JP2008063549A - 蛍光体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】M1、M2およびM3(ここで、M1はBa、SrおよびCaからなる群より選ばれる2種以上の元素であり、M2はTi、ZrおよびHfからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeである。)を含有する酸化物を母体として、付活剤が含有されてなる蛍光体。
以下の式で表される蛍光体。
(Ba1-x-ySrxEuy)ZrSi3O9
(ここで、xは0.2以上0.8以下の範囲の値であり、yは0.0001以上0.5以下の範囲の値であり、かつx+yは0.8以下である。)
【選択図】なし
Description
すなわち本発明は、下記の<1>〜<8>の発明を提供するものである。
<1>M1、M2およびM3(ここで、M1はBa、SrおよびCaからなる群より選ばれる2種以上の元素であり、M2はTi、ZrおよびHfからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeである。)を含有する酸化物を母体として、付活剤が含有されてなる蛍光体。
<2>M1、M2およびM3(ここで、M1、M2およびM3は前記と同じ意味を有する。)を含有する酸化物が以下の式(1)で表される前記<1>記載の蛍光体。
aM1O・bM2O2・cM3O2 (1)
(ここで、aは0.5以上1.5以下の範囲の値であり、bは0.5以上1.5以下の範囲の値であり、cは2以上4以下の範囲の値である。)
<3>付活剤がEuである前記<1>または<2>記載の蛍光体。
<4>M1がBaおよびSrである前記<1>〜<3>のいずれかに記載の蛍光体。
<5>以下の式(2)で表される蛍光体。
(Ba1-x-ySrxEuy)ZrSi3O9 (2)
(ここで、xは0.2以上0.8以下の範囲の値であり、yは0.0001以上0.5以下の範囲の値であり、かつx+yは0.8以下である。)
<6>前記<1>〜<5>のいずれかに記載の蛍光体を有する蛍光体ペースト。
<7>前記<6>記載の蛍光体ペーストを基板に塗布後、熱処理することにより得られる蛍光体層。
<8>前記<1>〜<5>のいずれかに記載の蛍光体を有する発光素子。
aM1O・bM2O2・cM3O2 (1)
(ここで、aは0.5以上1.5以下の範囲の値であり、bは0.5以上1.5以下の範囲の値であり、cは2以上4以下の範囲の値である。)
(Ba1-x-ySrxEuy)ZrSi3O9 (2)
(ここで、xは0.2以上0.8以下の範囲の値であり、yは0.0001以上0.5以下の範囲の値であり、かつx+yは0.8以下である。)
本発明の蛍光体は、例えば、次のようにして製造することができる。本発明の蛍光体は、焼成により本発明の蛍光体となり得る組成を含有する金属化合物混合物を焼成することにより製造することができる。具体的には、対応する金属元素を含有する化合物を所定の組成となるように秤量し混合した後に得られた金属化合物混合物を焼成することにより製造することができる。例えば、好ましい組成の一つである式Ba0.6Sr0.38ZrSi3O9:Eu0.02で表される蛍光体は、BaCO3、SrCO3、ZrO2、SiO2、Eu2O3の各原料をBa:Sr:Zr:Si:Euのモル比が0.6:0.38:1:3:0.02となるように秤量し、それらを混合して得られる金属化合物混合物を焼成することにより製造することができる。
本発明の蛍光体ペーストは、本発明の蛍光体および有機物を主成分として含有し、該有機物としては、溶剤、バインダー等が挙げられる。本発明の蛍光体ペーストは、従来の発光素子の製造において使用されている蛍光体ペーストと同様に用いることができ、熱処理することにより蛍光体ペースト中の有機物を揮発、燃焼、分解等により除去し、本発明の蛍光体から実質的になる蛍光体層を得ることができる蛍光体ペーストである。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と酸化ジルコニウム(和光純薬工業株式会社製:純度99.99%)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Zr:Si:Euのモル比が0.98:1:3:0.02となるように秤量し、乾式ボールミルで4時間混合後、得られた金属化合物混合物をアルミナボートに充填し、窒素と水素との混合ガス(水素を2体積%含有)の還元雰囲気中において1450℃で5時間保持して焼成することにより、式Ba0.98ZrSi3O9:Eu0.02で表される蛍光体1を得た。蛍光体1のX線回折図形を図1に示す。図1より蛍光体1の結晶構造はベニトアイト(benitoite)型の結晶構造であることがわかった。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と酸化ジルコニウム(和光純薬工業株式会社製:純度99.99%)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Zr:Si:Euのモル比が0.75:0.23:1:3:0.02となるように秤量し、乾式ボールミルで4時間混合後、得られた金属化合物混合物をアルミナボートに充填し、窒素と水素との混合ガス(水素を2体積%含有)の還元雰囲気中において1350℃で5時間保持して焼成することにより、式Ba0.75Sr0.23ZrSi3O9:Eu0.02で表される蛍光体2を得た。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と酸化ジルコニウム(和光純薬工業株式会社製:純度99.99%)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Zr:Si:Euのモル比が0.5:0.48:1:3:0.02となるように秤量し、乾式ボールミルで4時間混合後、得られた金属化合物混合物をアルミナボートに充填し、窒素と水素との混合ガス(水素を2体積%含有)の還元雰囲気中において1350℃で5時間保持して焼成することにより、式Ba0.5Sr0.48ZrSi3O9:Eu0.02で表される蛍光体3を得た。蛍光体3のX線回折図形を図2に示す。図2より蛍光体3の結晶構造はベニトアイト(benitoite)型の結晶構造であることがわかった。
炭酸バリウム(日本化学工業株式会社製:純度99%以上)と炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と酸化ジルコニウム(和光純薬工業株式会社製:純度99.99%)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をBa:Sr:Zr:Si:Euのモル比が0.25:0.73:1:3:0.02となるように秤量し、乾式ボールミルで4時間混合後、得られた金属化合物混合物をアルミナボートに充填し、窒素と水素との混合ガス(水素を2体積%含有)の還元雰囲気中において1350℃で5時間保持して焼成することにより、式Ba0.25Sr0.73ZrSi3O9:Eu0.02で表される蛍光体4を得た。
炭酸ストロンチウム(堺化学工業株式会社製:純度99%以上)と酸化ジルコニウム(和光純薬工業株式会社製:純度99.99%)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をSr:Zr:Si:Euのモル比が0.98:1:3:0.02となるように秤量し、乾式ボールミルで4時間混合後、得られた金属化合物混合物をアルミナボートに充填し、窒素と水素との混合ガス(水素を2体積%含有)の還元雰囲気中において1350℃で5時間保持して焼成することにより、蛍光体5を得た。蛍光体5のX線回折図形を図3に示す。図3より蛍光体5の結晶構造は、蛍光体3の結晶構造とは異なることがわかった。
炭酸カルシウム(宇部マテリアルズ株式会社製:純度99%以上)と酸化ジルコニウム(和光純薬工業株式会社製:純度99.99%)と二酸化ケイ素(日本アエロジル株式会社製:純度99.99%)と酸化ユウロピウム(信越化学工業株式会社製:純度99.99%)の各原料をCa:Zr:Si:Euのモル比が0.98:1:3:0.02となるように秤量し、乾式ボールミルで4時間混合後、得られた金属化合物混合物をアルミナボートに充填し、窒素と水素との混合ガス(水素を2体積%含有)の還元雰囲気中において1350℃で5時間保持して焼成することにより、蛍光体6を得た。蛍光体6のX線回折図形を図4に示す。図4より、蛍光体6の結晶構造は、蛍光体3の結晶構造とは異なることがわかった。
Claims (8)
- M1、M2およびM3(ここで、M1はBa、SrおよびCaからなる群より選ばれる2種以上の元素であり、M2はTi、ZrおよびHfからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M3はSiおよび/またはGeである。)を含有する酸化物を母体として、付活剤が含有されてなる蛍光体。
- M1、M2およびM3(ここで、M1、M2およびM3は前記と同じ意味を有する。)を含有する酸化物が以下の式(1)で表される請求項1記載の蛍光体。
aM1O・bM2O2・cM3O2 (1)
(ここで、aは0.5以上1.5以下の範囲の値であり、bは0.5以上1.5以下の範囲の値であり、cは2以上4以下の範囲の値である。) - 付活剤がEuである請求項1または2記載の蛍光体。
- M1がBaおよびSrである請求項1〜3のいずれかに記載の蛍光体。
- 以下の式(2)で表される蛍光体。
(Ba1-x-ySrxEuy)ZrSi3O9 (2)
(ここで、xは0.2以上0.8以下の範囲の値であり、yは0.0001以上0.5以下の範囲の値であり、かつx+yは0.8以下である。) - 請求項1〜5のいずれかに記載の蛍光体を有する蛍光体ペースト。
- 請求項6記載の蛍光体ペーストを基板に塗布後、熱処理することにより得られる蛍光体層。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の蛍光体を有する発光素子。
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