KR100857240B1 - 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 방법 및 장치 - Google Patents

원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 방법 및 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 방법 및 장치에 관한 것이다. 특히, 분해 반응 영역을 한정하는 내벽과, 상기 내벽을 일정한 공간부를 사이에 두고 감싸는 외벽으로 구성된 이중 벽 구조의 삼산화황 분해 반응기로서, 상기 삼산화황을 공급하는 공급구를 상측에 구비함과 동시에 상기 삼산화황을 가열하기 위한 열전달 유체 공급구를 하측에 구비하고, 상기 상측에서 공급된 삼산화황이 내벽과 외벽 간의 상기 공간부를 따라 하방으로 안내되어 하측의 상기 열전달 유체 공급구와 만나 내벽에 의해 한정되는 상기 분해 반응 영역 내로 공급되도록 구성된 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 반응기에 대한 것이다.
본 발명에 따른 삼산화황 분해 반응기는 프로세스 가스 분해 반응 열을 분해 반응에 직접 전달할 수 있으며 온도 구배가 크지 않을 뿐만 아니라 비용 효율적으로 수소를 생산할 수 있는 원자력 수소 생산 플랜트에 유용하게 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
원자력 수소, 요오드-황 사이클, 삼산화황

Description

원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 방법 및 장치{Method and Apparatus for Decomposing SO3 for Producing Nuclear Hydrogen}
도 1은 본 발명의 원자력 수소 생산을 위한 삼산화황 분해 반응기의 개념도;
도 2는 본 발명의 원자력 수소 생산을 위한 삼산화황 분해 반응기의 일 실시형태를 보인 단면도;
도 3은 본 발명의 삼산화황 분해 반응기의 일 실시형태에 따라 그 내부의 가스 속도 분포를 나타내기 위해 종축을 따라 절개한 단면도;
도 4는 본 발명의 삼산화황 분해 반응기의 일 실시형태에 따라 그 내부의 온도 분포를 나타내기 위해 종축을 따라 절개한 단면도;
도 5는 본 발명의 삼산화황 분해 반응기의 일 실시형태에 따라 그 내벽의 온도 분포를 나타내기 위해 종축을 따라 절개한 단면도;
도 6은 본 발명의 삼산화황 분해 반응기의 일 실시형태에 따라 그 외벽의 온도 분포를 나타내기 위해 종축을 따라 절개한 단면도; 및
도 7은 본 발명의 삼산화황 분해 반응기의 일 실시형태에 따라 그 중심축으로부터 외벽을 향한 온도 프로파일을 나타낸 그래프.
본 발명은 비용 효율적이고 간단하게 원자력 수소를 생산하기 위한 삼산화황의 분해 방법 및 그 장치에 대한 것이다.
석유 산업 또는 석유화학 산업의 유용한 원료가 되는 수소는 그 자체로 재생 또는 운송 가능하거나 혹은 메탄올과 같은 탄화수소 형태로 재생 또는 운송 가능한 연료가 된다. 핵분열이나 핵융합 반응기의 고온 열원을 이용한 수소 생산 공정은 3000 K의 고온 조건을 1200 K 수준으로 감소시키는 열분해 공정을 포함하는 열화학적 사이클에 의해 물을 분해하여 생성할 수 있다.
수소를 생산하는 열화학적 공정의 예로는 제너럴 아토믹사(General Atomic Company)에서 개발한 요오드-황(SI; sulfur-iodine) 사이클이다. 요오드-황 사이클의 필수적인 반응을 아래와 같이 나타낼 수 있다.
2H2O + SO2 + xI2 → H2SO4 + 2HIx (370-390 K)
2HIx → H2 + xI2 (393 K)
H2SO4 → H2O + SO2 + 1/2O2 (1144 K)
이들 공정에서, H2SO4의 농축 및 기화, H2SO4에서 SO3+H20로의 변환 및 SO3 분해 반응에 지배적인 에너지 조건은 열과 온도 조건이다.
SO3 분해기는 수소를 생산하는 거의 모든 열화학적 플랜트에 있어서 가장 중요한 공정 유닛이다. 이들 플랜트에는 SO3 분해기에 열을 공급하기 위해 나트륨, 칼륨 또는 헬륨을 열전달 유체로 이용하는 고온 가스 반응기, 태양열 수집기 또는 융합 반응로를 사용할 수 있다. 분해 반응에 필요한 온도를 1070-1120 K 수준으로 유지하기 위해서는 분해기에 촉매가 필요하다. 그러므로, SO3 흡열 반응이 일어나는 촉매 표면에 열을 공급하는 것이 무엇보다 중요하다. 이러한 SO3 분해 반응을 통해 열화학적 수소를 생산하기 위한 SO2 및 O2가 생성된다.
SO3의 동역학적 거동과 평형 거동을 측정해 보면, 이러한 고온의 SO3 분해 반응기는 1050 K 이하의 저온 영역에서는 불균질한 표면 동역학적 거동을 보이는 반면, 1180 K 이상의 고온 영역에서는 균질한 표면 동역학적 거동을 보인다. 비촉매 표면인 경우, SO3로부터 SO2로의 변환율은 전체 1.5 기압 정도에서 1080 K ~ 1180 K의 온도 범위에서 0.3~1 초의 유지시간 동안에 20~30% 정도 된다. 변환율이 낮으면 다량의 H2SO4를 재순환시켜야 하며, 이에 따라 보다 크고 고가의 장치가 요구된다. 유지 시간이 증가하게 되면 동역학적 거동은 개선될 수 있으나, 장치 크기는 그만큼 커지게 된다. 전체 압력이 증가하게 되면 장치 크기는 감소 될 수 있으나, 평형상태가 바람직하지 않은 방향으로 이동하게 되고, 변환율이 감소 되면 장치 크기는 증가하게 된다. 촉매로 증강된 동역학적 거동으로 인해 변환율은 65~80% 범위까지 크게 향상된다. 고가의 백금 촉매를 대체하여 상대적으로 저렴한 CuO 또는 Fe2O3를 촉매로 사용할 수 있는 데, 이때 작동 가능한 온도는 약 1050 K 정도가 된다.
고속 반응기 및 이와 관련된 열효과가 큰 화학 반응기를 설계하는 것은 매우 어려운 일이다. 이를 테면 내부 열교환기에 의해 가열되는 촉매 이용 분해기의 경우, 1차측으로 흐르는 가열 매체와 2차측으로 흐르는 삼산화황 유체 사이의 열전달 효과를 높이기 위하여 고압의 시스템을 유지해야 조건과 열전달 면적을 최대화하기 위한 복잡한 구조의 요구는 고가의 제작 경비를 필연으로 할 뿐만 아니라 내부에 충전된 유한한 촉매의 수명을 고려할 때 고가의 장치 유지보수 비용을 요구할 것으로 판단한다. 더욱이, 부식성이 강한 삼산화황의 분해 반응은 1,070 K 이상의 고온을 요구하므로 SiC와 같은 고온/내부식 특수 세라믹 재료만이 장치 구조물 재료로서 가능하기 때문에 이로 인한 장치 제작과 조립에 많은 문제점이 있다.
따라서, 본 발명은 촉매로 열을 직접 전달하여 열전달 효과를 극대화하면서 제작 및 가공성이 세라믹보다 우수한 금속 재료를 장치 구조 재료로서 용이하게 이용할 수 있도록 장치 구조재의 운전 중 온도를 적정선 이하로 유지하되 촉매층의 삼산화황 분해 반응 영역의 온도분포는 1,070 K 이상의 고온을 유지할 수 있는 비용 효율적인 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 방법 및 이를 구체적으로 구현한 충전층 반응기(packed bed reactor)가 구비된 삼산화황 분해 반응기를 제공하고자 함에 그 목적이 있다.
상기의 기술적 과제를 달성하기 위해, 본 발명은 삼산화황을 열전달 유체와 직접 혼합시키는 단계; 및 상기 혼합 유체를 촉매와 직접 접촉시켜 이산화황과 산소로의 분해 반응을 촉진시키는 단계를 포함하는 삼산화황의 분해 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 분해 반응 영역을 한정하는 내벽과 상기 내벽을 일정한 공간부를 사이에 두고 감싸는 외벽으로 구성된 이중 벽 구조의 삼산화황 분해 반응기로서, 상기 삼산화황을 공급하는 공급구를 상측에 구비함과 동시에 상기 삼산화황을 가열하기 위한 열전달 유체 공급구를 하측에 구비하고, 상기 상측에서 공급된 삼산화황이 내벽과 외벽 간의 상기 공간부를 따라 하방으로 안내되어 하측의 상기 열전달 유체 공급구와 만나 내벽에 의해 한정되는 상기 분해 반응 영역 내로 공급되도록 구성된 삼산화황 분해 반응기를 제공한다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 삼산화황의 분해 방법을 포함한다.
구체적으로, 본 발명은 (a) 삼산화황을 열전달 유체와 직접 혼합시키는 단계; 및 (b) 상기 혼합 유체를 촉매와 직접 접촉시켜 이산화황과 산소로의 분해 반응을 촉진시키는 단계를 포함한다.
단계 (a)는 삼산화황을 열전달 유체와 직접 혼합시키는 과정을 포함한다.
열전달 유체로는 삼산화황의 고온 분해반응을 유도하기 위한 열을 공급하기 위한 것으로, 바람직하게는 용융염 또는 헬륨을 사용할 수 있으며, 상기 용융염의 비제한적인 예로는 리튬클로라이드(LiCl) 및 소듐클로라이드(KCl) 공용체, 또는 리튬클로라이드(LiCl) 용융염 단독일 수 있으며, 더욱 바람직한 것은 안정성이 좋은 헬륨이다.
열전달 유체의 바람직한 온도는 삼산화황의 분해 반응에 적당한 약 800℃ 이상, 바람직하게는 약 850℃ 이상의 온도를 유지하는 것이 좋다.
본 단계의 특징은 삼산화황과 열전달 유체와의 직접적인 만남에 의해 삼산화황의 분해 반응을 유도하기 위한 것으로, 종래 열교환기에 의한 간접 열 전달 방식과는 차별되는 것이라 할 수 있다. 그러므로, 본 발명에 의하면 종래의 간접 가열 방식에 비해 전열 면적을 고려할 필요가 없게 된다.
단계 (b)는 상기 혼합 유체를 촉매와 직접 접촉시켜 이산화황과 산소로의 분해 반응을 촉진시키는 과정을 포함한다.
여기서, 바람직한 것은 삼산화황 및 열전달 유체가 포함된 혼합 유체가 균일하게 반응 영역으로 도입되는 것이고, 마찬가지로 촉매와도 균일하게 접촉하는 것이 중요하다. 균일한 접촉을 유도하기 위해 유체 도입구를 다수의 구멍이 균일하게 분포된 판형의 유체 분배기를 채용하여 사용할 수 있다.
촉매와의 균일한 접촉을 또한 유도하기 위해 촉매를 비드 모양으로 만들어 이를 구현할 수 있으며, 이를 위해 본 발명의 일 실시형태로 반응 영역을 촉매 충전층(packed bed)으로 디자인할 수 있으나, 이에만 한정되지 않으며, 균일한 접촉을 유도하기 위한 수단이 다양하게 강구될 수 있다.
촉매 비드는 코어-쉘 형태로서, 예컨대 알루미나 코어에 구리, 철의 단독 산화물 또는 복합 산화물, 또는 백금을 통상적인 방법으로 코팅 형성한 촉매 비드일 수 있으나, 이에만 한정되지 않는다.
이하에서는 상기의 방법을 구현하기 위한 본 발명의 일 실시형태로서의 삼산화황 분해 반응기를 첨부된 도면을 참조하여 구체적으로 설명한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기는, 그 개념도를 보인 도 1 및 그 구체적 실시형태를 보인 도 2를 참조하면, 분해 반응 영역(1)을 한정하는 내벽(2)과 상기 내벽(2)을 일정한, 예컨대 용기 전체 중에서 약 30~35%의 영역을 차지하는, 공간부(4)를 사이에 두고 감싸는 외벽(3)으로 구성된 이중 벽 구조의 삼산화황 분해 반응기(100)로서, 상기 삼산화황을 공급하는 공급구(6)를 상측에 구비함과 동시에 상기 삼산화황을 가열하기 위한 열전달 유체 공급구(5)를 하측에 구비하고, 상기 상측에서 공급된 삼산화황이 내벽(2)과 외벽(3) 간의 상기 공간부(4)를 따라 하방으로 안내되어 하측의 상기 열전달 유체 공급구(5)와 만나 내벽(2)에 의해 한정되는 상기 분해 반응 영역(1) 내로 공급되도록 구성된 삼산화황 분해 반응기(100)를 포함하여 구성된다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기(100)에 있어서, 상기 분해 반응 영역(1)에 적합한 분해 반응 온도는 분해 반응 영역(1)의 어떠한 위치와 시간에서도 약 800 ~ 950℃ 정도에서 유지되어야 한다. 이를 위해 예컨대, 원자핵 융합로로부터 전달되어 삼산화황 분해 반응기(100) 하단의 열전달 유체 공급구(5)에서 분해 반응 영역(1) 내로 공급되는 열전달 유체의 바람직한 온도는 약 950±5℃의 온도 범위에서 적당한 유속이 유지되어야 하며, 열전달 유체와의 직접적인 접촉을 유도하기 위해 공간부(4)로부터 하향 흐름되는 프로세스 가스, 즉 삼산화황의 적정 온도는 약 500±5℃ 정도의 범위에서 적당한 유속으로 유지시키는 것이 바람직하다.
내벽(2)과 외벽(3)의 용기재료는 이와 같은 고온의 SO2/SO3/H2O 환경에서도 견딜 수 있는 안전성과 건전성이 유지될 수 있는 것이면 한정되지 않으나, 바람직하게는 니켈-철-크롬 합금으로서 고온 내부식성이 우수한 RA-330(상표명, 헨드릭스사) 특수강을 사용할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기는 열전달 유체 공급구(5)에서 유입된 열전달 유체를 분해 반응 영역(1) 내로 균일하게 분배하기 위해 유체 분배기(8)를 더욱 포함할 수 있다. 유체 분배기(8)는 다수의 구멍(11)이 균일하게 개구 형성된 판형 플레이트로 구성될 수 있으나, 이에만 한정되지 않는다. 유체 분배기(8)는 내벽의 지름이 일정하게 유지되는 시점과 종점에 장착시켜 분해 반응 영역(1) 내의 온도 분포를 균일하게 하기 위한 것으로, 분해 반응 영역(1) 내의 온도 구배를 최소로 하기 위할 목적으로 구현한 것이다. 이에 따라, 분해 효율 이 종래의 간접 열전달 방식에 비해 약 70~80% 정도 향상된다. 유체 분배기(8)는 분해 반응 영역(1)의 상부 및 하부 소정의 위치에 설치되어, 분해 반응 영역(1)을 한정한다.
상부 및 하부의 유체 분배기(8)에 의해 한정되는 분해 반응 영역(1)에는 촉매 비드(9)로 충전되어 있으며, 분해 반응 영역(1) 내의 온도를 일정하게, 바람직하게는 약 800 ~ 950℃ 정도로 유지시켜 주는 역할을 한다. 촉매 비드(9)는 코어-쉘 형태로서, 예컨대 알루미나, 탄화규소, 제올라이트, 실리카 또는 기타 기질의 코어에 구리, 철을 포함하는 중금속의 단독 산화물 또는 2종 이상의 복합 산화물, 또는 백금을 포함하는 귀금속을 통상적인 방법으로 코팅 형성한 것일 수 있으나, 이에만 한정되지 않는다. 이와 같이, 분해 반응 영역(1) 내에 촉매 비드(9)가 충전되어 있는 경우, 유체 분배기(8)는 이들 촉매의 하강을 방지하는 역할도 담당한다.
위와 같이 구성된 본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기는 다음과 같이 작동될 수 있다.
먼저, 고온기체 냉각로의 1차 냉각용 헬륨을 중간 열교환기를 통하여 그 열을 전달 받은 2차 헬륨 기체와 같은 가열원과 연결된 파이프에 의해 열을 가열원으로부터 열전달 유체 공급구(5)를 통해 내벽(2)에 의해 한정되는 촉매 충전층(9)까지 운송한다. 내벽(2)과 일정 공간 분리된 절연벽인 외벽(3) 간의 공간부(4)에서 프로세스 SO3 가스가 H2SO4 증발기로부터 연결관에 의해 프로세스 가스 공급구(6)로 안내되며 공간부(4)를 따라 내벽(2) 하단의 열전달 유체와 만나 분해 반응 영역(1) 내로 유입된다. 유체 분배기(8)에 의해 균일하게 분해 반응 영역(1) 내로 분배 분사된 열전달 유체(예: He)와 프로세스 SO3 가스의 혼합 기체는 촉매 비드층(9)을 만나 분해 반응이 더욱 활성화되어 SO2와 O2로 분해된다. 이들 SO2와 O2는 유체 유입구(5)와는 반대 측에 위치한 기체 배출구(7)를 통해 제거된다. 이와 같이, 분해 반응 영역 내는 분해 반응에 적정한 고온(예: 약 800℃) 상태가 유지되어 변환율은 그만큼 높아진다.
본 발명은 또한 분해 반응 영역(1)을 거쳐 기체 배출구(7)를 통해 제거된 예컨대 헬륨과 같은 열전달 유체를 SO2 및 O2 등과 분리 포집하여 재사용할 수 있는 시스템을 삼산화황 분해 반응기(100) 외부에 독립적으로 설치하여 헬륨과 같은 열전달 유체만을 선택적으로 제거 수집할 수 있는 헬륨 분리 시스템(미도시)을 더욱 포함하여 구성할 수 있다.
이하에서는 위와 같은 본 발명의 일 실시형태를 보인 삼산화황 분해 반응기 내부의 온도 분포와 속도 프로파일의 관찰 결과를 나타낸 도 3 내지 도 7을 참조하여 설명한다.
도 3은 본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기 내의 가스 속도 분포를 나타내기 위해 종축을 따라 절개한 단면도를 보인 것이다. 도 3을 참조하면, 균일하게 개구된 유체 분배기(8)에 따른 분해 반응 영역(1) 내의 가스 속도 프로파일이 매우 균일하고 일정하게 유지되고 있음을 알 수 있다.
도 4는 본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기 내의 온도 분포를 나타내기 위해 종축을 따라 절개한 단면도를 보인 것이다. 도 4를 참조하면, 약 500℃의 공간부(4)와 약 850℃의 분해 반응 영역(1)의 온도차에 따라 그 인터페이스 지점에서 약간의 온도 구배가 형성되는 것이 보이나, 전체적인 분해반응 영역(1) 내의 온도가 일정하게 유지되고 있음을 알 수 있다. 이는 분해 반응 영역(1) 내의 촉매 비드층(9)이 일정 온도를 유지하는 역할을 수행하기 때문이다.
도 5는 본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기 내벽(2)의 온도 분포를 나타내기 위해 종축을 따라 절개한 단면도를 보인 것이다. 도 5를 참조하면, 내벽(2)의 온도 프로파일은 큰 변화가 없음을 알 수 있다.
도 6은 본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기 외벽(3)의 온도 분포를 나타내기 위해 종축을 따라 절개한 단면도를 보인 것이다. 도 6을 참조하면, 외벽(3)의 온도 프로파일은 프로세스 SO3 가스와 동일한 온도 프로파일을 보임을 알 수 있다.
도 7은 본 발명의 일 실시형태에 따른 삼산화황 분해 반응기의 중심축으로부터 외벽을 향한 온도 프로파일을 나타낸 그래프를 보인 것이다. 도 7을 참조하면, 분해 반응 영역(1) 내의 온도 분포가 프로세스 SO3 가스의 분해 반응에 적합한 온도인 약 800~950℃ 범위에서 유지되고 있음을 알 수 있다.
본 발명의 삼산화황 분해 방법 및 장치를 첨부 도면의 일 실시형태에 의하여 설명하였지만, 이는 본 발명의 이해를 돕기 위해 제공된 하나의 예시일 뿐, 본 발 명의 범위가 위에 보인 일 실시형태만으로 제한되거나 한정되지 않고, 다양하고 더욱 구체화된 수정이나 변형이 가능함은 물론이다. 따라서, 본 발명의 범위는 이하에 첨부된 특허청구범위 및 그 균등 범위에 의해 정해져야 할 것이다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따른 삼산화황 분해 반응기는 프로세스 가스 분해 반응 열을 분해 반응에 직접 전달할 수 있으며 온도 구배가 크지 않을 뿐만 아니라 비용 효율적으로 수소를 생산할 수 있는 원자력 수소 생산 플랜트에 유용하게 적용될 수 있을 것으로 기대된다.

Claims (11)

  1. 삼산화황을 열전달 유체와 직접 혼합시키는 단계; 및 상기 혼합 유체를 촉매와 직접 접촉시켜 이산화황과 산소로의 분해 반응을 촉진시키는 단계를 포함하는 원자력 수소 생산을 위한 삼산화황의 분해 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 열전달 유체가 용융염 또는 헬륨인 원자력 수소 생산용 삼산화황의 분해 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 분해 반응은 800℃ 내지 950℃ 범위에서 수행되는 것인 원자력 수소 생산용 삼산화황의 분해 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 촉매가 알루미나, 탄화규소, 제올라이트 또는 실리카 볼에; 구리, 철을 포함하는 중금속의 단독 산화물, 또는 2종 이상의 복합 산화물; 또는 백금을 포함하는 귀금속이 코팅 형성된 것인 원자력 수소 생산용 삼산화황의 분해 방법.
  5. 분해 반응 영역을 한정하는 내벽과, 상기 내벽을 일정한 공간부를 사이에 두고 감싸는 외벽으로 구성된 이중 벽 구조의 삼산화황 분해 반응기로서, 상기 삼산화황을 공급하는 공급구를 상측에 구비함과 동시에 상기 삼산화황을 가열하기 위한 열전달 유체 공급구를 하측에 구비하고, 상기 내벽과 외벽 간의 일정 공간부에는 삼산화황 가스가 하향 흐름되도록 구성되고, 열전달 유체가 상기 분해 반응 영역 내로 상향 흐름되도록 구성되며, 상기 삼산화황 가스와 상기 열전달 유체는 상기 분해 반응 영역의 하단의 열전달 유체 공급구에서 만나 상기 분해 반응 영역 내로 상향 흐름되는 것인 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 반응기.
  6. 제5항에 있어서, 상기 내벽 상하부에 상기 삼산화황 분해 반응 영역을 한정하며 균일하게 개구 형성된 판상 플레이트의 가스 분배기를 더욱 포함하는 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 반응기.
  7. 삭제
  8. 제5항에 있어서, 상기 열전달 유체가 용융염 또는 헬륨인 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 반응기.
  9. 제5항에 있어서, 상기 분해 반응 영역에는 알루미나, 탄화규소, 제올라이트 또는 실리카 볼에; 구리, 철을 포함하는 중금속의 단독 산화물, 또는 2종 이상의 복합 산화물; 또는 백금을 포함하는 귀금속이 코팅되어 형성된 촉매비드가 충진된원자력 수소 생산용 삼산화황의 분해 반응기.
  10. 제5항에 있어서, 상기 분해 반응 영역은 800℃ 내지 900℃ 범위로 유지되는 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 반응기.
  11. 제5항에 있어서, 상기 반응기 상단의 기체 배출구와 열 파이프에 의해 연통되며 배출되는 혼합 가스 중의 헬륨을 선택적으로 분리하는 헬륨 분리 장치를 더욱 포함하는 원자력 수소 생산용 삼산화황 분해 반응기.
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