JP2008541006A - ハイブリッド蒸気圧縮吸収サイクル - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、すべての目的について、その全体が本明細書の一部として援用される、2005年5月18日に出願の米国仮特許出願第60/682,191号明細書の利益を主張する。
本発明は、少なくとも1種の冷媒および少なくとも1種の吸収剤を含む冷媒ペアを用いるハイブリッド蒸気圧縮吸収冷却および加熱システムに関する。好ましい実施形態において、吸収剤は、1種または複数種のイオン性液体であり得る。本発明はまた、冷媒/吸収剤ペアをハイブリッド蒸気圧縮吸収冷却または加熱システムにおいて用いる、冷却または加熱の一方の温度調節のための方法を提供する。
によってハイブリッド蒸気圧縮吸収サイクルを実施する装置において物体、媒体または空間を加熱する方法を提供する。
(冷媒)
本発明は、ハイブリッド蒸気圧縮吸収サイクルにおける使用のための冷媒ペア組成物を提供する。ハイブリッド蒸気圧縮吸収サイクルは、用途に応じて、冷却のために、または熱を発生させるために用いられることができる。冷媒ペアの一構成要素は、ヒドロフルオロカーボン、ヒドロクロロフルオロカーボン、クロロフルオロカーボン、フルオロカーボン、窒素(N2)、酸素(O2)、二酸化炭素(CO2)、アンモニア(NH3)、アルゴン(Ar)、水素(H2)、水(H2O)、および非フッ素化炭化水素からなる群から選択される少なくとも1種の冷媒を含み、ここで、非フッ素化炭化水素は、C1〜C4直鎖、分枝鎖または環状アルカンおよびC1〜C4直鎖、分枝鎖または環状アルケンからなる群から選択される。冷媒ペアの第2の構成要素は、少なくとも1種のイオン性液体を含む。
好ましい実施形態において、本発明において用いられる吸収剤はイオン性液体である。本発明について有用であるイオン性液体は、原理上は、冷媒ガスを吸収するいずれのイオン性液体であることもできる。最低限の冷媒ガスの吸収を有するイオン性液体は、吸収サイクル作動流体として有効性に劣るであろう。理想的には、高吸収および拡散性が、高エネルギー効率吸収サイクルを達成するために必要とされる。米国特許公報(特許文献3)(およびこれに引用されている文献)に記載のイオン性液体は、酸−塩基中和反応または選択された窒素含有化合物の第4級化による塩メタセシスによって合成され得、またはこれらは、メルック(Merck)(独国、ダルムスタット(Darmstadt,Germany))またはBASF(ニュージャージー州マウントオリーヴ(Mount Olive,NJ)などの数々の会社から商業的に入手し得る。本発明のイオン性液体のカチオンまたはアニオンは、原理上は、カチオンおよびアニオンが、共に、約100℃以下で液体である有機塩を形成するような、いずれかのカチオンまたはアニオンであることができる。
(i)H;
(ii)ハロゲン;
(iii)任意選択的に、Cl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよい、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン;
(iv)任意選択的に、Cl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよく、O、N、SiおよびSからなる群から選択される1〜3個のヘテロ原子を含む、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン;
(v)C6〜C20非置換アリール、またはO、N、SiおよびSからなる群から独立に選択される1〜3個のヘテロ原子を有するC3〜C25非置換ヘテロアリール;および
(vi)C6〜C25置換アリール、またはO、N、SiおよびSからなる群から独立に選択される1〜3個のヘテロ原子を有するC3〜C25置換ヘテロアリールであって;
(1)任意選択的に、Cl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよい、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン
(2)OH
(3)NH2
(4)SH
からなる群から独立に選択される1〜3個の置換基を有する置換アリールまたは置換ヘテロアリール;
からなる群から選択され、および
式中、R7、R8、R9、およびR10は、各々独立に:
(vii)任意選択的に、Cl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよい、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン;
(viii)任意選択的に、Cl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよく、O、N、SiおよびSからなる群から選択される1〜3個のヘテロ原子を含む、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン;
(ix)C6〜C25非置換アリール、またはO、N、SiおよびSからなる群から独立に選択される1〜3個のヘテロ原子を有するC3〜C25非置換ヘテロアリール;および
(x)C6〜C25置換アリール、またはO、N、SiおよびSからなる群から独立に選択される1〜3個のヘテロ原子を有するC3〜C25置換ヘテロアリールであって;
(1)任意選択的に、Cl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよい、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン
(2)OH
(3)NH2
(4)SH
からなる群から独立に選択される1〜3個の置換基を有する置換アリールまたは置換ヘテロアリール;
からなる群から選択され、
式中、任意選択的に、R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7、R8、R9、およびR10の少なくとも2個は一緒になって、環状または二環式アルカニルまたはアルケニル基を形成することができる。
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸[bmim][PF6]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート[bmim][BF4]、
1,2−ジメチル−3−プロピルイミダゾリウムトリス(トリフルオロメチルスルホニル)メチド[dmpim][TMeM]、
ヨウ化1−オクチル−3−メチルイミダゾリウム[omim][I]、
ヨウ化1,3−ジオクチルイミダゾリウム[doim][I]、
1−エチル−3−メチルイミダゾリウムビス(ペンタフルオロエチルスルホニル)イミド[emim][BEI]、
1,2−ジメチル−3−プロピルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド[dmpim][BMeI]、
3−メチル−1−プロピルピリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド[pmpy][BMeI]、
1−エチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸[emim][PF6]、
1−エチル−3−メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロエチルスルホニル)イミド[emim][BMeI]、
1−ブチル−3−メチルピリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド[bmpy][BMeI]、
1−エチル−3−メチルイミダゾリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート[emim][TFES]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート[bmim][TFES]、
1−ドデシル−3−メチルイミダゾリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート[dmim][TFES]、
1−ヘプチル−3−メチルイミダゾリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート[hmim][TFES]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムアセテート[bmim][Ac]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム2−(1,2,2,2−テトラフルオロエトキシ)−1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート[bmim][FS]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム1、1、2、3、3、3−ヘキサフルオロプロパンスルホネート[bmim][HFPS]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムメチルスルホネート[bmim][MeSO4]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムチオシアネート[bmim][SCN]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム1、1、2−トリフルオロ−2−(パーフルオロエトキシ)エタンスルホネート[bmim][TPES]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム1、1、2−トリフルオロ−2−(トリフルオロメトキシ)エタンスルホネート[bmim][TTES]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム1,1,2−トリフルオロ−2−(トリフルオロメトキシ)エタンスルホネート[bmim][TTES]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム1,1,2−トリフルオロ−2−(パーフルオロエトキシ)エタンスルホネート[bmim][TPES]、
1−エチル−3−メチルイミダゾリウムビス(ペンタフルオロエチルスルホニル)イミド[emim][BEI]、
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム1,1,2,3,3−ヘキサフルオロプロパンスルホネート[bmim][HFPS]、
テトラデシル(トリヘキシル)ホスホニウム1,1,2−トリフルオロ−2−(パーフルオロエトキシ)エタンスルホネート[6,6,6,14−P][TPES]、および
トリブチル(テトラデシル)ホスホニウム1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロパンスルホネート[4,4,4,14−P][HFPS]
からなる群から選択され得る。
本発明のハイブリッド蒸気圧縮吸収サイクルは、ヒドロフルオロカーボン、ヒドロクロロフルオロカーボン、クロロフルオロカーボン、フルオロカーボン、NH3、CO2、N2、O2、H2、Ar、H2O;およびC1〜C4直鎖、分枝鎖または環状アルカンおよびC1〜C4直鎖、分枝鎖または環状アルケンからなる群から選択される非フッ素化炭化水素;および少なくとも1種のイオン性液体からなる群から選択される少なくとも1種の冷媒から構成される冷媒ペアを含む。他の実施形態において、冷媒ペアは、HFC−32、HFC−125、HFC−134、HFC−134a、HFC−143a、HFC−152a、HFC−161、HCFC−22、FC−14、FC−116、CFC−12、NH3、CO2、N2、O2、H2、Ar、H2O、メタン、エタン、プロパン、シクロプロパン、プロピレン、ブタン、ブテン、およびイソブタン;および少なくとも1種のイオン性液体からなる群から選択される少なくとも1種の冷媒から構成される。
a)ピリジニウム、ピリダジニウム、ピリミジニウム、ピラジニウム、イミダゾリウム、ピラゾリウム、チアゾリウム、オキサゾリウムおよびトリアゾリウムカチオンからなる群から選択されるカチオンを有するイオン性液体;
b)上記のピリジニウム、ピリダジニウム、ピリミジニウム、ピラジニウム、イミダゾリウム、ピラゾリウム、チアゾリウム、オキサゾリウムおよびトリアゾリウムカチオン(ここで、R1からR6の少なくとも1つがフッ素を含む)からなる群から選択されるカチオンを有するイオン性液体;
c)ピリジニウム、ピリダジニウム、ピリミジニウム、ピラジニウム、イミダゾリウム、ピラゾリウム、チアゾリウム、オキサゾリウムおよびトリアゾリウムカチオンからなる群から選択されるカチオンを有すると共に、[CH3CO2]−、[HSO4]−、[CH3OSO3]−、[C2H5OSO3]−、[AlCl4]−、[CO3]2−、[HCO3]−、[NO2]−、[NO3]−、[SO4]2−、[PO4]3−、[HPO4]2−、[H2PO4]−、[HSO3]−、[CuCl2]−、Cl−、Br−、I−、およびいずれかのフッ素化アニオンからなる群から選択されるアニオンを有するイオン性液体;
d)ピリジニウム、ピリダジニウム、ピリミジニウム、ピラジニウム、イミダゾリウム、ピラゾリウム、チアゾリウム、オキサゾリウムおよびトリアゾリウムカチオンからなる群から選択されるカチオンを有すると共に、[BF4]−、[PF6]−、[SbF6]−、[CF3SO3]−、[HCF2CF2SO3]−、[CF3HFCCF2SO3]−、[HCClFCF2SO3]−、[(CF3SO2)2N]−、[(CF3CF2SO2)2N]−,[(CF3SO2)3C]−、[CF3CO2]−、およびF−からなる群から選択されるアニオンを有するイオン性液体;
e)上記のピリジニウム、ピリダジニウム、ピリミジニウム、ピラジニウム、イミダゾリウム、ピラゾリウム、チアゾリウム、オキサゾリウムおよびトリアゾリウムカチオン(ここで、R1からR6の少なくとも1つがフッ素を含む)からなる群から選択されるカチオンを有すると共に、[CH3CO2]−、[HSO4]−、[CH3OSO3]−、[C2H5OSO3]−、[AlCl4]−、[CO3]2−、[HCO3]−、[NO2]−、[NO3]−、[SO4]2−、[PO4]3−、[HPO4]2−、[H2PO4]−、[HSO3]−、[CuCl2]−、Cl−、Br−、I−、およびいずれかのフッ素化アニオンからなる群から選択されるアニオンを有するイオン性液体;および
f)上記のピリジニウム、ピリダジニウム、ピリミジニウム、ピラジニウム、イミダゾリウム、ピラゾリウム、チアゾリウム、オキサゾリウムおよびトリアゾリウムカチオン(ここで、R1からR6の少なくとも1つがフッ素を含む)からなる群から選択されるカチオンを有すると共に、[BF4]−、[PF6]−、[SbF6]−、[CF3SO3]−、[HCF2CF2SO3]−、[CF3HFCCF2SO3]−、[HCClFCF2SO3]−、[(CF3SO2)2N]−、[(CF3CF2SO2)2N]−、[(CF3SO2)3C]−、[CF3CO2]−、およびF−からなる群から選択されるアニオンを有するイオン性液体
からなる群から選択される少なくとも1種のイオン性液体とを含み得る。
g)イミダゾリウムカチオンまたはフッ素化イミダゾリウムカチオンを有すると共に、[BF4]−、[PF6]−、[SbF6]−、[CF3SO3]−、[HCF2CF2SO3]−、[CF3HFCCF2SO3]−、[HCClFCF2SO3]−、[(CF3SO2)2N]−、[(CF3SO2)3C]−、および[CF3CO2]−からなる群から選択されるアニオンを有するイオン性液体;
h)1−エチル−3−メチルイミダゾリウムをカチオンとして有すると共に、[(CF3CF2SO2)2N]−をアニオンとして有するイオン性液体;
i)1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムカチオンまたはフッ素化1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムカチオンを有すると共に、[BF4]−、[PF6]−、[SbF6]−、[CF3SO3]−、[HCF2CF2SO3]−、[CF3HFCCF2SO3]−、[HCClFCF2SO3]−、[(CF3SO2)2N]−、[(CF3CF2SO2)2N]−、[(CF3SO2)3C]−、および[CF3CO2]−からなる群から選択されるアニオンを有するイオン性液体;
j)1−プロピル−2,3−ジメチルイミダゾリウムカチオンまたはフッ素化1−プロピル−2,3−ジメチルイミダゾリウムカチオンを有すると共に、[BF4]−、[PF6]−、[SbF6]−、[CF3SO3]−、[HCF2CF2SO3]−、[CF3HFCCF2SO3]−、[HCClFCF2SO3]−、[(CF3SO2)2N]−、[(CF3CF2SO2)2N]−、[(CF3SO2)3C]−、および[CF3CO2]−からなる群から選択されるアニオンであって、好ましくは[(CF3SO2)2N]−および[(CF3SO2)3C]−からなる群から選択されるアニオンを有するイオン性液体;
k)1−プロピル−3−メチルイミダゾリウムカチオンまたはフッ素化1−プロピル−3−メチルイミダゾリウムカチオンを有すると共に、[BF4]−、[PF6]−、[SbF6]−、[CF3SO3]−、[HCF2CF2SO3]−、[CF3HFCCF2SO3]−、[HCClFCF2SO3]−、[(CF3SO2)2N]−、[(CF3CF2SO2)2N]−、[(CF3SO2)3C]−、および[CF3CO2]−からなる群から選択されるアニオンであって、好ましくは[(CF3SO2)2N]−をアニオンとして有するイオン性液体;および
l)1,3−ジオクチルイミダゾリウム、1−オクチル−3−メチルイミダゾリウム、フッ素化1,3−ジオクチルイミダゾリウム、またはフッ素化1−オクチル−3−メチルイミダゾリウムからなる群から選択されるカチオンを有すると共に、[I]−をアニオンとして有するイオン性液体
からなる群から選択される少なくとも1種のイオン性液体とを有するものを含む。
HFC−32およびイオン性液体を含む組成物は、約0.1〜約99.9モルパーセントのHFC−32を、−40〜240℃の温度範囲にわたって、真空から57.8バールの圧力で含み、
HFC−125およびイオン性液体を含む組成物は、約0.1〜約99.9モルパーセントのHFC−125を、−40〜240℃の温度範囲にわたって、真空から36.2バールの圧力で含み、
HFC−134aおよびイオン性液体を含む組成物は、約0.1〜約99.9モルパーセントのHFC−134aを、−40〜240℃の温度範囲にわたって、真空から40.6バールの圧力で含み、
HFC−143aおよびイオン性液体を含む組成物は、約0.1〜約99.9モルパーセントのHFC−143aを、−40〜240℃の温度範囲にわたって、真空から37.6バールの圧力で含み、および
HFC−152aおよびイオン性液体を含む組成物は、約0.1〜約99.9モルパーセントのHFC−152aを、−40〜240℃の温度範囲にわたって、真空から45.2バールの圧力で含む。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.3〜約81.2モルパーセントのHFC−32を、約10〜約75℃の温度範囲にわたって、約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜約65.1モルパーセントのHFC−125を、約10〜約75℃の温度範囲にわたって、約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
一つのイオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜約72.1モルパーセントのHFC−134aを、約10〜約75℃の温度範囲にわたって、約0.1〜約3.5バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜約23.5モルパーセントのHFC−143aを、約10〜約75℃の温度範囲にわたって、約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.5〜約79.7モルパーセントのHFC−152aを、約10〜約75℃の温度範囲にわたって、約0.1〜約4.5バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[bmim][BF4]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜約76.5モルパーセントのHFC−32を、約10〜約75℃の温度範囲にわたって、約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[dmpim][tTFMSメチド]であると共に、冷媒ペアは、約0.4〜約80.2モルパーセントのHFC−32を、約10〜約75℃の温度範囲にわたって、約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[omim][I]であると共に、冷媒ペアは、約0.4〜約41.6モルパーセントのHFC−32を、約25℃の温度および約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[doim][I]であると共に、冷媒ペアは、約0.7〜約46.8モルパーセントのHFC−32を、約25℃の温度および約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[emim][bPFESイミド]であると共に、冷媒ペアは、約1.0〜約66.6モルパーセントのHFC−32を、約25℃の温度および約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[dmpim][bTFMSイミド]であると共に、冷媒ペアは、約0.8〜約64.5モルパーセントのHFC−32を、約25℃の温度および約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[pmpy][bTFMSイミド]であると共に、冷媒ペアは、約1.0〜約63.9モルパーセントのHFC−32を、約25℃の温度および約0.1〜約10バールの圧力で含有する。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜63モルパーセントのHFC−32を、約10℃および約0.1〜約0.63のP/P0で含有する。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜約65モルパーセントのHFC−125を、約10℃および約0.1〜約0.88のP/P0で含有する。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜約72モルパーセントのHFC−134aを、約10℃および約0.1〜約0.84のP/P0で含有する。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜約25モルパーセントのHFC−143aを、約10℃および約0.1〜約0.90のP/P0で含有する。
イオン性液体は[bmim][PF6]であると共に、冷媒ペアは、約0.1〜約80モルパーセントのHFC−152aを、約10℃および約0.1〜約0.86のP/P0で含有する。
Qg+Qe+Wp=Qc+Qa
(15)
を与える。
msxa=(ms−mr)xg
(16)
であり、これは、以下によって定義される質量流量比fを提供する。
Qh≡(H2−H3)(ms−mr)=(H1−H4)ms−Wp
(18)
となり、
式中、Hはエンタルピーであり、および下付き数字(1、2、3、および4)は、図2に示されている位置に対応している。式18から、発生器−入力エンタルピーH1は、
H1=H4+(H2−H3)(1−1/f)+Wp/mr
(19)
で得ることができる。
Qg=H5mr+H2(ms−mr)−H1ms
(20)
から得られる。
Qg/mr=H5−H4f+H3(f−1)−Wp/mr
(21)
として記載することができる。
Qa/mr=H3(f−1)+H7−H4f
(22)
によって得られる。
Qc/mr=H5−H6
(23)
Qe/mr=H7−H6
(24)
である。
(1)接続ラインにおいて圧力低下はない。
(2)凝縮器から蒸発器への冷媒膨張プロセスは、通常は、蒸気圧縮サイクル計算においてなされるとおり等エンタルピーである。図2における地点7(蒸発器の出口)での状態は、T=Tevaでの純粋な冷媒露点である。
(3)地点6での状態は、冷媒泡立ち点であると共に、サブクール液体はない。地点5(凝縮器への入口)での状態は、P=PconおよびT=Tgでの純粋な冷媒の過熱状態である。
(4)凝縮器および発生器における圧力(PconおよびPg)は同一であり、同様に、蒸発器および吸収器圧力(PevaおよびPa)も等しい。
(5)地点3(吸収器への溶液入口)での状態は、吸収器圧力(Pa)および発生器(xg)の溶液濃度で規定される溶液の泡立ち点である。
(6)発生器(Tg)、吸収器(Ta)、凝縮器(Tcon)、および蒸発器(Teva)における温度は、所与のサイクル条件として規定される。
(7)冷媒ガス流量(mr)は、一般性を損失することなく1kg・s−1に設定されると共に、吸収剤蒸気は無視される。
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸([bmim][PF6]、C8H15N2F6P、284g mol−1)、1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート([bmim][BF4]、C8H15N2F4B、226g mol−1)、1,2−ジメチル−3−プロピルイミダゾリウムトリス(トリフルオロメチルスルホニル)メチド([dmpim][tTFMSメチド]、C12H15N2F9O6S3、550g mol−1)、1,2−ジメチル−3−プロピルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド([dmpim][bTFMSイミド]、C10H15N3F6O4S2、419g mol−1)、1−エチル−3−メチルイミダゾリウムビス(ペンタフルオロエチルスルホニル)イミド([emim][bPFESイミド]、C10H11N3F10O4S2、491.33g mol−1)、および1−プロピル−3−メチルピリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド([pmpy][bTFMSイミド]、C11H14N2F6O4S2、416.36g mol−1)は、各々フルカケミカ(Fluka Chemika)(ミズーリ州セントポールのシグマアルドリッチ(Sigma−Aldrich,St.Louis,Missouri)から入手し得る)から、それぞれ>96〜97%の純度で入手した。
((A)カリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート(TFES−K)([HCF2CF2SO3]−)の合成:)
1−ガロンハステロイ(Hastelloy)(登録商標)C276反応容器を、亜硫酸カリウム水和物(176g、1.0mol)、メタ重亜硫酸カリウム(610g、2.8mol)および脱イオン水(2000ml)の溶液で充填した。この溶液のpHは5.8であった。容器を18度Cに冷却し、0.10MPaに排気し、窒素でパージした。排気/パージサイクルをさらに2回繰り返した。次いで、この容器に、テトラフルオロエチレン(TFE、66g)を添加すると共に、これを100度Cに加熱したところ、その時点において内部圧力は1.14MPaであった。反応温度を125度Cに昇温させると共に、そこに3時間維持した。反応によりTFE圧力が低下するに伴って、さらなるTFEを少量のアリコート(各々20〜30g)で添加して、操作圧力をおよそ1.14および1.48MPaの間に維持した。初期の66gの事前充填後に一旦500g(5.0mol)のTFEを供給したら、容器を通気し、および25度Cに冷却した。清透な明るい黄色の反応溶液のpHは10〜11であった。この溶液を、メタ重亜硫酸カリウム(16g)を添加を介してpH7に緩衝した。
1−ガロンハステロイ(Hastelloy)(登録商標)C276反応容器を、亜硫酸カリウム水和物(88g、0.56mol)、メタ重亜硫酸カリウム(340g、1.53mol)および脱イオン水(2000ml)の溶液で充填した。容器を7度Cに冷却し、0.05MPaに排気し、窒素でパージした。排気/パージサイクルをさらに2回繰り返した。次いで、この容器に、パーフルオロ(エチルビニルエーテル)(PEVE、600g、2.78mol)を添加し、これを125度Cに加熱したところ、この時点で内部圧力は2.31MPaであった。反応温度を125度Cで10時間維持した。圧力を0.26MPaに低下させ、この時点で、容器を通気し、25度Cに冷却した。粗反応生成物はその上に無色の水性層(pH=7)を伴う白色の結晶性沈殿物であった。
−119.3、−121.2(サブスプリットABq,JFF=258Hz,2F);−144.3(dm,JFH=53Hz,1F)。
1−ガロンハステロイ(Hastelloy)(登録商標)C276反応容器を、亜硫酸カリウム水和物(114g、0.72mol)、メタ重亜硫酸カリウム(440g、1.98mol)および脱イオン水(2000ml)の溶液で充填した。この溶液のpHは5.8であった。容器を−35度Cに冷却し、0.08MPaに排気し、窒素でパージした。排気/パージサイクルをさらに2回繰り返した。次いで、この容器に、パーフルオロ(メチルビニルエーテル)(PMVE、600g、3.61mol)を添加し、これを125度Cに加熱したところ、この時点で内部圧力は3.29MPaであった。反応温度を125度Cで6時間維持した。圧力を0.27MPaに低下させ、この時点で容器を通気し、25度Cに冷却した。冷却したところ、無色の清透水溶液(pH=7)をその上に残留させて所望の生成物の白色の結晶性沈殿物が形成された。
1−ガロンハステロイ(Hastelloy)(登録商標)C反応容器を、無水亜硫酸ナトリウム(25g、0.20mol)、亜硫酸水素ナトリウム73g、(0.70mol)および脱イオン水(400ml)の溶液で充填した。この溶液のpHは5.7であった。容器を4度Cに冷却し、0.08MPaに排気し、次いで、ヘキサフルオロプロペン(HFP、120g、0.8mol、0.43MPa)で充填した。容器を掻き混ぜながら120度Cに加熱すると共に、そこに3時間維持した。圧力を最大で1.83MPaに昇圧し、次いで0.27MPaに30分間内に低下させた。最後に、容器を冷却し、残留しているHFPを通気し、反応器を窒素でパージした。最終溶液は7.3のpHを有していた。
(E)1−ブチル−2,3−ジメチルイミダゾリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネートの合成)
塩化1−ブチル−2,3−ジメチルイミダゾリウム(22.8g、0.121モル)を、試薬−グレードアセトン(250ml)と大型丸底フラスコ中に混合すると共に激しく攪拌した。カリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート(TFES−K、26.6g、0.121モル)を、別の丸底フラスコ中の試薬グレードアセトン(250ml)に添加し、この溶液を注意深く塩化1−ブチル−2,3−ジメチルイミダゾリウム溶液に添加した。大型フラスコを油浴中に下げ、60度Cで還流下に10時間加熱した。反応混合物を、次いで、大型フリットガラス漏斗を用いてろ過して、形成された白色のKCl沈殿物を除去し、濾液をロータリー蒸発器に4時間かけてアセトンを除去した。
塩化1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム(60.0g)および高純度の乾燥アセトン(>99.5%、アルドリッチ(Aldrich)、300ml)を1lフラスコ中に組み合わせ、固体が完全に溶解するまで還流で、磁気攪拌しながら温めた。室温で、個別の1lフラスコで、カリウム−1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート(TFES−K、75.6g)を高純度乾燥アセトン(500ml)中に溶解した。これらの2つの溶液を室温で組み合わせ、2時間、正窒素圧力下で磁気的に攪拌させた。攪拌を止め、およびKCl沈殿物を沈殿させ、次いで、セライトパッドを備えたフリットガラス漏斗を通して吸引ろ過することにより除去した。アセトンを減圧中で除去して黄色の油を得た。油を、高純度アセトン(100ml)での希釈および脱色炭(5g)との攪拌によりさらに精製した。混合物を再度吸引ろ過し、アセトンを減圧中で除去して無色の油を得た。これを、さらに4Paおよび25度Cで6時間乾燥させて、83.6gの生成物を得た。
500mL丸底フラスコに、塩化1−エチル−3メチルイミダゾリウム(Emim−Cl、98%、61.0g)および試薬グレードアセトン(500ml)を添加した。混合物を、Emim−Clのほとんどすべてが溶解するまで穏やかに温めた(50度C)。個別の500mLフラスコに、カリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート(TFES−K、90.2g)を、試薬グレードアセトン(350ml)と共に添加した。この2番目の混合物を24度Cで、TFES−Kのすべてが溶解するまで磁気的に攪拌した。
1l丸底フラスコに、塩化1−エチル−3−メチルイミダゾリウム(Emim−Cl、98%、50.5g)および試薬グレードアセトン(400ml)を添加した。混合物を、Emim−Clのほとんどすべてが溶解するまで穏やかに温めた(50度C)。個別の500mLフラスコに、カリウム1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロパンスルホネート(HFPS−K、92.2g)を、試薬グレードアセトン(300ml)と共に添加した。この2番目の混合物を、すべてのHFPS−Kが溶解するまで室温で磁気的に攪拌した。
5.8(m,JHF=41.5Hz,1H);7.7(s,1H);7.8(s,1H);9.1(s,1H)。
塩化1−ヘキシル−3−メチルイミダゾリウム(10g、0.0493モル)を、試薬−グレードアセトン(100ml)と、大型丸底フラスコ中で混合すると共に、窒素雰囲気下で激しく攪拌した。カリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート(TFES−K、10g、0.0455モル)を、個別の丸底フラスコ中で試薬グレードアセトン(100ml)に添加し、この溶液を注意深く塩化1−ヘキシル−3−メチルイミダゾリウム/アセトン混合物に添加した。混合物を一晩攪拌下に放置した。次いで、反応混合物を大型フリットガラス漏斗を用いてろ過して、形成された白色のKCl沈殿物を除去し、濾液をロータリー蒸発器に4時間かけてアセトンを除去した。
塩化1−ドデシル−3−メチルイミダゾリウム(34.16g、0.119モル)を、大型丸底フラスコ中で試薬−グレードアセトン(400ml)中に部分的に溶解し、激しく攪拌した。カリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート(TFES−K、26.24g、0.119モル)を、個別の丸底フラスコ中で試薬グレードアセトン(400ml)に添加し、およびこの溶液を注意深く塩化1−ドデシル−3−メチルイミダゾリウム溶液に添加した。反応混合物を、60度Cで還流下におよそ16時間加熱した。次いで、反応混合物を大型フリットガラス漏斗を用いてろ過して、形成された白色のKCl沈殿物を除去し、濾液をロータリー蒸発器に4時間かけてアセトンを除去した。
塩化1−ヘキサデシル−3−メチルイミダゾリウム(17.0g、0.0496モル)を、大型丸底フラスコ中で試薬−グレードアセトン(100ml)中に部分的に溶解し、激しく攪拌した。カリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート(TFES−K、10.9g、0.0495モル)を、個別の丸底フラスコ中で試薬グレードアセトン(100ml)に添加した、およびこの溶液を注意深く塩化1−ヘキサデシル−3−メチルイミダゾリウム溶液に添加した。反応混合物を、60度Cで還流下におよそ16時間加熱した。次いで、反応混合物を大型フリットガラス漏斗を用いてろ過して、形成された白色のKCl沈殿物を除去し、濾液をロータリー蒸発器に4時間かけてアセトンを除去した。
塩化1−オクタデシル−3−メチルイミダゾリウム(17.0g、0.0458モル)を、大型丸底フラスコ中で試薬−グレードアセトン(200ml)中に部分的に溶解し、激しく攪拌した。カリウム1,1,2,2−テトラフルオロエタンスルホネート(TFES−K、10.1g、0.0459モル)を、個別の丸底フラスコ中で試薬グレードアセトン(200ml)に添加し、この溶液を注意深く塩化1−オクタデシル−3−メチルイミダゾリウム溶液に添加した。反応混合物を、60度Cで還流下におよそ16時間加熱した。次いで、反応混合物を大型フリットガラス漏斗を用いてろ過して、形成された白色のKCl沈殿物を除去し、濾液をロータリー蒸発器に4時間かけてアセトンを除去した。
イミダゾール(19.2g)を、テトラヒドロフラン(80ml)に添加した。ガラス振盪機チューブ反応容器を、THF含有イミダゾール溶液で充填した。容器を18℃に冷却し、0.08MPaに排気し、窒素でパージした。排気/パージサイクルをさらに2回繰り返した。テトラフルオロエチレン(TFE、5g)を、次いで容器に添加し、これを100度Cに加熱したところ、この時点で内部圧力は約0.72MPaであった。反応によりTFE圧力が低下するに伴って、さらなるTFEを少量のアリコート(各々5g)で添加して、操作圧力をおよそ0.34MPaおよび0.86MPaの間に維持した。一旦40gのTFEを供給したら、容器を通気し、25度Cに冷却した。次いで、THFを真空下に除去し、生成物を40度Cで真空蒸留して、1Hおよび19F NMR(収率44g)によって示されるとおり純粋な生成物を得た。ヨードプロパン(16.99g)を、1−(1,1,2,2−テトラフルオロエチル)イミダゾール(16.8g)と乾燥アセトニトリル(100ml)中であり混合し、混合物を3日間還流した。溶剤を減圧中で除去して、黄色のワックス状の固体(収率29g)を得た。生成物、ヨウ化1−プロピル−3−(1,1,2,2−テトラフルオロエチル)イミダゾリウムを、1H NMR(CD3CN中に)[0.96(t,3H);1.99(m,2H);4.27(t,2H);6.75(t,1H);7.72(d,2H);9.95(s,1H)]で確認した。
塩化1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム(Bmim−Cl、50.0g)および高純度乾燥アセトン(>99.5%、500ml)を1lフラスコ中で組み合わせ、および固体がすべて溶解するまで、磁気攪拌しながら還流に温めた。室温で、個別の1lフラスコ中に、カリウム−1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロパンスルホネート(HFPS−K)を高純度乾燥アセトン(550ml)に溶解した。これらの2つの溶液を室温で組み合わせ、12時間、正窒素圧下で磁気的に攪拌させた。攪拌を止め、KCl沈殿物を沈殿させた。この固体を、セライトパッドを備えたフリットガラス漏斗を通して吸引ろ過することにより除去した。アセトンを減圧中で除去して黄色の油を得た。油を、高純度アセトン(100ml)で希釈し、脱色炭(5g)と共に攪拌することによりさらに精製した。混合物を吸引ろ過し、アセトンを減圧中で除去して無色の油を得た。これを、4Paおよび25度Cで2時間さらに乾燥させて、68.6gの生成物を得た。
塩化1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム(Bmim−Cl、10.0g)および脱イオン水(15ml)を、200mLフラスコ中で室温で組み合わせた。室温で、個別の200mLフラスコ中に、カリウム1,1,2−トリフルオロ−2−(トリフルオロメトキシ)エタンスルホネート(TTES−K、16.4g)を脱イオン水(90ml)中に溶解した。これらの2つの溶液を室温で組み合わせ、30分間、正窒素圧下に磁気的に攪拌させて、底相として所望のイオン性液体を有する2相性混合物を得た。層を分離し、水性相を2×50mL分量の塩化メチレンで抽出した。組み合わせた有機層を硫酸マグネシウムで乾燥させ、減圧中に濃縮した。無色の油生成物を4時間、5Paおよび25度Cで乾燥させて15.0gの生成物を得た。
塩化1−ブチル−3−メチルイミダゾリウム(Bmim−Cl、7.8g)および乾燥アセトン(150ml)を室温で、500mLフラスコ中で組み合わせた。室温で、個別の200mLフラスコ中に、カリウム1,1,2−トリフルオロ−2−(パーフルオロエトキシ)エタンスルホネート(TPES−K、15.0g)を乾燥アセトン(300ml)中に溶解した。これらの2つの溶液を組み合わせ、12時間、正窒素圧下で磁気的に攪拌させた。KCl沈殿物を、次いで、沈殿させてその上に無色の溶液を残留させた。反応混合物をセライト/アセトンパッドを通して1回ろ過し、フリットガラス漏斗を通して再度ろ過してKClを除去した。アセトンを、先ず、ロトバップで減圧中で、次いで高真空ライン(4Pa、25度C)で2時間除去した。残存KClはまだ溶液から沈殿しており、従って塩化メチレン(50ml)を粗生成物に添加し、次いで、これを脱イオン水(2×50ml)で洗浄した。溶液を硫酸マグネシウムで乾燥させ、および溶剤を減圧中で除去して、生成物を粘性の明るい黄色の油(12.0g、62%収率)として得た。
−120.6、−122.4(サブスプリットABq,JFF=258Hz,2F);−142.2(dm,JFH=53Hz,1F)。
4.2(t,J=7.0Hz,2H);6.5(dm,J=53Hz,1H);7.4(s,1H);7.5(s,1H);
8.6(s,1H)。
4l丸底フラスコに、イオン性液体塩化テトラデシル(トリ−n−ブチル)ホスホニウム(サイフォス(Cyphos)(登録商標)IL167、345g)および脱イオン水(1000ml)を添加した。混合物を、1相となるまで磁気的に攪拌した。個別の2lフラスコ中で、カリウム1,1,2,3,3,3−ヘキサフルオロプロパンスルホネート(HFPS−K、214.2g)を脱イオン水(1100ml)中に溶解した。これらの溶液を組み合わせ、正N2圧下に26度Cで1時間攪拌して、乳白色の油を生成した。油を徐々に固化させ(439g)、吸引ろ過によって除去し、次いでクロロホルム(300ml)中に溶解した。残留する水性層(pH=2)を、クロロホルム(100ml)で1回抽出した。クロロホルム層を組み合わせ、水性炭酸ナトリウム溶液(50ml)で洗浄して、いずれかの酸性不純物を除去した。次いで、これらを硫酸マグネシウムで乾燥させ、吸引ろ過し、先ず、減圧中にロトバップで、次いで高真空ライン(4Pa、100度C)で16時間低減させて、白色の固体として最終生成物(380g、76%収率)を得た。
500mL丸底フラスコに、アセトン(分光学的グレード、50ml)およびイオン性液体塩化テトラデシル(トリ−n−ヘキシル)ホスホニウム(サイフォス(Cyphos)(登録商標)IL101、33.7g)を添加した。混合物を、1相となるまで磁気的に攪拌した。個別の1lフラスコ中で、カリウム1,1,2−トリフルオロ−2−(パーフルオロエトキシ)エタンスルホネート(TPES−K、21.6g)をアセトン(400ml)中に溶解した。これらの溶液を組み合わせ、正N2圧下に、26度Cで12時間攪拌してKClの白色の沈殿物を生成した。沈殿物を吸引ろ過によって除去し、アセトンをロトバップで減圧中で除去して、曇った油として粗生成物(48g)を生成した。クロロホルム(100ml)を添加し、溶液を脱イオン水(50ml)で1回洗浄した。次いで、これを硫酸マグネシウムで乾燥させ、先ず、減圧中にロトバップで、次いで高真空ライン(8Pa、24度C)で8時間低減させてわずかに黄色の油として最終生成物(28g、56%収率)を得た。
1.5(m,8H);2.2(m,8H);6.3(dm,JFH=54Hz,1H)。
100mL丸底フラスコに、アセトン(分光学的グレード、50ml)およびイオン性液体塩化テトラデシル(トリ−n−ヘキシル)ホスホニウム(サイフォス(Cyphos)(登録商標)IL101、20.2g)を添加した。混合物を、1相となるまで磁気的に攪拌した。個別の100mLフラスコ中で、カリウム1,1,2−トリフルオロ−2−(トリフルオロメトキシ)エタンスルホネート(TTES−K、11.2g)をアセトン(100ml)中に溶解した。これらの溶液を組み合わせ、正N2圧下に、26度Cで12時間攪拌してKClの白色の沈殿物を生成した。
500mL丸底フラスコに、塩化1−エチル−3−メチルイミダゾリウム(Emim−Cl、98%、18.0g)および試薬グレードアセトン(150ml)を添加した。混合物を、すべてのEmim−Clが溶解するまで穏やかに温めた(50度C)。個別の500mLフラスコ中で、カリウム1,1,2,2−テトラフルオロ−2−(ペンタフルオロエトキシ)スルホネート(TPENTAS−K、43.7g)を試薬グレードアセトン(450ml)に溶解した。
7.7(s,1H);7.8(s,1H);9.1(s,1H)。
200mL丸底フラスコに、脱イオン水(100ml)および臭化テトラ−n−ブチルホスホニウム(サイテックカナダ(Cytec Canada Inc.)、20.2g)を添加した。混合物を、固体がすべて溶解するまで磁気的に攪拌した。個別の300mLフラスコ中で、カリウム1,1,2−トリフルオロ−2−(パーフルオロエトキシ)エタンスルホネート(TPES−K、20.0g)を、脱イオン水(400ml)中に溶解し、70度Cに加熱した。これらの溶液を組み合わせ、正N2圧下に26度Cで2時間攪拌して、低級油状層を生成した。生成物油層を分離し、クロロホルム(30ml)で希釈し、次いで水性炭酸ナトリウム溶液(4ml)で1回洗浄して、いずれかの酸性不純物を除去すると共に、脱イオン水(20ml)で3回洗浄した。次いで、これを硫酸マグネシウムで乾燥させ、先ず、減圧中にロトバップで、次いで高真空ライン(8Pa、24度C)で2時間低減させて、無色の油として最終生成物(28.1g、85%収率)を得た。
−119.2、−125.8(サブスプリットABq,JFF=254Hz,2F);−141.7(dm,JFH=53Hz,1F)。
ヨウ化1,3−ジオクチルイミダゾリウム[ooim][I]を、(非特許文献18)に記載のとおり調製した。
ヨウ化1−メチル−3−オクチルイミダゾリウム[omim][I]を、(非特許文献18)に記載のとおり調製した。
ai=i番目の種の一般的なRK EOSパラメータ(m6・MPa・mol−2)
bi=i番目の種の一般的なRK EOSパラメータ(m3・mol−1)
C=濃度(mol・m−3)
Cb=浮力(N)
Cf=補正因数(kg)
C0=初期濃度(mol・m−3)
Cs=飽和濃度(mol・m−3)
<C>=空間平均濃度(mol・m−3)
COP=性能の係数
D=拡散定数(m2・s−1)
g=重力加速度(9.80665m・s−2)
f=質量流量比
f(T)=バイナリー相互作用パラメータl+τij/Tの温度依存項
Hi=地点iでのエンタルピー(J・kg−1)
kij,kji,lij,lji=バイナリー相互作用パラメータ
L=長さ(m)
ma=吸収された質量(kg)
mi=天秤のサンプル側のi番目の種の質量(kg)
mj=天秤の分銅側のj番目の種の質量(kg)
mij=バイナリー相互作用パラメータ
ms=溶液の質量流量(kg・sec−1)
mr=冷媒の質量流量(kg・sec−1)
mIL=イオン性液体サンプルの質量(kg)
MWi=i番目の種の分子量(kg・mol−1)
N=n番目のコンポーネント
P=圧力(MPa)
Pci=i番目の種の臨界圧(MPa)
P0=初期圧力(MPa)
Qi=熱(kW)
R=気体定数(8.31434m3・Pa・mol−1・K−1)
t=時間(s)
Tci=i番目の種の臨界温度(K)
Ti=i番目の種の温度(K)
Tj=j番目の種の温度(K)
Ts=サンプルの温度(K)
Vi=i番目の種の体積(m3)
VIL=イオン性液体の体積(m3)
Vm=液体サンプル体積(m3)
xi=i番目の種のモル分率
z=深さ(m)
α=EOS温度依存関係パラメータ
βk=温度依存関係パラメータの係数
λn=固有値(m−1)
ρg=ガスの密度(kg・m−3)
ρi=天秤のサンプル側のi番目のコンポーネントの密度(kg・m−3)
ρj=天秤の分銅側のj番目のコンポーネントの密度(kg・m−3)
ρair=空気の密度(kg・m−3)
ρs=サンプルの密度(kg・m−3)
η=熱比、入力電力で除された出力電力
τij=温度依存関係用語f(T)についてのバイナリー相互作用パラメータ(K)
Pa≡パスカル
MPa≡メガパスカル
mol≡モル
m≡メートル
cm≡センチメートル
kW≡キロワット
K≡ケルビン
N≡ニュートン
J≡ジュール
kJ≡キロジュール
kg≡キログラム
mg≡ミリグラム
μg≡マイクログラム
T≡温度
P≡圧力
mbar≡ミリバール
min≡分
℃≡摂氏温度
sec≡秒
(1)圧力および温度における変化による浮力変化。
(2)気体の流れによって形成される空力的流体抵抗。
(3)温度および圧力の変化による天秤感度変化。
(4)膨張によるサンプルの体積変化。
(1)ガスは1次元的(垂直)拡散プロセスを介して溶解し、液体中に対流はない。
(2)ガスおよび液体相の間の薄い境界層が存在し、飽和濃度(CS)熱力学的平衡が瞬間的に確立され、ここで、濃度は、所与の温度および圧力において常に一定である。
(3)温度および圧力は一定に維持される。
(4)ガスが溶解した液体は高度に希釈された溶液であり、従って、溶液の関連する熱物理特性は変化しない。
(33)
境界条件:t>0およびz=0のときC=Cs
(34)
(吸収冷却プロセス)
(ジフルオロメタン(HFC−32)の1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸([bmim][PF6]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、10、25、50、および75℃の温度で、0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(ペンタフルオロエタン(HFC−125)の1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸([bmim][PF6])中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、10、25、50、および75℃の温度で、0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(1,1,1−2−テトラフルオロエタン(HFC−134a)の1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸([bmim][PF6]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、10、25、50、および75℃の温度で、0〜3.5バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(1,1,1−トリフルオロエタン(HFC−143a)の1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸([bmim][PF6]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、10、25、50、および75℃の温度で、0〜7.5バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(1,1−ジフルオロエタン(HFC−152a)の1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸([bmim][PF6]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、10、25、50、および75℃の温度で、0〜4.5バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(ジフルオロメタン(HFC−32)の1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート([bmim][BF4]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、10、25、50、および75℃の温度で、0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(ジフルオロメタン(HFC−32)の1,2−ジメチル−3−プロピルイミダゾリウムトリス(トリフルオロメチルスルホニル)メチド([dmpim][tTFMSメチド]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、10、25、50、および75℃の温度で、0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(ジフルオロメタン(HFC−32)のヨウ化1−オクチル−3−メチルイミダゾリウム([omim][I]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、25℃の温度で0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(ジフルオロメタン(HFC−32)のヨウ化1,3−ジオクチルイミダゾリウム([doim][I]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、25℃の温度で0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(ジフルオロメタン(HFC−32)の1−エチル−3−メチルイミダゾリウムビス(ペンタフルオロエチルスルホニル)イミド([emim][bPFESイミド]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、25℃の温度で0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(ジフルオロメタン(HFC−32)の1,2−ジメチル−3−プロピルイミダゾリウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド([dmpim][bTFMSイミド]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、25℃の温度で0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(ジフルオロメタン(HFC−32)の1−プロピル−3−メチルピリジニウムビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド([pmpy][bTFMSイミド]中への溶解度)
溶解度および拡散係数の検討を、25℃の温度で0〜10バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測し、拡散係数(D)は一次拡散モデル分析を用いて算出した。初期濃度(Co)、最終飽和濃度(Cs)、および算出溶解度(Xcalc.)がまた表に提供されている。
(1,1,2,2−テトラフルオロエタン(HFC−134)の1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロリン酸([bmim][PF6]中への溶解度)
溶解度の検討を10、25、50、および75℃の温度で、0〜3.5バールの圧力範囲にわたって行い、ここで、溶解度(Xmeas.)は重量微量天秤を用いて計測した。
図13に示されている微量天秤コンポーネントの記載は表20に提供されている。
Claims (32)
- (a)冷媒と吸収剤との混合物の混合物を形成する吸収器と、
(b)前記吸収器からの前記混合物を受け入れ、前記混合物を加熱して、前記吸収剤から蒸気形態で冷媒を分離すると共に前記冷媒蒸気の圧力を高める発生器と、
(c)前記発生器からの前記蒸気を受け入れると共に、前記蒸気を加圧下で液体に凝縮する凝縮器と、
(d)前記凝縮器から出る前記液体冷媒を通過させて前記液体の圧力を低下させ、もって液体冷媒と蒸気冷媒との混合物を形成する減圧装置と、
(e)前記減圧装置を通過する液体冷媒と蒸気冷媒との前記混合物を受け入れて、残りの液体を気化させ、もって冷媒蒸気の第1および第2の部分を形成する蒸発器と、
(f)前記冷媒蒸気の前記第1の部分を受け入れて、その圧力を高めると共に、前記冷媒蒸気の前記第1の部分を前記凝縮器に送る圧縮器と、
(g)前記蒸発器から出る前記冷媒蒸気の前記第2の部分を、前記吸収器に送る流管路と、
を含むことを特徴とする温度調節装置。 - (a)冷媒と吸収剤との混合物の混合物を形成する吸収器と、
(b)前記吸収器からの前記混合物を受け入れ、前記混合物を加熱して、前記吸収剤から蒸気形態で冷媒を分離すると共に前記冷媒蒸気の圧力を高める発生器と、
(c)前記発生器からの前記蒸気を受け入れ、その圧力をさらに高める圧縮器と、
(d)前記圧縮器からの前記蒸気を受け入れると共に、前記蒸気を加圧下で液体に凝縮する凝縮器と、
(e)前記凝縮器から出る前記液体冷媒を通過させて、前記液体の圧力を低下させ、もって液体冷媒と蒸気冷媒との混合物を形成する減圧装置と、
(f)前記減圧装置を通過する前記液体冷媒と蒸気冷媒との前記混合物を受け入れて、残りの液体を気化させて冷媒蒸気を形成する蒸発器と、
(g)前記蒸発器から出る前記冷媒蒸気を前記吸収器に送る流管路と、
を含むことを特徴とする温度調節装置。 - 前記凝縮器が、加熱されるべき物体、媒体または空間に近接して配置されていることを特徴とする請求項1に記載の装置。
- 前記凝縮器が、加熱されるべき物体、媒体または空間に近接して配置されていることを特徴とする請求項2に記載の装置。
- 前記蒸発器が、冷却されるべき物体、媒体または空間に近接して配置されていることを特徴とする請求項1に記載の装置。
- 前記蒸発器が、冷却されるべき物体、媒体または空間に近接して配置されていることを特徴とする請求項2に記載の装置。
- 前記冷媒が、ヒドロフルオロカーボン、ヒドロクロロフルオロカーボン、クロロフルオロカーボン、フルオロカーボン、N2、O2、CO2、NH3、Ar、H2、H2O、および非フッ素化炭化水素からなる群の1つまたは複数の構成要素から選択され、前記非フッ素化炭化水素が、C1〜C4直鎖、分枝鎖または環状アルカンおよびC1〜C4直鎖、分枝鎖または環状アルケンからなる群から選択されることを特徴とする請求項1または2に記載の装置。
- ヒドロフルオロカーボンが:ジフルオロメタン(HFC−32)、ペンタフルオロエタン(HFC−125)、1,1,2,2−テトラフルオロエタン(HFC−134)、1,1,1,2−テトラフルオロエタン(HFC−134a)、1,1,1−トリフルオロエタン(HFC−143a)、1,1−ジフルオロエタン(HFC−152a)、およびフルオロエタン(HFC−161)からなる群から選択されることを特徴とする請求項7に記載の装置。
- ヒドロクロロフルオロカーボンがクロロジフルオロメタン(HCFC−22)であることを特徴とする請求項7に記載の装置。
- クロロフルオロカーボンがジクロロジフルオロメタン(CFC−12)であることを特徴とする請求項7に記載の装置。
- フルオロカーボンが、パーフルオロメタン(FC−14)およびパーフルオロエタン(FC−116)からなる群から選択されることを特徴とする請求項7に記載の装置。
- 非フッ素化炭化水素が、メタン、エタン、エチレン、プロパン、シクロプロパン、プロペン、プロピレン、ブタン、ブテン、およびイソブタンからなる群から選択されることを特徴とする請求項7に記載の装置。
- 冷媒が、HFC−32、HFC−125、HFC−134、HFC−134a、HFC−143a、HFC−152a、HFC−161、HCFC−22、FC−14、FC−116、CFC−12からなる群から選択されることを特徴とする請求項7に記載の装置。
- 前記吸収剤が、1つまたは複数のイオン性液体を含むことを特徴とする請求項1または2に記載の装置。
- 前記吸収剤が、1つまたは複数のイオン性液体を含むことを特徴とする請求項7に記載の装置。
- 請求項14に記載の装置であって、
前記イオン性液体が、
式中、R1、R2、R3、R4、R5およびR6は、各々独立に:
(i)H;
(ii)ハロゲン;
(iii)任意選択的にCl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよい、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン;
(iv)任意選択的に、Cl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよく、O、N、SiおよびSからなる群から選択される1〜3個のヘテロ原子を含む、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン;
(v)C6〜C20非置換アリール、またはO、N、SiおよびSからなる群から独立に選択される1〜3個のヘテロ原子を有するC3〜C25非置換ヘテロアリール;および
(vi)C6〜C25置換アリール、またはO、N、SiおよびSからなる群から独立に選択される1〜3個のヘテロ原子を有するC3〜C25置換ヘテロアリールであって;
1.任意選択的にCl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもい、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン
2.OH
3.NH2
4.SH
からなる群から独立に選択される1〜3個の置換基を有する前記置換アリールまたは置換ヘテロアリール;
からなる群から選択され、
および
式中、R7、R8、R9、およびR10は、各々独立に:
(vii)任意選択的にCl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されてもよい、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン;
(viii)任意選択的にCl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよく、O、N、SiおよびSからなる群から選択される1〜3個のヘテロ原子を含む、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン;
(ix)C6〜C25非置換アリール、またはO、N、SiおよびSからなる群から独立に選択される1〜3個のヘテロ原子を有するC3〜C25非置換ヘテロアリール;
および
(x)C6〜C25置換アリール、またはO、N、SiおよびSからなる群から独立に選択される1〜3個のヘテロ原子を有するC3〜C25置換ヘテロアリールであって;
(1)任意選択的にCl、Br、F、I、OH、NH2およびSHからなる群から選択される少なくとも1つの構成要素で置換されていてもよい、−CH3、−C2H5、またはC3〜C25直鎖、分枝鎖または環状アルカンまたはアルケン
(2)OH
(3)NH2
(4)SH
からなる群から独立に選択される1〜3個の置換基を有する前記置換アリールまたは置換ヘテロアリール;
からなる群から選択され、
式中、任意選択的に、R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7、R8、R9、およびR10の少なくとも2個は一緒になって、環状または二環式アルカニルまたはアルケニル基を形成してもよいことを特徴とする装置。 - R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7、R8、R9およびR10のいずれか1つが、または2つ以上からなる任意の群が、F−を含むことを特徴とする請求項16に記載の装置。
- イオン性液体が、[CH3CO2]−、[HSO4]−、[CH3OSO3]−、[C2H5OSO3]−、[AlCl4]−、[CO3]2−、[HCO3]−、[NO2]−、[NO3]−、[SO4]2−、[PO4]3−、[HPO4]2−、[H2PO4]−、[HSO3]−、[CuCl2]−、Cl−、Br−、I−、SCN−および任意のフッ素化アニオンからなる群から選択されるアニオンを含むことを特徴とする請求項14に記載の装置。
- フッ素化アニオンが、[BF4]−、[PF6]−、[SbF6]−、[CF3SO3]−、[HCF2CF2SO3]−、[CF3HFCCF2SO3]−、[HCClFCF2SO3]−、[(CF3SO2)2N]−、[(CF3CF2SO2)2N]−、[(CF3SO2)3C]−、[CF3CO2]−、[CF3OCFHCF2SO3]−、[CF3CF2OCFHCF2SO3]−、[CF3CFHOCF2CF2SO3]−、[CF2HCF2OCF2CF2SO3]−、[CF2ICF2OCF2CF2SO3]−、[CF3CF2OCF2CF2SO3]−、[(CF2HCF2SO2)2N]−、[(CF3CFHCF2SO2)2N]−、およびF−からなる群から選択されることを特徴とする請求項18に記載の装置。
- 前記吸収剤が1種または複数種のイオン性液体を含み、冷媒が、約0.05〜約99.95モルパーセントの冷媒と吸収剤との混合物を、前記蒸発器の温度から前記発生器の温度までの温度範囲にわたって、真空から臨界圧までの圧力で含むことを特徴とする請求項7に記載の装置。
- 冷媒と吸収剤との前記混合物が、潤滑剤、腐食防止剤、安定化剤および染料からなる群から選択される添加剤を含むことを特徴とする請求項1または2に記載の装置。
- 冷蔵庫、冷凍庫、製氷機、エアコンディショナ、産業冷却システム、ヒータまたはヒートポンプとして製作されることを特徴とする請求項1または2に記載の装置。
- (a)冷媒蒸気を吸収剤で吸収して混合物を形成する工程と、
(b)前記混合物を加熱して、冷媒を蒸気形態で前記吸収剤から分離すると共に、前記冷媒蒸気の圧力を高める工程と、
(c)前記冷媒蒸気を圧力下で液体に凝縮する工程と、
(d)前記液体冷媒の圧力を低下させると共に、前記冷媒を気化させて冷媒蒸気の第1および第2の部分を形成する工程と、
(e−1)冷媒蒸気の前記第1の部分の圧力を機械的に高め、次いで、工程(c)を繰り返して冷媒蒸気の前記第1の部分を凝縮して液体にする工程と、
(e−2)工程(a)を繰り返して、前記吸収剤で冷媒蒸気の前記第2の部分を再吸収する工程と、
を含むことを特徴とする物体、媒体または空間の温度を調節するための方法。 - 工程(c)において、前記冷媒蒸気が物体、媒体または空間に近接して液体に凝縮され、もって前記物体、媒体または空間が加熱されることを特徴とする請求項23に記載の方法。
- 工程(d)において、液体冷媒が前記物体、媒体または空間に近接して気化して冷媒蒸気が形成され、もって前記物体、媒体または空間が冷却されることを特徴とする請求項23に記載の方法。
- (a)冷媒蒸気を吸収剤で吸収して混合物を形成する工程と、
(b)前記混合物を加熱して、冷媒を蒸気形態で前記吸収剤から分離すると共に、前記冷媒蒸気の圧力を高める工程と、
(c)前記冷媒蒸気の圧力を機械的にさらに高める工程と、
(d)前記冷媒蒸気を圧力下で液体に凝縮する工程と、
(e)前記液体冷媒の圧力を低下させると共に、前記冷媒を気化させて冷媒蒸気を形成する工程と、
(f)工程(a)を繰り返して、前記冷媒蒸気を前記吸収剤で再吸収する工程と、
を含むことを特徴とする物体、媒体または空間の温度を調節するための方法。 - 工程(d)において、前記冷媒蒸気が前記物体、媒体または空間に近接して液体に凝縮され、もって前記物体、媒体または空間が加熱されることを特徴とする請求項26に記載の方法。
- 工程(e)において、液体冷媒が前記物体、媒体または空間に近接して気化されて冷媒蒸気が形成され、もって前記物体、媒体または空間が冷却されることを特徴とする請求項26に記載の方法。
- 工程(b)において冷媒から分離された前記吸収剤が、その後の工程において使用するために再循環されることを特徴とする請求項23または26に記載の方法。
- 前記冷媒が、ヒドロフルオロカーボン、ヒドロクロロフルオロカーボン、クロロフルオロカーボン、フルオロカーボン、N2、O2、CO2、NH3、Ar、H2、H2O、および非フッ素化炭化水素からなる群の1種または複数種の構成要素を含み、前記非フッ素化炭化水素は、C1〜C4直鎖、分枝鎖または環状アルカンおよびC1〜C4直鎖、分枝鎖または環状アルケンからなる群から選択されることを特徴とする請求項23または26に記載の方法。
- 前記吸収剤が1種または複数種のイオン性液体を含むことを特徴とする請求項23または26に記載の方法。
- 前記吸収剤が1種または複数種のイオン性液体を含むことを特徴とする請求項30に記載の方法。
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