JP2008536103A - 静電的に制御された原子的な規模の導電性デバイス - Google Patents
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Abstract
Description
本件特許出願は、2005年3月8日付出願に係る米国仮特許出願第60/659,481号及び2005年7月21日付出願に係る米国仮特許出願第60/701,276号に関する優先権を請求するものである。これらの特許出願を、参考文献としてここに組入れる。
本発明は、帯電した単一の原子から派生した静電電位に近接して、原子又は分子を配置すること、及び特に分子トランジスタを製造するための、該静電電位の制御された取扱いに関するものである。
ゲート制御(デバイスによる電流の静電的な制御)に関する戦略を改善することも、同様に重要である。ゲート制御されたデバイス、例えば真空管「バルブ」及びトランジスタは、回路内の電流の、動的再構成を可能とすることから、望ましいものである。ゲート制御された分子伝導に関する研究に固有の問題点の一つは、不十分な空間があるに過ぎず、例えばベンゼン分子の体積、そのサイズに、3つの電極を集中させることは不可能である点にある(13)。極めて密な間隔で配置された2つの電極を該分子に接続し、一方で必然的により隔置された第三の電極を、ゲートとして機能させるという、妥協を行うことも可能であるが、貧弱なゲート効率がもたらされる(10、14)。根本的に異なる方法が、必要であると考えられる。
活発な分子技術は、多くの付随的な課題に直面しているが、細部の構造的な制御、ゲート制御された分子伝導を達成するための戦略、及び室温動作に対する要求は、最も重大な克服すべき障害である。
このように、静電的に制御された原子的な規模の導電性デバイス、例えば分子トランジスタに対する需要がある。付随的に、製造可能であり、かつ様々な動作環境にて動作可能な、このようなデバイスを構築する方法に対する需要がある。
一時的に制御された原子的な規模のトランジスタは、アースに対して、ある基板電位まで、基板をバイアスすることによって得られる。基板原子から伸びているダングリングボンドは、一群の帯電状態の内の、ある帯電状態を持つ。この帯電状態は、単一電子の付加又は抜取りの単位で変動する。アースされた電気的接点が、該ダングリングボンドと近接する、局在化された電子電荷内に与えられる。電子導電率を有する検知種も、該ダングリングボンドと近接して配置されている。該基板に対してコンタクトバイアスされている検知種は、変動するが基板電圧が、電荷の一電子単位にて、しかも依然として該基板原子に関する帯電状態群にある、該基板原子の帯電状態を、変更するように与えられる。該ダングリングボンドは、単一電子のゲート電極として機能する。該ダングリングボンドを、検知種のアレイ内に配置することにより、原子論的に多-チャンネルゲートトランジスタが形成される。
本発明のデバイスは、局在化された電子電荷(モノポール、ダイポール、又はその他の形状にある)を担持する、単一の又は集合としての原子又は分子(撹乱種)を有する。単一の又は集合としての原子又は分子(検知種)は、該撹乱種から発せられる静電場の存在を検知するために、該撹乱種と十分に近接した状態(数Å、数十Å、数百Å、数千Å)で与えられ、該静電場の発生は、該検知種の電子導電率における変動によって立証され、またエレクトロニクスが、該検知種を介して、この伝導を測定する。
該検知種及び/又は該撹乱種は、場合により夫々独立に、液体相又はゲル内、溶液中又は懸濁液(例えば、コロイド状の)中に、又は気相中に存在することが理解される。電気接点が表面(固体又はゲル)上にパターン化されており、該検知及び撹乱分子は、該ゲル、液体、又は気相によって与えられる。溶液内を拡散して、検知種と相互作用する、可溶性の撹乱種は、溶液粘度又はイオン性と関連する、温度依存性の拡散速度変化を起こし易い。
撹乱種に対する相対的な検知種の数及び検知種の既知の状態は、該撹乱種に関する情報を推定するのに利用することができる。
本発明は、量子箱セルラーオートマータ(cellular automata; QCA)に関する、ある読取り能力を提供する。QCAの模範的なものは、量子箱との相互作用において、単一電子を使用して、二進情報をコード化し、かつ処理し、量子箱と相互作用する、単一電子と関連する分極が、QCAの論理レベルを表す。本発明による検知種は、QCAの該論理レベルを読取るのに容易に使用できることが理解される。更に、QCAアナログが、量子箱の代わりに、ダングリングボンドを使用することによって形成され、一方でQCA型のアレイ内の多数の量子箱が、量子箱系に単一電子の注入によって得られるものと類似する、分子の分極論理レベルを調和させることが理解される。
検知及び撹乱種を、化学的及び又は物理的相互作用により、一緒に結合する。該検知種に対する接点は、各々、該検知種と結合し又は物理的収着状態にある、単一の又は集合としての原子又は分子(以下「接触種」という)を含む、0、1又は多数の個々の化学基によって作られる。該検知及び接触種の、集合的な、電磁気的吸収及び/又は発光特性は、該撹乱種による、静電気及び/又は拡散によって誘発される変性に依存する。該撹乱種の該帯電状態及び/又は化学的な同一性は、集合的な検知、撹乱及び接触種の電磁気的吸収及び/又は発光スペクトルにおいて誘発された変化から推定される。
該電荷によるゲート制御された分子が、液相において使用される場合、該検知種は、場合により固体基板に対する電気的接続を含まない。該検知種は、ドナーとアクセプタとの間の電子ブリッジとして機能し得る。ドナー/ブリッジ/アクセプタ錯体における、ブリッジ媒介電子輸送は、公知である。これらの場合において、該ブリッジは、常に「オン」の状態にある。電子の輸送は、該ドナー分子が電子的に励起された場合には、いつでも起る。通常「オフ」状態にあるが、帯電した種が近傍にある場合には、「オン」状態となるブリッジを選択することによって、ドナー/ブリッジ/アクセプタ錯体の新たな動作モードが可能となる。通常、オン状態にあり、かつ帯電により誘発されるオフ挙動も可能である。
該ブリッジ種の化学的官能化は、撹乱種との選択的な相互作用を可能とし、該錯体に識別性の検出機能を付与する。該ドナー/ブリッジ/アクセプタ錯体は、また場合により束縛され、帯電した(又は多重極)レセプタ部分を含む。その場合、装填(charger)レセプタが、ゲートとして機能し、該ゲートは、誘電特性を際立たせる溶液撹乱種の、近傍への接近により調節される。図8は、可溶性の帯電した種の撹乱を受けやすい、電荷レセプタと結合した、ドナー/ブリッジ/アクセプタ錯体を示す。該溶液種は、集積回路の一種である、ネットワークと容易に結合して、化学的な刺激があった際に、論理及び他の機能の実行を可能とする。液相中にあるか、あるいは基板が固体基板に搭載されている場合、検知分子の電荷媒介伝導を、化学的なトリガとして使用できる。例えば、酸化還元による化学的変換は、該アクセプタ分子に到達する電子によって駆動できる。
該撹乱種は、固体、液体、又は気相環境(及び/又はこれらの溶液)の構成員である、原子又は分子(単一の又は集合としての)である。固体において、該撹乱種は、場合により、表面上、その内部、その上方、あるいは固体本体内に存在する、単一の又は集合としてのイオン化された不純物原子又は分子である。該撹乱種は、また点欠陥、点欠陥の集合(例えば、間隙、空孔、置換性の不純物等)、又はドメイン又は結晶粒界、あるいは電荷を局在化する能力をもたらす、これらの任意の集団に対応するものであり得る。液体において、該撹乱種は、多重極電荷モーメントを有する、イオン又は分子によって与えられる。
該撹乱種は、またデバイスの受動素子としても機能できる。該検知種及び該撹乱種を横切って流れる電流間の強力な結合が存在する状況下で、該撹乱種の帯電状態は、該検知種を流通する電流の強度又は方向に依存する。これは、双安定性又は負の微分抵抗又は該検知種全体に及ぶ上記第IV特性におけるヒステリシスをもたらす。このような効果は、論理回路又はアナログ信号処理回路を製造するのに適した、非線形デバイスの要素を生成するために使用される。
本発明の原子的な規模の導電性デバイスを構築するのに有効な固体基板は、撹乱種に対する少なくとも一つの電気接点、及び少なくともマスク、又は犠牲マスク上に描画する電子ビームを画成するという属性を持つ。パターン化後、金属層を真空堆積、スパッタリング又は電着法によって堆積させる。金属イオン堆積用のこの基板は、様々な絶縁性表面を含む。適当な基板の例は、シリコンウエハ、マイカ、セラミックス、及びシリケートを含む。
特定の理論に拘泥するつもりはないが、該検知種に対する導電率における変化が、該検知種におけるエネルギーレベルの静電的シフト、又は該撹乱種との拡散相互作用に起因するものであり、また該検知種全体に渡るあらゆる既知の電子又はホール輸送メカニズム(例えば、キャリアトンネリング、バリスティックトランスポート電流、電荷ホッピング(charge hopping)、キャリア拡散等)を包含するものと考えられる。同様に電流への変動(例えば、トンネリング配置、又はホッピング媒介伝導)は、該撹乱種によって、該検知種に誘発された、配座の変化に起因するものであり得る。
第IV特性は、温度依存性であるものと判断される。低温及び特に室温以下の温度は、コヒーレントな電子効果、熱により誘発される該電子エネルギーレベル拡張の最小化、弱く化学収着又は物理収着された種との相互作用、及び改善されたスイッチング特性を助長する。所定のスイッチング特性の例は、属性、例えばより急激な「オン」及び「オフ」状態間の交替、即ちトランジスタ構成にあるデバイスに関するより大きなトランスコンダクタンス、「オフ」状態におけるより低い漏洩電流、より大きな「オン/オフ」電流比等を包含する。本発明のデバイスの熱的な作用に対する、該第IV特性に関する知見によって、その局所的な環境の温度を推定することができ、そこで該デバイスは、その機能を果たしている。従って、室温及び室温以上の温度における動作は、本発明のデバイスの固有の特性である。
多重荷電状態の可能な撹乱種、例えば本発明のデバイスにおける、水素末端を持つシリコン表面上のシリコンラジカルは、多段状態論理の実行をもたらす。該撹乱種の特定の状態は、該検知種の該第IV特性から推定される。
該撹乱種の荷電状態は、該環境内に存在する他の化学種による、化学収着又は物理収着によって直接、あるいは隣接する官能基による同様な相互作用によって間接的に、容易に変調され、該官能基の該撹乱種との結合は、結果として該撹乱種の該荷電状態、結果的に該検知種全体に及ぶ導電率を変調するように機能する。検出事象は、例えばパーマネントメモリー記憶デバイスの作成を可能とするシングルショット、又は該環境内の特定の化学物質の検出を含み、後者は、幾つかの可能な状態の一つ、経時の多重荷電状態の変化を記憶することの可能な、メモリー記憶デバイスと等価であり、及びメモリーの復元及び/又は書換え機能に相当し、あるいは経時の化学的痕跡物における変動を検出する。
該撹乱種と該検知種との間の静電的な結合は、該撹乱種と該検知種との間の物理的なギャップに介入する原子又は分子、及び/又は該撹乱種近傍における化学収着又は物理収着を変調することによって達成される。該撹乱種を包囲する該ギャップ及び/又は領域は、容易に化学的に官能化されて、特定の原子又は分子のみの化学収着又は物理収着を可能とする。このように化学的、選択的な、該検知種の導電率変調は、論理及び/又は化学的検知機能の実効を可能とする。
化学的検出用途において、化学収着又は物理収着に対する、撹乱種の選択的な反応性、又は間接的検出用途における、近接官能基の選択的反応性は、該系の局所的な電気化学ポテンシャルを変えることによって調節される。特定の化学的化合物に対する、該撹乱種の選択的反応性及び結果的に該検知種の該第IV特性は、以下に列挙する因子によって調節されるであろう:
ii) 局所的化学的環境に対する、長期又は短期の変動、例えば基板ドーピングレベルにおける変更、該撹乱種の、イオン化された不純物原子又は分子(表面の上、中、又はその上方、固体本体内、液相中又はゲル内、溶液中又は懸濁液(例えば、コロイド状で)中に、又は気相中に存在)、点欠陥、点欠陥の特定の集合又は構成(例えば、間隙、空孔、置換性の不純物等)、ドメイン又は結晶粒界、あるいはこれらの任意の集団に対する、静電的又は分散性の結合。該撹乱種間の相互作用(分散又は静電相互作用による)は、また該撹乱種又は近接する官能基の選択的化学反応性を変更するのに利用できる;及び
iii) 静的局所的化学環境の設計、例えば基板ドーピングレベルの選択、イオン化された不純物原子又は分子(表面の上、中、又はその上方、固体本体内)、点欠陥、点欠陥の特定の集合又は構成(例えば、間隙、空孔、置換性の不純物等)、ドメイン又は結晶粒界、あるいはこれらの任意の集団に対する、該撹乱種の、静電的又は分散性の結合による設計。該撹乱種間の相互作用(分散又は静電相互作用による)は、また該撹乱種又は近接する官能基の選択的化学反応性を変更するのに利用できる。
本発明を、検知種の電子導電率を変更することによって検知される、静電場を発生する撹乱種としてのダングリングボンド(DB)を用いて詳しく説明する。
ここに詳述するトランジスタは、予備成型された結晶性のパッド及び接点と共に、容易に使用できる。室温において動作可能であることも注目すべきである。該検知スチレン種及びSTMプローブとの接点形成に対する、該撹乱DBとの関連性は、模式的に図5に示されており、また本発明によるゲート及びソース電位は、厳密に幾何学的に関係付けられ、これらの電位は、相対的に、該ソース-ドレイン電流を切換えを実行するのに十分に、変更される。セルを横切る2つの電位が、第三の基準電位に対してバイアスされている、電気化学的な研究において馴染み深い方法を用いることによって、様々な方法論により、該ゲート-ソース電位を変えることが可能である。
電荷の制御を行うべき該原子は、該当する元素にとって正常なものよりも少ない結合相手を持つ必要がある。例えば、通常4つの結合を分け合うシリコン原子は、3個のみの結合に制限した場合には、制御可能に帯電させることができる。この状況は、各表面原子が3つの配位結合を持つ、シリコン結晶の表面において達成される。単一の荷電性の原子は、水素原子と結合した表面シリコン原子一つ以外の、全てを結合することによって生成でき、従って全ての表面シリコン原子各々は、3つのSi-Si結合と一つのSi-H結合を分け合っている。これは、様々な手段、例えば真空中でのH原子への暴露、真空中でのH原子供与分子への暴露、及び緩衝された水性HF溶液に対する暴露によって、達成できる。走査型プローブ法、フォトン暴露法、電子暴露法又は化学的な手段等を包含する、様々な技術の何れかを用いて、不完全なH原子への暴露、又は完全にH原子で終端している表面からのH原子の選択的な除去によって、僅かに3つの結合相手を持つ、単一のシリコン原子を調製できる。
本明細書において既に説明したように、ダングリングボンドとも呼ばれる、このようなギャップ状態は、単一の分子を包含する、このようなギャップ状態に隣接して配置された実在物の、緊密で、高度かつ効率的な静電的ゲート制御を達成する、新たな機会を与える。
電気的な接点の適用を通して、該接点のデバイ長さにおけるギャップ状態は、制御可能に帯電状態とすることができる。荷電レベルは、該接点に適用すべき電圧を調節することによって、-1〜+1電子電荷なる範囲にて、変更することができる。該バイアスした接点によって課せられる電位差は、該デバイ長さで与えられる特性長さにより、該接点からの距離に伴って減衰し、該荷電制御効果は、一原子又は該範囲内の原子の集合に局在化できるであろう。
実施例1:サンプルの調製
事実上全ての気体の排除を可能とする、超高真空チャンバー内で、サンプルを研究する。表面の調製は、酸化物上部層を除去するための、また平坦なシリコン表面を露呈させるための加熱を含む。約1%程度の欠陥が存在し、その大部分は、既知起源のものであり、吸着された水分子が主なものであり(50)、またここで説明する研究において、重要ではないことが分かっている。各表面シリコン原子は、3つのSi-Si結合に関与しており、また不十分な結合能を持つ第四の結合を有し、これはダングリングボンド又はDBと呼ばれる。一方のみが占有(中性)されている場合は、該DB状態は、ラジカルと呼ぶこともできる。この研究においては、清浄な表面を、加熱タングステンフィラメント上での、H2ガスの分解によって簡単に形成される、H原子に暴露して、該表面をH-終端状態にする。このH-末端化の際に、Si-Si結合が維持され、各表面のSi原子は、1個のH原子によってキャップされる。不完全な末端処理は、該表面に所定密度のDBを残すために利用される。あるいはまた、STMチップに関しては、単一の又は多数のH原子を随意に除去して、DBを再度生成することができる。該表面の結晶パターン、即ちこの像に広がる、対角線の列状の構造は、この特定の面におけるシリコンのバルクダイアモンド-型構造を末端処理した当然の結果である(51)。該列は、7.68Å間隔で隔置されている。該列には亜-構造があり、この像では辛うじて見ることができるに過ぎず、ダイマーと呼ばれる。該Siダイマーは、3.84Åだけ分離されている。
有限要素法(52)は、任意的なドーピングプロフィールを有し、また占有率可変の、表面ダングリングボンド状態を持つ、半導体に近い、モデルSTMチップに関するポアソン方程式を解くために利用した。この問題は、高度に非線形であり、静止モデルを使用する。このモデルにおいては、該チップへの又は該チップからの電流はないものと仮定されている。フェルミレベルEFは、該半導体全体に渡り一定であるが、電位における変化が、バンドの湾曲を生じる。1/2度のフェルミ-ディラック積分を使用して、価電子帯におけるホール及び伝導帯における電子の濃度を計算する。該イオン化されたドナー原子濃度に加えて、このものは、電荷密度ρを与える。更なる詳細に関しては、Sze(32)に見出すことができる。
該チップと該半導体の背面の接点における境界条件は、真直ぐの定電位である。半導体-真空境界は、DBの効果を扱う。DB当たりの平均の電荷は、該表面上の各点における、該フェルミレベルの位置に基いて、そのアクセプタレベルEA及びそのドナーレベルEDの占有率によって決定される。EFが、EAの上方又はその近辺にある場合、該表面は、負に帯電しており、EDの下方又はその近辺のEFに対しては、該表面は、正に帯電しており、その中間の場合には、ほぼ中性の表面を与える。
シリコンクラスタ:シリコン原子のピラミッド状の集合を組立てて、7個のダイマーの3列で構成される2×1表面構造を持つクラスタを作成した。該表面シリコン原子は、該ダイマー間の距離が3.84Åであり、かつ該列間の距離が7.68Åとなるように、配列させた。該表面原子は、該クラスタを人為的に終端させた結果としての、該モデルのサイドにおける満たされていないシリコンの原子価が存在するように、水素で終端させた。AM1(53)法を利用して、格子位置を維持すべく制限されている表面シリコン原子を除く、全てのシリコン原子を、エネルギー的に最適化した。次いで、該クラスタのサイズを、5層のシリコン原子(全体で250個のシリコン原子)を含むように低下させ、また満たされていない原子価を、水素によって終端させた。ラジカル及びカチオン性のクラスタを、中央の列表面サイトから、水素原子一個を除去することによって生成し、更なる幾何学的な最適化は行わなかった。アニオン性のクラスタを、同様にして生成したが、該DBを持つシリコン原子は、より小さなアニオン性クラスタにおける、完全な幾何学的最適化の結果に従って、約0.4Åだけ、他の表面原子に比して、大きくシフトした。
図1(A)は、高度にn-型にドープされた(7×1019 cm-3)結晶の、H-末端処理したSi(100)表面の室温STM像である。調製に関する詳細は、実施例1に説明してある。図1(A)における白色のバーは、スチレン分子(一旦該表面に結合させたスチレンは、より正確にはエチルベンゼンとして検分される)のラインである。該分子ラインの左側端部には、単一のDBがある。該ラインの直下に見られる白色の円形の特徴は、第二のDBである。このような分子のラインは、「自己指向(self-directed)」過程に従って成長し、該過程は、秩序だった連続的様式で、自動的に分子を整列させ、ラインの端部にシリコン表面DBを配置する(21-24)。シリコン上に吸着された広範な分子の構造並びにSTM像の様相は、確立されている(24-31)。各分子は、単一の共有結合C-Si結合を介して該表面と結合している。これらの分子は、相互に共有結合していない。本発明の目的にとって、これらラインは、電位-制御した分子エネルギーレベルのシフトに関する研究のための、便利ではあるが本質的でない成分である。あるいはまた、シリコン表面において、分子を制御可能に結合し、及び配置させる他の方法を使用することも可能であった。
この効果は、分子π-結合を含むスチレン等の分子において顕著である。π-結合を含む分子は、電圧依存性像形成において、顕著な分光学的特徴を示す。約-2V(サンプル)を越えると、該分子は「ターンオン」して、STM像において実質的に大きくなる。図1に描写された、該ゲート制御された分子伝導作用の本質は、帯電したDBに起因する静電位の影響下における、分子エネルギーレベルのシフトである。π-結合含有分子によって示される、明白なオンセット挙動のために、像形成電圧、又はゲート電位における比較的小さなシフトは、分子媒介伝導に顕著な変化を生じる。
DBの荷電状態を知るために、ドーパント濃度ばかりでなく、外部から適用した電場の効果をも知る必要がある。Feenstraは、最近、STMチップの電場-誘発バンドの、湾曲の程度を明らかにする、詳細な計算を行った(33)。これらは、ポアソン方程式を解くという半-古典的な計算であり、該計算は、エネルギー状態のシフトを説明し、また我々の特定の物質、ドーパント密度、表面状態(DB)、及び実施例2において詳述された印加電場を扱うために、解かれる。
該ドーパント密度、DBの密度及び図1の条件に対する像形成条件は、DBを負に帯電することを見出した。正のチップは、該表面における負の電荷を安定化するように作用する。該ポアソン方程式の静電処理は、電流を考慮しておらず、あるいはどのようにあるいはどんな速度で平衡に達するかを、考慮していない。低ドープの結晶における中間ギャップ状態は、事実上その周囲から分断されている。これは、実質上ソース電流又はシンク電流とはなり得ない (35)。しかし、極めて高濃度(縮退的)でn-ドープされた結晶については、幾つかの因子が、DBの、該結晶本体との効果的な接続を引起す。DBに電子を与える表面領域の厚みである、空乏長さは、極めて小さく、〜15nmである。この空乏長さは、バンドの屈曲が制限される領域を画成し、またこれは、表面状態が該結晶本体からの電流を流す、トンネルとして機能すべき、領域である。縮退的にドープした結晶において、実質的に占有された状態の密度は、該フェルミレベルの直下にある。該短い空乏長さによって提示された、低くかつ狭いバリアと組合された該電子源は、該DBから、該本体からの補給を受けるべき該STMチップまで、電子がトンネル動作することを可能とする。
この計算は、典型的な占有像形成条件におけるDBの、静電的、平衡荷電状態は、平衡が維持されている場合には、負となる。しかし、1016 cm-3でドープした物質において、バルク由来の電子が、該DBに供給される通路がないので、該結果は、該DBが像形成中に、負にはならないということであり、このことはスロープのない分子ラインの観測と一致している。
該DBにおける電荷が、排除された場合には、該スロープ効果が存在しないことの、更なる証明は、図3に示されている。図3(A)には、2つの分子ラインが示されている。各ラインは、帯電したDB(該基板が、高度にn-ドーピングされているために帯電することが知られている)によって終端され、また顕著なスロープ効果を示している。図3(B)において、2,2,6,6-テトラメチル-1-ピペリジニルオキシ(TEMPO)分子1個が、該DB各々に結合して、該スロープ効果の消滅をもたらしている。該ラジカル種TEMPOは、最近Si DBと結合することが示された(36、37)。該Si DB及び該TEMPOラジカルは結合して、新たな共有結合を形成する。生成する結合状態は、該シリコンのバンドギャップ(中間ギャップよりも数eV低い)を十分に外れたレベルに、2個の電子を保持する。反結合レベルは、空のままであり、またそのサイトは荷電されていない。というのは、この状態が、該CB末端の上方にあるからである。図3(C)は、該DBが、該TEMPO分子が、チップ-誘発性脱着過程を介して除去された場合に、再生することができる(37)。電荷を中間ギャップレベルに維持するその能力の再生の際に、該スロープ効果を再度獲得する。夫々TEMPOの付加及び削除による、スロープの除去及び再生は、図3(D)における高さのプロフィールにおいても明らかにされている。
有効コア電位(40)及び原子価二重-ζ基本セットを用いた、デンシティーファンクショナル理論(38)を利用して、実施例3に記載したように、250個のシリコン原子と、4つの分子で構成される、スチレン由来の分子ラインを含むクラスタと関連する、エネルギーを計算する。これらの計算技術は、分子-シリコン結合エンタルピー及び幾何形状、吸着された分子の振動スペクトル分析、及びSTM像形成の、様々な局面を説明することができた(41、42)。このモデル化は、首尾一貫した非-経験的な方法における、帯電及びレベル-シフト効果を包含する。
該静電的に誘発されたスロープ効果は、強固なものであり、特定の分子形状の細部の関数としては殆ど変化せず、あるいは基本セットの選択によっては殆ど変化しない。事実、Cl-イオンに近接して配置された分子の、モデルラインは、同様な定性的効果を示す。古典的電荷を使用できる(静電的な相互作用を行うが、脱局在化不可能なもの)が、この場合にも同様な定性的な結果を与える。
付随的な計算を行って、個々の分子のレベルシフトを評価した。これらに対して、固有値は、該DBから1〜4格子サイトのダイマー位置において、該表面と結合した分子について計算した。これらの結果は、該分子状態が、該DBと該リング中心との間の距離の逆数の関数として、レベルシフトすることを示している。図7に示したように、π-エネルギー状態における線形の変化は、該帯電したDBから生じる電場によって、これら軌道がStark-シフトの発生を示す指標である。このことは、空間的に変動可能な静電電位が、該スロープ効果の根本であることを確認する、もう一つの証拠を与える。
STM測定において、電流は、高さに伴って指数関数的に変動し、測定された崩壊定数は、1Å-1 (44)であった。大雑把に言えば、約2Åなる観測された高さの変化は、固定されたチップの高さに対する電流変化の100-倍に相当する。トポグラフィーに代わるものとしての、分光分析法を利用して、図6(A)に示すように、分子における電流輸送特性を、該DBからの距離の関数として精査する。各IV曲線は、固定分子からDB距離までの、ソース-ドレイン電圧(VSD)による掃引を表す。図6(A)の挿入図は、該DBからの距離4及び58Åにおいて得たスペクトルの比を示す。この比は、この光-デバイスに関するオン/オフ電流コントラストを説明する。約130というピーク値は、-1.4Vなるソース-ドレイン電圧において観測される(42)。該第IVスペクトルは、該DBに対する低下する距離が、比較的容易に電流のオンセットを生じることを明らかにしている。固定されたVSDにおいて、各曲線から、ISD値を抽出することにより、図6(B)に示すように、固定されたVSDにおける、ISD対DBまでの距離の曲線を、描くことができる。最後に、分子対DBまでの距離を、計算された静電電位-距離の関係に従って、ゲート電位に変換する(46)。図6(B)は、距離及び静電電位両者対ISDのグラフを示す。最大のスロープは、0.26nA/Vなるトランスコンダクタンスに対応する。
ここで研究した分子ラインの合成挙動は、可変電位電極と共に並列された際に、あるいは点電荷に対して再配置した際に、単一分子トランジスタデバイスが、どのように作動するかを示す、真の表示である。ゲートと分子との間における絶縁体の介入も、ソース-ドレイン電流を変更するものであり、ここでも単一分子検出器の可能性を示唆している。
上記の説明は、本発明の特別な態様を例証するものであるが、本発明をその実施に限定するものではない。上記の特許請求の範囲は、その等価物を含めて、本発明の範囲を規定するものである。
Claims (33)
- 静電的に制御された原子的な規模の導電性デバイスであって、
局在化された電子電荷を有する撹乱種、
該局在化された電子電荷と関連する電子導電率における変化を誘発するのに十分な距離にて、該撹乱種に近接する、電子導電率を有する検知種、及び
該検知種を介して、該導電率を測定するエレクトロニクスを含むことを特徴とする、上記導電性デバイス。 - 該撹乱種が、シリコン原子から伸びたダングリングボンドである、請求項1記載のデバイス。
- 該距離が、0.5〜8nmの範囲にある、請求項1記載のデバイス。
- 該検知種を介する電子伝導を、電流電圧(IV)分光分析法により測定する、請求項1記載のデバイス。
- 該検知種が、単一の又は集合としての原子又は分子である、請求項1記載のデバイス。
- 該単一の又は該集合としての原子又は分子が、固体表面上での滞留状態、固体本体中、液相中、ゲル中、気相中、溶液中、又は懸濁液中からなる群から選択される状態にある、請求項5記載のデバイス。
- 該導電率を測定するエレクトロニクスが、固体又はゼラチン状の基板上にパターン化された、電気的接点を含む、請求項1記載のデバイス。
- 該検知種に対する電気伝導が、少なくとも、該検知種に対して結合した又は物理的に収着された一原子又は分子接触種を含む、請求項7記載のデバイス。
- 該局在化された電子電荷と関連する、該検知種の電子導電率における該変化の際に、該接触種が、物理的又は化学的状態を変化する、請求項8記載のデバイス。
- 該検知種を介する、該伝導を測定するエレクトロニクスが、電子伝達錯体を媒介としたブリッジを含む、請求項1記載のデバイス。
- 該攪乱種が、単一の又は複数の原子又は分子からなる群から選択される、請求項1記載のデバイス。
- 該攪乱種が、固体表面又は固体本体内に広がる、単一の又は複数のイオン化された不純物原子又は分子である、請求項11記載のデバイス。
- 該攪乱種が、点欠陥、間隙、空孔、ドーパント、ドメイン、及び結晶粒界からなる群から選択される、少なくとも1種の半導体結晶欠陥である、請求項1記載のデバイス。
- 該攪乱種が、H:Si (100)表面上の負に帯電したダングリングボンドである、請求項1記載のデバイス。
- 該エレクトロニクスが、トランジスタの電子導電率における変化に応答するスイッチ特性を有する、請求項1記載のデバイス。
- 該導電率を、室温にて測定する、請求項1記載のデバイス。
- 該導電率が、温度依存性を有し、また該デバイスが、温度計として動作する、請求項16記載のデバイス。
- 更に、該検知種に近接する化学種をも含み、かつ該化学種の存在及び/又はその濃度と相関関係を持つ、化学種示差電子導電率を誘発する、請求項1記載のデバイス。
- 更に、該電子導電率における差動入力を誘発する、エネルギー入力部を含み、ここで該入力部は、光イオン化、機械的振動、磁場、及び粒子衝撃からなる群から選択される、請求項1記載のデバイス。
- 該検知種が、立体的に分割されたアレイを画成する、複数の検知種を含む、請求項1記載のデバイス。
- 該攪乱種が、立体的に分割されたアレイを画成する、複数の攪乱種を含む、請求項1記載のデバイス。
- 原子的な規模の、一時的に制御されたトランジスタであって、
アースに対する、基板電位にバイアスされた基板;
基板原子から伸びた、かつ一群の帯電状態中の、一帯電状態を持つ、ダングリングボンド;
該ダングリングボンドに近接する、局在化された電子電荷内の、アースされた電気的接点;
該ダングリングボンドに近接する、電子導電率を有する検知種;及び
該基板に関してバイアスされて、該基板電位が、該基板原子の帯電状態に対して、一電子だけ変性され、かつ依然として該一群の帯電状態にある、検知種接点、を含むことを特徴とする、上記トランジスタ。 - 該アースされた電気接点の距離が、0.5〜8nmなる範囲にある、請求項22記載のトランジスタ。
- 該検知種が、単一の又は集合としての原子又は分子である、請求項22記載のトランジスタ。
- 該単一の又は該集合としての原子又は分子が、該基板上に存在する、請求項22記載のトランジスタ。
- 該ダングリングボンドが、+1、0及び1なる群の帯電状態を持つ、シリコン原子上にある、請求項22記載のトランジスタ。
- 該検知種が、立体的に分割されたアレイを画成する、複数の検知種を含む、請求項22記載のトランジスタ。
- 静電的に制御された原子的規模の、導電性デバイスの動作方法であって、
局在化された電子電荷を持つ、攪乱種又は分子種を帯電させて、静電場を誘起する工程;及び
電子導電率を、該静電場に近接する、検知原子又は分子を介して追跡する工程、を含むことを特徴とする、上記動作方法。 - 該検知種を介する電子導電率が、該攪乱種と該検知種との間の距離が増大するにつれて、減少する、請求項28記載の方法。
- 該検知種が、芳香族部分を持つ、請求項28記載の方法。
- 該攪乱種が、固体表面から伸びたダングリングボンドである、請求項28記載の方法。
- 該表面が、H:Si (100)である、請求項31記載の方法。
- 該検知種が、立体的に整列された複数の分子を含む、請求項31記載の方法。
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