JP2009267391A - 窒化珪素膜の製造方法、窒化珪素膜積層体の製造方法、コンピュータ読み取り可能な記憶媒体およびプラズマcvd装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】 CVD法によりバンドギャップの大きさを制御して窒化珪素膜を製造する。
【解決手段】 複数の孔を有する平面アンテナ31により処理容器1にマイクロ波を導入するプラズマCVD装置100において、0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内から選択される一定の処理圧力で、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、膜中に含まれるSi/N比をコントロールしてバンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成する。
【選択図】図1
【解決手段】 複数の孔を有する平面アンテナ31により処理容器1にマイクロ波を導入するプラズマCVD装置100において、0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内から選択される一定の処理圧力で、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、膜中に含まれるSi/N比をコントロールしてバンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成する。
【選択図】図1
Description
本発明は、窒化珪素膜およびその積層体の製造方法、これらの方法に用いるコンピュータ読み取り可能な記憶媒体およびプラズマCVD装置に関する。
現在、電気的書換え動作が可能なEEPROM(Electrically Erasable and Programmable ROM)などに代表される不揮発性半導体メモリ装置としては、SONOS(Silicon−Oxide−Nitride−Oxide−Silicon)型やMONOS(Metal−Oxide−Nitride−Oxide−Silicon)型と呼ばれる積層構造を有するものがある。これらのタイプの不揮発性半導体メモリ装置では、二酸化珪素膜(Oxide)に挟まれた1層以上の窒化珪素膜(Nitride)を電荷蓄積領域として情報の保持が行われる。つまり、上記不揮発性半導体メモリ装置では、半導体基板(Silicon)とコントロールゲート電極(SiliconまたはMetal)との間に電圧を印加することによって、電荷蓄積領域の窒化珪素膜に電子を注入してデータを保存したり、窒化珪素膜に蓄積された電子を除去したりして、データの保存と消去の書換えを行っている。窒化珪素膜の電荷蓄積能力は、そのバンドギャップ構造と関係があると考えられる。
不揮発性半導体メモリ装置の電荷蓄積領域としての窒化珪素膜を形成する技術として、特許文献1では、トンネル酸化膜とトップ酸化膜との間の窒化珪素膜を形成する際に、ジクロルシラン(SiH2Cl2)とアンモニア(NH3)を原料ガスとし、流量比SiH2Cl2/NH3を1/10以下の条件で減圧CVD(Chemical Vapor Deposition;化学気相堆積)法により成膜する窒化珪素膜の形成方法が記載されている。しかし、従来のCVD法による成膜プロセスの場合、個々の窒化珪素膜のバンドギャップをプロセス条件のみによって制御することは困難であった。従来は窒化珪素膜のバンドギャップの大きさを制御するために、CVD法を利用して窒化珪素膜を形成した後、この窒化珪素膜を酸化して窒化酸化珪素膜に変化させるなど、膜の構成成分自体を変化させる必要があった。酸化処理によって窒化珪素膜の膜質を変化させるには、複数の成膜装置が必要になってしまい、プロセス効率が低下する。特に、電荷蓄積領域として機能する窒化珪素膜を2層以上の積層体(窒化珪素膜積層体)として形成する場合、工程が複雑になり、プロセス効率がさらに低下してしまうという問題があった。
また、プラズマCVD法によって窒化珪素膜を形成することが一般的に行われているが、この方法で製造される窒化珪素膜は、多くの場合、エッチングのハードマスクやストッパー膜として使用される、緻密で欠陥が少ない良質な窒化珪素膜であった。
本発明は上記実情に鑑みてなされたものであり、その第1の目的は、CVD法によりバンドギャップの大きさを容易に制御できる窒化珪素膜の製造方法を提供することである。また、本発明の第2の目的は、CVD法により個々の窒化珪素膜のバンドギャップの大きさを変えて窒化珪素膜積層体を容易に製造できる方法を提供することである。
本発明の窒化珪素膜の製造方法は、複数の孔を有する平面アンテナにより処理容器内にマイクロ波を導入してプラズマを生成するプラズマCVD装置を用い、被処理体上にプラズマCVD法によって窒化珪素膜を形成する窒化珪素膜の製造方法であって、
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程を備えている。
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程を備えている。
本発明の窒化珪素膜の製造方法では、処理圧力を0.1Pa以上4Pa以下の範囲内または40Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定することが好ましい。
また、本発明の窒化珪素膜の製造方法において、被処理体に高周波をパワー密度0.01W/cm2以上0.64W/cm2以下の範囲内で供給することが好ましい。
本発明の窒化珪素膜積層体の製造方法は、複数の孔を有する平面アンテナにより処理容器内にマイクロ波を導入してプラズマを生成するプラズマCVD装置を用い、被処理体上にプラズマCVD法によって窒化珪素膜の積層体を形成する窒化珪素膜積層体の製造方法であって、
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、2.5eV以上7eV以下の範囲内の第1のバンドギャップを有する窒化珪素膜を形成する第1のCVD工程と、
前記第1のCVD工程の前または後に、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、前記第1のCVD工程と同じ処理圧力で、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内で前記第1のCVD工程と異なる範囲に設定することにより、2.5eV以上7eV以下の範囲内で前記第1のバンドギャップとは異なる第2のバンドギャップを有する窒化珪素膜を形成する第2のCVD工程と、
を備えている。この場合、前記第1のCVD工程と前記第2のCVD工程を繰り返し行うことが好ましい。
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、2.5eV以上7eV以下の範囲内の第1のバンドギャップを有する窒化珪素膜を形成する第1のCVD工程と、
前記第1のCVD工程の前または後に、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、前記第1のCVD工程と同じ処理圧力で、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内で前記第1のCVD工程と異なる範囲に設定することにより、2.5eV以上7eV以下の範囲内で前記第1のバンドギャップとは異なる第2のバンドギャップを有する窒化珪素膜を形成する第2のCVD工程と、
を備えている。この場合、前記第1のCVD工程と前記第2のCVD工程を繰り返し行うことが好ましい。
本発明のコンピュータ読み取り可能な記憶媒体は、コンピュータ上で動作する制御プログラムが記憶されたコンピュータ読み取り可能な記憶媒体であって、
前記制御プログラムは、実行時に、複数の孔を有する平面アンテナにより処理容器内にマイクロ波を導入してプラズマを生成させるプラズマCVD装置を用い、被処理体上にプラズマCVD法によって窒化珪素膜を形成するに際し、
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程が行われるように、コンピュータに前記プラズマCVD装置を制御させるものである。
前記制御プログラムは、実行時に、複数の孔を有する平面アンテナにより処理容器内にマイクロ波を導入してプラズマを生成させるプラズマCVD装置を用い、被処理体上にプラズマCVD法によって窒化珪素膜を形成するに際し、
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程が行われるように、コンピュータに前記プラズマCVD装置を制御させるものである。
本発明のプラズマCVD装置は、プラズマCVD法により被処理体上に窒化珪素膜を形成するプラズマCVD装置であって、
被処理体を載置台に載置して収容する処理容器と、
前記処理容器の前記開口部を塞ぐ誘電体部材と、
前記誘電体部材の外側に設けられ、前記処理容器内にマイクロ波を導入するための複数の孔を有する平面アンテナと、
前記処理容器内に原料ガスを供給するガス供給装置と、
前記処理容器内を減圧排気する排気装置と、
前記処理容器内で、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程、が行われるように制御する制御部と、
を備えている。
被処理体を載置台に載置して収容する処理容器と、
前記処理容器の前記開口部を塞ぐ誘電体部材と、
前記誘電体部材の外側に設けられ、前記処理容器内にマイクロ波を導入するための複数の孔を有する平面アンテナと、
前記処理容器内に原料ガスを供給するガス供給装置と、
前記処理容器内を減圧排気する排気装置と、
前記処理容器内で、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程、が行われるように制御する制御部と、
を備えている。
本発明の窒化珪素膜の製造方法によれば、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行うことにより、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を容易に製造することができる。また、本発明の窒化珪素膜積層体の製造方法では、主に原料ガスの流量比と処理圧力の選択によって窒化珪素膜のバンドギャップの大小を容易に制御できることから、様々なバンドギャップ構造を有する窒化珪素膜積層体を形成する場合に連続的な成膜が可能になり、プロセス効率に優れている。
[第1の実施の形態]
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。図1は、本発明の窒化珪素膜の製造方法に利用可能なプラズマCVD装置100の概略構成を模式的に示す断面図である。
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して詳細に説明する。図1は、本発明の窒化珪素膜の製造方法に利用可能なプラズマCVD装置100の概略構成を模式的に示す断面図である。
プラズマCVD装置100は、複数のスロット状の孔を有する平面アンテナ、特にRLSA(Radial Line Slot Antenna;ラジアルラインスロットアンテナ)にて処理容器内にマイクロ波を導入してプラズマを発生させることにより、高密度かつ低電子温度のマイクロ波励起プラズマを発生させ得るRLSAマイクロ波プラズマ処理装置として構成されている。プラズマCVD装置100では、1×1010〜5×1012/cm3のプラズマ密度で、かつ0.7〜2eVの低電子温度を有するプラズマによる処理が可能である。従って、プラズマCVD装置100は、各種半導体装置の製造過程においてプラズマCVDによる窒化珪素膜の成膜処理の目的で好適に利用できる。
プラズマCVD装置100は、主要な構成として、気密に構成された処理容器1と、処理容器1内にガスを供給するガス供給装置18と、処理容器1内を減圧排気するための排気装置24と、処理容器1の上部に設けられ、処理容器1内にマイクロ波を導入するマイクロ波導入機構27と、これらプラズマCVD装置100の各構成部を制御する制御部50と、を備えている。
処理容器1は、接地された略円筒状の容器により形成されている。なお、処理容器1は角筒形状の容器により形成してもよい。処理容器1は、アルミニウム等の材質からなる底壁1aと側壁1bとを有している。
処理容器1の内部には、被処理体であるシリコン基板などの半導体ウエハ(以下、単に「ウエハ」と記す)Wを水平に支持するための載置台2が設けられている。載置台2は、熱伝導性の高い材質例えばAlN等のセラミックスにより構成されている。この載置台2は、排気室11の底部中央から上方に延びる円筒状の支持部材3により支持されている。支持部材3は、例えばAlN等のセラミックスにより構成されている。
また、載置台2には、その外縁部をカバーし、ウエハWをガイドするためのカバーリング4が設けられている。このカバーリング4は、例えば石英、AlN、Al2O3、SiN等の材質で構成された環状部材である。
また、載置台2には、温度調節機構としての抵抗加熱型のヒータ5が埋め込まれている。このヒータ5は、ヒータ電源5aから給電されることにより載置台2を加熱して、その熱で被処理体であるウエハWを均一に加熱する。
また、載置台2には、熱電対(TC)6が配備されている。この熱電対6によって温度計測を行うことにより、ウエハWの加熱温度を例えば室温から900℃までの範囲で制御可能となっている。
また、載置台2には、ウエハWを支持して昇降させるためのウエハ支持ピン(図示せず)を有している。各ウエハ支持ピンは、載置台2の表面に対して突没可能に設けられている。
処理容器1の底壁1aの略中央部には、円形の孔10が形成されている。底壁1aには処理容器1内と連通し、下方に向けて突出する排気室11が設けられている。この排気室11には、排気管12が接続されており、この排気管12を介して排気装置24に接続されている。
処理容器1の上部には開口部が形成され、該開口部に処理容器1を開閉させる蓋体(リッド)としての機能を有するプレート13が配置されている。プレート13の内周部は内側(処理容器1内の空間)へ向けて突出し、環状の支持部13aを形成している。
プレート13には、環状をなすガス導入孔14が設けられている。また、処理容器1の側壁1bには、ガス導入孔15が設けられている。つまり、ガス導入孔14および15は、上下2段に設けられている。各ガス導入孔14および15は成膜原料ガスやプラズマ励起用ガスを供給するガス供給装置18に接続されている。なお、ガス導入孔14および15はノズル状またはシャワーヘッド状に設けてもよい。また、ガス導入孔14とガス導入孔15を単一のシャワーヘッドに設けてもよい。
また、処理容器1の側壁1bには、プラズマCVD装置100と、これに隣接する搬送室(図示せず)との間で、ウエハWの搬入出を行うための搬入出口16と、この搬入出口16を開閉するゲートバルブ17とが設けられている。
ガス供給装置18は、ガス供給源(例えば、窒素(N)含有ガス供給源19a、シリコン(Si)含有ガス供給源19b、不活性ガス供給源19cおよびクリーニングガス供給源19d)と、配管(例えば、ガスライン20a、20b、20c、20d)と、流量制御装置(例えば、マスフローコントローラ21a、21b、21c、20d)と、バルブ(例えば、開閉バルブ22a,22b、22c、22d)とを有している。窒素含有ガス供給源19aは、上段のガス導入孔14に接続されている。また、シリコン含有化合物ガス供給源19b、不活性ガス供給源19cおよびクリーニングガス供給源19dは、下段のガス導入孔15に接続されている。なお、ガス供給装置18は、上記以外の図示しないガス供給源として、例えば処理容器1内の雰囲気を置換する際に用いるパージガス供給源等を有していてもよい。
本発明では、成膜原料ガスである窒素含有ガスとして窒素ガス(N2)を用いる。また、他の成膜原料ガスであるシリコン含有化合物ガスとしては、例えばシラン(SiH4)、ジシラン(Si2H6)、トリシラン(Si3H8)、TSA(トリシリルアミン)などを用いることができる。この中でも、特にジシラン(Si2H6)が好ましい。つまり、窒化珪素膜のバンドギャップの大きさを制御する目的には、成膜原料ガスとして、窒素ガスとジシランとを用いる組み合わせが好ましい。さらに、不活性ガスとしては、例えばN2ガスや希ガスなどを用いることができる。希ガスは、プラズマ励起用ガスとして安定したプラズマの生成に役立つものであり、例えばArガス、Krガス、Xeガス、Heガスなどを用いることができる。また、クリーニングガスとしては、ClF3、NF3、HCl、F等を例示できる。
窒素含有ガスは、ガス供給装置18の窒素含有ガス供給源19aから、ガスライン20aを介してガス導入部に至り、ガス導入孔14から処理容器1内に導入される。一方、シリコン含有化合物ガス、不活性ガスおよびクリーニングガスは、シリコン含有化合物ガス供給源19b、不活性ガス供給源19cおよびクリーニングガス供給源19dから、それぞれガスライン20b〜20dを介してガス導入部に至り、ガス導入孔15から処理容器1内に導入される。各ガス供給源に接続する各々のガスライン20a〜20dには、マスフローコントローラ21a〜21dおよびその前後の開閉バルブ22a〜22dが設けられている。このようなガス供給装置18の構成により、供給されるガスの切替えや流量等の制御が出来るようになっている。なお、Arなどのプラズマ励起用の希ガスは任意のガスであり、必ずしも成膜原料ガスと同時に供給する必要はない。
排気装置24は、ターボ分子ポンプなどの真空ポンプ(図示省略)を備えている。前記のように、排気装置24は、排気管12を介して処理容器1の排気室11に接続されている。この真空ポンプを作動させることにより、処理容器1内のガスは、排気室11の空間11a内へ均一に流れ、さらに空間11aから排気管12を介して外部へ排気される。これにより、処理容器1内を、例えば0.133Paまで高速に減圧することが可能となっている。
次に、マイクロ波導入機構27の構成について説明する。マイクロ波導入機構27は、主要な構成として、透過板28、平面アンテナ31、遅波材33、カバー部材34、導波管37およびマイクロ波発生装置39を備えている。
マイクロ波を透過する透過板28は、プレート13において内周側に張り出した支持部13a上に配備されている。透過板28は、誘電体、例えば石英やAl2O3、AlN等のセラミックスから構成されている。この透過板28と支持部13aとの間は、シール部材29を介して気密にシールされている。したがって、処理容器1内は気密に保持される。
平面アンテナ31は、透過板28の上方において、載置台2と対向するように設けられている。平面アンテナ31は、円板状をなしている。なお、平面アンテナ31の形状は、円板状に限らず、例えば四角板状でもよい。この平面アンテナ31は、プレート13の上端に係止されている。
平面アンテナ31は、例えば表面が金または銀メッキされた銅板、ニッケル板、SUS板またはアルミニウム板から構成されている。平面アンテナ31は、マイクロ波を放射する多数のスロット状のマイクロ波放射孔32を有している。マイクロ波放射孔32は、所定のパターンで平面アンテナ31を貫通して形成されている。
個々のマイクロ波放射孔32は、例えば図2に示すように、細長い長方形状(スロット状)をなし、隣接する2つのマイクロ波放射孔が対をなしている。そして、典型的には隣接するマイクロ波放射孔32が「T」字状に配置されている。また、このように所定の形状(例えばT字状)に組み合わせて配置されたマイクロ波放射孔32は、さらに全体として同心円状に配置されている。このようなマイクロ波放射孔32の配置によって、処理容器1内に円偏波を生じさせ、当該円偏波によるプラズマを生成させることが出来る。
マイクロ波放射孔32の長さや配列間隔は、マイクロ波の波長(λg)に応じて決定される。例えば、マイクロ波放射孔32の間隔は、λg/4からλgとなるように配置される。図2においては、同心円状に形成された隣接するマイクロ波放射孔32どうしの間隔をΔrで示している。なお、マイクロ波放射孔32の形状は、円形状、円弧状等の他の形状であってもよい。さらに、マイクロ波放射孔32の配置形態は特に限定されず、同心円状のほか、例えば、螺旋状、放射状等に配置することもできる。
平面アンテナ31の上面には、真空よりも大きい誘電率を有する遅波材33が設けられている。この遅波材33は、真空中ではマイクロ波の波長が長くなることから、マイクロ波の波長を短くしてプラズマを調整する機能を有している。
なお、平面アンテナ31と透過板28との間、また、遅波材33と平面アンテナ31との間は、それぞれ接触させても離間させてもよいが、接触させることが好ましい。
処理容器1の上部には、これら平面アンテナ31および遅波材33を覆うように、カバー部材34が設けられている。カバー部材34は、例えばアルミニウムやステンレス鋼等の金属材料によって形成されている。プレート13の上端とカバー部材34とは、シール部材35によりシールされている。カバー部材34の内部には、冷却水流路34aが形成されている。この冷却水流路34aに冷却水を通流させることにより、カバー部材34、遅波材33、平面アンテナ31および透過板28を冷却し、これらの部材の破損や変形を防止できるようになっている。なお、カバー部材34は接地されている。
カバー部材34の上壁(天井部)の中央には、開口部36が形成されており、この開口部36には導波管37が接続されている。導波管37の他端側は、マッチング回路38を介してマイクロ波を発生するマイクロ波発生装置39が接続されている。
導波管37は、上記カバー部材34の開口部36から上方へ延出する断面円形状の同軸導波管37aと、この同軸導波管37aの上端部に接続された水平方向に延びる矩形導波管37bとを有している。
同軸導波管37aの中心には内導体41が延在している。この内導体41は、その下端部において平面アンテナ31の中心に接続固定されている。同軸導波管37aは、カバー部材34と平面アンテナ31とで形成される、放射状の偏平導波管に連通して形成されている。このような構造により、マイクロ波は、同軸導波管37aの内導体41を介して平面アンテナ31へ放射状に効率よく均一に伝播される。
以上のような構成のマイクロ波導入機構27により、マイクロ波発生装置39で発生したマイクロ波が導波管37を介して平面アンテナ31へ伝搬され、さらに透過板28を介して処理容器1内に導入されるようになっている。なお、マイクロ波の周波数としては、例えば2.45GHzが好ましく用いられ、他に、8.35GHz、1.98GHz等を用いることもできる。
プラズマCVD装置100の各構成部は、制御部50に接続されて制御される構成となっている。制御部50は、コンピュータを有しており、例えば図3に示したように、CPUを備えたプロセスコントローラ51と、このプロセスコントローラ51に接続されたユーザーインターフェース52および記憶部53を備えている。プロセスコントローラ51は、プラズマCVD装置100において、例えば温度、圧力、ガス流量、マイクロ波出力などのプロセス条件に関係する各構成部(例えば、ヒータ電源5a、ガス供給装置18、排気装置24、マイクロ波発生装置39など)を統括して制御する制御手段である。
ユーザーインターフェース52は、工程管理者がプラズマCVD装置100を管理するためにコマンドの入力操作等を行うキーボードや、プラズマCVD装置100の稼働状況を可視化して表示するディスプレイ等を有している。また、記憶部53には、プラズマCVD装置100で実行される各種処理をプロセスコントローラ51の制御にて実現するための制御プログラム(ソフトウエア)や処理条件データ等が記録されたレシピが保存されている。
そして、必要に応じて、ユーザーインターフェース52からの指示等にて任意のレシピを記憶部53から呼び出してプロセスコントローラ51に実行させることで、プロセスコントローラ51の制御下、プラズマCVD装置100の処理容器1内で所望の処理が行われる。また、前記制御プログラムや処理条件データ等のレシピは、コンピュータ読み取り可能な記憶媒体、例えばCD−ROM、ハードディスク、フレキシブルディスク、フラッシュメモリ、DVD、ブルーレイディスクなどに格納された状態のものを利用したり、あるいは、他の装置から、例えば専用回線を介して随時伝送させてオンラインで利用したりすることも可能である。
次に、RLSA方式のプラズマCVD装置100を用いたプラズマCVD法による窒化珪素膜の堆積処理について説明する。まず、ゲートバルブ17を開にして搬入出口16からウエハWを処理容器1内に搬入し、載置台2上に載置する。次に、処理容器1内を減圧排気しながら、ガス供給装置18の窒素含有ガス供給源19a、シリコン含有化合物ガス供給源19bおよび不活性ガス供給源19cから、窒素ガス、シリコン含有化合物ガスおよび必要に応じて希ガスをそれぞれ所定の流量で、ガス導入孔14,15を介して処理容器1内に導入する。このようにして、処理容器1内を所定の圧力に調節する。
次に、マイクロ波発生装置39で発生させた所定周波数例えば2.45GHzのマイクロ波を、マッチング回路38を介して導波管37に導く。導波管37に導かれたマイクロ波は、矩形導波管37bおよび同軸導波管37aを順次通過し、偏平導波管へ放射状に伝播され、平面アンテナ板31に供給される。つまり、マイクロ波は、同軸導波管37a内を平面アンテナ板31に向けて伝搬していき、さらにカバー部材34と平面アンテナ31とで形成される偏平導波管内を放射状に伝播したマイクロ波は、平面アンテナ板31のスロット状のマイクロ波放射孔32から透過板28を介して処理容器1内におけるウエハWの上方空間に放射させられる。この際のマイクロ波出力は、透過板28の面積あたりのパワー密度として0.25〜2.56W/cm2の範囲内とすることが好ましい。マイクロ波出力は、例えば500〜5000Wの範囲内から目的に応じて上記範囲内のパワー密度になるように選択することができる。
平面アンテナ31から透過板28を経て処理容器1に放射されたマイクロ波により、処理容器1内で電磁界が形成され、窒素含有ガス、シリコン含有化合物ガスがそれぞれプラズマ化する。そして、プラズマ中で原料ガスの解離が効率的に進み、イオンやラジカルなどの活性種、例えばSipHq、SiHq、NHq、N(ここで、p、qは任意の数を意味する。以下同様である。)などの反応によって、窒化珪素SiNの薄膜が堆積される。
上記構成を有するプラズマCVD装置100においては、窒化珪素膜を成膜する際のプラズマCVD処理の圧力条件を一定にし、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比)を0.005以上0.2以下の範囲内で変化させることにより、形成される窒化珪素膜のバンドギャップを2.5eV以上7eV以下の範囲内で所望の大きさにコントロールできる。例えば、処理圧力が0.1Pa以上4Pa以下の範囲内では、窒化珪素膜の形成反応はプリカーサーであるシリコン含有化合物分子の供給により律速される。そのため、窒素ガスに対するシリコン含有化合物ガスの比率が少ない場合は、窒化珪素膜は相対的に窒素リッチとなり、エネルギーバンドギャップを大きくすることができる。逆に、0.1Pa以上4Pa以下の範囲内の圧力でシリコン含有化合物ガスの比率を多くしていくことにより、窒化珪素膜は相対的にシリコンリッチになり、エネルギーバンドギャップを小さくすることができる。
一方、例えば処理圧力が40Pa以上1333Pa以下の範囲内では、窒化珪素膜の形成は反応律速の傾向が強くなる。そのため、40Pa以上1333Pa以下の範囲内の圧力では、シリコン含有化合物ガスの比率を多くしていっても、窒化珪素膜はシリコンリッチにはなりにくく、むしろ相対的に窒素リッチになり、エネルギーバンドギャップを大きくすることができる。逆に、窒素ガスに対するシリコン含有化合物ガスの比率を少なくしていくと、窒化珪素膜は相対的にシリコンリッチとなるため、エネルギーバンドギャップを小さくすることができる。
このように、成膜原料ガス中のシリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比(Si2H6/N2流量比)によって、応答性よく窒化珪素膜中の窒素含有量やシリコン含有量を変化させてバンドギャップの大きさをコントロールできることは、プラズマCVD装置100の特徴である。つまり、ICPなど他のプラズマ方式のCVD装置や、熱CVD装置では、成膜原料ガスのシリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を変化させても、窒化珪素膜の組成は化学量論比(Si3N4)から大きく変化することは少なく、意図的に窒素リッチまたはシリコンリッチの膜を成膜することは事実上不可能であった。従って、従来のプラズマCVD装置や熱CVD装置では、窒化珪素膜のバンドギャップを精度よくコントロールすることはできなかった。それに対し、本発明では、マイクロ波励起高密度プラズマを生成できるプラズマCVD装置100を使用することによって、成膜原料ガス中のシリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比により、窒化珪素膜中に含まれるシリコンと窒素との比(Si/N比)を制御性よく変化させ、容易に目的の大きさのバンドギャップを有する窒化珪素膜を成膜することができる。
図4は、プラズマCVD装置100において行われる窒化珪素膜の製造工程を示した工程図である。図4(a)に示したように、任意の下地層(例えば二酸化珪素膜)60の上に、Si2H6/N2プラズマを用いて処理圧力でプラズマCVD処理を行う。このプラズマCVD処理では、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上4Pa以下の範囲内または40Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定にして、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.005以上0.2以下の範囲内で制御する。これにより、図4(b)に示したように、2.5eV以上7eV以下の範囲内の大きさのバンドギャップを有する窒化珪素膜70を形成することができる。
次に、本発明の基礎となった実験データについて説明する。図5は、窒素含有ガスとしてN2ガス、シリコン含有化合物ガスとしてSi2H6ガスを使用し、プラズマCVD装置100においてプラズマCVDを実施し、単膜の窒化珪素膜を形成した場合の窒化珪素膜のバンドギャップと処理圧力との関係を示している。プラズマCVD条件は以下のとおりである。
[プラズマCVD条件]
処理温度(載置台):500℃
マイクロ波パワー:2kW(パワー密度1.023W/cm2;透過板面積あたり)
処理圧力;2.7Pa(20mTorr)、66.7Pa(500mTorr)
Arガス流量;200mL/min(sccm)
N2ガス流量;200mL/min(sccm)
Si2H6ガス流量;2mL/min(sccm)、4mL/min(sccm)または8mL/min(sccm)
処理温度(載置台):500℃
マイクロ波パワー:2kW(パワー密度1.023W/cm2;透過板面積あたり)
処理圧力;2.7Pa(20mTorr)、66.7Pa(500mTorr)
Arガス流量;200mL/min(sccm)
N2ガス流量;200mL/min(sccm)
Si2H6ガス流量;2mL/min(sccm)、4mL/min(sccm)または8mL/min(sccm)
なお、窒化珪素膜のバンドギャップは、薄膜特性測定装置n&k Analyzer(商品名;n&kテクノロジー社製)を用いて計測した。
図5に示したように、プラズマCVD装置100を用い、窒素含有ガスとしてN2ガス、シリコン含有化合物ガスとしてSi2H6ガス、不活性ガスとしてArガスを使用し、処理圧力を2.7Pa(20mTorr)または66.7Pa(500mTorr)に設定して、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比(Si2H6/N2流量比)を0.01から0.04の範囲内で変化させることにより、成膜される窒化珪素膜のバンドギャップが約4.8eVから6.0eVの範囲内で変化した。つまり、処理圧力を一定にしてSi2H6/N2流量比を変化させることによって、窒化珪素膜中に含まれるSi/N比をコントロールして容易に所望のバンドギャップを有する窒化珪素膜を形成することができる。また、図5の結果から、同じSi2H6/N2流量比(例えば、Si2H6/N2流量比が0.01または0.04)でも、圧力を変化させることにより、バンドギャップの大きさを調節できることがわかる。なお、比較のため、同様に処理圧力を変化させてLPCVDにより窒化珪素膜を形成したが、バンドギャップは4.9eV〜5eVの範囲内にとどまり、LPCVDではバンドギャップの制御は困難であった(結果は図示を省略した)。
以上のように、プラズマCVD装置100を用いるプラズマCVD処理において、成膜されるバンドギャップの大きさを決定する主な要因はシリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比であることが判明した。従って、プラズマCVD装置100を用いて、他の条件は一定にし、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比のみを変化させることにより、膜中に含まれるSi/N比をコントロールして相対的にバンドギャップの大きな窒化珪素膜と、小さな窒化珪素膜を容易に形成できることが確認された。
バンドギャップの大きさが2.5ev以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するには、処理圧力を0.1Pa以上4Pa以下の範囲内または40Pa以上1333Pa以下の範囲内に設定し、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.005以上0.2以下の範囲内から選択することが好ましく、0.005〜0.1以下の範囲内から選択することがより好ましい。また、Arガスの流量は0(供給せず)〜1000mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは50〜800mL/min(sccm)の範囲内、N2ガスの流量は100〜800mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは100〜400mL/min(sccm)の範囲内、Si2H6ガスの流量を1〜400mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは3〜30mL/min(sccm)の範囲内から、それぞれ上記流量比になるように設定することができる。
また、プラズマCVD処理の処理温度は、載置台2の温度を300℃以上、好ましくは400℃以上600℃以下の範囲内に設定する。
また、プラズマCVD処理におけるマイクロ波のパワー密度は、透過板28の面積あたり0.256W/cm2以上2.045W/cm2以下の範囲内とすることが好ましい。
以上のように、本発明の窒化珪素膜の製造方法では、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとを含む成膜ガスを用い、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比と処理圧力を選択してプラズマCVDを行なうことにより、膜中に含まれるSi/N比をコントロールしてウエハW上に、様々な大きさのバンドギャップの窒化珪素膜を簡単に製造できる。
[第2の実施の形態]
次に、本発明の第2の実施の形態に係る窒化珪素膜積層体の製造方法について説明する。前記第1の実施の形態で説明したとおり、プラズマCVD装置100においては、窒化珪素膜を成膜する際のプラズマCVD処理の条件、特にシリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を選定することにより、膜中に含まれるSi/N比をコントロールして、形成される窒化珪素膜のバンドギャップを所望の大きさにコントロールできる。従って、例えば隣接する窒化珪素膜のバンドギャップの大きさが異なる複数の窒化珪素膜からなる窒化珪素膜積層体を容易に製造することができる。
次に、本発明の第2の実施の形態に係る窒化珪素膜積層体の製造方法について説明する。前記第1の実施の形態で説明したとおり、プラズマCVD装置100においては、窒化珪素膜を成膜する際のプラズマCVD処理の条件、特にシリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を選定することにより、膜中に含まれるSi/N比をコントロールして、形成される窒化珪素膜のバンドギャップを所望の大きさにコントロールできる。従って、例えば隣接する窒化珪素膜のバンドギャップの大きさが異なる複数の窒化珪素膜からなる窒化珪素膜積層体を容易に製造することができる。
図6は、プラズマCVD装置100において行われる窒化珪素膜積層体の製造工程を示した工程図である。まず、図6(a)に示したように、任意の下地層(例えば二酸化珪素膜)60の上に、Si2H6/N2プラズマを用いて第1の流量比(Si2H6/N2流量比)でプラズマCVD処理を行い、図6(b)に示したように、第1のバンドギャップを有する第1の窒化珪素膜70を形成する。次に、図6(c)に示したように、第1の窒化珪素膜70の上に、Si2H6/N2プラズマを用いて第2の流量比(Si2H6/N2流量比)でプラズマCVD処理を行い、図6(d)に示したように、第2のバンドギャップを有する第2の窒化珪素膜71を形成する。これにより、2層の窒化珪素膜からなる窒化珪素膜積層体80を形成できる。さらに必要に応じて、図6(e)に示したように、第2の窒化珪素膜71の上に、Si2H6/N2プラズマを用いて、第3の流量比(Si2H6/N2流量比)でプラズマCVD処理を行い、図6(f)に示したように、第3のバンドギャップを有する第3の窒化珪素膜72を形成することもできる。以降、プラズマCVD処理を必要回数繰り返し行うことによって、所望の層構造を有する窒化珪素膜積層体80を形成できる。
本発明の窒化珪素膜積層体の製造方法では、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとを含む成膜ガスを用い、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.005以上0.2以下の範囲内から選択し、0.1Pa以上4Pa以下の範囲内または40Pa以上1333Pa以下の範囲内で処理圧力を一定に設定してプラズマCVDを行なうことにより、膜中に含まれるSi/N比をコントロールして例えば2.5eV〜7eVの範囲内で窒化珪素膜のバンドギャップを変化させることができる。すなわち、処理圧力を0.1Pa以上4Pa以下の範囲内または40Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定にして、上記第1の流量比、第2の流量比および第3の流量比を0.005以上0.2以下の範囲内で変化させることにより、膜中に含まれるSi/N比をコントロールして第1の窒化珪素膜70、第2の窒化珪素膜71および第3の窒化珪素膜72のバンドギャップの大きさを2.5eV〜7eVの範囲内で制御できる。
例えば、処理圧力を0.1Pa以上4Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.005以上0.2以下の範囲内から、第1の流量比<第2の流量比<第3の流量比となるように選択すれば、バンドギャップの大きさが、第1の窒化珪素膜70>第2の窒化珪素膜71>第3の窒化珪素膜72であるエネルギーバンド構造を有する窒化珪素膜積層体80を形成できる。また、処理圧力を40Pa以上1333Pa以下の範囲内の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.005以上0.2以下の範囲内から、第1の流量比<第2の流量比<第3の流量比となるように選択すれば、バンドギャップの大きさが、第1の窒化珪素膜70<第2の窒化珪素膜71<第3の窒化珪素膜72であるエネルギーバンド構造を有する窒化珪素膜積層体80を形成できる。なお、例えば第1の流量比と第3の流量比を同じに設定することで、第1の窒化珪素膜70=第3の窒化珪素膜72となるエネルギーバンドギャップ構造を作ることも可能である。
ここで、バンドギャップの大きさが例えば2.5ev以上5eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するには、処理圧力を0.1Pa以上4Pa以下の範囲内に設定し、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.04以上0.2以下の範囲内から選択するか、あるいは、処理圧力を40Pa以上1333Pa以下の範囲内に設定し、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.005以上0.01以下の範囲内から選択することが好ましい。このとき、Arガスの流量は0〜1000mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは50〜800mL/min(sccm)の範囲内、N2ガスの流量は100〜800mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは100〜400mL/min(sccm)の範囲内、Si2H6ガスの流量は1〜40mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは2〜20mL/min(sccm)の範囲内から、それぞれ上記流量比になるように設定することができる。
また、バンドギャップの大きさが例えば5eV超7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するには、処理圧力を0.1Pa以上4Pa以下の範囲内に設定し、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.005以上0.2以下の範囲内から選択するか、あるいは、処理圧力を40Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を0.01超0.2以下の範囲内から選択することが好ましい。このとき、Arガスの流量は0〜1000mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは50〜800mL/min(sccm)の範囲内、N2ガスの流量は100〜800mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは100〜400mL/min(sccm)の範囲内、Si2H6ガスの流量を1〜40mL/min(sccm)の範囲内、好ましくは2〜20mL/min(sccm)の範囲内から、それぞれ上記流量比になるように設定することができる。
また、上記いずれの場合も、プラズマCVD処理の処理温度は、載置台2の温度を300℃以上、好ましくは400℃以上600℃以下の範囲内に設定する。
また、上記いずれの場合も、プラズマCVD処理におけるマイクロ波のパワー密度は、透過板の面積あたり0.256W/cm2以上2.045W/cm2以下の範囲内とすることが好ましい。
本発明の窒化珪素膜積層体の製造方法では、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとを含む成膜ガスを用い、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比と処理圧力を選択してプラズマCVDを行なうことにより、ウエハW上に、バンドギャップが異なる窒化珪素膜を交互に堆積させて窒化珪素膜積層体を形成することができる。特に、本発明の窒化珪素膜積層体の製造方法では、処理圧力を一定にしてシリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比によって窒化珪素膜中に含まれるSi/N比をコントロールしてバンドギャップの大小を容易に制御できることから、異なるバンドギャップを有する窒化珪素膜の積層体を形成する場合に、同一処理容器内で真空状態を維持したまま連続的な成膜が可能になり、プロセス効率を向上させる上で極めて有利である。
また、処理圧力を一定にしてシリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比の調節のみによって膜中に含まれるSi/N比をコントロールすることにより窒化珪素膜のバンドギャップが容易に調整可能であることから、様々なバンドギャップ構造の窒化珪素膜積層体を簡単に製造できる。そのため、本発明方法を、MOS型半導体メモリ装置の電荷蓄積領域としての窒化珪素膜積層体の形成に適用することにより、優れたデータ保持特性と、高速のデータ書換え性能と、低消費電力での動作性能と、高い信頼性と、を同時に兼ね備えたMOS型半導体メモリ装置を製造できる。
[第3の実施の形態]
以下、本発明の第3の実施の形態について説明する。上記第1および第2の実施の形態では、プラズマCVDの処理圧力と成膜原料ガスの流量比によって窒化珪素膜のバンドギャップを変化させたが、本実施の形態では、プラズマCVDの過程で被処理体であるウエハWに高周波バイアス電圧を印加することによって、窒化珪素膜のバンドギャップを更に容易に変化させることができる。図7は、本実施の形態に係る窒化珪素膜の製造方法に利用可能なプラズマCVD装置200の概略構成を模式的に示す断面図である。以下の説明では、プラズマCVD装置100との相違点を中心に説明し、同一の構成には同一の符号を付して説明を省略する。
以下、本発明の第3の実施の形態について説明する。上記第1および第2の実施の形態では、プラズマCVDの処理圧力と成膜原料ガスの流量比によって窒化珪素膜のバンドギャップを変化させたが、本実施の形態では、プラズマCVDの過程で被処理体であるウエハWに高周波バイアス電圧を印加することによって、窒化珪素膜のバンドギャップを更に容易に変化させることができる。図7は、本実施の形態に係る窒化珪素膜の製造方法に利用可能なプラズマCVD装置200の概略構成を模式的に示す断面図である。以下の説明では、プラズマCVD装置100との相違点を中心に説明し、同一の構成には同一の符号を付して説明を省略する。
プラズマCVD装置200において、載置台2の表面側には電極7が埋設されている。この電極7は、ヒータ5と載置台2の表面との間に配置されている。この電極7に、給電線7aによって、マッチングボックス(M.B.)8を介してバイアス用の高周波電源9が接続されている。高周波電源9より電極7に高周波電力を供給することによって、基板であるウエハWに高周波バイアス電圧(RFバイアス)を印加できる構成となっている。電極7の材質としては、載置台2の材質であるAlN等のセラミックスと同等の熱膨張係数を有する材質が好ましく、例えばモリブデン、タングステンなどの導電性材料を用いることが好ましい。電極7は、例えば網目状、格子状、渦巻き状等の形状に形成されている。電極7のサイズは、少なくとも被処理体と同等かそれより大きく形成することが好ましい。
次に、プラズマCVD装置200を用いたプラズマCVD法による窒化珪素膜の堆積処理について説明する。まず、ゲートバルブ17を開にして搬入出口16からウエハWを処理容器1内に搬入し、載置台2上に載置する。次に、処理容器1内を減圧排気しながら、ガス供給装置18の窒素含有ガス供給源19a、シリコン含有化合物ガス供給源19bおよび不活性ガス供給源19cから、窒素含有ガス、シリコン含有化合物ガスおよび不活性ガス(例えばArガス)を所定の流量でそれぞれ第1のガス導入孔14及び第2のガス導入孔15を介して処理容器1内に導入する。そして、処理容器1内を所定の圧力に調節する。
次に、マイクロ波発生装置39で発生させた所定周波数例えば2.45GHzのマイクロ波を、マッチング回路38を介して導波管37に導く。導波管37に導かれたマイクロ波は、矩形導波管37bおよび同軸導波管37aを順次通過し、内導体41を介して平面アンテナ板31に供給される。つまり、マイクロ波は、同軸導波管37a内を平面アンテナ板31に向けて伝搬していく。そして、マイクロ波は、平面アンテナ板31のスロット状のマイクロ波放射孔32から透過板28を介して処理容器1内におけるウエハWの上方空間に放射させられる。この際のマイクロ波出力は、マイクロ波が透過する領域の透過板28の面積あたりの出力密度として0.25〜2.56W/cm2の範囲内とすることが好ましい。マイクロ波出力は、例えば500〜5000Wの範囲内から目的に応じて上記範囲内の出力密度になるように選択することができる。
平面アンテナ31から透過板28を経て処理容器1に放射されたマイクロ波により、処理容器1内で電磁界が形成され、Arガス、窒素含有ガス、シリコン含有化合物ガスがそれぞれプラズマ化する。そして、プラズマ中で原料ガスの解離が効率的に進み、イオンやラジカルなどの活性種、例えばSipHq、SiHq、NHq、Nなど、の反応によって、窒化珪素SiNの薄膜が堆積される。
また、プラズマCVD処理を行なっている間、載置台2の電極7に高周波電源9から所定の周波数および大きさの高周波電力を供給し、RFバイアスをウエハWに印加する。プラズマCVD装置200では、プラズマの電子温度を低く維持できるので、膜へのダメージがなく、しかも、高密度プラズマにより、成膜ガスの分子が解離されやすいので、反応が促進される。また、適切な範囲でのRFバイアスの印加は、プラズマ中のイオンをウエハWへ引き込むように作用するため、成膜される窒化珪素膜のSi/N比をコントロールでき、バンドギャップを変化させるように作用する。
本実施の形態において、高周波電源9から供給される高周波電力の周波数は、例えば400kHz以上60MHz以下の範囲内が好ましく、450kHz以上20MHz以下の範囲内がより好ましい。また、本実施の形態において、高周波電力は、ウエハWの面積当たりの出力密度として例えば0.01W/cm2以上0.64W/cm2以下の範囲内で供給することが好ましく、0.032W/cm2以上0.16W/cm2以下の範囲内で供給することがより好ましい。また、本実施の形態において、高周波電力の出力は1W以上200W以下の範囲内が好ましく、より好ましくは1W以上50W以下の範囲内から、上記出力密度になるように高周波電力を供給することができる。
以上の条件は、制御部50の記憶部53にレシピとして保存されている。そして、プロセスコントローラ51がそのレシピを読み出してプラズマCVD装置200の各構成部例えばガス供給装置18、排気装置24、マイクロ波発生装置39、ヒータ電源5a、高周波電源9などへ制御信号を送出することにより、所望の条件でのプラズマCVD処理が実現する。
このように、上記構成を有するプラズマCVD装置200においては、窒化珪素膜を成膜する際に、高周波電源9から載置台2の電極7に高周波電力を0.01W/cm2以上0.64W/cm2以下、好ましくは0.032W/cm2以上0.16W/cm2以下の出力密度の範囲内で供給することにより、ウエハWにRFバイアスを印加して形成される窒化珪素膜のSi/N比をコントロールできるので、バンドギャップをコントロールできる。
図8は、プラズマCVD装置200において行われる窒化珪素膜の製造工程を示した工程図である。図8(a)に示したように、任意の下地層(例えば、SiO2膜)60)の上に、Si2H6/N2プラズマを用いてプラズマCVD処理を行う。このプラズマCVD処理では、高周波電源9から、載置台2の電極7に0.01W/cm2以上0.64W/cm2の範囲内の出力密度で高周波電力を供給して、ウエハWにRFバイアスが印加される。これにより、図8(b)に示したように、Si/N比がコントロールされた窒化珪素膜70を形成することが可能であり、窒化珪素膜70のバンドギャップを変化させることができる。
下記の条件でプラズマCVDを行い、成膜時に供給するRFバイアス出力と、成膜される窒化珪素膜のバンドギャップの大きさとの関係を評価する実験を行った。
[プラズマCVD条件]
処理温度(載置台):400℃
マイクロ波パワー:2kW(パワー密度1.53W/cm2;透過板面積あたり)
処理圧力;2.7Pa,26.6Paまたは40Pa
Si2H6流量;2mL/min(sccm)
N2ガス流量;400mL/min(sccm)
Arガス流量;600mL/min(sccm)
RFバイアス用高周波電力;0W(供給せず)、5W(出力密度0.016W/cm2)、10W(出力密度0.032W/cm2)、50W(出力密度0.16W/cm2)
処理温度(載置台):400℃
マイクロ波パワー:2kW(パワー密度1.53W/cm2;透過板面積あたり)
処理圧力;2.7Pa,26.6Paまたは40Pa
Si2H6流量;2mL/min(sccm)
N2ガス流量;400mL/min(sccm)
Arガス流量;600mL/min(sccm)
RFバイアス用高周波電力;0W(供給せず)、5W(出力密度0.016W/cm2)、10W(出力密度0.032W/cm2)、50W(出力密度0.16W/cm2)
実験の結果を図9に示した。処理圧力が2.7Paまたは26.6Paの場合には、RFバイアス用高周波電力を大きくするほどSi/Nの比が小さくなり、窒素リッチな窒化珪素膜となって、バンドギャップが大きくなる傾向が見られた。処理圧力が40Paでは、RFバイアス用高周波電力密度が0.032W/cm2以上の範囲でウエハWへのRFバイアス用高周波電力を大きくするほど、バンドギャップが大きくなることが判明した。以上の結果から、例えばバンドギャップの大きさを5〜6eVの範囲内で制御するためには、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下、好ましくは1Pa以上40Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスとN2ガスとの流量比(例えばSi2H6流量/N2流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択して、RFバイアス用高周波電力密度0.01W/cm2以上0.64W/cm2以下の範囲内で供給することが好ましく、0.032W/cm2以上0.16W/cm2以下の範囲内で供給することがより好ましいことが示された。
次に、処理圧力を一定にして、RFバイアス用高周波電力とAr流量を変化させることにより、成膜される窒化珪素膜のバンドギャップにどのような影響を与えるかを調べた。プラズマCVDの条件は下記のとおりである。
[プラズマCVD条件]
処理温度(載置台):400℃
マイクロ波パワー:2kW(パワー密度1.53W/cm2;透過板面積あたり)
処理圧力;26.6Pa
Si2H6流量;2mL/min(sccm)
N2ガス流量;400mL/min(sccm)
Arガス流量;100mL/min(sccm)、600mL/min(sccm)または1100mL/min(sccm)
RFバイアス用高周波電力;0W(供給せず)、5W(出力密度0.016W/cm2)、10W(出力密度0.032W/cm2)、50W(出力密度0.16W/cm2)
処理温度(載置台):400℃
マイクロ波パワー:2kW(パワー密度1.53W/cm2;透過板面積あたり)
処理圧力;26.6Pa
Si2H6流量;2mL/min(sccm)
N2ガス流量;400mL/min(sccm)
Arガス流量;100mL/min(sccm)、600mL/min(sccm)または1100mL/min(sccm)
RFバイアス用高周波電力;0W(供給せず)、5W(出力密度0.016W/cm2)、10W(出力密度0.032W/cm2)、50W(出力密度0.16W/cm2)
実験の結果を図10に示した。実験の処理圧力(26.6Pa)では、どのAr流量でも、RFバイアス用高周波電力を大きくするほどSi/Nの比が小さくなり窒素リッチな窒化珪素膜となって、バンドギャップが大きくなる傾向が見られた。しかし、Ar流量が1100mL/min(sccm)では、バンドギャップの変化は0.2eV幅に止まった。一方、Ar流量が100mL/min(sccm)または600mL/min(sccm)では、バンドギャップの変化は約0.4eV幅であり、RFバイアス印加による効果が大きく得られることが確認できた。このように、本実施の形態において、バンドギャップの大きさをコントロールし易くする観点から、RFバイアスを印加する場合のArガスの流量は0(供給せず)〜1000mL/min(sccm)の範囲内が好ましく、100〜600mL/min(sccm)の範囲内がより好ましいことが確認できた。
以上、第3の実施の形態における他の構成および効果は、第1の実施の形態と同様である。また、上記第2の実施の形態において、第1〜第3の流量比(Si2H6/N2流量比)を変化させる代わりに、第3の実施の形態で示したようにウエハWへのRFバイアスの大きさを変化させて窒化珪素膜積層体を製造することも可能である。
[半導体メモリ装置の製造への適用例]
次に、図11を参照しながら、本実施の形態に係る窒化珪素膜の製造方法を半導体メモリ装置の製造過程に適用した例について説明する。図11は、MOS型半導体メモリ装置601の概略構成を示す断面図である。MOS型半導体メモリ装置601は、半導体層としてのp型のシリコン基板101と、このp型のシリコン基板101上に積層形成された、バンドギャップの大きさが異なる複数の絶縁膜と、さらにその上に形成されたゲート電極103と、を有している。シリコン基板101とゲート電極103との間には、第1の絶縁膜111と、第2の絶縁膜112と、第3の絶縁膜113と、第4の絶縁膜114と、第5の絶縁膜115とが設けられている。このうち、第2の絶縁膜112、第3の絶縁膜113および第4の絶縁膜114は、いずれも窒化珪素膜であり、窒化珪素膜積層体102aを形成している。
次に、図11を参照しながら、本実施の形態に係る窒化珪素膜の製造方法を半導体メモリ装置の製造過程に適用した例について説明する。図11は、MOS型半導体メモリ装置601の概略構成を示す断面図である。MOS型半導体メモリ装置601は、半導体層としてのp型のシリコン基板101と、このp型のシリコン基板101上に積層形成された、バンドギャップの大きさが異なる複数の絶縁膜と、さらにその上に形成されたゲート電極103と、を有している。シリコン基板101とゲート電極103との間には、第1の絶縁膜111と、第2の絶縁膜112と、第3の絶縁膜113と、第4の絶縁膜114と、第5の絶縁膜115とが設けられている。このうち、第2の絶縁膜112、第3の絶縁膜113および第4の絶縁膜114は、いずれも窒化珪素膜であり、窒化珪素膜積層体102aを形成している。
また、シリコン基板101には、ゲート電極103の両側に位置するように、表面から所定の深さでn型拡散層である第1のソース・ドレイン104および第2のソース・ドレイン105が形成され、両者の間はチャネル形成領域106となっている。なお、MOS型半導体メモリ装置601は、半導体基板内に形成されたpウェルやp型シリコン層に形成されていてもよい。また、本実施の形態は、nチャネルMOSデバイスを例に挙げて説明を行うが、pチャネルMOSデバイスで実施してもかまわない。従って、以下に記載する本実施の形態の内容は、全てnチャネルMOSデバイス、及び、pチャネルMOSデバイスに適用することができる。
第1の絶縁膜111は、例えばシリコン基板101の表面を熱酸化法により酸化して形成された二酸化珪素膜(SiO2膜)である。第1の絶縁膜111のバンドギャップの大きさは例えば8〜10eVの範囲内であり、膜厚は、例えば0.5nm〜20nmの範囲内が好ましく、1nm〜3nmの範囲内がより好ましい。
窒化珪素膜積層体102aを構成する第2の絶縁膜112は、第1の絶縁膜111の表面に形成された窒化珪素膜(SiN膜;ここで、SiとNとの組成比は必ずしも化学量論的に決定されず、成膜条件により異なる値をとる。以下、同様である)である。第2の絶縁膜112のバンドギャップの大きさは例えば5〜7eVの範囲内であり、膜厚は、例えば2nm〜20nmの範囲内が好ましく、3nm〜5nmの範囲内がより好ましい。
第3の絶縁膜113は、第2の絶縁膜112上に形成された窒化珪素膜(SiN膜)である。第3の絶縁膜113のバンドギャップの大きさは例えば2.5〜4eVの範囲内であり、膜厚は、例えば2nm〜30nmの範囲内が好ましく、4nm〜10nmの範囲内がより好ましい。
第4の絶縁膜114は、第3の絶縁膜113上に形成された窒化珪素膜(SiN膜)である。この第4の絶縁膜114は、例えば第2の絶縁膜112と同様のエネルギーバンドギャップおよび膜厚を有している。
第5の絶縁膜115は、第4の絶縁膜114上に、例えばCVD法により堆積させた二酸化珪素膜(SiO2膜)である。この第5の絶縁膜115は、電極103と第4の絶縁膜114との間でブロック層(バリア層)として機能する。第5の絶縁膜115のバンドギャップの大きさは例えば8〜10eVの範囲内であり、膜厚は、例えば2nm〜30nmの範囲内が好ましく、5nm〜8nmの範囲内がより好ましい。
ゲート電極103は、例えばCVD法により成膜された多結晶シリコン膜からなり、コントロールゲート(CG)電極として機能する。また、ゲート電極103は、例えばW,Ti,Ta,Cu,Al,Au,Pt等の金属を含む膜であってもよい。ゲート電極103は、単層に限らず、ゲート電極103の比抵抗を下げ、MOS型半導体メモリ装置601の動作速度を高速化する目的で、例えばタングステン、モリブデン、タンタル、チタン、白金それらのシリサイド、ナイトライド、合金等を含む積層構造にすることもできる。ゲート電極103は、図示しない配線層に接続されている。
また、MOS型半導体メモリ装置601において、第2の絶縁膜112、第3の絶縁膜113および第4の絶縁膜114により構成される窒化珪素膜積層体102aは、主に電荷を蓄積する電荷蓄積領域である。従って、第2の絶縁膜112、第3の絶縁膜113および第4の絶縁膜114の形成に際して、本発明の第1の実施の形態に係る窒化珪素膜の製造方法を適用し、各膜のバンドギャップの大きさを制御することによって、MOS型半導体メモリ装置601のデータ書き込み性能やデータ保持性能を調節できる。また、本発明の第2の実施の形態に係る窒化珪素膜積層体の製造方法を適用し、第2の絶縁膜112、第3の絶縁膜113および第4の絶縁膜114を、プラズマCVD装置100において処理圧力を一定にし、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を変化させることにより同一処理容器内で連続的に製造することもできる。さらに、本発明の第3の実施の形態に係る窒化珪素膜積層体の製造方法を適用し、第2の絶縁膜112、第3の絶縁膜113および第4の絶縁膜114が異なるバンドギャップとなるように、プラズマCVD装置200においてウエハWへのRFバイアスの大きさを変化させることにより同一処理容器内で連続的に製造することもできる。
なお、MOS型半導体メモリ装置601における書き込み、読み出し、および消去は、公知のMOS型半導体メモリ装置と同様の方法で行うことができる。
ここでは代表的な手順の一例を挙げて、本発明方法をMOS型半導体メモリ装置601の製造に適用した例について説明を行う。まず、LOCOS(Local Oxidation of Silicon)法やSTI(Shallow Trench Isolation)法などの手法で素子分離膜(図示せず)が形成されたシリコン基板101を準備し、その表面に、例えば熱酸化法によって第1の絶縁膜111を形成する。
次に、第1の絶縁膜111の上に、プラズマCVD装置100またはプラズマ処理装置200を用いプラズマCVD法によって第2の絶縁膜112、第3の絶縁膜113および第4の絶縁膜114を順次形成する。
第2の絶縁膜112を形成する場合は、バンドギャップが任意の大きさ例えば5〜7eVの範囲内となるようにプラズマCVDの条件を調節する。第3の絶縁膜113を形成するときは、第2の絶縁膜112を形成する条件とは異なる条件でプラズマCVDを行い、バンドギャップが例えば2.5eV〜4eVの範囲内となるようにプラズマCVD条件を調節する。第4の絶縁膜114を形成するときは、第3の絶縁膜113を形成する条件とは異なる圧力条件例えば第2の絶縁膜112を形成する場合と同じ圧力条件でプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが例えば5〜7eVの範囲内となるようにプラズマCVD条件を調節する。各膜のバンドギャップの大きさは、前記のとおり、プラズマCVD処理の処理圧力を一定にし、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を変化させるか、あるいは、シリコン基板101に印加するRFバイアスの大きさを変化させることにより制御できる。
次に、第4の絶縁膜114の上に、第5の絶縁膜115を形成する。この第5の絶縁膜115は、例えばCVD法によって形成することができる。さらに、第5の絶縁膜115の上に、例えばCVD法によってポリシリコン層や金属層、あるいは金属シリサイド層などを成膜してゲート電極103となる金属膜を形成する。
次に、フォトリソグラフィー技術を用い、パターン形成したレジストをマスクとして、前記金属膜、第5の絶縁膜115〜第1の絶縁膜111をエッチングすることにより、パターン形成されたゲート電極103と複数の絶縁膜を有するゲート積層構造体が得られる。次に、ゲート積層構造体の両側に隣接するシリコン表面にn型不純物を高濃度にイオン注入し、第1のソース・ドレイン104および第2のソース・ドレイン105を形成する。このようにして、図11に示した構造のMOS型半導体メモリ装置601を製造できる。
なお、上記例では、窒化珪素膜積層体102a中の第3の絶縁膜113のバンドギャップに比べて、第2の絶縁膜112および第4の絶縁膜114のバンドギャップを大きく形成したが、第2の絶縁膜112および第4の絶縁膜114のバンドギャップに比べて、第3の絶縁膜113のバンドギャップを大きくしてもよい。また、第2の絶縁膜112と第4の絶縁膜114のバンドギャップの大きさは同じである必要はない。
また、図11では、窒化珪素膜積層体102aとして、第2の絶縁膜112〜第4の絶縁膜114からなる3層を有する場合を例に挙げたが、本発明方法は、窒化珪素膜が2層または4層以上積層された窒化珪素膜積層体を有するMOS型半導体メモリ装置を製造する場合にも適用できる。さらに、本発明方法は、窒化珪素膜積層体102aに替えて単層の窒化珪素膜を有するMOS型半導体メモリ装置を製造する場合にも適用できる。
以上、本発明の実施形態を述べたが、本発明は上記実施形態に制約されることはなく、種々の変形が可能である。例えば、以上に挙げた各実施の形態では、成膜原料ガスとして、窒素ガスとジシランを用いる場合を例に挙げて説明したが、窒素ガスと他のシリコン含有化合物ガス例えばシラン、トリシラン、トリシリルアミンなどを用いても、シリコン含有化合物ガス/窒素ガス流量比を変えることによって、膜中に含まれるSi/N比をコントロールして、同様に窒化珪素膜のバンドギャップの大きさを制御することが可能である。
1…処理容器、2…載置台、3…支持部材、5…ヒータ、12…排気管、14,15…ガス導入孔、16…搬入出口、17…ゲートバルブ、18…ガス供給装置、19a…窒素含有ガス供給源、19b…Si含有ガス供給源、19c…不活性ガス供給源、19d…クリーニングガス供給源、24…排気装置、27…マイクロ波導入機構、28…透過板、29…シール部材、31…平面アンテナ、32…マイクロ波放射孔、37…導波管、39…マイクロ波発生装置、50…制御部、100…プラズマCVD装置、101…シリコン基板、102a…窒化珪素膜積層体、103…ゲート電極、104…第1のソース・ドレイン、105…第2のソース・ドレイン、111…第1の絶縁膜、112…第2の絶縁膜、113…第3の絶縁膜、114…第4の絶縁膜、115…第5の絶縁膜、601…MOS型半導体メモリ装置、W…半導体ウエハ(基板)
Claims (7)
- 複数の孔を有する平面アンテナにより処理容器内にマイクロ波を導入してプラズマを生成するプラズマCVD装置を用い、被処理体上にプラズマCVD法によって窒化珪素膜を形成する窒化珪素膜の製造方法であって、
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程を備えたことを特徴とする窒化珪素膜の製造方法。 - 処理圧力を0.1Pa以上4Pa以下の範囲内または40Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定することを特徴とする請求項1に記載の窒化珪素膜の形成方法。
- 被処理体に高周波をパワー密度0.01W/cm2以上0.64W/cm2以下の範囲内で供給することを特徴とする請求項1に記載の窒化珪素膜の形成方法。
- 複数の孔を有する平面アンテナにより処理容器内にマイクロ波を導入してプラズマを生成するプラズマCVD装置を用い、被処理体上にプラズマCVD法によって窒化珪素膜の積層体を形成する窒化珪素膜積層体の製造方法であって、
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、2.5eV以上7eV以下の範囲内の第1のバンドギャップを有する窒化珪素膜を形成する第1のCVD工程と、
前記第1のCVD工程の前または後に、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、前記第1のCVD工程と同じ処理圧力で、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内で前記第1のCVD工程とは異なる範囲に設定することにより、2.5eV以上7eV以下の範囲内で前記第1のバンドギャップとは異なる第2のバンドギャップを有する窒化珪素膜を形成する第2のCVD工程と、
を備えたことを特徴とする窒化珪素膜積層体の製造方法。 - 前記第1のCVD工程と前記第2のCVD工程を繰り返し行うことを特徴とする請求項2に記載の窒化珪素膜積層体の製造方法。
- コンピュータ上で動作する制御プログラムが記憶されたコンピュータ読み取り可能な記憶媒体であって、
前記制御プログラムは、実行時に、複数の孔を有する平面アンテナにより処理容器内にマイクロ波を導入してプラズマを生成させるプラズマCVD装置を用い、被処理体上にプラズマCVD法によって窒化珪素膜を形成するに際し、
シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程が行われるように、コンピュータに前記プラズマCVD装置を制御させるものであることを特徴とするコンピュータ読み取り可能な記憶媒体。 - プラズマCVD法により被処理体上に窒化珪素膜を形成するプラズマCVD装置であって、
被処理体を載置台に載置して収容する処理容器と、
前記処理容器の前記開口部を塞ぐ誘電体部材と、
前記誘電体部材の外側に設けられ、前記処理容器内にマイクロ波を導入するための複数の孔を有する平面アンテナと、
前記処理容器内に原料ガスを供給するガス供給装置と、
前記処理容器内を減圧排気する排気装置と、
前記処理容器内で、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスを含む成膜ガスを用い、処理圧力を0.1Pa以上1333Pa以下の範囲内で一定に設定し、シリコン含有化合物ガスと窒素ガスとの流量比(シリコン含有化合物ガス流量/窒素ガス流量)を0.005以上0.2以下の範囲内から選択してプラズマCVDを行い、バンドギャップの大きさが2.5eV以上7eV以下の範囲内の窒化珪素膜を形成するCVD工程、が行われるように制御する制御部と、
を備えたことを特徴とするプラズマCVD装置。
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