JP2008292031A

JP2008292031A - ヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器

Info

Publication number: JP2008292031A
Application number: JP2007136454A
Authority: JP
Inventors: Tatsuma Kato; 竜馬加藤; Nariaki Sakaba; 成昭坂場; Hiroyoshi Noguchi; 弘喜野口; Hiroyuki Sato; 博之佐藤; Kazuhiko Kunitomi; 一彦国富
Original assignee: Japan Atomic Energy Agency
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 2007-05-23
Filing date: 2007-05-23
Publication date: 2008-12-04

Abstract

【課題】
従来のセラミックスブロック製熱交換器では、有害な濃硫酸やSO3ガス、S02ガスを内包するシステムのため、機器や配管の接続部から有害物質が漏えいするリスクがあり、機器や配管の数が多いほど漏えいのリスクは高い。又、従来のセラミックスブロック製熱交換器では、熱交換できる流体は２系統のみのため、硫酸分解器、SO3予熱器、SO3分解器はそれぞれ独立した機器となり、漏えいのリスクは高い。
【解決手段】
本発明は、SO3予熱器とSO3分解器の２つの機能を持ったSO3分解器に適用できるセラミックスブロック製複合熱交換器を考案し、硫酸系統のシステムを簡素化することにより、設備製作に必要な物量と設備の設置スペースを大幅に削減し、かつ配管接続部を削減して有害物質の漏えいのリスクを低減することを目的とする。
【選択図】図３

Description

本発明は、原子力産業、航空宇宙、化学産業等で適用されるセラミックスブロック製複合熱交換器に係り、特に原子力による核熱を利用して水原料から大量の水素と酸素を製造するヨウ素と硫黄を用いた熱化学ＩＳプロセス法水素製造装置の熱交換器として好適なヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器に関する。

石油、石炭など化石燃料の代替エネルギーとして水素が注目されており、高温ガス冷却型原子炉の核熱(放射化されていない２次系ヘリウムガス)を利用して水素を効率良く、かつ二酸化炭素を排出することなく製造する方法が開発されている。この水素製造方法は、水の直接熱分解反応では通常4000℃近い温度を必要とするが、ヨウ素と硫黄を用いた熱化学反応を組合せたサイクルにより900℃程度で水を分解させる水素製造方法である。この水素製造方法では、最終工程でヨウ化水素から水素を取り出すが、このヨウ化水素は、二酸化硫黄(SO2)と水とヨウ素を混合させヨウ化水素と硫酸を生成するブンゼン反応により生成する。

なお、ヨウ化水素から水素を取り出した後のヨウ素、及びブンゼン反応工程で生成した硫酸はプロセスの中でリサイクルされる。濃縮、精製によりリサイクルした硫酸から再びブンゼン反応の原料となるSO2を生成するためには、硫酸を500℃程度で加熱分解することにより三酸化硫黄(SO3)ガスを生成させ、さらにSO3ガスを900℃程度で加熱分解してSO2ガスを生成する。

従来の技術では、硫酸分解器内で高温ヘリウムと硫酸を熱交換させ、次にそこで生成したSO3ガスをSO3分解器内で高温ヘリウムと熱交換させて、SO2ガスを生成している。熱効率の観点から、硫酸分解器とSO3分解器の間にSO3ガス予熱器を入れて、硫酸分解器で生成されるSO3ガスとS03分解器で生成されるS02ガスを熱交換させ、SO3ガスの予熱とSO2ガスの冷却を行うシステムを採用している。即ち、３基の熱交換器を用いて硫酸からSO2ガスを生成している。硫酸を熱分解してSO3ガスを生成する硫酸分解器や、SO3ガスを熱分解してS02ガスを生成するSO3分解器で、セラミックスブロックを適用したものは、既に提案されている（特許文献１及び２）。
特開2006-317106 特開2005-61785

従来の硫酸からSO2ガスを生成する系統は、硫酸分解器、SO3ガス予熱器、SO3分解器の３つの機器で構成されたシステムであり、機器本体、配管、配管支持部材、断熱構造材、計測制御設備などの物量が多い。取り扱う物質が高温の濃硫酸やSO3ガス、S02ガスで腐食性が極めて高いため、機器や配管の材料には高価な耐熱耐食材料が用いられる。高価な材料の物量が多いため、一般的な石油化学プラントと比べ、設備製造コストが格段に高くなり、水素製造プラントの経済性を大きく阻害する要因となっている。

また、有害な濃硫酸やSO3ガス、S02ガスを内包するシステムのため、機器や配管の接続部から有害物質が漏えいするリスクがあり、機器や配管の数が多いほど漏えいのリスクは高い。上記特許公開公報で提案されている従来のセラミックスブロック製熱交換器では、熱交換できる流体は２系統のみのため、硫酸分解器、SO3ガス予熱器、SO3分解器はそれぞれ独立した機器となり、上述の課題を解決することは出来ない。

本発明は、異なる種類の流体Ａ，Ｂ及びＣの３流体間の熱交換を簡素化した構造の熱交換器を使用し、その上段、中段及び下段の熱交換部で熱交換を行うものである。特に、本発明は、具体的には、流体ＡがＳＯ３ガス、流体Ｂがヘリウムガス及び流体ＣがＳＯ２ガスであって、その３流体間において熱交換が行われるものであり、流体Ａが上段の熱交換部で熱分解されて流体Ｃとなり、この流体Ｃが上段の熱交換部から中段の熱交換部に流され、そして下段の熱交換部から取出されるものである。

特に、本発明は、SO3ガス予熱器とSO3分解器の２つの機能を持ったSO3分解器に適用できるヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器を考案し、硫酸系統のシステムを簡素化することにより、設備製作に必要な物量と設備の設置スペースを大幅に削減し、かつ配管接続部を削減して有害物質の漏えいのリスクを低減することを目的とする。

本発明のヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器により、SO3予熱器とSO3分解器の２つの機能を持ったSO3分解器が提供できる。これにより、従来技術の硫酸系統のシステムに対して、SO3予熱器の削減とSO3予熱器とSO3分解器を接続する配管の削減が可能となり、システムの簡素化と設備製作に必要な物量と設備の設置スペースを大幅に削減できる。また、SO3予熱器とSO3分解器を接続する配管の削減により、当該部の有害物質の漏えいのリスクを低減できる。特に毒性の強いSO2ガスの配管接続部を削減する意義は大きい。

従来技術の硫酸からSO2ガスを生成するプロセスは図１に示すように、硫酸分解器1とSO3分解器2とSO3ガス予熱器3の３つの機器で構成される。硫酸及びSO3ガスを熱分解する熱源は、高温ガス炉の２次系ヘリウムガス100が利用される。硫酸分解器2でヘリウムガス100と硫酸200を熱交換してSO3ガス(低温)201aを生成する。SO3分解器1でヘリウムガス100とSO3ガス(高温)201bを熱交換してSO2ガス(高温)202aを生成する。硫酸分解器2で生成されたSO3ガス(低温)201aと、SO3分解器1で生成されたSO2ガス(高温)202aは、SO3ガス予熱器3で熱交換し、SO3ガス(低温)201aは予熱されSO3ガス(高温)201bに、SO2ガス(高温)202aは冷却されSO2ガス(低温)202bとなる。

本発明による硫酸からSO2ガスを生成するプロセスは図２に示すように、SO3ガス予熱器機能を有したSO3分解器1と硫酸分解器2の２つの機器で構成される。硫酸分解器2でヘリウムガス100と硫酸200を熱交換してSO3ガス(低温)201aを生成する。SO3分解器1でヘリウムガス100とSO3ガス(低温)201aを熱交換してSO2ガス(高温)202aを生成する。生成されたSO2ガス(高温)202aをSO3分解器1に戻して、ヘリウムガス100と共に、硫酸分解器2で生成されたSO3ガス(低温)201aの加熱源として利用するとともに、SO2ガス(高温)202aの冷却を行う。

次に、本発明のセラミックスブロック製複合熱交換器の概念を図３〜図１０を用いて説明する。本発明のヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器は、図３に示すように、流路断面形状の異なる３種類のセラミックスブロック10,11,12で構成されている。

上段のセラミックスブロック10は、SO3ガス(高温)201ｂが流れる複数個の流路孔10aと、ヘリウムガス100が流れる複数個の流路孔10bを有している。流路孔10aの内部には、SO3ガス分解反応を促進させるために白金等の触媒が充填されている。セラミックスブロック10の上端部には、生成されたSO2ガス(高温)202aを内包する上部プレナム13を取り付け、上端側部にはヘリウムガス分配部14を取り付ける。ヘリウムガス分配部14にはヘリウムガス入口ノズル16を取り付ける。流路孔10a及び流路孔10bの配置は、図５に示すように、複数個の流路孔10a及び流路孔10bを縦一列で交互に数列配置する。ヘリウムガス100が流入する部分は、図４に示すように、流路孔10bに該当する列に縦方向にスリットを設ける。

中段のセラミックスブロック11は、SO3ガス(高温)201ｂが流れる複数個の流路孔11aと、ヘリウムガス100が流れる複数個の流路孔11b、及び生成されたSO2ガス(高温)202aが流れる複数個の流路孔11cを有している。流路孔11a の内部には、SO3ガス分解反応を促進させるために白金等の触媒が充填されている。セラミックスブロック11の上端側部にはSO2ガス分配部17を取り付ける。SO2ガス分配部17と上部プレナム13を連結管15で接続する。流路孔11a、流路孔11b及び流路孔11cの配置は、図７に示すように、複数個の流路孔11a、流路孔11b及び流路孔11cを縦一列で交互に数列配置する。SO2ガス(高温)202aが流入する部分は、図６に示すように、流路孔11cに該当する列に縦方向にスリットを設ける。また、ヘリウムガス100を排出する部分は、図８に示すように、流路孔11bに該当する列に縦方向にスリットを設ける。

下段のセラミックスブロック12は、SO3ガス(低温)201aが流れる複数個の流路孔12aと、生成されたSO2ガス(高温)202aが流れる複数個の流路孔12cを有している。セラミックスブロック12の下端部には、SO3ガス(低温)201aを内包する下部プレナム19を取り付け、下端側部にはSO2ガス集合部18を取り付ける。SO2ガス集合部18にはSO2ガス出口ノズル20を取り付ける。下部プレナム19にはSO3ガス入口ノズル21を取り付ける。流路孔12a及び流路孔12cの配置は、図９に示すように、複数個の流路孔12a及び流路孔12cを縦一列で交互に数列配置する。SO2ガス(低温)202bを排出する部分は、図１０に示すように、流路孔12cに該当する列に縦方向にスリットを設ける。

上述の構造物は容器22の中に収納し、ヘリウムガス入口ノズル16とSO2ガス出口ノズル20、SO3ガス入口ノズル21、及びヘリウムガス出口ノズル23は容器を貫通させる。セラミックスブロック10の流路孔10aとセラミックスブロック11の流路孔11a、セラミックスブロック12の流路孔12aの孔位置は、一致している。同様に、セラミックスブロック10の流路孔10bとセラミックスブロック11の流路孔11b、セラミックスブロック11の流路孔11cとセラミックスブロック12の流路孔12cの孔位置は一致している。

熱交換部は容器２２の内部に収納され、その容器の内部に熱交換部で発生する毒性の強いSO2ガスなどの有害物質よりも圧力の高い無害な不活性ガスを充填し、万一、有害物質が熱交換部から漏えいしても、容器の外への漏えいを防止する。

ヘリウムガス100はヘリウムガス入口ノズル16からヘリウムガス分配部14へ流入し、図４に示すセラミックスブロック10に設けられたスリットから流路孔10bに流入する。流路孔10b及び流路孔11bを下降し、図８に示すセラミックスブロック11に設けられたスリットから容器22内部に排出し、ヘリウムガス出口ノズル23から系統へ戻る。

SO3ガス(低温)201aはSO3ガス入口ノズル21から下部プレナム19へ流入し、流路孔12a、流路孔11a及び流路孔10aを上昇して上部プレナム13へ至る。
生成されたSO2ガス(高温)202aは、上部プレナム13から連結管15の中を流れてSO2ガス分配部17に至り、図６に示すセラミックスブロック11に設けられたスリットから流路孔11cに流入する。流路孔11c及び流路孔12cを下降し、図１０に示すセラミックスブロック12に設けられたスリットからSO2ガス集合部18へ至り、SO2ガス出口ノズル20から次工程の系統へ送られる。

SO3ガス(低温)201aは、流路孔10b及び流路孔11bを下降するヘリウムガス100と、流路孔11c及び流路孔12cを下降するSO2ガス(高温)202aと熱交換することで加熱分解され、SO2ガス(高温)202aが生成される。

生成されたSO2ガス(高温)202aは、流路孔12a及び流路孔11aを上昇するSO3ガス(低温)201aと熱交換することで冷却され、SO2ガス(低温)202bとなる。
本発明のセラミックスブロック製複合熱交換器は、金属材料と比べて高温強度の優れたセラミックスブロックを伝熱部の構造材に適用することにより、高温で温度の異なる３系統の流体を、同時に熱交換することを可能とすることを特徴とする。予備的な熱応力解析により、熱応力に対する健全性の見通しがあることを確認している。この特徴を活かして、SO3予熱器機能を有したSO3分解器を提供することが可能である。また、装置全体を容器に内包することより、毒性の強いSO2ガスなどの有害物質の漏えいのリスクを低減できることを特徴とする。

：従来技術による硫酸からSO2ガスを生成するプロセスの系統図：本発明による硫酸からSO2ガスを生成するプロセスの系統図：本発明の実施例の概念を示すヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器の縦断面図：本発明の実施例の概念を示すヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器の横断面図(A-A断面) ：本発明の実施例の概念を示すヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器の横断面図(B-B断面) ：本発明の実施例の概念を示すヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器の横断面図(C-C断面) ：本発明の実施例の概念を示すヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器の横断面図(D-D断面) ：本発明の実施例の概念を示すヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器の横断面図(E-E断面) ：本発明の実施例の概念を示すヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器の横断面図(F-F断面) ：本発明の実施例の概念を示すヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器の横断面図(G-G断面)

符号の説明

１：SO3分解器
２：硫酸分解器
３：SO3予熱器
10,11,12：セラミックスブロック
10a,10b,11a,11b,11c,12a,12c：流路孔
13：上部プレナム
14：ヘリウムガス分配部
15：連結管
16：ヘリウムガス入口ノズル
17：SO2ガス分配部
18：SO2ガス集合部
19：下部プレナム
20：SO2ガス出口ノズル
21：SO3ガス入口ノズル
22：容器
23：ヘリウムガス出口ノズル
100：ヘリウムガス
200：硫酸
201a：SO3ガス(低温)
201b：SO3ガス(高温)
202a：SO2ガス(高温)
202b：SO2ガス(低温)

Claims

熱交換部が炭化ケイ素系もしくは窒化ケイ素系のセラミックスブロックから構成される熱交換器であって、セラミックスブロックに複数個の流路孔を一列とする列を複数列平行に形成し、隣接する列毎に前記流路孔を流体Ａ、流体Ｂ及び流体Ｃが流れる流路とし、これらの流路には隣接する列毎に異なる前記流体Ａ、前記流体Ｂ及び前記流体Ｃを流し、前記流体Ａ、前記流体Ｂ及び前記流体Ｃの間の熱交換を行う熱交換部を有することを特徴とするヘリウムガス加熱複合型セラミックスブロック製再生熱交換器
熱交換部を上段、中段、下段の３段に分け、上段では、セラミックスブロックに複数個の流路孔を一列とする列を複数列平行に形成し、隣接する列毎に前記流路孔を流体Ａと流体Ｂとが流れる流路とし、これらの流路には隣接する列毎に異なる前記流体Ａ及び前記流体Ｂを流し、前記流体Ａと前記流体Ｂとの熱交換を行い、流体Ａが上段の熱交換部で熱分解されて流体Ｃとなり、
中段では、セラミックスブロックに複数個の流路孔を一列とする列を複数列平行に形成し、隣接する列毎に前記流路孔を流体Ａ、流体Ｂ及び流体Ｃが流れる流路とし、これらの流路には隣接する列毎に異なる前記流体Ａ、前記流体Ｂ及び前記流体Ｃを流し、前記流体Ａ、前記流体Ｂ及び前記流体Ｃの間の熱交換を行い、
下段では、セラミックスブロックに複数個の流路孔を一列とする列を複数列平行に形成し、隣接する列毎に前記流路孔を流体Ａと流体Ｃとが流れる流路とし、これらの流路には隣接する列毎に異なる前記流体Ａ及び前記流体Ｃを流し、前記流体Ａと前記流体Ｃとの熱交換を行うことを特徴とする、請求項１に記載の熱交換器。
上段の熱交換部を出た前記流体Ａを、中段の熱交換部へ戻す配管を設けて、中段及び下段の熱交換部へ戻すことにより、前記流体Ａの余熱を再利用して熱効率を上げることを特徴とする、請求項２に記載の熱交換器。
熱交換部を容器の内部に収納し、容器の内部に熱交換部で発生する毒性の強いSO2ガスなどの有害物質よりも圧力の高い無害な不活性ガスを充填し、万一、有害物質が熱交換部から漏えいしても、容器の外への漏えいを防止することを特徴とする、請求項１又は請求項２に記載の熱交換器。
流体ＡがＳＯ３ガスであり、流体Ｂがヘリウムガスであり、そして流体ＣがＳＯ２ガスである請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の熱交換器。