材料の密度は、約１１．９ｇ／ｃｍ³であった。

第二の材料は、ＮＺ−１２により界面が改質された３１６Ｌステンレス鋼及びＴＨＶ２２０の複合体であった。ステンレス鋼の粒子形状は、いくつかのサテライト粒子を有し且つ不規則性の少ない（ガス噴霧された）球形であった。配合は、最密充填で配合された、６２体積％の処理された金属粉末であった。この材料の密度は、約５．５ｇ／ｃｍ³であった。

両試料は、３ｍｍ×２０ｍｍの長方形プロファイルのダイを取り付けた直径１’’のシングルスクリューエクストルーダーを通して押出した。上記エクストルーダーの条件は、約１３５〜１４５℃及び１０００ｐｓｉｇであった。長さ約６インチの各押出し品のストリップを用いて、引張り伸び試験用のＡＳＴＭ６３８−４ドッグボーン試料を打ち抜いた。上記ドッグボーンは、１．７５インチのゲージ長と、０．２５インチのゲージ幅とを特徴とする。ゲージ厚さは、押出物の厚さにより決定され、約３．０ｃｍであった。各試料を機器に取り付け、そして別個に試験した。変形の一定速度は、２５ｍｍ／分であった。破断させて破壊させた後、上記試料を取り出し、そして試験を完了した。

タングステン及びステンレス鋼複合体において、各引張り伸び試験の際、異なるひずみポイントにおける応力の値を図２２に示す。試験された上記試料を変形させるために必要な応力の量は、試験される２種の材料の間でおおよそ２倍異なっていた。表Ｉ及び図２２に表されるように、タングステン複合体に関する応力の値は、上記ステンレス鋼複合体値よりも高い。応力の値は２倍異なるが、応力及びひずみの間の関係及び総合的な曲線プロファイルは同様であった。上記微粒子の組成にかかわらず、粘弾性特性を得た。

より低い破断降伏点からの応力の直線的な増加は、１．５倍の範囲内で、両材料に関しておおよそ同一であった。２つの材料に関する破断点ひずみ（％）は、測定の不確実性において、約４２５±２５％ひずみであった。２つの試料の間で最も異なる値は、弾性率であった。２つの材料の間に大きな差があった。これは大きな差であるが、張力における弾性率を評価するためのＡＳＴＭ指針は、この試験が経験した２５ｍｍ／分よりはむしろ、１ｍｍ／分の変形を推奨している。

図２３及び２４は、図２２の拡大範囲である。それらは、全て同一の一式のデータであり、上記材料の初期勾配及び降伏を単に示す。
図２５は、本発明のＴＨＶフルオロポリマー材料の粘弾性特性を示す。上記曲線内のデータは、以下に見いだされる表Ｊに由来する。

上記ポリマーは、上記複合体といくぶん同様である応力ひずみ曲線を有するが、上記金属を添加することにより、初期弾性率が高くなり、そしてより低い水準で破断までの高いひずみ曲線が維持されることを見出すことができた。

ステンレス鋼複合材料を性能特性に関して試験し、各材料を特徴づけ、そして生産方法及び最終製品の性能を相関させた。上記複合体は、上述のように製造され、そして０．５重量％のＩＭを含んでいた。列挙された各特性に関する典型的な値は、供給された各材料に関して与えられる。供給された材料を性能特性に関して試験し、各材料を特徴づけ、そして生産方法及び最終製品の性能を相関させた。列挙された各特性に関する典型的な値は、供給された各材料に関して与えられる。調製された材料の射出成形例は、次の通りであった。

上記材料の成功した射出成形により、金属微粒子の形態において、重量又は体積に基づいて高い割合又は大量の材料を用いた場合であっても、上記材料は、一般的な押出し又は射出成形法を用いて有用な製品に熱的に生成することができる真の粘弾性材料であることが示された。

得られなかった真の複合体の特性の影響を実証するために、６２体積％金属で配合された複合材料上で引張り伸び測定を実施し、そして一方の複合体は界面が改質された粉末を有し、そしてもう一方の複合体は有しなかった。両複合体を、ＡＳＴＭ６３８−４型のドッグボーン試料により分析した。界面が改質された又は改質されていないステンレス鋼を有する複合体の分析から、重要なデータを収集した。

図２６及び図２７は、上記ＩＭ材料がないと、上記複合体は有用な特性を有することができないことを示している。０．４％のＮＺ １２におけるステンレス鋼の界面改質により、上記複合体の引張特性が、もろい充填材入り材料から、弾力があり且つ強靭な真の複合体に変化した。界面が改質された複合体に関する破断点ひずみ（％）は、図２６及び図２７に見出されるように、上記界面改質剤を有しない複合体のほぼ１００倍大きかった。

一定の図面の詳細な考察
図１は、本発明の金属ポリマー複合体を含むステントの等角図を示す。上記ステントは、上記複合体の成形されたチューブから公知の機械的又はレーザー方法を用いて彫られうるか、又は上記ステントは、示された形態上で直接成形されうる。ステント１０は、上記複合体を含み、そして血管腔内に配置された際に膨張することができる軟質要素１１を有することができる。上記ステントは、直接モールディング技法により、又は成形されたチューブから構造を彫ることにより、上記複合体から形成することができる曲線形の要素１３及び直線状の要素１２を有する。

図２Ａは、左右対称の態様を有する押出された要素を示す。押出された物体２０は、挿入部２３Ａ及び左右対称の凹部２４Ａを有するボディ２１を有する。上記構造体２０を押出し、そしてある長さに切断し、次いで挿入部２３Ａが凹部２４Ｂに挿入され、同時に挿入部２３Ｂが凹部２４Ａに挿入され、ボディ２１をボディ２２と連結し、固定された機械的に安定なアセンブリを形成することができるように、左右対称の要素を用いて、各長さをかみ合わせることができる。そのアセンブリを図２Ｂに示す。図２Ａでは、実質的に完全に満たされ、結合されたボディである物体が形成されている。

図３は、２つのジグ３０及びジグ３１を示す。上記ジグは、フック３２、フック３３を含む。シンカー３４、シンカー３５が、上記フック上に置かれている。シンカー３４は、フック３３上で圧縮成形されることにより形成された、成形シンカーである。シンカー３５は、スナップ嵌め構造体用の挿入部及び凹部を含む図２の押出物と同様の圧入シンカーである。

図４は、本発明の２つの車輪用おもりの形態を示す。図４Ａでは、車輪用おもり４０は、車輪に当該おもりを接着することができる接着ストリップ４５を有する、本発明の成形された塊４４を含む。上記おもりは、連続シートに押出され、そして切断前におもり４０内に形成される曲げ領域４６を有する塊４４に切断されうる。上記複合材料は軟質であり、そして車輪形状に一致するように曲げることができる。図４Ｂは、複合体塊４２と、輸送車車輪に取り付けるように構成された機械的クリップ４３とを有するおもり４１を示す。

上述の明細書は、本発明の複合体技術の可能性のある開示を示すが、本発明の他の実施形態を、本発明の精神及び範囲から外れることなく行うことができる。従って、本発明は、添付の特許請求の範囲において具現化される。

図１は、本発明の材料から製造された成形された又は押出された製品である。上記図は、本明細書に記載される種々の方法を用いて製造されうる構造体の例である。上記ステントは、本発明の金属ポリマー複合体からの実用性を得る軟質構造を有する製品の例である。 図２Ａは、本発明の押出し製品の断面である。 図２Ｂは、本発明の押出し製品の断面である。 図３Ａは、本発明の複合体の成形されたシンカー上のスナップを含むフィッシングジグの態様である。 図３Ｂは、本発明の複合体の成形されたシンカー上のスナップを含むフィッシングジグの態様である。

図４Ａは、本発明の空気タイヤ、自動車又はトラック車輪用おもりの態様である。 図４Ｂは、本発明の空気タイヤ、自動車又はトラック車輪用おもりの態様である。 図５は、本発明の粘弾性特性と、上記材料の所望の特性を生じさせる技術の適合性とを実証するデータである。 図６は、本発明の粘弾性特性と、上記材料の所望の特性を生じさせる技術の適合性とを実証するデータである。 図７は、本発明の粘弾性特性と、上記材料の所望の特性を生じさせる技術の適合性とを実証するデータである。 図８は、本発明の粘弾性特性と、上記材料の所望の特性を生じさせる技術の適合性とを実証するデータである。 図９は、本発明の粘弾性特性と、上記材料の所望の特性を生じさせる技術の適合性とを実証するデータである。 図１０は、本発明の粘弾性特性と、上記材料の所望の特性を生じさせる技術の適合性とを実証するデータである。 図１１は、本発明の粘弾性特性と、上記材料の所望の特性を生じさせる技術の適合性とを実証するデータである。 図１２は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図１３は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図１４は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図１５は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図１６は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図１７は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図１８は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図１９は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図２０は、従来の金属が充填されたポリマー組成物及び上記ポリマーそれ自体と比較した、本発明の特有の粘弾性特性を表示する。 図２１は、本発明のタングステン及びステンレス鋼複合体の特性の表示、特有の応力ひずみ曲線を説明する。 図２２は、本発明のタングステン及びステンレス鋼複合体の特性の表示、特有の応力ひずみ曲線を説明する。

図２３は、図２２の拡大領域を示す。 図２４は、図２２の拡大領域を示す。 図２５は、ＴＨＶフルオロポリマーに関する応力ひずみ曲線を示す。 図２６は、先行技術の充填材入りポリマー、非複合材料はもろく、そして応力の最小適用において破壊する一方で、本発明の真の複合体は、広範囲の有用な機械的性質を示すことを示している。 図２７は、先行技術の充填材入りポリマー、非複合材料はもろく、そして応力の最小適用において破壊する一方で、本発明の真の複合体は、広範囲の有用な機械的性質を示すことを示している。 図２８は、本発明の複合体の体積充填率及び密度特性を示すグラフである。 図２９は、種々の金属成分を有する本発明の種々の複合体の総合的な密度及び体積充填密度を示す。 図３０は、種々の金属成分を有する本発明の種々の複合体の総合的な密度及び体積充填密度を示す。

Claims (39)

1. 下記を含む金属及びポリマー粘弾性複合体；
   （ａ）前記複合体の約４５〜約９５体積％の量の金属微粒子、当該微粒子は、当該微粒子の５重量％未満が約１０μｍ未満であるような粒径を有する；
   （ｂ）前記複合体の約５〜約５５体積％を構成するポリマー相：
   ここで、前記粘弾性複合体は、変形力にさらされると、ε_Aにおける降伏応力最大値Ａと、ε_Bにおける下降伏応力最小値Ｂと、ε_cにおける第二降伏応力最大値及び破壊の開始Ｃと、ε_Dにおける０ひずみ破壊Ｄとを有する応力及びひずみ特性曲線示し、前記複合体のε_Dは１０％を超え、そして各εは、ひずみ（％）の増加率を表す。
2. 応力ポイントＡが、０．２ＭＰａを超える、請求項１に記載の複合体。
3. 応力ポイントＢが、６０ＭＰａ未満である、請求項１に記載の複合体。
4. 応力ポイントＣが、０．２ＭＰａを超える、請求項１に記載の複合体。
5. 前記金属微粒子が、４５体積％超の体積充填率を含む、請求項１に記載の複合体。
6. 前記金属微粒子が、５４体積％超の体積充填率を含む、請求項１に記載の複合体。
7. 前記ポリマーが、１．３ｇ／ｃｍ³超の密度を有するハロゲン含有ポリマーである、請求項１に記載の複合体。
8. 前記複合体が、前記複合体の約０．０００５〜約２重量％含有する界面改質剤材料を含む、請求項１に記載の複合体。
9. 前記複合体が、前記複合体の約０．０００５〜約１重量％含有する界面改質剤材料を含む、請求項１に記載の複合体。
10. 前記金属微粒子が、約１０〜７０μｍの範囲にわたる粒径分布を有する金属を含む、請求項１に記載の複合体。
11. 前記金属微粒子が、約７０〜２５０μｍの範囲にわたる粒径を有する金属を、少なくとも５重量％含む、請求項７に記載の複合体。
12. 前記ポリマーが、１．７ｇ／ｃｍ³超の密度を有するフルオロポリマーを含む、請求項４に記載の複合体。
13. 前記金属微粒子が、約２０％〜約５５体積％の排除体積を有し、そして前記金属が、約９５〜９６重量％の量で存在する、請求項１に記載の複合体。
14. 応力ポイントＡが、約１〜１０ＭＰａである、請求項２に記載の複合体。
15. 応力ポイントＢが、約１〜１０ＭＰａである、請求項３に記載の複合体。
16. 応力ポイントＣが、約１〜１０ＭＰａである、請求項４に記載の複合体。
17. 前記金属微粒子が、約７０〜２５０μｍの範囲における微粒子を少なくとも約１０重量％含み、そして前記微粒子の少なくとも５重量％が、約２５０μｍ以上の範囲にある、請求項１に記載の複合体。
18. 前記ポリマーが、約１．８ｇ／ｃｍ³の密度を有するフルオロポリマーを含む、請求項１に記載の複合体。
19. 前記金属がタングステンを含む、請求項１に記載の複合体。
20. （ａ）熱源；
    （ｂ）伝熱層；及び
    （ｃ）加熱された構造体：
    を含む伝熱構造体であって、
    前記伝熱層が、複合体の約４５〜約９５体積％の量の金属微粒子（当該微粒子は、当該微粒子の５％未満が約１０μｍ未満であるような粒径を有する）；前記複合体の約５〜約５５体積％を構成するポリマー相；及び前記複合体の約０．００５〜約２重量％を含む界面改質剤を含む金属及びポリマー粘弾性複合体を含み、
    前記伝熱層が、約１Ｗ−Ｍ^-1°Ｋ^-1超の熱伝導率を有する、
    前記伝熱構造体。
21. 前記熱伝導率が、約５０〜約１７５Ｗ−Ｍ^-1°Ｋ^-1の範囲にわたる、請求項２０に記載の伝熱構造体。
22. 前記熱伝導率が、７５〜１５５Ｗ−Ｍ^-1°Ｋ^-1である、請求項２０に記載の伝熱構造体。
23. 前記熱伝導率が、約８７〜１０５Ｗ−Ｍ^-1°Ｋ^-1である、請求項２０に記載の伝熱構造体。
24. 組成物の有用な操作範囲が、約−５０℃〜約＋１３０℃の範囲にわたる、請求項２０に記載の伝熱構造体。
25. 前記金属微粒子が、１４超の真円度と、５〜２１ｇ／ｃｍ³超の密度とを含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
26. 前記複合体密度が、８〜１２ｇ／ｃｍ³を超える、請求項２０に記載の伝熱構造体。
27. 前記ポリマーが、１．７ｇ／ｃｍ³超の密度を有するハロゲン含有ポリマーである、請求項２０に記載の伝熱構造体。
28. 前記複合体が、約５重量％の着色剤を含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
29. 前記着色剤が、顔料、染料、蛍光染料又はそれらの混合物を含む、請求項２８に記載の伝熱構造体。
30. 前記金属微粒子が、約１０〜７０μｍの範囲にわたる粒径分布を有するタングステンを含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
31. 前記金属微粒子が、約７０〜２５０μｍの範囲にわたる粒径を有する、少なくとも５重量％を有するタングステンを含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
32. 前記ポリマーがフルオロポリマーを含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
33. 前記金属微粒子が、約２０％〜約５５体積％の排除体積を有し、そして前記金属が、約７０〜９５重量％の量で存在する、請求項２０に記載の伝熱構造体。
34. 前記金属微粒子が、約７０〜２５０μｍの範囲の微粒子を少なくとも約１０重量％含み、そして前記微粒子の少なくとも５重量％が、約２５０μｍ以上の範囲にある、請求項２０に記載の伝熱構造体。
35. 前記ポリマーがフルオロポリマーを含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
36. 前記金属がタングステンを含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
37. 前記金属微粒子が、約７０〜２５０μｍの範囲にわたる粒径を有する、少なくとも５重量％を有するビスマスを含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
38. 前記金属微粒子が、約７０〜２５０μｍの範囲にわたる粒径を有する、少なくとも５重量％を有する第一鉄金属を含む、請求項２０に記載の伝熱構造体。
39. 前記金属微粒子がステンレス鋼を含む、請求項３８に記載の伝熱構造体。

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