JP2008264638A - 自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置 - Google Patents

Abstract

【課題】自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置の提供。
【解決手段】自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置であり、反応装置の切断面にある若干の切り口に最低一つの還元剤注入口と若干の酸化物注入口を設け、反応装置内において還元剤と酸化物などの反応物に不活性ガスを加えるサイクロン方式で、それぞれに還元剤注入口と酸化物注入口に導入する。これにより、還元剤、酸化物が反応装置内において自動的に蔓延燃焼して合成物を反応するようにさせる。それから、チタン（Ｔｉ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、ハフニウム（Ｈｆ）、珪素（Ｓｉ）などの高純度の金属や半導体材料が得られる。これは高純度の金属や半導体材料を連続的に生産できる反応装置である。
【選択図】図１

Description

本発明は自動蔓延燃焼原理を利用するサイクロン型反応装置であり、特に反応装置内部において自動蔓延のサイクロン燃焼反応が起き、連続的に高純度の金属、合金又はポリシリコン製品を産出する一種の反応装置を指している。

現代化の工業製品の製造には多く、純度の極めて高い金属や半導体原料が必要である。航空宇宙、バイオテクノロジーにおいて欠けてはならない重要材料、チタン、ジルコニウム、ハフニウムとその他の合金を例に挙げれば、この種類の合金は低密度、高強度及び優れた耐食性と生物相容性を持っており、他の材料で取り替えられることはできない。しかし、この種類の合金、特にチタン、アルミニウムの金属間化合物（Ｉｎｔｅｒ−ｍｅｔａｌｌｉｃ Ｃｏｍｐｏｕｎｄ）の合金、その物性と原材料の純度には密接な関係がある。従来のチタン金属材料を生産するKroll法は１９６７年から利用されてきた。製造法には大きな変わりがなく、マグネシウム（Ｍｇ）金属を四塩化チタン（Ｔｉｔａｎｉｕｍ Ｔｅｔｒａｃｈｌｏｒｉｄｅ、ＴｉＣｌ₄）に還元したバッチプロセス（Ｂａｔｃｈ ｐｒｏｃｅｓｓ）の生産を採用している。過程中では海綿状のチタンが大量の酸化マグネシウム（ＭｇＣｌ）の雑物を含めており、真空蒸留や酸洗処理で除去しなければならない。この処理では、雑物と酸化物が入り込んでしまうことがあり、チタンの金属純度を低減させてしまうため、後からは複雑な純化処理で低酸化物雑物のチタン金属原料を取らなければならない。これらの過程は高純度のチタン金属の価格を高騰させ、応用しがたいため、普及できない。故に、新型の製造法を発展するか、製造過程を改良することにより、前述にある従来の製造法及び設備のボトムネックを解決するのはこの産業にとって迫っている課題である。

また、半導体材料のポリシリコンを例に挙げよう。周知のとおり、ポリシリコンは今の電子工業と太陽電池工場における最も重要な生産素材である。その応用には極めて高い純度の材料を条件とされている。周知のポリシリコンの製造法と設備は、例えば、”Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ,Ｎｏｙｅｓ Ｐｕｂｌｉｃａｔｉｏｎ,Ｐａｒｋ Ｒｉｄｇｅ,Ｎ．Ｊ．, ｐｐ．２−１６”、以前の技術文献にあるＳｉｍｅｎｓ ｐｒｏｃｅｓｓプロセスという方法は今、ポリシリコンの主要製造法である。その生産過程は、カーボンブラックを利用してアーク炉でけい砂を還元してコストの安い金属シリコン（Ｍｅｔａｌｌｕｒｇｉｃａｌ Ｇｒａｄｅ Ｓｉｌｉｃｏｎ，ＭＧ−Ｓｉ）を獲得してから、それを塩酸（HCI）と反応させて三塩化シラン（ＳｉＨＣｌ₃）を生成する。この中で、何回もの低温蒸留を繰り返して雑物を除去し、純化した後に、三塩化シランが得られ、そして、水素内において加熱して高純度のポリシリコンに沈積して還元させる。応用純度のそれぞれの要求に応じ、一回や数回の方向性固化（Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎａｌ Ｓｏｌｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ）でさらに純度を上げる。Ｓｉｍｅｎｓプロセスでは、半導体や太陽電池レベルの高純度ポリシリコンを得るのに時間、作業もかかるコストの高い製造プロセスを明らかに示している。そのため、より安くポリシリコンを生産する方法や設備を追求することは大事である。特にソーラーエネルギー産業に対して低いコストのポリシリコンの生産法を提供することは決定的な要素である。

前述のとおり、周知の工業は低いコストでチタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属と半導体シリコンなどの材料を生産するニーズを持っていることに基づき、本発明は、一種の自動蔓延燃焼原理方式のサイクロン型反応装置を公開している。この反応装置を利用することにより、金属のハロゲン化物の酸化物とアルカリ金属、アルカリ土類金属やその他の還元剤を気態や液態の方法で、サイクロンを利用して反応装置に注入することができるし、その中で自動蔓延燃焼反応をも実行できる。燃焼による熱エネルギーは反応の需要に対応できる以外にも、産出物を高熱状態に維持することもできる。サイクロンと副産物とを有効に分離することにより、コントロールできて高純度の物質を連続に生産することもできる。

本発明の第一目的は、一種の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置を提供し、この反応装置が四塩化チタンを酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、高純度の低酸化物の金属チタンを連続に生産することができる同時に、生産過程においてチタンインゴットをも生産することにある。

本発明の第二目的は一種の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置を提供し、この反応装置が四塩化チタンと三塩化アルミニウムを酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、高純度の低酸化物チタンアルミ合金を連続に生産する同時に、生産過程においてチタンアルミ合金インゴットをも連続に生産することにある。

本発明の第三目的は一種の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置を提供し、この反応装置が四塩化珪素を酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、高純度のポリシリコンを生産する同時に、生産過程においてポリシリコンインゴットをも連続に生産することにある。

本発明の第四目的は一種の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置を提供し、この反応装置が四フッ化珪素を酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、高純度のポリシリコンを連続に生産する同時に、生産過程においてポリシリコンインゴットをも連続に生産することにある。

本発明の第五目的は一種の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置を提供し、この反応装置がフッ化珪素を酸化物、金属ナトリウムを還元剤としていることを利用し、反応装置が同時にフッ化ナトリウムとコストの安いポリシリコンを注入し、コストの安いポリシリコンを連続に純化し、同時に、純化過程において純化されたポリシリコンをポリシリコンインゴットに連続に鋳造することにある。

前述の目的を実現するために、本発明の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置は反応装置の切断面の若干の切り口に最低一つの還元剤注入口と若干の酸化物注入口が設けられている。反応装置内において還元剤と酸化物などの反応物に不活性ガスを加えるサイクロン方式で、それぞれに還元剤注入口と酸化物注入口へ導入することにより、還元剤、酸化物が反応装置内において自動に蔓延燃焼して反応して産物をする。その後、ジルコニウム、ハフニウム、シリコンなどの高純度の金属や半導体材料を獲得し、本発明がもつ高純度の金属や半導体材料を連続に生産する効果を実現する。

請求項１の発明は、ケース、反応装置の内張り、還元剤注入口、酸化物注入口、レバー、第一制御バルブ、第二制御バルブ、第三制御バルブ及び補助加熱器を含み、
該反応装置の内張りはケース内部に設けられ、ケースに覆われ、この反応装置の内張り内部は中空腔になっており、この中空腔の上方にガス排出口があり、下方に産物排出口があり、
一つ以上の還元剤注入口は反応装置の内張り周縁の断面における切り口の位置にあり、当該還元剤注入口と反応装置の内張りの中空腔上半部と連結し、還元剤注入口は反応還元剤の投入と加圧のための不活性ガスの注入に使われ、反応還元剤が加圧法で切線通路に沿って反応装置の内張りの中空腔に入り、反応装置の内張り内壁と衝撃して最初のサイクロンを形成させ、
若干の酸化物注入口は反応装置の内張り周縁の断面にある若干の切り口位置にあり、酸化物注入口と反応装置の内張り内部の中空腔の上半部と貫通し、この酸化物注入口は反応酸化物の投入に利用され、反応酸化物は加圧法で切線通路に沿って反応装置の内張りの中空腔に入り、反応装置の内張り内壁と衝撃して若干のサイクロンを生成させ、そして、その反応酸化物は反応装置の内張りの中空腔内において還元剤注入口から注入された反応還元剤と衝撃して自動蔓延の燃焼反応を起こし、主産物と副産物を産出し、当該主産物は反応装置の内張りの中空腔下方にある産物排出口から排出され、
該レバーは反応装置の内張りの底から突き出して反応装置の内張りの中空腔に入っており、そして、反応装置の内張りの中空腔において上か下へ位置を移動し、レバー内は中空になっており、通路を形成し、レバー頂上に錐形調節部が連結され、当該錐形調節部はレバーによって中空腔内での上か下へ位置を移動することができ、そして、調節部と反応装置の内張りとの間の隙間の大きさは、レバー内の通路の底に副産物排出口を形成し、還元剤注入口から投入された反応還元剤と酸化物注入口から投入された反応酸化物が反応して形成した副産物の排出に使われ、
該第一制御バルブはレバーの中段部位に連結されており、レバー内部の通路と副産物排出口が連結するか否かを制御し、
該第二制御バルブは反応装置の内張りの中空腔上方にあるガス排出口に連結され、当該第二制御バルブはガス排出口の開け閉めを制御し、
該第三制御バルブは反応装置の内張りの中空腔下方の産物排出口に連結され、当該第三制御バルブは産物排出口の開け閉めを制御し、
若干の補助加熱器は反応装置の内張り下方の周縁と産物排出口の間に分布しており、反応装置の内張りと産物排出口との間の加熱機能を提供することを特徴とする自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項２の発明は、当該ケースは耐熱材料で構成されたものであることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項３の発明は、当該反応装置の内張りは圧力均等の高純度石墨によって構成されていることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項４の発明は、当該反応装置の内張りは上方直径が大きく、下方直径が小さい円錐状のものであることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項５の発明は、当該反応装置の内張りのガス排出口はケースを突き出していることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項６の発明は、当該反応装置の内張り産物排出口はケースを突き貫けていることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項７の発明は、当該還元剤注入口の下方に以下のものを設け、
加熱器、ノズル、及びガス加圧口を含み、
該加熱器は還元剤注入口から投入された反応還元剤を加熱して液体に溶けさせ、
該ノズルは還元剤注入口から注入された粉体や液状の反応還元剤を反応装置の内張りの中空腔に注入し、
該ガス加圧口は不活性ガスを導入して加圧するのに使われることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項８の発明は、当該還元剤注入口に投入された反応還元剤は化学元素周期表は１Ａ、２Ａ族とその合金であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項９の発明は、当該還元剤注入口に投入された反応還元剤は亜鉛、アルミニウムなどの化学活性が高い物質であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１０の発明は、当該酸化物注入口はべチュリチューブであることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１１の発明は、当該酸化物注入口に投入された反応酸化物は気態の金属ハロゲン物であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１２の発明は、当該気態の金属はハロゲン物は四塩化チタン、三塩化アルミニウムであることを特徴とする請求項１１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１３の発明は、当該酸化物注入口に投入された反応酸化物はシリコンハロゲン物であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１４の発明は、ここでシリコンハロゲン物は四塩化珪素、四フッ化珪素などの化合物であることを特徴とする請求項１３記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１５の発明は、当該第一制御バルブは動作レバーでレバー内部の通路と副産物排出口が連結するか否かを制御することを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１６の発明は、当該第二制御バルブは動作レバーでガス排出口の開け閉めを制御していることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１７の発明は、当該第三制御バルブは動作レバーで産物排出口の開け閉めを制御していることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。
請求項１８の発明は、当該補助加熱器は電熱器であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置としている。

本発明の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置の効果の一つは、還元剤と酸化物が反応装置内において連続に自動蔓延してサイクロン燃料することを利用することにより、自動に蔓延燃焼して反応して合成産物の純度を上げることである。精錬と蒸留のプロセスを繰り返すことなく、生産プロセス、コストを削減でき、高純度の金属、合金や半導体材料を生産することができる。

本発明の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置の二つ目の効果は、自動蔓延燃料するように連続の燃焼反応を起こし、連続的に自動蔓延して合成産物を反応することができることである。バッチ方式のやり方で生産する必要をなくし、高純度の金属、合金や半導体材料の生産効率と品質を上げることができる。

まず図１は本発明の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置の断面図である。その中、当該反応装置１００はケース１０、反応装置の内張り２０、一つ以上の還元剤注入口３０、若干の酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５、レバー５０、第一制御バルブ６０、第二制御バルブ７０、第三制御バルブ８０および若干の補助加熱気９０を含めている。ケース１０は熱絶縁材料で構成され、反応装置の内張り２０はケース１０の内部においてケース１０によって覆われている。反応装置の内張り２０は圧力均衡の高純度グラファイト（Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｇｒａｐｈｉｔｅ）によって作られ、当該反応装置の内張り２０の形には制限がない。本発明では上端直径が大きく、下端直径が小さい円錐状を使っている。この反応装置の内張り２０内部は中空腔２１になっており、中空腔２１の上端はガス排出口２２があり、このガス排出口２２はケース１０の外へ突き出している。中空腔２１の下端は産物排出口２３があり、この産物排出口はケース１０の外へ突き出している。

また、図２を参照すること。前述の還元剤注入口３０は反応装置の内張り２０の周縁断面にある一つの切り口の位置（図２が示すように）にある。還元剤注入口３０と反応装置の内張り２０の中空腔２１の上半部と連結している。還元剤注入口３０の下方に加熱器３１、ノズル３２とガス加圧口３３が設けられている。還元剤注入口３０は反応還元剤２００の投入に使われる。反応還元剤２００は化学反応過程において還元の役割を果たしている物質をさしている。特に化学元素周期表内の１Ａ、２Ａ族とその合金や亜鉛、アルミニウムなどの化学活性の高い物質は粉体や加熱器３１で加熱して液体へ溶かすようなやり方でノズル３２の位置から反応装置の内張り２０内部の中空腔２１に中注入することができる。加熱器３１は反応還元剤２００が常温においては固体であり、ノズルに注入する前に加熱するか、加熱の恒温状態に維持したままで還元物の液化を維持ずることができる。ノズル３２の材質には制限がない。本発明中の好ましい実施例では耐食と雑物コントロールのため、Ｉｎｃｏｎｅｌ ６００のようなニッケル系合金の構成物を使用している。

前述の反応還元剤２００の流体が反応装置の内張り２０に入りやすくするために、当該ガス加圧口３３から不活性ガスを加圧する代入法でヘリウム（Ｈｅ）、アルゴン（Ａｒ）などの不活性ガスを導入することができる。反応還元剤２００が粉体であれば、ノズル３２のところでガス加圧口３３を介して不活性ガスの圧力を入れることにより、粉体の注入速度を制御することができる。また、反応還元剤は液体であれば、ノズル３２のところで直接に液体で加圧するか、ガス加圧口３３からガスを加圧するスプレー法で反応装置の内張り２０内へ注入することができる。

前述の酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５は反応装置の内張り２０の周縁断面にある若干の切り口の位置に（図２が示すように）設けられている。当該酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５と反応装置の内張り２０内部の中空腔２１の上半部と貫通している。これらの酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５のそれぞれは反応酸化物３００の投入に使われる。当該反応酸化物３００は化学反応過程において酸化作用の働きを果たしている物質を指している。特に、気態金属のハロゲン化物、例えば、四塩化チタン（Ｔｉｔａｎｉｕｍ Ｔｅｔｒａｃｈｌｏｒｉｄｅ,ＴｉＣｌ₄）、三塩化アルミニウム（ＡlＣｌ₃）等や、四塩化珪素（Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｔｅｔｒａｃｈｌｏｒｉｄｅ,ＳｉＣｌ₄）、四フッ化珪素（Ｓｉｌｉｃｏｎ Ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｉｄｅ,ＳｉＦ₄）などのシリコンハロゲン等の化合物を指している。当該酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５の形には制限がなく、本発明では、導入される反応酸化物３００に対して加圧しやすいために、ベンチュリチューブ（Ｖｅｎｔｒｕｉ ｔｕｂｅ）を例に取り上げる。

前述のレバー５０は反応装置の内張り２０の底部から、当該反応装置の内張り２０内部の中空腔２１に入り通し、当該レバー５０はモーターや空圧シリンダー、油圧シリンダーの動作によって反応装置の内張り２０内の中空腔２１内において上へか下への位置移動をする。当該レバー５０内部は中空状態になっており、通路５１を形成している。当該レバー５０の頂上は錐形調節部５２に連結し、当該錐形調節部５２は、レバー５０が中空腔２１内での上向き、または下向き移動位置により、反応装置の内張り２０との内壁間の隙間Xの大きさを調節できる。レバー５０内の通路５１の底に副産物排出口５１１が形成されている。

前述の第一制御バルブ６０はレバー５０の中段に連結されており、当該第一制御バルブ６０は動作レバー６１でレバー５０内部の通路５１と副産物排出口５１１が連結するかを制御している。当該動作レバー６１の稼動方法は電気モーター、空圧シリンダーや油圧シリンダーで起動できる。

前述の第二制御バルブ７０は反応装置の内張り２０の中空腔２１上方のガス排出口２２に連結されている。当該第二制御バルブ７０は動作レバー７１でガス排出口２２の開け閉めを制御している。

前述の第三制御バルブ８０は反応装置の内張り２０の中空腔２１下方の産物排出口２３二連結されている。この第三制御バルブ８０は動作レバー８１で産物排出口２３の開け閉めを制御している。

前述の補助加熱器９０は反応装置の内張り２０下方の周縁と産物排出口２３との間に分布しており、反応装置の内張り２０と産物排出口２３の加熱効果を提供する。補助加熱器９０の形には制限がないが、本発明では、電熱器を例に挙げて説明している。他に高周波加熱器や同等効果の加熱設備のようなものは本発明の請求の範囲に含まれているものとする。

本発明の反応装置１００の稼動操作についてより詳しく理解していただくために、図３をあわせて以下の操作例を以って製品の製造過程を説明する。当該操作例は本発明の範囲を制限するものではなく、他に同等効果を持つ反応還元剤２００や反応酸化物３００の導入操作条件は本発明の申請範囲に含まれるものとする。

まず、反応還元剤２００に工業用のナトリウム金属を選ぶ。当該反応還元剤２００は前述の還元剤注入口３０から入れられ、また過熱器３１を経て摂氏３００度まで加熱し、そして、４０ＰＳＩ の圧力条件で高純度のアルゴンガスをガス加圧口３３から注入する。気化ナトリウム金属の反応還元剤２００をノズル３２を経由して反応装置の内張り２０に導入する。即ち、図３が示すように、切線方向に沿って反応装置の内張り２０の中空腔２１内に注入し、反応装置の内張り２０の内壁と衝撃させ、最初のサイクロンを形成させる。

同時に、反応酸化物３００に高純度の四フッ化珪素を選ぶ。即ち、酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５から４０ＰＳＩの圧力条件の高純度四フッ化珪素を導入することである。当該高純度の四フッ化珪素は工業製造において二酸化珪素（ＳｉＯ₂）とフッ化水素酸（Ｈｙｄｒｏｆｌｕｒｉｃ Ａｃｉｄ）との反応によって製造できる。または、ケイフッ化ナトリウム（Ｎａ₂ＳｉＦ₆）の熱分解処理によって獲得できる。高純度の四フッ化珪素の反応酸化物３００を酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５を経て反応装置の内張り２０に導入させ、即ち図３が示すように、数本の切線方向に沿って反応装置の内張り２０の中空腔２１内に注入し、反応装置の内張り２０の内壁と衝撃させ、第二、第三、第四、第五、第六と第七のサイクロンを形成させる。

前述の反応還元剤２００と反応酸化物３００の反応原料は前述の切線方向に沿って中空腔２１に入った後同時に、反応還元剤２００と反応酸化物３００の原料を互いに衝撃、摩擦、切り合いをさせて化学反応をさせ、反応酸化物３００を還元させる。反応還元剤２００が粉体の状態で中空腔２１に入れば、気態の反応酸化物３００に衝撃されて粉々になる。また、反応還元剤２００が液体の状態で中空腔２１に入れば、気態の反応酸化物３００に衝撃されて分散される。ハロゲン化物性質の反応酸化物３００は金属に還元され、還元過程は放熱反応である。反応熱は原料の運動速度を加速させ、連続かつより強いサイクロン運動を形成させる。同時に複数個のベンチュリノズルの酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５の加圧操作で完全反応の確保ができる。反応還元剤２００と反応酸化物３００などの原料が反応する同時に、原料を中空腔２１内で高速の回転運動をさせ、遠心力の効果により、反応還元剤２００と反応酸化物３００などの原料内の粗い粒の固体（または大きい粒の液体）は外周に投げられ、腔の内壁に近寄りかかる。中空腔２１に入ったばかりの気態酸化物気流によって再度衝撃され、また一回の衝撃、摩擦、切り合い反応を経てから細かい粒になる。粒が小さくなれば、受ける遠心力も小さくなるので、細い粒は気流に流れて中空腔２１中心へ向かって運動する。遠心力の影響がなくなれば、気流に流れて円錐状の中空腔２１の下方へ流れる。

当該反応還元剤２００と反応酸化物３００が反応装置の内張り２０の中空腔２１内部に入った後、金属ハロゲン化物の四フッ化珪素の反応酸化物３００とナトリウム金属の反応還元剤２００と衝撃すると、モル当たりに四フッ化珪素の反応熱が１６４千カロリーが発生する。反応装置の内張り２０の中空腔２１において発生した熱エネルギーは摂氏１０００〜１２００℃以上にも達するので、フッ化ナトリウム（Ｓｏｄｉｕｍ ｆｌｕｏｒｉｄｅ,ＮａＦ）の副産物４００を溶融状態にしてしまう。そして、ナトリウムによって還元されたシリコンの主産物５００は摂氏１４１２℃の高融点の状態でも粉体状のままなので、副産物４００と主産物５００の二種類の産物は中空腔２１内において前述の何回ものサイクロンの気流につられて運動する。その際、密度の差異は反応装置の内張り２０と中空腔２１の円錐状の形の中で程度の違う遠心力を受けるため、部分が中空腔２１の下方から分離される。溶融状態でのフッ化ナトリウムの副産物４００は各種の遷移金属化合物と極めて高い反応性がある。反応装置の内張り２０の中空腔２１の実際応用においても補助過熱器９０を利用して反応装置の内張り２０を補助的に加熱することにより、中空腔２１内の温度を高めてシリコンの主産物５００を溶融状態にさせることができる。即ち、フッ化ナトリウムの副産物４００の高度反応性を利用してシリコンの主産物５００の純度を高める。

前述の中空腔２１内の反応による廃気６００はわずかの未反応四フッ化珪素しか含めていない。そのほかは全部アルゴンガスである。廃気６００は中空腔２１の上方のガス排出口２２から排出され、第二制御バルブ７０によって排出タイミングをコントロールされる。この廃気６００は循環純化やろ過で中のアルゴンガスを再度に回収し利用できる。

前述のレバー５０は中空腔２０へ適当な位置まで上昇し、レバー５０頂上の錐形調節部５２と反応装置の内張り２０の中空腔２１内壁との間の隙間Ｘが調整できるようにする。当該隙間Ｘの大きさは種類が違う副産物４００と主産物５００の材料間の分離比率と分離速度によって決まる。本操作例に挙げられた操作例における隙間Xは４ミリ（ｍｍ）である。流体状態で密度の低いフッ化ナトリウムの副産物４００はレバー５０内の通路５１を介して下へ分離するようになって副産物排出口５１１から排出される。この副産物４００の排出は第一制御バルブ６０によって制御される。

流体のシリコンの主産物５００と若干のフッ化ナトリウムの副産物４００は強烈なサイクロン遠心力で中空腔２１の外部周縁に投げられる。即ち、隙間Ｘに沿って下へ中空腔２１の底まで沈む。同時に、補助加熱器９０は反応装置の内張り２０の底と産物排出口２３に対して１５００度まで補助的に加熱する。シリコンの溶融物の主産物５００と若干の流体のフッ化ナトリウムの副産物４００は産物排出口２３を通して石墨容器７００へ注入される。それからは第三制御バルブ８０で主産物５００を石墨容器７００までに排出する。このシリコン溶融物の主産物５００と流体のフッ化ナトリウムの副産物４００とは反応作用が起こらないし、両者の密度の違いもあって高密度のシリコン溶融物の主産物５００は石墨容器７００の底に沈殿するようになる。冷却後、ポリシリコンインゴットの産物が形成される。これら若干の低密度の流体フッ化ナトリウムの副産物４００は主産物５００の表面に浮いて留まる。簡単な方向性固化（Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎａｌ Ｓｏｌｉｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ）と表面清潔をすれば、高純度のポリシリコンの主産物５００が得られる。

前述の主産物５００は産物排出口２３から排出されるやり方は、前述の石墨容器７００注入して冷却成型の方法に限らない。後の製造過程に応じて変更することができる。他に同等効果を持つ排出成型法についても、本発明の範囲に属すものである。

下記の表１は本発明で獲得したポリシリコンの主産物５００の雑物分析である。利用された方法はプラズマエミッションスペクトル分析（Ｐｌａｓｍａ Ｅｍｉｓｓｉｏｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ Ａｎａｌｙｓｉｓ）である。

表１の雑物分析結果により、本発明の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置１００で製造されたポリシリコンの主産物５００の純度はかなり高いことがわかった。雑物成分の比率はほんのわずかである。そのため、本発明の反応装置１００は前述の連続自動蔓延燃焼に適用できるだけでなく、高純度のポリシリコン産物と他のチタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属、合金もが生産できる。しかも、他の低純度や雑物を含むポリシリコン、チタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属や合金の純化と純度を高める反応装置１００として利用することができる。前述の酸化物注入口４０、４１、４２、４３、４４と４５には少なくとも一つが低純度や雑物を含むポリシリコン、チタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属や合金物質が注入される。種類が違う反応還元剤２００や反応酸化物３００が同時に反応装置の内張り２０の中空腔２１に投入され、中空腔２１において前述の連続性自動蔓延燃料反応が起こり、さらに、高純度のポリシリコン産物やその他のチタン、ジルコニウム、ハフニウムなどの金属、合金などの主産物５００が連続に製造される。

本発明の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置の構造断面図である。 図１のＡ−Ａ'断面の拡大図であり、その中、反応装置の中空腔と還元剤注入口と酸化物注入口との間の構造が示されている。 図２に類似した拡大断面図であり、ここで、反応装置の中空腔内部の原料のサイクロン運動と分布状態図である。

符号の説明

１００ 反応装置
１０ ケース
２０ 反応装置の内張り
２１ 中空腔
２２ ガス排出口
２３ 産物排出口
３０ 還元剤注入口
３１ 加熱器
３２ ノズル
３３ ガス加圧口
４０、４１、４２、４３、４４、４５ 酸化物注入口
５０ レバー
５１ 通路
５１１ 副産物排出口
５２ 錐形調節部
６０ 第一制御バルブ
６１ 動作レバー
７０ 第二制御バルブ
７１ 動作レバー
８０ 第三制御バルブ
８１ 動作レバー
９０ 補助加熱器
２００ 反応還元剤
３００ 反応酸化物
４００ 副産物
５００ 主産物
６００ 廃気
７００ 石墨容器
Ｘ 隙間

Claims (18)

1. ケース、反応装置の内張り、還元剤注入口、酸化物注入口、レバー、第一制御バルブ、第二制御バルブ、第三制御バルブ及び補助加熱器を含み、
   該反応装置の内張りはケース内部に設けられ、ケースに覆われ、この反応装置の内張り内部は中空腔になっており、この中空腔の上方にガス排出口があり、下方に産物排出口があり、
   一つ以上の還元剤注入口は反応装置の内張り周縁の断面における切り口の位置にあり、当該還元剤注入口と反応装置の内張りの中空腔上半部と連結し、還元剤注入口は反応還元剤の投入と加圧のための不活性ガスの注入に使われ、反応還元剤が加圧法で切線通路に沿って反応装置の内張りの中空腔に入り、反応装置の内張り内壁と衝撃して最初のサイクロンを形成させ、
   若干の酸化物注入口は反応装置の内張り周縁の断面にある若干の切り口位置にあり、酸化物注入口と反応装置の内張り内部の中空腔の上半部と貫通し、この酸化物注入口は反応酸化物の投入に利用され、反応酸化物は加圧法で切線通路に沿って反応装置の内張りの中空腔に入り、反応装置の内張り内壁と衝撃して若干のサイクロンを生成させ、そして、その反応酸化物は反応装置の内張りの中空腔内において還元剤注入口から注入された反応還元剤と衝撃して自動蔓延の燃焼反応を起こし、主産物と副産物を産出し、当該主産物は反応装置の内張りの中空腔下方にある産物排出口から排出され、
   該レバーは反応装置の内張りの底から突き出して反応装置の内張りの中空腔に入っており、そして、反応装置の内張りの中空腔において上か下へ位置を移動し、レバー内は中空になっており、通路を形成し、レバー頂上に錐形調節部が連結され、当該錐形調節部はレバーによって中空腔内での上か下へ位置を移動することができ、そして、調節部と反応装置の内張りとの間の隙間の大きさは、レバー内の通路の底に副産物排出口を形成し、還元剤注入口から投入された反応還元剤と酸化物注入口から投入された反応酸化物が反応して形成した副産物の排出に使われ、
   該第一制御バルブはレバーの中段部位に連結されており、レバー内部の通路と副産物排出口が連結するか否かを制御し、
   該第二制御バルブは反応装置の内張りの中空腔上方にあるガス排出口に連結され、当該第二制御バルブはガス排出口の開け閉めを制御し、
   該第三制御バルブは反応装置の内張りの中空腔下方の産物排出口に連結され、当該第三制御バルブは産物排出口の開け閉めを制御し、
   若干の補助加熱器は反応装置の内張り下方の周縁と産物排出口の間に分布しており、反応装置の内張りと産物排出口との間の加熱機能を提供することを特徴とする自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
2. 当該ケースは耐熱材料で構成されたものであることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
3. 当該反応装置の内張りは圧力均等の高純度石墨によって構成されていることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
4. 当該反応装置の内張りは上方直径が大きく、下方直径が小さい円錐状のものであることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
5. 当該反応装置の内張りのガス排出口はケースを突き出していることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
6. 当該反応装置の内張り産物排出口はケースを突き貫けていることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
7. 当該還元剤注入口の下方に以下のものを設け、
   加熱器、ノズル、及びガス加圧口を含み、
   該加熱器は還元剤注入口から投入された反応還元剤を加熱して液体に溶けさせ、
   該ノズルは還元剤注入口から注入された粉体や液状の反応還元剤を反応装置の内張りの中空腔に注入し、
   該ガス加圧口は不活性ガスを導入して加圧するのに使われることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
8. 当該還元剤注入口に投入された反応還元剤は化学元素周期表は１Ａ、２Ａ族とその合金であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
9. 当該還元剤注入口に投入された反応還元剤は亜鉛、アルミニウムなどの化学活性が高い物質であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
10. 当該酸化物注入口はべチュリチューブであることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
11. 当該酸化物注入口に投入された反応酸化物は気態の金属ハロゲン物であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
12. 当該気態の金属はハロゲン物は四塩化チタン、三塩化アルミニウムであることを特徴とする請求項１１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
13. 当該酸化物注入口に投入された反応酸化物はシリコンハロゲン物であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
14. ここでシリコンハロゲン物は四塩化珪素、四フッ化珪素などの化合物であることを特徴とする請求項１３記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
15. 当該第一制御バルブは動作レバーでレバー内部の通路と副産物排出口が連結するか否かを制御することを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
16. 当該第二制御バルブは動作レバーでガス排出口の開け閉めを制御していることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
17. 当該第三制御バルブは動作レバーで産物排出口の開け閉めを制御していることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。
18. 当該補助加熱器は電熱器であることを特徴とする請求項１記載の自動蔓延燃焼サイクロン型反応装置。

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