JP2008142681A - 湿式遠心分級方法およびその湿式遠心分級方法で得られた金属微粒子スラリー - Google Patents

Abstract

【課題】金属粒子スラリーの分級性能を高めることができる湿式遠心分級方法およびその湿式遠心分級方法で得られた金属微粒子スラリーを提供する。
【解決手段】湿式遠心分級方法の排出工程では、分級された金属微粒子スラリー１１と金属粗粒子スラリー１２が、流入水圧を利用して遠心管２の上端から排出される。ここで、金属微粒子スラリー１１の排出領域１１ａと金属粗粒子スラリー１２の排出領域１２ａは、環状部材５によって別々になっている。したがって、金属微粒子スラリー１１および金属粗粒子スラリー１２は、分級された状態が維持されて遠心管２から排出される。
【選択図】図３

Description

本件発明は、遠心力を利用して金属粒子スラリーを分級する湿式遠心分級方法およびその湿式遠心分級方法で得られた金属微粒子スラリーに関する。

従来から、各種用途に利用される各種金属粒子については、粒度の均一化の要求が高まっている。このような要求に応えるために、種々の分級方法が使用されている。特に、ナノサイズレベルの金属粒子を分級する場合には、風力を利用した分級方法が使用できないことから湿式遠心分級方法が使用されている（特許文献１参照）。この湿式遠心分級方法は、遠心力を利用して金属粒子スラリーを分級するものである。

また、湿式遠心分級方法の中には、金属粒子スラリーを円筒型の遠心管の下側から上側へ送りながら分級するものが提案されている。この湿式遠心分級方法は、供給工程と、攪拌工程と、排出工程とを備えている。供給工程では、遠心管の下端の開口部から内部に金属粒子スラリーを流入させる。攪拌工程では、遠心管の内部に流入された金属粒子スラリーを攪拌して金属微粒子スラリーと金属粗粒子スラリーとに分級する。そして、排出工程では、分級された金属微粒子スラリーおよび金属粗粒子スラリーを、遠心管の下端側から内部にかかる流入水圧を利用して、遠心管の上端の開口部から排出している。

したがって、遠心管の上端の開口部の中央部には、金属微粒子スラリーの排出領域が形成されている。また、前記遠心管の上端の開口部の外側には、金属粗粒子スラリーの排出領域が形成されている。

特開２００５−３３４８６５号公報

従来の湿式遠心分級方法でも、風力分級に比べれば、金属微粒子スラリーと金属粗粒子スラリーとの分離は改善されてきた。ところが、ｎｍオーダーの粒子の使用範囲が拡大するにつれて、その粉体特性にも、より高度の要求が行われてきた。特に、粒度分布の優れたナノ粒子が求められてきた。

本件発明は、かかる従来の課題に鑑みてなされたものであり、金属粒子スラリーの分級性能を高めることができる湿式遠心分級方法およびその湿式遠心分級方法で得られた金属微粒子スラリーを提供することを目的とする。

そこで、本件発明者等は、鋭意研究の結果、前記課題を解決するために以下のような湿式遠心分級方法および金属微粒子スラリーを提案する。

本件発明の湿式遠心分級方法では、円筒型の遠心管の下端の開口部から内部に金属粒子スラリーを流入する供給工程と、前記遠心管の内部に流入された前記金属粒子スラリーを攪拌して金属微粒子スラリーと金属粗粒子スラリーとに分級する攪拌工程と、分級された前記金属微粒子スラリーおよび前記金属粗粒子スラリーを、前記遠心管の内部にかかる流入水圧を利用して前記遠心管の上端の開口部から排出する排出工程とを備えた湿式遠心分級方法において、前記排出工程では、前記金属微粒子スラリーおよび前記金属粗粒子スラリーを、分級された状態を維持して前記遠心管から排出するようにしたことを特徴としている。

かかる構成においては、金属微粒子スラリーと金属粗粒子スラリーが遠心管から排出される時に、双方のスラリーが混ざり合うのが防止される。

また、本件発明の湿式遠心分級方法では、前記排出工程では、前記金属微粒子スラリーおよび前記金属粗粒子スラリーを前記遠心管から別々の方向に排出するようにしたことを特徴としている。

かかる構成において、金属微粒子スラリーと金属粗粒子スラリーは、遠心管から排出された後でも混ざり合うのが防止される。

また、本件発明の金属微粒子スラリーは、金属粒子スラリーから本件発明の湿式遠心分級方法を用いて得られたことを特徴としている。

かかる構成においては、スラリー中の金属微粒子の粒度の均一性を高めることができる。

また、本件発明の金属微粒子スラリーは、スラリー中の金属微粒子が、銅微粒子、ニッケル微粒子、銀微粒子、スズ微粒子のいずれかの金属微粒子、もしくはこれらの金属微粒子を別の金属または金属酸化物でコートした金属微粒子であることを特徴としている。

また、本件発明の金属微粒子スラリーは、スラリー中の金属微粒子の平均一次粒径が、５ｎｍ〜２０００ｎｍであることが好ましい。

このような粒度を有する金属微粒子を含む金属微粒子スラリーであれば、過度な微細粒子による凝集やハンドリング不良を回避でき、微細回路形成に支障をきたすことがなく、導電ペースト製造用原材料として好適である。

本件発明の湿式遠心分級方法は、遠心管から排出される金属微粒子スラリーと金属粗粒子スラリーとが混ざり合うのを防止したことにより、金属粒子スラリーの分級性能を高めることができる。さらに、本件発明の湿式遠心分級方法は、双方のスラリーが遠心管から排出された後でも混ざり合うのを防止したので、金属粒子スラリーの分級性能をさらに高めることができる。また、本件発明の金属微粒子スラリーは、本件発明の湿式遠心分級方法を用いて得られたことから、スラリー中の金属微粒子の粒度の均一性を高めることができる。

以下、本件発明の実施の形態を図にしたがって説明する。図１は、本件発明の一実施の形態を示す湿式遠心分級装置１の模式縦断面図である。本実施の形態の湿式遠心分級装置１は、円筒型の外筒２と、攪拌機構３と、モーター４と、環状部材５と、キャップ６と、円筒型の遠心管７とを備えている。

外筒２は、下端の開口部２１から内部２２に金属粒子スラリー１０が流入されるように構成されている。また、外筒２の下端側には、供給管１００の一端側が接続されている。この供給管１００の他端側には、ポンプ（図示せず）を介して、スラリータンク（図示せず）が接続されている。このスラリータンクには、金属粒子スラリー１０が貯留されている。また、供給管１００およびポンプは、外筒２の内部２２に金属粒子スラリー１０を流入させるものである。

また、遠心管７は、外筒２の内部２２に近接して設けられている。この遠心管７は、外筒２の上端側から下端側に延びるように形成されている。さらに、遠心管７は、下端の開口部７０１から内部７１に流入された金属粒子スラリー１０を、上端の開口部７０２から外筒２の上端の開口部２３に送るように構成されている。

一方、攪拌機構３は、外筒２の内部２２に流入された金属粒子スラリー１０を攪拌しつつ、金属粒子スラリー１０に遠心力を与えるものである。この攪拌機構３は、複数枚の攪拌羽根３１から構成されている。なお、本実施の形態においては、四枚の攪拌羽根３１を有する事例を示す。

四枚の攪拌羽根３１は、遠心管７の内部７１に設けられている。また、各攪拌羽根３１は、それぞれ、遠心管７の上端側から下端側に延びるように形成されている。そして、四枚の攪拌羽根３１は、上方から視て十字になるように結合されている。さらに、結合された四枚の攪拌羽根３１は、側端３１１が遠心管７の内側の周壁７ａに固定されて設置されている。

一方、環状部材５は、攪拌機構３の上端に設けられている。具体的に説明すると、環状部材５は、図２に示すように、その底面５ａ側に、四つの溝５１が設けられている。各溝５１の設置位置は、攪拌機構３の各攪拌羽根３１に対応している。そして、各溝５１は、各攪拌羽根３１の上端３１２に嵌合されている。このように、各溝５１が、それぞれ各攪拌羽根３１の上端３１２に嵌合されていることにより、環状部材５は、攪拌機構３の上端に位置することとなる。

また、図２に示すように、環状部材５の中央部には、穴５２が設けられている。この穴５２は、環状部材５が攪拌機構３の上端に設けられた状態で、その中心５２ａが、四枚の攪拌羽根３１の結合部３１ａ（図１参照）の中心と一致するように形成されている。さらに、この穴５２は、モーター４の駆動軸４１を挿通させるように形成されている。

また、図３に示すように、環状部材５は、攪拌機構３の上端に設けられた状態で、金属微粒子スラリー１１の排出領域１１ａと、金属粗粒子スラリー１２の排出領域１２ａとを区分するように、その大きさが設定されている。なお、金属微粒子スラリー１１の排出領域１１ａは、外筒２の上端の開口部２３の中央部（遠心管７の上端の中央開口部）に形成される領域である。また、金属粗粒子スラリー１２の排出領域１２ａは、開口部２３の中央部の外側（遠心管７の上端の外周側開口部）に形成される領域である。なお、図３では、モーター４を省略している。

一方、キャップ６は、キャップ本体６１と、挿通部６２とを備えている。キャップ本体６１は、環状部材５が攪拌機構３の上端に設けられた状態で、外筒２の上端の開口部２３（遠心管７の上端の開口部７０２）を塞ぐように設けられている。具体的には、キャップ本体６１の下面６１ａが、外筒２の上端の開口部２３を塞いでいる。そして、この下面６１ａ側の中央部には、凹部６１１が設けられている。この凹部６１１は、環状部材５の穴５２と重なるように形成されている。さらに、凹部６１１は、図１に示すように、モーター４の駆動軸４１を挿通させるように形成されている。

また、図３に示すようにキャップ本体６１の内部には、二つの排出路６１２、６１３が設けられている。金属微粒子スラリー用排出路６１２は、キャップ本体６１の凹部６１１から、キャップ本体６１の側面６１ｂの外側へ抜けるように形成されている。また、金属粗粒子スラリー用排出路６１３は、キャップ本体６１の下面６１ａの外側から、キャップ本体６１の上面６１ｃの外側に抜けるように形成されている。

また、挿通部６２は、キャップ本体６１の上面６１ｃの中央部に設けられている。また、挿通部６２とキャップ本体６１とには、図１に示すように、上面６２ａから凹部６１１にかけて挿通路６３が設けられている。この挿通路６３は、モーター４の駆動軸４１を挿通させるように形成されている。

一方、モーター４は、攪拌機構３を駆動するものである。このモーター４は、駆動軸４１が、キャップ６の挿通路６３と、凹部６１１と、環状部材５の穴５２とに挿通して、四枚の攪拌羽根３１の結合部３１ａの上端３１ｂに結合している。これにより、モーター４は、駆動軸４１が回転することにより、遠心管７と四枚の攪拌羽根３１とを一緒に回転させるように構成されている。

かかる構成において、本実施の形態の湿式遠心分級装置１を用いた金属粒子スラリー１０の湿式遠心分級方法を説明する。

流入工程：ポンプが駆動すると、金属粒子スラリー１０が、スラリータンクから供給管１００を通って、外筒２の下端の開口部２１から内部２２に流入される。内部２２に流入された金属粒子スラリー１０は、遠心管７の内部７１を通って、上端の開口部２３に送られる。

攪拌工程：モーター４がオンにされると、攪拌機構３が駆動する。これにより、攪拌羽根３１は、遠心管７の内部７１に流入された金属粒子スラリー１０を攪拌する。すると、金属粒子スラリー１０中に遠心力が発生する。この遠心力により、図３に示すように、金属粒子スラリー１０は、金属微粒子スラリー１１と金属粗粒子スラリー１２とに分級される。金属微粒子スラリー１１は、外筒２（遠心管７）の横断面の中央部２ａに移動する。そして、金属粗粒子スラリー１２は、外筒２（遠心管７）の横断面の中央部２ａの外周部２ｂに移動する。

排出工程：図３に示すように、分級された金属微粒子スラリー１１と金属粗粒子スラリー１２は、外筒２の下端側から内部２２にかかる流入水圧１０ａ（図１参照）を利用して、上端の開口部２３から排出される。このとき、上端の開口部２３は、環状部材５によって、金属微粒子スラリー１１の排出領域１１ａと金属粗粒子スラリー１２の排出領域１２ａとが別々になっている。このため、金属微粒子スラリー１１と金属粗粒子スラリー１２が外筒２から排出される時に、双方のスラリー１１、１２が混ざり合うのが防止される。よって、本実施の形態の湿式遠心分級方法は、金属粒子スラリー１０の分級性能を高めることができる。

そして、金属微粒子スラリー１１は、外筒２から排出された後、金属微粒子スラリー用排出路６１２を通ってキャップ６の側方側に排出される。また、金属粗粒子スラリー１２は、外筒２から排出された後、金属粗粒子スラリー用排出路６１３を通って、キャップ６の上方側に排出される。

このように、金属微粒子スラリー１１と金属粗粒子スラリー１２は、キャップ６によって、外筒２から別々の方向に排出される。したがって、金属微粒子スラリー１１と金属粗粒子スラリー１２が外筒２から排出された後でも、双方のスラリー１１、１２が混ざり合うことがない。よって、本実施の形態の湿式遠心分級方法は、金属粒子スラリー１０の分級性能をさらに高めることができる。

以上のとおり金属微粒子スラリー１１は、分級性能が高い本実施の形態の湿式遠心分級方法を用いて得られたものである。よって、この金属微粒子スラリー１１に含まれる金属微粒子の粒度の均一性は従来法によるものより高い。したがって、作業者は、この金属微粒子スラリー１１から粒度の均一性が高い金属微粒子を得ることができる。

また、本実施の形態で説明した湿式遠心分級方法においては、湿式遠心分級装置１に金属粒子スラリー１０を供給する前に、金属粒子スラリー１０の予備分散や凝集粒子の解粒を行うことにより、金属粒子スラリー１０の分級効率をより高めることができる。この予備分散や凝集粒子の解粒に使用する装置としては、高速混合攪拌機やホモジナイザー、湿式ジェットミル等の強せん断作用を有するもの、メディアミルのような解粒作用を持つものが効果的である。そして、これらの装置を使用することにより、金属粒子スラリー１０の沈降が抑制されるとともに、この金属粒子スラリー１０は２次凝集がほとんどない理想的な状態で湿式遠心分級装置１へ供給される。このため、湿式遠心分級装置１においては、金属粒子スラリー１０から真の粗大金属粒子のみを取り除くことが可能になる。

また、本実施の形態で説明した湿式遠心分級方法においては、金属粒子スラリー１０の分散状態を維持するために分散剤を添加することも、金属粒子スラリー１０の分級効率を高めるために有効である。この分散剤としては、金属粒子スラリー１０の粘度を高めるようなポリマー系のものは好ましくなく、水系であればイオン系、ノニオン系の界面活性剤、非水系であれば低分子アミン、カルボン酸系物質が好ましい。

以下、実施例および比較例を示して本件発明を具体的に説明する。なお、本件発明は、以下の実施例に限定されるものではない。

実施例１では、実施の形態で説明した湿式遠心分級装置１を使用して銅粒子スラリー１０の分級を行った。銅粒子スラリー１０に使用される溶媒には水を使用した。また、銅粒子スラリー１０は、銅粒子の含有量が１．０ｗｔ％に調整されたものを使用した。図４に、銅粒子スラリー１０の粒度分布を示す。そして、表１に、銅粒子スラリー１０のレーザー回析散乱式粒度分布測定法による体積累積平均粒径を示す。また、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察による銅粒子スラリー１０中の銅粒子の平均一次粒径は５０ｎｍであった。

湿式遠心分級装置１において、外筒２に流入される銅粒子スラリー１０の流量を０．４Ｌ／ｍｉｎに設定した。また、外筒２から排出される銅微粒子スラリー１１の排出領域１１ａ側の流量を０．１Ｌ／ｍｉｎに設定した。また、外筒２から排出される銅粗粒子スラリー１２の排出領域１２ａ側の流量を０．３Ｌ／ｍｉｎに設定した。また、モーター４の回転速度を１２０００ｒｐｍに設定した。

そして、この条件下で銅粒子スラリー１０の分級を行い、分級された銅微粒子スラリー１１を捕集した。そして、捕集した銅微粒子スラリー１１の粒度分布を測定した。この測定結果を図５に示す。また、下記の表２に、捕集した銅微粒子スラリー１１のレーザー回析散乱式粒度分布測定法による体積累積平均粒径を示す。

実施例２では、銅粒子スラリー１０の予備分散を行った。この予備分散は、プライミクス株式会社製のフィルミックスを用いて、周速５０ｍ／ｓ、流量２００ｍＬ／ｍｉｎの条件下で１ｐａｓｓさせて行った。また、予備分散が終了した銅粒子スラリー１０に対して、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察によるスラリー１０中の銅粒子の平均一次粒径は５０ｎｍであった。

そして、予備分散が終了した銅粒子スラリー１０を、そのまま湿式遠心分級装置１に供給して実施例１と同じ条件で銅粒子スラリー１０の分級を行い、分級された銅微粒子スラリー１１を捕集した。そして、捕集した銅微粒子スラリー１１の粒度分布を測定した。この測定結果を図６に示す。また、下記の表３に、捕集した銅微粒子スラリー１１のレーザー回析散乱式粒度分布測定法による体積累積平均粒径を示す。

比較例

比較例では、実施の形態で説明した湿式遠心分級装置１から環状部材５を外したものを使用した。その他の条件は、実施例１で説明した条件と同じである。そして、この条件で銅粒子スラリー１０の分級を行い、分級された銅微粒子スラリー１１を捕集した。そして、捕集した銅微粒子スラリー１１の粒度分布を測定した。この粒度分布を図７に示す。また、下記の表４に、捕集した銅微粒子スラリー１１のレーザー回析散乱式粒度分布測定法による体積累積平均粒径を示す。

＜実施例１と比較例の比較＞
図４を基準にして図５と図７とを比較する。また、表１を基準にして表２と表４とを比較する。すると、比較例から得られた銅微粒子（図７、表４）よりも実施例１から得られた銅微粒子（図５、表２）の方が、粒径の小さい側に分布している。このことから、環状部材５を取り付けた方が、銅粒子スラリー１０の分級性能が高いことがわかる。

＜実施例２と比較例の比較＞
図４を基準にして図６と図７とを比較する。また、表１を基準にして表３と表４とを比較する。すると、比較例から得られた銅微粒子（図７、表４）よりも実施例２から得られた銅微粒子（図６、表３）の方が、粒径の小さい側に分布している。このことから、環状部材５を取り付けた方が、銅粒子スラリー１０の分級性能が高いことがわかる。

＜実施例１と実施例２の比較＞
図４を基準にして図５と図６とを比較する。また、表１を基準にして表２と表３とを比較する。すると、実施例１から得られた銅微粒子（図５、表２）よりも、実施例２から得られた銅微粒子（図６、表３）の方が、粒径の小さい側に分布している。このことから、効果的に予備分散を行った方が、銅粒子スラリー１０の分級性能が高いことがわかる。

以上説明したように、本件発明の湿式遠心分級方法は、金属粒子スラリーの分級性能を高めることができる。また、本件発明の湿式遠心分級方法で得られた金属微粒子スラリーは、金属微粒子の粒度の均一性を高めることができる。したがって、金属粒子スラリーの技術分野では、本件発明の湿式遠心分級方法や金属微粒子スラリーを十分に利用することができる。

本件発明の一実施の形態を示す湿式遠心分級装置の模式縦断面図である。 同実施の形態における環状部材を裏側から見た斜視図である。 同実施の形態の湿式遠心分級装置の駆動時の金属粒子スラリーの流れを示す図である。 実施例と比較例で使用された銅粒子スラリーの粒度分布図である。 実施例１で得られた銅微粒子スラリーの粒度分布図である。 実施例２で得られた銅微粒子スラリーの粒度分布図である。 比較例で得られた銅微粒子スラリーの粒度分布図である。

符号の説明

１ 湿式遠心分級装置
３ 攪拌機構
４ モーター
５ 環状部材
７ 遠心管
１０ 金属粒子スラリー
１１ 金属微粒子スラリー
１２ 金属粗粒子スラリー
７１ 内部
６１２ 金属微粒子スラリー用排出路
６１３ 金属粗粒子スラリー用排出路
７０１ 下端の開口部
７０２ 上端の開口部

Claims (5)

1. 円筒型の遠心管の下端の開口部から内部に金属粒子スラリーを流入する供給工程と、
   前記遠心管の内部に流入された前記金属粒子スラリーを攪拌して金属微粒子スラリーと金属粗粒子スラリーとに分級する攪拌工程と、
   分級された前記金属微粒子スラリーおよび前記金属粗粒子スラリーを、前記遠心管の内部にかかる流入水圧を利用して前記遠心管の上端の開口部から排出する排出工程とを備えた湿式遠心分級方法において、
   前記排出工程では、前記金属微粒子スラリーおよび前記金属粗粒子スラリーを、分級された状態を維持して前記遠心管から排出するようにしたことを特徴とする湿式遠心分級方法。
2. 前記排出工程では、前記金属微粒子スラリーおよび前記金属粗粒子スラリーを前記遠心管から別々の方向に排出するようにしたことを特徴とする請求項１に記載の湿式遠心分級方法。
3. 金属粒子スラリーから請求項１または請求項２に記載の湿式遠心分級方法を用いて得られたことを特徴とする金属微粒子スラリー。
4. 前記金属微粒子スラリー中の金属微粒子は、銅微粒子、ニッケル微粒子、銀微粒子、スズ微粒子のいずれかの金属微粒子、もしくはこれらの金属微粒子を別の金属または金属酸化物でコートした金属微粒子であることを特徴とする請求項３に記載の金属微粒子スラリー。
5. 前記金属微粒子スラリー中の金属微粒子は、平均一次粒径が、５ｎｍ〜２０００ｎｍであることを特徴とする請求項３または請求項４に記載の金属微粒子スラリー。