JP2008104953A - ガス分離方法及びガス分離装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 単位ガス量あたりの回収エネルギーと、多孔質膜の必要面積の減少による回収コストを低減したガス分離方法及びガス分離装置を提供する。
【解決手段】 本発明のガス分離装置は、被分離ガスを吸収液と接触させることにより被分離ガス中の特定の分離対象ガスを吸収液に吸収させる吸収部１３と、吸収部１３の後段に備えられ吸収液が接触する多孔質膜１１と、吸収液を多孔質膜１１を介して吸収液側よりも減圧の空間にする減圧装置とを備えている。そして、分離対象ガスを多孔質膜１１の微細孔２１を通して減圧空間に放散させて回収するものである。多孔質膜１１の材料としては、酸化物、窒化物及び炭化物の内の少なくとも１つを含むセラミックス、又は熱誘起型相分離法により製造したポリオレフィンを用いる。
【選択図】図１

Description

本発明は、製造プロセスや発酵プロセス等において発生するガスや、発電所等から排出される燃焼ガスを被分離ガスとして、二酸化炭素などの特定の分離対象ガスを分離する方法と装置に関するものである。

被分離ガスから分離対象ガスを分離する方法として、（１）膜分離法、（２）吸収法及び（３）吸着法等が知られている。
（１）膜分離法は分離に要するエネルギーが低いという利点があるが、一般に用いられている高分子膜ではガスの選択性に限度があり、高濃度に濃縮することは難しい。
（２）吸収法（化学吸収法ともいう。）は特定のガスと化学反応する吸収液を用いるため、ガスの濃縮度が高いという利点はあるが、ガスを吸収液から回収する際に加熱する必要があるため、分離対象ガスの回収に要するエネルギー（回収エネルギーという。）が高いという欠点がある。
（３）吸着法はバッチ方式を用いて特定ガスの吸着と脱離を繰り返すため、回収効率が低く回収コストも高くなる。

吸収法の利点を活かしながら回収エネルギーを低減させる方法として、原料ガス中の特定ガスを吸収した吸収液を中空糸状多孔膜に透過させ、供給側より低い圧力に保たれた透過側で特定ガスを放散させるガス分離方法が提案されている（特許文献１、非特許文献１参照。）。

しかし、この方法で５〜１５％のＣＯ₂を含む原料ガスからＣＯ₂を分離回収する場合、回収エネルギーは低減されているものの、膜面積あたりのＣＯ₂回収量は小さいため、実用には莫大な数の膜モジュール（円筒状の容器に適度な密度で充填された形で用いられるもの）が必要になり、回収コストが上昇する上、放散部（膜モジュール）を設置するための大きなスペースが必要になる。

特開２００５−８３８号公報 M. Teramoto et al., Separation and concentration of CO2 by capillary-type facilitated transport membrane module with permeation of carrier solution, J. Memb. Sci., 234, (2004) 83-94

そこで本発明は、単位ガス量あたりの回収エネルギーと多孔質膜の必要面積の減少による回収コストを低減したガス分離方法及びガス分離装置を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記の目的を達成するために従来技術における分離対象ガスの放散メカニズムについて鋭意検討し、膜素材による性能比較を行った結果、同じ素材の多孔質膜であれば、分離対象ガスの放散量が多孔質膜を透過する吸収液流量にほぼ比例することを見出した。

本発明のガス分離方法は、被分離ガスを吸収液と接触させることにより被分離ガス中の特定の分離対象ガスを吸収液に吸収させた後、吸収液を多孔質膜を介して吸収液側よりも減圧の空間と接触させることにより、分離対象ガスを多孔質膜の微細孔を通して減圧空間に放散させて回収する方法である。
本発明のガス分離装置は、被分離ガスを吸収液と接触させることにより被分離ガス中の特定の分離対象ガスを吸収液に吸収させる吸収部と、吸収部の後段に備えられ、吸収液が接触する多孔質膜と、吸収液を多孔質膜を介して吸収液側よりも減圧の空間にする減圧装置と、を備え、分離対象ガスを多孔質膜の微細孔を通して減圧空間に放散させて回収するものである。
そして、上記多孔質膜の材料として、酸化物、窒化物及び炭化物の内の少なくとも１つを含むセラミックス、又は熱誘起型相分離法により製造したポリオレフィンを用いるものである。

上記ポリオレフィンは、熱誘起型相分離法により成形した後、延伸加工して製造したものが好ましい。

上記分離対象ガスは二酸化炭素であり、吸収液はアミン、アミノ酸及び炭酸塩からなる群から選ばれた１種を含む溶液を挙げることができる。

上記多孔質膜の好ましい微細孔径は０．０１〜２００μｍである。

上記多孔質膜の一例は、流路形状に形成されており、吸収液が流路内を流れ、流路の外側が減圧にされるものである。

本発明では、多数の多孔質膜の材料について検討した結果、酸化物、窒化物及び炭化物の内の少なくとも１つを含むセラミックス、又は熱誘起型相分離法により製造したポリオレフィン多孔質膜の孔径を大きくすることで透過液流量を増加させることができるとともに、放散ガス量も増大させることができることを見出した。これにより、単位ガス量あたりの回収エネルギーの大幅な低減と多孔質膜の必要面積の減少による回収コストの低減を達成できるようになる。

熱誘起型相分離法により成形した後、延伸加工して製造したポリオレフィンを用いるようにすれば、ガス分放散能はより向上することを見出した。

以下に本発明の実施例を詳細に説明する。
図１はガス分離に用いる膜モジュールとその周辺部の概略図を示している。
多孔質からなる膜モジュール１１の上流側（図面の下）には、吸収液に原料ガスを吸収させる吸収部１３が備えられている。膜モジュール１１と吸収部１３は流路１５によって接続されており、分離ガスを吸収した吸収液は膜モジュール１１に向かって流される。
吸収部１３の上流はガス供給部１７と吸収液供給部１９になっている。

膜モジュール１１の外側は内側に対して減圧にされており、分離対象ガス（例えばＣＯ₂）は、膜モジュール１１の微細孔２１を通して減圧空間に放散（分離）される。
この多孔質膜の材料として、酸化物、窒化物及び炭化物の内の少なくとも１つを含むセラミックス、熱誘起型相分離法により製造したポリオレフィン、又は熱誘起型相分離法により成形した後、延伸加工したポリオレフィンのいずれかを用いる。

ガス供給部１７には燃焼排ガスなどの被分離ガスが供給されるが、ここでは実験系として二酸化炭素／窒素の混合気体を供給する。吸収部１３において二酸化炭素は吸収液に吸収され、膜モジュール１１から分離されるガスは二酸化炭素となり、二酸化炭素を選択的に分離することができるようになる。
吸収液は循環して使用される。

図２は本発明のガス分離実験装置の概略図である。
図１に示した膜モジュール１１とその周辺部に、減圧装置等をさらに備えた。
膜モジュール１１の上流側（図面の下）には、流路内に被分離ガスを吸収した吸収液を膜モジュール１１に送液する送液装置２３と吸収部１３が接続されている。
膜モジュール１１の外側にはガス流路２５と吸収液流路３７が接続されている。ガス流路２５は貯蔵容器２７とトラップ２９を介し、膜モジュール１１の外側を内側に対して減圧にする減圧装置３１に接続され、放散されたガスが流される。吸収液流路３７は貯蔵容器２７に接続され、吸収液が流される。

膜モジュール１１の下流側（図面の上）には、膜モジュール１１の微細孔を透過しなかった吸収液を一時貯蔵するための貯蔵容器３３が備えられている。貯蔵容器３３は弁３５を介して貯蔵容器２７に接続されている。

吸収部１３の上流側には、被分離ガスの実験系の例として二酸化炭素及び窒素を供給するガス供給部１７と、吸収液供給部１９が接続されている。
ガス供給部１７の上流側には、それぞれ流量調整機構として、マスフローコントローラ４５，４７を介して二酸化炭素ボンベと窒素ボンベが接続されている。吸収液供給部１９には、貯蔵容器２７と、その内部の吸収液を送液する計量ポンプ３９が備えられている。
吸収部の下流側には液分離部１８が接続されている。液分離部１８は、非分離ガス（Ｎ₂）を系外へ除去し、分離対象ガス（ＣＯ₂）を吸収した吸収液をポンプ２３により膜モジュール１１へ供給する。

また、減圧装置３１の下流側には、ガスクロマトグラフ４１とマスフローコントローラ４３が備えられている。減圧装置３１としては真空ポンプを用いることができ、
例えば１０ｋＰａ程度の真空度に設定することができる。

本発明における被分離ガスとは、分離対象ガスを含む混合ガスのことである。分離対象ガスとしては、二酸化炭素、二酸化硫黄、硫化水素等の酸性ガス、エチレン、エタン等の炭化水素ガス、有機蒸気など、従来から知られている公知の各種ガスのことである。

吸収液は、分離対象ガスと可逆的に反応して吸収と放散を行う吸収剤、物理的に吸収と放散を行う吸収剤の溶液、又は吸収剤そのものからなり、既知の化学吸収又は物理吸収に用いられている各種吸収剤から選定することができる。
分離対象ガスが二酸化炭素の場合、吸収液としてはアミン類、炭酸塩類、アミノ酸類、及びそれらの混合物の水溶液を用いることができ、特に限定されない。

本発明で用いる膜モジュール１１の形状は限定されるものではないが、最も用いやすく、また単位体積あたりの表面積を大きくできる形状として中空糸状多孔膜が好ましい。中空糸状多孔膜は、用途に合った形状、例えば円筒状の容器に適度な密度で充填された形で、一般に膜モジュールと呼ばれる形で用いられる。

次に図２の動作を説明する。
二酸化炭素と窒素は、マスフローコントローラ４５，４７により所定の流量に調整され、ガス供給部１７を介して吸収部１３に送られる。混合ガスは吸収液供給部１９から送られてきた吸収液に吸収され、送液装置２３の送液によって膜モジュール１１内に導入される。
減圧装置３１の減圧によって、膜モジュール１１の微細孔２１からはガスが放散されガス流路２５を通り、膜モジュール１１の微細孔２１から出てきた吸収液は吸収液流路３７を通って、ともに貯蔵容器２７に導かれる。
その後、ガスはトラップ２９で水分を除去され、ガスクロマトグラフ４１とマスフローコントローラ４３で定量測定される。

一方、膜モジュール１１の微細孔を透過しなかった吸収液は、貯蔵容器３３と弁３５を介して貯蔵容器２７に送られ、貯蔵容器２７中の吸収液は計量ポンプ３９の送液によって、吸収部１３に導かれ、循環して再利用される。

本発明のガス分離方法のように、膜モジュール１１内外の圧力差をガス放散の駆動力とした分離方法では、特定ガスの放散量は液相側のガス分圧と気相側のガス分圧の差に比例する。したがって、放散膜モジュールの入口における吸収液中の特定ガス含有量（吸収工程における特定ガスの吸収量）と気相側の特定ガスの分圧を一定にした条件で運転すれば、膜素材の違いによる性能比較が可能になる。本発明者らは、以上の観点から、無機物、有機物材料からなる多孔質膜を対象に、液相側のガス分圧と気相側のガス分圧の差が一定になるような運転条件でガス分離性能評価を行った。

その結果、特定ガスの放散量は、膜の素材や微細構造によって異なるが、比表面積、細孔容積、細孔径、空孔率、膜厚、屈曲率などを総合した特性としての透過液流量に関連づけられ、放散ガス量は多孔質膜を透過する吸収液流量にほぼ比例することを確認した。限外ろ過膜や精密ろ過膜に使用されているポリスルホン（ＰＳ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）などを膜素材とした多孔質膜の場合、単位透過液流量に対する放散ガス量は、同じ素材の膜で細孔径を大きくして透過液流量を大きくすると比例関係からはずれ、液流量の増加に見合う放散ガス量が得られないことがわかった。

一方、同様に限外ろ過や精密ろ過に使用されている多孔質セラミックス膜とポリオレフィン多孔膜では、透過液流量を増大させると、それに伴って放散ガス量が増大することを見出し、特許文献１で使用されているＰＥＳ膜の他、ＰＳ膜やＰＴＦＥ膜に比べて、ＣＯ₂回収エネルギーと必要膜面積を大幅に低減できることを見出した。

ここでいうセラミックス膜とは、素材が酸化物、窒化物、炭化物の少なくとも１つからなる多孔質セラミックスであり、公知の方法で製造されたものである。酸化物の例としては、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ランタンなどの金属酸化物またはそれらの固容体を挙げることができる。窒化物としては、窒化ケイ素、窒化アルミニウムなどが例として挙げられる。炭化物としては、炭化ケイ素、炭化ジルコニウムなどが例として挙げられる。
また、ポリオレフィン膜とは、熱誘起型相分離法、すなわち、ポリオレフィンと有機液体とを均一に溶融混合し、紡口より押出成形した後冷却により相分離を生起させ固化し、固化物中の有機液体を除去する方法により製造したポリオレフィン多孔質膜である。ポリオレフィンの例としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどを挙げることができる。

さらに、熱誘起型相分離法で成形したポリオレフィン多孔膜を５倍以下、望ましくは２倍以下の倍率で延伸することにより、透過液流量、放散ガス量ともに増加させることができ、押出成形しただけのポリオレフィン多孔膜に比べて、ＣＯ₂回収エネルギーと必要膜面積をより一層低減できることを見出した。

また、これらの中空糸状多孔膜は上記の延伸加工以外に表面加工等の二次加工を施してもよいし、上記の素材を含んでいれば他の素材と複合化してもよい。
ここで用いられる多孔質膜は、一般に限外ろ過や精密ろ過に用いられている多孔膜と同じ孔径範囲のものが用いられるが、好ましくは孔径が０．０１μｍ〜２００μｍのもの、さらに望ましくは０．０５μｍ〜１００μｍのものが好適に用いられる。

内径が小さい中空糸は吸収液を流すための圧力損失が大きくなり、また外径が大きい中空糸は体積あたりの表面積が小さくなるため、用いられる中空糸のサイズは、内径が０．１ｍｍ〜１０ｍｍであることが好ましい。中空糸の長さは通常０．１ｍ〜３ｍ、望ましくは０．５ｍ〜２ｍで用いられる。

本発明のガス分離方法は、吸収工程において従来公知の方法で被分離ガス中の特定の分離対象ガスを吸収させ、その吸収液を放散工程にある多孔質膜に供給し分離対象ガスを放散させるものである。
また、吸収工程を別に設けることなく被分離ガスと吸収液を混合状態で同時に多孔質膜へ供給し、吸収液が分離対象ガスを吸収した後、多孔質膜の微細孔を透過させ分離対象ガスを放散させることも可能である。放散工程においては、吸収液の沸点以下で加熱することにより特定ガスの放散効率を向上させることもできる。

次にＣＯ₂分離回収試験を詳細に説明する。
［ＣＯ₂分離回収試験］
実施例１〜５及び比較例１−１〜３−２で作製する各膜モジュールの仕様一覧を表１に示す。

すべての実施例と比較例の試験において、（１）吸収液は２ｍｏｌ／Ｌのジエタノールアミン（ＤＥＡ）水溶液を使用する。（２）試験ガスの流量は、どの膜モジュールにおいても、吸収部出口における吸収液中のＣＯ₂量が平衡吸収量の９０％以上になるよう設定する。（３）ＣＯ₂を吸収した吸収液を膜モジュールの中空糸内側に供給する。（４）試験ガス及び吸収液の温度は３０℃に制御する。（５）膜モジュール中空糸外側を真空ポンプで減圧（１０ｋＰａに制御）に引き、石鹸膜流量計で放散されたガスの流量を、ガスクロマトグラフでガスの組成を測定する。

実施例１〜７として、以下の方法により膜モジュールを作製した。
［実施例１〜２］
微細孔径０．２５μｍ、気孔率６７％のポリエチレン（旭化成ケミカルズ社製）中空糸（マイクローザＭＦ）を、アクリル樹脂パイプ内に設置し、両端をエポキシ樹脂で固定封止して膜モジュールとした。
［実施例３〜５］
微細孔径の大きさがそれぞれ０．５、１．０、１４μｍ、気孔率３６％の多孔質アルミナチューブ（セフィルトＭＦ、酸化アルミニウム成分が９５％以上、残り５％に酸化ケイ素を含む：日本碍子製）を、アクリル樹脂パイプ内に設置し、両端をエポキシ樹脂で固定封止して膜モジュールとした。

［実施例６〜７］
微細孔径０．２５μｍ、気孔率６７％のポリエチレン（旭化成ケミカルズ社製）中空糸（マイクローザＭＦ）を、恒温槽内に片端を固定し吊り下げ６０℃で１時間加熱した。そのまま６０℃の恒温槽内で１．５倍に延伸し中空糸の両端を固定した。恒温槽温度を１２０℃に上げ１時間加熱処理を行った後、恒温槽のスイッチを切り自然放冷した。室温まで冷却した後中空糸を取り出し長さを測定した結果、最初の長さの１．５倍に延伸されたことを確認した。
中空糸の内外径を測定した結果、内径が０．７ｍｍから０．６４ｍｍに、外径が１．２ｍｍから１．１１ｍｍに細くなっていることがわかった。また気孔率は６７％から７０％にわずかに大きくなった。この中空糸を用いて実施例１と同様に膜モジュールを作製した。

また、比較例１−１〜３−１では以下の方法により膜モジュールを作製した。
［比較例１−１〜２−１］は、ポリスルホン（アマシャム・バイオサイエンス社製）中空糸（ラボスケールカートリッジ）、［比較例３−１］は、ポリエーテルスルホン（ダイセン・メンブレン・システムズ社製）中空糸（ＭＯＬＳＥＰ）を、実施例１と同様の方法で膜モジュールとした。

［ＣＯ₂／Ｎ₂＝４０／６０の流量比で検討］
これらの膜モジュールをＣＯ₂分離試験装置に取り付け、ＣＯ₂／Ｎ₂を試験ガスとしてＣＯ₂の分離回収試験を行った。ＣＯ₂、Ｎ₂それぞれのボンベガスをマスフローコントローラ４５，４７によりＣＯ₂／Ｎ₂＝４０／６０の流量比に制御し、ガス混合器（図示は略）を通してバブルカラム方式の吸収部１３に供給した。結果を表２及び図３に示す。

次に、これらの実験結果をもとに、ＣＯ₂を８０％の回収率で分離回収したと仮定したときの回収エネルギーを計算した。動力の必要な主な機器は、ブロワー（図示は略）、送液装置２３、真空ポンプ（減圧装置３１）である。ブロワーによる吸収部へのガス導入圧力を１．１気圧、１０ｋＰａの減圧容器からの吸引であること、従来設備と同等の吸収塔高さなどを設定して揚程を３８ｍとした。
さらに、アルミナ１．０μｍ膜の必要膜面積を１として、それぞれの膜素材の必要膜面積の相対値を求めた。分離回収エネルギーを下げることは運転コストの低減に、必要膜面積を下げることは設備コストの低減につながる。

二酸化炭素を回収する場合、表２及び図３から、ポリスルホンやポリエーテルスルホンによる膜モジュールでは多くのエネルギーが必要になるが、ポリエチレンやアルミナによる膜モジュールでは少ないエネルギーで回収できることが確認された。

［ＣＯ₂／Ｎ₂＝１５／８５の流量比で検討］
上記の表２及び図３では、ＣＯ₂／Ｎ₂の流量比を４０／６０として検討したが、充分な効果があることがわかったので、流量比を１５／８５に設定し、表２と同様に回収エネルギー等を計算した。計算条件等は表２と同様である。結果を表３及び図４に示す。
膜モジュールとしては実施例１〜５と同様のものと、以下の方法により作製した比較例１−２〜３−２を用いた。

［比較例１−２〜２−２］はポリスルホン（アマシャム・バイオサイエンス社製）中空糸（ラボスケールカートリッジ）を、［比較例３−２］はポリエーテルスルホン（ダイセン・メンブレン・システムズ社製）中空糸（ＭＯＬＳＥＰ）を、実施例１と同様の方法で膜モジュールとしたものである。

［比較例４−２〜８−２］
[比較例４−２〜８−２]は、特許文献１に記載の結果を本願実施例と同じ前提条件で、回収エネルギーと必要膜面積を計算し直した結果を併記した。

試験ガスのＣＯ₂濃度が４０％と比較的高い場合（表２、図３）本願特許のポリエチレンやアルミナを素材とする膜モジュールでは、回収エネルギー（単位量のＣＯ₂を回収するために必要なエネルギー）がポリスルホン、ポリエーテルスルホンを素材とした膜モジュールでの回収エネルギーよりも低く、且つ同一量のＣＯ₂を回収するために必要な膜面積も大幅に少なくてすむことがわかる。
試験ガスのＣＯ₂濃度が１５％と比較的低い場合（表３、図４）、ポリスルホン又はポリエーテルスルホンを素材とした膜モジュールの回収エネルギーは、ポリエチレンやアルミナを素材とする膜モジュールと同等のものもあるが、必要膜面積は７〜１４倍と非常に大きくなっている。上記のように熱誘起型相分離法により製造したポリエチレンをそのまま用いた膜モジュール（ＰＥ−０２５）でも従来用いられたポリエーテルスルホンにくらべ大幅な性能向上が認められるが、このポリエチレンを１．５倍に延伸した膜モジュール（延伸ＰＥ−０２５）では、さらに回収エネルギー、必要膜面積両者ともに小さくできることを見出した。
すなわち、本発明のＣＯ₂分離回収方法においては、アルミナ膜、ポリエチレン膜が低コストで省エネルギーの分離回収を可能にすることができることがわかった。

実施例５の延伸ＰＥ膜モジュールでは、押出成形ポリエチレン（ＰＥ−０２５）に比べて、吸収液流量、回収ＣＯ₂流量が増加しており、その結果回収エネルギー、必要膜面積を大幅に低減できることがわかった。

本発明は、発電所等から排出される燃焼排ガスや製造プロセス、発酵プロセス等において発生するガスから、二酸化炭素などの特定の成分を分離するための方法と装置に利用することができる。

ガス分離に用いる膜モジュールとその周辺部の概略図を示している。 本発明のガス分離実験装置の概略図である。 ＣＯ₂／Ｎ₂＝４０／６０の流量比に制御したときの結果である。 ＣＯ₂／Ｎ₂＝１５／８５の流量比に制御したときの結果である。

符号の説明

１１ 流路
１３ 吸収塔
１５ 流路
１７ ガス供給部
１９ 吸収液供給部
２１ 微細孔
２３ 送液装置
２５ ガス流路
２７ 貯蔵容器
３１ 減圧装置
３７ 吸収液流路

Claims (8)

1. 被分離ガスを吸収液と接触させることにより被分離ガス中の特定の分離対象ガスを前記吸収液に吸収させた後、前記吸収液を多孔質膜を介して吸収液側よりも減圧の空間と接触させることにより、分離対象ガスを前記多孔質膜の微細孔を通して減圧空間に放散させて回収するガス分離方法において、
   前記多孔質膜の材料として、酸化物、窒化物及び炭化物の内の少なくとも１つを含むセラミックス、又は熱誘起型相分離法により製造したポリオレフィンを用いることを特徴とするガス分離方法。
2. 前記ポリオレフィンは、熱誘起型相分離法により成形した後、延伸加工して製造したものである請求項１に記載のガス分離方法。
3. 前記分離対象ガスは二酸化炭素であり、前記吸収液はアミン、アミノ酸及び炭酸塩からなる群から選ばれた１種を含む溶液である請求項１又は２に記載のガス分離方法。
4. 前記多孔質膜の微細孔径は０．０１〜２００μｍである請求項１から３のいずれか一項に記載のガス分離方法。
5. 被分離ガスを吸収液と接触させることにより被分離ガス中の特定の分離対象ガスを前記吸収液に吸収させる吸収部と、前記吸収部の後段に備えられ、前記吸収液が接触する多孔質膜と、前記吸収液を前記多孔質膜を介して吸収液側よりも減圧の空間にする減圧装置と、を備え、分離対象ガスを前記多孔質膜の微細孔を通して減圧空間に放散させて回収するガス分離装置において、
   前記多孔質膜の材料として、酸化物、窒化物及び炭化物の内の少なくとも１つを含むセラミックス、又は熱誘起型相分離法により製造したポリオレフィンのいずれかを用いたことを特徴とするガス分離装置。
6. 前記多孔質膜は流路形状に形成されており、吸収液が流路内を流れ、流路の外側が減圧にされる請求項５に記載のガス分離装置。
7. 前記ポリオレフィンは、熱誘起型相分離法により成形した後、延伸加工して製造したものである請求項５又は６に記載のガス分離装置。
8. 前記多孔質膜の微細孔径は０．０１〜２００μｍである請求項５から７のいずれか一項に記載のガス分離装置。

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