JP2008308707A - 液体原料供給装置 - Google Patents

Abstract

【課題】ＣＶＤ装置等に用いる液体原料を安定して気化器に供給することのできる液体原料供給装置を提供する。
【解決手段】液体原料供給装置１０は、入口４１と出口４２とを有し、入口４１から与えられた液体原料ＬＭの流量を制御するとともに、所定量の液体原料ＬＭを出口４２から吐出する液体原料流量制御バルブ１２、気化器２４と液体原料流量制御バルブ１２との間に配設され、出口４２から吐出された液体原料ＬＭを気化器２４へ与える原料供給管５４、および出口４２の近傍において原料供給管５４に連通され、原料供給管５４へキャリアーガスＣＧを与えるキャリアーガス導入管９４を備えている。そして、液体原料流量制御バルブ１２は、原料供給管５４を介して気化器２４から離隔して配設され、原料供給管５４内の液体原料ＬＭは、キャリアーガスＣＧによって気化器２４へ圧送される。
【選択図】図６

Description

本発明は、ＣＶＤ装置等で用いる液体原料を気化器に安定供給することのできる液体原料供給装置に関する。

ＣＶＤ、あるいは新しい成膜技術であるＡＬＤによる成膜プロセスで用いる原料として、デバイスの微細化、多様化に対応した各種成膜用液体原料が開発されている。例えば、多層配線技術に係るメタル、ｌｏｗ−ｋ材、およびゲート絶縁膜の形成に用いられるｈｉｇｈ−ｋ材などの液体原料である。一方、半導体製造プロセスにおける液体原料の流量制御および気化技術は、プロセスの安定性、信頼性ならびに製品の性能やコストを左右する重要技術であるが、これら新しい液体原料の化学的、物理的特性は多様であり、外部からの熱により化学的に分解、反応、あるいは重合などを受けやすく、かつ、高沸点・低蒸気圧であるものも多い。

ところが、従来は高温度に加熱される気化器と、この気化器に供給する液体原料の流量制御を行う液体原料流量制御バルブとが一体に形成されていた（例えば、特許文献１）。この場合、液体原料流量制御バルブ自体が気化器からの熱により加熱され、液体原料流量制御バルブに導入された液体原料は、液体原料流量制御バルブの内部で加熱されて高温になる。このため、新しい液体原料の多くは、液体原料流量制御バルブにおいて重合、反応、熱分解、および他のガスと反応して変質するおそれがあった。
特開平１０−３３０９４１号公報

このような問題点を解決するため、気化器と液体原料流量制御バルブとを離隔して配設することにより、気化器からの熱の影響を液体原料流量制御バルブに及ぼさないようにすることが考えられる。ところが、単に気化器と液体原料流量制御バルブとを離隔するだけでは、気化器と液体原料流量制御バルブとの間における液体原料の流路が長くなり、デッドスペースが生じ易くなる。このため、当該デッドスペースで発生した気泡が液体原料の気化を不安定にする要因となり、液体原料の気化応答性が著しく低下して安定した気化を行うことができなかった。

本発明は、このような従来技術の問題点に鑑みて開発されたものである。それゆえに本発明の主たる課題は、気化器と液体原料流量制御バルブとを離隔して配設しながらも、気化器と液体原料流量制御バルブとの間における液体原料の流路で気泡が発生するのを抑制することにより、当該流路のデッドスペースを実質的になくし、液体原料を気化器へ安定して供給することにある。

請求項１に記載した発明は、「液体原料ＬＭを気化する気化器２４へ液体原料ＬＭを供給する液体原料供給装置１０であって、入口４１と出口４２とを有し、入口４１から与えられた液体原料ＬＭの流量を制御するとともに、所定量の液体原料ＬＭを出口４２から吐出する液体原料流量制御バルブ１２、気化器２４と液体原料流量制御バルブ１２との間に配設され、出口４２から吐出された液体原料ＬＭを気化器２４へ与える原料供給管５４、および出口４２の近傍において原料供給管５４に連通され、原料供給管５４へキャリアーガスＣＧを与えるキャリアーガス導入管９４を備えており、液体原料流量制御バルブ１２は、原料供給管５４を介して気化器２４から離隔して配設され、原料供給管５４内の液体原料ＬＭは、キャリアーガスＣＧによって気化器２４へ圧送される液体原料供給装置１０。」である。

本発明によれば、液体原料流量制御バルブ１２の近傍において、液体原料流量制御バルブ１２から気化器２４に液体原料ＬＭを導く原料供給管５４にキャリアーガス導入管９４が接続されている。したがって、キャリアーガス導入管９４を通して原料供給管５４に導入されたキャリアーガスＣＧが原料供給管５４を通って気化器２４まで液体原料ＬＭを圧送することになり、キャリアーガスＣＧを導入しない場合に比べて、キャリアーガス導入管９４が接続された位置から気化器２４までの原料供給管５４の内部流速が速くなる。

請求項２に記載した発明は、「液体原料ＬＭを気化する気化器２４へ液体原料ＬＭを供給する液体原料供給装置１０であって、入口４１と、出口４２と、入口４１から出口４２に液体原料ＬＭを導く流路４３と、流路４３の途中に設けられた弁座４５と、弁座４５の下流側において流路４３に接続されたキャリアーガス導入路４４と、弁座４５と協働して液体原料ＬＭの流量を制御するダイアフラム３６とを有する液体原料流量制御バルブ１２、および気化器２４と液体原料流量制御バルブ１２との間に配設され、出口４２から吐出された液体原料ＬＭを気化器２４へ与える原料供給管５４を備えており、入口４１と、出口４２と、流路４３と、キャリアーガス導入路４４とは、一つの本体ブロック３４に形成されており、弁座４５は、本体ブロック３４に設けられており、ダイアフラム３６は、弁座４５に対向して配設されており、弁座４５とダイアフラム３６との隙間を調節することにより、流路４３を通過する液体原料ＬＭの流量が制御される液体原料供給装置１０。」である。

本発明によれば、キャリアーガスＣＧを原料供給路４９に導入するキャリアーガス導入路４４が本体ブロック３４の内部において弁座４５の下流側で流路４３に接続されているので、原料供給管５４内の全域をキャリアーガスＣＧが通過することになり、原料供給管５４内の全域で内部流速が速くなる。また、本体ブロック３４の内部に流路４３およびキャリアーガス導入路４４が作り込まれているので、液体原料流量制御バルブ１２の周りに配設される配管が少なくなる。さらに、弁座４５とダイアフラム３６とが協働して液体原料ＬＭの流れを閉止している場合でも、キャリアーガスＣＧは、弁座４５の下流側から流路４３に流入し、原料供給管５４を通って気化器２４に導入される。

請求項３に記載した発明は、請求項２に記載した液体原料供給装置１０であって、「キャリアーガス導入路４４に接続され、キャリアーガス導入路４４にキャリアーガスＣＧを与えるキャリアーガス連絡路６２と、キャリアーガス連絡路６２に接続され、キャリアーガス連絡路６２に液体原料ＬＭを除去する洗浄溶媒ＷＳを与える洗浄溶媒導入路６５と、洗浄溶媒導入路６５の途中に設けられ、洗浄溶媒ＷＳの流量を制御する流量制御部５６ｂとを有する洗浄溶媒流量制御バルブ１４を備えている液体原料供給装置１０。」である。

本発明によれば、流量制御された洗浄溶媒ＷＳが洗浄溶媒流量制御バルブ１４においてキャリアーガスＣＧに混入され、液体原料流量制御バルブ１２のキャリアーガス導入路４４に与えられる。また、流量制御部５６ｂが洗浄溶媒導入路６５の途中に設けられているので、洗浄溶媒導入路６５内における洗浄溶媒ＷＳの流通が流量制御部５６ｂで遮断されてもキャリアーガスＣＧの流れは遮断されることがなく、キャリアーガスＣＧは、キャリアーガス連絡路６２を通ってキャリアーガス導入路４４に与えられる。

請求項４に記載した発明は、請求項３に記載した液体原料供給装置１０であって、「キャリアーガス連絡路６２に接続され、キャリアーガス連絡路６２にキャリアーガスＣＧを与えるキャリアーガス供給路６７と、キャリアーガス供給路６７の途中に設けられ、キャリアーガス供給路６７を開閉する開閉部５６ｃとを有するキャリアーガス閉止バルブ１６を備えており、洗浄溶媒流量制御バルブ１４の流量制御部５６ｂは、洗浄溶媒導入路６５の途中に設けられた洗浄溶媒用弁座４５ｂと、洗浄溶媒用弁座４５ｂに対向して配設され、洗浄溶媒用弁座４５ｂと協働して洗浄溶媒ＷＳの流量を制御する洗浄溶媒用ダイアフラム３６ｂとで構成されており、キャリアーガス閉止バルブ１６の開閉部５６ｃは、キャリアーガス供給路６７の途中に設けられたキャリアーガス用弁座４５ｃと、キャリアーガス用弁座４５ｃと協働してキャリアーガス供給路６７を開閉するキャリアーガス用ダイアフラム３６ｃとで構成されており、弁座４５ａ、洗浄溶媒用弁座４５ｂ、およびキャリアーガス用弁座４５ｃが同一水平面上に位置するように、液体原料流量制御バルブ１２、洗浄溶媒流量制御バルブ１４、およびキャリアーガス閉止バルブ１６が配設されている液体原料供給装置１０。」である。

本発明によれば、弁座４５ａ、洗浄溶媒用弁座４５ｂ、およびキャリアーガス用弁座４５ｃが同一水平面上に位置するように各バルブが配設されているので、各弁座の位置に高低差が生じない。

請求項５に記載した発明は、請求項１ないし４のいずれかに記載した液体原料供給装置１０であって、「原料供給管５４の先端に接続され、気化器２４の内部に液体原料ＬＭおよびキャリアーガスＣＧを噴霧する中空円錐形状のアトマイザーノズル７８を備えており、アトマイザーノズル７８は、内面が円錐状である側壁８０を有しており、側壁８０には、液体原料ＬＭおよびキャリアーガスＣＧを噴射するための複数の貫通孔８１が放射状に形成されている液体原料供給装置１０。」である。

本発明によれば、原料供給管５４に導入された液体原料ＬＭは、アトマイザーノズル７８の内側空間７９に与えられ、複数の貫通孔８１を経由して気化器２４の内部の気化空間７１に噴霧される。このとき、アトマイザーノズル７８の外形および内面は、円錐状に形成されており、また、複数の貫通孔８１は、アトマイザーノズル７８の側壁８０において放射状に設けられているので、１つの貫通孔８１から噴霧された液体原料ＬＭの液滴が、他の貫通孔８１から噴霧された液体原料ＬＭの液滴と気化器２４の内部で衝突し、液体原料ＬＭの液滴径が大きくなるおそれがない。

本発明によれば、キャリアーガスが導入されることにより原料供給管の内部流速が速くなるので、液体原料流量制御バルブで流量制御された液体原料が原料供給管を通って気化器に流入するまでの時間が短くなり、流量の制御性を向上させることができる。また、原料供給管の内部流速が速くなることにより、原料供給管の内部における気泡の発生が抑制され、気化器と液体原料流量制御バルブとを離隔しながらも原料供給管の内部におけるデッドスペースを実質的になくして液体原料の安定した気化を実現することができる。また、液体原料の気化を停止した後であっても、原料供給管の内部に残留する液体原料をキャリアーガスで除去することができる。

また、請求項２に係る発明によれば、原料供給管内の全域で内部流速が速くなるので、請求項１に係る液体原料供給装置よりもさらに安定した気化を実現することができるとともに、より多くの原料供給管の内部に残留する液体原料をキャリアーガスで除去することができる。さらに、液体原料流量制御バルブの周りに配設される配管が少なくなるので、液体原料供給装置をコンパクトに形成することができ、保守・点検が容易な装置にすることができる。

また、請求項３に係る発明によれば、液体原料の気化を行っているときは、キャリアーガス導入路からキャリアーガスだけを原料供給管に導入し、液体原料の気化を停止した後は、キャリアーガス導入路からキャリアーガスと洗浄溶媒とを原料供給管に導入することができる。これにより、原料供給管の内部に残留する液体原料をキャリアーガスと洗浄溶媒とで完全に除去することができる。

請求項４に係る発明によれば、各弁座の高低差に起因して液体原料や洗浄溶媒などの流体が不所望に各バルブの間を移動するおそれがない。例えば、何らかの理由でキャリアーガスの導入が停止するといったトラブルが発生したとき、液体原料流量制御バルブ内部の液体原料がキャリアーガス導入路を逆流して洗浄溶媒流量制御バルブの弁座まで流入することがない。したがって、このようなトラブルが発生した後、各バルブの内部清掃を行うことなく直ちに復旧して液体原料の気化を再開することができる。

請求項５に係る発明によれば、アトマイザーノズルから噴霧された液体原料の液滴径が大きくなるおそれがないので、気化できずに気化器内部の特定位置に付着した液体原料が気化器からの熱を受けて分解・重合することにより残渣が発生し、このような残渣が次々に堆積して気化不能になるおそれがない。

本発明が適用された液体原料供給装置１０は、図１に示すように、液体原料流量制御バルブ１２と、洗浄溶媒流量制御バルブ１４と、キャリアーガス閉止バルブ１６とを備えている。ここで、液体原料供給装置１０は、図２に示すように、液体原料タンク２０から供給される液体原料ＬＭを気化してＣＶＤ装置などの反応室２２に供給するシステムであって、液体原料供給装置１０と、液体原料タンク２０と、気化器２４と、洗浄溶媒タンク２６と、液体原料流量計２８と、洗浄溶媒流量計３０と、キャリアーガス流量制御器３２とを備える液体原料気化供給システム３３に組み込まれている。

液体原料流量制御バルブ１２は（図１）、気化器２４に供給する液体原料ＬＭの流量を制御するバルブであって、図３に示すように、本体ブロック３４ａと、ダイアフラム３６ａと、アクチュエータ３８ａとを備えており、気化器２４からの熱影響を受けない程度に気化器２４との間隔をあけて配設されている。

本体ブロック３４ａは、正方形状の上面３９ａおよび上面３９ａに対向する下面４０ａを有する金属製の直方体である。また、本体ブロック３４ａには、液体原料ＬＭの入口４１と、出口４２と、流路４３と、キャリアーガス導入路４４とが形成されているとともに、円筒形状の弁座４５が設けられている。

流路４３は、本体ブロック３４ａの上面３９ａの略中央部に設けられた弁座４５を挿入するための弁座挿入穴４６ａと、弁座挿入穴４６ａを中心にして環状に設けられた溝である環状通液路４７ａと、図１に示すように、入口４１から環状通液路４７ａの底面に液体原料ＬＭを導く液体原料導入路４８と、弁座挿入穴４６ａの底から出口４２に液体原料ＬＭを導く原料供給路４９と、弁座４５の天面と底面とを連通する連通孔５０ａとで構成されている。つまり、流路４３は、液体原料ＬＭの入口４１→液体原料導入路４８→環状通液路４７ａ→連通孔５０ａ→原料供給路４９→出口４２という順序で入口４１から出口４２に液体原料ＬＭを導くようになっている。

キャリアーガス導入路４４は、液体原料ＬＭを気化器２４に圧送するためのキャリアーガスＣＧを原料供給路４９に導入する流路であって、弁座挿入穴４６ａの底の近傍において原料供給路４９に対して水平方向から連通されている。

また、液体原料導入路４８の下端、つまり液体原料ＬＭの入口４１には、液体原料タンク２０から液体原料ＬＭを導入する液体原料導入管５２が接続されている。さらに、原料供給路４９の下端、つまり液体原料ＬＭの出口４２は、離隔して配設された液体原料流量制御バルブ１２と気化器２４とを連通し、液体原料ＬＭを導く原料供給管５４が接続されている。

ダイアフラム３６ａは、本体ブロック３４ａの上面３９ａを覆う膜状体であり、本体ブロック３４ａの上面３９ａとダイアフラム３６ａとの間に、環状通液路４７ａと隣接する気密された空間である流量制御部５６ａが形成されている。

アクチュエータ３８ａは、ダイアフラム３６ａの上方に取り付けられたアクチュエータ本体５８ａと、アクチュエータ本体５８ａの下端から突設されたプランジャ６０ａとで構成されており、アクチュエータ本体５８ａは、図示しない電線から受ける電圧に基づいて、プランジャ６０ａの突き出し長さＬを調節する。なお、ダイアフラム３６ａの上面には、プランジャ６０ａの下端が当接されている。

アクチュエータ３８ａを用いて、液体原料流量制御バルブ１２の流路４３を通過する液体原料ＬＭの量を減少させる場合、アクチュエータ本体５８ａは、プランジャ６０ａの突き出し長さＬが長くなるように動作して、ダイアフラム３６ａと弁座４５ａとの隙間を小さくする。また、ダイアフラム３６ａと弁座４５ａとが密着するまでプランジャ６０ａの突き出し長さＬを長くすると、流路４３内の液体原料ＬＭの流れが停止する（全閉状態）。逆に、気化器２４に供給する液体原料ＬＭの量を増加させる場合、アクチュエータ本体５８ａは、プランジャ６０ａの突き出し長さＬが短くなるように動作して、ダイアフラム３６ａと弁座４５ａとの隙間を大きくする（開状態）。なお、図１に示した液体原料供給装置１０では、液体原料流量制御バルブ１２が開状態、洗浄溶媒流量制御バルブ１４が全閉状態、およびキャリアーガス閉止バルブ１６が開状態となっている。

洗浄溶媒流量制御バルブ１４は、キャリアーガスＣＧに混入する洗浄溶媒ＷＳの量を制御するためのバルブであり、洗浄溶媒流量制御バルブ１４の本体ブロック３４ｂが有する一の側面と液体原料流量制御バルブ１２の本体ブロック３４ａが有する一の側面とが接するように洗浄溶媒流量制御バルブ１４と液体原料流量制御バルブ１２とが配設されている。また、洗浄溶媒流量制御バルブ１４の本体ブロック３４ｂが有する一の側面に対向する他の側面とキャリアーガス閉止バルブ１６の本体ブロック３４ｃが有する一の側面とが接するように洗浄溶媒流量制御バルブ１４とキャリアーガス閉止バルブ１６とが配設されている。

また、洗浄溶媒流量制御バルブ１４は、液体原料流量制御バルブ１２の構成要素と同様に本体ブロック３４ｂと、ダイアフラム３６ｂと、アクチュエータ３８ｂとを備えており、本体ブロック３４ｂには、弁座挿入穴４６ｂと、本体ブロック３４ｂが有する一の側面と他の側面とを連通し、環状通液路４７ｂを含むキャリアーガス連絡路６２とが形成されている。

キャリアーガス連絡路６２は、一端が本体ブロック３４ｂの一の側面に接続され、他端が環状通液路４７ｂの下面に接続された出口路６３と、環状通液路４７ｂと、流量制御部５６ｂと、一端が本体ブロック３４ｂの他の側面に接続され、他端が環状通液路４７ｂの下面に接続された入口路６４とで構成されている。

なお、洗浄溶媒流量制御バルブ１４の本体ブロック３４ｂが有する一の側面に接続された出口路６３の一端は、液体原料流量制御バルブ１２の本体ブロック３４ａに形成されたキャリアーガス導入路４４に接続されている。

また、本体ブロック３４ｂには、本体ブロック３４ｂの下面４０ｂから弁座挿入穴４６ｂの底面まで洗浄溶媒ＷＳを導入する洗浄溶媒導入路６５が設けられている。

また、洗浄溶媒導入路６５の本体ブロック３４ｂが有する下面４０ｂに接続された一端には、洗浄溶媒タンク２６から洗浄溶媒流量制御バルブ１４に洗浄溶媒ＷＳを導入する洗浄溶媒導入管６６が接続されている。

キャリアーガス閉止バルブ１６は、液体原料ＬＭを気化器２４に圧送するためのキャリアーガスＣＧを洗浄溶媒流量制御バルブ１４に供給するためのバルブであり、液体原料流量制御バルブ１２の構成要素と同様に本体ブロック３４ｃと、ダイアフラム３６ｃと、アクチュエータ３８ｃとを備えている。また、本体部録３４ｃには、弁座挿入穴４６ｃと、本体ブロック３４ｃが有する一の側面と下面４０ｃとを連通し、環状通液路４７ｃを含むキャリアーガス供給路６７とが形成されている。

キャリアーガス供給路６７は、本体ブロック３４ｃが有する一の側面に一端が接続され、他端が弁座挿入穴４６ｃの底に接続された出口路６８と、連通孔５０ｃと、流量制御部（開閉部）５６ｃと、環状通液路４７ｃと、一端が環状通液路４７ｃの下面に接続され、他端が本体ブロック３４ｂの下面４０ｃに接続された入口路６９とで構成されている。

また、洗浄溶媒流量制御バルブ１４の本体ブロック３４ｂが有する他の側面とキャリアーガス閉止バルブ１６の側面とが接するように洗浄溶媒流量制御バルブ１４とキャリアーガス閉止バルブ１６とが配設されており、出口路６８の一端は、洗浄溶媒流量制御バルブ１４の本体ブロック３４ｂに設けられたキャリアーガス連絡路６２の入口路６４に接続されている。

また、キャリアーガス供給路６７を構成する入口路６９の他端には、キャリアーガスＣＧをキャリアーガス閉止バルブ１６に供給するキャリアーガス供給管７０が接続されている。

なお、本実施例に係る液体原料供給装置１０では、液体原料流量制御バルブ１２の弁座４５ａ、洗浄溶媒流量制御バルブ１４の弁座４５ｂ、およびキャリアーガス閉止バルブ１６の弁座４５ｃが同一水平面上に位置するように、液体原料流量制御バルブ１２、洗浄溶媒流量制御バルブ１４、およびキャリアーガス閉止バルブ１６が配設されている。

気化器２４は、液体原料ＬＭを加熱して気化する装置であり、図４（ａ）に示すように、内部に気化空間７１を備えている。また、気化器２４には、気化空間７１の周囲に配設されたヒーター７２、気化空間７１の側部に設けられたガス取出路７３、ガス取出路７３と反応室２２とを連通するためのガス導管７４、原料供給管５４の先端部を気化空間７１に導入するための原料供給管取付孔７６、および気化空間７１に設けられ、原料供給管５４の先端が接続されたアトマイザーノズル７８が設けられている。

ヒーター７２には、図示しない温度調節器が接続されており、気化空間７１を所望の温度に調節することができる。なお、気化器２４に取り付けられるヒーター７２の数は必要に応じて適宜設定されるものであり、複数個のヒーター７２を共通制御するようにしてもよい。

アトマイザーノズル７８は、気化空間７１に液体原料ＬＭおよびキャリアーガスＣＧを均一に噴霧するための中空円錐形状のノズルであり、図４（ｂ）に示すように、気化空間７１の上端に取り付けられ、かつ、原料供給管５４の先端が接続されている。また、アトマイザーノズル７８は、内側空間７９と、内面が円錐状である側壁８０とを有しており、側壁８０には、液体原料ＬＭおよびキャリアーガスＣＧを噴射するための貫通孔８１が同心円上に等間隔で、かつ、放射状に３箇所設けられている。なお、貫通孔８１の数は３箇所に限られず、同心円上に等間隔で、かつ、放射状に複数箇所設けられていればよい。

液体原料タンク２０は、膜の原料となる液体有機金属などの液体原料ＬＭを貯留するものであり、図２に示すように、液体原料タンク２０には、プッシュガス管８２と液体原料導入管５２とが取り付けられている。

洗浄溶媒タンク２６は、原料供給管５４の内部を洗浄するための洗浄溶媒ＷＳを貯留するものであり、洗浄溶媒タンク２６には、プッシュガス管８４と洗浄溶媒導入管６６とが取り付けられている。

液体原料流量計２８は、液体原料タンク２０と液体原料流量制御バルブ１２との間の液体原料導入管５２に取り付けられ、液体原料導入管５２を流れる液体原料ＬＭの質量流量（単位時間当たりに流れる液体原料の質量）を測定し、測定結果に基づいてアクチュエータ３８ａに印加する電圧を調整するものである。

洗浄溶媒流量計３０は、洗浄溶媒タンク２６と洗浄溶媒流量制御バルブ１４との間の洗浄溶媒導入管６６に取り付けられ、洗浄溶媒導入管６６を流れる洗浄溶媒ＷＳの質量流量（単位時間当たりに流れる液体原料の質量）を測定し、測定結果に基づいてアクチュエータ３８ｂに印加する電圧を調整するものである。

キャリアーガス流量制御器３２は、キャリアーガス供給管７０に取り付けられた質量流量制御装置であり、キャリアーガス供給源（図示せず）から供給されたキャリアーガスＣＧの供給量を制御するものである。

なお、液体原料流量計２８の下流側、洗浄溶媒流量計３０の下流側、およびキャリアーガス流量制御器３２の下流側にはメンテナンス用バルブ８６が設けられている。また、気化器２４と反応室２２との間には、手動圧力調整バルブ８８と、圧力計９０と、圧力計９０のメンテナンス用バルブ８６と、大気放出バルブ９２とが設けられている。

次に、液体原料気化供給システム３３を用いて液体原料ＬＭを気化する方法について説明する。

液体原料タンク２０の内部にプッシュガス管８２を通して、例えばヘリウムなどの不活性ガスであるプッシュガスＰＧを供給すると、液体原料タンク２０の内圧が上昇し、液体原料ＬＭの液面が押し下げられる。これにより、液体原料ＬＭが液体原料導入管５２内を流れ、液体原料流量計２８を経由して液体原料流量制御バルブ１２へ与えられる。このとき、液体原料流量計２８では、内部を流れる液体原料ＬＭの質量流量が測定され、測定された流量信号に応じて液体原料流量制御バルブ１２のアクチュエータ３８ａに印加される電圧が調整される。また、当該電圧を受けたアクチュエータ３８ａが液体原料流量制御バルブ１２のダイアフラム３６ａと弁座４５ａとの隙間を調整し、一定質量流量の液体原料ＬＭが液体原料導入管５２から液体原料導入路４８、環状通液路４７ａ、流量制御部５６ａ、連通孔５０ａ、および原料供給路４９を経由して原料供給管５４に与えられる。

一方、キャリアーガス供給源からキャリアーガス供給管７０にキャリアーガスＣＧが供給されると、キャリアーガス流量制御器３２でキャリアーガスＣＧの質量流量が制御され、所定の質量流量のキャリアーガスＣＧがキャリアーガス供給管７０を通ってキャリアーガス閉止バルブ１６に与えられる。このとき、予めキャリアーガス閉止バルブ１６のアクチュエータ３８ｃは、プランジャ６０ｃの突き出し長さＬが最短になるように設定されており、キャリアーガス閉止バルブ１６は全開状態になっているので、キャリアーガス閉止バルブ１６に流入したキャリアーガスＣＧは、キャリアーガス閉止バルブ１６におけるキャリアーガス供給路６７の入口路６９、環状通液路４７ｃ、および連通孔５０ｃを経由し、出口路６８から洗浄溶媒流量制御バルブ１４に与えられる。なお、キャリアーガスＣＧには、一般的に窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性ガスが用いられている。

また、洗浄溶媒流量制御バルブ１４は、予めダイアフラム３６ｂと弁座４５ｂとが密着するようにプランジャ６０ｂの突き出し長さＬが設定され、全閉状態になっているとともに、洗浄溶媒タンク２６へのプッシュガスＰＧの供給は停止されている。したがって、洗浄溶媒ＷＳは洗浄溶媒流量制御バルブ１４に与えられることがなく、洗浄溶媒流量制御バルブ１４に流入したキャリアーガスＣＧは、そのまま洗浄溶媒流量制御バルブ１４のキャリアーガス連絡路６２を通ってキャリアーガス導入路４４に導入され、液体原料流量制御バルブ１２の内部で原料供給路４９に流入し、液体原料ＬＭと合流する。

キャリアーガスＣＧが合流した後の液体原料ＬＭは、キャリアーガスＣＧにより原料供給路４９および原料供給管５４の内部を気化器２４に向けて圧送され、原料供給管５４により気化器２４まで圧送された後、アトマイザーノズル７８の内側空間７９に流入し、アトマイザーノズル７８に設けられた３箇所の貫通孔８１から気化空間７１に均一に噴霧される。

気化空間７１に均一に噴霧された液体原料ＬＭは、ヒーター７２からの熱を受けて気化されつつガス取出路７３に向けて移動し、ガス導管７４を経由して反応室２２に与えられる。

このように、気化器２４と液体原料流量制御バルブ１２とが離隔して配設されているために原料供給管５４の距離が長い場合であっても、原料供給路４９にキャリアーガスＣＧを導入して原料供給路４９および原料供給管５４の内部流速を速くすることで、液体原料流量制御バルブ１２で流量制御された液体原料ＬＭが気化器２４に流入するまでの時間が短くなり制御性が向上するとともに、原料供給路４９および原料供給管５４内部での気泡の発生を抑制して、原料供給路４９および原料供給管５４内部のデッドスペースを実質的になくすことができる。これにより、化学的に分解、反応、および重合などの影響を受けやすく、しかも高沸点、低蒸気圧の液体原料ＬＭを高温にした気化器２４に安定的に供給し、気化することができる。

また、本体ブロック３４の内部に流路４３およびキャリアーガス導入路４４が作り込まれていることから、液体原料流量制御バルブ１２の周りに配設される配管が少なくなり、液体原料供給装置１０をコンパクトに形成することができるので、保守・点検が容易な装置にすることができる。

また、アトマイザーノズル７８を用いることにより、アトマイザーノズル７８から噴霧された液体原料ＬＭの液滴径が大きくなるおそれがない。したがって、気化できずに気化器内部の特定位置に付着した液体原料ＬＭが気化器からの熱を受けて分解・重合することにより残渣が発生し、このような残渣が次々に堆積して気化不能になるおそれがない。

また、本実施例に係る液体原料供給装置１０では、各バルブの弁座４５が同一水平面上に位置するように各バルブが配設されているので、各弁座４５の高低差に起因して液体原料ＬＭや洗浄溶媒ＷＳなどの流体が不所望に各バルブの間を移動するおそれがない。例えば、何らかの理由でキャリアーガスＣＧの導入が停止するといったトラブルが発生したとき、液体原料流量制御バルブ１２内部の液体原料ＬＭがキャリアーガス導入路４４を逆流して洗浄溶媒流量制御バルブ１４の弁座４５ｂまで流入することがない。したがって、このようなトラブルが発生した後、各バルブの内部清掃を行うことなく直ちに復旧して液体原料ＬＭの気化を再開することができる。

図５に、液体原料流量制御バルブが気化器と一体に形成された従来型液体原料供給装置を用いて液体原料ＬＭを気化したときの気化器内部圧力記録（図５（ａ））と、本発明に係る液体原料供給装置１０を用いて液体原料ＬＭを気化したときの気化器内部圧力記録（図５（ｂ））とを示す。このように、本発明に係る液体原料供給装置１０を用いて液体原料ＬＭを気化したときには気化器内部の圧力がほとんど変動せず、極めて安定して気化が行われていたことがわかる。

次に、液体原料気化供給システム３３を用いた液体原料ＬＭの気化を停止した後、原料供給管５４の内部を洗浄する方法について説明する。

まず、液体原料ＬＭの原料供給管５４への供給を停止するため、液体原料タンク２０へのプッシュガスＰＧの供給を停止するとともに、ダイアフラム３６ａと弁座４５ａとが密着するようにプランジャ６０ａを延出して液体原料流量制御バルブ１２を全閉状態にする。このとき、原料供給管５４へのキャリアーガスＣＧの供給は継続しているので、原料供給路４９にはキャリアーガスＣＧのみが導入されており、原料供給路４９および原料供給管５４の内部に残存する液体原料ＬＭは、キャリアーガスＣＧにより気化器２４に向けて押し流される。

液体原料ＬＭの供給を停止した後、洗浄溶媒ＷＳを原料供給管５４に供給するため、洗浄溶媒流量制御バルブ１４のアクチュエータ３８ｂがダイアフラム３６ｂと弁座４５ｂとの間に隙間が生じるようにプランジャ６０ｂの突き出し長さを少しずつ短くして洗浄溶媒流量制御バルブ１４を開くとともに、洗浄溶媒タンク２６の内部にプッシュガスＰＧを供給する。これにより、洗浄溶媒タンク２６の内圧が上昇し、洗浄溶媒ＷＳの液面が押し下げられ、洗浄溶媒ＷＳが洗浄溶媒導入管６６内を流れ、洗浄溶媒流量計３０を経由して洗浄溶媒流量制御バルブ１４へ与えられる。そして、洗浄溶媒流量制御バルブ１４へ与えられた洗浄溶媒ＷＳは、洗浄溶媒導入路６５、弁座４５ｂの連通孔５０ｂ、および流量制御部５６ｂを経由して環状通液路４７ｂに流入してキャリアーガスＣＧと合流する。以降、洗浄溶媒ＷＳは、キャリアーガスＣＧとともにキャリアーガス導入路４４を通って原料供給路４９に与えられ、原料供給路４９および原料供給管５４の内部を気化器２４に向かって移動しつつ、キャリアーガス導入管９４の接合部からアトマイザーノズル７８までの原料供給路４９および原料供給管５４の内部に残存する液体原料ＬＭを完全に除去する。

所定量または所定時間洗浄溶媒ＷＳを供給した後、洗浄溶媒タンク２６へのプッシュガスＰＧの供給を停止するとともに洗浄溶媒流量制御バルブ１４を全閉状態にして、さらにキャリアーガス閉止バルブ１６を全閉状態にして原料供給管５４に流入する全ての流体の供給を停止する。

本実施例によれば、液体原料ＬＭの原料供給路４９への供給を停止した後、キャリアーガスＣＧおよび洗浄溶媒ＷＳにより原料供給路４９および原料供給管５４に残存する液体原料ＬＭを完全に除去することができる。したがって、原料供給路４９および原料供給管５４内に残存した液体原料ＬＭが液体原料気化供給システム３３の休止中に変性して固着し、原料供給路４９または原料供給管５４が閉塞して次回の気化作業ができなくなるおそれがない。

なお、本実施例では、液体原料流量制御バルブ１２などにダイアフラムバルブを用いているが、所望の流量制御が可能なバルブであれば他の形式のバルブを用いてもよい。特に、キャリアーガスＣＧの流量制御はキャリアーガス流量制御器３２で行うので、キャリアーガス閉止バルブ１６には、流量制御機能を備えていない単なるオン−オフバルブを用いることができる。

また、本実施例では、図２に示すように、キャリアーガス導入路４４は、原料供給路４９に対して水平に接続されているが、原料供給路４９に接続する直前に図１中右上がりの角度をつけてキャリアーガス導入路４４を原料供給路４９に接続するようにしてもよい。

また、本実施例では、液体原料流量制御バルブ１２の内部で原料供給路４９にキャリアーガス導入路４４を接続するようにしているが、図６に示すように、液体原料流量制御バルブ１２を出た直後の位置において、原料供給管５４にキャリアーガス導入管９４を接続するようにしてもよい。このようにすれば、液体原料流量制御バルブ１２と洗浄溶媒流量制御バルブ１４とに、本実施例のようにキャリアーガス導入路４４が本体ブロック３４ａに設けられている特殊なバルブを使用する必要がなく、汎用の流量制御バルブを用いることができる。さらに、図６に示すように、キャリアーガス連絡管９６を介して洗浄溶媒流量制御バルブ１４とキャリアーガス閉止バルブ１６とを接続することにより、本実施例のようにキャリアーガス連絡路６２が本体ブロック３４の側面に連通されている特殊なバルブを使用する必要がなく、キャリアーガス閉止バルブ１６に汎用の流量制御バルブを用いることができる。

本件発明にかかる液体原料供給装置を示す図である 本件発明にかかる液体原料供給装置を含む液体原料気化供給システムを示す概念図である 液体原料流量制御バルブを示す斜視図である （ａ）気化器を示す図である （ｂ）アトマイザーノズルを示す図である （ａ）従来型液体原料供給装置の気化器内部圧力記録を示すグラフである（ｂ）本件発明に係る液体原料供給装置の気化器内部圧力記録を示すグラフである 液体原料供給装置の他の実施例を示す図である

符号の説明

１０…液体原料供給装置
１２…液体原料流量制御バルブ
１４…洗浄溶媒流量制御バルブ
１６…キャリアーガス閉止バルブ
２０…液体原料タンク
２２…反応室
２４…気化器
２６…洗浄溶媒タンク
２８…液体原料流量計
３０…洗浄溶媒流量計
３２…キャリアーガス流量制御器
３３…液体原料気化供給システム
３４…本体ブロック
３６…ダイアフラム
３８…アクチュエータ
３９…（本体ブロックの）上面
４０…（本体ブロックの）下面
４１…（液体原料の）入口
４２…（液体原料の）出口
４３…流路
４４…キャリアーガス導入路
４５…弁座
４６…弁座挿入穴
４７…環状通液路
４８…液体原料導入路
４９…原料供給路
５０…連通孔
５２…液体原料導入管
５４…原料供給管
５６…流量制御部
５８…アクチュエータ本体
６０…プランジャ
６２…キャリアーガス連絡路
６３…出口路
６４…入口路
６５…洗浄溶媒導入路
６６…洗浄溶媒導入管
６７…キャリアーガス供給路
６８…出口路
６９…入口路
７０…キャリアーガス供給管
７１…気化空間
７２…ヒーター
７３…ガス取出路
７４…ガス導管
７６…原料供給管取付孔
７８…アトマイザーノズル
７９…内側空間
８０…側壁
８１…貫通孔
８２…プッシュガス管
８４…プッシュガス管
８６…メンテナンス用バルブ
８８…手動圧力調整バルブ
９０…圧力計
９２…大気放出バルブ
９４…キャリアーガス導入管
９６…キャリアーガス連絡管

Claims (5)

1. 液体原料を気化する気化器へ前記液体原料を供給する液体原料供給装置であって、
   入口と出口とを有し、前記入口から与えられた前記液体原料の流量を制御するとともに、所定量の前記液体原料を前記出口から吐出する液体原料流量制御バルブ、
   前記気化器と前記液体原料流量制御バルブとの間に配設され、前記出口から吐出された前記液体原料を前記気化器へ与える原料供給管、および
   前記出口の近傍において前記原料供給管に連通され、前記原料供給管へキャリアーガスを与えるキャリアーガス導入管を備えており、
   前記液体原料流量制御バルブは、前記原料供給管を介して前記気化器から離隔して配設され、前記原料供給管内の前記液体原料は、前記キャリアーガスによって前記気化器へ圧送される液体原料供給装置。
   
2. 液体原料を気化する気化器へ前記液体原料を供給する液体原料供給装置であって、
   入口と、出口と、前記入口から前記出口に前記液体原料を導く流路と、前記流路の途中に設けられた弁座と、前記弁座の下流側において前記流路に接続されたキャリアーガス導入路と、前記弁座と協働して前記液体原料の流量を制御するダイアフラムとを有する液体原料流量制御バルブ、および
   前記気化器と前記液体原料流量制御バルブとの間に配設され、前記出口から吐出された前記液体原料を前記気化器へ与える原料供給管を備えており、
   前記入口と、前記出口と、前記流路と、前記キャリアーガス導入路とは、一つの本体ブロックに形成されており、前記弁座は、前記本体ブロックに設けられており、前記ダイアフラムは、前記弁座に対向して配設されており、前記弁座と前記ダイアフラムとの隙間を調節することにより、前記流路を通過する前記液体原料の流量が制御される液体原料供給装置。
   
3. 前記キャリアーガス導入路に接続され、前記キャリアーガス導入路に前記キャリアーガスを与えるキャリアーガス連絡路と、前記キャリアーガス連絡路に接続され、前記キャリアーガス連絡路に前記液体原料を除去する洗浄溶媒を与える洗浄溶媒導入路と、前記洗浄溶媒導入路の途中に設けられ、前記洗浄溶媒の流量を制御する流量制御部とを有する洗浄溶媒流量制御バルブを備えている請求項２に記載の液体原料供給装置。
   
4. 前記キャリアーガス連絡路に接続され、前記キャリアーガス連絡路に前記キャリアーガスを与えるキャリアーガス供給路と、前記キャリアーガス供給路の途中に設けられ、前記キャリアーガス供給路を開閉する開閉部とを有するキャリアーガス閉止バルブを備えており、
   前記洗浄溶媒流量制御バルブの前記流量制御部は、前記洗浄溶媒導入路の途中に設けられた洗浄溶媒用弁座と、前記洗浄溶媒用弁座に対向して配設され、前記洗浄溶媒用弁座と協働して前記洗浄溶媒の流量を制御する洗浄溶媒用ダイアフラムとで構成されており、
   前記キャリアーガス閉止バルブの前記開閉部は、前記キャリアーガス供給路の途中に設けられたキャリアーガス用弁座と、前記キャリアーガス用弁座と協働して前記キャリアーガス供給路を開閉するキャリアーガス用ダイアフラムとで構成されており、
   前記弁座、前記洗浄溶媒用弁座、および前記キャリアーガス用弁座が同一水平面上に位置するように、前記液体原料流量制御バルブ、前記洗浄溶媒流量制御バルブ、および前記キャリアーガス閉止バルブが配設されている請求項３に記載の液体原料供給装置。
   
5. 前記原料供給管の先端に接続され、前記気化器の内部に前記液体原料および前記キャリアーガスを噴霧する中空円錐形状のアトマイザーノズルを備えており、
   前記アトマイザーノズルは、内面が円錐状である側壁を有しており、前記側壁には、前記液体原料および前記キャリアーガスを噴射するための複数の貫通孔が放射状に形成されている請求項１ないし４のいずれかに記載した液体原料供給装置。
   

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