JP2009191739A - プラズマ反応器、及びプラズマ反応装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】プラズマ反応器1は、導体3を埋設したセラミックス誘電体4で形成されて互いに対向して間隙を隔てて配置された一対の平板電極2で構成され、一対の平板電極2間に電圧を印加することにより平板電極2間を放電部11としてプラズマを発生させ放電部11に流通する第一のガスを反応させるプラズマ反応部10と、そのプラズマ反応部10に隣接して積層されて一体として形成され、第二のガスを流通させることにより第二のガスの熱をプラズマ反応部10に付与して第一のガスの反応を促進させる熱付与ガス流通部20と、を備える。
【選択図】図1
Description
図1〜図3に本発明の実施形態1のプラズマ反応器を示す。図1は、斜視図であり、図2は、分解図、図3は、一部拡大断面図である。
図5及び図6を用いて、実施形態2のプラズマ反応器1について説明する。実施形態1と同様に、プラズマ反応部10と熱付与ガス流通部20とが積層されて一体として形成されている。そして、第一のガスの流通方向と、第二のガスの流通方向は、積層方向に直交するように形成され、第一のガスの流通方向と、第二のガスの流通方向とが、互いに直交するように、第一のガスの流通経路、第二のガスの流通経路が形成されている。
図7〜図9を用いて、実施形態3のプラズマ反応器1について説明する。積層方向に直交する方向における一方の端面側に、プラズマ反応部10のガス導入口10a及び熱付与ガス流通部20のガス排出口20bが形成され、積層方向の直交する方向における他方の端面側に、プラズマ反応部10のガス排出口10b及び熱付与ガス流通部20のガス導入口20aが形成されている。さらに、プラズマ反応部10のガス導入口10aと熱付与ガス流通部20のガス導入口20aとが対向する位置に、プラズマ反応部10のガス排出口10bと熱付与ガス流通部20のガス排出口20bとが対向する位置に形成されている。つまり、第一のガスと第二のガスは、それぞれの平面内にて対角線上に流通するように構成されており、異なった階層にて交差するように流通するように流通経路が形成されている。また、負荷側電極5aと、接地側電極5bとの端子5が、それぞれ反対側の端面に形成されている。
図10〜12を用いて、実施形態4のプラズマ反応器1を示す。実施形態4のプラズマ反応器1は、一対の平板電極2の一方の平板電極2の、間隙とは反対面側に第一のガスを導入して流通させるガス導入流通部21が設けられ、平板電極2には、ガス導入流通部21に面した平板電極2の反対面から間隙側の面へと貫通する複数の貫通孔15が形成されている。そして、ガス導入流通部21のプラズマ反応部10とは反対側に、第二のガスを流通させるための熱付与ガス流通部20が、さらに隣接して積層されて一体として形成されている。ガス導入流通部21から貫通孔15を流通させて平板電極2間に第一のガスを導入し、平板電極2間に電圧を印加することによって平板電極2間を放電部11としてプラズマを発生させる。
(1)アルミナ平板電極(基本電極)の作製:
93%アルミナ(Al2O3)原料を用い、成形助剤、可塑剤等を添加し、焼成後の厚さが0.25mmとなるアルミナテープを作製した。得られたテープから、幅50mm、長さ60mmのアルミナ平板を基本電極とし、タングステンペーストで幅48mm、長さ45mm、厚さ10μmの導体膜(導体3)を印刷し、積層一体型の平板電極を作製した。例えば、図2に示すように、端子5までの引き出し部5aも併せて印刷した。印刷したアルミナテープと同じテープ素材を加熱加圧接合し、0.5mm厚さのアルミナ平板電極(平板電極2)を得た。
支持部7は厚さ0.25mmのアルミナテープを4枚積層し、放電空間1mmを得るようにした。図1〜図3に示すように、これらの支持部7をアルミナ平板電極に設置して2経路のガス流通経路を設け、加熱加圧接合し、プラズマ反応部10、高温ガス流通部(熱付与ガス流通部20)を有するクロスフロー型熱交換器とスルーフロー型反応器を一体化したアルミナ成形体を得た。この成形体を1500℃で焼成し、実施形態1(図1〜図3)と同様の一体型の反応器を得た。
クロスフロー型熱交換器一体型触媒担持スルーフロー型反応器(実施形態1)の作製:
硝酸ニッケル(Ni(NO3)2)水溶液に微粉アルミナ(比表面積107m2/g)を含浸させ、120℃乾燥後、大気中550℃で3時間焼成して、アルミナに対してニッケル(Ni)を20質量%含有するNi/アルミナ粉末を得た。これにアルミナゾルと水を加えた後、硝酸溶液でpH4に調整してスラリーを得た。前記スラリーに前記反応器を浸潰させ、120℃乾燥後、窒素雰囲気中550℃で1時間焼成を経て、図1〜図3に示したクロスフロー型熱交換器一体型触媒担持スルーフロー型反応器を作製した。この時、反応器に担持したNi量は30g/Lとした。
(1)コージェライト平板電極(基本電極)の作製:
平均粒径2μmに調整したコージェライトで、焼成後の厚さが0.25mmとなるコージェライトテープを作製した。得られたテープから、幅50mm、長さ60mmのコージェライト平板を基本電極とし、モリブデンペーストで幅48mm、長さ45mm、厚さ10μmの導体膜を印刷し、積層一体型の平板電極を作製した。図8に示すような端子5までの引き出し部も併せて印刷した。印刷したコージェライトテープと同じテープ素材を加熱加圧接合し、0.5mm厚さのコージェライト平板電極を得た。
支持部7は厚さ0.25mmのコージェライトテープを4枚積層し、放電空間1mmを得るようにした。図7〜図9に示すように、これらの支持部7をコージェライト平板電極に設置して2経路のガス流通経路を設け、加熱加圧接合し、プラズマ反応部、高温ガス流通部(熱付与ガス流通部20)を有するカウンターフロー型熱交換器とスルーフロー型反応器を一体化したコージェライト成形体を得た。この成形体を1400℃で焼成し、実施形態3(図7〜図9)と同様の一体型の反応器を得た。
(1)カウンターフロー型熱交換器一体型触媒担持スルーフロー型反応器(実施形態3)の作製:
硝酸ニッケル(Ni(NO3)2)溶液に微粉アルミナ(比表面積107m2/g)を含浸させ、120℃乾燥後、大気中550℃で3時間焼成して、アルミナに対してニッケル(Ni)を20質量%含有するNi/アルミナ粉末を得た。これにアルミナゾルと水を加えた後、硝酸溶液でpH4に調整してスラリーを得た。前記スラリーに前記反応器を浸潰させ、120℃乾燥後、窒素雰囲気中550℃で1時間焼成を経て、実施形態3(図7〜図9)と同様のカウンターフロー型熱交換器一体型触媒担持スルーフロー型反応器を作製した。この時、反応器に担持したNi量は30g/Lとした。
(1)窒化珪素平板電極(基本電極)の作製:
比表面積2〜5m2/gに制御された窒化珪素(Si3N4)原料に5質量%MgOと5質量%Y2O3を添加して、焼成後の厚さが0.25mmとなる窒化珪素テープを作製した。得られたテープから、幅50mm、長さ60mmの窒化珪素平板を基本電極とし、モリブデンペーストで幅48mm、長さ45mm、厚さ10μmの導体膜を印刷し、積層一体型の平板電極を作製した。図10に示すような端子5までの引き出し部も併せて印刷した。印刷した窒化珪素テープと同じテープ素材を加熱加圧接合し、0.5mm厚さの窒化珪素平板電極を得た。
支持部は厚さ0.25mmの窒化珪素テープを4枚積層し、放電空間1mmを得るようにした。図に示すように、これらの支持部を窒化珪素平板電極に設置して2経路のガス流通経路を設け、加熱加圧接合し、プラズマ反応部、高温ガス流通部を有するクロスフロー型熱交換器とスルーフロー型反応器を一体化した窒化珪素成形体を得た。この成形体を1800℃で焼成し、実施形態4(図10〜図12)と同様の一体型の反応器を得た。
クロスフロー型熱交換器一体型触媒担持ウォーフロー型反応器(実施形態4)の作製:
硝酸ニッケル(Ni(NO3)2)溶液に微粉アルミナ(比表面積107m2/g)を含浸させ、120℃乾燥後、大気中550℃で3時間焼成して、アルミナに対してニッケル(Ni)を20質量%含有するNi/アルミナ粉末を得た。これにアルミナゾルと水を加えた後、硝酸溶液でpH4に調整してスラリーを得た。前記スラリーに前記反応器を浸潰させ、120℃乾燥後、窒素雰囲気中550℃で1時間焼成を経て、実施形態4(図10〜図12)と同様のクロスフロー型熱交換器一体型触媒担持ウォーフロー型反応器を作製した。この時、反応器に担持したNi量は30g/Lとした。
クロスフロー型熱交換器一体型スルーフロー型反応器(実施形態1)の作製:
実施例1では絶縁材料にアルミナを用いたが、実施例1と同一のサイズ、構造で絶縁材料にコージェライトを用いた反応器を作製した。具体的には、支持部7は厚さ0.25mmのコージェライトを4枚積層し、放電空間1mmを得るようにした。図1〜図3に示すように、これらの支持部7をコージェライト平板電極に設置して2経路のガス流通経路を設け、加熱加圧接合し、プラズマ反応部10、高温ガス流通部(熱付与ガス流通部20)を有するクロスフロー型熱交換器とスルーフロー型反応器を一体化したコージェライト成形体を得た。この成形体を1400℃で焼成し、実施形態1(図1〜図3)と同様の一体型の反応器を得た。
実施例1〜4、7に示す熱交換器一体型積層ハイブリッド反応器、及び実施例5〜6に示す熱交換器一体型触媒担持積層ハイブリッド反応器を用いて炭化水素の改質試験を行った。この時、炭化水素にはイソオクタン(i−C8H18)を用いた。改質方法は、i−C8H18の部分酸化反応である。i−C8H18は液体のため、予め反応器に導入するガスを290℃に加熱し、その中に高圧マイクロフィーダー(古江サイエンス(株)製JP−H型)を使って規定量のi−C8H18を注入、気化させた。燃料添加モデルガスは、i−C8H18:2000ppm、O2:8000ppm、残部N2ガスで構成されるものを使用し、各反応器の燃料添加ガス用配管側へ導入した。この時、燃料添加モデルガスの空間速度(SV)は各反応器のプラズマ発生空間に対して10万h−1とした。一方、排ガスにはモデルガスとして空気を用い、予め600℃加熱して、反応器の排ガス用配管側へ導入した。この時、空気の空間速度(SV)は各反応器の排ガス通路空間に対して10万h−1とした。
H2収率(%)=H2発生量(ppm)/モデルガス中のi−C8H18量(ppm)×9 (式1)
熱交換器機能の有無の比較:
排ガス通路(熱付与ガス流通部20)を有せず、燃料添加ガス通路及び改質ガス通路(プラズマ反応部10)のみを有する実施例1〜3に類似の積層反応器を作製し、実施例と同一条件でi−C8H18の改質試験を行った。実施例1(電極構成材料、絶縁性材料:アルミナ)に対応の反応器が比較例1(電極構成材料、絶縁性材料:アルミナ)、実施例3(電極構成材料、絶縁性材料:コージェライト)に対応の反応器が比較例2(電極構成材料、絶縁性材料:コージェライト)、実施例5(電極構成材料、絶縁性材料:窒化珪素)に対応の反応器が比較例3(電極構成材料、絶縁性材料:窒化珪素)である。尚、比較例1〜3反応器のプラズマ発生空間の体積は、実施例1、3、5の反応器と同じとした。この時、排ガスを反応器へ導入する代わりに、電気炉の中に反応器を設置した。電気炉の加熱温度は、反応器から排出された改質ガスの温度が本実施例と同じになるように設定した。
触媒担持の有無の比較:
比較例1〜3の積層反応器に実施例と同様の手法で、20質量%Ni/Al2O3触媒を担持した。この時、反応器に担持したNi量は、実施例と同じ30g/Lとした。これらの反応器を比較例1〜3と同一条件でi−C8H18の改質試験を行った。
プラズマ反応器を構成する材質比較:
電極構成材料、絶縁性材料の材質の違いによる性能を比べるために、比較例1と同一サイズ、同一構造で材質にコージェライトを用いたプラズマ反応器(比較例7)を作製し、実施例と同一条件でi−C8H18の改質試験を行った。
プラズマ反応器一体型構造の比較:
また、排ガス通路(熱付与ガス流通部20)を有するが、焼成による一体型の構造ではなく、単に平板電極(基本電極)を積み上げて固定した実施例1と同一サイズ、同一構造、同一材料のプラズマ反応器(比較例8)を作製し、実施例と同一条件でi−C8H18の改質試験を行った。
表1に実施例1〜7、表2に比較例1〜8で生成した改質ガスの測定結果を示す。なお、表1、2に示すC2H6濃度比は、実施例1のC2H6濃度を1(基準)としている。
Claims (15)
- 導体を埋設したセラミックス誘電体で形成されて互いに対向して間隙を隔てて配置された一対の平板電極で構成され、一対の前記平板電極間に電圧を印加することにより前記平板電極間を放電部としてプラズマを発生させ前記放電部に流通する第一のガスを反応させるプラズマ反応部と、
そのプラズマ反応部に隣接して積層されて一体として形成され、第二のガスを流通させることにより前記第二のガスの熱を前記プラズマ反応部に付与して前記第一のガスの反応を促進させる熱付与ガス流通部と、
を備えるプラズマ反応器。 - 前記平板電極のプラズマ発生側表面に触媒が担持されている請求項1に記載のプラズマ反応器。
- 前記熱付与ガス流通部の流通するガスと接する面に触媒が担持されている請求項1または2に記載のプラズマ反応器。
- 前記触媒が、貴金属、アルミニウム、ニッケル、ジルコニウム、チタン、セリウム、コバルト、マンガン、亜鉛、銅、スズ、鉄、ニオブ、マグネシウム、ランタン、サマリウム、ビスマス、及びバリウムからなる群から選択された少なくとも一種の元素を含有する物質からなるものである請求項1〜3のいずれか1項に記載のプラズマ反応器。
- 前記触媒の前記貴金属が、白金、ロジウム、パラジウム、ルテニウム、インジウム、銀及び金からなる群より選択された少なくとも一種の元素を含有する物質からなるものである請求項4に記載のプラズマ反応器。
- 前記第一のガスの流通方向と、前記第二のガスの流通方向は、それぞれが前記プラズマ反応部と前記熱付与ガス流通部の積層方向に直交するように、前記プラズマ反応部のガス導入口及びガス排出口、前記熱付与ガス流通部のガス導入口及びガス排出口が形成された請求項1〜5のいずれか1項に記載のプラズマ反応器。
- 前記プラズマ反応部における前記第一のガスの流通方向と、前記熱付与ガス流通部における前記第二のガスの流通方向とが、互いに直交するように、前記プラズマ反応部の前記第一のガスの流通経路、前記第二のガスの流通経路が形成された請求項6に記載のプラズマ反応器。
- 前記プラズマ反応部の前記ガス導入口と前記ガス排出口とが、前記積層方向に直交する方向における一方の端面側と他方の端面側に形成された請求項7に記載のプラズマ反応器。
- 前記プラズマ反応部の前記ガス導入口と前記ガス排出口とが、共に前記積層方向に直交する方向における一方の端面側に形成された請求項7に記載のプラズマ反応器。
- 前記積層方向に直交する方向における一方の端面側に、前記プラズマ反応部の前記ガス導入口及び前記熱付与ガス流通部の前記ガス排出口が形成され、
前記積層方向の直交する方向における他方の端面側に、前記プラズマ反応部の前記ガス排出口及び前記熱付与ガス流通部の前記ガス導入口が形成され、
さらに、前記プラズマ反応部の前記ガス導入口と前記熱付与ガス流通部の前記ガス導入口とが対向する位置に、
前記プラズマ反応部の前記ガス排出口と前記熱付与ガス流通部の前記ガス排出口とが対向する位置に形成された請求項6に記載のプラズマ反応器。 - 前記プラズマ反応部と前記熱付与ガス流通部が、交互に複数積層され一体で構成された請求項1〜10のいずれか1項に記載のプラズマ反応器。
- 一対の前記平板電極の一方の前記平板電極の、前記間隙とは反対面側に前記第一のガスを導入して流通させるガス導入流通部が設けられ、
前記平板電極には、前記ガス導入流通部に面した前記平板電極の前記反対面から前記間隙側の面へと貫通する複数の貫通孔が形成され、
前記貫通孔は、前記導体に設けられた導体貫通孔の部位に前記導体貫通孔よりも径が小さく形成されており、
前記ガス導入流通部から前記貫通孔を流通させて前記平板電極間に前記第一のガスを導入し、前記平板電極間に電圧を印加することによって前記平板電極間を放電部としてプラズマを発生させる請求項6に記載のプラズマ反応器。 - 前記ガス導入流通部の前記プラズマ反応部とは反対側に、前記第二のガスを流通させるための熱付与ガス流通部が、さらに隣接して積層されて一体として形成された請求項12に記載のプラズマ反応器。
- 前記セラミックス誘電体に埋設された前記導体は、前記平板電極の端面まで延出されて端子が形成されており、複数の前記平板電極の前記端子が一体として形成された請求項1〜13のいずれか1項に記載のプラズマ反応器。
- 請求項1〜14のいずれか1項に記載のプラズマ反応器と、パルス半値幅を1マイクロ秒以下に制御できるパルス電源とを組み合わせたプラズマ反応装置。
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