JP2009513327A - マイクロ構造化された反応器を備える反応器システム、ならびにこのような反応器で化学反応を実施する方法 - Google Patents

Abstract

設計的にできるだけ簡単な方策によって、特に吸熱性の化学高温合成を、特にＨＣＮ合成をマイクロ構造化された反応器で実施し、できるだけ高い収量と等しく保たれた品質で、所望の反応生成物が得られるようにするために、好ましくは誘導加熱である無接触式の加熱によって反応ゾーンが加熱される、マイクロ構造化された反応器システムが提案される。ミリセカンド単位にまで達する反応時間を実現することができる。

Description

本発明は、化学反応のためのマイクロ構造化された反応器を備える反応器システム、ならびに、特にＨＣＮを製造するためにこのような反応器で特に吸熱性の化学反応を実施する方法に関する。

ここ数年来、化学物質の生産で適用するための化学マイクロ反応器に関して報告がなされている。現在では、１０００を超える学術刊行物が刊行されている。重要な概説記事や個別論文を次に掲げておく：Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．２００４，４３，４０６−４４６，Ａ．Ｒｅｎｋｅｎ，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ Ｓｅｒｉｅｓ ｉｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｐｈｙｓｉｃｓ ７５，５２３−５４２（２００４）；Ｍ．Ｆｒｅｅｍａｎｔｌｅ，Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｊｏｕｒｎａｌ ９８，１−３８（２００４）；Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｈ．Ｌｏｅｗｅ，Ａ．Ｍｕｅｌｌｅｒ，Ｇ．Ｋｏｌｂ ｉｎ：Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｍｉｃｒｏ Ｐｒｏｃｅｓｓ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ−Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ ａｎｄ Ｐｌａｎｔｓ，Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ，２００５；Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｓ．Ｈａｒｄｔ，Ｈ．Ｌｏｅｗｅ ｉｎ：Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｍｉｃｒｏ Ｐｒｏｃｅｓｓ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ−Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌｓ Ｍｏｄｅｌｌｉｎｇ ａｎｄ Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ，Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ，２００４；Ｗ．Ｅｈｒｆｅｌｄ，Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｈ．Ｌｏｅｗｅ ｉｎ：Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓ，Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ，２０００

ただし、頻繁に使用されているマイクロ反応器という用語は誤解を招きやすい。より正しくは、マイクロ構造化された反応器と呼ぶべきである。というのも、このコンポーネントは実にさまざまなサイズであってよく、数メートルの長さを有することも十分にあり得るからである（Ｄｅｍｉｓ型反応器：Ｃｈｅｍｉｃａｌ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｎｅｗｓ，Ｖｏｌ．８２，Ｎｕｍｂｅｒ ４１，３９−４３）。広義のマイクロ構造化された反応器には必要なセンサやアクチュエータも含まれており、たとえばバルブや流量計、ｐＨ電極、物質流をコントロールないし分析する光学測定セルなども含まれている。さらに、マイクロ構造化された反応器には、反応物と生成物のための適当な供給構造と排出構造も設けられている。

マイクロ構造化された反応器は、下側のミリメートル領域からサブミリメートル領域の特徴的な三次元構造を有している。これは通常、１０から数千マイクロメートルの範囲内の流体力学的チャネル直径をもつマルチチャネル反応器である。このように、従来式の反応器に対してもっとも本質的な区別の指標となるのは、容積に対する内側表面の比率がはるかに高いことにある。マイクロチャネルの比表面積は１０００から５０，０００ｍ^２／ｍ^３の範囲内にあるのに対して、典型的な実験室用・製造用の反応器ないし反応容器の比表面積は典型的には１００ｍ^２／ｍ^３ほどであり、１０００ｍ^２／ｍ^３を超えることは稀である。

通常、マイクロ構造化された反応器は層状の流動条件のもとで作動する。この場合、熱輸送係数はチャネル直径と反比例するので、マイクロ構造化された反応器は１から２５ｋＷ／（ｍ^２・Ｋ）の間の熱輸送係数の値に達する。すなわち、この値は従来式の熱交換器の値よりも１オーダーだけ高い。

このような特性に基づき、次のような固有の利点が得られる。すなわち、迅速なエネルギー輸送と物質輸送によって、迅速な加熱、冷却、混合が可能となる。ミリ秒領域あるいはそれ以下の混合時間が実現されている。それによって可能となる、ほぼ等温条件のもとでの、良好に定義された反応器内の滞留時間は、反応の進行を大幅に改善する。たとえば不安定な生成物の分解を防ぐことができ、それにより、望ましくない副反応を抑えることができる。それによって選択性や収量が向上する。

従来式の化学合成の開発で用いられている実験室規模の器具は、生産に用いられる器具とはまったく異なる寸法を有しているので、開発時に実験室で得られた進行手順に関する知見は、大規模工業の尺度へそのまま応用することはできない。むしろ、生産開発ではパイロット設備をまず構築するのが普通であり、このようなパイロット設備で、大規模工業用の生産設備を設計するための知見をさらに得ている。その欠点は、こうした方法開発の各段階にそれぞれ独自の最適化サイクルが必要なことであり、これらサイクルの各々が、プロセス導入のために必要な開発コストに加算されることである。

高いコストがかかって長い時間を費やすこうしたプロセスは、マイクロ反応器技術（ＭＲＴ）においては、反応チャネルの多様化（「ナンバリングアップ」）によって置き換えられる。というのも、「単位セル」すなわちマイクロチャネルを、「スケールアップ」のときに変更しなくてよいからである。したがってＭＲＴでは、「スケールアウト」あるいは「ナンバリングアップ」という用語が用いられる。ただしこの場合に留意すべきは、必要なハウジングまたは容器が熱を放散するので、熱損失を最低限に抑えるために設計上のコストが必要になるということである。同様のことは、大量の物質流を多数のマイクロチャネルへ分配することについても言える。

マイクロ構造化されたコンポーネントの熱管理は、特に、高い温度で行われる反応の場合に重要である。高い温度での反応の大半は気相反応である。その大部分は、不均一触媒のもとで進行する。固体床方式と流動床方式とが区別される。固体床反応器では２通りのバリエーションが区別される。すなわち、第１のケースでは反応器は通常、多孔性の成形体（ペレット）で充填された管で構成されている（多管反応器）。第２のケースでは、反応器の壁部または専用の取付部品が、多くの場合に多孔性である触媒材料によってコーティングされている。後者の場合には、触媒壁反応器という言葉が使われる。

そのほかに流動床反応器がある。この場合、大抵は粉末状である触媒材料が反応成分とともに反応器内を運動する。その際に触媒は円を描いて運動し、反応の完了後に生成物から分離される。

このような古典的な方法の欠点は、特に、熱量変化の激しい反応の場合に露呈する。激しい発熱反応では、反応熱を十分に逃がすことが不成功に終わることが多い。そうすると局所的な過熱が生じる（ホットスポット）。その場合、収量を低減させる望ましくない副反応や触媒のコークス化などが、発生する周知の問題である。逆に、激しい吸熱反応ではエネルギー供給が問題となる。その主要な問題点は、従来式の反応器における不十分な熱輸送であり、すなわち、しばしば十分に抑えることができない望ましくない断熱現象が発生する。一方、化学反応の進行の理想ケースとしては、等温の反応条件が追求されるのが当然である。

断熱現象は、従来式の設備では反応の「暴走」につながり、また、爆発の原因ともなる。これと対照的に、比較的高い温度での純粋酸素を用いた部分酸化はマイクロチャネルで行われている。このような種類の反応の進行は、従来式の反応器ではまったく考えられない（Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｓ．ＨａｒｄｔおよびＨ．Ｌｏｅｗｅ，前掲書，３０８−３１１参照）。

マイクロ構造化された反応器は、コンパクトな設計形態とほぼ等温の反応遂行によって、危険性のある、および／または不安定な、さらには爆発性の中間生成物を製造するのに格別に適している。このような中間生成物を、それが二次処理のために必要とされる個所で直接生成することができるからである。たとえば健康に著しい危害をおよぼすプロパンスルトンやホスゲンといった中間生成物は、このような種類のマイクロ構造化された反応器で製造することができ、以後の保管を行うことなく、ただちに次の処理を行うことができる。たとえばすでにチバガイギー社は、最新の需要に応じて、直接的な二次処理のためにホスゲンを小型設備で生産している。設備の始動にはわずか５から１０分間しか要しない（Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｓ．Ｈａｒｄｔ，Ｈ．Ｌｏｅｗｅ，前掲書、およびＩ．Ｓｔｏｊａｎｏｖｉｃ，“Ｓｉｃｈｅｒｅｒ Ｕｍｇａｎｇ ｍｉｔ Ｐｈｏｓｇｅｎ（ホスゲンの安全な取扱）”，Ｃｈｅｍｉｅ Ｔｅｃｈｎｉｋ ２１，２，６−６８（１９９２））。これよりさらに毒性の強いシアン化水素についても、現場生産がすでに提案されている（Ｒ．Ｓ．Ｂｅｎｓｏｎ，Ｊ．Ｗ．Ｐｏｎｔｏｎ，Ｔｒａｎｓ．ｉｎｄ．Ｃｈｅｍ．Ｅｎｇ．７１，Ａ２，１６０−１６８（１９９３））。特に不安定な中間生成物を使用する場合、このような中間生成物を迅速に二次処理して、所望の最終生成物にすることができる。危険性のある作業物質の保管や輸送が省略され、もしくは少なくとも大幅に削減される。

このようにＭＲＴの利点は、プロセス集中化、内在的なプロセス安全性、反応条件の拡張、爆発限度内での安全な作業、分散的な生産すなわち生成物の使用場所での生産、および手順進行の迅速化にある。

マイクロ構造化された反応器の製造に関してはすでに種々の方式があり、その概要はＶ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｈ．Ｌｏｅｗｅ，Ａ．Ｍｕｅｌｌｅｒ，Ｇ．Ｋｏｌｂ，前掲書，３８５−３９１、およびＷ．Ｅｈｒｆｅｌｄ，Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｖ．Ｈａｖｅｒｋａｍｐ ｉｎ：Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓ，Ｕｌｌｍａｎｎ’ｓ Ｅｎｃｙｃｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ １９９９などに記載されている。このような製造は２つの主要なステップで構成されるのが通常であり、すなわち、個々の層でマイクロ構造を生成し、すなわち適当な材料から薄板またはプレートを加工し、各層を積み重ねてから、各層を接合または統合して本来の反応器にして、最後に、反応体および場合により熱輸送媒体の配管のための接続部を取り付ける。

たとえばこのような反応器は、流動チャネルを形成するためにダイヤモンド工具によって溝が刻設された複数の銅フィルムの積層によって製造することができる。微細構造の正確かつ再現可能な製造のためには、そのような目的に適しているマイクロ位置決め台が必要である。Ｄ．Ｈｏｅｎｉｃｋｅ，Ｇ．Ｗｉｅβｍｅｉｅｒ，“Ｈｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓｌｙ Ｃａｔａｌｙｚｅｄ Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ ｉｎ ａ Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒ”，ｉｎ：Ｗ．Ｅｈｒｆｅｌｄ（編集）：Ｍｉｃｒｏｓｙｓｔｅｍ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ ｆｏｒ Ｃｈｅｍｉｃａｌ ａｎｄ Ｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓ，ＤＥＣＨＥＭＡ Ｍｏｎｏｇｒａｐｈｉｅ Ｂａｎｄ １３２，ＶＣＨ Ｖｅｒｌａｇｓｇｅｓｅｌｌｓｃｈａｆｔ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ １９９６，９３−１０７は、製作中のマイクロチャネルを部分酸化によって酸化銅（Ｉ）に変換し、その中で上述した反応を行うことができるようにしている。

さらに、このような種類の反応器を製造するためにＬＩＧＡ法（ＬＩＧＡ：Ｌｉｔｈｏｇｒａｐｈｉｅ，Ｇａｌｖａｎｏ−Ｆｏｒｍｕｎｇ，Ａｂｆｏｒｍｕｎｇ（リソグラフィ、電鋳、成形））の適用が記載されている。この方法では、多くの場合ポリメチルメタクリレートであるプラスチック層がシンクロトロン放射によって露光され、引き続いて現像される。こうして生成された構造が電気めっきによって金属で充填される。そしてこの金属構造を、以後の方法ステップで、プラスチック複製により次々に成形することができる。このような種類の方法は、Ｗ．Ｅｈｒｆｅｌｄ，Ｈ．Ｌｅｈｒ，ｉｎ：Ｒａｄｉａｔ．Ｐｈｙｓ．Ｃｈｅｍ．，Ｂａｎｄ ４５（１９９５），３４９−３６５に記載されている。非常に高いコストのかかるシンクロトロン放射を行わずにすませる、ＬＩＧＡ法と類縁の技術がいわゆるレーザＬＩＧＡ法である。この場合、ＰＭＭＡからなるプラスチック層が高性能紫外レーザによって構造化され、引き続いてＬＩＧＡ法の場合と同じく電鋳により成形される（Ｗ．Ｅｈｒｆｅｌｄ ｅｔ ａｌ．，“Ｐｏｔｅｎｔｉａｌｓ ａｎｄ Ｒｅａｌｉｚａｔｉｏｎ ｏｆ Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓ”，ｉｎ：ＤＥＣＨＥＭＡ Ｍｏｎｏｇｒａｐｈｉｅ Ｂａｎｄ １３２，１−２９）。

シリコン表面を構造化するために半導体産業で開発されている手法も、マイクロ構造化された反応器を製造するために採用されている。たとえば、Ｊ．Ｊ．Ｌｅｒｏｕ ｅｔ ａｌ．，“Ｍｉｃｒｏｆａｂｒｉｃａｔｅｄ Ｍｉｎｉｃｈｅｍｉｃａｌ Ｓｙｓｔｅｍｓ：Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ Ｆｅａｓｉｂｉｌｉｔｙ”，ｉｎ：ＤＥＣＨＥＭＡ Ｍｏｎｏｇｒａｐｈｉｅ Ｂａｎｄ １３２，５１−６９に１つの方法が記載されており、その場合、エッチング加工された３つのシリコンウェーハと、外面としての２つのウェーハが互いに結合される。さらに、同じくマイクロ構造化された反応器として構成されている、単結晶銀粒子で充填された熱交換器も使用される。

さらに、ドイツ特許出願公開第１９７０８４７２Ａ１号明細書には、流体チャネルをもつ金属表面を備えた少なくとも１つの基板と、流体のための供給配管および排出配管とを有する、マイクロ構造化された化学反応器の製造方法が記載されている。この方法では、まず基板の表面に流体チャネル構造がフォトリソグラフィ法またはスクリーン印刷法によって形成され、金属剥離法または金属塗布法によって流体チャネルが形成される。金属剥離法または金属塗布法は、電気めっき技術の手法を用いて実施される。

公知の製造方法によっては、少数の例外を除き、サイズが数センチメートルの実験室用反応器しか製造されておらず、このような反応器を用いて、重要な合成の原理的な実現可能性を検証したり、少なくともコンセプトの面からデモンストレーションすることが意図されている。このような作業の目的は、特に、後の工業的な方法開発や応用のための学術的基礎を据えることにある。それに応じて、産業的に利用可能なマイクロ構造化された器具をどのように設計し、是認できるコストで製作するかについての具体的な示唆も行われていない。ＭＲＴの基本的なメリットは広範な文献によって立証されているものの、大規模工業での産業利用にはこれまで成功していない。その原因は、特に、実験室での用途の範囲を超える大規模で高性能なモジュールの利用性がまだ成り立っていないことにある。その理由は、このような器具の工業的な製造がまだ解決されていないことにあり、また、従来知られている型式の反応器は特殊事例を除いて工業的な製造にはまったく適していないか、または限定的にしか適していないことにある。

現在、液相反応器についてのみ、特に実験室での用途向けの商業製品が存在している。しかしながら、各コンポーネントの製造コストはまだ依然として非常に高い。

これとは対照的に触媒気相の用途に関わる従来技術は、液相の用途の場合に比べてあまり進歩していない。気相反応は、多くの場合に比較的高い温度で、かつ大半が不均一触媒のもとで行われる。このような反応には基礎薬品、石油化学、原油精製などの分野で大きな経済的意義があるため、ＭＲＴの活用への関心は当然ながら特別に高い。たとえば、ＭＲＴを利用して経済的に重要な反応をどのように有利に具体化できるかを提案する、広範な文献が存在している。すでに１９９０年代初頭から「ミニプラント」をキーワードにして、このような提案がほとんどすべての重要な大規模合成についてなされており、その中にはアンドリュッソー（Ａｎｄｒｕｓｓｏｗ）法やＢＭＡ法に基づくＨＣＮについての提案もある。それに対して、このような提案のうちで実際に具体化できたものはこれまで皆無であると断定せざるを得ない。その原因は、産業利用以前になお克服しなくてはならない一連の基本的な難題があるためである。

それは触媒コーティングから始まる。すなわち、「ポストコーティング」法により、完成した反応器のチャネルに不均一触媒を所定の層厚で均等にコーティングすることが当然ながら最大の難関になるため、この問題を回避することが試みられている。そこで従来は、比較的大型のモジュールを製造する事実上すべての試みにおいて、すでに触媒でコーティングされた薄板またはプレートを使用しており、次いでこれが相応の大容積をもつ安定した機械装置によって互いにつなぎ合わされ、ないしは互いに押し合わされる。反応器を組み立てる前にマイクロチャネルを触媒でコーティングするこのような手法は、「プレコーティング」法と呼ばれている。これに帰属する反応器の設計原理には、作動時の化学的、熱的、機械的な負荷に耐えなくてはならないシール材が必然的に必要である。技術的な理由や安全上の理由から、多くのケースにおいて追加のハウジングを省略することができない。

ところが追加のハウジングを使用すると、ＭＲＴの基本的な利点が失われてしまう。すなわち、堅固なボルトやネジ装置、保持装置といった形態をとる、各層を結合するための機械装置は、ハウジングも含めて熱を外に逃がしてしまう。高いコストのかかる大容積の設計は設備を高価なものにし、熱損失によってその性能を低下させ、望ましくない個所で熱を生成し、器具の安全性と信頼度を低減させ、追加的に非常に広いスペースを必要とする。

高い温度や攻撃性の媒体については信頼度の高いシール材が存在しないので、３００℃の温度を必要とする方法は、現実問題として適用が不可能である。しかも、明らかに３００℃を下回る温度範囲においてさえ、シールの問題はクリティカルである。

工業用の触媒気相反応が少なくともデモンストレーションされている唯一の周知の設備は、ＤＥＭｉＳ（登録商標）（ドルトムント所在のＵｈｄｅ社の商標）すなわちＢＭＢＦ（ドイツ連邦共和国の連邦教育・研究省）が助成するプロジェクトの一環として誕生したものである。しかしながら、古典的な方法に対する経済的な競争力はこの計画の目的とはされていない。このケースでは、プロペンが気体状の過酸化水素と最大１５０℃で反応して酸化プロピレンになる。この反応器も、シール材、ネジ止め、およびハウジングを必要とする。高温合成が行われるわけでもない。
プレコーティングにおける既存の問題点は、接合温度が触媒を不活性化させない場合に限って、接合技術の適用によって克服することができる。適当な接合技術はこれまでに周知となっているが、商業的にはまだ利用されていない。これに関しては、たとえばドイツ特許出願公開第１０２５１６５８号明細書を挙げておく。

イギリスのＨｅａｔｒｉｃ社のマイクロ構造化された熱交換器を除けば、化学的な気相反応のためのマイクロ構造化された商業用器具で、生産用のものは現時点でまだ存在しておらず、それどころか実験室での用途向けのものも存在していない。これまで知られている高温気相反応用のマイクロ構造化された反応器は、多くの場合、モデル反応や、経済的および技術的に意義のある反応を研究し、ＭＲＴのそれぞれのメリットをデモンストレーションすることを目指しており、すなわち、基本的には学術的な基礎研究の目的のために製造されている。これに関連する刊行物の例として次のものを掲げておく：シクロドデカトリエンの選択的な水素添加について：Ｄ．Ｈｏｅｎｉｃｋｅ，Ｇ．Ｗｉｅβｍｅｉｅｒ，前掲書。プロペンの部分酸化によるアクロレインの生成について：Ｏ．Ｗｏｅｒｚ，Ｋ．Ｐ．Ｊａｅｃｋｅｌ，Ｔ．Ｒｉｃｈｔｅｒ，Ａ．Ｗｏｌｆ，“Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓ，ａ Ｎｅｗ Ｅｆｆｉｃｉｅｎｔ Ｔｏｏｌ ｆｏｒ Ｏｐｔｉｍｕｍ Ｒｅａｃｔｏｒ Ｄｅｓｉｇｎ”，ｉｎ：Ｐｒｏｃ．ｏｆ ２^ｎｄ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｉｏｎ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｔｏｐｉｃａｌ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ Ｐｒｅｐｒｉｎｔｓ，Ｍａｒｃｈ ９−１２，Ｎｅｗ Ｏｒｌｅａｎｓ １９９８，１８３−１８５。これらの公知の反応器は、そのコンセプトからして、現実の条件のもとでの比較的多い処理量のための基礎として全面的に明確には意図されておらず、適用可能でもない。Ｇ．ＫｏｌｂおよびＶ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｊｏｕｒｎａｌ．９８，１−３８（２００４）や、Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｗ．Ｅｈｒｆｅｌｄ，Ｋ．Ｇｏｌｂｉｇ，Ｏ．Ｗｏｅｒｚ，“Ｍｉｋｒｏｒｅａｋｔｉｏｎｓｓｙｓｔｅｍ ｆｕｅｒ ｄｉｅ Ｈｏｃｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｓｙｎｔｈｅｓｅ（高温合成のためのマイクロ反応システム）”，ＧＩＴ Ｌａｂｏｒ−Ｆａｃｈｚｅｉｔｓｃｈｒｉｆｔ（ＧＩＴ実験室専門定期刊行物）１９９９，１１００−１１０３なども優れた概説を行っている。

比較的大型の反応器モジュールを製作し、各モジュールの反応チャネルを触媒でコーティングするという技術上の難点に加えて、非常にコンパクトなマイクロ構造化システムのきわめて狭い空間で発生する非常に大きな温度差を、大型のモジュールで制御することにもこれまで成功しておらず、もしくはきわめて不完全にしか成功していない。

技術的に非常に意義のある１つの触媒高温合成は、ＨＣＮの合成である。ＨＣＮ（シアン化水素）は、アジピン酸ニトリル（ナイロンを製造するため）、メチルメタクリレート（透明な熱可塑性樹脂（プレキシグラス）、接着剤、インキ、塗料を製造するため）、およびその他の数多くの中間生成物など、重要な化学生成物を製造するための重要な合成成分として利用されている。

シアン化水素は、大規模工学では、主としてアンドリュッソー法やデグサ法に基づいて生産されている。アンドリュッソー法では、メタン、アンモニア、酸素ないし空気が、１０％ロジウムを含む白金からなる多層の触媒網において約１１００℃で変換される。この反応は発熱性である：
ＣＨ_４＋ＮＨ_３＋３／２ Ｏ_２→ＨＣＮ＋３Ｈ_２Ｏ＋３Ｈ_２Ｏ_ＧＡＳ−４７３．９ｋＪ／ｍｏｌ

デグサ社のＢＭＡ（Ｂｌａｕｓａｅｕｒｅ Ｍｅｔｈａｎ Ａｍｍｏｎｉａｋ：青酸・メタン・アンモニア）法では、酸素が省略される。その代わりに余剰アンモニアを使って作業が行われる。メタン源としては多くの場合天然ガスが用いられる。少ない割合の高位の炭化水素は許容される。激しい発熱性の水の形成反応が行われないので、この反応は強力な吸熱性であり（反応エンタルピー：ΔＨ＝−２５１．６ｋＪ／ｍｏｌ）、すなわち、相応のエネルギー供給を必要とする。反応器は、内部が白金でコーティングされた１０から３０個のセラミック管でできている。熱はメタン（天然ガス）で駆動されるバーナーを通じて供給される。

反応生成物の余剰エネルギーは、多くの場合、蒸気の生成に利用される。ＨＣＮの平衡濃度は１１００℃のときに０％なので、反応時間をできる限り短く抑えるとともに、反応ガスをできる限り迅速に４００℃よりも低い温度まで急冷することがきわめて重要である。いくつかのケースでは凝縮さえ省略することができ、反応ガスをそのまま合成に利用することができる。このとき水素は邪魔にならないのが普通である。

そのほか非触媒高温法も存在しており、これはＳｈａｖｉｎｉｇａｎ法といわれ、直接加熱される石炭粒子からなる流動床を用いて反応熱が供給される。その際には、炭化水素の選択について比較的広い自由度があり、低分子炭化水素の混合物も成功裡に利用されている（Ｕｌｌｍａｎｎ，Ｅｎｃｙｃｌｏｐａｅｄｉｅ ｄｅｒ ｔｅｃｈｎｉｓｃｈｅｎ Ｃｈｅｍｉｅ（工業化学辞典）４版、１９７２ Ｂａｎｄ ９，６５８−６６０；Ｋｉｒｋ Ｏｔｈｍｅｒ，Ｖｏｌ．７，７５６−７６１）。

Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｗ．Ｅｈｒｆｅｌｄ，Ｋ．Ｇｏｌｂｉｇ，Ｏ．Ｗｏｅｒｚ，前掲書は、アンドリュッソー法に基づくＨＣＮ合成をデモンストレーションするための小型のマイクロ反応システムを記載している。その場合、反応物ガスはまず予加熱ブロックを通過し、そこで最高６００℃まで加熱されてから、微視的に細かい穴を通って長さ４ｍｍの混合区間へと運ばれる。この混合区間は、所定の流速のとき、反応物ガスの完全な混合を実現するのに十分であると記載されている。次いで、加熱されて混合された反応ガスは、電気加熱される厚さ２５０μｍの白金フィルムにある直径７０μｍの穴２０個によって形成された反応ゾーンを貫流する。混合区間、電気抵抗加熱のための電力供給部、および触媒フィルムは、厚さ５ｍｍのセラミック触媒収容部に埋設されている。これらの穴は、マイクロ工学の必要性に合わせて適合化された専用の放電加工法によって製作される。セラミック触媒収容部の背後に、３００μｍの間隔をおいて、高温の生成物ガスを５ｍｓ以内に１２０℃まで冷却するマイクロ構造化された熱交換器が続いている。個々のコンポーネント（予加熱ブロック、触媒収容部、および熱交換器）は、グラファイトフィルムを介して相互に封止されている。電力の電流供給部は、金属ろうによって電気接触している。Ｗ．Ｅｈｒｆｅｌｄ ｅｔ ａｌ．，ｉｎ：“Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓ”，Ｗｉｌｅｙ ＶＣＨ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ ２０００，２１７−２２４は、予加熱ブロックが鋼材でできており、セラミックの支持体に触媒が塗布された類似の構造を記載している。この場合、反応物ガスは１０００℃以上にまで加熱される。反応ゾーンの領域における反応ガスの滞留時間は０．１−１ｍｓと見積もられている。高い温度は電気抵抗加熱によって実現される。

Ｅｈｒｆｅｌｄ ｅｔ ａｌ．が記載しているマイクロ構造化されたデモンストレーション用反応器は、当然ながらＨＣＮの工業生産には適していない。なぜなら、この反応器（抵抗加熱式の白金フィルム／Ｔ＝１０００℃）は、生産に利用されるマイクロシステムには統合することができず、特に、システムの個々のコンポーネントがさまざまに異なる材料で製作されるからである。異なる材料を結合するための接合技術は存在しないので、各コンポーネントを機械的に結合し、グラファイトシール材を用いて相互に封止しなくてはならない。異なる材料は熱膨張係数も異なるため、特に設備の起動時や停止時に強い機械的応力が発生し、シール材は高い動作温度に加えてそのような応力も受けることになる。この理由により、連続動作では設備が気密に保たれないと考えられる。しかし発生する毒性の高い青酸ガスに対する反応器の確実な密封は、絶対に必要である。

その一方で、反応ゾーンを形成する白金フィルムから熱を外へ逃がす、熱による高い負荷を受ける電流供給部が具体化されている。このことは、高いコストのかかる設計的方策によってしか実現しない。高温領域向けのさまざまな材料からなるマイクロ構造コンポーネントの組立てについては、シール材を回避するのに利用できる接合技術がこれまでのところ存在していないため、このような根本的な障害を取り除くことができない。この問題は、マイクロ構造化された高温反応器のこれ以外の公知の事例についても例外なく当てはまる。これらの事例は、多くの場合、経済的に魅力のある合成の実現性についてのデモンストレーション装置として、あくまでも構想されている。このように、関連する公知のあらゆる設計原理は産業の現場で採用するには適していない。したがってＭＲＴの現状は、現時点では、高温ガス反応を工業生産で具体化することを可能にするものではない。産業用として利用可能な反応器の製造テクノロジーがまだ存在しないからである。

そこで本発明の課題は、高い温度での物質の化学合成に、好ましくは迅速なガス反応に、ＭＲＴを適用するにあたっての前述した問題点を解決することにある。高温合成における、特に触媒気相反応における、ＭＲＴの産業利用の前述した難点が、できるだけ簡単かつ低コストなマイクロ構造化された器具によって克服されるのが望ましい。その際に、断熱やガス流出に対する密封に関わる公知の装置における問題が取り除かれるのが望ましい。反応器は適当な接合技術によって、たとえば適当な溶接法または拡散ろう付け法によって、簡単なやり方で工業的に製造することができるのが望ましい。さらに本発明の課題は、ＨＣＮを製造するためのマイクロ構造化された特別な反応器を見出すことであり、この化合物をできるだけ高い収量で、かつ品質を同じに保ちながら、現場で通常生じている動作安全性に関わる要求事項のもとで得られるようにすることである。その際には、それ自体として好ましい激しい吸熱性のデグサ（ＢＭＡ）法を使うのが好ましい。

上述した課題は、請求項１に記載の反応器システムおよび請求項２９に記載の方法によって解決される。本発明の好ましい実施形態は従属請求項に記載されている。

本発明は、マイクロ構造化された反応器で化学反応を行うために１つまたは複数の加熱可能なマイクロ構造化された反応ゾーンを備える反応器システムに関するものである。マイクロ構造化された反応器のために通常用いられる熱源、たとえば従来式の電気抵抗加熱や熱を伝達する流体による加熱、あるいは反応器内部でエネルギーを供給する反応を利用することによる加熱に代えて、本発明では無接触式の加熱が採用される。このように本発明の課題は、化学的なＭＲＴで従来は使用されていなかった加熱原理を適用することによって解決され、この加熱原理は知られている問題点を回避するものであり、しかも、現実に即したマイクロ構造化された高温反応器の格別に低コストな製造を可能にする。

無接触式の加熱は一連の重要な利点をもたらす。すなわち、公知のマイクロ構造化された反応器の電気的な引込線、機械的な保持装置、およびハウジングは、限定的にしか熱が作用することができず、そのうえ熱を外へ逃がしてしまう。このような種類の問題は、本発明によるシステムでは一切発生しない。本来の反応器ないし反応ゾーンは周囲からほぼ遮蔽されており、したがってエネルギー損失を最低限レベルまで低減することができるからである。このことは、特に、マイクロ構造化された反応器が排気された容器に格納されている場合に当てはまる。このように本発明の反応器は、周囲に対して効率的に断熱することができ、たとえば、あらゆる供給配管と排出配管、および必要なシール材、フランジなどが、熱による作用を受けない状態に保たれるという利点を提供する。たとえば熱輸送媒体のための配管や、反応器の高温ゾーンへの電気引込線といった熱供給手段も必要ない。このことは簡単な保守作業を可能にする。このような種類のエネルギー供給手段を取り外す必要なしに、反応器の分解を行うことができるからである。そのうえ、反応器の高温ゾーンにはシール材が必要ない。無接触式の加熱は、たとえば高温計などを用いた無接触式の温度測定と組み合わせることができるという利点もあり、それにより、反応器内での化学反応の簡単かつ正確な制御が可能である。

たとえば放射加熱を適用することで、マイクロ構造化された反応器の、正確に定義された均等な加熱を具体化することができる。このことは、特に、ＭＲＴのシステムに基づく利点が反応器内の望ましくない温度分布のせいで損なわれないようにするには、反応器内の反応条件の均一性が要求されるという観点からして、もっとも大きな意義がある。

加熱を行うために、電磁スペクトルのさまざまな領域で作用する放射源を使用することができる。これには、たとえば強度の光学的な放射源の放射エネルギー、たとえばアークやレーザや赤外放射器などの放射エネルギーを利用することができる。マイクロ波も利用することができる。こうして生成された電磁放射を適当な装置によって、たとえば相応に成形された鏡ないし共振器によって、反応器に向けて集束させることができる。
誘導加熱を用いた誘導式の加熱も、同じように間接的に、ただし異なる物理原理に基づいて作動する。その場合、加熱のため作用するのは、誘導される電気的な渦電流である。電子伝導性の材料が前提条件となる。この場合、非常に高いエネルギーを伝達することができる。赤外放射器は典型的には０．１ｋＷ／ｃｍ^２を供給するのに対して、誘導式の加熱によって最大１０ｋＷ／ｃｍ^２を実現することができる。

均等に加熱がなされ、高い出力が簡単に生成され、以下にまた詳しく説明するその他の利点があることにより、マイクロ構造化された反応器については誘導式の加熱が好ましい。

マイクロ構造化された反応器は、たとえば交流電圧の電界に配置して、渦電流の誘導により加熱することができる。このような種類の誘導加熱の好ましい周波数は、反応器の寸法と、反応器を好ましくは取り囲む、多くの場合コイルの形態で設けられる誘導子の寸法と、所望の浸透深さｓと、所要の有効電力Ｐ_Ｗとから算定される。工業では５０Ｈｚから１０ＭＨｚを超える周波数が用いられる。電源周波数設備、中周波設備、および高周波設備が区別される。ずっとあとで説明するように中周波帯域が好ましい。以前には、高周波帯域で作動する真空管器具が使われていた。今日では、半導体をベースとして作動する設備が用いられる。このような設備は中周波帯域で作動するのが好ましい。

誘導式の加熱の原理、および誘導式の加熱装置の設計については専門文献に記載されており、たとえば上に掲げた個別論文、ならびに“Ｅｌｅｋｔｒｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅ（電気技術）”，編集Ｈ．Ｃｏｎｒａｄ，Ｒ．Ｋｒａｍｐｉｔｚ，ＶＥＢ Ｖｅｒｌａｇ Ｔｅｃｈｎｉｋ Ｂｅｒｌｉｎ，１９８３，５８−１１４；Ｇ．Ｂｅｎｋｏｗｓｋｉ，“Ｉｎｄｕｋｔｉｏｎｓｅｒｗａｅｒｍｕｎｇ（誘導加熱）”，Ｂｅｒｌｉｎ Ｖｅｒｌａｇ Ｔｅｃｈｎｉｋ，１９９０；Ｒ．Ｅ．Ｈａｉｍｂａｕｇｈ“Ｐｒａｃｔｉｃａｌ Ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ Ｈｅａｔ Ｔｒｅａｔｉｎｇ”，ＡＳＭ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ Ｐａｒｋ，ＯＨ ４４０７３−０００２，Ｄｅｃ ２００１；Ｖ．Ｒｕｄｎｅｖ，Ｄ．Ｌｏｖｅｌｅｓｓ，Ｒ．Ｃｏｏｋ，Ｍ．Ｂｌａｃｋ“Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ Ｈｅａｔｉｎｇ”，Ｍａｒｃｅｌ Ｄｅｋｋｅｒ Ｉｎｃ．，Ｎｅｗ ＹｏｒｋおよびＢａｓｅｌ，２００３などに記載されている。誘導加熱器は、たとえばＩｎｄｕｃｔｏｈｅａｔ，Ｒａｓｉｓｏｎ Ｈｅｉｇｈｔｓ，Ｍｉ ２４８ ５８５ ９３９３，ＵＳから取り寄せることができる。近年いっそう改良が進んでいるマイクロプロセッサ制御により、今日、加熱をした結果の高い再現性が可能となっている。

誘導式の加熱は化学合成以外の工学分野ですでに利用されており、たとえば炭素含有鋼材の誘導硬化、拡散焼なまし、溶融法による合金製造、粉末冶金、接合技術、コーティング技術、鋳金：セミソリッド鋳造（ＳＳＭ）などに利用されている。

駆動軸、歯車、クランクシャフトのような（近似的に）回転対称の物体が誘導式の加熱に格別に適しているが、直方体のコイルを使用することで、プレートやベルトのような角張った物体も加工することができる（Ｖ．Ｒｕｄｎｅｖ，Ｄ．Ｌｏｖｅｌｅｓｓ，Ｒ．ＣｏｏｋおよびＭ．Ｂｌａｃｋ，Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ Ｈｅａｔｉｎｇ，Ｍａｒｃｅｌ Ｄｅｋｋｅｒ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ−Ｂａｓｅｌ，２００３，５５５−５７９）。伝送される電力は、携帯型の１０ｋＷ発電機から、最大３０メガワットを超える大型ユニットにまで至る非常に広範囲をカバーする。１０００℃をはるかに超える非常に高い温度を、ルーチン作業で問題なく、きわめて短時間のうちに実現することができる。いくつかのケースでは、コンポーネントは表面だけが加熱される。それ以外の用途では、たとえば型鍛造などでは、コンポーネントを非常に均等に、すなわち内部をも加熱しなくてはならない。良好に適合化されたシステムの収量は高く、７０から８０％の効率が実現され、部分的にはさらに高い効率が実現される。

誘導式の方法は、（近似的に）軸対称の物体だけでなく、非常にさまざまな形状をした物体の加熱を可能にするので、現代の商業用機器は幅が数デシメートル、厚みが数センチメートルの金属プレートを加熱するのに利用することができ（Ｇ．Ｂｅｎｋｏｗｓｋｉ，“Ｉｎｄｕｋｔｉｏｎｓｅｒｗａｅｒｍｕｎｇ（誘導加熱）”，Ｂｅｒｌｉｎ−Ｖｅｒｌａｇ Ｔｅｃｈｎｉｋ，１９９０）、すなわち、サイズがこれに匹敵する産業用のマイクロ反応器モジュールにも原則として適用可能である。

誘導式の加熱で最善の結果を得るためには、周波数の選択のほか、反応器と誘導子すなわち特にコイル構造を、適切な仕方で適合化させるべきである。誘導式の加熱では電界の浸透深さは、周知のように、まず第１に周波数依存的かつ材料依存的である。たとえば反応器が鋼材でできていて、反応器断面がたとえば長方形であり、その高さが２．５から８ｍｍの範囲内にあり、反応器が１２００℃の温度まで加熱されるべき場合には、たとえば約５００ｋＨｚの周波数が選択される。これよりも厚みのある１４から６０ｍｍのコンポーネントでは、周波数は約１０ｋＨｚであるのがよい。浸透深さｓは、低周波加熱の場合、高周波の誘導電界の場合よりも大きくなる。前述した数値は参考値である。最善の周波数はそのつど実験的に求めなくてはならない（Ｇ．Ｂｅｎｋｏｗｓｋｙ，前掲書，１９９０，１３７）。

このように、次のような最適化パラメータを適用することができる：反応器内のチャネルの位置、配置、寸法、たとえば誘導子（誘導コイル）との間隔、１つまたは複数の誘導子の配置および形状ないしジオメトリー、反応器表面との間隔、ならびにエネルギーを供給する発電機の作業周波数。

高い周波数を適用しようとするときは、反応器ブロックの外壁近傍の細いゾーンにチャネルを配置するのが好ましい。それに対して、既存の発電機の周波数が反応器にとって最善に適していないとき、それにもかかわらず、たとえば円筒または中空円筒の形態の反応器の特別に好都合な設計形態によって、および反応器内のチャネルの相応の配置によって、反応器チャネルの非常に均等な加熱が実現されるように、誘導電界におけるエネルギー消費をいっそう適合化することができる。このようなケースは、ずっとあとに掲げるＢＭＡ法に基づくシアン化水素合成の実施例で具体化されている。

誘導子のできるだけ高い効率を実現するために、誘導子の電気抵抗率は低いほうがよく、材料ないし器具材料の電気抵抗率は、逆にできるだけ高いほうがよい。金属からなる反応器ブロックの電気抵抗率が温度にともなって上昇することは、このような尽力にとって好都合である。透磁率の比率も同様の影響を有している。

反応器内の反応ゾーンは、反応チャンバが内部に含まれている反応器ブロックにより形成される。

反応器の反応チャンバは、基本的には、公知のシステムの反応チャンバと異なるものではなく、流動チャネルによって形成されるのが好ましい。チャネルは公知の原理に従って寸法決めされる。たとえば流体力学的直径などのチャネルジオメトリーを算定するには、通常、反応器内での反応物分子の所望の滞留時間、および場合により既知であれば該当する反応の熱力学パラメータと運動学パラメータが考慮される（Ｖ．Ｈｅｓｓｅｌ，Ｓ．Ｈａｒｄｔ，Ｈ．Ｌｏｅｗｅ，前掲書，２８−５０）。ただし、反応器内におけるチャネルの配置すなわち位置は、間接的な加熱の前提事項ないし条件を考慮に入れるために、さまざまに異なっていてよい。このようにして、最終的にそれぞれのチャネル相互の間隔や、反応器表面に対する位置なども決めることができる。このことはシミュレーション計算によって、または経験的に判断することができる。

相応の適合化によってチャネル内での均等な温度を実現することができ、それにより、生成物を形成するための反応条件を所望の形で定義どおりに設定することができる。チャネルの断面は、公知のシステムの場合と同じく、円形、半円形、または長方形であってよく、あるいは原則として、そのつどの課題設定に基づいて好ましいことが明らかな上記以外の形状であってもよい。

反応器ブロックの外套面からその内部への改善された熱輸送を実現するために、反応器ブロックは、熱輸送媒体のためのチャンバないしチャネルを追加的に含むことができる。このようなチャンバで熱輸送流体が循環することができ、それによって熱を反応器ブロック内部の対流により、たとえば外部から内部へと輸送する。このような熱輸送流体は、反応温度や材料との親和性に応じて選択される。ＨＣＮ合成の場合のように少なくとも１０００℃の反応温度が設定されるとき、熱輸送流体は、熱に対する十分な安定性を有していなくてはならない。さらに、この流体は反応器ブロックの材料を攻撃してはならず、特に、熱輸送流体のチャネルの壁部が作成されている材料を攻撃してはならない。さらに、動作条件のときの流体の蒸気圧が高すぎてはならない。適切な流体は、たとえば反応器の作動時に液体である融点の低いガリウムやナトリウムのような金属、合金、あるいは場合により電子伝導性の粒子が懸濁もしくは分散している融解塩などである。

後者の場合のように金属または電子伝導性の熱輸送流体が使用されるとき、反応器ブロックは、誘導加熱による加熱を可能にするために、必ずしも金属または電子伝導性材料でできている必要はない。この場合、反応器ブロック内で循環する熱輸送媒体でも、放射されたエネルギーを吸収することができる。このような場合、反応器ブロックはたとえばセラミック、ガラス、または石英ガラスでできていてもよい。

さらに、比較的高い温度で電気伝導性であるセラミック、たとえばＳｉＣ（炭化珪素）などで反応器を製造し、誘導式の予加熱をするために電子伝導性の装置、たとえば薄板や棒材、あるいは電子伝導性の流動性の熱輸送媒体を、反応器に組み込むことも可能である。

流動性の熱輸送媒体は、基本的に、対流によって循環をする。したがって、反応器を垂直に配置するのが好都合な場合がある。電子伝導性の流動性の熱輸送流体では、誘導される電界によって激しい流動と混合がもたらされる。それに応じて、流体を運動させるためのポンプは必要ない。

反応器ブロックに伝達された熱エネルギーが、対流または熱伝導により、空気を通じて失われるのを回避するために、マイクロ構造化された反応器は排気可能なハウジングの中に配置されていてよい。このことは、本発明によるシステムで採用することができるどの型式の反応器についても当てはまる。排気されるハウジングは、反応器に漏れが生じた場合にこれを分析によって容易に検知可能であり、あるいは、ハウジング内部の圧力上昇によって迅速に認識可能であるという別の利点ももたらす。漏れによって外に出た毒性のある化学化合物が、大気中へそのまま到達することも防止される。

ハウジングは、たとえば長尺状に延びるガラスハウジング、石英ガラスハウジング、またはセラミックハウジングであってよく、特に、断面が円筒形または長方形のである管の形態をとる。このようなハウジング（管）は、熱放射による損失を最低限に抑えるために、熱を反射する被覆を内面に備えていてよい。このような被覆は、誘導式の加熱時にエネルギー場によって被覆が加熱されるのを回避するために、電子伝導性材料でできていないのが好ましい。その追加または代替として、排気されるゾーンに熱を反射する取付部品が設けられていてもよい。このような取付部品については、それが構成される材料に関して、熱を反射する被覆についてと同じことが当てはまる。たとえば水あるいは空気によってハウジングそれ自体を冷却することもできる。

誘導コイルは、排気可能なハウジングまたは保護ガスで洗浄されるハウジングの内部に配置されていても、外部に配置されていてもよい。コイルがハウジングの内部にあるときのほうが、使用されるべきハウジング材料に関わる制約が少なくなる。

本発明の反応器システムにより、特に吸熱性の触媒化学反応および非触媒化学反応を、あるいは発熱性の反応を、特に高い温度および非常に高い温度で、すなわち４００℃から１０００℃を超える温度で、具体化することができる。本発明による反応器が、熱輸送流体を案内するための手段、または熱を排出するためのその他の適当な装置を含んでいるケースについては、当然ながら、発熱性の反応にも使用することができ、特に高温反応にも使用することができる。このことは、特に、動作温度で流動性である熱輸送媒体が用いられる場合に当てはまる。

複数の反応物を反応させようとするケースについては、マイクロ構造化された反応器の前に、たとえばマイクロ構造化された混合器の形態の混合ゾーンを配置することができる。このことは、特に、比較的断面積の広い管へ反応物が供給される場合に好ましい。なぜなら混合時間ｔ_Ｄは、次式
ｔ_Ｄ＝ｄ^２／３２・Ｄ
により、層流の場合には管径の２乗で長くなっていくからであり、このときＤは拡散係数、ｄは管径である。

さらに、マイクロ構造化された混合器を加熱可能に設計するのが好ましい。それにより、反応がまだ進行はしていないが、反応器ブロックで反応温度までさらに加熱することがきわめて短時間のうちに可能になる程度の高い温度まで、反応チャンバに入る前に反応物を予加熱することができる。このようにして、反応チャンバ内での必要な接触時間を最低限に抑えることができるので、場合により生じる並行反応や二次反応をより良く抑圧することができ、それによって反応収量が増える。

１つの格別に好ましい実施形態では、マイクロ構造化された混合器は誘導式に加熱される。それにより、反応器ブロックと同一の加熱形式を適用することができる。このことは、２つの誘導子（コイル）が必要になるだけなので、設計的に簡単である。高い反応温度で不安定である生成物の場合、並行反応や二次反応のせいで反応収量が減るのを防ぐために、反応器ブロックから出てくる高温の生成物ガスを、きわめて迅速に十分に低い温度まで急冷することが必要である。そのために、マイクロ構造化された熱交換器が設けられている。相応の出力データを有するこのような種類の熱交換器、たとえば向流熱交換器は、文献に記載されており、好ましくは金属、特に鋼材、あるいは以下に説明する耐火金属のうちの１つで製作されているのがよい。

それに応じて本発明の反応器システムは、（任意選択の）混合器と、マイクロ構造化された反応器ブロックと、熱交換器とで構成されるのが好ましい。さらに、混合器と反応器ブロックの間に、および反応器ブロックと熱交換器の間に、移行部材がそれぞれ設けられていてよい。

上述した各コンポーネントを構成する材料は、接合技術によってモノリシックに互いに結合することができるように選択されるのが好ましい。反応器材料としては、好ましくはチタン、タンタル、ニオブ、モリブデン、タングステン、これらの金属の合金、ならびにニッケルベースの合金、コバルトベースの合金、およびクロムベースの合金、および高耐熱性の鋼材を含む群から選択された耐火金属が好ましい。

反応器ブロックおよび場合により混合器、熱交換器、移行部材のいくつかの材料表面には、特にチャネルには、とりわけ反応チャンバには、一方では、上述した各コンポーネントを構成する材料の腐食を防ぐとともに、他方では付着性の中間層としても機能することができる、適当な条件のもとで化学耐性のある表面層を生成することができる。特殊鋼、耐火金属、およびこれらの合金を覆う、セラミックまたはセラミック類似の薄層が好ましい。それにより、高い温度での金属の気化や金属の望ましくない反応性（腐食）が防止され、もしくは、少なくとも大幅に低減される。拡散隔壁および保護層としての機能に加えて、触媒による表面のコーティング、特に反応チャンバの壁部のコーティングも容易になり、もしくは初めて可能となる場合さえある。このような種類のセラミック層は、特に耐火金属の炭化物、窒化物、または酸化物である。

このような窒化、炭化、および浸炭窒化は、周知のとおり、拡散隔壁層を生成するために、および表面を硬化するために利用される。格別に好適なのは、たとえばＴｉＮやＴｉＣであり、これら両方の材料の混合物も好ましい。本発明の１つの格別に好ましい実施形態では、セラミック層は、好ましくは相応に高い温度で、反応チャンバを通り抜けるようにコーティングガスを案内することによって生成される。この場合、コーティングガスは（反応相手としての）基板と反応することができ、または、コーティングガスは適当な気体状の前段階における管理された熱分解によって所望の層を生成する。後者は、公知の「化学蒸着」（ＣＶＤ）法に相当している。

本発明による反応器の誘導式の加熱によって、このようなコーティング方式を格別に簡単に実施可能である。それにより、反応器の製造プロセスが著しく簡素化される。すなわち事前のコーティング操作が必要なくなり、反応器を分解することなしに再コーティングが常時可能である。触媒活性のある貴金属も、ＣＶＤ法で管理しながらチャネルへ塗布することができる。

反応ゾーンのチャンバへの、特にチャネルへの、触媒担体のコーティングは、金属の自動車排ガスキャタライザの製造に準拠して行うこともできる。それに応じて、触媒によるマイクロチャネルのコーティングは、いわゆる「ウォッシュコート」によって行うことができる。ウォッシュコートは、たとえば金属酸化物、水酸化物、または酸化物・水酸化物混合体の水中の懸濁物でできている。ウォッシュコートはスプレーまたはスクリーン印刷によって、またはその他の適当な方法によって、チャネルへ選択的に施すことができる。ウォッシュコートの材料は好ましくは酸化アルミニウムまたは水酸化アルミニウムである。あるいは希土類金属の群に属する酸化物も、添加物としてだけでなくウォッシュコートそのものとしても適している。乾燥されて場合により熱処理された「か焼」ウォッシュコートは、上記または下記のいずれか１つの触媒活性のある金属でコーティングをするための適当な基礎を形成する。

触媒活性のある金属とは、まず第１に、貴金属Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ，Ｒｅ，Ｒｕであり、またはこれらの金属の混合物ないし合金であり、あるいは、利用分野に応じて適しているその他の触媒活性のある金属である。触媒金属は、水溶液中の塩の形態で、ウォッシュコートの「含浸」のために用いられるのが普通である。引き続いて、塗布された触媒材料が還元されて活性のある金属触媒になる。あるいはウォッシュコートは、触媒金属を塩の形態ですでに含んでいてもよい。触媒活性を生起するために、金属塩を適当な還元方法によって、たとえば水素（フォーミングガス）のもとでの加熱やその他の還元剤を用いた還元によって、還元して金属にすることができ、このことは反応器の間接的な加熱によって簡単な仕方で可能である。本来の触媒は、さまざまな貴金属でできていることが多い。デグサ法に基づくＨＣＮシステムの場合、触媒はＰｔ／Ｒｈ混合物、好ましくは最大１０％のＲｈを含むＰｔでできているのが好ましい。

触媒とウォッシュコートは熱による非常に強い負荷を受ける可能性があるので、希土類金属は熱に対する安定性を高めるために、たとえば酸化物の形態で、たとえば酸化セリウム、二酸化ジルコンなどの形態で、層へ組み込むことができる。

反応器のチャネルは、反応器の組立ないし接合の前に（プレコーティング）、または後から（ポストコーティング）、コーティングすることができる。

別案として、触媒は小さい粒子の形態で、たとえば触媒金属粒子または触媒化合物粒子の形態で、あるいは小さい成形体に吸着された状態で、あるいは織物として、反応器チャンバに含まれていてよい。さらに別の実施形態では、反応器または反応器チャンバ壁が触媒金属で製作されていてよい。

誘導式の加熱は、シアン化水素（ＨＣＮ）を製造する場合に格別に好都合である。本発明の方法により高いエネルギーの供給が可能なので、水が発生することがない、それ自体としては好ましいが著しく吸熱性であるデグサ（ＢＭＡ）法に基づいて作業を行うことができる。反応物は天然ガス（主としてメタン）とアンモニアである。変換は次の反応方程式に基づいて行われる：
ＣＨ_４＋ＮＨ_３→ＨＣＮ_ＧＡＳ＋３Ｈ_２ −２５１．６ｋＪ／ｍｏｌ

したがって、この反応時には２５１．６ｋＪ／ｍｏｌが消費される。混合ガスは、たとえば窒素やアルゴンなどの不活性ガスを追加的に含むことができる。反応物の反応性が低いため、反応混合物を少なくとも１０００℃の温度まで加熱しなくてはならない。通常、１０重量％のロジウムを含む白金触媒が用いられる。

反応時の収量は並行反応や二次反応によって大幅に減るので（１０００℃でのＨＣＮの平衡濃度は文献の記載によれば０％である）、反応混合物は一時的にのみ反応温度まで加熱され、高い温度が適用される反応ゾーンを通過した後は、できるだけ迅速に４００℃よりも低い温度まで急冷されるのがよい。反応のために必要な時間は０．３から２ｍｓであるのが好ましい。反応後の冷却をするために、マイクロ構造化された熱交換器、好ましくは向流熱交換器が設けられており、生成物ガスは反応ゾーンを出てからこれを通って貫流する。反応器ブロック（高温ゾーン）と熱交換器（急冷ゾーン）の間には、できるだけ迅速に通過されるべき特別な移行領域が必要である。反応ガスは、反応ブロックのチャネルから出てから、非常に狭い円錐形をした間隙を通過するか、または明らかに狭まったチャネルを通過し、それによって移行ゾーンでは、音速を超える場合もある非常に高い流動速度が生じることになる。その後、生成混合物は熱交換器の拡張されたチャネルに入り、そこで、層流条件のもとで４００℃を下回る温度まで急冷される。

ＨＣＮ合成のためのさまざまな反応バリエーションを本発明の原理に基づいて成立させることが可能であり、そのうち２つを例にとって説明する。

誘導式に加熱される反応器は、特にこの技術によって高いエネルギー伝達が可能なので好ましい。たとえばデモンストレーション反応器（実施例１）に示すような反応器を用いて、５００，０００Ｋ／ｓｅｃのオーダーのきわめて高い反応体の加熱率を実現することができる：
回転対称の反応器を使えば、加熱システムの設計が格別に簡単になる。環状の誘導コイルを使用することができ、誘導される電界も同じく回転対称（軸対称）になるからである。

できるだけ均等で効率的な加熱を反応器ブロックで実現するために、反応器ブロックはたとえば円筒状の外套面を有するとともに、円筒軸と平行に、または回転対称に配置された流動チャネルを反応チャンバとして含むことができる。円筒対称形によって放射損失も最低限に抑えられる。反応器ブロックが高周波コイルの内部でセンタリングされていれば、高周波コイルと、すべての反応器チャネルとの間隔が少なくとも近似的に等しくなる。

激しい吸熱性反応のための熱供給量は相当多くなる可能性があるため、外部から内部に向かう温度勾配が生じる場合があり、したがって、反応チャンバは反応器ブロックの外壁の近傍の領域に配置されるのが好ましい。この設計原理に基づいてチタンで製作された反応器について、実施例１で詳しく説明する。

回転対称の反応器が放射熱によって無接触式で加熱される場合、放射熱は主として反応器ブロックの表面で吸収される。そこから熱エネルギーを熱伝導により内方に向かって輸送しなくてはならない。したがってこの設計では、反応器ブロック材料の内部における熱抵抗を考慮しなくてはならない。

（近似的に）軸対称の設計のさらに別の態様は、ミクロ構造化された多管反応器である（実施例２）。この場合、マイクロチャネルについて通常の寸法をもつ金属の管ないし毛管が、古典的な多管反応器と同様に、円筒形のハウジングの中に配置される。流動性の熱輸送媒体が熱交換のために作用する。金属のハウジングと毛管はいずれも誘導式に加熱される。誘導式に加熱される、少なくとも作動時に流動性である電子伝導性の熱輸送媒体を使うことも可能である。この場合には、ガラス、石英ガラス、セラミックのような絶縁体でマイクロ多管反応器を製造することもできる。

詳しく説明する実施例１（デモンストレーション反応器）では、混合器と熱交換器は円錐形の中空スペースを介して反応チャンバと連通している。好ましい円錐形状により、反応器ブロックの円筒形ジオメトリーを適用する場合に反応物の迅速かつ均等な供給が実現され、また、相応の円錐形の中空スペースを利用することで生成物の排出も実現される。このとき移行ゾーンの円錐形の間隙は、特に下流側に位置する領域で、間隙内での流動速度が十分に大きくなるように寸法決めされるように留意すべきである。このことは、特に、高い温度のときに形成される反応生成物が、後置された熱交換器で迅速に冷却されるべきである場合に当てはまる。このような条件下であれば、反応生成物を後置された熱交換器へ可能な限りすみやかに移行させることができるからである。反応器に後置された間隙の、相応に小さく選択された断面積により、反応器と熱交換器の間の移行ゾーンでは、超音速領域にまで及ぶ高い流動速度を実現することができるので、反応チャンバ内での滞留時間が大幅に短くなる。円錐部を通じての、反応器ブロックから熱交換器への熱放出を最低限に抑えるために、円錐部は中空に、かつ熱伝導性の低い材料で製作されるのが好ましい。

大半のマイクロ構造化された反応器は、その構造原理に基づいてプレート状である。このことは、特に、マイクロ構造化された薄板が圧縮成形やプレス加工を用いて製作されているコンポーネントについて当てはまる。そのために必要な長方形の誘導コイルを相応に設計、適合化すれば、このような型式の反応器を、本発明に基づいて高温合成用として利用することができる。

保持装置やクランプ装置なしで済ますことができる、接合された好ましくはモノリシックな反応器またはモジュールが好ましい。このような設計原理の利点は、システムを構成しているそれぞれ個々のマイクロ構造化された薄板で、必要なすべての機能が具体化されることによって、（加熱可能な）混合ユニットと、反応器と、（急冷のための）熱交換器とで構成される反応器システム全体を、簡単な仕方で統合することができるという点にある。当然ながら、均等な加熱が保証されるように誘導子と反応器のジオメトリーが相互に適合化されていさえすれば、上述のような仕方で数多くの実施形態が可能である。

このような種類の反応器は、複数のマイクロ構造化されたプレート状のモジュールまたはセグメントで構成することができる。これらの反応器を配置するために、誘導子の内部領域でほぼ充填されるべき環状断面が必要であるときは、プレートモジュールを誘導子の円筒軸と平行に配置することができる。

反応器モジュールの製造技術という観点からは、プレート形状すなわち長方形の断面が好ましい。このような種類の反応器の寸法は、反応器に対する誘導子の電界の十分な浸透深さが保証され、それによって反応器が均等に加熱されるように、誘導子の周波数に合わせて適合化される。

本発明を詳しく説明するために、下記の各図面を援用する。
それぞれの図面で使用している符号や記号は、それぞれ同じ意味を有している。

実施例１
回転対称のデモンストレーション反応器
この場合、反応器ブロックはたとえばチタンのような整流金属でできている。チタンは高い温度のときにそれ自体として反応性があり、しかもわずかに気化するので、反応チャネルと高温ゾーンの外壁とをいずれも不活性にしなくてはならない。そのために反応器は、１０００から１２００℃で数時間のあいだアンモニア流に暴露されることによって不活性化される。このとき、反応器はＴｉＮに典型的な金色になる。ＴｉＮ層は、高い温度での以後の化学的攻撃から金属を保護する。ＴｉＮおよび／または場合によりＴｉＣは、ＨＣＮ合成をすでにそれ自体で触媒する可能性があり、そうすれば、追加的に別の触媒を使用することが不要になることもあり得る。

チタンからなるデモンストレーション反応器が図１ａ〜図１ｆに模式的に示されている。

図１ａは、反応器１の全体図を示している。図１ｂには、反応器１の縦断面図が示されている。反応器は、反応器ブロック２と、混合区間としての役目も果たす反応物の供給配管３と、反応生成物の排出配管４と、２つの熱交換器５，６とで構成されている。供給配管３と反応器ブロック２の間、および反応器ブロック２と排出配管４の間には、前述した各コンポーネントを相互に接続する、円錐形の中空スペース９ないし１０を備える移行片７，８がある。反応器ブロック２、供給配管３、排出配管４、熱交換器５，６、および移行片７，８はそれぞれ円筒形であり、チタンで製作されている。

供給配管（混合区間）３と排出配管４はいずれも熱交換器５ないし６によって冷却される。そのために、これらのコンポーネントには冷却水流入管および冷却水流出管１１，１２が一体成形されている。さらに、供給配管３には反応物を導入するための接続管１３が一体成形されており、排出配管４には反応生成物を導出するための相応の接続管１４が一体成形されている。配管３，４のこれらの接続管１３，１４はチタンで製作されている。
図１ｃには、マイクロ構造化された反応器ブロック２を備える反応器ユニットの斜視図が示されている。これによれば反応器１は、図１ｂに示すように、反応器ブロック２（チャネルは模式的に図示）と、移行片７，８と、供給配管（混合区間）３と、排出配管４と、両方の熱交換器５，６とで構成されている。反応器１は円筒状のハウジング１７に格納されている。このハウジング１７は端面側で、冷却水が貫流する保持部１８，１９により保持される。これらの保持部１８，１９にあるそれぞれ１つの冷却水接続部２０も、同じく図示されている。反応物の導入管１３、および反応生成物の導出管１４は、保持部１８，１９を貫いて延びている。矢印は、反応物ないし反応生成物の流動方向を示唆している。

反応器ブロック２の領域には高周波コイル（図示せず）が位置決めされる。反応器ブロック２は、誘導コイルに対して軸対称に配置されている。

図１ｄおよび図１ｅには、反応器ブロック２が別個に詳細に示されている。反応器ブロックは円筒状に成形されており、円筒状の外套面の近傍にのみ、外套面のすぐ下に配置された軸平行な長孔１５を有している。これらの孔１５は、反応器ブロック２が２つの部分から製作されることによって形成される。すなわち第１に、反応器ブロック２にある長孔１５の半径方向間隔に相当する直径をもつ円筒状の内側片が製作される。この内側片の外套面に、軸平行な溝が刻設される。これらの溝は、ブロック２の中心のほうを向いている領域で、半円形の断面を有している。第２に、内側片の外径に内径が正確に対応する管片が製作される。内側片を外側片へ押し込むことで、長孔１５を備える反応器ブロック２が製作される。

移行片７，８は、円錐形の中空スペース９ないし１０を形成している。これらの中空スペース９，１０は、供給配管３ないし排出配管４を反応器ブロックの長孔１５と連通させている。反応器ブロックにおける効率的な流動案内を保証するために、反応器ブロック２の円筒状の内部片には円錐形をした接続体１６が付加されており、ないしはネジ止めされている。

図１ｆには、無接触式の加熱をするための高周波コイルを備える、本発明によるマイクロ反応器構造におけるマイクロ反応器１が示されている。これによればマイクロ反応器１は、図１ａ〜図１ｅに示すように、反応器ブロック２（チャネルは模式的に図示）と、移行片７，８と、供給配管３と、排出配管４とで構成されている。マイクロ反応器は円筒状のハウジング１１０に格納されている。このハウジング１１０は端面側で、冷却水が貫流する保持部１８，１９により保持される。これらの保持部１８，１９にある冷却水接続部１１，１２も、同じく図示されている。反応物の導入は接続管１３を介して行われ、その導出は接続管１４を介して行われる。矢印はそれぞれの流動方向を示唆している。反応器ブロック２の領域には、高周波コイル１００が断面図として示されている。このコイルはハウジング１１０を取り囲んでおり、ハウジングとともに反応器ブロック２も取り囲んでいる。反応器ブロックは、コイル１００の中で軸対称に配置されている。コイル１００によって高周波電界が生成され、さらにこの高周波電界が渦電流を反応器ブロック２に生起する。

ＨＣＮ合成が内部で行われるべき、図１ａ〜図１ｆに示す反応器システムの流動チャネルをデザインするにあたっては、一例として、動作条件および反応器設計に関わる、チタンからなるデモンストレーション反応器の表１に掲げる特性量を基礎に置いている：

チャネル幅、チャネル深さ、およびチャネル半径から、０．３２ｍｍ^２のチャネル断面積を求めた。チャネル長さを考慮したうえで８．６８ｍｍ^３のチャネル容積が算定され、チャネルの個数を考慮したうえで５．５５・１０^−７ｍ^３のチャネルの全体容積が算定された。反応物の平均滞留時間が１ｍｓの場合、チャネル入口における１０００℃でのガス速度は約１８ｍ／ｓ、チャネル出口では約３６ｍ／ｓと算定された。これから算出されるレイノルズ数Ｒｅは１０２から１０８の間であった。したがって、流動チャネルにおける流れは層状であった。

導入部１３を介してＣＨ_４とＮＨ_３が反応器へ引き込まれると、ＨＣＮとＨ_２が形成された。これらの反応生成物は、導出部１４を介して、反応器および反応器システムから外に出るように案内されて、水酸化カリウム溶液に吸収された。混合生成物を通常の手法により、特に質量分析と吸収溶液のシアン化物含有量を参照しながら分析した。

すでに９８０℃の温度から、ＨＣＮの形成を質量分析により検証することができ、およそ１１５０℃の領域まで急激に上昇していった。最大のＨＣＮ収量は、このような条件のもとで５０％を超えていた。すなわち、１分間につき最大約２ｇのＨＣＮが形成された。これ以上の温度は、アンモニア分解の増加に基づき、ＨＣＮのいっそう多い収量にはつながらなかった。

実施例２
マイクロ構造化された多管反応器
反応器は、マイクロ構造化された多管反応器として施工されていてもよい。図２ａは、マイクロ構造化された多管反応器２１の全体図を示している。図２ｂには、多管反応器２１の縦断面図が示されている。この多管反応器は、反応器ブロック２２と、２つの熱交換器２３，２４とで構成されている。マイクロ構造化された多管反応器２１の全体を、多数の個々の管２５が貫通している。個々の管２５は、熱交換器２３と、反応器ブロック２２と、熱交換器２４を通過している。管２５は熱交換器２３，２４によって冷却される。熱交換器２３は、円筒状の管２６と、管２５に対して位置合わせされた穴を有する２つの端部板２７，２８とで構成されている。円筒状の管２６には冷却水流入管および冷却水流出管２９，３０が一体成形されており、冷却水の流動方向は矢印で図示されている。

反応器ブロック２２は、円筒状の管３１と、管２５に対して位置合わせされた穴を有する２つの端部板３２，３３とで構成されている。円筒状の管３１および端部板３２，３３によって構成される中空スペース４１は、熱輸送媒体で充填されているのが好ましい。
熱交換器２４は、円筒状の管３４と、管２５に対して位置合わせされた穴を有する２つの端部板３５，３６とで構成されている。円筒状の管３４には冷却水流入管および冷却水流出管３７，３８が一体成形されており、冷却水の流動方向は矢印で図示されている。

上述した各コンポーネント、すなわちマイクロ構造化された反応器ブロック２２、熱交換器２３，２４、および個々の管２５は、特にＨＣＮ合成のために適用する場合にはチタンで製作されているのが好ましい。

反応器ブロック２２は、好ましくは石英ガラスからなる円筒状の管３９で取り囲まれている。円筒状の管３９，３１と端部プレート２８，３２ないし３３，３５の間で中空スペース４０が形成されており、場合により排気することができる。

反応物は熱交換器２３へ入る前に個々の管２５へ供給され、管２５の中での移動経路は、熱交換器２３において反応物の予熱・混合区間としての役目を果たす。反応物は公知のコンポーネントを用いて供給し、混合することができる（図示せず）。反応生成物は、熱交換器２４から外に出た後、管２５を通って運び出される。矢印は、反応物ないし生成物の流動方向を示唆している。

反応器ブロック２２の中央領域には、高周波コイル（図示せず）が配置されている。特にＨＣＮ合成のために、反応器は使用開始前に実施例１で述べたようにアンモニアによって不活性化される。

実施例３
耐火金属からなるプレート状の反応器
プレート状の反応器は、混合器（任意選択）と、予加熱をするための熱交換器と、本来の高温反応器ブロックと、反応ガスを急冷するための熱交換器とで構成される。

図３ａは、プレート状の反応器４２の全体図を示している。この反応器は、プレート状の反応器ブロック４３と、向流熱交換器として施工された２つのプレート状の熱交換器４４，４５とで構成されている。前述した各コンポーネント、すなわちプレート状の反応器ブロック４３とプレート状の熱交換器４４，４５は、交互に積層された、２種類のタイプのマイクロ構造化された薄板ＡおよびＢでできている。

図３ｂは、反応チャネル４６が貫通するタイプＡの薄板を示している。反応物は取込口１３を通じて供給される。

図３ｃはタイプＢの薄板を示している。熱交換器４４，４５の領域には、流動性の熱輸送媒体のためのチャネル４７、ならびに流入部４８と流出部４９が示されている。反応器ブロック４３と熱交換器４４，４５との間の熱輸送を最低限に抑えるために、開放型のチャネル５０が設けられている。

この反応器システムの機能形態は、図３ｄに示す断面図を見ると明らかである。この拡大詳細図には、反応器ブロック４３と、生成物ガスを急冷するために下流側に位置する向流熱交換器４５との間の移行ゾーンが図示されている。反応器ブロック４３にある反応チャネル４６ａで形成された生成物は、移行ゾーンにある狭くなったチャネル４６ｂを通過し、チャンバ５１で一緒になってから、開放型の冷却チャネル５０のゾーンを通って貫流し、そこでは後続する反応チャネル４６ｃがさらにいっそう狭くなっている。それからチャネルは、冷却剤チャネル４７を含んでいる向流熱交換器４５に到達する。この領域には拡張された反応チャネル４６ｄがある。

したがって、この反応器の機能形態は次のように述べることができる。すなわち、混合された反応物ガスが向流熱交換器４４に流れ込み、チャネル４６を流れる熱輸送流体によって加熱される。熱交換器４４の端部領域では、チャネル４６が狭くなっている。それにより、開放型の冷却通路５０がある領域で、流動速度が著しく上昇する。チャンバ５１と同じように熱交換器４４と反応器ブロック４３の間に配置されたチャンバを通過した後、予加熱された反応物ガスは、高温反応器ブロック４３の拡張されたチャネル４６へ到達する。それから生成物ガスが逆の順序で、狭くなったチャネル４６ｂによって形成される加速ゾーンを通過し、次いでチャンバ５１と、開放型の冷却チャネル５０がある領域とを通過し、最後に熱交換器４５で急冷ないし冷却される。加速ゾーンの狭くなった通路４６ｂは、熱輸送流体が非常に短い滞留時間のあいだだけ、異なる温度ゾーンの間に存在するように作用する。開放型の冷却チャネル５０は、高温の反応器ブロック４３と熱交換器４４，４５の間の熱放出を最低限に抑えるためのものである。反応器が真空内にあるときは、この冷却チャネル５０も当然ながら同様に排気される。

高周波コイル（図示せず）が反応器ブロック４３の中央領域にある。この誘導コイルは、この場合には反応器の断面に応じて成形されている。反応器と誘導コイルは、排気可能なハウジングの中にあるのが好ましい。このハウジングの真空密閉部は、高温部分に存在するのではないのが好ましい。

誘導式に加熱されるユニットによって、たとえばマイクロ構造化されていてよい誘導式に加熱される混合器によって、熱交換器４４を置き換えることも可能である。

チタン反応器は拡散溶接によって組み立てられているのが好ましく、それに対して、高合金鋼または鉄を含有する合金からなる反応器は、拡散ボンディングまたは好ましくは拡散ろう付けによって接合される。後者の場合には接合個所に、ＮｉＰ_ｘまたはＮｉＢ_ｘからなる相応の電気めっき層が約０．３から３μｍの層厚で、反応器の構成要素を構成する相応の鋼材または合金に、好ましくは触媒の塗布前に析出される。合金は、たとえばコバルト合金、クロム合金、または鉄合金、たとえばＮｉｃｒｏｆｅｒや、さらに好ましくは特別な耐熱性合金、たとえばＦｅ−２０−Ｃｒ−５Ａｌ−０．０５Ｔｉ−０．０８ＲＥＭ（ＲＥＭ＝希土類金属）（Ｋ．Ｏｈｍｕｒａ ｅｔ ａｌ．，Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ Ｓｔａｉｎｌｅｓｓ Ｓｔｅｅｌｓ，１９９１，ＩＳＩＪ，１２１２）でできている。反応器は、マイクロ構造化された積層薄板とそれ以外のコンポーネントから、真空中において特に約８００℃と約１０ＭＰａの圧力のもとで組み立てることができる。

次の表２に、反応器のデータと動作条件を掲げる：

反応器ブロックの寸法は、一方では、製造技術上の前提条件すなわちチャネル薄板の低コストな構造の必要性と接合技術を考慮するとともに、他方では、予想される反応条件を考慮したものである。

実施例４
回転対称のプレート状反応器
図４ａは、本発明による反応器システムのさらに別の実施形態を示している。できるだけ高い総収量を得るために、複数のプレート状の反応器ブロック４３が並列に配置されている。これらの反応器ブロック４３は互いに軸対称に配置されており、一緒になって円筒の外套面をほぼ形成している。反応器ブロックは８角形のモノリシックな本体を形成している。反応器ブロック４３の中には、本例では個々のブロック４３の各表面と平行に配置されたチャネル平面に延びる流動チャネル４６がある。その様子は模式的に図示されている。当然ながら、内部領域に中空スペースを有さないように各ブロックを施工することも可能なはずである。しかしながら、この内部領域へと向かう温度勾配が形成されることが予想されるので、流動チャネルをこの内部領域にも設けるのは不都合である。反応器ブロック４３の構造全体は、好ましくは石英ガラスで製作された円筒状の管５２の中にある。円筒状の管５２の内部にある中空スペース５５は、場合により排気することができる。このような反応器ブロック４３の構造が高周波コイル（図示せず）の中にあり、高周波コイルは高周波電界を通じて渦電流を反応器ブロック４３に誘導し、それによって反応器ブロックが加熱される。このとき誘導コイルは、外部に配置することも内部空間５５に配置することもできる。

図４ｂには、本発明の反応器構造のさらに別の実施形態が模式的に示されている。この実施形態も、できるだけ多い総収量を得るために役立つものである。本実施形態では、個々の反応器ブロック４３は互いに接触していない。それぞれの反応器ブロック４３の間の領域は、熱輸送媒体で充填されているのが好ましい。プレート状の反応器ブロック４３の構造全体は、選択的に、２つの円筒状の管５３，５４で取り囲まれる。円筒状の管５３，５４は石英ガラスで製作されているのが好ましい。両方の管５３，５４の間の中空スペース５５は、場合により水で冷却することができる。管５３で取り囲まれる空間は、熱輸送媒体で充填されていてよい。管５４は高周波コイルで取り囲まれている（図示せず）。追加の誘導コイルを内部に取り付けることができる。

誘導コイルのためのエネルギー源としては、半導体（固体）中周波発電機が好ましく、それによって１２００℃の温度を問題なく実現することができる。

当然のことながら、ここに説明した実施例や実施形態はわかりやすい説明に資するものにすぎず、このような実施例や実施形態ならびに本件出願に記載された構成要件の組み合わせに鑑みて、当業者にとっては種々の変形や改変を容易に想到可能であり、これらも上述した本発明の範囲および下記の特許請求の範囲の有効範囲に含まれる。これをもって、上記に引用した刊行物、特許、特許出願を引用により本件出願に取り入れる。

円筒状の反応器を示す全体図である。 図１ａの反応器を縦断面として示す斜視図である。 内部に位置する各コンポーネントの三次元の図面とともに図１ａの反応器を示す斜視図である。 図１ａの反応器の反応器ブロックを示す縦断面図である。 図１ａの反応器の反応器ブロックを示す全体斜視図である。 高周波コイルを備える円筒状の反応器構造を示す模式的な斜視図である。 マイクロ構造化された多管反応器を示す全体斜視図である。 マイクロ構造化された多管反応器を縦断面図として示す斜視図である。 プレート状の反応器を示す斜視図である。 プレート状の反応器を示す縦断面図である（Ａタイプの薄板）。 プレート状の反応器を示す縦断面図である（Ｂタイプの薄板）。 反応器を縦断面図として示す斜視図、ならびにその詳細図である。 回転対称のプレート状の高温反応器を断面図として示す斜視図である。 熱輸送媒体を備える回転対称のプレート状の高温反応器を断面図として示す斜視図である。

符号の説明

１ マイクロ構造化された反応器
２ 反応器ブロック
３ マイクロ構造化された混合器６の供給配管
４ マイクロ構造化された熱交換器５の排出配管
５ マイクロ構造化された熱交換器
６ マイクロ構造化された混合器、熱交換器
７，８ 移行片
９，１０ 中空スペース
１１ 冷却水流入管
１２ 冷却水流出管
１３ 反応物／反応体を導入するための接続管
１４ 反応物／反応体を導出するための接続管
１５ 反応チャンバ、長孔
１６ 反応器ブロック２の接続体
１７ ハウジング
１８，１９ ハウジング保持部
２０ 冷却水接続部
２１ 多管反応器
２２ 反応器ブロック
２３，２４ 熱交換器
２５ 多管反応器２１の管
２６ 熱交換器２３の円筒状の管
２７，２８ 熱交換器２３の端部板
２９ 冷却水流入管
３０ 冷却水流出管
３１ 反応器ブロック２２の円筒状の管
３２，３３ 反応器ブロック２２の端部板
３４ 熱交換器２４の円筒状の管
３５，３６ 熱交換器２４の端部板
３７ 冷却水流入管
３８ 冷却水流出管
３９ 好ましくは石英ガラスからなる円筒状の管
４０ 反応器ブロック２２の領域にある排気された中空スペース
４１ 反応器ブロック２２の中空スペース
４２ プレート状の反応器
４３ プレート状の反応器ブロック
４４，４５ プレート状の熱交換器
４６ 反応チャネル
４６ａ 反応器ブロック４３の反応チャネル
４６ｂ 移行ゾーンにある狭まったチャネル
４６ｃ 移行ゾーンにある狭まった反応チャネル
４６ｄ 熱交換器４５の拡張された反応チャネル
４７ 熱交換器４５の冷却チャネル
５０ 開放型の冷却チャネル
５１ 移行ゾーンにあるチャンバ
５２ 好ましくは石英ガラスからなる円筒状の管
５３，５４ 好ましくは石英ガラスからなる円筒状の管
５５ 管５２，５４の中空スペース
１００ 高周波コイル
１１０ ハウジング

Claims (35)

1. 化学反応を行うための反応ゾーンを有するマイクロ構造化された反応器（１）を備える反応器システムであって、前記反応ゾーンは熱源（１００）によって加熱される、そのような反応器システムにおいて、前記熱源は無接触式の加熱部であることを特徴とする反応器システム。
2. 前記加熱部は誘導加熱部（１００）であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器システム。
3. 前記誘導加熱部（１００）は固体発電機である発電機を有していることを特徴とする、請求項２に記載の反応器システム。
4. 前記無接触式の加熱部（１００）は放射加熱部であることを特徴とする、請求項１に記載の反応器システム。
5. マイクロ構造化された前記反応器（１）の前記反応ゾーンは反応チャンバ（１５）が内部に含まれた反応器ブロック（２）によって形成されていることを特徴とする、前記請求項のうちいずれか１項に記載の反応器システム。
6. 前記反応器ブロック（２）は耐火金属でできており、またはその表面が耐火金属からなる層で被覆されていることを特徴とする、請求項５に記載の反応器システム。
7. 前記耐火金属はチタン、タンタル、ニオブ、モリブデン、タングステン、これらの金属の合金、ならびにニッケルベースの合金、コバルトベースの合金、およびクロムベースの合金、および高耐熱性の鋼材を含む群から選択されていることを特徴とする、請求項６に記載の反応器システム。
8. 前記反応チャンバ（１５）の壁部はセラミック層で被覆されていることを特徴とする、請求項５〜７のいずれか１項に記載の反応器システム。
9. 前記セラミック層は耐火金属の炭化物、窒化物、または酸化物であることを特徴とする、請求項８に記載の反応器システム。
10. 前記セラミック層は前記反応チャンバ（１５）を通り抜けるようにコーティングガスを案内することによって形成されることを特徴とする、請求項８および９のいずれか１項に記載の反応器システム。
11. 前記コーティングガスはＮＨ_３および／またはＣＨ_４であり、もしくはＮＨ_３および／またはＣＨ_４を含んでいることを特徴とする、請求項１０に記載の反応器システム。
12. 前記反応チャンバ（１５）は流動チャネルによって形成されていることを特徴とする、請求項５〜１１のいずれか１項に記載の反応器システム。
13. 前記反応チャンバ（１５）の壁部は触媒で被覆されていることを特徴とする、請求項５〜１２のいずれか１項に記載の反応器システム。
14. 前記触媒はＰｔまたはＰｔ／Ｒｈ混合物でできていることを特徴とする、請求項１３に記載の反応器システム。
15. 前記反応器ブロック（２）は円筒状の外套面を有しており、実質的に軸方向に延びて互いに平行に配置された流動チャネルを前記反応チャンバ（１５）として含んでいることを特徴とする、請求項５〜１４のいずれか１項に記載の反応器システム。
16. 前記反応チャンバ（１５）は円筒状の前記外套面と実質的に平行に延びている前記反応器ブロック（２）の外套領域にあることを特徴とする、請求項１５に記載の反応器システム。
17. マイクロ構造化された前記反応器（１）は化学反応の反応体を混合するための少なくとも１つの混合ゾーンを有していることを特徴とする、前記請求項のうちいずれか１項に記載の反応器システム。
18. 前記混合ゾーンはマイクロ構造化された混合器（６）によって形成されることを特徴とする、請求項１７に記載の反応器システム。
19. マイクロ構造化された前記混合器（６）は加熱可能であることを特徴とする、請求項１８に記載の反応器システム。
20. マイクロ構造化された前記混合器（６）は誘導式に加熱可能であることを特徴とする、請求項１８および１９のいずれか１項に記載の反応器システム。
21. マイクロ構造化された前記反応器（１）は前記反応ブロック（２）から出た化学反応の生成物を迅速に冷却する役目をするマイクロ構造化された熱交換器（５）を有していることを特徴とする、請求項５〜２０のいずれか１項に記載の反応器システム。
22. 円錐形の中空スペースを介して前記反応チャンバ（１５）と連通するマイクロ構造化された混合器（６）とマイクロ構造化された熱交換器（５）が、マイクロ構造化された前記反応器（１）に一体成形されていることを特徴とする、請求項５〜２１のいずれか１項に記載の反応器システム。
23. 冷却可能な導入部（１３）と導出部（１４）が設けられていることを特徴とする、前記請求項のうちいずれか１項に記載の反応器システム。
24. マイクロ構造化された前記反応器（１）は排気可能なハウジング（５２，５３，５５，１１０）の中に配置されていることを特徴とする、前記請求項のうちいずれか１項に記載の反応器システム。
25. 前記ハウジング（５２，５３，５５，１１０）は冷却可能であることを特徴とする、請求項２４に記載の反応器システム。
26. ハウジング（５２，５３，５５，１１０）は熱を反射する被覆を内面に備えていることを特徴とする、請求項２４および２５のいずれか１項に記載の反応器システム。
27. 前記反応器ブロック（２）は熱輸送媒体のためのチャネルを追加的に含んでいることを特徴とする、請求項５〜２６のいずれか１項に記載の反応器システム。
28. 前記反応器ブロック（２）はセラミックでできていることを特徴とする、請求項２７に記載の反応器システム。
29. 反応ゾーンを有するマイクロ構造化された反応器（１）で化学反応を行う方法であって、
    ａ．前記反応ゾーンを加熱するステップと、
    ｂ．前記反応ゾーンに反応物を供給するステップと、
    ｃ．発生した反応生成物を前記反応ゾーンから排出するステップとを含んでいる、そのような方法において、
    前記反応ゾーンは無接触式の加熱部（１００）によって加熱されることを特徴とする方法。
30. 前記加熱部は誘導加熱部（１００）であることを特徴とする、請求項２９に記載の方法。
31. 化学反応の反応生成物はＨＣＮであり、反応体は炭化水素とアンモニアまたはアミンの混合ガスによって形成されていることを特徴とする、請求項２９および３０のいずれか１項に記載の方法。
32. 前記反応体の混合物は不活性ガスを追加的に含んでいることを特徴とする、請求項３１に記載の方法。
33. 前記反応体の混合物は、前記反応ゾーンを通って冷却ゾーンに至るまでの通過時間が１０ｍｓよりも短くなる程度に高い直線速度で、前記反応ゾーンを通ってそこから前記反応ゾーンのすぐ後に続く冷却ゾーンへと輸送されることを特徴とする、請求項３２に記載の方法。
34. 前記化学反応の反応生成物は前記冷却ゾーンで急冷されることを特徴とする、請求項２９〜３３のうちいずれか１項に記載の方法。
35. コーティングガスが反応チャンバを通るように案内されることで、前記反応ゾーンにある反応チャンバ（１５）の壁部にセラミック層が形成されることを特徴とする、請求項３１〜３４のうちいずれか１項に記載の方法。

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