JP2009076315A - 反応装置、及び固体酸化物型燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】「Ｕ字状流路」を備えたスタック構造を有する反応装置内において、出力の低下を抑制でき、且つ各反応流路に流入するガスの流量を極力均一にすること。
【解決手段】この固体酸化物型燃料電池では、外部から供給口Ｐａｉｎを介して供給された空気は、先ず空気供給流路Ｈａｉｎを下向きに流れて各空気流路Ｓａにそれぞれ流入し、各空気流路Ｓａに流入した空気は各空気流路Ｓａを横方向に流れて空気排出流路Ｈａｏｕｔへそれぞれ流出し、Ｈａｏｕｔへ流出した空気はＨａｏｕｔを上向きに流れて排出口Ｐａｏｕｔから外部へと排出される。燃料電池の作動中（作動温度）において空気供給流路Ｈａｉｎ（又は空気排出流路Ｈａｏｕｔ）で発生する空気の圧力損失ΔＰｍに対する空気流路Ｓａで発生する空気の圧力損失ΔＰｃの割合ΔＰｃ/ΔＰｍが１〜２５００であれば、各空気流路に流入する空気の流量を極力均一にして出力の低下を抑制することができる。
【選択図】図４

Description

本発明は、固体酸化物型燃料電池（Solid
Oxide Fuel Cell：ＳＯＦＣ）等の反応装置に係わり、特に、複数の薄板体とその薄板体を支持する複数の支持部材とが１つずつ交互に積層されてなる（平板）スタック構造を有するものに関する。薄板体は「単セル」とも称呼され、支持部材は「インターコネクタ」とも称呼される。

従来から、上記スタック構造を有するＳＯＦＣ等の反応装置が知られている（例えば、特許文献１を参照）。この種の反応装置では、各薄板体について、薄板体と薄板体に隣接する支持部材との間にて化学反応に使用されるガスの流路（反応流路）が薄板体に沿ってそれぞれ区画・形成される。
特開２００７−１０３２７９号公報

このようなスタック構造を有する反応装置において出力（最大出力）を向上させるためには、スタック構造内の複数の反応流路のそれぞれに対してガスを十分に供給する必要がある。このためには、各反応流路に流入するガスの流量（或いは、流速）が均一となるように、外部（ガス供給機構）からスタック構造内に供給されたガスを各反応流路に均等配分することが好ましい。

上記文献では、各反応流路の流入側とそれぞれ連通するように上端にガスの供給口が設けられて下端が塞がれた直線状のガスの供給流路が積層方向（上下方向）に沿って形成され、各反応流路の流出側とそれぞれ連通するように上端にガスの排出口が設けられて下端が塞がれた直線状のガスの排出流路が積層方向に沿って形成された構成が記載されている（特に、上記文献の請求項３、段落００１９、００４２を参照）。

即ち、（後述する図４に示すように）供給流路の供給口から供給されたガスは、先ず供給流路を下向きに流れて各反応流路にそれぞれ流入し、各反応流路に流入したガスは各反応流路を横方向（水平方向）に流れて排出流路へそれぞれ流出し、排出流路へ流出したガスは排出流路を上向きに流れて排出口から外部へと排出される。

以下、このような複数のＵ字状のガスの流路を「Ｕ字状流路」と称呼する。上記文献では、酸化剤ガス（空気）を「Ｕ字状流路」をもって流通させると、各反応流路に流入するガスの流量のばらつきの低減効果が大きいと記載されている。

本発明者は、種々の実験を通して、「Ｕ字状流路」を備えたスタック構造を有する反応装置内においてガス（特に、空気、或いは、空気と同等の動粘度を有するガス）を「Ｕ字状流路」をもって流通させた場合において、出力の低下を抑制でき且つ各反応流路に流入するガスの流量を極力均一にできる条件を見出した。

本発明によるＳＯＦＣ等の反応装置は、化学反応がなされる複数の（平板状の）薄板体と、前記複数の薄板体を支持する複数の（平板状の）支持部材とを備え、前記薄板体と前記支持部材とが１つずつ交互に積層されてなる。本発明による反応装置では、前記各薄板体について、前記薄板体と前記薄板体に隣接する前記支持部材との間にて前記化学反応に使用されるガスの流路（反応流路、平板間に形成される空間）がそれぞれ区画・形成されている。

本発明による反応装置は、前記各反応流路の流入側とそれぞれ連通するように積層方向（上下方向）に沿って形成され、一端（上端）に供給口が設けられその反対側の端（下端）が塞がれていて前記供給口から供給されたガスが前記積層方向における一方向（下向き）に流れて前記各反応流路に前記ガスをそれぞれ供給するガスの供給流路と、前記各反応流路の流出側とそれぞれ連通するように前記積層方向に沿って形成され、前記供給流路の一端と同じ側の端（上端）に排出口が設けられその反対側の端（下端）が塞がれていて前記各反応流路から流出したガスが前記積層方向における前記一方向と反対方向（上向き）に流れて前記排出口から外部へガスを排出するガスの排出流路とを備える。即ち、本発明による反応装置は、「Ｕ字状流路」を備えたスタック構造を有する。

ここで、前記供給流路が前記各反応流路の流入側とそれぞれ直接接続され、前記排出流路が前記各反応流路の流出側とそれぞれ直接接続される構成を採用すると、反応装置全体を小型化できる。

本発明による反応装置の特徴は、反応装置の作動中において前記供給流路又は前記排出流路で発生するガスの圧力損失（ΔＰｍ）に対する前記反応流路で発生するガスの圧力損失（ΔＰｃ）の割合（ΔＰｃ/ΔＰｍ、以下、「圧力損失割合」とも称呼する。）が１以上２５００以下であることにある。この条件は、前記反応装置の作動中（作動温度）における動粘度が８５ｍｍ^２/ｓ以上１９０ｍｍ^２/ｓ以下である（動粘度が比較的小さい）ガス（例えば、空気）が使用された場合に特に有効である。以下、動粘度が空気と同程度のガスを「空気相当ガス」とも称呼する。

ここで、供給流路又は排出流路で発生するガスの圧力損失（ΔＰｍ）とは、供給流路又は排出流路の両端間の圧力差であり、反応流路で発生するガスの圧力損失（ΔＰｃ）とは、反応流路の流入側の端（流入口）と流出側の端（流出口）の間の圧力差である。

検討によれば、空気相当ガスが使用された場合において、圧力損失割合が１未満の場合、反応流路に流入するガスの流量が下側（供給流路の底面に近い側）のものほど大きくなる（特に、最も下側の反応流路に流入するガスの流量が極端に大きくなる）傾向が顕著になることが判明した。これは、空気相当ガスの動粘度が小さいことに起因してガスの粘性の効果に比してガスの慣性の効果が圧倒的に大きいこと、供給・排出流路の絞りの効果に対して各反応流路の絞りの効果が十分でないこと等に基づくと考えられる（詳細は、後述する。）。

一方、圧力損失割合が２５００よりも大きい場合、反応装置の出力の低下傾向が顕著になることが判明した。これは、圧力損失割合が大きい原因が各反応流路の流路面積が小さいこと（即ち、反応流路の深さが小さいこと）である場合には、ガスが反応流路内を流れ難くなることに基づくと考えられる。また、圧力損失割合が大きい原因が供給・排出流路の流路面積が大きいことである場合には、平面視にて供給・排出流路が占める面積が大きくなって反応流路が占める面積（従って、化学反応に寄与する面積）が小さくなることに基づくと考えられる。

以上より、圧力損失割合は、１以上２５００以下であることが好ましい。これにより、出力の低下を抑制でき且つ各反応流路に流入するガスの流量を極力均一にできる。

また、圧力損失割合が１以上２５００以下である場合において、前記積層方向における前記反応流路の深さ（高さ、平板間の距離）が、０．１５ｍｍ以上０．７０ｍｍ以下であることがより好適である。

検討によれば、反応流路の深さが０．１５ｍｍ未満の場合、反応流路の圧力損失が過大になって反応装置全体の圧力損失が過大になることが判明した。一方、反応流路の深さが０．７ｍｍよりも大きい場合、スタック構造の積層方向（上下方向）の寸法が過大となることが判明した。以上より、反応流路の深さは、０．１５ｍｍ以上０．７０ｍｍ以下であることが好ましい。

また、圧力損失割合が１以上２５００以下である場合において、前記積層方向と垂直な方向における前記供給流路又は前記排出流路の断面の断面積（流路面積）が、０．７９ｍｍ^２以上１９．６３ｍｍ^２以下であることがより好適である。供給流路又は前記排出流路の断面形状としては、例えば、円形、楕円形、長方形、正方形等が考えられる。

検討によれば、供給流路又は排出流路の流路面積が０．８ｍｍ^２未満の場合、供給流路又は排出流路の圧力損失が過大になって反応装置全体の圧力損失が過大になることが判明した。一方、供給流路又は排出流路の流路面積が２０．０ｍｍ^２よりも大きい場合、スタック構造の積層方向と垂直な方向（横方向、水平方向）の寸法が過大となることが判明した。以上より、流入流路又は排出流路の流路面積は、０．８ｍｍ^２以上２０．０ｍｍ^２以下であることが好ましい。

以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態に係る反応装置（固体酸化物型燃料電池）について説明する。

（燃料電池の全体構造）
図１は、本発明の一実施形態に係る反応装置である固体酸化物型燃料電池（以下、単に「燃料電池」と称呼する。）１０の破断斜視図である。図２は、燃料電池１０の部分分解斜視図である。燃料電池１０は、薄板体１１と支持部材１２とが交互に積層されることにより形成されている。即ち、燃料電池１０は、平板スタック構造を備えている。薄板体１１は、燃料電池１０の「単セル」とも称呼される。支持部材１２は、「インターコネクタ」とも称呼される。

図２の円Ａ内に拡大して示したように、薄板体１１は、電解質層（固体電解質層）１１ａと、電解質層１１ａの上（上面）に形成された燃料極層１１ｂと、電解質層１１ａ上の燃料極層１１ｂとは反対の面（下面）に形成された空気極層１１ｃと、を有している。薄板体１１の平面形状は、互いに直交するｘ軸及びｙ軸の方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ａ）である。薄板体１１は、ｘ軸及びｙ軸に直交するｚ軸方向に厚み方向を有する板体である。

本例において、電解質層１１ａはＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）の緻密な焼成体である。燃料極層１１ｂは、Ｎｉ−ＹＳＺからなる焼成体であり、多孔質電極層である。空気極層１１ｃはＬＳＭ（Ｌａ（Ｓｒ）ＭｎＯ３：ランタンストロンチウムマンガナイト）−ＹＳＺからなる焼成体であり、多孔質電極層である。

薄板体１１は、４つの角部のそれぞれに円形のセル貫通孔１１ｄを備えている。各セル貫通孔１１ｄは、電解質層１１ａ、燃料極層１１ｂ及び空気極層１１ｃを貫通している。

図３は、図２においてｘ軸と平行な３−３線を含むとともにｘ−ｚ平面と平行な平面に沿って支持部材１２を切断した支持部材１２の断面図である。図２及び図３に示したように、支持部材１２は、平面部１２ａと、上方枠体部１２ｂと、下方枠体部１２ｃと、を備えている。上方枠体部１２ｂ、及び下方枠体部１２ｃは、前記「枠体部」に対応する。

支持部材１２の平面形状は、互いに直交するｘ軸及びｙ軸の方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ａ）であり、薄板体１１の平面形状と同形である。支持部材１２は、Ｎｉ系耐熱合金（例えば、フェライト系ＳＵＳ、インコネル６００及びハステロイ等）から構成されている。

平面部１２ａは、ｚ軸方向に厚み方向を有する薄い平板体である。平面部１２ａの平面形状は、ｘ軸及びｙ軸方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ｌ（＜Ａ））である。

上方枠体部１２ｂは、平面部１２ａの周囲（４つの辺の近傍領域、即ち、外周近傍領域）において上方に向けて立設された枠体である。上方枠体部１２ｂは、外周枠部１２ｂ１と段差形成部１２ｂ２とからなっている。

外周枠部１２ｂ１は、支持部材１２の最外周側に位置している。外周枠部１２ｂ１の縦断面（例えば、ｙ軸方向に長手方向を有する外周枠部１２ｂ１をｘ−ｚ平面に平行な平面に沿って切断した断面）の形状は長方形（又は正方形）である。

段差形成部１２ｂ２は、平面部１２ａの４つの角部のうちの対角線上に位置する２つの角部において、外周枠部１２ｂ１の内周面から支持部材１２の中央に向けて延設された部分である。各段差形成部１２ｂ２の下面は平面部１２ａと連接している。各段差形成部１２ｂ２の平面視における形状は略正方形である。各段差形成部１２ｂ２の上面（平面）は、外周枠部１２ｂ１の上面（平面）と連続している。各段差形成部１２ｂ２には、セル貫通孔１１ｄと同径の円形の貫通孔ＴＨが形成されている。各貫通孔ＴＨは、各段差形成部１２ｂ２の下方に位置する平面部１２ａにも貫通している。

下方枠体部１２ｃは、平面部１２ａの周囲（４つの辺の近傍領域、即ち、外周近傍領域）において下方に向けて立設された枠体である。下方枠体部１２ｃは、平面部１２ａの厚さ方向の中心線ＣＬに対して上方枠体部１２ｂと対称形状を有している。従って、下方枠体部１２ｃは、外周枠部１２ｂ１、及び段差形成部１２ｂ２とそれぞれ同一形状の外周枠部１２ｃ１、及び段差形成部１２ｃ２を備えている。但し、段差形成部１２ｃ２は、平面部１２ａの４つの角部のうち段差形成部１２ｂ２が形成されていない２つの角部に配置・形成されている。各段差形成部１２ｃ２にも、セル貫通孔１１ｄと同径の円形の貫通孔ＴＨが形成されている。この各貫通孔ＴＨは、各段差形成部１２ｃ２の上方に位置する平面部１２ａにも貫通している。

図４は、図１において４−４線（対角線）を含むとともにｚ軸を含む平面（垂直面）に沿って燃料電池１０を切断した縦断面図である。図５は、図１において５−５線（対角線）を含むとともにｚ軸を含む平面（垂直面）に沿って燃料電池１０を切断した縦断面図である。

上述したように、燃料電池１０は、薄板体１１と支持部材１２とが交互に積層されることにより形成されている。ここで、各薄板体１１について、薄板体１１を挟む一対の支持部材１２のうち、薄板体１１に対してその下方・上方に隣接するものをそれぞれ、便宜上、下方支持部材１２１及び上方支持部材１２２と称呼する。図２〜図５に示したように、下方支持部材１２１及び上方支持部材１２２は、下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂの上に上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃが対向するように互いに同軸的に配置される。

薄板体１１は、その外周部全周が、下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂと上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃとの間に挟持される。このとき、薄板体１１は、下方支持部材１２１の平面部１２ａの上面に空気極層１１ｃが対向するように配置され、上方支持部材１２２の平面部１２ａの下面に燃料極層１１ｂが対向するように配置される。

薄板体１１の外周部下面（即ち、空気極層１１ｃの外周部下面）は、下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂの上面（具体的には、外周枠部１２ｂ１及び段差形成部１２ｂ２の上面）と当接し、且つ、この上方枠体部１２ｂに対して導電性の所定の接合剤、ガラス接合剤等により接合・固定されている。同様に、薄板体１１の外周部上面（即ち、燃料極層１１ｂの外周部上面）は、上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃの下面（具体的には、外周枠部１２ｃ１及び段差形成部１２ｃ２の下面）と当接し、且つ、この下方枠体部１２ｃに対して導電性の所定の接合剤、ガラス接合剤等により接合・固定されている。

換言すると、薄板体１１は、その外周部全周の上下面において、上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃ、及び下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂに接合・固定されている。なお、係る接合・固定は、薄板体１１が支持部材１１に対して、完全に相対移動不能になされてもよいし、所定の温度以上でのみ或る程度相対移動可能になされてもよい。

以上により、図４に示したように、下方支持部材１２１の平面部１２ａの上面と、下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂ（外周枠部１２ｂ１及び段差形成部１２ｂ２）の内側壁面と、薄板体１１の空気極層１１ｃの下面と、により酸素を含むガス（本例では、空気）が供給される空気流路Ｓａ（前記「反応流路」に対応）が、薄板体１１毎に薄板体１１の下側にそれぞれ区画・形成される。

また、平面視にて図１における４−４線で示した対角線上にある薄板体１１のセル貫通孔１１ｄと支部部材１２の貫通孔ＴＨとが交互にｚ軸方向（上下方向、積層方向）に連続することで、空気供給流路Ｈａｉｎと空気排出流路Ｈａｏｕｔとがｚ軸方向に沿って形成される。空気供給・排出流路Ｈａｉｎ，Ｈａｏｕｔにおけるｘ−ｙ平面に平行な断面は円形（直径Ｄｍ）である。

空気供給流路Ｈａｉｎは、上端に空気の供給口Ｐａｉｎを有し、下端は塞がれている。空気供給流路Ｈａｉｎは、各空気流路Ｓａの流入側とそれぞれ直接接続されている。空気排出流路Ｈａｏｕｔは、上端に空気の排出口Ｐａｏｕｔを有し、下端は塞がれている。空気排出流路Ｈａｏｕｔは、各空気流路Ｓａの流出側とそれぞれ直接接続されている。

図４に白い矢印で示したように、外部（図示しないガス供給機構）から空気供給口Ｐａｉｎを介して供給された空気は、先ず空気供給流路Ｈａｉｎを下向き（ｚ軸負方向）に流れて各空気流路Ｓａにそれぞれ流入する。各空気流路Ｓａに流入した空気は各空気流路Ｓａを横方向（水平方向、ｘ−ｙ平面に沿った方向）に流れて空気排出流路Ｈａｏｕｔへそれぞれ流出する。空気排出流路Ｈａｏｕｔへ流出した空気は空気排出流路Ｈａｏｕｔを上向き（ｚ軸正方向）に流れて空気排出口Ｐａｏｕｔから外部へと排出される。即ち、この燃料電池１０は、空気に関して、上述の「Ｕ字状流路」を備えたスタック構造を有する。

同様に、図５に示したように、上方支持部材１２２の平面部１２ａの下面と、上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃ（外周枠部１２ｃ１及び段差形成部１２ｃ２）の内側壁面と、薄板体１１の燃料極層１１ｂの上面と、により燃料ガス（本例では、水素）が供給される燃料流路Ｓｆが、薄板体１１毎に薄板体１１の上側にそれぞれ区画・形成される。

また、平面視にて図１における５−５線で示した対角線上にある薄板体１１のセル貫通孔１１ｄと支部部材１２の貫通孔ＴＨとが交互にｚ軸方向（上下方向、積層方向）に連続することで、燃料供給流路Ｈｆｉｎと燃料排出流路Ｈｆｏｕｔとがｚ軸方向に沿って形成される。燃料供給・排出流路Ｈｆｉｎ，Ｈｆｏｕｔにおけるｘ−ｙ平面に平行な断面は円形（直径Ｄｍ）である。

燃料供給流路Ｈｆｉｎは、上端に燃料ガスの供給口Ｐｆｉｎを有し、下端は塞がれている。燃料供給流路Ｈｆｉｎは、各燃料流路Ｓｆの流入側とそれぞれ直接接続されている。燃料排出流路Ｈｆｏｕｔは、上端に燃料ガスの排出口Ｐｆｏｕｔを有し、下端は塞がれている。燃料排出流路Ｈｆｏｕｔは、各燃料流路Ｓｆの流出側とそれぞれ直接接続されている。

図５に黒い矢印で示したように、外部（図示しないガス供給機構）から燃料供給口Ｐｆｉｎを介して供給された燃料ガスは、先ず燃料供給流路Ｈｆｉｎを下向き（ｚ軸負方向）に流れて各燃料流路Ｓｆにそれぞれ流入する。各燃料流路Ｓｆに流入した燃料ガスは各燃料流路Ｓｆを横方向（水平方向、ｘ−ｙ平面に沿った方向）に流れて燃料排出流路Ｈｆｏｕｔへそれぞれ流出する。燃料排出流路Ｈｆｏｕｔへ流出した燃料ガスは燃料排出流路Ｈｆｏｕｔを上向き（ｚ軸正方向）に流れて排出口Ｐｆｏｕｔから外部へと排出される。即ち、この燃料電池１０は、燃料ガスに関しても、上述の「Ｕ字状流路」を備えたスタック構造を有する。

以上のように構成された燃料電池１０では、上述のように空気と燃料ガスとを「Ｕ字状流路」をもって流通させることで、以下に示す化学反応式（１）及び（２）に基づく発電を行う。
（１／２）・Ｏ_２＋２^ｅ−→Ｏ^２− （於：空気極層１１ｃ） …（１）
Ｈ_２＋Ｏ^２−→Ｈ_２Ｏ＋２^ｅ− （於：燃料極層１１ｂ） …（２）

（Ｕ字状流路の作用）
次に、空気のように動粘度が比較的小さいガスを「Ｕ字状流路」をもって流通させることによる作用について説明する。図６に示すように、上述の空気に関する「Ｕ字状流路」において空気排出流路Ｈａｏｕｔが省略された流路（即ち、各空気流路Ｓａの流出側がそれぞれ外部に開口している流路）を考える。

この流路の場合、空気供給口Ｐａｉｎから空気を供給して空気供給流路Ｈａｉｎを下向き（ｚ軸負方向）に空気を流すと、図６に示すように、空気流路Ｓａに流入する空気の流量は、下側（ｚ軸負方向側、空気供給流路Ｈａｉｎの底面に近い側）のものほど大きくなる（特に、最も下側の空気流路Ｓａに流入する空気の流量が極端に大きくなる）傾向がある。これは、以下の理由に基づく。

即ち、動粘度が小さい空気については粘性の効果に比して慣性の効果が圧倒的に大きい。従って、空気は、その流れの方向が変わり難い性質を有する。この結果、空気が直線状の空気供給流路Ｈａｉｎを下向きに流れる場合、空気は空気供給流路Ｈａｉｎの底面に近い側（下側）の空気流路Ｓａに流入し易くなる。加えて、各空気流路Ｓａの流出側がそれぞれ外部に開口しているから、各空気流路Ｓａの排出抵抗は均一である。以上より、空気流路Ｓａに流入する空気の流量は、下側のものほど大きくなる。

一方、図７に示すように、空気を上述の「Ｕ字状流路」をもって流通させると、図６に示した流路の場合に比して、上側（空気供給口Ｐａｉｎに近い側）の空気流路Ｓａに流入する空気の流量が増大し、下側（空気供給流路Ｈａｉｎの底面に近い側）の空気流路Ｓａに流入する空気の流量が減少する傾向がある。これは、空気が空気排出流路Ｈａｏｕｔを上向きに流れて排出口Ｐａｏｕｔから排出されることに起因して、空気流路Ｓａの排出抵抗が下側（ｚ軸負方向側、空気排出流路Ｈａｏｕｔの底面に近い側）のものほど大きくなることに基づく。

以上のように、空気を上述の「Ｕ字状流路」をもって流通させると、各空気流路Ｓａに流入する空気の流量を略均一とすること（空気を各空気流路Ｓａに略均一に配分すること）ができる。このことに関して、本発明者は、以下に述べるように、空気を「Ｕ字状流路」をもって流通させた場合において、出力の低下を抑制でき且つ各空気流路Ｓａに流入する空気の流量を極力均一にできる条件を見出した。

（出力の低下を抑制でき且つ各空気流路に流入する空気の流量を極力均一にできる条件）
本発明者は、燃料電池の作動中（作動温度）において空気供給流路Ｈａｉｎ（又は空気排出流路Ｈａｏｕｔ）で発生する空気の圧力損失ΔＰｍに対する空気流路Ｓａで発生する空気の圧力損失ΔＰｃの割合（以下、「圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍ」と称呼する。）を導入した。

図４に示すように、圧力損失ΔＰｍとは、空気供給流路Ｈａｉｎ（又は空気排出流路Ｈａｏｕｔ）の両端間の圧力差であり、圧力損失ΔＰｃとは、空気流路Ｓａの流入側の端（流入口）と流出側の端（流出口）の間の圧力差である。圧力損失ΔＰｃとしては、各空気流路Ｓａの圧力差の平均値、最下位置の空気流路Ｓａの圧力差、最上位置の空気流路Ｓａの圧力差等が採用され得る。

発明者は、出力の低下を抑制でき且つ各空気流路Ｓａに流入する空気の流量を極力均一にするためには、圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍが１以上２５００以下であることが好ましいことを見出した。以下、このことを確認した実験について説明する。

（空気の各空気流路への配分の均一性の評価）
薄板体（セル）の出力は、その薄板体の上下面を通過するガスの流量に比例する傾向がある。従って、この実験では、各薄板体の出力を独立してそれぞれ計測することで、空気の各空気流路への配分の均一性を評価した。

以下、実験条件について述べる。１辺の長さＡ＝３０ｍｍである平面視にて正方形の平板スタック構造（図１等を参照）を有する燃料電池が採用された。薄板体における電極（反応部分）としての有効面積は約８ｃｍ^２である。積層された薄板体の数（スタック数、従って、空気流路数）は１０である。発電温度（作動温度）は８００℃である。燃料電池全体への空気の供給流量は２０００ｓｃｃｍであり、燃料ガス（水素）の供給流量は６００ｓｃｃｍである。

空気流路Ｓａの流路深さＬｃ（図４を参照、下方支持部材１２１の平面部１２ａの上面と薄板体１１の空気極層１１ｃの下面との間のｚ軸方向の距離）としては、表１に示すように、０．１ｍｍ〜０．８ｍｍの範囲で７水準を用意した。各水準に対応する供給・排出流路長さＬｍ（図４を参照）は、表１に示すとおりである。なお、本例では、流路深さＬｃとしては、薄板体の反りがない状態での値が使用される。

供給・排出流路の流路断面は円形であり、その流路径Ｄｍ（図４を参照）としては、表２の最上欄に示すように、０．８ｍｍ〜６．０ｍｍの範囲で６水準を用意した。この実験では、定格電圧を０．７Ｖに設定して燃料電池を作動させた場合における各薄板体の出力を独立してそれぞれ計測する評価を、表２に示すように、流路深さＬｃ（最左欄）と流路径Ｄｍ（最上欄）との組み合わせを順次変更しながら繰り返し行った。

表２は、各組み合わせにおける最大出力と最小出力の比（以下、「ばらつき比」と称呼する。）を示している。各空気流路に流入する空気の流量が均一の場合（空気の各空気流路への配分が均一の場合）、ばらつき比は「１」となる。この実験では、ばらつき比が１．０〜１．３の範囲内である場合に「空気の各空気流路への配分の均一性」が「良好」と評価し、ばらつき比が１．３を超える場合に「空気の各空気流路への配分の均一性」が「不良」と評価した。

表２において、微細なドットで示した領域は「不良」対応する。従って、流路深さＬｃと流路径Ｄｍとの組み合わせが白抜きで示した領域に対応するそれぞれの場合において、「空気の各空気流路への配分の均一性」が「良好」と評価された。

（常温での圧力損失の評価）
また、上述の各組み合わせについて、圧力損失ΔＰｃ，ΔＰｍを計測する実験を行った。実際の燃料電池を用いて発電温度８００℃で実験を行うと、計測が困難となる。従って、この実験では、実際の燃料電池を用いて発電温度８００℃で実験を行う場合とレイノルズ数を一致させた条件下で、実際の燃料電池と略同一の形状・寸法の空気流路及び空気供給・排出流路の擬似モデルを用いて、代替ガスとしての常温の空気で圧力損失ΔＰｃ，ΔＰｍを計測した。

この具体的には、「空気流路（反応流路）の擬似モデル」と「空気供給・排出流路の擬似モデル」とを個別に準備した。特に、「空気供給・排出流路の擬似モデル」としては、両端のみが開口した円筒管を準備した。圧力損失ΔＰｃとしては、「空気流路の擬似モデル」における流入口（空気供給流路と空気流路との接続部分に対応）と流出口（空気排出流路と空気流路との接続部分に対応）との間の圧力差を使用した。圧力損失ΔＰｍとしては、上記円筒管の両端（流入口と流出口）の間の圧力差を使用した。

なお、本例では、実際の燃料電池の各流路内には仕切り板、柱状構造物、網状構造物等の介在物が配設されていないが、実際の燃料電池の各流路内に介在物が配設されている場合には、上記擬似モデルに実際の介在物を模擬した部材を配設した状態で、圧力損失ΔＰｃ，ΔＰｍが計測される。

上述のように、燃料電池全体への空気の供給流量は、８００℃で２０００ｓｃｃｍであるから、１０個の空気流路にそれぞれ流入する空気の流量が均一の場合、各空気流路に流入する空気の流量は、８００℃で２００ｓｃｃｍとなる。空気の動粘度は、８００℃で１４５ｍｍ^２/ｓであり、常温で１６ｍｍ^２/ｓである。

ここで、レイノルズ数は流速（従って、流量）と動粘度との比に比例する。従って、実際の燃料電池と同じ寸法の擬似モデルを用いる場合において、レイノルズ数を変えることなく空気の温度を８００℃から常温へと変更するためには、温度変更に伴う動粘度の低下率に応じて流量を小さくすればよい。即ち、この場合、空気流路の擬似モデルに対しては常温の空気の流入流量を約２２ｓｃｃｍに設定し、空気供給・排出流路の擬似モデルに対しては常温の空気の流入流量を約２２０ｓｃｃｍに設定すればよい。

表３は、この条件下で常温の空気を用いて圧力損失ΔＰｃ，ΔＰｍを上述の各組み合わせについてそれぞれ計測した場合における圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍを示している。表３から理解できるように、「空気の各空気流路への配分の均一性」が「良好」と評価された組み合わせ（白抜きで示した領域に対応）では、圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍが、１〜２５００となり、「空気の各空気流路への配分の均一性」が「不良」と評価された組み合わせ（微細なドットで示した領域に対応）では、圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍが、１未満、或いは、２５００よりも大きい値となる。

即ち、「空気の各空気流路への配分の均一性」の良否と圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍとは強い相関がある。以上より、各空気流路に流入する空気の流量を極力均一にするためには、発電温度８００℃にて、圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍが１〜２５００であることが好ましい。

また、圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍが２５００を超えると、燃料電池の出力の低下傾向が顕著になることが判明している。以上より、圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍが１〜２５００であれば、各空気流路に流入する空気の流量を極力均一にして出力の低下を抑制することができる。

また、圧力損失割合が１〜２５００である場合において、流路深さＬｃが０．１５ｍｍ未満の場合、空気流路の圧力損失が過大になって燃料電池全体の圧力損失が過大になる。このため、外部のガス供給機構（具体的には、小型ポンプ等）のガス吐出能力（吐出圧）を高める必要があり、サイズ及び消費電力の観点から小型燃料電池システムの構築が困難となる。一方、流路深さＬｃが０．７ｍｍよりも大きい場合、スタック構造の積層方向（上下方向）の寸法が過大となる。このため、スタックの体積（密度）に対する出力が低下して、ＳＯＦＣを用いた小型燃料電池のメリットが失われる。また、流路深さが大き過ぎることで、空気流路（反応流路）内を流れる空気がセル（薄板体の空気極層）の表面に行き渡り難くなり（接触し難くなり）、これによっても、出力低下が顕著となる。以上より、流路深さＬｃは、０．１５ｍｍ以上０．７０ｍｍ以下であることが好ましい。

更には、圧力損失割合が１〜２５００である場合において、供給流路又は排出流路の流路面積（流路径Ｄｍ）が０．８ｍｍ^２（１．０ｍｍ）未満の場合、供給流路又は排出流路の圧力損失が過大になって燃料電池全体の圧力損失が過大になる。このため、上記と同様、サイズ及び消費電力の観点から小型燃料電池システムの構築が困難となる。一方、供給流路又は排出流路の流路面積（流路径Ｄｍ）が２０．０ｍｍ^２（５．０ｍｍ）よりも大きい場合、スタック構造の積層方向と垂直な方向（横方向、水平方向）の寸法が過大となる。このため、スタックの体積（密度）に対する出力が低下して、ＳＯＦＣを用いた小型燃料電池のメリットが失われる。以上より、流入流路又は排出流路の流路面積（流路径Ｄｍ）は、０．８ｍｍ^２以上２０．０ｍｍ^２以下（１．０ｍｍ以上５．０ｍｍ以下）であることが好ましい。

以上、比較的動粘度が小さい空気を「Ｕ字状流路」をもって流通させた場合において、各空気流路に流入する空気の流量を極力均一にする（各空気流路に空気を均等配分する）条件について説明した。一方、燃料ガス（水素ガス）の動粘度は８００℃で９５０ｍｍ^２/ｓであり比較的大きい。このため、水素ガスについては、慣性の効果に比して粘性の効果がより強く作用する。この結果、上述した種々の実験条件の何れにおいても、水素ガスが各燃料流路（反応流路）に略均等に配分されることが確認されている。

以上、説明したように、本発明の実施形態に係る固体酸化物型燃料電池１０は、空気（及び燃料ガス）について「Ｕ字状流路」を備えたスタック構造を有する。この構造では、燃料電池の発電温度８００℃において、空気供給流路Ｈａｉｎ（又は空気排出流路Ｈａｏｕｔ）で発生する空気の圧力損失ΔＰｍに対する空気流路Ｓａで発生する空気の圧力損失ΔＰｃの割合（圧力損失割合ΔＰｃ/ΔＰｍ）が１〜２５００であることが好ましい。これにより、出力の低下を抑制でき且つ各空気流路に流入する空気の流量を極力均一にすることができる。

なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、動粘度が比較的大きい燃料ガスについても「Ｕ字状流路」が備えられているが、燃料ガスについては、「Ｕ字状流路」に代えて、「Ｕ字状流路」において燃料排出流路Ｈｆｏｕｔ内の燃料ガスの流れ方向を逆にした流路を採用してもよい。この場合、燃料排出流路Ｈｆｏｕｔは、上端が塞がれて下端に排出口Ｐｆｏｕｔを備える。

また、上記実施形態では、反応装置として、２種類のガスが流通する固体酸化物型燃料電池が採用されているが、１種類のガスのみが流通する「Ｕ字状流路」を備えたスタック構造を有するもの（例えば、マイクロ燃焼器）等が採用されてもよい。

また、図１、図４、及び図５にそれぞれ対応する図８、図９、及び図１０に示すように、上向きに開口する（上面に供給口と排出口を有する）「Ｕ字状流路」を有する上側スタック構造と、下向きに開口する（下面に供給口と排出口を有する）「Ｕ字状流路」を有する下側スタック構造とを有し、下側スタック構造の上に上側スタック構造を重ねて接合されてなる（或いは、上側スタック構造と下側スタック構造とが一体の）スタック構造を有するＳＯＦＣ（反応装置）としてもよい。

また、燃料極層１１ｂは、白金、白金−ジルコニアサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、ルテニウム、ルテニウム−ジルコニアサーメット等から構成することができる。

また、空気極層１１ｃは、例えば、ランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物（例えば、上述のランタンマンガナイトのほか、ランタンコバルタイト）から構成することができる。ランタンコバルタイト及びランタンマンガナイトは、ストロンチウム、カルシウム、クロム、コバルト（ランタンマンガナイトの場合）、鉄、ニッケル、アルミニウム等をドープしたものであってよい。また、パラジウム、白金、ルテニウム、白金−ジルコニアサーメット、パラジウム−ジルコニアサーメット、ルテニウム−ジルコニアサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、パラジウム−酸化セリウムサーメット、ルテニウム−酸化セリウムサーメットであってもよい。

また、薄板体１１及び支持部材１２の平面形状は、長方形、円形、楕円形等であってもよい。

本発明の一実施形態に係る固体酸化物型燃料電池の斜視図である。 図１に示した燃料電池の部分分解斜視図である。 図２において３−３線を含むとともにｘ−ｚ平面と平行な平面に沿って支持部材を切断した支持部材の断面図である。 図１において４−４線を含むとともにｚ軸を含む平面に沿って燃料電池を切断した縦断面図である。 図１において５−５線を含むとともにｚ軸を含む平面に沿って燃料電池を切断した縦断面図である。 「Ｕ字状流路」において空気排出流路が省略された流路の場合における、空気の各空気流路への流入流量の分布を説明するための図である。 「Ｕ字状流路」の場合における、空気の各空気流路への流入流量の分布を説明するための図である。 本発明の一実施形態の変形例に係る固体酸化物型燃料電池の斜視図である。 図８において９−９線を含むとともにｚ軸を含む平面に沿って燃料電池を切断した縦断面図である。 図８において１０−１０線を含むとともにｚ軸を含む平面に沿って燃料電池を切断した縦断面図である。

符号の説明

１０…燃料電池、１１…薄板体、１１ａ…ジルコニア固体電解質層、１１ｂ…燃料極層、１１ｃ…空気極層、１１ｄ…セル貫通孔、１２…支持部材、１２ａ…平面部、１２ｂ…上方枠体部、１２ｂ１…外周枠部、１２ｂ２…段差形成部、１２ｃ…下方枠体部、１２ｃ１…外周枠部、１２ｃ２…段差形成部、１２１…下方支持部材、１２２…上方支持部材Ｓａ…空気流路、Ｓｆ…燃料流路、Ｈａｉｎ…空気供給流路、Ｈａｏｕｔ…空気排出流路、Ｈｆｉｎ…燃料供給流路、Ｈｆｏｕｔ…燃料排出流路、Ｐａｉｎ…空気供給口、Ｐａｏｕｔ…空気排出口、Ｐｆｉｎ…燃料供給口、Ｐｆｏｕｔ…燃料排出口

Claims (7)

1. 化学反応がなされる複数の薄板体と、
   前記複数の薄板体を支持する複数の支持部材と、
   を備え、前記薄板体と前記支持部材とが１つずつ交互に積層されてなり、前記各薄板体について、前記薄板体と前記薄板体に隣接する前記支持部材との間にて前記化学反応に使用されるガスの流路である反応流路がそれぞれ区画・形成された反応装置において、
   前記各反応流路の流入側とそれぞれ連通するように前記薄板体と前記支持部材とが積層される積層方向に沿って形成され、一端に供給口が設けられその反対側の端が塞がれていて前記供給口から供給されたガスが前記積層方向における一方向に流れて前記各反応流路に前記ガスをそれぞれ供給するガスの供給流路と、
   前記各反応流路の流出側とそれぞれ連通するように前記積層方向に沿って形成され、前記供給流路の一端と同じ側の端に排出口が設けられその反対側の端が塞がれていて前記各反応流路から流出したガスが前記積層方向における前記一方向と反対方向に流れて前記排出口から外部へガスを排出するガスの排出流路と、
   を備え、
   前記反応装置の作動中において前記供給流路又は前記排出流路で発生するガスの圧力損失(ΔＰｍ)に対する前記反応流路で発生するガスの圧力損失（ΔＰｃ）の割合（ΔＰｃ/ΔＰｍ）が１以上２５００以下である反応装置。
2. 請求項１に記載の反応装置において、
   前記積層方向における前記反応流路の深さ（Ｌｃ）が、０．１５ｍｍ以上０．７０ｍｍ以下である反応装置。
3. 請求項１に記載の反応装置において、
   前記積層方向と垂直な方向における前記供給流路又は前記排出流路の断面の断面積が、０．８ｍｍ^２以上２０．０ｍｍ^２以下である反応装置。
4. 請求項１に記載の反応装置において、
   前記反応装置の作動中におけるガスの動粘度が８５ｍｍ^２/ｓ以上１９０ｍｍ^２/ｓ以下である反応装置。
5. 請求項１に記載の反応装置において、
   前記供給流路が前記各反応流路の流入側とそれぞれ直接接続され、前記排出流路が前記各反応流路の流出側とそれぞれ直接接続された反応装置。
6. 固体電解質層と、前記固体電解質層の上面に形成された燃料極層と、前記固体電解質層の下面に形成された空気極層と、が積層・焼成されてなる複数の薄板体と、
   平面部と、前記平面部の外周部の全周に設けられた同平面部よりも厚さが大きい枠体部と、を有するとともに前記複数の薄板体を支持する複数の支持部材と、
   を備え、前記薄板体と前記支持部材とが１つずつ交互に積層されてなる固体酸化物型燃料電池において、
   前記各薄板体について、前記薄板体の外周部の全周が前記薄板体の上側に隣接する前記支持部材である上方支持部材の枠体部と前記薄板体の下側に隣接する前記支持部材である下方支持部材の枠体部との間に挟持されることにより、前記上方支持部材の平面部の下面と前記上方支持部材の枠体部の内側壁面と前記薄板体の燃料極層の上面とで燃料ガスが供給される燃料流路がそれぞれ区画・形成されるとともに、前記下方支持部材の平面部の上面と前記下方支持部材の枠体部の内側壁面と前記薄板体の空気極層の下面とで酸素を含むガスが供給される空気流路がそれぞれ区画・形成され、
   前記各空気流路の流入側とそれぞれ連通するように前記薄板体と前記支持部材とが積層される積層方向に沿って形成され、上端に供給口が設けられ下端が塞がれていて前記供給口から供給された酸素を含むガスが前記積層方向における一方向に流れて前記各空気流路に酸素を含むガスをそれぞれ供給するガスの供給流路と、
   前記各空気流路の流出側とそれぞれ連通するように前記積層方向に沿って形成され、上端に排出口が設けられ下端が塞がれていて前記各空気流路から流出した酸素を含むガスが前記積層方向における前記一方向と反対方向に流れて前記排出口から外部へ酸素を含むガスを排出するガスの排出流路と、
   を備え、
   前記固体酸化物型燃料電池の作動中において前記供給流路又は前記排出流路で発生する酸素を含むガスの圧力損失(ΔＰｍ)に対する前記反応流路で発生する酸素を含むガスの圧力損失（ΔＰｃ）の割合（ΔＰｃ/ΔＰｍ）が１以上２５００以下である固体酸化物型燃料電池。
7. 請求項６に記載の固体酸化物型燃料電池において、
   前記各薄板体の厚さが、２０μｍ以上且つ５００μｍ以下である固体酸化物型燃料電池。

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