JP2009242804A - 射出成形によって寸法安定性にすぐれた成形製品を製造するためのポリエチレンの使用 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】エチレンビス(4,5,6,7−テトラヒドロ−1−インデニル)ジルコニウムジクロライド触媒系を用いて作られた0.75を超えるダウレオロジカルインデックス(DRI)で特徴づけられる高いレベルの長鎖分枝を有し、0.945から0.960g/cm3密度および0.5から200g/10分のメルトフローインデックスを示すポリエチレン樹脂を、射出成形にすることによって、寸法安定性にすぐれた成形製品が得られる。
【選択図】図1
Description
− ポリエチレン樹脂の分子量を低くすると寸法安定性が良好になりかつ加工性も向上するが、機械的特性が犠牲になる。
− また、ポリプロピレン樹脂が示す寸法安定性も良好ではあるが、低温における耐衝撃性が受け入れられない。
分、より好適には0.5から200g/分、最も好適には0.5から50g/10分のメルトフローインデックス(melt flow index)を示す。
I. R”(Ind)2MQ2
[式中、(Ind)は、インデニルもしくは水添インデニルであり、これは置換されているか或は置換されておらず、R”は、2個のインデニルの間に位置していて立体剛性を与える構造ブリッジ(structural bridge)であり、これにはC1−C4アルキレン基、ジアルキルゲルマニウムもしくはケイ素またはシロキサン、またはアルキルホスフィンもしくはアミン基が含まれ、このブリッジは置換されているか或は置換されておらず、Qは、炭素原子数が1から20のヒドロカルビル基またはハロゲンであり、そしてMは、IVb族の遷移金属またはバナジウムである]
で表されるビス−インデニルである。
いる如きビステトラヒドロ−インデニル化合物およびビスインデニル化合物を挙げることができる。最も好適なメタロセン触媒はエチレンビス(4,5,6,7−テトラヒドロ−1−インデニル)ジルコニウムジクロライドである。
生じた拘束もまた正弦形である。調査を受けさせるべき材料は固体であり、これを2つのつなぎ止め地点(anchoring points)の間に取り付けるか、或はそれを前記2枚のプレートの間で溶融させてもよい。ダイナミックレオメーター(dynamic rheometer)を用いて、当該材料の弾性率と粘弾性率(viscous modulus)の両方を同時に測定することができる。実際、その結果として生じた正弦拘束はかけられた変形を基準にして位相角(phase angle)δだけ押しやられ、その結果として生じた正弦を数学的に下記に分解することができる:
− 初期変形によって位相に生じる1番目の正弦[これは当該材料の弾性成分に相当する。前記成分はエネルギーを保存する]。
− 前記初期変形を基準にしてπ/2の位相角だけ押しやられる2番目の正弦[これは粘性成分に相当する。前記成分はエネルギーを熱に逸散させる]。
γ=γ0sin(ωt)
[式中、ωは振動数である]
で表される。
τ=τ0sin(ωt+δ)
で表される。
G=τ/γ
で表される。
および
G”=Gsin(δ)
として定義される。
− 190℃の一定操作温度、
− 平行なプレートを1.5mm離す、
− 最大変形を10%に維持。
echnology Polyolefins(ITP)−New Rules in the Structure/Rheology Relationship of Ethylene &−Orefin Copolymers、New Orleans、La.、1993年5月]。S.Lai他[Antec ’94,Dow Rheology Index(DRI)for InsiteTM Technology Polyolefins(ITP): Unique Structure−Processing Relationships、1814−1815頁]は、長鎖分枝が重合体バックボーンの中に組み込まれているITP[ダウのインサイトテクノロジーによるポリオレフィン(Dow’s Insite Technology Polyolefins)]であるとして知られているエチレン−オクテン共重合体が示すレオロジー(rheology)が長鎖分枝(LCB)を全く持たないとして報告されている通常の線状均一ポリオレフィン(linear homogeneous polyolefins)が示す流動性から逸脱している度合であるとしてDRIを定義しており、これは、下記の正規化した式:
DRI=(365000(t0/η0)−1)/10
[式中、t0は、当該材料が示す特徴的な弛緩時間であり、そしてη0は、当該材料が示すゼロせん断粘度(zero shear viscosity)である]
で表される。このDRIの計算では、米国特許第6,114,486号に記述されているように、下記の一般化したCross式、即ち
η=η0/(1+(σ・t0)n)
[式中、nは、当該材料が示す指数則インデックス(power law index)であり、ηおよびσは、それぞれ、測定粘度および測定せん断速度データである]
を用いて、レオロジー曲線(振動数に対比させた複素粘性率)の最小自乗適合(least squares fit)で計算を行う。この動的レオロジー分析を190℃で実施しそして反りの大きさを10%にした。結果をASTM D 4440に従って報告する。ダウレオロジカルインデックスの値が低いことは、長鎖分枝(LCB)の量が少ないか或は存在しないことの指標である。分子量分布が等しい時、LCBの含有量はDRIの上昇に伴って高くなる。DRI値が1より高いことはLCBの濃度が高いことを示している。また、LCBの濃度が高いとそれに伴って動的レオロジーで示されるように弾性成分が大きいことも知られている。
− 反りの測定では盤を用いた;
− 収縮の測定ではマルチゲート鋳型(multi−gate moulds)および長
い長方形鋳型を用いた;
− 衝撃の測定では正方形プラーク鋳型(square plaque moulds)を用いた。
これは直径が180mmで厚みが3mmの単一空洞鋳型であり、中心のスプルーゲート(sprue gate)の直径は8mmである。
この鋳型の寸法は115x110x3mmであり、これは下記の可能なゲートをいくつか有する:
− 幅が110mmで厚みが1mmのファンゲート(ゲート3)
− 幅が25mmで厚みが1mmのセミ−ファン(semi−fan)ゲート(ゲート2)
− 幅が8mmで厚みが1mmのセミ−ファンゲート(ゲート1)。
− この鋳型の寸法は250x70x3mmでありそしてセミ−ファンゲートの幅は10mmで厚みは1.5mmである。
− この鋳型の寸法は60.95x60.95x2mmでありそしてファンゲートの幅は60.95mmで厚みは1mmである。
DI=(Etotal−Epeak)/Etotal
として定義し、ここで、Etotalは、落下する重りの曲線下の全面積[衝撃力の関数としての全転位(total displacement)に相当]を表し、そしてEpeakは、最大力に至るまでの落下する重りの曲線下の面積[衝撃力の関数としての転位に相当]を表す。DI値が小さいことは挙動が脆性であることに関係する一方、DI値が大きいことは挙動が延性であることに相当する。射出プログラムの実験デザインを統計学的に解析することで得たグローバルパレトダイアグラム(global Pareto diagram)から、延性指数は主に樹脂の密度に左右されると結論付けた。これはまた重合で用いた触媒系にも依存する。
− それぞれ幅が10mmのゲートであるゲート1と幅が110mmのゲートであるゲート3が備わっている115x110x3mmのマルチゲート鋳型;
− 250x70x3mmの長い長方形鋳型。
と結論付けることができる。本発明に従う樹脂が横方向に示す収縮度合は本技術分野で一般的に用いられているチーグラー・ナッタ触媒を用いて作られた樹脂のそれと一致し、n−butyl触媒系を用いて作られた樹脂のそれよりもずっと良好であった。
− サドル様反り;
− ボウル様反り;
− 周囲に3周期を伴う波。
− 1週間後;
− 6カ月後;および
− 6カ月後に80℃のオーブンに一晩入れる再熱処理を受けさせた後。
反り=A・exp(−α・HP)
で表される指数関数曲線を用いて最大座屈振幅(maximum buckling amplitude)を保持圧力の関数として適合させることができ、ここで、HPは保持圧力であり、そしてAおよびαは、当該樹脂の構造的特徴に依存する定数である。
η0 ∝ Mwβ
で描写可能であり、ここで、Mwは重量平均分子量であり、そしてβは、当該樹脂の分子構造に特徴的な係数である。線形構造を有する樹脂が示すβ係数は約3.5である一方、THIはβ係数が約8であることを特徴とし、これは、長鎖分枝の指標である。長鎖分枝は本発明に従う射出成形品が例外的な寸法安定性を示す一因である。
− バレル温度:350℃
− 射出圧力:165バール
− 型締力:330トン。
最後の試験片で得た結果に応じて落下高さを高くするか或は低くした。最後の試験片が壊れた場合には落下高さを低くし、そしてその逆も行った。高さの増分を300mmに設定し、出発高さを予備試験で限定した。式:
H50=H0+d・(A/N±0.5)
に従って平均破損高さ(H50)を計算した。ここで、dは落下高さの増分であり、Nは破損の数または非破損の数の中のどちらか小さい方の数であり、H0は、Nの中のいずれか一方が起こった時の最低高さであり、そしてAは、
k
A=Σi・ni
i=0
として定義され、ここで、iはランニングインデックス(running index)であり、これは、大きさの累加的位数(progressive order of magnitude)で表す試験高さhiを示し、そしてniは、レベルiにおける破損または非破損の中のいずれか関係のある数である。記号+は非破損に関係し、そして記号−は破損に関係する。
− 熱脱離(thermal desorption);
− 再濃縮
− クロマトグラフィーカラムへの導入。
Claims (1)
- エチレンビス(4,5,6,7−テトラヒドロ−1−インデニル)ジルコニウムジクロライド触媒系を用いて作られた0.75を超えるダウレオロジカルインデックス(DRI)で特徴づけられる高いレベルの長鎖分枝を有し、0.945から0.960g/cm3密度および0.5から200g/10分のメルトフローインデックスを示すポリエチレン(PE)樹脂の、向上した寸法安定性を示す射出成形製品を製造するための使用。
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