JP2009195882A - 水素還元水の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】水素の微細気泡を効率的かつ安定的に発生させることができ、長時間にわたって水中に水素を存在させて酸化還元電位を低く維持することができる水素還元水を効率的に製造可能な水素還元水の製造方法を提供する。
【解決手段】水中に水素の微細気泡が多量に存在する水素還元水の製造方法であって、水を、第１の円筒空間部及び当該第１の円筒空間部の内周面に通じる水導入路を備えた筐体と、筐体の第１の円筒空間部内に配置され、一端が外部に開口した第２の円筒空間部及び当該第２の円筒空間部の周壁に開口する孔部を備えた円筒部材と、を備えたノズル内に導入し、水及び水素を混合するとともに旋回流として導出させる。
【選択図】図１

Description

本発明は、水素還元水の製造方法に関し、特に、酸化還元電位が長時間マイナスに維持される水素還元水を効率的に製造することができる水素還元水の製造方法に関する。

水の酸化還元性を判断する指標として、酸化還元電位が知られている。この酸化還元電位がマイナスを示す水は還元水といって還元性を有することが知られている。一般に、水道水の酸化還元電位は＋４００〜＋８００ｍＶ、井戸水や市販のミネラルウォーターの酸化還元電位は０〜＋５００ｍＶであり、これらは酸化性を有する水である。
これに対し、酸化還元電位がマイナス値を示す還元水は、金属の酸化や食品類の腐敗を抑制する効果がある。また、酸化還元電位がマイナス値を示す還元水を飲用水として摂取すれば、老化や病気の原因物質とされる体内の活性酸素が除去され、花粉症、アトピー、喘息などのアレルギー性疾患、胃腸などの消化器系疾患、並びに高血圧症といった健康障害も改善できることが指摘されている。

これまで、酸化体と還元体の混合状態にある水、例えば水道水の酸化還元電位をマイナスにする方法として、例えば電解法、高周波電流印加法をはじめとしていくつかの生成方法が提案されている。しかしながら、いずれも酸化還元電位の値とｐＨのバランスを適正に保つことが容易ではないという問題がある。一方、電解法や高周波電流印加法以外に、活性化した水素ガスを水中に供給する方法が提案されている。

例えば、多量の水素ガスを水に溶解せしめ、従来の還元水を凌ぐ飲用に適した高還元性の還元水を得るために、水素ガスを２〜１０気圧に加圧した下で該水素ガスにカルシウムなどのミネラルを含む原水を接触させ、原水中に水素ガスを溶解せしめた後、これを高気密性容器に充填して密閉し、その状態で加熱殺菌処理を施すようにした水素水の製造方法が開示されている（特許文献１参照）。

また、水素の微細気泡を大量に含んだ加水素水を提供することを目的として、両端開口の密閉管体内に、拡散室をダブルチューブ構造で設け、拡散室にステンレス製多孔質要素を設け、密閉管体に水道水を供給するとともに、水素ガスを供給して原料水と混合し、多孔質要素を通過させて拡散室に拡散させて、微細気泡を大量に含んだ加水素水を得る方法が開示されている（特許文献２参照）。

特許第３６０６４６６号 （全文 全図） 特許第３９８４２７９号 （全文 全図）

しかしながら、還元性を示すもとになる活性水素は非常に不安定で、自然放置した場合には、大気中に放出して水の酸化還元電位がプラス方向に変化し、すぐに還元性が低下してしまうという問題があった。すなわち、水素水を製造した後に、すぐに密閉性の高い容器に移す必要があることはもちろんのこと、消費者が水素水を使用する際には、開封後なるべく時間を空けずに使用しなければならず、効率が悪くなるおそれがあった。
また、特許文献１に記載の水素水の製造方法は、酸化還元電位を比較的長時間マイナスの値に維持することができる水素水を製造することができるように記載されているが、大掛かりな構成の装置を用いて水素水を製造する方法であり、製造設備のコスト負担が増加したり、製造設備の設置スペースを確保しなければならなかったりするという問題があった。

そこで、本発明の発明者らは鋭意努力し、水と水素とを混合して、所定構造のノズルを通過させて高速旋回流として導出させることにより、このような問題を解決できることを見出し、本発明を完成させたものである。すなわち、本発明は、水素の微細気泡を効率的かつ安定的に発生させることができ、長時間にわたって水中に水素を存在させて酸化還元電位を低く維持することができる水素還元水を効率的に製造可能な水素還元水の製造方法を提供することを目的とする。

本発明によれば、水中に水素の微細気泡が多量に存在する水素還元水の製造方法であって、水を、第１の円筒空間部及び当該第１の円筒空間部の内周面に通じる水導入路を備えた筐体と、筐体の第１の円筒空間部内に配置され、一端が外部に開口した第２の円筒空間部及び当該第２の円筒空間部の周壁に開口する孔部を備えた円筒部材と、を備えたノズル内に導入し旋回流を発生させるとともに、一端の反対側の端部から水素を導入して、水及び水素を混合するとともに旋回流として導出させることを特徴とする水素還元水の製造方法である。

また、本発明の別の態様は、水中に多量の溶存水素が存在する水素還元水の製造方法であって、水中に水素を供給し、水素混合水を作成する工程と、水素混合水を加圧し、水素の少なくとも一部を水中に溶解させて水素の溶解水を作成する工程と、溶解水を、第１の円筒空間部及び当該第１の円筒空間部の内周面に通じる水導入路を備えた筐体と、筐体の第１の円筒空間部内に配置され、少なくとも一端が外部に開口した第２の円筒空間部及び当該第２の円筒空間部の周壁に開口する孔部を備えた円筒部材と、を備えたノズル内に導入し旋回流として導出させる工程と、を含むことを特徴とする水素還元水の製造方法である。

本発明の水素還元水の製造方法によれば、効率的に高速旋回流を発生させて、水素の微細気泡を効率的かつ安定的に発生させることができるノズルを用いて水素還元水を製造するようにしたため、簡易な製造設備によって効率的に水素還元水を製造することができる。しかも、製造される水素還元水は、水素の微細気泡が長時間にわたって水中に保持されるため、大気開放した後、比較的長時間にわたって水素還元水の酸化還元電位をマイナスに維持させることができる。

以下、適宜図面を参照して、本発明の水素還元水の製造方法にかかる実施の形態について具体的に説明する。ただし、かかる実施の形態は、本発明の一態様を示すものであり、この発明を限定するものではなく、本発明の範囲内で任意に変更することが可能である。
なお、それぞれの図中、同じ符号を付してあるものについては同一の部材を示しており、適宜説明が省略されている。

［第１の実施の形態］
本発明の第１の実施の形態にかかる水素還元水の製造方法は、水中に水素を供給し、水素混合水を作成する工程と、水素混合水を、第１の円筒空間部及び当該第１の円筒空間部の内周面に通じる水導入路を備えた筐体と、筐体の第１の円筒空間部内に配置され、少なくとも一端が外部に開口した第２の円筒空間部及び当該第２の円筒空間部の周壁に開口する孔部を備えた円筒部材と、を備えたノズル内に導入し旋回流として導出させる工程と、を含むことを特徴とする水素還元水の製造方法（以下、「第１の製造方法」と称する。）である。

１．製造装置の構成例
（１）基本的構成
図１は、水素還元水の第１の製造方法を実施するための水素還元水の製造装置１００の構成例を示している。
この水素還元水の製造装置１００は、水を収容する槽１０１と、槽１０１内の水を吸い上げて圧送するポンプ１０３と、圧送される水を槽１０１内に導出する旋回流生成ノズル１０とを備え、それぞれの間は流路１０７ａ〜１０７ｃによって接続されている。また、旋回流生成ノズル１０には、旋回流生成ノズル１０内に水素を供給するための水素供給部１２０が接続されている。

ポンプ１０３の上流側の流路１０７ａ〜１０７ｂには、フィルタ１１１、電磁弁１１３及びプレパージタンク１１５が備えられている。フィルタ１１１は、圧送される水中の異物を捕集、除去するために用いられるものである。また、電磁弁１１３は、例えば、公知の電磁比例制御弁やオンオフ弁が用いられ、その開度や開閉時間を制御することによって、ポンプ１０３によって圧送される水の流量が調節できるようになっている。

また、プレパージタンク１１５は、水中の気体成分を除去するためのタンクである。このプレパージタンク１１５の上流側及び下流側には流路切換弁１０５、１０６が備えられるとともに、プレパージタンク１１５と並列的に配設されたバイパス流路１０８の両端がこれらの流路切換弁１０５、１０６に接続され、循環する水がプレパージタンク１１５を通過しないように流路が切り換えられるようになっている。このプレパージタンク１１５は、水を循環させる初期の段階において使用され、水中に含まれる水素以外の気体成分があらかじめ除去されるようになっている。このプレパージタンク１１５に温度調節手段（図示せず）を取り付けて、気体の除去効率を高めるようにしてもよい。
なお、このプレパージタンク１１５は本発明において必須ではなく、省略されていても構わない。

また、ポンプ１０３と旋回流生成ノズル１０との間の流路１０７ｃには、流路１０７ｃ内に溜まった気体を外部に排出するためのリリーフ弁８９が接続されている。そして、適宜のタイミングでリリーフ弁８９を開放し、流路１０７ｃ内に溜まった気体を排出させるように用いられる。このように、流路１０７ｃ内に溜まった気体を排出しておくことにより、旋回流生成ノズル１０から空気溜まりのような大きな気泡が導出されることを防ぎ、微細気泡を安定的に発生させることができる。また、リリーフ弁８９の取り付け位置を旋回流生成ノズル１０に限りなく近づけることにより、流路１０７ｃから旋回流生成ノズル１０内に導入される気体の量を減らすことができる。

ただし、得られる水素還元水の衛生面を考慮して水を循環させないように構成する場合には、流路１０７ａ、フィルタ１１１及び電磁弁１１３を省略して、プレパージタンク１１５の上流側を水供給通路等に接続させて構成することができる。

また、水素供給部１２０は、水素タンク１２３と、水素の流量を調節するための流量調節弁１２７とを備え、気体流路１２１によって旋回流生成ノズル１０の端部に接続されている。水素タンク１２３は、例えば、圧縮された水素が充填された水素ボンベである。流量調節弁１２７は、例えば、絞り弁を使用することができ、気体流路１２１の絞り量を調節することによって、供給される水素の流量が調節されるようになっている。これ以外にも、水素の温度を調節するための手段を備え、発生させる水素の微細気泡の粒径や発生効率を調節するようにしてもよい。

この水素還元水の製造装置１００には、図示しない制御コントロールユニットが備えられ、上述のポンプ１０３や電磁弁１１３、リリーフ弁８９等をはじめとする各制御要素を制御するようになっている。特に、図１の水素還元水の製造装置１００の例では、ポンプ１０３と旋回流生成ノズル１０との間の流路１０７ｃ内に圧力センサ１１９が備えられ、検出されるセンサ値が所定の値に維持されるようにフィードバックしながら、制御コントロールユニットによって各制御要素が制御されるようになっている。
これ以外に、適宜の箇所に温度センサを取り付け、検出されるセンサ値をも考慮してポンプや各電磁弁の制御を行うようにすることもできる。

（２）旋回流生成ノズル
図２（ａ）〜（ｃ）は、本実施形態の水素還元水の製造装置に備えられた旋回流生成ノズルの構成例を示している。図２（ａ）は旋回流生成ノズル１０の斜視図であり、図２（ｂ）は旋回流生成ノズル１０を筐体１１の軸方向に沿って切断した断面図であり、図２（ｃ）は円筒部材２１の孔部２３が形成された位置で、筐体１１の軸方向と直交する方向に沿って旋回流生成ノズル１０を切断した断面図である。また、図２（ａ）〜（ｃ）の旋回流生成ノズル１０を構成する筐体１１及び円筒部材２１をそれぞれ図３（ａ）〜（ｃ）及び図４（ａ）〜（ｃ）に示す。

これらの図２（ａ）〜（ｃ）、図３（ａ）〜（ｃ）、図４（ａ）〜（ｃ）に示すように、旋回流生成ノズル１０は筐体１１と円筒部材２１とを備えている。筐体１１の内部には、一方の端部が開口された円筒空間部１１ａを備え、筐体１１は、当該円筒空間部１１ａに臨むように開口された水導入路１１ｂと、開口された端部とは反対側の端部に設けられた水素導入口１６５とを備えている。また、円筒部材２１は、筐体１１の円筒空間部１１ａ内に配置され、両端部が開口された円筒空間部２１ａ及び当該円筒空間部２１ａの周壁に開口する孔部２３が設けられている。

本実施形態で用いられる筐体１１は、本体部１３と蓋部１２とから構成されている。本体部１３は、一方の端部が開口された円筒状の部材であり、円筒部材２１が収容される円筒空間部１１ａを備えている。また、筐体１１は、外周面から突設した突設部１４を備え、この突設部１４には、円筒空間部１１ａの内周面に臨む水導入路１１ｂが設けられている。この水導入路１１ｂは、配設方向が円筒空間部１１ａの軸心からずらされて形成されている（図２（ｃ）を参照）。
この図２（ａ）〜（ｃ）の例では、円筒部材２１の孔部２３の配置位置よりも、導出方向寄りの位置に水導入路１１ｂが設けられているが、特に限定されるものではなく、得られる水素還元水の使用目的、装置の使用環境、生成される微細気泡の状態等に応じて適宜設定することができる。

また、蓋部１２は、先端に向けて先細りした形状をなし、本体部１３の円筒空間部１１ａが開口する端部に装着されている。この蓋部１２には、本体部１３の円筒空間部１１ａの直径よりも小さな開口１５が設けられ、円筒部材２１が挿入されるようになっている。また、筐体１１の本体部１３における蓋部１２が装着されていない側の端部の内面には、円筒部材２１の外形と一致する凹部１６が設けられ、円筒部材２１の端部が挿入されるようになっている。この蓋部１２が装着されていない側の本体部１３の端部には水素導入口１６５が設けられ、水素供給部１２０に通じる気体流路１２１が接続されている。

この気体流路１２１に通じる水素導入口１６５には逆止弁１６９が備えられている。この逆止弁１６９は通常閉じられており、旋回流生成ノズル１０内に高速旋回流が発生したときに、旋回の中心部分に生じる負圧によって開弁され、水素が導入されるようになっている。導入された水素は、旋回流の中央部に気相となって現れ、旋回流生成ノズル１０から導出されるときに微細気泡化されることになる。

また、円筒部材２１は、両端部が開口する円筒空間部２１ａと、この円筒空間部２１ａの周壁に開口する一つ又は複数の孔部（図４（ｃ）では四つ）２３を備えており、筐体１１の円筒空間部１１ａ内において、周囲に所定の間隙Ｓを介して配置されて固定されている。この間隙Ｓは、導入される水の通過路として機能する。
このように本実施形態の旋回流生成ノズル１０では、本体部１３の円筒空間部１１ａ内に円筒部材２１が挿入され、一方の端部側に装着された蓋部１２の開口部１５及び本体部１３内部の凹部１６によって、円筒部材２１が保持、固定されている。

これらの筐体及び円筒部材を構成する材料は特に制限されるものではなく、一例としては、鉄合金やアルミニウム合金、亜鉛合金等の金属材料又は非鉄金属材料、セラミック等の焼結体、プラスチック、ポリ塩化ビニール（ＰＶＣ）、熱可塑性ポリオレフィン樹脂（ＴＰＯ）、熱可塑性ポリウレタン樹脂（ＴＰＵ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、アクリル−ブタジエン−スチレン樹脂（ＡＢＳ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレン（ＰＥ）、フッ素樹脂等の樹脂材料、木材、廃棄プラスチックや廃棄木材等のリサイクル原料をはじめとして、種々の材料が挙げられる。
例えば、筐体及び円筒部材を透明性の樹脂材料で構成した場合には、内部の確認を容易に行うことができ、旋回流や気相の生成状態を確認しながら使用することができる。ただし、効率的に高速旋回流を発生させるためには、導入する水との濡れ性や発生させる旋回流の程度を考慮して材料を選択することが好ましい。

また、筐体の円筒空間部の内周面や水導入路の内面、さらに、円筒部材の外周面及び円筒空間部の内周面の表面粗さを均一にすることが好ましい。これらの各部材における水の接触面の表面粗さを均一にすることにより、水の流れが部分的に抵抗を受けることによる旋回流の生成効率の低下を防ぐことができる。
例えば、それぞれの部材の表面を所定の材料を用いてコーティングすることにより、容易に表面粗さを均一化することができる。ただし、コーティングを施す場合においても、導入する水との濡れ性や、発生させる旋回流の程度を考慮してコーティング材料を選択することが好ましい。

なお、図２（ａ）〜（ｃ）及び図３（ａ）〜（ｃ）に示す筐体１１は本体部１３及び蓋部１２の二つの部材から構成されているが、別体として構成することは必須ではなく、本体部分と蓋部分とが一体化された単体物として構成することもできる。
また、図２（ａ）〜（ｃ）に示す旋回流生成ノズル１０で用いる筐体１１は外形が円筒状となっているが、これに限られるものではなく、内部に円筒空間部１１ａを形成できるものであれば、箱状やその他あらゆる形状を選択することができる。

また、図２（ａ）〜（ｃ）の旋回流生成ノズル１０の例では、筐体１１の水導入路１１ｂは筐体１１の円筒空間部１１ａの軸心方向からずらされて設けられているが、水導入路１１ｂの配設方向は特に制限されるものではない。本実施形態の旋回流生成ノズル１０は、水導入路１１ｂを介して筐体１１の円筒空間部１１ａに流入した水が、円筒部材２１の周壁に設けられた孔部２３を介して、円筒部材２１内部の円筒空間部２１ａ内に流入することによって旋回流を発生させるものであるため、基本的には、筐体１１の水導入路１１ｂの配設方向にかかわらず旋回流を発生させることができる。ただし、後述する円筒部材の孔部との位置関係や配設方向との関係を考慮して、筐体の円筒空間部に導入される水が、そのままの流れ方向を維持しながら円筒部材の円筒空間部内に流れ込み旋回流を生じるように、図２（ｃ）に示すように、水導入路１１ｂを円筒空間部１１ａの接線方向に沿って設けることがより好ましい。

また、図２（ａ）〜（ｃ）の旋回流生成ノズル１０に備えられた円筒部材２１は、軸方向の断面の直径が、筐体１１の円筒空間部１１ａの直径よりも小さくされている。これによって形成される、筐体１１の円筒空間部１１ａ内周面と円筒部材２１の外周面との間の間隙Ｓの大きさについても、生成する旋回流の度合いに応じて設定することができる。

また、図５（ａ）〜（ｂ）に示すように、円筒部材２１の両端部の直径を異ならせて構成することもできる。このように構成することによって、円筒空間部２１ａの内径を異ならせて、内部に生じる旋回流の中央の気相の発現状態を調整することができる。その結果、生成する旋回流の度合いや、発生する微細気泡の状態を調節することができる。

また、図２（ａ）〜（ｃ）及び図４（ａ）〜（ｃ）に示す円筒部材２１は、孔部２３を複数備えているが、少なくとも一つの孔部が設けられていればよい。例えば、孔部を一つのみ備えている場合であっても、所定方向に傾斜させて配設し、所定時間継続して水を流し込むことによって所定の流れが形成され、旋回流を発生させることができる。
一方、孔部を複数備えている場合においても、筐体の水導入路から導入された水が円筒部材に複数箇所から流入するため、所定時間継続して水を流し込むことによって所定の流れが形成され、旋回流を発生させることができる。

また、図２（ａ）〜（ｃ）に示すように、孔部２３は、配設方向が軸心方向から所定方向にずらされて設けられている。孔部２３をこのように設けることにより、水が円筒部材２１に流れ込む際の勢いを利用して、旋回流を効率的に発生させることができる。また、複数の孔部２３を備える場合に、すべての孔部２３を軸心方向からずらして、所定角度傾斜させて配置することにより、水の流れが衝突することを避けて、流れの勢いを弱めることなく円筒部材２１の円筒空間部２１ａ内に流入させることができる。その結果、高速旋回流を効率的に発生させることができる。

また、孔部２３は、水の導出方向に向けて傾斜させて配置することが好ましい。このように配置することにより、円筒部材２１に流入する水を旋回させながら導出方向に向けて進行させることができ、水の流れが衝突して旋回流の発生が阻害されることを低減することができる。

円筒部材２１に形成される孔部２３の大きさは特に限定されるものではなく、導入する水の流量や、発生させる旋回流の状態を考慮して適宜設定することができる。すなわち、水の旋回流の発生効率は、円筒空間部２１ａの端部の開口面積に対する孔部２３の面積（孔部が複数の場合は合計面積）の比率によって変化するものであるほか、水の流量によっても変化するものである。また、水中に混合させる水素の流量によっても、微細気泡を効率的かつ安定的に発生させるための最適な旋回状態は異なってくる。したがって、これらの観点から、孔部２３の大きさや端部開口の大きさを設定することが好ましい。
また、孔部の形状についても特に限定されるものではなく、円形、楕円形、正方形、長方形、三角形、その他異形等、適宜選択することができる。

また、図６に示すように、孔部２３を、円筒空間部１１ａの軸方向に沿って水の導出方向側にずらして配置することにより、気相発生領域の長さＬを長くすることができる。気相発生領域Ｌの長さが長くなるにつれて、例えば、生じる微細気泡に対して静電摩擦を与える時間を長くすることができる。すなわち、水素還元水を用いた浄化作用等に最適化されるように、静電摩擦を与える時間を調整することができる。

２．水素還元水の第１の製造方法
以下、図１に示す水素還元水の製造装置１００を用いた水素還元水の第１の製造方法の一例について、図１及び図２（ａ）〜（ｃ）を参照しつつ説明する。
まず、プレパージタンク１１５の上流及び下流に備えられた流路切換弁１０５、１０６によって、水がプレパージタンク１１５側を流れるようにした状態でポンプ１０３を作動させる。槽１０１内に貯留された水はポンプによって吸い上げられ、旋回流生成ノズル１０側に圧送される。このとき槽１０１内から吸い上げられる水中に異物が混入している場合にはフィルタ１１１によって捕集される。また、水中に含まれる気体成分については、プレパージタンク１１５内で徐々に除去される。このとき、吸い上げられて圧送される水の流量は、ポンプ１０３の出力及びフィルタ１１１の下流側の絞り弁１１３によって調節されている。

ポンプ１０３の作動から所定時間が経過した後、水がバイパス通路１０８側を流れるようにプレパージタンク１１５の上流及び下流に備えられた流路切換弁１０５、１０６を切り換えるとともに、水素供給部１２０の流量調節弁１２７を開き、所定の流量の水素を旋回流生成ノズル１０側に供給する。水素の供給は、ポンプ１０３の作動開始時から行っていても構わないが、ポンプ１０３の作動開始直後は循環する水がプレパージタンク１１５を経由するために、水中に供給した水素が脱気され非効率であることから、所定時間経過後に水素の供給を開始することが好ましい。

ポンプ１０３によって圧送され、旋回流生成ノズル１０に導入された水は、孔部２３を通過し、高速旋回流となって旋回流生成ノズル１０から導出される。このとき、水は遠心力によって旋回外周方向に向かうために、高速旋回流の中心部には負圧が生じ、水が導出される端部とは反対側の端部に設けられた水素導入口１６５に備えられた逆止弁１６９が開かれ、水素が旋回中心部に吸引される。
このような状態で、水が旋回流生成ノズル１０から導出されると、旋回が急激に弱められて、旋回中心部に存在している気相が切断されて微細気泡化し、水中に放出されることになる。このとき、本実施形態の旋回流生成ノズル１０であれば、ノズルから導出される前後での旋回速度差が著しく大きくなることから、水素の微細気泡を効率的にかつ安定的に発生させることができる。

その後、ポンプ１０３の作動を継続し、継続的に水を循環させることにより、槽１０１内に存在する水素の微細気泡が次第に増加する一方、水の酸化還元電位が徐々に低下させられる。これによって、水素の微細気泡が大量に存在する水素還元水を効率的に製造することができる。そして、このようにして得られた水素還元水中の水素の微細気泡は長時間にわたって残存するため、この後、密閉容器に封入されるまでの間や、その後密閉容器が開封された後において、水素還元水の酸化還元電位は比較的長時間にわたってマイナスに維持されるようになる。
また、上述したような構成の旋回流生成ノズルを用いて水素還元水が効率的に製造されるため、製造設備が大掛かりになることもなく、製造コストの上昇も抑えられる。

なお、これまで説明した水素還元水の第１の製造方法は、槽内の水を循環させて水素還元水を製造する構成であるが、上述した旋回流生成ノズルを使用する場合、水を循環させることなく、一方向に通過させるだけでも、酸化還元電位がマイナスのままで比較的長時間維持される水素還元水を製造することができる。

［第２の実施の形態］
本発明の第２の実施の形態にかかる水素還元水の製造方法は、水中に多量の溶存水素が存在する水素還元水の製造方法であって、水中に水素を供給し、水素混合水を作成する工程と、水素混合水を加圧し、水素の少なくとも一部を水中に溶解させて水素の溶解水を作成する工程と、溶解水を、第１の円筒空間部及び当該第１の円筒空間部の内周面に通じる水導入路を備えた筐体と、筐体の第１の円筒空間部内に配置され、少なくとも一端が外部に開口した第２の円筒空間部及び当該第２の円筒空間部の周壁に開口する孔部を備えた円筒部材と、を備えたノズル内に導入し旋回流として導出させる工程と、を含むことを特徴とする水素還元水の製造方法（以下、「第２の製造方法」と称する。）である。

１．製造装置の構成例
図７は、水素還元水の第２の製造方法を実施するための水素還元水の製造装置２００の構成例を示している。
第１の実施の形態で説明した図１に示す水素還元水の製造装置１００では、水素供給部１２０に接続された気体流路１２１が旋回流生成ノズル１０に接続され、直接ノズル内に水素が供給されるように構成されているのに対して、本実施形態で用いられる水素還元水の製造装置２００の構成例では、あらかじめ水素を水中に溶解させた上で、水素溶解水が旋回流生成ノズル１０内に導入されるように構成されている。

水素還元水の製造装置２００を構成するポンプ１０３やプレパージタンク１１５、旋回流生成ノズル１０、水素供給部１２０等の基本的な構成要素は、図１の水素還元水の製造装置１００と同様のものが用いられている。一方、本実施形態で用いられる水素還元水の製造装置２００の例では、プレパージタンク１１５とポンプ１０３との間に気液混合室１３５が備えられるとともに、ポンプ１０３の下流側に溶解タンク２０５が備えられている。

このうち、気液混合室１３５には、水素供給部１２０に接続された気体流路１２１が接続されている。したがって、ポンプ１０３によって溶解タンク２０５に向けて圧送される水に、あらかじめ水素が混合されるようになっている。
この気液混合室１３５の構成は、水中に水素を供給できるようになっていれば特に制限されるものではない。また、流路１０７ｂ中を流れる水中に、水素を直接供給するように構成される場合には、気液混合室１３５が省略されていても構わない。

また、溶解タンク２０５は、例えば、図８に示すように、下方に向けて断面積が小さくされたテーパ状の容器本体８１と、配置方向が中心からずらされて容器本体８１の上部壁面に設けられた水の導入口８３と、容器本体８１の底部に設けられた水の流出口８５とを備えた構成とすることができる。この溶解タンク２０５は、いわゆるサイクロン方式を利用したものであり、溶解タンク２０５内を移動する水素混合水は旋回させられるため、混合された水素の溶解効率を著しく高めることができるようになっている。

また、溶解タンク２０５からの水の流出口８５には、直角方向に屈曲する屈曲部８６が設けられている。この屈曲部８６において水素混合水が流路内面に衝突するために、水素の溶解効率が高められるようになっている。このように溶解効率を高めるために、溶解タンク２０５内の壁面の一部に衝突板を設けたり、あるいは、容器本体の水平断面形状を矩形にした領域を設けたりすることによって、水の衝突箇所を形成することもできる。
なお、水の流れ方向を、下部から上部にかけて旋回しながら流れるようにしてもよい。

また、この溶解タンク２０５の上部の中央には、未溶解の水素の滞留部８７が形成されており、この滞留部８７には未溶解の水素を溶解タンク２０５の外に排出するためのリリーフ弁８９が接続されている。そして、溶解タンク２０５には、タンク内の水の水位をモニタするためのレベルセンサ９１が取り付けられ、上面位置が所定レベル以下となったときに、リリーフ弁８９から水素を排出させるように用いられる。このように、未溶解の水素を排出しておくことにより、旋回流生成ノズル１０から空気溜まりのような大きな気泡が導出されることを防ぎ、直径のばらつきが抑えられた微細気泡を安定的に生成することができる。

また、図７に示すように、リリーフ弁８９からつながる気体排出通路２０８は、ポンプ１０３の上流側に接続され、排出された水素が再び水中に供給されるようになっている。このように未溶解の水素を外部に放出せずに内部で循環させることにより、溶解タンク２０５から回収する際に水が混じった状態で回収された場合であっても、装置外への水漏れのおそれが低減される。
これ以外にも、気体排出通路２０８を槽１０１やプレパージタンク１１５に接続することによっても、装置外への水漏れを防ぐことができる。

また、溶解タンク２０５内の水の水位が減少し、未溶解の水素が回収されて再び水中に戻されるときには、同時に、水素供給部１２０の電磁弁１２７を閉じて、水中に供給する気体量が制限されるようになっている。したがって、未溶解の水素が現れた後には、水中に供給される気体量が調節されて、未溶解成分が発生しないようになっている。

また、図７に示す水素還元水の製造装置２００の構成では、この溶解タンク２０５にも冷却装置２４０が備えられ、溶解タンク２０５内での水素の溶解効率が高められるようになっている。

また、溶解タンク２０５と旋回流生成ノズル１０との間の流路１０７ｄ、１０７ｅの間には三方向弁２１７が備えられ、水の流れを、旋回流生成ノズル１０への流路１０７ｅ側と、プレパージタンク１１５へと通じる循環流路２０９側とに切り替えられるようになっている。この三方向弁２１７は、例えば、電圧の供給の有無によって開閉制御が行われるオンオフ弁を用いることができる。かかる三方向弁２１７を備えることにより、気体成分が飽和状態に近い程度に溶解するまでは液体流体を旋回流生成ノズル１０側へ供給せずに、循環流路２０９を介して循環させ、飽和状態に近い程度に気体成分が溶解したときに旋回流生成ノズル１０側へ供給するように制御することができる。したがって、旋回流生成ノズル１０からの導出初期から、直径のばらつきが低減された微細気泡を安定して発生させることができるようになる。
また、三方向弁２１７の取り付け位置を旋回流生成ノズル１０に限りなく近づけることにより、旋回流生成ノズル内に初期の段階で滞留する気体量を減らすことができる。

２．水素還元水の第２の製造方法
以下、図７に示す水素還元水の製造装置２００を用いた水素還元水の第２の製造方法の一例について、図２（ａ）〜（ｃ）及び図７を参照しつつ説明する。
まず、第１の製造方法と同様に、プレパージタンク１１５の上流及び下流に備えられた流路切換弁１０５、１０６によって、水がプレパージタンク１１５側を流れるようにした状態にする。次いで、溶解タンク２０５と旋回流生成ノズル１０との間の三方向弁２１７のうち、旋回流生成ノズル１０側を閉じる一方、循環流路２０９側を開いた状態にする。
この状態でポンプ１０３を作動させることによって、槽１０１内に貯留された水が圧送されて、循環流路２０９側に供給される。このとき槽１０１内から吸い上げられる液体流体中の異物はフィルタ１１１によって捕集されるとともに、プレパージタンク１１５内で気体成分が除去される。また、吸い上げられる水の流量は、ポンプ１０３の出力及びフィルタ１１１の下流側の電磁弁１１３によって調節されている。

所定時間経過後には、プレパージタンク１１５、溶解タンク２０５、流路１０７ａ〜１０７ｄ及び循環流路２０９内が水で満たされることになるため、徐々にフィルタ１１１の下流側の電磁弁１１３を制御して、槽１０１内から吸い上げる水の流量を減少させるようにする。その結果、水が循環流路２０９を介して閉鎖した経路内を循環させられる状態となる。また、この閉鎖した経路内で循環する水は高圧に保持されるようになっている。

この状態で水素供給部１２０を作動させて、ポンプ１０３の上流側の気液混合室１３５に水素を供給する。そうすると、水素が混合された水素混合水がポンプ１０３によって圧送され、溶解タンク２０５内に導入される。溶解タンク２０５内では、水素混合水が旋回させられて、水素が効率的に水中に溶解する一方、余剰の水素は未溶解となって溶解タンク２０５内の上部の滞留部（図示せず）に滞留する。この滞留する水素の量が増えていくに従い、溶解タンク２０５内の水の水位が低下していくことになる。この水の水位をレベルセンサ（図示せず）でモニタしておき、所定の水位を下回ったときには、滞留部に接続されたリリーフ弁８９を開放し、未溶解の水素をポンプ１０３の上流側に戻すとともに、水素供給部１２０による水素の供給量を減少させる。

このように水素の供給量を調節し、溶解タンク２０５内を通過した水における、水素の溶解量が飽和状態になった後で、三方向弁２１７のうち、循環流路２０９側を閉じる一方、旋回流生成ノズル１０側を開く。同時に、プレパージタンク１１５の上流及び下流に備えられた流路切換弁１０５、１０６によって、水がバイパス通路１０８側を流れるようにするとともに、フィルタ１１１の下流側の電磁弁１１３も開き、流路内の圧力が一定に保たれるようにポンプ１０３及び電磁弁１１３を制御する。

水素が溶解して飽和した状態の水は旋回流生成ノズル１０に流入し、流路断面積が絞られた円筒部材２１の孔部２３を通過すると、急激に減圧させられ、溶解していた水素の一部あるいは全部が微細気泡となって現れる。その後、一部の水素が微細気泡化しているとともに別の一部の水素が溶解している水が旋回流生成ノズル１０から導出されると、旋回が急激に弱められて、水中に存在している水素がさらに微細気泡化され、水中に放出されることになる。このとき、本実施形態の旋回流生成ノズル１０であれば、ノズルから導出される前後での旋回速度差が著しく大きくなることから、直径のばらつきが抑えられた水素の微細気泡を効率的にかつ安定的に発生させることができる。

その後、ポンプ１０３の作動を継続し、継続的に水を循環させることにより、槽１０１内に存在する水素の微細気泡が次第に増加する一方、水の酸化還元電位が徐々に低下させられる。これによって、水素の微細気泡が大量に存在する水素還元水を効率的に製造することができる。そして、このようにして得られた水素還元水中の水素の微細気泡は長時間にわたって残存するため、この後、密閉容器に封入されるまでの間や、その後密閉容器が開封された後において、水素還元水の酸化還元電位は比較的長時間にわたってマイナスに維持されるようになる。
また、上述したような構成の旋回流生成ノズルを用いて水素還元水が効率的に製造されるため、製造設備が大掛かりになることもなく、製造コストの上昇も抑えられる。

以下、実施例を挙げて、本発明の水素還元水の製造方法について説明する。

［実施例１］
水温６℃の水道水４０リットルを貯蔵した水槽を用意した。この水道水の酸化還元電位を測定したところ６６７ｍＶであった。次いで、図１に示す水素還元水の製造装置１００を用いて水道水中に水素の微細気泡を発生させ、温度が７℃、酸化還元電位が−６１０ｍＶである水素還元水を製造した。このとき、ポンプによる水の圧送量は４リットル／分であり、上記の水素還元水が製造されるまでに要した時間は４分であった。
なお、酸化還元電位の測定は、東亜ディーケーケー株式会社製 ＲＭ-２０Ｐを用いて行った。

［実施例２］
実施例１と同様の条件で、図７に示す水素還元水の製造装置２００を用いて水道水中に水素の微細気泡を発生させ、温度が７℃、酸化還元電位が−６１０ｍＶである水素還元水を製造した。実施例２では、上記の水素還元水が製造されるまでに要した時間は３分であった。

第１の実施の形態にかかる水素還元水の製造方法に用いられる水素還元水の製造装置の構成例を説明するための概要図である。 （ａ）〜（ｃ）は旋回流生成ノズルの構成を説明するための図である。 （ａ）〜（ｃ）は旋回流生成ノズルを構成する筐体を示す図である。 （ａ）〜（ｃ）は旋回流生成ノズルを構成する円筒部材を示す図である。 （ａ）〜（ｂ）は両端部側で直径を異ならせた円筒部材を示す図である。 発生する気相の長さについて説明するための図である。 第２の実施の形態にかかる水素還元水の製造方法に用いられる水素還元水の製造装置の構成例を説明するための概要図である。 溶解タンクの構成例を示す図である。

符号の説明

１０：旋回流生成ノズル、１１：筐体、１１ａ：円筒空間部、１１ｂ：水導入路、１２：蓋部、１３：本体部、１９：導入口、２１：円筒部材、２１ａ：円筒空間部、２３：孔部、３１：筐体、３１ａ：円筒空間部、８１：容器本体、８３：導入口、８５：流出口、８６：屈曲部、８７：滞留部、８９：リリーフ弁、９１：レベルセンサ、１００・２００：水素還元水の製造装置、１０１：槽（貯留槽）、１０３：ポンプ、１０５・１０６：流路切換弁、１０７ａ・１０７ｂ・１０７ｃ・１０７ｄ・１０７ｅ：流路、１０８：バイパス通路、１１１：フィルタ、１１３：電磁弁、１１５：プレパージタンク、１１９：圧力センサ、１２０：水素供給部、１２１：気体流路、１２３：水素ボンベ、１２７：電磁弁、１３５：気液混合室、２０５：溶解タンク、２０８：気体排出通路、２０９：循環流路、２１７：三方向弁

Claims (2)

1. 水中に水素の微細気泡が多量に存在する水素還元水の製造方法において、
   前記水を、第１の円筒空間部及び当該第１の円筒空間部の内周面に通じる水導入路を備えた筐体と、前記筐体の前記第１の円筒空間部内に配置され、一端が外部に開口した第２の円筒空間部及び当該第２の円筒空間部の周壁に開口する孔部を備えた円筒部材と、を備えたノズル内に導入し旋回流を発生させるとともに、
   前記一端の反対側の端部から前記水素を導入して、前記水及び前記水素を混合するとともに旋回流として導出させることを特徴とする水素還元水の製造方法。
2. 水中に多量の溶存水素が存在する水素還元水の製造方法において、
   水中に水素を供給し、水素混合水を作成する工程と、
   前記水素混合水を加圧し、前記水素の少なくとも一部を前記水中に溶解させて前記水素の溶解水を作成する工程と、
   前記溶解水を、第１の円筒空間部及び当該第１の円筒空間部の内周面に通じる水導入路を備えた筐体と、前記筐体の前記第１の円筒空間部内に配置され、少なくとも一端が外部に開口した第２の円筒空間部及び当該第２の円筒空間部の周壁に開口する孔部を備えた円筒部材と、を備えたノズル内に導入し旋回流として導出させる工程と、
   を含むことを特徴とする水素還元水の製造方法。

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