JP2008535999A - 原油生成物を製造するためのシステム、方法及び触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】原油原料を1種以上の触媒と接触させて原油生成物を含む全生成物を製造する方法。原油生成物は25℃、0.101MPaにおいて液体混合物である。原油生成物の有機酸金属塩中のアルカリ金属及びアルカリ土類金属の合計含有量は、原油原料の有機酸金属塩中のアルカリ金属及びアルカリ土類金属の合計含有量の90%以下である。原油生成物の他の1つ以上の特性を原油原料のそれぞれの特性に比べて10%以上変化できる。
【選択図】図1
Description
本発明は、一般には原油原料(crude feed)を処理するためのシステム、方法及び触媒に関する。更に詳しくは、ここで説明する特定の実施態様は、原油原料を、25℃、0.101MPaにおいて液体混合物であって、原油原料のそれぞれの特性と比べて変化した1種以上の特性を有する原油生成物を含む全生成物に転化するためのシステム、方法、及び触媒に関する。
原油を経済的に輸送できないか、或いは従来の設備を用いて処理できないような不適当な特性を1つ以上有する原油(crude)は、普通、“不利な原油”と言われている。
幾つかの実施態様では、本発明は、ミクロ炭素残留物(MCR)含有量(ASTM法D4530で測定)が原油原料1g当たり0.0001g以上である原油原料を1種以上の触媒と接触させて、25℃、0.101MPaにおいて液体混合物である原油生成物を含む全生成物を製造する工程であって、触媒の少なくとも1種は周期表第6欄の1種以上の金属及び/又は周期表第6欄の1種以上の金属の1種以上の化合物であり、中央値細孔径が110Åを超える細孔サイズ分布を有し、かつ細孔径(ASTM法D4282で測定)が350Å以上の細孔が細孔容積(ASTM法D4282で測定)の10%以下を与える細孔容積を有する該工程、及び原油生成物のMCR含有量が原油原料のMCR含有量に対し90%以下となるように、接触条件を制御する工程を含む原油生成物の製造方法を提供する。
幾つかの実施態様では本発明は、前記実施態様の1つ以上を組合わせて、水素の存在下で接触させる工程も提供する。
更なる実施態様では原油生成物は、ここで説明した方法及びシステムのいずれかにより得られる。
更なる実施態様では、ここで説明した方法及びシステムのいずれかにより輸送用燃料、加熱用燃料、潤滑剤又は化学薬品が得られる。
本発明の利点は、以下の詳細な説明により、更に添付図面を参照して当業者に明らかになろう。
図1は、接触システムの一実施態様の概略図である。
図2A及び2Bは、2つの接触帯を有する接触システムの一実施態様の概略図である。
図3A及び3Bは、3つの接触帯を有する接触システムの一実施態様の概略図である。
図4は、分離帯と接触システムとを組合わせた一実施態様の概略図である。
図5は、配合帯と接触システムとを組合わせた一実施態様の概略図である。
図6は、分離帯と接触システムと配合帯とを組合わせた一実施態様の概略図である。
前記課題は、ここで説明したシステム、方法及び触媒を用いて対応できる。例えば原油原料のMCR含有量及び/又は窒素含有量に比べてMCR含有量及び/又は窒素含有量の少ない原油生成物は、原油原料を、中央値細孔径が110Åを超える細孔サイズ分布を有し、かつ細孔径が350Å以上の細孔が細孔容積の10%以下を与える細孔容積を有する触媒と接触させて製造される。原油原料の窒素含有量に比べて窒素含有量の少ない原油生成物は、原油原料を未焼成触媒と接触させて製造される。原油原料の有機酸金属塩中の金属含有量に比べて有機酸金属塩中の金属含有量の少ない原油生成物は、原油原料を、第5〜10欄金属及びθ−アルミナを含む触媒と接触させて製造される。原油原料のMCR含有量に比べてMCR含有量の少ない原油生成物は、原油原料を正味(bulk)金属触媒と接触させて製造される。
“ASTM”とは、American Standard Testing and Materialsを言う。
“API比重”とは、15.5℃(60°F)でのAPI比重を言う。API比重はASTM法D6822で測定する。
原油原料及び原油生成物の水素原子%及び炭素%は、ASTM法D5291で測定する。
“バインダー”とは、小粒子と組合わせて、これより大きい物質(例えばブロック又はペレット)を形成する基質を言う。
“正味金属触媒”とは、少なくとも1種の金属を含む触媒を言い、担体又は支持体を必要としない。
“第X欄金属”とは、周期表第X欄の1種以上の金属及び/又は周期表第X欄の1種以上の金属の1種以上の化合物を言う。ここで第X欄は周期表の欄番号(例えば1〜12)に相当する。例えば“第6欄金属”とは、周期表第6欄の1種以上の金属及び/又は周期表第6欄の1種以上の金属の1種以上の化合物を言う。
“原油原料/全生成物混合物”とは、処理中、触媒を接触させる混合物を言う。
“蒸留物”とは、0.101MPaにおいて204℃(400°F)〜343℃(650°F)の沸点範囲分布を有する炭化水素を言う。蒸留物含有量はASTM法D5307で測定する。
“LHSV”とは、触媒の全容積当たり液体供給原料の容積割合(速度)を言い、時間(h_1)で表す。触媒の全容積は、ここで説明した接触帯中の全ての触媒の容積を合計して算出する。
“周期表”とは、International Union of Pure and Applied Chemistry(IUPAC)で2003年11月に規定された周期表を言う。
“ナフサ”とは、0.101MPaにおいて38℃(100°F)〜200℃(392°F)の沸点範囲分布を有する炭化水素を言う。ナフサ含有量は、ASTM法D5307で測定する。
“Ni/V/Fe含有量”とは、ニッケル、バナジウム、鉄、又はそれらの組合わせの含有量を言う。Ni/V/Fe含有量はASTM法D5708で測定する。
“Nm3/m3 ”とは、原油原料1m3当たりガスの標準m3を言う。
“非凝縮性ガス”とは、STPにおいてガスである成分及び/又は成分の混合物を言う。
平均細孔径=(40,000×合計細孔容積cm3/g)/(表面積m2/g)
“SCFB”とは、原油原料1バレル当たりガスの標準立方フィートを言う。
触媒の“表面積”は、ASTM法D3663で測定する。
“VGO”とは、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて343℃(650°F)〜538℃(1000°F)の炭化水素を言う。VGO含有量はASTM法D5307で測定する。
“粘度”とは、37.8℃(100°F)での動粘度を言う。粘度はASTM法D445で測定する。
原油は、炭化水素含有配合物から製造及び/又は乾留(retort)し、次いで安定化してよい。原油は、一般に固体、半固体、及び/又は液体である。原油は生原油(crude oil)を含有してよい。安定化法としては、限定されるものではないが、原油から非凝縮性ガス、水、塩、固体又はそれらの組合わせを除去して、安定化原油を形成する方法が挙げられる。このような安定化は、多くの場合、製造及び/又は乾留場所又はその近辺で行ってよい。
図2及び図3は、2つ又は3つの接触帯を有する接触システム100の実施態様の概略図である。図2A、2Bにおいて、接触システム100は上流接触帯102及び下流接触帯114を有する。図3A、3Bでは、接触帯102、114、116を有する。図2A、3Aでは、接触帯102、114、116は一反応器中で別々の接触帯として示す。原油原料は原油原料導管104経由で上流接触帯102に入る。
特定の実施態様では原油生成物における有機酸金属塩中のアルカリ金属及びアルカリ土類金属の含有量は、原油原料における有機酸金属塩中のアルカリ金属及びアルカリ土類金属の含有量は、原油生成物1g当たり約1×10−7〜約5×10−5g、約5×10−7〜約1×10−5g、又は約1×10−6〜約5×10−6gの範囲である。
幾つかの実施態様では原油生成物は、ナフサを原油生成物1g当たり0.001g以上又は0.01g以上含有してよい。他の実施態様では原油生成物は、ナフサを原油生成物1g当たり0.6g以下又は0.8g以下の含有量で含有してよい。
特定の実施態様では原油生成物のVGO含有量は、原油生成物1g当たり約0.00001〜約0.8g、約0.001〜約0.5g、約0.005〜約0.4g、又は約0.01〜約0.3gの範囲である。
担持触媒は、一般に公知の触媒製造法を用いて製造される。触媒製造法の例は、Gabrielov等のUSP 6,218,333、Gabrielov等のUSP 6,290,841、Boon等のUSP 5,744,025、及びBhan等の米国特許出願公告No.2003/0111391に記載されている。
幾つかの実施態様では金属溶液は、鉱酸及び/又は有機酸を用いてpH3以下の所望のpHに調節してよい。鉱酸としては、限定されるものではないが、燐酸、硝酸、硫酸又はそれらの混合物が挙げられる。
第一触媒、第二触媒、第三触媒、第四触媒及び第五触媒の他の実施態様は、特にここで説明したように、作る、及び/又は使用してよい。
ここで説明した触媒は、原油原料/全生成物混合物の安定性を維持しながら、及び/又は触媒の寿命を維持しながら、MCR含有量低下、及び/又は高温高圧での粘度低下を容易にする可能性が或る。
アルミナ(Criterion Catalysts and Technologies LP(米国ミシガン州ミシガン市)576gを水585g及び氷硝酸8gと35分間、磨砕して支持体を製造した。得られた磨砕混合物を1.3mmダイプレートで押し出し、90〜125℃で熱処理し、更に918℃で熱処理して、中央値細孔径が182Åの支持体650gを得た。この熱処理支持体をLindberg炉に入れ、炉の温度を1.5時間かけて1000〜1100℃に上げ、次いでこの温度範囲に2時間保持して、支持体を製造した。支持体は、X線回折で測定して支持体1g当たり、γ−アルミナを0.0003g、α−アルミナを0.0008g、δ−アルミナを0.0208g、及びθ−アルミナを0.9781g含有していた。支持体の表面積は110m2/g、合計細孔容積は0.821cm3/gであった。支持体は、中央値細孔径が232Åの細孔サイズ分布を有すると共に、細孔サイズ分布での全細孔数の66.7%が中央値細孔径の85Å以内の細孔径を有していた。
例1は、θ−アルミナを支持体1g当たり0.1g以上含有する支持体の製造法を示す。
以下の方法でモリブデン触媒を製造した。例1に記載の方法で製造したアルミナ支持体をモリブデン含浸溶液と配合した。このモリブデン含浸溶液は、(NH4)2Mo2O7 4.26g、MoO3 6.38g、30%H2O2 1.12g、モノエタノールアミン(MEA)0.27g及び脱イオン水6.51gを配合して、スラリーを形成することにより作った。このスラリーを65℃で固体が溶解するまで加熱し、次いで室温まで冷却した。溶液のpHは5.36である。溶液の容積を脱イオン水で82mlに調節した。
例2は、θ−アルミナを含有する第6欄金属触媒の製造法を示す。
以下の方法でモリブデン/バナジウム触媒を製造した。例1に記載の方法で製造したアルミナ支持体を、以下のようにして作ったモリブデン/バナジウム含浸溶液に含浸した。(NH4)2Mo2O7 2.14g、MoO3 3.21g、30%H2O2 0.56g、MEA 0.14g及び脱イオン水3.28gを配合して、スラリーを形成して第一溶液を作った。このスラリーを65℃で固体が溶解するまで加熱し、次いで室温まで冷却した。
本例は、θ−アルミナを含有する第6欄金属/第5欄金属触媒の製造法を示す。
中央にサーモウエルを配置した管状反応器にサーモカップルを備えて触媒床中の温度を測定した。触媒床は、反応器のサーモウエルと内壁間の空間に触媒及び炭化珪素(20−グリッド、Stanford Materials、カナダのAliso Viejo)を充填して形成した。このような炭化珪素は、ここで説明した処理条件下では触媒特性があっても、低いと考えられる。全ての触媒を炭化珪素2部対触媒1部の容量比で混合してから、この混合物を反応器の接触帯部に入れた。反応器への原油原料流は、反応器の塔頂から塔底までである。
デッドスペースを充填すると共に、予備加熱帯として役立たせるため、炭化珪素を塔頂接触帯の頂部に配置した。この触媒床をLindberg炉に装填した。この炉は、予備加熱帯、塔頂及び塔底接触帯、及び塔底支持体に相当する4つの加熱帯を有する。
反応装置(接触帯の内容物は除く)、原油原料、触媒の硫化方法、全生成物の分離方法、接触条件、接触時間、及び原油生成物の分析は、例4に記載のものと同じである。
原油生成物の特性を第2表にまとめた。
101 原油原料供給部
102 上流接触帯
104 原油供給導管
106 ガス導管
108 下流分離帯
112 原油生成物導管
114 下流接触帯
116 追加の下流接触帯
120 上流分離帯
122 原油導管
124 分離帯
126 追加の原油原料導管
130 配合帯
132 流れ導管
134 ブレンド導管
140 配合帯
148 接触システム
Claims (18)
- 原油原料を1種以上の触媒と接触させて、25℃、0.101MPaにおいて液体混合物である原油生成物を含む全生成物を製造する工程であって、原油原料は1種以上の有機酸の1種以上のアルカリ金属塩、1種以上の有機酸の1種以上のアルカリ土類金属塩、又はそれらの混合物を、有機酸の金属塩中にアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の合計含有量として原油原料1g当たり0.00001g以上含有し、触媒の少なくとも1種は、θ−アルミナ含有支持体と、周期表第5〜10欄の1種以上の金属及び/又は周期表第5〜10欄の1種以上の金属の1種以上の化合物とを含む第5〜10欄金属触媒である該工程、及び
原油生成物中の有機酸金属塩のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の合計含有量(ASTM法D1318で測定)が原油原料中の有機酸金属塩のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の含有量に対し90%以下になるように、温度、圧力、原油原料流又はそれらの組合わせからなる接触条件を制御する工程、
を含む原油生成物の製造方法。 - 原油生成物中の有機酸金属塩のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の合計含有量が、原油原料中の有機酸金属塩のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の含有量に対し80%以下、50%以下、30%以下、又は10%以下である請求項1に記載の方法。
- 原油原料が、有機酸金属塩のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩を原油原料1g当たり0.00001〜0.005g、0.00005〜0.05g、又は0.0001〜0.01g含有する請求項1又は2に記載の方法。
- 原油生成物が、有機酸金属塩のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩を原油生成物1g当たり1×10−7g〜5×10−5g、5×10−7g〜1×10−5g、又は1×10−6g〜5×10−6g含有する請求項1又は2に記載の方法。
- 原油原料が、1種以上の有機酸の1種以上の亜鉛塩も含有し、原油生成物中の有機酸の亜鉛塩の合計含有量が、原油原料中の有機酸の亜鉛塩の含有量に対し90%以下、80%以下、50%以下、30%以下、又は10%以下である請求項1〜4のいずれか1項に記載の方法。
- 第5〜10欄金属触媒が、周期表第15欄の1種以上の元素及び/又は周期表第15欄の1種以上の元素の1種以上の化合物を更に含む請求項1〜5のいずれか1項に記載の方法。
- 支持体が、θ−アルミナを支持体1g当たり0.1g以上、0.3g以上、0.5g以上、0.7g以上、又は0.9g以上含有する請求項1〜6のいずれか1項に記載の方法。
- 第5〜10欄金属触媒は、中央値細孔径が180Å以上、200Å以上、230Å以上、250Å以上、又は300Å以上である細孔サイズ分布(ASTM法D4282で測定)を有する請求項1〜7のいずれか1項に記載の方法。
- 原油生成物のC5アスファルテン含有量(ASTM法D2007で測定)が、原油原料のC5アスファルテン含有量に対し90%以下、80%以下、70%以下、50%以下、30%以下、又は10%以下である請求項1〜8のいずれか1項に記載の方法。
- 原油生成物の37.8℃(100°F)での粘度(ASTM法D445で測定)が、原油原料の37.8℃での粘度に対し90%以下、80%以下、70%以下、50%以下、30%以下、又は10%以下である請求項1〜9のいずれか1項に記載の方法。
- 原油原料が硫黄も含有し、原油生成物の硫黄含有量(ASTM法D4294で測定)が、原油原料の硫黄含有量に対し90%以下、80%以下、70%以下、50%以下、30%以下、又は10%以下である請求項1〜10のいずれか1項に記載の方法。
- 原油原料が残留物も含有し、原油生成物の残留物含有量(ASTM法D5307で測定)が、原油原料の残留物含有量に対し90%以下、80%以下、70%以下、50%以下、30%以下、又は10%以下である請求項1〜11のいずれか1項に記載の方法。
- 接触が水素源の存在下で行なわれ、かつ水素源流れの接触条件が原油生成物を製造するため、制御される請求項1〜12のいずれか1項に記載の方法。
- 接触条件が、50〜500℃の範囲の温度、1〜20MPaの範囲の全圧、0.05h−1以上の時間当たり液体の空間速度、及び0.1〜100,000Nm3/m3の範囲のガス状水素源対原油原料比を含む請求項1〜13のいずれか1項に記載の方法。
- 原油原料/全生成物混合物のP値が、接触中、1.5以上である請求項1〜14のいずれか1項に記載の方法。
- 原油原料が有機酸金属塩中にクロム及び/又は砒素を含有し、かつ原油生成物における有機酸金属塩中のクロム及び/又は砒素の含有量が、原油原料における有機酸金属塩中のクロム及び/又は砒素の含有量に対し90%以下である請求項1〜15のいずれか1項に記載の方法。
- 原油生成物又はブレンドを、原油原料と同じか又は異なる原油と配合して、ブレンドを形成する工程を更に含む請求項1〜16のいずれか1項に記載の方法。
- 原油生成物又はブレンドを処理して輸送用燃料、加熱用燃料、潤滑剤、又は化学薬品を製造する工程を更に含む請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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