JP2008538281A - 炭素質材料から合成燃料を製造するためのバイオリアクター及び方法 - Google Patents

Abstract

スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて、生物分解可能な炭素質材料から燃料を製造する方法を提供する。生物分解可能な炭素質材料を含む粒状物から、スタックされた粒状物バイオリアクターが形成される。スタックされた粒状物バイオリアクター内の生物分解可能な炭素質材料は、好気的に及び／若しくは嫌気的に１種若しくはそれ以上の合成燃料にバイオコンバートされ、リアクターから収集される。この方法によって製造される合成燃料は、合成石油、アルコール及び／若しくはメタンを含む気体状燃料を含み得る。好ましくは、方法は、好気的バイオトリートフェーズに続いて嫌気性の生物転化反応フェーズを行う。嫌気性、及び好ましくは好気的分解を実施するためのスタックされた粒状物バイオリアクターも開示する。

Description

本発明は、炭素質材料を生物分解（またはバイオデグレード（biodegrade））して、合成燃料、例えば合成油、アルコールおよび／もしくは気体状燃料とするためのバイオリアクターおよびその方法に関する。

潜在的な燃料源としてのメタンの価値は、長い間認められてきており、活用されてきている。しかしながら、天然ガスの現行価格が熱量単位（ＢＴＵ）に関して石油と同程度であるため、しばしば石油油田産物の副生成物であった低価格の燃料源から、それを目的として採掘する価値のある燃料源へと発展した。天然ガスの価値の向上は、石油埋蔵量の世界的な供給の収縮および石炭を燃料とする発電所に課せられたより厳格な環境的規制を含む多くの要因によって駆動されてきている。例えば、石炭から電気を生成することは、天然ガスから電気を生成することの２倍も二酸化炭素を放出する。石炭を燃焼させると水銀蒸気も生成するが、それは世界的な水銀汚染の２０パーセント以上に寄与すると見積もられている。さらに、石炭を燃焼させると、ヒ素化合物および二酸化イオウを放出し得る。その結果として、新たな石炭を燃料とする工場のすべておよび既存の大部分の工場には、今日では、高価な汚染パイプ理システムが必要とされている。

よりきれいに燃焼する燃料に対する需要がますます高まることだけではなく、特に石油埋蔵量が激減（または枯渇）と知られているように、石油に対する世界的な需要がその価格をより高めるように駆動し続けることによっても、天然ガスおよび合成天然ガスなどのメタンを含有するガスへの需要は、将来的に増大し続けることになると考えられる。水素燃料電池が商業化されるにつれて、メタンへの需要も増大することになると考えられる。それは、水素を生成させるための最も安価なプロセスが、触媒の存在下で、メタンおよび水を、水素および二酸化炭素へ化学的に転化させることを伴っているためである。

天然ガスへの需要を満足するために、米国は、今日では、１日あたり少なくとも約２０億立方フートの液化天然ガス（「ＬＮＧ」）を輸入している。液化天然ガスを輸入することは、少なくとも２つの著しい問題点を有している。第１の問題点は、液化天然ガスの輸入コストが高いことである。第２の問題点は、今日の世界的環境において、主要な港に設置された大規模な液化天然ガスターミナルを所有することは、そのようなターミナルがテロリストの攻撃対象となり得るために危険であるということである。しかしながら、テロが生じない場合においてさえ、そのようなターミナルは爆発の重要な危険を伴っている。

一般に、よりきれいに燃焼する燃料およびメタンガスに対して、世界的に高まりつつある需要のため、メタンを含む気体状燃料の代替物源が必要とされている。その結果として、メタンを含む気体状燃料および／もしくは液状合成燃料、例えば合成石油を製造するための経済的な技術が、重要な市場価値を有することになっている。

石炭またはコークスから得られる人工的ガスは、暖房用燃料として用いるため、米国において、１９世紀後半および２０世紀の最初の数十年間に幅広く使用された。米国においてならびに世界のその他のいくつかの領域において、一見無尽蔵とも見える天然ガスの供給が、大きな有用性を有するため、合成ガスは段階的に急速に廃止された。天然ガスの使用は、一方で、米国において、１９４０年から１９７０年との間で、７３０％増大した。この期間に、米国のガス産業は、３１３兆立方フートの天然ガスを生産した。しかしながら、世界の中で、天然ガスが不足する地域では、製造されたガスが使用され続けた。

歴史的に、石炭のガス化は、その分解およびガス化を生じさせるために、熱分解、炭化またはレトルト処理(retorting）によって石炭を加熱することを含んでいた。ガス化プロセスから得られるガスは、一般に、一酸化炭素、二酸化炭素、メタンおよび水素を種々の濃度で含有しており、各成分の濃度は使用したガス化技術に応じて変動し得る。従って、これらの加熱をベースとするガス化技術において、ガス化は主要な工程であるが、石炭から製造されたまたは合成天然ガス（「ＳＮＧ」（synthetic natural gas))を生じさせる全体のプロセスの一部の工程であることを理解する必要がある。更に、そのようなプロセスは、ガス化工程に加えて、一般に、ガスコンディショニング（gas conditioning）、ガス浄化、メタン生成および副産物処理プロセスを含む。さらに、石炭ガス化工程からの生成物ガスを、メタン合成に必要とされている純度の程度まで浄化することは、ガス中の種々のおよび大量の不純物のために、困難を伴う。

既知の加熱ガス化技術を用いる石炭ガス化のもう１つの問題点は、ガス化プロセスが非常に吸熱的プロセスであることであって、プロセスの熱要求は、熱を加えることによってカバーすることが必要とされる。これは、例えば、酸素によって石炭を部分燃焼させて供給される直接的な熱、または外部の燃料源から供給される間接的な熱によって、達成することができる。しかしながら、いずれにせよ、ガス化の前に石炭の中に含まれていた全体的なエネルギー価値の重要な部分は、石炭をガス化するために消費される。最終的に、加熱をベースとするガス化プロセスは、動物または植物排出物についてまったく利用性を示していないが、それらはいずれも炭素質材料の重要で再生可能なリソースである。

有機物をメタンへ生物学的に転化（または転化）させることは、長年にわたって研究されている。有機物をメタンおよび二酸化炭素へ分解すること（即ち、メタン生成分解（degradation）は、限られた酸素またはその他の電子受容体環境（electron acceptor environments）に限って生じる。このプロセスは、湿地、水田、泥炭沼および反芻動物の腸パイプなどに広範囲に及んでおり、地球規模での炭素サイクルに重要な役割を果たしている。実際に、全体の生物学的メタン生成によるメタンの生産は、１年あたり５億トンと見積もられており、これによってメタンは第２の最も豊富な温室効果ガスとなっている。

メタン生成分解（Methanogenic degradation）は、有酸素分解と比べてより遅く、エネルギー生成がより少ない。しかしながら、好気的分解はメタンを生成しない。さらに重要なことは、メタン生成転化（methanogenic conversion）は同じ有機炭素化合物を水および二酸化炭素へ、好気的に完全に分解する場合に放出されるエネルギーの約１５％を放出するだけである。これは、エネルギーの残りの８５％が生成するメタンの中に蓄えられており、その後に酸化されるためである。

メタン生成細菌（Methanogens）は、嫌気的または無酸素的（anoxic）環境においてメタンを生成する古細菌（Ａｒｃｈａｅａ）の群である。それらは偏性嫌気性菌であって、それらの環境における分子状またはイオン性の酸素に耐えることができない。それらは、細菌、原生動物、昆虫および草食動物、例えば牛などを含めて、他の有機体と相互依存関係を形成する。それらは、メタンを生成するためのエネルギー源として、それら有機体と二酸化炭素とによって生み出された簡単な有機化合物、例えばホルメート、アセテート、メチルアミンおよびいくつかのアルコールを用いる。

メタン生成細菌は発酵性の有機体に依存して、それらがエネルギーを依存する簡単な有機の基材を生成し、発酵性の微生物も同様にメタン生成細菌に依存して、それらが生成する有機化合物および水素を取り去って、それらのエネルギーを向上させる。この相互依存は共生的協力（syntrophic cooperation）と称される。この協力的な関係において、発酵性の微生物種は、長鎖有機炭素分子をＨ２とＣ−１およびＣ−２化合物へ発酵させ、メタン生成細菌に供給する。この発酵プロセスは、生成したＨ２とＣ−１およびＣ−２化合物によって抑制される。しかしながら、水素およびＣ−１およびＣ−２化合物をメタンに転化（または転化）する際に、水素およびＣ−１およびＣ−２化合物を除去することによって、発酵種に寄与する。結果として、共生的に協力している嫌気性生物は、複雑な有機物をメタンおよび二酸化炭素へ、元々の有機物に含まれていたエネルギー価値をあまり損失することなく、協力して転化する。分子生物学における最近の進歩は、この複雑であるが広範囲に及ぶ自然のプロセスについて、より良好な理解をもたらしてきた。

メタン生成分解のより綿密なレビューと、いくつかのメタン生成微生物のリストが、Ｂ．Ｓｃｈｉｎｋ、Ｅｎｅｒｇｅｔｉｃｓ ｏｆ Ｓｙｎｔｒｏｐｈｉｃ Ｃｏｏｐｅｒａｔｉｏｎ ｉｎ Ｍｅｔｈａｎｏｇｅｎｉｃ Ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ、Ｍｉｃｒｏｂｉｏｌｏｇｙ ａｎｄ Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ Ｂｉｏｌｏｇｙ Ｒｅｖｉｅｗｓ、６１：２６２−２８０頁（１９９７年６月）によって提供されている（この記載事項は引用することによって本明細書に含むこととする）。

メタン生成分解の生物学が理解されるはるか以前に、人々は、メタンを、その燃料的価値のために、生成するメタン生成分解を利用することを試みた。例えば、米国特許第１，９９０，５２３号（Ｂｕｓｈｗｅｌｌ）（１９３５年に発行）は、下水の嫌気性菌転化を用いて、メタンを生成する方法について記載している。

低グレードの化石燃料をメタンに転化させる、その場（in-situ）での微生物的プロセスを開発するために、多くの努力が捧げられた。例えば、米国特許第３，８２６，３０８号（Ｃｏｍｐｅｒｅ−Ｗｈｉｔｎｅｙ）（１９７４年に発行）および米国特許第５，４２４，１９５号（Ｖｏｌｋｗｅｉｎ）（１９９５年に発行）は、地下の鉱山に残された低グレードの石炭を処理することに焦点を当てた。米国特許第６，５４５３，５３５号（Ｃｏｎｖｅｒｓｅら）（２００３年に発行）には、炭化水素化合物を有する地層において炭化水素化合物をメタンへその場で（in-situ）バイオコンバート（もしくはバイオ転化（bioconversion））する方法が記載されている。Ｃｏｎｖｅｒｓｅらの特許に記載された方法は、地層の中に見出された天然微生物の成長を刺激して、炭化水素化合物を有する地層の環境を替えることを含んでいる。

文献に記載されたいくつかの地下の微生物の炭化水素化合物転化プロセスは、微生物処理がされた石炭またはオイルシェールの鉱床の表面を拡大する爆発物を使用した。爆発は、いわゆる「瓦礫のチムニー（rubble chimney）」を生じる。瓦礫のチムニーを生成することは、メタンへの転化の割合を増大させるのであるが、全体の転化速度は相対的に遅く持続される。

生物学的プロセスは、石油埋蔵量から石油を回収する支援としても用いられている。例えば、米国特許第２，８０７，５７０号（Ｚｏｂｅｌｌ）（１９４６年に発行）、米国特許第２，４１３，２７８号（Ｕｐｄｅｇｒａｆｆ）（１９５７年に発行）および米国特許第２，９０７，３８９号（Ｈｉｔｚｍａｎ）（１９５９年に発行）は、石油埋蔵層に含まれていた油の４０から５０％が、ポンピングおよび水攻法（water flooding）によって取り出された後に、石油埋蔵層から更に石油を回収するために細菌を使用する方法を教示している。地下の石油埋蔵層から追加的に石油を回収するために細菌を使用する方法は、微生物強化油回収（ＭＩＣＲＯＢＩＡＬ ＥＮＨＡＮＣＥＤ ＯＩＬ ＲＥＣＯＶＥＲＹ）（ＭＥＯＲ）と称されている。

その場（in-situ）での微生物ガス化およびＭＥＯＲの主要な制約の１つは、油を追い出したり、粘度を低下させたり、もしくは油をメタンへ転化する、それらのプロセスにおいて使用された細菌の一般的な能力ではなく、むしろ、遭遇した問題は、深い地下の埋蔵層または地層（formation）において、微生物の成長のために妥当な環境を提供することであった。そのような環境では、微生物の転化または分解プロセスを個々にまたは集合的に阻害したり、程度を変化させたり、または抑制したりする種々の環境的ファクターに遭遇し得る。そのような環境的な課題には、例えば、高温、高濃度の塩もしくはその他の殺生物剤および油が保持されている天然の岩石の制限された多孔性などが含まれることがあり、そのことによって微生物が油にアクセスする可能性が制限される。地層の環境をある程度まで修正することは可能であってよいが、地層の環境を微生物活性に実用的な程度で十分に影響を及ぼすことができるかまたはそのように変更することはできないことになると考えられる。

従って、大量の低グレード化石燃料およびその他の有機炭素質材料を、メタンおよび／もしくは油を含む合成燃料へ転化することができる実験室的（ex situ（もしくは外部での））プロセスに対する要求が存在している。撹拌タンクバイオリアクター内で低グレードの化石燃料を生物分解することは理論的には可能であるが、そのような炭素質材料を油および／もしくは気体状燃料に転化させるために必要とされる滞留時間が比較的長いためおよび、比較的少ない燃料的価値を生じるために処理する必要がある材料が大量であるため、撹拌タンクプロセスを商業的規模へスケールアップするためのコストは、撹拌タンクバイオリアクターを実用的なオプションとするには、コストが高すぎる。他方で、大規模で、低コストで、比較的効率的な、堆積バイオリアクターは、世界中のオイルシェールおよびオイルサンドの資源中の数兆バレルの油を開放することができた。そのようなバイオリアクターは、植物および動物の排出物などの再生可能な資源、ならびに、石炭などその他の再生不可能な資源を含めて、その他の有機炭素質材料のバイオガス化に用いることが可能であった。そのようなバイオリアクター内で生成した合成燃料（例えばメタン、アルコールおよび／もしくは合成石油）は、今世紀の残りのエネルギー不足の世界の燃料となり得る。

以上のことを考慮すると、本発明の目的の１つは、有機炭素質材料を合成燃料へ転化するために用いる新たなバイオリアクターの構成を提供することである。もう１つの目的は、有機炭素質材料を合成燃料へ転化するための新しい方法を提供することである。

（発明の概要）
この特許出願明細書は、有機炭素質材料を合成燃料にバイオコンバートするためのバイオリアクターおよび方法に関する。得られる合成燃料は、例えば、合成石油、アルコールおよび／もしくはメタンを含有する気体状燃料であってよい。

１つの態様によれば、生物分解可能な炭素質材料を含んでなる粒状物から、スタックされた粒状物バイオリアクターを形成する。スタックされた粒状物バイオリアクターは、その後、バイオリアクター内でバイオトリートされて、炭素質材料が合成燃料へ転化され、それはバイオリアクターから収集される。合成燃料は、好ましくは合成石油、アルコールおよび／もしくは気体状燃料である。

バイオリアクターを形成するために使われる粒状物の寸法および寸法分布は、炭素質材料の大部分が、バイオトリートを実施するために使われる微生物にさらされるように選ばれることが好ましい。バイオリアクターの空隙体積（void volume）は、約１５％に等しいかまたはそれ以上であることが好ましく、約２０％に等しいかまたはそれ以上であることがより好ましい。バイオリアクターの空隙体積は約１５％〜３５％の範囲であることが好ましく、約２０％〜３５％の範囲であることがより好ましい。空隙体積は、バイオリアクター全体にわたって実質的に均一であることが好ましい。

バイオリアクター内で処理される生物分解可能な炭素質材料には、例えば、オイルサンド、炭素質岩石、アスファルト、アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチ、ケロゲン、ゴムおよび農業排出物（agricultural waste）が含まれる。

スタックされた粒状物バイオリアクターをバイオトリートするために、１もしくはそれ以上の培養物（culture）を用いることができ、それぞれの培養物は１つのタイプの微生物を含んでもよいし、または種々のタイプの微生物を含んでもよい。一般に、培養物は、種々の培養物の群を含むことになり得る。さらに、バイオリアクター内で炭素質材料をバイオトリートするために用いられる微生物は、好気性微生物、通性嫌気性微生物または嫌気性微生物であってよい。特に好ましい態様例において、バイオトリートメント（生物処理（biotreatment)）は、好気性微生物分解プロセスとして開始され、その後、嫌気性微生物分解プロセスへ転化される。しかしながら、その他の実施において、好気的バイオトリートのみ、または嫌気的バイオトリートのみを実施することが望ましいこともあり得る。

バイオリアクター内の炭素質材料が嫌気的にバイオトリートされることになっている場合には、微生物の新しい培養物がバイオリアクターの中へ嫌気的に導入されて、バイオリアクターの全体にわたって効率的に分散されることができるように、バイオリアクターは構成されるべきである。

生物分解を実施するために用いられた各微生物は、一般に、バイオトリートメントとの間に、以下の生化学的プロセスの１つ：
１）炭素質材料から自然の石油を放出する、表面張力低下化合物もしくは溶媒の生成；
２）炭素質材料の、例えば合成石油、アルコールおよび／もしくは簡単な有機化合物を含むより小さな有機化合物への発酵；または
３）発酵プロセスから得られる簡単な有機化合物の、メタン含有生物ガス（またはバイオガス）への転化
を実施する。従って、合成石油、アルコール、気体状燃料、またはこれら３つがスタックされた粒状物バイオリアクターから収集されるかということは、原料、バイオトリートメントを実施するために用いられる微生物のタイプおよびバイオリアクターの中で炭素質材料の分解（digestion）を行う程度に依存することになる。

例えば、有機炭素化合物の好気的分解の主要な最終生成物は二酸化炭素および水であるが、最終的な好気的分解生成物に達するにおいて、好気性微生物および通性嫌気性微生物が、上述したような第１の生化学的プロセスおよび第２の生化学的プロセスを実施している。従って、好気的分解反応を、完了する前に停止することによって、多種多様な炭素質材料から合成石油またはアルコールを製造することができる。更に、所望する場合には、好気的発酵フェーズとの間に生成する有機化合物の全部または一部を、その後の嫌気的バイオトリートメントとの間に、更に分解することおよびメタンへ転化することもできる。従って、バイオリアクター内の好気的発酵生成物は、この特許出願明細書の目的のバイオリアクター内における生物分解可能な炭素質材料の一部であると考えられる。

有機炭素化合物の嫌気的分解の主たる最終生成物はメタンおよび二酸化炭素である。しかしながら、それらの最終的な分解生成物に達する際に、発酵性の嫌気性生物と通性嫌気性生物が上述した第１および第２の生化学的プロセスを実施し、一方、メタン生成細菌が第３の生化学的プロセスを実施することになる。従って、より大きい分子量の炭素化合物、特に大きい分子量の炭化水素化合物を嫌気的に分解する際に、バイオリアクターから合成石油生成物およびアルコールを収集することが可能である。しかしながら、バイオリアクター内の有機炭素質材料の少なくとも一部について嫌気的分解を完了することが許容される場合には、メタンを含有する生物ガスが生産されることになる。

スタックされた粒状物バイオリアクターは、形成された後、数か月または数年の期間で合成燃料を製造し続けることになる。バイオリアクター内で製造された液状および／もしくはガス状の合成燃料は、バイオリアクターを構成する間にバイオリアクターに組み入れられたパイプのネットワークによって、収集されおよびバイオリアクターから取り出され得る。

もう１つの態様例によれば、スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて炭素質材料から気体状燃料を製造する方法が提供される。
その方法は、
ａ）生物分解可能な炭素質材料を含む粒状物からスタックされた粒状物バイオリアクターを形成する工程；
ｂ）バイオリアクター内に嫌気性微生物サポート環境を形成する工程；
ｃ）スタックされた粒状物バイオリアクター内の生物分解可能な炭素質材料を気体状燃料へ嫌気的にバイオコンバートする工程；ならびに
ｄ）バイオリアクターから気体状燃料を収集する工程
を含んでなる。この方法において製造されおよび収集された気体状燃料は、メタンを含有することが好ましい。

特に好ましい実施態様において、バイオリアクター内に嫌気性環境を形成する前に、スタックされた粒状物バイオリアクターは、好気的にバイオトリートされる。これは、バイオリアクター内で好気的に炭素質材料を発酵させおよび／もしくは炭素質材料から自然の油を放出して行われる。この方法は、スタックされた粒状物バイオリアクターから油を収集する工程を含むことも好ましい。

バイオリアクター内の嫌気性環境は、スタックされた粒状物バイオリアクターをガス不透過性のバリヤ、例えばクレイ（clay）またはプラスチックバリヤ層などによって覆うことによって形成することもできる。覆われたバイオリアクターの中へ空気または酸素が導入されない限り、時間の経過と共に、バイオリアクターはそのバリヤによって自然に嫌気性になるが、アルゴン、窒素、二酸化炭素、アンモニア、または水素ガスを用いてバイオリアクターをパージすることによって、バイオリアクターの環境を嫌気性微生物サポート環境へ転化させることを促進することもできる。バイオリアクターから酸素を除去することに加えて、これらのガスはバイオリアクター内の微生物のための必要な栄養材料またはメタン生成のための前駆材料（例えば二酸化炭素および水素）を提供し得る。

生物分解可能な炭素質材料が約０．３ｃｍより小さい粒状物を含む場合には、スタックされた粒状物バイオリアクターを形成する前に粒状物を凝集させることが望ましい。得られる凝集物は、約０．３ｃｍから約２．５４ｃｍまでの範囲の粒子寸法を有することが好ましい。別法として、生物分解可能な炭素質材料の粒状物は、約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きく、約５ｃｍに等しいかまたはそれより小さい粒子寸法および、好ましくは約２．５４ｃｍに等しいかまたはそれより小さい粒子寸法を有する、複数の基材の表面をコーティングすることができる。基材が、その表面に塗られる生物分解可能な炭素質材料の粒状物よりも著しく大きい場合に、コーティング技術は特に有利である。基材に炭素質材料の粒状物を適切に塗るために、一般に、粒状物は約２５０μｍもしくはそれ以下の粒子寸法を有することが必要とされる。

更にもう１つの態様例によれば、粒状物を２もしくはそれ以上の寸法フラクションにスクリーニングし、その後、約１５％に等しいかまたはそれより大きい空隙体積を有する、複数のスタックされた粒状物バイオリアクターが形成される。各バイオリアクターは、分離された寸法フラクションの１つからの粒状物から形成されている。好ましくは、寸法フラクションの１つが著しい微細物のフラクションであるかまたは直径が約０．３ｃｍより小さい粒子を実質的な数で含む場合には、その寸法フラクションによってバイオリアクターを形成する前に、その寸法フラクションを凝集させて、０．３ｃｍから２．５４ｃｍの範囲の粒子寸法を有する粒状物を形成することが好ましい。

更に別の態様例によれば、スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて、生物分解可能な炭素質材料を合成燃料へ転化する方法が提供される。その方法によれば、スタックされた粒状物バイオリアクターは、生物分解可能な炭素質材料を含む粒状物から形成される。そのバイオリアクターには、炭素質材料を発酵させることができる、１もしくはそれ以上の好気性微生物および／もしくは通性嫌気性微生物を含む培養物（または培地（culture)）が植え込まれる（または接種される）。スタックの中の炭素質材料は好気的に発酵し、スタックから合成石油および／もしくは気体状燃料が収集される。スタックの中の環境は好気的環境から嫌気性環境へ転化され、スタックには１種もしくはそれ以上の嫌気性微生物を含む培養物が植え込まれる。好気的にバイオトリートされたスタックは、その後嫌気的にバイオトリートされて、合成石油および／もしくは気体状燃料を生産する。最後に、嫌気的にバイオトリートされたスタックから、合成石油および／もしくは気体状燃料が収集される。

更にもう１つの態様例によれば、スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて、
有機炭素質材料を合成燃料にバイオコンバートする方法が提供される。
この態様例の方法は、
ａ）約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きい粒子寸法を有する複数の基材の表面を有機炭素質材料によって被覆し、それによって複数の被覆された基材を形成する工程；
ｂ）前記被覆された基材によりスタックされた粒状物バイオリアクターが形成され、該スタックされた粒状物バイオリアクターは約１５％に等しいかまたはそれより大きい空隙体積を有する工程；
ｃ）該スタックされた粒状物バイオリアクター内に嫌気性環境を形成する工程；
ｄ）スタックされた粒状物バイオリアクター内の有機炭素質材料が所望の量まで気体状燃料へ転化されるまで、スタックされた粒状物バイオリアクターを嫌気的にバイオトリートする工程；ならびに
ｅ）スタックされた粒状物バイオリアクターから気体状燃料を収集する工程
を含む。

この方法で製造されおよび収集される気体状燃料は、メタンを含有することが好ましい。この態様例の好ましい実施形態において、スタックされた粒状物バイオリアクターから合成石油も収集される。

複数の基材は、例えばオイルシェール、石炭、岩石、アスファルト、ゴムおよび植物排出物からなる群から選ばれる１もしくはそれ以上の材料を含むことができる。さらに、この方法において基材として用いられることができる植物排出物には、例えば、樹皮、トウモロコシの穂軸、木の実の殻、木製副産物および農作物副産物からなる群から選ばれる植物排出物を含むことができる。

基材をコーティングする有機炭素質材料は、例えば、オイルサンド、オイルシェール、アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチ、ケロゲン、石炭および農業排出物からなる群から選ばれる有機炭素質材料を含むことができる。さらに、基材に塗布することができる農業排出物のタイプには、例えば肥料、果実排出物、ワラ、発酵排出物および粉末化した工場排出物が含まれる。ブドウ皮は、バイオトリートメントのために、粗い基材に塗られ得る果実排出物の特に好ましい形態である。さらに、稲ワラ（rice straw）は、バイオトリートのために、基材に塗られ得るワラの特に好ましい形態である。

特に、１ポンドの稲ワラのエネルギー含量は約６，５００Ｂｔｕであって、これはある種の亜炭石炭のエネルギー含量と同等である。毎年、サクラメント渓谷では、約１，５００，０００トンの稲ワラが生産されている。従って、サクラメント渓谷からの稲ワラの年間農作物の中に蓄えられたエネルギー含量は、約１．９５×１０^１２ＢＴＵであって、合成燃料製造のために潜在的に価値のある再生可能な資源となっている。

本明細書において用いるように、「石炭」（coal）という用語には、すべてのタイプの石炭を含んでおり、無煙炭石炭、半無煙炭、半歴青炭、歴青炭、亜瀝青質石炭、亜炭石炭、泥炭石炭、泥炭および燭炭を、低下する変成ランク（metamorphic rank）で含んでいる。基材をコーティングする有機炭素質材料として石炭を用いる場合には、石炭は歴青炭またはそれ以下の変成ランクを有することが好ましく、泥炭またはそれ以下の変成ランクを有することが更に好ましい。さらに、基材をコーティングする有機炭素質材料が石炭またはオイルシェールを含む場合には、コーティングはこれらの材料の濃縮物であることが好ましい。

本発明の好ましい実施形態において、この方法は、スタックされた粒状物バイオリアクターをガス不透過性のバリヤによりカバー（または被覆）する工程をさらに含む。ガス不透過性のバリヤは、例えば、粘土バリヤ層またはプラスチックバリヤ層を含むことができる。

スタックされた粒状物バイオリアクターには、１種又はそれ以上の好気性微生物および／もしくは通性嫌気性微生物を含む培養物を接種（inoculate）することが好ましい。バイオリアクター内の有機炭素質材料は、そのバイオリアクター内で嫌気性環境が形成される前に、好気的に発酵させられる。好気的発酵の少なくとも一部との間で、バイオリアクターは空気にさらされることが好ましい。

バイオリアクター内の酸素濃度を好気的発酵によって低下させることによって、バイオリアクター内に嫌気性環境を形成することができる。別法として、または加えて、スタックされた粒状物バイオリアクターは、アルゴン、窒素、二酸化炭素、アンモニアまたは水素ガスによってパージすることができる。

その他の態様例によれば、有機炭素質材料を合成燃料にバイオコンバートする方法は、
ａ）有機炭素質材料を含む粒状物を、凝集助剤（agglomeration aid）と共に、約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きい粒子寸法を有する複数の凝集物に凝集物させる工程；
ｂ）前記凝集物によってスタックされた粒状物バイオリアクターを形成し、該スタックされた粒状物バイオリアクターは約１５％に等しいかまたはそれより大きい空隙体積を有する工程；
ｃ）スタックされた粒状物バイオリアクター内で嫌気性環境を形成する工程；
ｄ）スタックされた粒状物バイオリアクターの中で、所望の量の有機炭素質材料が気体状燃料へ転化されるまで、スタックされた粒状物バイオリアクターを嫌気的にバイオトリートする工程；ならびに
ｅ）スタックされた粒状物バイオリアクターから気体状燃料を収集する工程
を含んでなる。他の態様例と同様に、気体状燃料はメタンを含有することが好ましい。さらに、合成石油がバイオリアクターから流出する際に、スタックされた粒状物バイオリアクターから合成石油が収集されることが好ましい。

凝集物を形成するために使用された粒状物は、オイルサンド、炭素質岩石、アスファルト、ゴムおよび農業排出物からなる群から選ばれる１もしくはそれ以上の材料を含めて、多種多様な有機炭素質材料を含むことができる。好適な農業排出物は、例えば樹皮、トウモロコシの穂軸、木の実の殻、木製副産物および農作物副産物を含む。好適な炭素質岩石には、石炭もオイルシェールも含まれる。凝集物を形成するために用いられる石炭粒状物は、歴青炭またはそれ以下の変成ランクを有する石炭を含むことが好ましく、泥炭またはそれ以下の変成ランクを有する石炭を含むことがより好ましい。

この方法は、スタックされた粒状物バイオリアクターをガス不透過性のバリヤによってカバーする工程を含むことも好ましい。ガス不透過性のバリヤは、例えばクレイバリヤ層またはプラスチックバリヤを有することができる。

スタックされた粒状物バイオリアクターは、１種もしくはそれ以上の好気性微生物および／もしくは通性嫌気性微生物を含んでなる培養物により接種されることも好ましい。バイオリアクター内の有機炭素質材料は、そのバイオリアクター内に嫌気性環境が形成される前に、好気的に発酵させられる。好気的発酵の少なくとも一部との間で、バイオリアクターは空気にさらされることが好ましい。

バイオリアクター内の酸素濃度を好気的発酵によって低下させることによって、バイオリアクター内に嫌気性環境を形成することができる。別法として、または加えて、スタックされた粒状物バイオリアクターは、アルゴン、窒素、二酸化炭素、アンモニアまたは水素ガスによってパージすることができる。

複数の凝集物を、液状もしくは半液状の炭素質材料、例えば、アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチおよびケロゲンなどにより被覆して、バイオリアクター内の炭素質材料の濃度を増大させることもできるし、ならびに、バイオリアクター内で微生物が生物分解するための、有機化合物の容易に生物分解可能なソースを提供することもできる。

その他の態様例によれば、有機炭素質材料を合成燃料へ転化する方法は、
ａ）約５．０ｃｍより小さい粒子寸法を有する、固体の有機炭素質材料の粒状物を供給する工程；
ｂ）前記粒状物を２もしくはそれ以上の寸法フラクションにスクリーニングする工程；
ｃ）約１５％に等しいかまたはそれより大きい空隙体積を有する複数のスタックされた粒状物バイオリアクターを形成する工程であって、各バイオリアクターは分離された寸法フラクションの１つからの粒状物によって形成されているバイオリアクターである工程；
ｄ）各スタックされた粒状物バイオリアクターの内で嫌気性環境を形成する工程；
ｅ）スタックされた粒状物バイオリアクターの中で、所望の量の有機炭素質材料が気体状燃料へ転化されるまで、スタックされた粒状物バイオリアクターを嫌気的にバイオトリートする工程；ならびに
ｆ）各スタックされた粒状物バイオリアクターから気体状燃料を収集する工程
を含む。他の態様例のように、気体状燃料はメタンを含有することが好ましい。さらに、スタックされた粒状物バイオリアクターから合成石油を収集することが好ましい。

固体の有機炭素質材料の粒状物は、例えばオイルサンド、炭素質岩石、アスファルト、ゴムおよび農業排出物を含めて、広い範囲の固体の有機炭素質材料を含むことができる。この方法に用いるのに好適な農業排出物は、例えば、樹皮、トウモロコシの穂軸、木の実の殻、木製副産物および農作物副産物からなる群から選ばれる１種もしくはそれ以上の植物排出物を含む。この方法に用いるのに好適な炭素質岩石には、石炭もオイルシェールも含まれる。

この方法は、各スタックされた粒状物バイオリアクターをガス不透過性のバリヤによりカバーする工程を更に含むことが好ましい。スタックされた粒状物バイオリアクターは、１種もしくはそれ以上の好気性微生物および／もしくは通性嫌気性微生物を含んでなる培養物により接種されることも好ましい。バイオリアクター内の有機炭素質材料は、そのバイオリアクター内に嫌気性環境が形成される前に、好気的に発酵させられる。好気的発酵の少なくとも一部との間で、バイオリアクターは空気にさらされることが好ましい。

上述したいずれかの態様例に関連して説明した方法で、バイオリアクター内で嫌気性環境を形成することができる。

アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチおよびケロゲンなどの液状もしくは半液状の炭素質材料を、バイオリアクターの少なくとも一部に加えて、バイオリアクター内の炭素質材料の濃度を増大させることもできるし、ならびに、バイオリアクター内で微生物が生物分解するための、有機化合物の容易に生物分解可能なソースを提供することも好ましい。

発明の他の要旨によれば、生物分解可能な炭素質材料を合成燃料へ転化するためのバイオリアクターが提供される。１つの態様例によれば、バイオリアクターは、生物分解可能な炭素質材料を燃料に転化するためのバイオリアクターであって、
ａ）約１５％に等しいかまたはそれ以上の空隙体積を有する堆積物（heap）を形成するようにスタックした複数の粒状物であって、生物分解可能な炭素質材料を含む粒状物；
ｂ）前記堆積物にガスを伝達する手段；
ｃ）前記堆積物に水溶液を伝達する手段；
ｄ）前記堆積物からガスを伝達する手段；
ｅ）前記堆積物から流出する液体を収集する手段；
ｆ）前記堆積物をカバーするガス不透過性のバリヤ；ならびに
ｇ）前記堆積物の中の生物分解可能な炭素質材料を合成燃料へ生物分解することができる前記堆積物中の微生物コンソーシアム
を含む。

本発明のその他の要旨、目的、望ましい特徴および利点は、この出願の詳細な説明および図面からよりよく理解されるであろう。そこに記載する本発明の種々の態様例は、例示の目的で示されている。しかしながら、図面は例示の目的で示しているのであって、それによって本発明を限定することを意図するものではない。

（好適な態様例の詳細な説明）
「合成燃料」（synfuel）という用語は、その通常の意味に対応して、固体状の化石燃料、例えば石炭、または化石燃料の固体状の一部、例えばタールサンドもしくはオイルシェールから誘導される、または発酵から誘導される液体状燃料または気体状燃料を指す用語として、用いられている。製造された合成燃料は、例えば合成石油、アルコールおよび／もしくはメタンを含有する気体状燃料であってよい。

本明細書において用いられる「生物分解可能な炭素質材料（biodegradable carbonaceous material）」という用語および「有機炭素質材料(organic carbonaceous material)」という用語は本質的に交換可能であって、本発明の方法またはバイオリアクター内で、合成燃料を製造するために用いることができる炭素を含む原料（carbonaceous feedstock）を意味する。それらの用語も、バイオリアクター内に最初から存在する炭素を含む原料から誘導された有機発酵生成物をも包含し、およびそのような有機発酵生成物を意味すると理解されたい。

図１は、生物分解発電所（biodegradation power plant）１０を模式的に示している。発電所１０は、スタックされた粒状物バイオリアクター（bioreactor）２０を含んでいる。この態様例において、バイオリアクター２０は、複数のスタックされた粒状物を含む堆積物３０と、堆積物３０を覆うガス不透過性のバリヤ３６とを有する。バリヤ３６は、バイオリアクター２０を嫌気性モードで操作することができるように設けられている。バイオリアクター２０を嫌気性モードで操作しない場合には、バリヤ３６は不要である。

スタックされた粒状物バイオリアクター２０は、生物分解可能な炭素質材料を含む粒状物を、堆積物３０を形成するように積み重ねること（または堆積させること）によって形成することができる。スタックされた粒状物バイオリアクター２０は好気的におよび／もしくは嫌気的にバイオトリートされて、バイオリアクター２０内の炭素質材料が合成燃料へ転化され、得られる合成燃料は、例えば液体収集システム３２および／もしくは気体収集システム３３を用いて、バイオリアクターから収集される。

バイオリアクター２０の中で処理された生物分解可能な炭素質材料は、例えば、オイルサンド、炭素質岩石、アスファルト、アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチ、ケロゲン、ゴムおよび農業排出物を含むことができる。本発明の方法およびバイオリアクターで処理することができる炭素質岩石材料は、例えば多種多様な石炭およびオイルシェールを含む。低グレードの石炭は、固定された炭素の含量が少なく、より高い水素濃度を有しおよび一般に生物分解が容易であるために、特に好ましい。従って、石炭は、歴青炭（bituminous coal）またはそれ以下の変成ランク、亜炭（lignite coal）またはそれ以下の変成ランクおよび泥炭（peat）またはそれ以下の変成ランクを有することが好ましい。

本発明の方法でおよびバイオリアクター内で、天然のおよび合成のアスファルトを処理することができ、従って、路面からはがれたアスファルトを処理する代替手段および新しい用途を提供することができる。同様に、刻まれたタイヤまたは破砕されたタイヤを、本発明の方法およびバイオリアクター内において、ゴムのソースとして用いることができる。農業排出物には動物および植物の両方の排出物を含んでおり、その有用な例には、肥料、樹皮、トウモロコシ穂軸、木の実の殻、木製副産物および農作物副産物、果実排出物、ワラ、発酵排出物および粉末化した工場排出物などがある。

本発明の方法を実施するために、多種多様のスタックされた粒状物バイオリアクターを使用することができる。実際に、金属鉱石の堆積生物浸出（heap bioleaching）に用いられた多くの堆積バイオリアクターの構成は、本発明において使用するために適応することができる。さらに、バイオリアクター２０を形成するために用いられた粒状物の寸法と粒子寸法分布は、炭素質材料の大部分がバイオトリートメントを実施するために用いられる微生物にさらされるように選ばれることが好ましい。粒状物の寸法と粒子寸法分布は、バイオリアクター２０の空隙体積が約１５％に等しいかまたはそれより大きいように、または約２０％に等しいかまたはそれより大きいように選択されることが好ましい。バイオリアクター２０の空隙体積は、約１５％〜３５％の範囲であることが好ましく、約２０％〜３５％の範囲であることがより好ましい。空隙体積は、バイオリアクターの全体にわたって実質的に均一であることも望ましい。

好気的にバイオトリートされるバイオリアクター２０について、堆積物の中で酸素および液体を移動させるために良好な浸透性が必要とされるので、上述した範囲のより高い側の空隙体積が一般に必要とされる。専らまたは主として嫌気的にバイオトリートされるバイオリアクターには、同等のレベルの浸透性は必要とされないが、そのようなバイオリアクターの浸透性は重要であり続ける。これは、ｐＨおよび温度の制御、精密な低レベルの酸素制御および堆積物中での好気性条件への効率的な転換などのために、そのようなバイオリアクター内では浸透性がまだ必要とされているためである。堆積物内での液体の好適な移送を許容して、バイオリアクターのすべての領域に接種材料（inoculum）および栄養材料（nutrients）が到達することができるように、浸透性は必要とされる。さらに、１トンの石炭は、０．５トンものメタンガスを製造することが可能である。それは、約１０００倍の体積膨脹である。従って、このガス状の合成燃料が排出され得るように、バイオリアクターが適切な浸透性を有することは重要である。

スタックされた粒状物バイオリアクター２０をバイオトリートするために、１種又はそれ以上の培養物を使用することができ、各培養物は１つのタイプの微生物を含んでもよいし、または種々のタイプの微生物を含んでもよい。一般に、培養物は、種々の培養物の群を含むことになり得る。さらに、バイオリアクター２０内で炭素質材料をバイオトリートするために用いられる微生物は、好気性微生物、通性嫌気性微生物または嫌気性微生物であってよく、これらを時間の経過と共に変更することもできる。例えば、特に好ましい態様例において、バイオトリートメント（生物処理（biotreatment)）は、好気性微生物分解プロセスとして開始され、その後、嫌気性微生物分解プロセスへ転化される。しかしながら、その他の実施において、好気的バイオトリートのみ、または嫌気的バイオトリートのみを実施することが望ましいこともあり得る。

好気的バイオトリートを実施することになっている場合には、堆積物３０を形成しながら、またはそのすぐ後に、バイオリアクター２０の中で処理されることになる、生物分解可能な炭素質材料を生物分解することができる微生物コンソーシアムを、堆積物３０に埋め込む（または接種する）ことが好ましい。例えば、接種材料は、粒状物がスタックされて、好ましくはコンベヤスタックされて堆積物３０を形成する際に、粒状物の上に噴霧することができる。別法として、堆積物３０を形成するように配置された粒状物の各層には、粒状物の別の層を配置する前に、接種材料を噴霧することができる。さらに、堆積物３０を形成するために、以下に記載するような被覆粒状物または凝集物を使用する場合には、粒状物形成プロセスとの間に、接種も行われることになる。上述した接種技術は、排他的なものではなく、当業者であれば、本明細書の開示事項から、バイオリアクターを形成するために使用した粒状物上にすでに存在している野生株の微生物菌種を用いることを含めて、バイオリアクター２０に接種するには多種多様の方法があることを理解するであろう。

バイオリアクター２０の中で炭素質材料を嫌気的にバイオトリートする場合には、微生物の新しい培養物が嫌気的にバイオリアクターの中に導入されおよび、バイオリアクターの全体にわたって効率的に分散されるように、バイオリアクター２０が構成されることが好ましい。このことは、例えば微生物および栄養材料の供給部４０と、油／水分離器３７から回収された水６６とに連絡している潅漑システム（irrigation system）３４を通して達成することができる。本発明の態様において、潅漑システム３４は、ガス不透過性バリヤ３６が堆積物３０上に可能な限り接近して配置されるような、ドリップ（drip）潅漑システムであることが好ましい。潅漑システム３４は、堆積物３０の全体が潅漑され得るように、堆積物３０の頂部に隣接して配置されることが好ましい。しかしながら、堆積物の全体にわたって種々の深さに埋められたエミッタ６１を有し、潅漑システムの種々の部分を独立して制御して、バイオリアクター２０の中でのプロセス制御を向上させることも望ましい。

以下の表１に挙げられた細菌は、石炭、オイルシェールおよびオイルサンドなどの化石燃料内で見出された炭化水素化合物材料を、好気的に生物分解するために用いることができる。さらに、これらの天然資源と関連することが見出された野生株の菌種を用いることができる。堆肥パイル内で見出される典型的な微生物は、バイオリアクター２０の中で農業排出物および有機排出物を好気的に生物分解するために使用することができる。好気的または通性沼地（lagoon）から誘導される接種材料を使用することもできる。

（表１）長鎖炭化水素化合物を分解することができる好気性微生物および通性嫌気性微生物

表１中の通性微生物と、以下に記載する表３に示す微生物は、バイオリアクター２０の中で種々の炭素質材料を嫌気的に発酵させるために用いることができる。さらに、表２に示されたメタン生成細菌は、好気的発酵および／もしくは嫌気的発酵によって得られる簡単な有機化合物をメタンに転化することによって、バイオリアクター２０の中に含まれる炭素質材料の生物分解を完了するために、用いることができる。農業排出物およびその他の有機排出物の生物分解において有用な嫌気性微生物は、例えば、牛糞肥料または通性または嫌気的廃棄物処理池のスラッジなどから容易に得ることができる。
表１、２および３に示す細菌および古細菌は、すべてアメリカン・タイプ・カルチャー・コレクション（American Type Culture Collection（ＡＴＣＣ)）または同様の菌株保存機関（Culture Collections）から入手可能である。

（表２）メタン生成細菌

（表３）嫌気性発酵細菌

表１〜３に示す微生物または野生株微生物の１種又はそれ以上を、本発明の方法に選択するか否かは、いくつかのファクター、例えば、または野生のひずみにリストされた微生物のより多くが現在のプロセスの中の使用のために選ばれるかどうかは、生物分解しようとする炭素質材料のタイプ、環境の予測されるｐＨおよび生物分解との間に、堆積物内において予測される温度などに依存することになる。しかしながら、これらの選択基準は、当業者によく知られており、本明細書において詳細に説明することを必要としない。しかしながら、一般論として、好気的バイオトリートメントおよび嫌気的バイオトリートメントの両者との間に、微生物コンソーシアム（または複合微生物系（microorganisms consortium)）を使用することが好ましい。一般に堆積物３０の全体にわたって環境条件（例えば、ｐＨ、温度、Ｅｈ、栄養材料のタイプおよび濃度、有機基質、毒素レベルなど）が変動し得るため、微生物コンソーシアムが好ましい。従って、コンソーシアムを使用する場合に、堆積物３０の中の条件は、堆積物３０の中またはその一部に存在する条件に最適な微生物について自然に選択されるものになる。

さらに、本明細書に記載するバイオリアクターおよび方法は、細菌と古細菌（Archaea）を用いて生物分解を実施することに制限されない。例えば、バイオリアクター２０内において、炭素質材料を生物分解するイースト、菌類および／もしくはかびを用いることもできる。

上述したように、スタックされた粒状物バイオリアクター２０は、好気的バイオリアクターとして最初に動作し、その後嫌気性のバイオリアクターへ転化されることが好ましい。バイオリアクター２０内の嫌気性環境は、例えば、ガス不透過性のバリヤ３６によって堆積物３０をカバーすることによって形成することができる。ガス不透過性のバリヤ３６は粘土バリヤ層またはプラスチック・ライナ（liner）であることが好ましい。

堆積物３０が一旦カバーされると、バイオリアクター２０に追加の空気または酸素が供給されない限り、バイオリアクター２０の中で炭素質材料が好気的に生物分解されることによって、利用し得る酸素のすべてが消費されることになるので、バイオリアクター２０は時間の経過とともに自然に嫌気性になる。利用し得る酸素が消費されると、バイオリアクター２０内のプロセスは、好気性の生物分解プロセスから嫌気性の生物分解プロセスへ転化されることになる。この転化プロセスを加速するためには、例えば、アルゴン、窒素、二酸化炭素、アンモニア、水素、またはそれらの組み合わせなどの非酸化性ガス（または、酸素を含有しないガス（non-oxygenated gas)）またはその他のいずれかの嫌気的環境をサポートするガスを用いて、バイオリアクターをスイープまたはパージすることによって、バイオリアクターから酸素を除去することができる。生物分解プロセスは、通性嫌気性菌を用いることによって、堆積物３０内を好気的環境から嫌気的環境へ転化させる間に利益を得る。これは、偏性嫌気性菌の成長をサポートする環境では多量の酸素が存在するが、頑強な好気的発酵を続行させるには不十分な酸素である間は、通性嫌気性生物は分解プロセスを続行することができるためである。

ガスデリバリーシステム６０を用いて、バイオリアクターの全体にわたってガスを供給することができる。ガスデリバリーシステム６０は、堆積物を形成する間に、好ましくは堆積物３０の底部に隣接して、堆積物３０中に埋設されている多孔パイプ（perforated pipes）３１を有している。ガスデリバリーシステム６０は、多孔パイプ３１と連通しており、および、バルブ２７を介して空気ブロア２８またはパージガス供給部６４と選択的に連通するパイプ６２をも有している。バイオリアクター２０を嫌気性システムへ転化させる前に、バルブ２７は、空気ブロワ２８とパイプ６２との間を連絡するように開いた状態にあることが好ましい。その結果として、バイオリアクター２０の中で好気的生物分解を実施する間に、空気ブロワ２７からの空気が多孔パイプ３１を通してバイオリアクター２０に送ることができる。従って、ガスデリバリーシステム６０を使用して、好気的フェーズとの間に、堆積物３０内の温度を調節し、ならびに、堆積物３０内の酸素レベルを調節および制御することができる。

ガスデリバリーシステム６０は、バイオリアクター内に嫌気性環境を形成することができるように、パージガスをバイオリアクター２０に供給することにも適応している。この点に関して、バイオリアクター２０を嫌気性のバイオリアクターへ転化する場合、バルブ２７はパイプ６２とブロワ２８（または大気）との間の連絡を閉じるように調節されることが好ましい。しかしながら、バルブ２７を、パイプ６２とパージガスのソース６４との間を連絡するように開いた状態に調節することがさらに好ましい。バイオリアクター２０のパージが十分に行われたら、ブロワ２８およびパージガス供給部６４の両者と、パイプ６２との間の連絡を遮断するような第３の位置に、バルブ２７を調節することができる。

ガス収集システム３３を使用して、バイオリアクター２０からガス状の合成燃料を収集しおよび除去することができる。ガス収集システム３３は、堆積物３０を形成する間に、堆積物３０の上側部分に配置された複数の多孔パイプ６８を有している。さらに、収集システム３３は、収集した気体状燃料を、貯蔵タンク２６へ送るための手段、例えばパイプ７０を有している。ガス状の合成燃料は一般に、メタン生成分解から得られるメタンおよび二酸化炭素混合物を含むことになるので、収集されたガス状の合成燃料は、貯蔵タンク２６の中に所望のメタン燃料値（methane fuel values）が蓄えられる前に、セパレータ３９を通して処理されることが好ましい。セパレータ３９は、収集されたガス状の合成燃料内のメタンから二酸化炭素を分離するように構成されている。好適な二酸化炭素／メタン分離技術の例は、米国特許第４，５１８，３９９号に記載されている（それらの記載事項を引用することによって本明細書に包含する）。分離された二酸化炭素ガスは、ガスデリバリーシステム６０の導管６２へパイプ７２を経由して送られ、従ってバイオリアクター２０にリサイクルされることが好ましい。セパレータ３９から得られた浄化されたメタンは、その後に使用または販売するために、貯蔵タンク２６の中に蓄えることができる。

セパレータ３９からの二酸化炭素をバイオリアクター２０へリサイクルして、嫌気的フェーズの間のバイオリアクター内を陽圧に維持し、それによって、酸素汚染の可能性を最小化して、嫌気性の条件の維持に寄与することが好ましい。さらに、二酸化炭素は実際に、メタン生成有機体がメタン生成において用いる基質の１つである。

バイオリアクター２０から収集されたガス状の合成燃料が十分なメタン燃料値を有する場合には、代わりに、ガスを燃焼させる発電装置４５へ直接的に供給することができる。ガスを燃焼させる発電装置は、収集されたガス状の合成燃料を流出させることに適応化された内燃機関またはガスタービンによって動作させることができる。発電装置４５から得られた電力は、その他の工場操作のための電気を提供するように、地域の電力会社に販売するように、または需要者に直接的に販売されるように利用することができる。

エンジンおよびタービンの効率のため、燃焼させたメタン燃料値のわずかに小さな割合（内燃機関については２４〜３８％および小規模なタービンについては１６〜１８％）が電気エネルギーに変換されることになる。燃焼したメタンガス中の残りの燃料値は、過剰な熱へ変換されることになる。しかしながら、生物分解発電所１０が石炭、オイルシェールまたはオイルサンドの貯蔵所の近くに位置する場合には、ガスを燃焼させる発電装置４５から発生した過剰な熱は、例えば、オイルサンドから石油状生成物を抽出するために用いる熱水および／もしくはスチームの生成、石炭のガス化およびオイルシェールの熱分解を含む種々の目的に用いることができ、従って、発電所１０から発生した過剰な熱を、これらの化石燃料資源から油を再生するための常套の技術に使用することができる。

堆積物３０のすべての部分が好気的に生物分解する間は、二酸化炭素ガスだけが発生することになる。従って、パイプ７０に設けることができるバルブ７１を開いて、バイオリアクター内で生成した二酸化炭素を排出することができる。

堆積物３０の全体にわたって１もしくはそれ以上の位置に種々のセンサー３５を設置して、生物分解プロセスの間におけるバイオリアクター２０内の酸素レベルを測定することができる。センサー３５は、温度、イオン強度、硫酸塩濃度、有毒な金属レベル、ｐＨまたはＥｈを含めて、その他のプロセスパラメータをモニター（または監視）することができる。酸素レベルと他のガスレベルは、ガス収集システム３３の中を通って流通するガスを監視することによって、測定することができる。同様に、温度、イオン強度、硫酸塩濃度、有毒な金属レベル、溶存酸素、ＥｈまたはｐＨなどのパラメータは、バイオリアクター２０から液体収集システム３２を経由して取り出された液体を監視することによって、バイオリアクター内で測定することができる。

液体収集システム３２は、堆積物３０の最も低い層に組み込まれている排水システム７４を有している。排水システム７４は、バイオリアクター２０から液体を除去することに適応化されており、ならびにドレーン８０を有しており、堆積物３０から流出する流体はドレーン８０から収集されおよび堆積物３０へリサイクルされるか、またはそれらの燃料値のために処理されることができる。この態様例では、排水システム７４は一連の盲暗渠（french drain）７４を本質的に有している。それは、れき（fravel）７８の層内に埋設されており、地面を向いてパーフォレーション（または多孔）が配向されている、全体として平行な一連の多孔パイプ７６を有している。多孔パイプ７６を通って排出される液体はドレーン８０に集められ、それらは好ましくは油／水分離器３７へ送られる。バイオリアクター２０の中で製造された液状の合成燃料は、セパレータ３７の頂部から取り出され、水６６は底部から取り出される。液状の合成燃料は、その後の（または将来的な）使用または販売まで貯蔵するために、タンク２５へ送られる。取り出された液状の合成燃料は、種々の炭化水素化合物およびアルコールを含んでいる。従って、液状の合成燃料は、使用または市場への販売の前に、更に精製されることが好ましいこともある。

セパレータ３７から取り出された水６６は、必要に応じて、供給部４０から追加の接種材料および栄養材料が補充されて、潅漑システム３４を通してバイオリアクター２０へリサイクルされることが好ましい。供給部４０内の接種材料は、活性で適応した微生物を堆積物３０の中に導入するための手段として、異なる操作堆積物から採取された液体から取り出すことができる。接種材料および栄養材料に加えて、堆積物の中に導入される液体は、液体が堆積物の中に戻される際に、供給４０から追加されたその他の材料を含むことができる。追加の添加材料には、例えば水、緩衝液、糖、廃油、スラリー化された牛糞肥料を含むことができる。セパレータ３７から取り出された水６６が堆積物３０の中へリサイクルされる前に、取り出された水６６からは、汚染材料および／もしくは生体毒素が除去されることが好ましい。

スタックされた粒状物バイオリアクター２０は、数か月または数年の期間で、ガス状および／もしくは液状の合成燃料を製造し続けることになる。しかしながら、非常に少量のエネルギーだけが最終生成物として二酸化炭素の生成に失われることになるため、化石燃料またはバイオリアクターの中に含まれているその他の炭素質材料からのエネルギーの最終的な歩留まり（eventual yield）は高いものとなる。

バイオリアクター２０から炭素質材料が使い果された後、バイオリアクターをそのまま残すことができる。別法として、バイオリアクター内の残存するすべての炭化水素化合物または他の炭素質材料を完全に除去するために、バイオリアクターに空気を供給することも望ましいことがある。最後に、以下においてより詳細に説明するが、バイオリアクターが被覆された基材から形成されている場合、基材を回収して、更なる炭素質材料によって再被覆し、新しい堆積物の中にスタック（stack）することもできる。

バイオリアクター２０の堆積物３０を形成するためのいくつかの好ましいタイプの粒状物について、図２〜５を参照して、説明する。

一般に、堆積物３０は炭素質材料を含む複数の粗い粒状物から形成することが好ましい。粒状物は、適度の流体流動性、特に堆積物の中での流体流動性を確保するため、かなり狭い寸法範囲内に含まれることが好ましい。実質的に均一な寸法の粒状物を使用して特定の堆積物３０を形成することによって、バイオリアクターの中を通して液体またはガスの均一な流れが許容されることになる。他方で、より広い粒子寸法分布は充填および空隙体積の減少を生じ得る。堆積物中の空隙体積は、一般に、約１５％に等しいかまたはそれより大きくあるべきであって、約２０％に等しいかまたはそれより大きいことが好ましい。一般に、空隙体積は、１５〜３５％の範囲にあることになる。空隙体積は２０〜３０％の範囲にあることがさらに好ましい。不均一な充填または寸法の偏在（segregation）は、堆積物３０中でのガスおよび液体の不均一な流れを生じたり、スタックされた粒状物バイオリアクター２０の中で液体またはガスの均一な流れを制御する能力を低下させたりし得る。

堆積物３０を形成するために用いられた粒状物は、堆積物３０中で遭遇することになる予測される圧縮力に耐えることができるような十分な完全性（integrity）を有すべきである。これは、一般に、粒状物が、その上方に積み重ねられる（またはスタックされる）材料の数トンもの力に耐える能力を有すべきであることを意味することになる。粒状物は、バイオリアクター２０の中で流体の流れを促進するために一般に均一な寸法を有することが好ましい一方で、バイオリアクター２０の全表面積を増大させることに寄与するために、荒い不均一な表面形態（morphology）を有することも好ましい

本明細書に記載する方法を実施するために好適な特徴を有する粒状物を形成する３つの方法が、例えば米国特許第５，７６６，９３０号、同第５，４３１、７１７号および同第５，３３２，５５９号（それらの記載事項を引用することによって本明細書に包含する）に記載されている。

破砕された粒状物の凝集は、粒子寸法の増大への第１のアプローチであり、それによって堆積物の中を通る液体のパーコレーション（percolation）が改善される。図２は、凝集した粒状物１４の断面図を示しており、複数の粒状物１４を用いて堆積物３０を形成することができる。凝集した粒状物１４は、より小さい粒状物１５、１６および１７の複数を、バインダー１８によって一体に結合して有してなる。より小さい粒状物１５、１６および１７は、生物分解可能な炭素質材料を破砕することによって得られた微細物（fines）により形成することができる。別法として、より小さい粒状物１５、１６および１７は、２もしくはそれ以上の炭素質材料の異なるソースからの粒状物により形成することができ、それらを一緒に結合して凝集した粒状物１４を形成することができる。従って、異なる生物分解特性を有する２種もしくはそれ以上の炭素質材料からの粒状物を組み合わせて、バイオリアクター２０の中での全体としての生物分解プロセスを向上させることが望ましいとすることができる。複数の凝集した粒状物１４を、追加の炭素質材料によってコーティングすることが望ましいこともある。例えば、堆積物３０を形成するために用いられた凝集した粒状物１４を、エタノール発酵、都市廃棄物スラッジまたは農業排出物からのバイオマスから形成されたスラリーを用いてコーティングして、堆積物に存在する生物分解性の微生物に栄養材料を提供することができる。

生物分解させるべき生物分解可能な炭素質材料が約０．３ｃｍより小さい直径の粒状物の主要なフラクションを含む場合に、凝集が考慮されるべきである。凝集の後で、凝集した粒状物１４は約３ｃｍから約２．５４ｃｍの範囲内の粒子寸法を有することが好ましい。この点に関して、炭素質材料が、約２５０μｍ以下の寸法を有するような、特に微細な粒状物である場合には、以下に説明するようなコーティングプロセスがより適切な粒状物形成オプションであり得る。

上述したような凝集した粒状物１４を製造するための手段を、図４に示す。凝集させるべき炭素質材料４１の粒状物は、適切な量のバインダー１８とともに回転ドラム４３に入れられる。バインダー１８は、例えば、石灰、ポルトランドセメント、または鉱業界で用いられるいずれかの好適な高分子化合物バインダーであってよい。別法として、バインダー１８として、アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチまたはケロゲンなどの他の炭化水素化合物源を使用することも可能であるが、凝集した粒状物１４へのコーティングとしてそのような材料を最小限で添加することもできる。

好適なバインダーは、炭素質材料４１の粒状物を複数の比較的均一な大きさの粒状物１４へとバインド（または結合）しおよび、堆積物の重量に耐えるのに十分な強度を有する粒状物を形成するような材料である。さらに、得られる凝集した粒状物１４は、生物学的プロセスのｐＨに適合して、ならびに、分解されおよび液状およびガス状の合成燃料へ転化される炭素質材料への微生物のアクセスを抑制しないものであることが必要とされる。本発明の好適な態様例において用いられるメタン生成性および発酵性の微生物は、６〜８のｐＨ範囲で成長することができ、ポルトランドセメントおよびその他の中性〜アルカリ性ｐＨ凝集助剤に適合性を有する。しかしながら、炭素質材料の微生物の分解は、ｐＨを６〜８の最適な範囲から低下させ得る有機酸を生成するので、バインダーとしてセメントを使用することによって、メタン生成嫌気性生物のために最適なｐＨの範囲を維持することに寄与することができる。ポルトランドセメントタイプ凝集助剤の主たる利点は、セメントをバインダー１８として用いる時のそれらの強度、従って、粒状物１４の非圧縮性（non-compressibility）である。

凝集した粒状物１４が一旦形成されたら、それらを堆積物３０の中に積み重ねて、本明細書に記載するようなバイオリアクター２０に用いることができる。

図３は、本発明において使用することができる第２のタイプの粒状物であってよい、被覆粒状物２３の断面図を示している。この態様例では、炭素質材料４１の粒状物を、複数の基材２１上にコーティングして、炭素質材料のコーティング２２を有する複数の被覆された粒状物２３を形成する。別法として、コーティング２２は、液状の炭素質材料から形成するか、または液状の炭素質材料を含むことができる。炭素質材料の粒状物４１および／もしくは液状の炭素質材料は、図４に例示するような回転ドラム４３または高濃度パルプスラリー・スプレイヤー（slurry sprayer）の使用を含む種々の技術を用いて、基材２１上にコーティングすることができる。

基材２１は、好ましくは固体であって、約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きくおよび約５ｃｍに等しいかまたはそれより小さい粒子寸法を有することが好ましい。基材２１は、約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きくおよび約３ｃｍに等しいかまたはそれより小さい粒子寸法を有することがより好ましい。粗い基材２１は約０．３ｃｍより大きい粒子寸法を有することが好ましいが、基材の一部はこの粒子寸法よりも実際に小さいものであってよいということが、考えられおよび認められている。当業者は理解するであろうが、より大きい材料を所望の寸法範囲へ圧潰することによって粗い基材２１を製造すると、砕けた材料はある程度の粒度分布（size distribution）を有することになる。そして、材料が、約０．３ｃｍ以下の材料を排除するようにスクリーニングされる場合、最小目標０．３ｃｍ以下の粒子寸法を有する材料の一部は、スクリーニングプロセスの固有の非効率性のためおよび処理の間での粒子の摩耗のために、粗い基材の中に残存し得る。従って、堆積物３０を形成する間、そして好ましくは操作の全体を通して、空隙体積がバイオリアクターの少なくとも約２０％を越えるようにするために、約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きいとすることによって、粗い基材の実質的に全体がその寸法より大きくなる。０．３ｃｍのカットオフ以下の粗い基材の量は、５重量より少ないことが好ましい。

バイオリアクター２０中の微生物にさらされた粒状物４１の表面積およびコーティングを最大化するために、基材２１上の炭素質材料４１の粒状物の比較的均一なコーティング２２を形成することが望ましい。更に、粒状物４１の粒子寸法が小さくなると、生物分解プロセスはより迅速に進行することになる。より小さな粒状物は、基材２１により良好に固着する傾向もある。これを考慮して、炭素質材料４１の粒状物の粒子寸法は約２５０μｍ未満であることが好ましく、基材２１にコートされるべき炭素質材料４１の粒状物の呼び粒子寸法は、約７５μｍより大きく、約１０６μｍより小さいことがより好ましい。生物分解を実施するために使われている微生物が、処理されるべき炭素質材料の全体に適切にアクセスすることを確保するために、コーティング材料の厚さは１ｍｍより小さいことが好ましい。

バイオリアクター２０の全表面積は、荒い不均一な表面モルホロジーを有する基材２１を用いて、基材２１の粒子寸法を減少させることによっておよび／もしくは堆積物３０上にスタックされる被覆された基材２３の数を増大させることによって、増大させることができる。堆積物内の基材の全表面積を増大させることの利点は、コーティング２２内で基材２１に保持され得る炭素質材料の量が比例的に増加することであり、従って、その後液状およびガス状燃料に分解され得る炭素質材料の量が増大することである。

被覆粒状物２３は、種々の技術を用いて、製造することができる。１つの可能性は、基材２１と粒状物４１を適切な量で、回転ドラム４３に追加することである。基材２１は乾燥しており、粒状物４１は、基材２１に固着してコーティング２２を形成するように高濃度パルプスラリーであることが好ましい。別法として、基材２１および粒状物４１の両者を回転ドラム４３の中に加えて乾燥させ、その後、回転ドラム４３中に、水および／もしくはその他のバインダーを噴霧して、粒状物４１の基材２１への接着力を向上させることができる。

コートされた粒状物２３を形成する代替の方法は、基材をスタックさせて、バイオリアクター２０の堆積物３０を形成する際に、またはその前に、基材２１上に高密度スラリーの炭素質材料４１の粒状物を噴霧することを含んでなる。

中性からアルカリ性のｐＨに耐えるバインダー１８、例えばポルトランドセメントなどを使用して、固体の基材２１上への炭素質材料４１の被覆粒状物の保持を支援することができる。しかしながら、基材２１および粒状物４１が十分に疎水性である場合には、基材２１にコーティングされた炭素質材料４１の粒状物は、バインダーなしで、基材に適用することもできる。この後者のアプローチの利点は、結合材（binding material）のコストを避け得るということである。基材２１に粒状物４１を保持して、十分な構造的一体性（structural integrity）を有するコーティング２２を形成するために、液状または半液状の炭化水素化合物を使用することもできる。従って、粒状物４１を基材２１と結合させるために、例えば、アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチおよび／もしくはケロゲンを用いることもできる。または、バイオリアクター２０内での炭素質材料含量を更に増加させるために、そのような材料を用いて被覆粒状物２３を更にコーティングすることができる。

堆積物３０を形成するために、複数のコーティングされた粒状物２３を用いることの、凝集物１４を用いることを越える利点は、コーティングされた粒状物２３の固体基材２１が、粒状物の形態を維持するための高い強度を提供することである。この態様例のもう１つの利点は、コーティング２２が、圧縮に耐える十分な強度を有する粒状物に凝集させることはできないが、基材上にコーティングすると圧縮に耐えることができるような、より柔らかい炭化水素化合物またはバイオマスであってもよいということである。従って、固体サポート上により柔らかい材料をコーティングすることによって、非常に大きい堆積物内の浸透性は維持することができる。もう１つの利点は、炭化水素化合物の外側コーティングが、液体燃料、油および／もしくはメタンへ転化させる微生物に対して十分にアクセス可となることである。

基材２１は、スタックされた粒状物の重量に耐えることができる材料の種々の数から形成することができる。炭素質材料を何らかの実質的な濃度で含有しない好適な基材２１の例は、不毛の（または有機物を含まない(barren)）岩石、れき（礫(gravel)）、溶岩石、炭酸塩鉱物を含む不毛の岩石、れんが、シンダーブロック（cinder block）およびスラグを含む。尤も、基材２１が、最終的に油模式的メタンへ転化されることになる生物分解可能な炭素質材料を含むことも好ましい。この点に関して、複数の基材は、例えばオイルシェール、石炭、岩石、アスファルト、ゴムおよび工場排出物からなる群から選ばれる１種もしくはそれ以上の材料からなることができる。例えば、基材２１として使うことができる好適な植物排出物の例には、樹皮、トウモロコシ穂軸、木の実の殻、木製副産物および農作物副産物からなる群から選ばれる植物排出物を含む。石炭基材は、半無煙炭、半瀝青質石炭、歴青炭、亜瀝青質石炭および亜炭を含むいずれかの真炭（true coal）であってよい。

基材２１上にコーティングされた炭素質材料４１の粒状物は、例えばオイルサンド、オイルシェール、アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチ、ケロゲン、石炭および農業排出物からなる群から選ばれる有機炭素質材料からなることができる。さらに、基材上にコーティングすることができる農業排出物のタイプは、例えば肥料、果実排出物、ワラ、発酵排出物および粉末化した工場排出物を含む。ブドウ皮は、バイオトリートメントのために粗い基材上にコーティングすることができる果実排出物の特に好ましい形態である。さらに、稲ワラは、バイオトリートメントのために基材上にコーティングすることができるワラの特に好ましい形態である。基材をコーティングする有機炭素質材料として石炭を使用する場合には、石炭は、歴青炭またはそれ以下の変成ランクを有するものが好ましく、泥炭またはそれ以下の変成ランクを有するものがより好ましい。さらに、基材をコーティングする有機炭素質材料が石炭またはオイルシェールを含む場合には、コーティングはそれらの材料の濃縮液であることが好ましい。

特に好適な態様において、コーティング２２を形成する炭素質材料４１の粒状物は、容易に生物分解する炭素質材料、例えば、バイオマスまたは農業排出物を含み、それによって、バイオリアクター２０内のメタン生成微生物によってメタンへ転化される大量の脂肪酸を供給することにより、全体のプロセスを加速することができる。

均一な寸法の粒状物を製造する第３の方法を、図５に示している。この態様例において、より微細な粒状物を除いて、堆積物３０の中での空気の流れおよび液体の流れを向上させることができる。破砕した炭素質材料から、破砕およびスクリーニングによって、微細な材料を除去することができる。スタックさせる前に微細な材料を除去することによって、粒度分布を狭くして、それによって堆積物の中を通る空気および液体の流れを、砕けた材料全体の中よりも向上させることができる。微細物を除去することに加えて、砕けた岩石の分離は、寸法フラクション（または分級（size fraction)）によってさらに行うことができる。図５に関連して以下により詳細に説明するように、種々の寸法フラクションを独立した堆積物３０または堆積物の中の層に積み重ねる（または堆積させる）ことができる。

好適な態様例において、炭化水素化合物鉱石鉱物５１などの炭素質材料は、鉱石クラッシャー８４の中で約５ｃｍもしくはそれ以下の寸法へ破砕する。破砕した鉱石は、砕けた材料を２もしくはそれ以上の寸法範囲に分けるスクリーン８６、８８および９０の組合せを通過する。寸法フラクションは、例えば、次の通り分離することができる：最も大きい寸法フラクションが３〜５ｃｍであり、中間の寸法フラクションが１〜３ｃｍであり、小さい寸法フラクションが０．５〜１ｃｍであり、および微細なフラクションが０．５ｃｍもしくはそれ以下である。砕けた材料のうちの分離した最初の３つのフラクションは、フラクション寸法に従って、独立した堆積物に積み重ねることができる。従って、この態様例において、大きい寸法フラクションについての堆積物５４、中間寸法フラクションについての堆積物５５、および小さい寸法フラクションについての堆積物５６の３つの堆積物が形成される。微細物フラクション中の炭素質材料（例えば、０．５ｃｍより小さい寸法の炭素質材料）は、微細物を最初に凝集させることなく、堆積物に積み重ねる（またはスタックさせる）には小さすぎる。従って、図５に示すように、微細物フラクション中の炭素質材料４１の粒状物は、凝集ドラム９２中で凝集させることができる。凝集ドラム９２からの凝集した粒状物１４は、その後スタックさせて、凝集した粒状物の堆積物５８を形成することができる。

凝集ドラム９２中で凝集した粒状物１４を形成することは、図２および４に関連して上述した方法にて実施することができる。微細物フラクションを更に粉砕して、より高いグレードの炭素質材料を形成するようにフロート（float）させることができる。得られるフロート濃厚物は、凝集ドラム９２中で凝集させて凝集した粒状物１４を形成するか、または、破砕しおよび大きさで分けられた固体材料の表面にコーティングして、被覆粒状物２３を形成することができる。

微細物フラクションを処理する別の方法は、堆積物バイオリアクターからのそのフラクションをすべて一緒に処理することである。例えば、微細物フラクションは、常套の高温処理、例えばレトルトにて処理される。

この態様例の微細物フラクションは０．５ｃｍおよびそれ以下に設定されているが、他の態様例ではことなる寸法数値に設定することができる。例えば、いくつかの実施態様（implementations）において、微細物フラクションを、約０．３ｃｍもしくはそれより小さい粒子を有する粒状物に設定することが望ましいか、または十分でるとすることができる。

大きい寸法スクリーン８６などの種々のスクリーンから収集された炭素質材料の寸法フラクションは、図３に示すように、コーティング２２を保持することができる。寸法フラクション上にコーティングされた炭素質材料は、コーティングドラム５３内で寸法フラクションを形成する複数の基材２１上にコーティングすることができる。結果として得られる被覆粒状物２３は、その後、例えば堆積物５４中でスタックすることができる。種々の寸法フラクションで粒状物にコーティングすることができる種々のタイプの炭素質材料については、図２に関連して十分に上述している。しかしながら、基材として使われる炭化水素化合物鉱石鉱物と比べて、コーティング材料がより柔らかい炭素質材料であり得るという事項は注目する価値がある。例えばコーティング材料として用いられる炭素質材料は、例えばバイオマス、炭化水素化合物スラリー、またはエタノール発酵、都市廃棄物スラッジもしくは農業排出物からのバイオマスなどであってもよい。

各堆積物５４、５５、５６および５８（または、層形成される層アプローチが採用される場合には、各層）は、一緒に混合された場合と比べて、より良好な流れ特性を独立して有する。一緒に混合された場合には、より小さい寸法の材料がくぼみの空間（空隙）を充填し、従って空隙体積が減少し、制限された流れとなる。空隙体積を減少させることに加えて、いくつかの領域では必然的に微細物がより少なくなって、他の領域よりも空隙体積が増えて良好に流れるようになる。これによってその領域の周囲で、過剰な微細物および制限された流れを伴って、流れにチャネリング（channeling）と不均一な流れ（non-uniform flow）を引き起こすことになる。このことは、システムから酸素を除去（パージ）したり、嫌気性微生物の新しい培養物を導入したりしようとする場合に問題となり得る。

最も小さい寸法フラクション材料は、分解の最も速い割合（または速度(rate)）を有することになる。このフラクションを堆積物５６中で独立してスタックさせる場合には、均一なガスおよび液体の流れ特性を有することになる。より大きい寸法の材料は、より良好な流れ特性を有するが、より遅いメタンへの転化速度を有することになる。より大きい寸法フラクション堆積物は、上述したように、生物分解された材料のより柔らかく、より容易なコーティングのサポート岩石として、使用することもできた。大きい寸法フラクションは、より大きい空隙体積を有することになり、圧縮に対してより耐性を有し得るため、より小さい寸法材料よりも高く積み重ねることが可能である。圧縮に対するより高い耐性は、より大きい寸法の材料の頂部に、より微細な材料の層を積み重ねることを可能にし得る。独立して積み重ねる場合には、各堆積物は異なる割合（または速度）で、油またはメタンを発生させることになる。堆積物がメタンを経済的な割合で生産しなくなると、その頂部に新しい堆積物が形成される。元の堆積物の中に残存している材料が、浸透性が失われる程度まで圧縮されるとしても、それはあまり重要でない。結果として、これは、大きい堆積物のために高い強度粒状物を形成するための最も安価な方法であり得る。さらに、より大きい寸法粒状物は、またより多くの微細物を生成しおよびコストを増大させ得る、より小さい寸法範囲への再破砕（re-crush）を行う必要がないことになる。より大きい寸法範囲材料はよりゆっくり生物分解することになるが、より高くより大きい堆積物内で積み重ねられる（またはスタックされる）ことができるので、材料のより大きい寸法フラクションから形成された堆積物は、実際には、同じ占有面積あたりで（per square foot of land occupied）、より小さい寸法フラクションから形成された堆積物と同程度の量のメタンを生成させることができる。

炭化水素化合物鉱石鉱物５１、例えば石炭またはオイルシェールを、約０．５〜３ｃｍの範囲の目標最大寸法に破砕することは、当業者に知られている技術を用いて、容易に実施することができる。しかしながら、破砕操作の最終的な最大の目標寸法は、液体または気体状燃料を生産するために堆積物に見込まれている時間および生物分解との速度に依存することになる。粒状物の寸法がより小さく形成されると、微生物の分解に利用可能な表面積はより大きくなる。しかしながら、より小さい破砕寸法目標は、破砕コストを増大させ、ならびに、上述したように凝集またはコーティングなしで、堆積物の中に含まれるには寸法が小さすぎる微細物の量を増加させる。

今や理解されるように、本明細書に記載する、及び図１に示す生物分解プロセスは、大規模な外部での（または実験室的（ex-situ)）バイオリアクターを形成することに有用である一方で、有用な液体および気体状燃料または合成燃料へバイオコンバート（または生物変換(bio-convert)）されるべき炭素質材料への、適切な微生物のアクセスを確保する。さらに、好適な態様例によって提供された向上した液体およびガスの流れによって、液体炭化水素化合物燃料、例えば合成石油、またはガス状の炭化水素化合物燃料、例えばメタンなどのを容易に回収することができる。堆積物を形成した後では、向上した流れによって、微生物と栄養材料がいつでもバイオリアクターの中に導入される。図１に示しおよび上述したように、堆積物３０の全体、底部および頂部に、液体およびガスの導入および回収を容易にするための手段を設けることもできる。

本発明はまた、炭素質材料を合成燃料へ好気的および／もしくは嫌気的に分解するための、非常に大規模で大きな表面積を有するリアクター（または反応装置）を、高いコスト有効性で提供する方法をも提供する。実際に、本発明のバイオリアクターおよび方法を、１日あたりで数千トンのオイルシェールまたはオイルサンドを処理するスケールに、効果的にすることは可能である。この発明の典型的な商業用の開発は、例えば、合計で数百万トンもしくはそれ以上までの炭素質材料の堆積物まで、１日あたり１０，０００トンもしくはそれ以上の炭素質材料をスタックすることをも含み得る。本発明のバイオリアクターおよび方法の規模を非常に大きいスケールへコスト有効的に達成する能力は、単に転化プロセスが遅くなるためだけではなく、世界的な石油供給に影響を与えるために、大量の炭素質材料から燃料価を抽出ことが必要となるために、重要である。大局的に見ると、米国において毎日輸入される１０００万バレルの油の約１％を置き換えるために、１日あたり約１００，０００〜４００，０００トンまでのオイルシェールから燃料値を取り出すことが必要とされるであろう。

上述の利点を考慮して、この特許明細書に記載した方法およびバイオリアクター構成は、低グレードの化石燃料から合成燃料を誘導することに適している。
これは、本発明のバイオリアクターおよび方法を用いると、非常に大きな規模で、低価格のプロセスにて、大量の化石燃料を処理することができ、それは材料のトンあたりでのそれらの化石燃料の中のエネルギー価の濃度、および、それらの化石燃料を合成燃料へ生物分解することに必要になり得る長い滞在時間を考慮すると、重要である。しかしながら、オイルシェール、オイルサンド、泥炭および低グレード石炭は、地表面のより近くにある傾向があるので、それらを採掘（mine）することは比較的低コストで行える傾向があるが、バイオリアクターに加えられる回収可能な燃料価と比べて、バイオリアクターを形成するコストは比較的低く保たれる。他方で、炭素質岩石のより深くに堆積したものは、採掘された炭素質岩石がより高いグレードを有するかもしれないが、採掘するためによりコストがかかり、従ってそのプロセスの経済性をネガティブなものとする可能性がある。

本発明の潜在的な価値を考慮し、およびその経済性を考慮して、本発明において処理することができる、低グレード化石燃料のいくつかについて、注目すべきいくつかの事項について検討する価値がある。

オイルシェール（oil shale） − オイルシェールの世界全体での埋蔵量は、油の２兆６０００億バレル以上と見積もられており、最大の埋蔵地（deposit）の１つは米国にある。オイルシェール内に含まれている油の埋蔵量は、既知の石油埋蔵量を数倍にもなる。オイルシェールは、一般に、シェール１トンあたりで、１０ｇａｌまたはそれ以上の油を含有しており、米国の大量のシェールは２０ｇａｌ／トンまたは場合によっては３０ｇａｌ／トン以上を含んでいる。実際に、米国のグリーン・リバー地層（Green River formation）には、埋蔵シェール中に７３１０億バレルの油が存在し、シェール１トンあたり少なくとも２５ｇａｌの油を含むと概算されている。そのようなシェールを、１トンあたり５米ドルまたはそれ以下の価格で処理することができるとすれば、その方法は非常に経済的なものとなるであろう。しかしながら、それを加工費とすると、鉱業界における生物浸出技術で堆積物中の鉱石の１トンを処理するコストが、１トンあたり２ドルから５ドルの範囲であることを考えると、シェールを１トンあたり５ドルまたはそれ以下のコストで処理することは、非常に実現可能性がある。

オイルサンド（Oil sand） − 世界のオイルサンドは、地殻中の液状の炭化水素化合物の最大の蓄積を含んでなる。場合により、タールサンドおよび瀝青砂と称される、オイルサンドは、アスファルト油と呼ばれる重質で粘性の石油材料を含んでなる。世界のオイルサンドの最も大きい埋蔵地は、１兆バレル以上の油を含むと見積もられているアルバータ、カナダにある。南アメリカの別の石油層砂は、６９２０億バレルの油を含むそうである。オイルサンドは一般に１トンあたり０．５から１バレルの油を含んでなる。

低グレードの石炭 − 米国は他の腐植土の材料と同様にかっ炭および泥炭などの低グレードの石炭の大きな埋蔵量を有している。さらに、米国は世界で最大の泥炭埋蔵地を有している。泥炭は、やっかいな高い水分（少なくとも７５％）を有しており、その水分は一般に、他のプロセスで燃焼させる前に乾燥させる必要がある。しかしながら、泥炭は、本発明において、最初に乾燥させずに、この資源を処理することについてかなりの金額を節約することができる。

高硫黄含有石油および石炭 − 二酸化イオウ排出に関する環境的制約のため、これらの化石燃料は、適切な汚染制御システムを有するプラントのみで燃焼させ得るか、または燃料を燃焼させる前に硫黄を除く必要がある。しかしながら、高硫黄含有化石燃料は本発明において容易に処理することができる。

タールサンドもしくはオイルサンドおよびオイルシェールから液体炭化水素化合物燃料を回収および製造するための好ましい態様例を提供する。タールサンドもしくはオイルサンドおよびオイルシェールは大量の炭化水素化合物を含んでいる。炭化水素化合物の一部は、水および高温によって洗い落としたりまたは除去したりすることができる。さらに、これらの炭化水素化合物の好気的微生物発酵の生成物は、炭化水素化合物の除去を助けることになる。例えば、Arthrobacter、Bacillus Corynebacterium、Pseudominassおよび上記の表１に記載したその他の微生物は、これらの炭化水素化合物源のオイルサンドおよびシェールの表面に含まれる油を追い出すことを支援することになる。

これらの微生物的に生成した抽出剤に加えて、微生物は、パラフィン系炭化水素化合物の分子量を減少させて、従ってそれらの粘度を低下させることができる。得られる低粘性の油は、その後水流によってもっと容易にオイルサンドおよびオイルシェールから除去することができる。

従って、油を移動化させる生物学的プロセスは、オイルサンドまたはオイルシェールの中に含まれている油の抽出を促進する方法である。鉱物からの炭化水素化合物値の分離において有用な抽出剤を生み出すことに加えて、微生物は炭化水素化合物をより低分子量の石油へ転化する。さらに、抽出剤を生成しおよび、油の粘度を低下させるために用いられる好気性細菌は、更に生物分解によって小さい有機分子を生成し、それはその後メタン生成微生物によって消費されて、メタンおよび二酸化炭素へ転化することができる。培養物コレクション（culture collections）から入手可能な微生物が使うこともできるが、炭化水素化合物サイト自体から分離された野生型微生物（wild type microorganisms）は、堆積物培養物の中に含ませるために最も有用であると考えられる。

リリースされた油は、その後、好気的発酵からの液を用いて、堆積物の中の鉱物から抽出することができる。上述したように、堆積物が形成される時かまたはそのすぐ後に、凝集させたオイルサンドまたはオイルシェールの堆積物の中に、油移動化細菌（oil mobilization bacteria）を加えることができる。プロセスのこの好気的部分は重質炭化水素化合物およびタールの移動化および粘度低下を始動し、堆積物粒状物を通る液体の流れによって堆積物の外へ出されて、液体収集システム３２へ、その後、油／水分離器３７へ供給され、分離された油はタンク２５に集められる。

堆積物がカバーされるかまたは密閉された後に、バイオリアクター２０を二酸化炭素によってスイープすることによって、または好気性微生物に酸素を消費させることによって、プロセスを嫌気性環境へ転化させることができる。嫌気性の微生物が、表面活性剤および溶媒を製造することによって、油の移動化を更に行うことができるので、油除去のプロセスはまだ続けることができる。

堆積物が嫌気性になるにつれて、潅漑システム３４を通して堆積物３０の中へメタン生成微生物が導入され、メタンを発生させ始める。これらの厳密に嫌気性の微生物は、培養物コレクションによって得ることができ、そのいくつかを表２に記載する。メタン生成細菌を培養物コレクションから得ることに加えて、混ざった培養物は泥炭沼、下水処理工場、水田および反芻動物の腸のトラックから嫌気性条件の下で分離することができる。プロセスのこの部分において、プロセスの好気的部分により生成した残りの炭化水素化合物および有機の化合物が、メタンへ転化される。さらに、プロセスのこの部分の間に、酸素レベルならびにその他のパラメータ、例えば温度、ｐＨ、溶液化学薬品、硫酸塩レベルおよび有毒な金属を、センサー３５または上述した他の方法を用いて、監視されるべきである。ガスデリバリーシステム６０および潅漑システム３４を経由して、堆積物へのガスおよび液体の流れを制御することによって、堆積物環境条件を調節することができる。

このプロセスの嫌気的フェーズは、プロセスの好気的フェーズよりも長い時間をとることになる。さらに、バイオリアクターを形成する粒状物上の表面炭化水素化合物は、最も速く油とメタンへ転化されることになる。プロセスの後の部分で、微生物は、より多くの粒状物内に埋め込まれている炭化水素化合物を消費することになる。メタン生成の総使用時間および速度は、寸法、粒状物の分布および炭素質材料の生物分解性の機能になることになる。例えば、大部分の石炭は嫌気的にメタンへ生物分解することになるが、非常に遅い速度である。低グレード石炭で形成されている固体サポートは、メタンへ転化されるのに数年かかることもある。固体の石炭サポートの上に被覆されたタールサンドの層は、プロセスの最初の数年以内に液状の油およびメタンへ転化することができる。石炭サポートの上に被覆されたバイオマスまたは農業排出物の層は、数か月でメタンへ転化することができる。より感受性の高い有機物の外側層における微生物の急速な成長は、固体サポート粒状物の全体に、活性に成長する微生物の厚いコーティングの急速な成長を促進することによって、より耐性のある固体サポートの生物分解を促進することになる。

外層が分解され、ならびに、容易にアクセス可能な炭化水素化合物の大部分が油またはメタンへ転化された後、堆積物の中の空隙体積および良好な流れ特性の必要性が減少する。従って、外側のより柔らかい材料の大部分が消費された古い堆積物バイオリアクターの頂部に新しい堆積物バイオリアクターを形成することができる。その点で、メタン生成サイクルのより遅い部分のより古い堆積物は、その頂部に形成された別の堆積物またはリフトの追加の重量により良く適応することができる。

以下の例はさらに本発明を規定するが、本発明は記載された例に限定するものとして解釈されるべきでない。例えば、以下に記載する特定の例は、オイルシェール、オイルサンド、石炭および泥炭の生物分解を対象とする。しかしながら、上述したように、本発明のデバイスおよび方法は、すべてのタイプの生物分解可能な炭素質材料を生物分解するために用いることができる。

実施例１
この例において、油とメタンの両方を製造するために、堆積物バイオリアクター２０の中で、オイルシェールなどの材料を含む固体炭化水素化合物が使用される。オイルシェールは採掘され、および５ｃｍより小さい寸法へ、例えば約３ｃｍの平均的な寸法フラクションへ破砕される。図５に示されるように、約１ｃｍより小さい寸法フラクションは、約３ｃｍのより大きい粒状物へ凝集される。ポリマーのまたはポルトランドセメントのバインダー４２を用いて、安定な凝集物を形成することに寄与することができる。タールまたは高粘度油などの別の炭化水素化合物源が、好適な凝集助剤として作用したり、または、凝集物の表面の上にコーティングしたりすることができると、考えられる。微細物を処理する別の方法は、堆積物プロセス全体からそれらを取り除くことである。さらに、より高いグレードの炭化水素化合物を形成するために、破砕およびフローティングを用いることができ、その後、凝集させたり、および固体の破砕されおよび寸法形成された材料にコーティングしたりすることができる。別法として、微細物フラクションは、常套の高温プロセス、例えばレトルトにて処理することができる。

粒状物の寸法は、油およびガスの生成のコストと速度との兼ね合いによって選ばれる。１〜３ｃｍのより小さい寸法範囲は、より速い油およびメタン製造を与えることになる。３〜５ｃｍの大きい寸法範囲は、破砕するためのコストがより少なくなり、除去することまたは凝集されることが必要となる微細物の生成をより少なくし得る。１ｃｍ〜５ｃｍのより大きい寸法範囲または混合物は、より堅く充填され、ガスおよび液体の流れを制限することになる。２つの寸法範囲（１〜３ｃｍと３〜５ｃｍ）を結合するよりも、２つの独立した堆積物またはリフトを積み重ねる（またはスタックする）方が良いことになる。従って、寸法または寸法範囲のそれぞれをテストして、有機炭素および炭化水素化合物の分解および抽出、ならびにメタン生成の相対的な割合を決定することは有用である。これは、商業的スケールで処理されるべきそれぞれのタイプの炭化水素化合物鉱物について、小規模の実験室的試験で行うことができる。このタイプの試験は、油およびメタン生成の速度を経時的に決定することになる。試験に用いられる微生物、ならびに温度、ｐＨおよび栄養材料などの環境条件も速度に影響することになる。

凝集物が形成され、および堆積物がスタックされる際に、炭化水素化合物分解微生物のコンソーシアムがスタックに追加される。コンソーシアムは、堆積物プロセスにおいて処理されるタイプの炭化水素化合物を分解すると知られている好気的微生物および通性嫌気性微生物の微生物混合された培養物であるべきである。より特に、混合された培養物は、堆積物内で処理される炭化水素化合物源を摂取するために適応するべきである。石油の炭化水素化合物分解のために、微生物を分離しおよび適応させる方法は、微生物学の分野における当業者に一般に知られている。微生物適用の１つの方法は、米国特許第５，９１９，６９６号においてＩｋｅｄａによって教示されている（この記載事項は引用することによって本明細書に含むこととする）。

堆積物は、それがスタックされる間は、有酸素的であることになる。ガスデリバリーシステム６０および液体収集システム３２内の多孔パイプ３１および７６は、それぞれ最初に設置され、岩石または堆積物粒状物によって直接的にカバーされている。堆積物がより高く積み重ねられると、その堆積物に潅漑システム３４およびガス収集システム３３が設置される。これらは堆積物の頂部および中央部分にあることができる。センサー３５を、特に示さないが、堆積物３０に追加して、温度、酸素濃度、圧力およびｐＨを含めて、種々のプロセスパラメータを監視し、検出された情報を制御装置へ送ることができる。

プロセスの好気的フェーズにおいて、微生物は炭化水素化合物を摂取して、バイオ表面活性剤、溶媒および熱を生成し、それによって、オイルシェールの中に含まれていた石油を取り出しおよび移動化させることができる。さらに、微生物は粘性の炭化水素化合物に化学変化を引き起こし、シェールの中に含まれている油の粘度を低下させる。この油は堆積物の下側部分へ移動し、液体収集システム３２によって除去される。水は、スタックされた粒状物から油を取り除くことを支援するためのキャリヤーとしても使うことができる。水溶液および油は、油／水分離器３７に収集され、そこで水溶液から油が分離され、その後、貯蔵するためにタンク２５へ送られる。分離された水は、その後、潅漑システム３４を通して堆積物へ循環して戻すことができる。別法として、水は排出物として除去することができる。

堆積物がスタックされて、不透過性のライナー３６、例えば粘土キャップまたはプラスチックライナーによってカバーされた後、好気的プロセスを続けることができる。時間の長さは、処理される材料と、液状油とメタンとの間の経済的価値に依存することになる。プロセスは、堆積物に組み込まれているガスデリバリーシステム６０を通る空気の流れを止めることによって、または堆積物を低酸素（１．０％以下）ガス混合物によってスワイプすることによって、好気性プロセスから嫌気性プロセスへ変更される。可能なガス混合物は、窒素および二酸化炭素であってよい。好気性微生物は、より高分子量の炭化水素化合物をより低分子量の分子へと分解することになる。これは、嫌気性プロセスの間におけるメタン生成の始動を助けることになる。しかしながら、好気的プロセスは、炭化水素化合物を二酸化炭素、水および熱へ分解することによって、炭化水素化合物燃料のエネルギー・ポテンシャルのより多くを捨てることになる。経済性は、堆積物をより速い好気的プロセスからより遅い嫌気的メタン生成プロセスへ転化する最も良好な時間を決定することになる。

酸素レベルの注意深い制御は、水素硫化物を生成させることなく、メタン生成を最適化するために必要となり得る。硫酸塩を減少させる細菌は、嫌気性の微生物を発酵させることによって生成したアセテート、脂肪酸および水素についてメタン生成微生物と競争することになる。硫酸塩を減少させる細菌は、メタンではなく、水素硫化物を生成させ、従ってこのプロセスの効率を低下させることになる。

厳密に嫌気性のメタン生成微生物は、それらがプロセスの好気的部分で生存し続けることができない可能性があるため、プロセスが嫌気性になった後に、堆積物に供給することが必要となることがある。これらのメタン生成微生物は嫌気性モードで動作している既存の堆積物から得られることができるので、堆積物は、活性に成長する微生物の源および適応化されたソースであり得る。嫌気的フェーズの間に、液状油は更に製造されおよび収集することができる。利用可能な炭化水素化合物の大部分が液状の石油／油またはメタンへ転化されるまで、メタンガスは製造される。時間は、粒状物の寸法または処理されるシェールの破砕寸法に依存することになる。５ｃｍより小さい破砕寸法は、製造するためによりコストが高くつくが、油およびメタンをより速く産することになる。実験および経済的分析は、特定のシェールのために最良の破砕寸法（crush size）を決定することができる。

実施例２
この例では、炭化水素化合物源はオイルサンドである。この材料はタールサンドとも称され、オイルシェールに類似しているビチューメンを含んでなる。カナダのアルバータは、世界で最も大きいオイルサンド埋蔵地の３つを有する（それらは控えめにみて、１兆バレル以上と見積もられている）。ビチューメンは、オイルサンドの約１０〜１２％を形成している。残りは、８０〜８５％の砂と粘土鉱物と４〜６％の水である。これらの堆積物の１０％は、常套の熱水抽出またはフロート濃縮技術によって回収可能であると考えられる。これらの非生物学的な抽出プロセスは、アルカリ性端部にビチューメンの約２５％を残す。

この例において、オイルサンド材料は、約１〜３ｃｍの寸法の小さいペレットまたは粒状物に凝集される。バイオトリートされた粒状物の寸法は、微生物が、重質油の粘性を低下させて、それを粒状物から取り出す速度（rate）に基づいて、選択する必要がある。実施例１において行った実験室的実験において決定することができる。一般に、より小さい粒状物は、より大きい粒状物よりも早い速度で、より多くの油を生成する。しかしながら、より小さい粒状物は、より高コストで、製造が困難となり得る。

適切な粒子寸法を決定することに加えて、バインダーの適切な型および量は、採鉱技術において知られている技術を用いることによって、実験的に決定することができる。選ばれるバインダーは、凝集した粒状物１４を一体に保持し、堆積物の重量に耐えるのに十分な強度を有する必要がある。しかしながら、使用するバインダーの量は、微生物の浸透または油の抽出を阻止することがない量とされるべきである。また、過剰なバインダーの使用は、プロセスのコストを増大させることになる。好適なバインダーは、例えば、ポルトランドセメントおよびポリマーを含む。ビチューメンのフローテーション濃度は、粒状物の中に凝集されたり、または粒状物の外面上にコーティングされたりしてよい。使用されるセメントの量は、一般に約１〜３％の範囲にあることになる。

凝集した粒状物１４には微生物の適応化したコンソーシアムが接種され、それはビチューメンの粘性を低下させ、およびそれをより小さい分子量の油へ転化することができる。このコンソーシアムは、油を追い出すことに寄与する熱と表面活性剤溶媒とを製造することが知られている好気的微生物および通性嫌気性微生物の混合された培養物であるべきである。混合された培養物は、好気的炭化水素化合物分解によってリリースされる熱によって生じるより高い温度に耐えることができる高温菌を含むべきである。堆積物は、発生した熱が油抽出を支援することになるので、発生した熱を保存するように構成されおよび操作されるべきである。

実施例１と同様に、堆積物は好気的プロセスとして始動することになる。ガスデリバリーシステム６０、潅漑システム３４および液体収集システム３２が堆積物に組み込まれており、プロセスガスおよび水を注入し、プロセス水および抽出された油を含む排水を収集することができる。堆積物がより高く堆積される時に、潅漑システム３４およびガス収集システム３３が堆積物の中に設けられる。液体収集システム３２の中に収集されたプロセス水は、油／水分離器３７の中で油から分離され、潅漑システム３４を通して再注入と再利用のために再調整される。再調整工程は、ｐＨの調整と、細菌の成長を遅らせ得る毒物の除去を含み得る。このプロセス水には、新しい微生物を追加することもできる。それらは、厳密な嫌気性の発酵およびメタン生成のためのメタン生成微生物であってよい。

堆積物には、潅漑システムおよび液状の収集パイプに加えて、ガス供給および除去パイプ３１、６８が設けられている。給水パイプ３１は、堆積物内で酸素レベルを制御することができるガス混合物を注入するために必要である。酸素レベルは、プロセスの好気的部分の間において、ビチューメンの液状の油への分解および転化を促進するように、１〜１０％またはそれ以上とすることができる。回収可能な油の大部分が除去された後、メタン生成を容易にするために、酸素レベルを低下させる。残存する油および低分子量有機化合物と好気性微生物それ自体は、嫌気性の発酵微生物によって、アセテートおよびその他の炭素数１もしくは２個の炭素化合物へ迅速に転化される。嫌気性のメタン生成バクテリアはその後、これらの化合物をメタンへ転化し、それはガス収集システム３３を通して収集される。

嫌気性の発酵およびメタン生成の微生物コンソーシアムがより高分子量のビチューメンまたはその他の有機炭化水素化合物源を分解し続けるので、その後、プロセスはよりゆっくりと進行する。このゆっくりとしたプロセスは数年間続くことがある。発生したガスはメタンと二酸化炭素の混合物を含むことになる。セパレータ３９のガス混合物手段から二酸化炭素を除去することによって、より高濃度のメタンガスを生成させることができる。清浄化されたメタンガスは、天然ガスとして販売することができる。別法として、パイプ７０の中に十分な濃度がない場合、熱および／もしくは電気を提供するために、電力発電装置４５内で燃焼させるのに十分な程度まで、ガスを清浄化することができる。

実施例３
米国および世界中の他の国は、膨大な量の採掘可能な石炭を有している。残念ながら、石炭のこれらのソースの多くは、低グレードであったり、硫黄もしくは灰分を高く含み、環境的な理由のために発電に有用ではない。より厳密な大気の品質要求事項は、これらの石炭源の多くの有用性を低下させた。最も新しい発電所は、よりきれいに燃焼する天然ガスを使うように設計されている。

この例において、低グレードの石炭は、破砕されおよび寸法で分けられた石炭の大規模な外部の（ex-situ）堆積物３０中で石炭をメタンへ嫌気性生物転化されることによって、よりきれいに燃焼するメタンガスへと転化される。石炭の固体の性質およびその複雑な化学的構造は、それを微生物的にメタンへ転化されることを遅くする。従って、発酵性微生物およびメタン生成微生物を接種することに加えて、栄養材料および成長基材のよいソースを石炭と組み合わせるべきである。基材、栄養材料および微生物は、それらが堆積物３０中にスタックされる際に、石炭粒状物の上にコーティングされたり、凝集されたり、または混合されたりし得る。成長基材材料の良好なソースのいくつかは、エタノール発酵、都市廃棄物スラッジおよび農業排出物からのバイオマスである。これらは、微生物の成長のための有機物質を提供することになるし、また、酸素を消費することによって堆積物を嫌気性にすることに役立つことになる。より容易に分解する有機性基材は、すべての石炭粒状物をカバーすることになる大量の微生物の成長を刺激することになる。

石炭粒状物の寸法範囲は、体積に対する表面積もしくは寸法の関数として、石炭のメタンへの分解速度を測定することによって、実験室的試験において決定されるべきである。これらの試験を行う１つの方法は、十分な栄養材料および微生物の培養物がそれぞれ混合された種々の寸法範囲を含む多数のカラムをセットアップすることである。カラムは嫌気性に保持され、発生したメタンの量が測定される。カラムに加えて、小さな攪拌機付きバイオリアクターを用いて、より高い表面積の体積に対する比について、バイオメタン生成の速度を測定することができ、その後大きなスケールのプロセスにおいて使うことができる。この実験室試験からの結果は、その後、大規模フィールド堆積物のためにメタン生成の速度を見積もるために使うことができた。

このタイプのテストは、ｐＨ、温度および、モデルとして用いられ、大きい商業用の操作を制御することになる他の環境条件の最適化を許容することになる。システムのモデルは、また、メタン生成の割合を制御しおよび予測するために有用であり得る。異なる寸法範囲のいくつかの堆積物は、予期されるメタン要求を満足する、製造速度を設定する方法として、種々の速度（割合）でメタンを生成させるために組み立てられることができる。

この例において、大きい堆積物は、ガスを燃焼させる火力発電所へ転化するプロセスにおける古い石炭燃焼発電所の近くで組み立てられ得る。もはや大気の品質排ガス規制基準を満足しない発電所に導入される石炭は、実験的に決定された寸法へ破砕され、その後、種々の寸法範囲の１つもしくはそれ以上の堆積物もしくはリフトのために寸法分離することができる。最も微細な寸法範囲は、別の堆積物内で、凝集されおよびスタックすることができた。各堆積物またはリフトはメタンの生成を開始し、メタンはガスを燃焼させるタービン電気発電装置へ供給することができる。よりきれいに燃焼する石炭が使われ続けて、既存の石炭を燃焼させる発電所から、電力を生成することができる。このようにして、設備は、以前に有していたのと同程度の出力を生成し、排出物を減少させ続けることができた。上のこのタイプの変更は、既存の設備の多くで利用することができる。

実施例４
泥炭沼は世界の土中炭素埋蔵量の約３０％を占める。泥炭の自然な生物分解は、世界的なメタン排出物の３〜７％を占めている。泥炭は若い（年数の少ない）石炭であって、米国は世界で２番目に最も大きい泥炭資源を有する。米国泥炭資源の中に含まれている全エネルギーは、約２４００億バレルの油に相当すると見積もられている。それは国じゅうに等しく分布しており、地表にはほとんどまたはわずかに分布している。

泥炭沼は、一般に酸性および酸素欠乏であって、主要な細菌学のプロセスとしてメタン製造するメタン生成菌を伴う。しかしながら、泥炭の上層土は、生成されたメタンの多くを消費し、それを二酸化炭素および水に酸化するメタンを栄養とする微生物（methanotrophic microbes）を含んでいる。泥炭沼からの全メタン排出物は、１日あたり、表面の１平方メートルあたりで、０．１リットル以下である。

泥炭は、脱水（dewater）されて、燃料のために、直接燃焼させることができる。この処理は、脱水のコストを含む多くの理由のために、米国では一般に行われないが、世界の他の地域では行われている。この例において、泥炭は、沼地から取り出されて、小さいペレットまたは粒状物の形態にされて、バイオリアクターの中に積み重ねられる。泥炭の高い含水率およびその柔らかく、圧縮されやすい性質のため、それを堆積物の中にスタックする前に、圧縮率を減少させるためのいくつかの処理を経る必要がある。堆積物バイオリアクターが形成されるときに、その物理的特性を変更することに加えて、栄養材料、ｐＨ調整材料および微生物の接種の添加を行うことができる。

泥炭粒状物を強化するために、バインダーを追加することができる。ポルトランドセメントは結合助剤として作用することができ、泥炭のｐＨを調節するために使うことができる。さらに、中性ｐＨでメタン生成する菌は、メタンを生産するための種々の小さな有機化合物と使うことができる。従って、メタン生成細菌のメタン生成の実験室的試験を、特定の泥炭例についてｐＨ、栄養材料およびその他の環境要求事項の関数として分析することができる。最適なｐＨ、栄養材料および他の条件は、その後、凝集した粒状物１４が形成される時に調節することができる。すなわち、他の材料１５と１７を凝集した粒状物１４の中に凝集させて、凝集した粒状物１４の最適な環境および強度の形成を支援することができる。強度およびｐＨ制御のためのセメントまたは炭酸塩岩石に加えて、バイオマスまたは農業排出物またはスラッジは、栄養材料および微生物を提供するために添加することができる。別法として、より圧縮しにくい粒状物を提供するために、泥炭は、図３で示すように、石炭、オイルシェールまたは岩石などの複数の固体の基材２１上にコーティングすることができる。

上述したように、得られる泥炭粒状物は堆積物３０中にスタックされる。堆積物は、好気的プロセスで始動することになるが、酸素が除去されるか、または消費されると、嫌気性のプロセスに変わることになる。堆積物は、望ましくない酸素の導入を防止するために、不透過性のガスバリヤ３６によってカバーされる。堆積物の高さは、堆積物粒状物の圧縮率および浸透性によって制限される。堆積物は、スタックされた後で、液体が堆積物の中をパーコレート（pecolate）して、栄養材料、微生物を採り入れて、ｐＨを制御するように、十分に透過性を保持し続ける必要がある。さらに、堆積物は、メタンが取り出され、および酸素レベルを制御するのに十分なガス透過性を有する必要がある。

メタン生成の速度は、複雑な泥炭有機物を、アセテートおよびその他の簡単な有機物へ発酵させる微生物の能力に依存することになる。これらの簡単な脂肪酸と水素および二酸化炭素は、メタンへ転化されることができる。メタン製造の割合を、泥炭沼から発生するメタンの割合よりも１０倍以上増大させるべきであると考えられる。酸性の泥炭沼は、１日あたり、泥炭の１トンあたりで６〜３０ｇのメタンを生成する。この例において説明された堆積物バイオリアクター２０は、しかしながら、１日あたり、泥炭１トンあたりで３００ｇ以上のメタンを製造することが可能であるべきである。

好適な態様例および特定の例を参照して、本発明の説明をしたが、特許請求の範囲の記載および精神から離れることなく、本明細書に説明したバイオリアクターおよび方法の多くの部分的修正および適用を行うことが、当業者には理解し得る事項であろう。従って、この明細書は、特許請求の範囲を限定するものではなく、発明の例を説明するためのものであると、理解されたい。

図１は、炭素質材料から合成燃料を取り出すための、生物分解発電所およびそれに対応するバイオリアクターおよび関連設備を示す模式図である。 図２は、バインダーとともに保持される１もしくはそれ以上の型の有機炭素質材料の凝集した粒状物の断面図である。 図３は、炭素質材料のサポートおよびコーティングを形成するために用いることができる被覆された粒状物の断面図である。 図４は、凝集されたおよび／もしくはコーティングされた粒状物を製造するためのプロセスの模式図である。 図５は、本発明の複数のバイオリアクターを形成するためのプロセスの模式図である。

Claims (48)

1. スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて、生物分解可能な炭素質材料から気体状燃料を製造する方法であって、
   生物分解可能な炭素質材料を含む粒状物からスタックされた粒状物バイオリアクターを形成する工程；
   バイオリアクター内で嫌気性の微生物サポート環境を形成する工程；
   スタックされた粒状物バイオリアクター内の生物分解可能な炭素質材料を気体状燃料へ嫌気的にバイオコンバートする工程；および
   バイオリアクターから気体状燃料を収集する工程
   を含んでなることを特徴とする方法。
2. 気体状燃料がメタンを含有することを特徴とする請求項１に記載の方法。
3. バイオリアクター内に嫌気性環境を形成する前に、スタックされた粒状物バイオリアクターを好気的にバイオトリートすることを更に含んでなり、バイオトリートすることは、バイオリアクター内で炭素質材料を発酵させることおよび／もしくは炭素質材料から天然油を放出させることを含むことを特徴とする請求項１に記載の方法。
4. スタックされた粒状物バイオリアクターからの油を集めることを更に含んでなることを特徴とする請求項３に記載の方法。
5. 嫌気性環境を形成する工程が、スタックされた粒状物バイオリアクターをアルゴン、窒素、二酸化炭素、アンモニア、または水素ガスによってパージすることを含んでなることを特徴とする請求項１に記載の方法。
6. 粒状物を凝集させて、０．３ｃｍから２．５４ｃｍの範囲に粒子寸法を有する粒子状材料を形成することを特徴とする請求項１に記載の方法。
7. 約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きい粒子寸法を有する複数の基材の表面を粒状物によってコーティングすることを含んでなることを特徴とする請求項１に記載の方法。
8. 粒状物を２もしくはそれ以上の寸法フラクションにスクリーニングすること、および約１５％に等しいかまたはそれ以上の空隙体積を有する複数のスタックされた粒状物バイオリアクターを形成することを含んでなり、各バイオリアクターは分離した寸法フラクションの１つからの粒状物によって形成されることを特徴とする請求項１に記載の方法。
9. 寸法フラクションの１つが微細物フラクション微細物フラクションであって、微細物フラクション中で粒状物を凝集させて、０．３ｃｍ〜２．５４ｃｍの範囲の粒子寸法を有する微粒状物を形成することを更に含むことを特徴とする請求項８に記載の方法
10. スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて、生物分解可能な炭素質材料を合成石油および／もしくは気体状燃料へ転化する方法であって、
    生物分解可能な炭素質材料を含む粒状物からスタックされた粒状物バイオリアクターを形成する工程；
    炭素質材料を発酵させることができる１もしくはそれ以上の好気性微生物および／もしくは通性嫌気性微生物を含む培養物をバイオリアクターに接種する工程；
    スタック内で炭素質材料を好気的に発酵させる工程；
    スタックから合成石油および／もしくは気体状燃料を収集する工程；
    スタック内の環境を好気的環境から無酸素の環境へ転化する工程；
    １もしくはそれ以上の嫌気性微生物を含んでなる培養物を前記スタックに接種する工程；
    好気的にバイオトリートしたスタックを嫌気的にバイオトリートして、合成石油および／もしくは気体状燃料を生成する工程；ならびに
    嫌気的にバイオトリートしたスタックから合成石油および／もしくは気体状燃料を収集する工程
    を含んでなることを特徴とする方法。
11. スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて、炭素質材料を燃料へバイオコンバートする方法であって、
    約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きい粒子寸法を有する複数の基材の表面を有機炭素質材料によってコーティングする工程；
    被覆された基材を有するスタックされた粒状物バイオリアクターであって、該スタックされた粒状物バイオリアクターは約１５％に等しいかまたはそれより大きい空隙体積を有する粒状物バイオリアクターである工程；
    スタックされた粒状物バイオリアクターの中に嫌気性環境を形成する工程；
    スタックされた粒状物バイオリアクターの中で、所望の量の有機炭素質材料が気体状燃料へ転化されるまで、スタックされた粒状物バイオリアクターを嫌気的にバイオトリートする工程；ならびに
    スタックされた粒状物バイオリアクターから気体状燃料を収集する工程
    を含んでなることを特徴とする方法。
12. スタックされた粒状物バイオリアクターから合成石油を収集する工程であって、バイオリアクターから流出する際に該合成石油を収集する工程をさらに含んでなることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
13. 複数の基材が、オイルシェール、石炭、岩石、アスファルト、ゴムおよび工場排出物からなる群から選ばれる少なくとも１つの材料を含んでなることを特徴とする請求項１１または１２に記載の方法。
14. 複数の基材が、樹皮、トウモロコシの穂軸、木の実の殻、木製副産物および農作物副産物からなる群から選ばれる排出物を含むことを特徴とする請求項１３に記載の方法。
15. 基材をコーティングする有機炭素質材料が、オイルサンド、オイルシェール、アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチ、ケロゲン、石炭および農業排出物からなる群から選ばれる有機炭素質材料を含むことを特徴とする請求項１１または１２に記載の方法。
16. 基材をコーティングする有機炭素質材料が、農業排出物を含んでなることを特徴とする請求項１５に記載の方法。
17. 農業排出物が、肥料、果実排出物、ワラ、発酵排出物および粉末化した工場排出物からなる群から選ばれることを特徴とする請求項１６に記載の方法。
18. 基材をコーティングする有機炭素質材料が石炭を含んでなり、該石炭は歴青炭またはそれ以下の変成ランクを有することを特徴とする請求項１５に記載の方法。
19. 基材をコーティングする有機炭素質材料が石炭を含んでなり、該石炭は泥炭またはそれ以下の変成ランクを有することを特徴とする請求項１５に記載の方法。
20. 有機炭素質材料がオイルシェールから得られる濃厚物であることを特徴とする請求項１５に記載の方法。
21. スタックされた粒状物バイオリアクターをガス不透過性のバリヤによって覆う工程をさらに含んでなることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
22. ガス不透過性のバリヤが、プラスチックバリヤまたは粘土バリヤ層からなる群から選ばれることを特徴とする請求項２１に記載の方法。
23. 嫌気性環境を形成する工程が、アルゴン、窒素、二酸化炭素、アンモニア、または水素ガスによって、スタックされた粒状物バイオリアクターをパージすることを含むことを特徴とする請求項１１に記載の方法。
24. １もしくはそれ以上の好気性微生物および／もしくは通性嫌気性微生物を含む培養物をスタックされた粒状物バイオリアクターに接種すること、およびバイオリアクター内に嫌気性環境を形成する前に、バイオリアクター内で有機炭素質材料を好気的に発酵させることをさらに含んでなることを特徴とする請求項１１に記載の方法。
25. 好気的発酵の少なくとも一部との間に、バイオリアクターに通気することをさらに含んでなることを特徴とする請求項２４に記載の方法。
26. 嫌気性環境を形成する工程が、スタックされた粒状物バイオリアクター内の酸素濃度を好気的発酵により減少させることを含むことを特徴とする請求項２４に記載の方法。
27. 気体状燃料がメタンを含有することを特徴とする請求項１１に記載の方法。
28. スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて、有機炭素質材料を燃料にバイオコンバートする方法であって、
    有機炭素質材料を含む粒状物を凝集助剤と共に、約０．３ｃｍに等しいかまたはそれより大きい粒子寸法を有する複数の凝集物に凝集させる工程；
    前記凝集物によりスタックされた粒状物バイオリアクターを形成する工程であって、該スタックされた粒状物バイオリアクターは約１５％に等しいかまたはそれ以上の空隙体積を有する工程；
    スタックされた粒状物バイオリアクター内で嫌気性環境を形成する工程；
    スタックされた粒状物バイオリアクターの中で、所望の量の有機炭素質材料が気体状燃料へ転化されるまで、スタックされた粒状物バイオリアクターを嫌気的にバイオトリートする工程；ならびに
    スタックされた粒状物バイオリアクターから気体状燃料を収集する工程
    を含んでなることを特徴とする方法。
29. スタックされた粒状物バイオリアクターから合成石油を収集する工程であって、バイオリアクターから流出する際に該合成石油を収集する工程をさらに含んでなることを特徴とする請求項２８に記載の方法。
30. 粒状物が、オイルサンド、炭素質岩石、アスファルト、ゴムおよび農業排出物からなる群から選ばれる有機炭素質材料を含むことを特徴とする請求項２８または２９に記載の方法。
31. 粒状物が農業排出物を含んでなり、該農業排出物が樹皮、トウモロコシの穂軸、木の実の殻、木製副産物および農作物副産物からなる群から選ばれる少なくとも１種の排出物を含んでなることを特徴とする請求項３０に記載の方法。
32. 粒状物が炭素質岩石を含んでなり、該炭素質岩石が石炭またはオイルシェールを含んでなることを特徴とする請求項３１に記載の方法。
33. 炭素質岩石が歴青炭またはそれ以下の変成ランクを有する石炭を含んでなることを特徴とする請求項３２に記載の方法。
34. 炭素質岩石が泥炭またはそれ以下の変成ランクを有する石炭を含んでなることを特徴とする請求項３２に記載の方法。
35. スタックされた粒状物バイオリアクターをガス不透過性のバリヤによりカバーする工程をさらに含んでなることを特徴とする請求項２８に記載の方法。
36. １もしくはそれ以上の好気性微生物および／もしくは通性嫌気性微生物を含む培養物をスタックされた粒状物バイオリアクターに接種することおよびバイオリアクター内に嫌気性環境を形成する前に、バイオリアクター内で有機炭素質材料を好気的に発酵させることをさらに含んでなることを特徴とする請求項２８に記載の方法。
37. 嫌気性環境を形成する工程が、スタックされた粒状物バイオリアクター内の酸素濃度を好気的発酵により減少させることを含むことを特徴とする請求項３６に記載の方法。
38. アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチおよびケロゲンからなる群から選ばれる少なくとも１種の材料によって複数の基材をコーティングする工程をさらに含むことを特徴とする請求項２８に記載の方法。
39. スタックされた粒状物バイオリアクターを用いて、有機炭素質材料を燃料にバイオコンバートする方法であって、
    約５．０ｃｍより小さい粒子寸法を有する固体の炭素質有機材料の粒状物を供給する工程；
    前記粒状物を２もしくはそれ以上の寸法フラクションにスクリーニングする工程；
    約１５％に等しいかまたはそれより大きい空隙体積を有する複数のスタックされた粒状物バイオリアクターを形成する工程であって、各バイオリアクターは分離された寸法フラクションの１つからの粒状物によって形成されるバイオリアクターである工程；
    各スタックされた粒状物バイオリアクターの内で嫌気性環境を形成する工程；
    スタックされた粒状物バイオリアクターの中で、所望の量の有機炭素質材料が気体状燃料へ転化されるまで、スタックされた粒状物バイオリアクターを嫌気的にバイオトリートする工程；ならびに
    各スタックされた粒状物バイオリアクターから気体状燃料を収集する工程
    を含んでなることを特徴とする方法。
40. スタックされた粒状物バイオリアクターから合成石油を収集することをさらに含むことを特徴とする請求項３９に記載の方法。
41. 粒状物が、オイルサンド、炭素質岩石、アスファルト、ゴムおよび農業排出物からなる群から選ばれる有機炭素質材料を含むことを特徴とする請求項３９または４０に記載の方法。
42. 粒状物が農業排出物を含んでなり、該農業排出物が樹皮、トウモロコシの穂軸、木の実の殻、木製副産物および農作物副産物からなる群から選ばれる少なくとも１種の排出物を含んでなることを特徴とする請求項４１に記載の方法。
43. 粒状物が炭素質岩石を含んでなり、炭素質岩石が石炭またはオイルシェールを含んでなることを特徴とする請求項４１に記載の方法。
44. 各スタックされた粒状物バイオリアクターをガス不透過性のバリヤによりカバーする工程をさらに含んでなることを特徴とする請求項３９に記載の方法。
45. 嫌気性環境を形成する工程が、窒素、二酸化炭素、アンモニア、または水素ガスによって、スタックされた粒状物バイオリアクターをパージすることを含むことを特徴とする請求項３９に記載の方法。
46. １もしくはそれ以上の好気性微生物および／もしくは通性嫌気性微生物を含む培養物をスタックされた粒状物バイオリアクターに接種することおよびバイオリアクター内に嫌気性環境を形成する前に、バイオリアクター内で有機炭素質材料を好気的に発酵させることをさらに含んでなることを特徴とする請求項３９に記載の方法。
47. アスファルト油、廃油、ビチューメン、タール、ピッチおよびケロゲンからなる群から選ばれる少なくとも１種の材料を、少なくとも１つのスタックされた粒状物バイオリアクターに加えることをさらに含むことを特徴とする請求項３９に記載の方法。
48. 生物分解可能な炭素質材料を燃料に転化するためのバイオリアクターであって、
    約１５％に等しいかまたはそれ以上の空隙体積を有する堆積物を形成するようにスタックした複数の粒状物であって、生物分解可能な炭素質材料を含む粒状物；
    前記堆積物にガスを伝達する手段；
    前記堆積物に水溶液を伝達する手段；
    前記堆積物からガスを伝達する手段；
    前記堆積物から流出する液体を収集する手段；
    前記堆積物をカバーするガス不透過性のバリヤ；ならびに
    前記堆積物の中の生物分解可能な炭素質材料を合成燃料へ生物分解することができる前記堆積物中の微生物コンソーシアム
    を含んでなるバイオリアクター。

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