JP2008049340A - 被汚染物からの重金属類の溶出を行う反応槽 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】アノード電極A、隔膜M、カソード電極Cを具備し、隔膜Mにより、アノード電極Aを含むアノード区域10と、カソード電極Cを含むカソード区域20とを画定し、カソード区域20に固体状被汚染物を供給する固体状被汚染物供給手段22を具備する固体状被汚染物からの重金属類の溶出を行う反応槽2。
【選択図】図1
Description
さらに、これらの方法では、重金属類を十分に溶出させるには、難溶性物質として溶解度積の制限を受けるために溶媒としての液相の体積を大きくとることが必要で、その結果、処理装置全体の体積が大きくなり、装置の小型化が難しいという問題があった。
前記反応槽は、固体状被汚染物と酸性物質又はアルカリ性物質と水とを含む混合物をスラリー状態に形成するスラリー形成槽であることが好ましい。
前記アノード区域は前記隔膜の内側に形成され、前記カソード区域は前記隔膜の外側に形成されることが好ましい。
複数のカソード電極が配置されていることが好ましい。
重金属類が相対的に電着しやすい物質からなる析出用カソード電極と、重金属類が相対的に電着しにくい物質からなる溶出用カソード電極と、を具備することが好ましい。
カソード電極電位の調整は、水素標準電極に対して−0.16V以下、より好ましくは−0.25V以下のカソード電極電位となるように行うことが好ましい。カソード電極電位の調整による還元的雰囲気の提供は、アノード電極、隔膜、参照電極及びカソード電極の組み合わせにおいて、隔膜をアノード電極とカソード電極の間に配置することにより行うことができる。この場合、隔膜を介してアノード電極側より酸が供給されるので、多量の酸を供給する必要性を排除することができる、という利点がある。
本発明において用いることができる隔膜としては、水溶液中の特定のイオン以外の物質の移動を制御する機能を有する隔膜であって、イオン交換を行ってアノード電極及びカソード電極間の回路を閉じる機能を有し、且つ塩素ガス、酸素ガス、溶存塩素、溶存酸素などの透過を防止してカソード区域の還元的雰囲気を維持する機能を有する隔膜を挙げることができる。具体的には、スルホン酸基を有するフッ素樹脂系イオン交換膜(陽イオン交換膜)を好ましく挙げることができる。スルホン酸基は、親水性があり、高い陽イオン交換能を有する。
また、固体状被汚染物が細粒画分や粘度粒子を大量に含む場合には、細粒画分や粘度粒子は帯電していて相互に反発しあうので、より沈殿しにくくなる、つまり、終末速度が小さくなるので、上昇流の流速を小さくしても望ましい固体粒度分布を得ることができる。
以上のような化学工学的なプロファイリングを用いて、上昇流の終末速度を設定することで、スラリー中固体の所望の粒度分布を得ることができる。
図1は、電解析出反応を利用して、鉛やカドミウムなどを除去回収する本発明の好ましい第一の実施形態を示す概略説明図である。
図3において、浄化装置1Bは、重金属類を含む固体状被汚染物を供給する固体状被汚染物供給手段22と、酸又はアルカリ性物質を供給する酸又はアルカリ性物質供給手段24と、該固体状被汚染物と該酸又はアルカリ性物質を少なくとも含むスラリーに還元的雰囲気を提供するカソードCと、該カソード表面に作用する該スラリーによる剪断力を低減し且つ該カソードと該スラリーとの接触状態を維持するように制御する剪断力抑制手段と、を具備するスラリー形成槽2を具備する。
まず、固体状被汚染物供給手段22を介して、土壌、汚泥、ヘドロ、焼却灰、堆積物などの重金属類で汚染されている固体状被汚染物をスラリー形成槽2に供給する。このとき、固体状被汚染物が非飽和状態、すなわち固体状被汚染物の空隙が水で飽和してない場合には、水供給手段26又は液体循環ライン40を介して適量の水を供給して、飽和状態とする。スラリー形成槽2内で、供給された固体状被汚染物、及び場合によっては水を撹拌混合して、スラリー状にする。pH計28を用いて、スラリーのpHを測定しながら、酸性物質又はアルカリ性物質供給手段24を介して酸性物質もしくはアルカリ性物質を添加してスラリーのpHを3以下又は12以上となるように調整する。スラリーの酸化還元電位を測定しながら、カソードCの酸化還元電位が水素標準電極に対して−0.16V以下となるように調整する。この状態で、スラリー中では、固体状被汚染物から重金属類が溶出し、次いでカソードC表面に電解析出するようになる。このとき、カソードCの電極電位が低いほど、電解析出反応速度は上昇するが、電極電位が低すぎると(例えば、鉛の場合、約−0.6V以下)、電解析出時に重金属が緻密な被膜を形成せず、一旦形成した被膜が撹拌の剪断力により剥離しやすくなるので、汚染物や装置の条件に応じて適切な電極電位を選定する。
まず、固体状被汚染物供給手段111を介して、土壌、汚泥、ヘドロ、焼却灰、堆積物などの重金属類で汚染されている固体状被汚染物をスラリー形成槽110に供給する。このとき、固体状被汚染物が非飽和状態、すなわち固体状被汚染物の空隙が水で飽和されていない場合には、水供給手段115及び/又は循環液供給手段(図示せず)を介して、適量の水を供給して、飽和状態とする。スラリー形成槽110内に供給された固体状被汚染物、及び場合によっては水及び/又は循環液を撹拌混合してスラリーを形成させる。pH計116によって、スラリーのpHを測定しながら、酸又はアルカリ性物質供給手段112を介して、酸性物質又はアルカリ性物質を供給し、スラリーのpHを3以下又は12以上となるように調整する。スラリーの酸化還元電位を測定しながら、カソード113Cの酸化還元電位が水素標準電極113Bに対して−0.16V以下となるように調整する。
図5は、電解溶出と電解析出反応を利用して鉛、カドミウムなどを除去回収する本発明の好ましい第五の実施形態を示す概略説明図である。図5に示す浄化装置100Aは、重金属類を含む固体状被汚染物を供給する固体状被汚染物供給手段22と、酸又はアルカリを供給する酸又はアルカリ供給手段24と、還元的雰囲気を提供する還元的雰囲気提供手段と、を具備する浄化反応槽2を具備する。浄化反応槽2は、この例では上流側のスラリー形成部2aと下流側の分離部2bから構成され、この例ではスラリー形成部2aは横断面が円形の槽であり、分離部2bはこれより幅狭の長方形の槽である。還元的雰囲気提供手段は、分離部2b内に配置された第1のアノードA−1と第2のアノードA−2、スラリー形成部2aに配置された溶出用カソード制御用参照電極B−1及び一対の溶出用カソードC−1a,C−1b、及び第1のアノードA−1と溶出用カソードC−1a,C−1bの間に配置された析出用カソード制御用参照電極B−2及び析出用カソードC−2からなる。溶出用C−1a,C−1bと第2のアノードA−2の間に溶出用電位を加える第1の電源装置と、析出用カソードC−2と第1のアノードA−1の間に析出用電位を加える第2の電源装置が設けられている。
図1に示すように、2000mL容プレキシグラス製リアクターの中央部に、陽イオン交換膜(トクヤマNEOSEPTA CMB)を設置して、リアクターを2分し、カソード区域及びアノード区域を設けた。
アノード区域には、水道水800mLと、1:1塩酸5mLと、を添加し、グラファイト製のアノード電極を挿入した。
図2に示すように、2000mL容プレキシグラス製リアクターの中央部に、陽イオン交換膜(トクヤマ製NEOSEPTA CMB)を設置して、リアクターを2分し、カソード区域及びアノード区域を設けた。
参照電極をカソード区域に挿入し、カソード電極電位を標準水素電極電位に対して−0.46Vとなるように、ポテンショスタットを調節した。カソード電極電位が−0.46Vに達してから20分間運転させた後、リアクター内のスラリーをGF/B濾紙を用いて吸引濾過し、固液分離を行った。カソード区域のpHは、1.0以下に維持した。リアクターからのガスを重金属トラップとしてのガス洗浄瓶に捕集させた。吸引濾過後、濾液中の総水銀濃度及び濾過後の堆積物中の水銀含有濃度を加熱気化原子吸光法用いて測定し、ガス洗浄瓶中に捕集された水銀濃度を原子吸光法を用いて測定した。
[実施例3]鉛汚染土壌の電解析出除去に及ぼす隔膜の影響
図1に示すように、2000mL容プレキシグラス製リアクターの中央部に、陽イオン交換膜(トクヤマNEOSEPTA CMB)を設置して、リアクターを2分し、カソード区域及びアノード区域を設けた。カソード区域に、難溶性の鉛汚染土壌(鉛含有濃度5000mg/kg乾土;採取場所:Aペンキ工場)100gと、水道水800mLと、1:1塩酸50mLと、を添加し、テフロン(登録商標)製撹拌羽根で500rpmの速度で撹拌し、被験系とした。銅製金網のカソード電極を被験系内に挿入し、ポテンショスタット(定電位電源装置)を介してアノード電極と接続させた。アノード区域には、水道水800mLと、1:1塩酸5mLと、を添加し、酸化ルテニウム被覆チタン製のアノード電極を挿入した。
同じ実験装置を用いて、隔膜を取り除いてカソード液とアノード液が混合する状態となった対照系についても、カソード電極電位−0.25Vの定電位制御(対照系1)、または1A/L反応液の定電流制御条件下(対照系2)で20分間運転を行い、同様に遠心分離を行い、液相中及び土壌中の鉛濃度を測定した。結果を表3に示す。
図1に示すように、2000mL容プレキシグラス製リアクターの中央部に、陽イオン交換膜(トクヤマNEOSEPTA CMB)を設置して、リアクターを2分し、カソード区域及びアノード区域を設けた。カソード区域に、ごみ焼却飛灰をさらにプラズマで溶融した際に生じる溶融飛灰(鉛含有濃度36g/kg;採取場所:Cごみ焼却溶融炉)100gと、水道水700mLと、1:1塩酸150mLと、を添加し、テフロン(登録商標)製撹拌羽根で500rpmの速度で撹拌し、被験系とした。銅製金網のカソード電極を被験系内に挿入し、ポテンショスタット(定電位電源装置)を介してアノード電極と接続させた。アノード区域には、水道水710mLと、1:1硫酸90mLと、を添加し、酸化ルテニウム被覆チタン製のアノード電極を挿入した。
遠心分離後、液相中の鉛濃度と土壌中の鉛含有濃度をそれぞれ原子吸光法を用いて測定した。
実施例1と同様の条件下で、カソード電位を−0.16Vに設定して20分間運転した時の鉛除去試験結果を以下に示す。
図3に示すように、2000mL容アクリル製容器をスラリー形成槽として用いた。スラリー形成槽のほぼ中央部に、陽イオン交換膜(トクヤマNEOSEPTA CMB)を設置して、槽を2分し、それぞれカソード区域及びアノード区域とした。
参照電極をカソード区域に挿入し、カソード電極電位が水素標準電極電位に対して−0.25Vとなるように、ポテンショスタットを調節した。カソード電極電位が−0.25Vに達してから20分間運転した後、槽内のスラリーをGF/B濾紙を用いて吸引濾過し、固液分離を行った。反応時間中、カソード区域のスラリーのpHは、1.0以下に維持した。吸引濾過後、濾液中の鉛濃度と濾過後の土壌中の鉛含有濃度をそれぞれ原子吸光法を用いて測定した。カソード保護部材を用いなかった点を除いて被験系と同じ実験装置を用いて構成した対照系についても、同様に吸引濾過、固液分離を行い、濾液中及び濾過後の土壌中の鉛濃度を測定した。結果を表6に示す。
図4に示すように、高さ0.4m、横幅0.1m、奥行き0.05mの内容量2000mLのアクリル製反応槽を中央部で陽イオン交換膜(トクヤマNEOSEPTA CMB)を用いて、それぞれ、高さ0.4m、横幅0.05m、奥行き0.05mの寸法の区画に分けて、カソード区画及びアノード区画とした。カソード区画に、難水溶性の鉛汚染土壌(鉛含有濃度5000mg/kg乾土;採取場所:D自動車工場)100gと、水道水800mLと、1:1塩酸50mLと、を添加し、テフロン(登録商標)製撹拌羽根で500rpmの速度で撹拌し、被験系とした。銅製金網のカソードを被験系内に水面2cmの深さに設置し、ポテンショスタット(定電位電源装置)を介してアノードと接続させた。また、タイゴンチューブと循環ポンプを使用して上部から上澄みを吸引し、装置底部から再注入する循環系を構成した。循環水流は、土壌に含まれる細粒画分のみがカソードに到達でき、カソード表面に析出した鉛が剥離しない流速(本実施例においては、0.5L/minであった)に調節した。
図5に示すように、2400mlアクリル製の浄化反応槽2をカソード側1400ml、アノード側1000mlになるように陽イオン交換膜(DuPont社製NAFION)Mで中央を仕切る。スラリー形成部2aにおいて膜に最も近い位置に、析出用カソードC−2として銅電極を、膜から最も遠い位置に、溶出用カソードC−1a,C−1bとして銅電極をそれぞれ設置した。分離部2bには膜から2cmの位置にアノードA−1,A−2としてカーボン電極(東海カーボン社製)を2本設置した。両カソードは並列に配線されており、ポテンショスタット(定電位電源装置)を介してアノードと接続した。
[実施例9]複数電極による鉛汚染土壌の電解析出除去試験
図6に示すように、角型の2400mL透明ポリ塩化ビニル製浄化反応槽をカソード側1400mL、アノード側1000mLになるように陽イオン交換膜(DuPont社製NAFION)Mで中央を仕切る。カソード区域において膜に最も近い位置に、析出用カソードC−2として銅電極を、膜から最も遠い位置に、溶出用カソードC−1として銅電極をそれぞれ設置した。アノード区域には膜から2cmの位置にアノードAとしてカーボン電極(東海カーボン社製)を1本設置した。両カソードは並列に配線されており、ポテンショスタット(定電位電源装置)を介してアノードと接続した。
図13及び図14(図13の上面図)に示す2000L容角型リアクター(幅2m、奥行き1m、深さ1m)に、鉛汚染土壌(鉛含有濃度3000mg/kg乾土;採取場所:Aペンキ工場)200kgと、水道水1600Lと、1:1塩酸100Lと、を添加し、リアクター底部に窒素ガス散気管6本を配して2m3/分の通気速度でガス撹拌し、被験系とした。図14に示すように直径60mmの円筒形の隔膜ユニット(アストムED-CORE)およびアノード10ユニットを配し(有効膜面積1.5m2)、各ユニットの周囲に銅製金網からなるカソードを星形に配備した。隔膜ユニット中には5%硫酸液を充填してアノード反応液とした。カソードを整流器を介してアノードに接続し、+2000Aの定電流で20分間運転した。運転開始直後のカソード電位は、0.0V程度であったが、数分で−0.3V程度まで低下した。この間に液中の酸化力のある物質が還元消費されたと考えられる。その後運転を停止する20分後までに徐々に−0.66Vまで低下した。この間に鉛の析出が進んで液相鉛濃度が低下し、定電流維持の為に低い電位へシフトしたものと考えられる。
図13及び図14に示す2000L容角型リアクターを被験系に、図15及び図16(図15の上面図)に示す改造した2000L容角型リアクターを対照系として実施例10と同様に試験を行った。被汚染物として、鉛汚染土壌の代わりにスズ汚染土壌(スズ含有濃度530mg/kg乾土;採取場所:F薬品工場)200kgを用いた。結果を表11に示す。
2:反応槽(スラリー形成槽)
2a:スラリー形成部
2b:分離部
3;120:固液分離機
5:重金属トラップ(ガス洗浄瓶)
A:アノード
A−1:第1のアノード
A−2:第2のアノード
C:カソード
C−1a,C−1b:溶出用カソード
C−2:析出用カソード
M:隔膜
10:アノード区域
20:カソード区域
22;111:固体状被汚染物供給手段
24;112:酸性物質又はアルカリ性物質供給手段
26;115:水供給手段
27:不活性ガス供給手段(散気管)
28:pH計用電極
34:スラリーポンプ
40:液体循環ライン
50:カソード保護部材
Claims (18)
- アノード電極、隔膜、カソード電極を具備し、該隔膜により、該アノード電極を含むアノード区域と、該カソード電極を含むカソード区域とを画定し、該カソード区域に固体状被汚染物を供給する固体状被汚染物供給手段を具備することを特徴とする固体状被汚染物からの重金属類の溶出を行う反応槽。
- 前記カソード区域には、固体状被汚染物、水及び酸性物質又はアルカリ性物質を導入することを特徴とする請求項1に記載の反応槽。
- 前記反応槽は、固体状被汚染物と酸性物質又はアルカリ性物質と水とを含む混合物をスラリー状態に形成するスラリー形成槽である請求項1に記載の反応槽。
- 少なくとも固体状被汚染物を含むスラリーを抜き出すための抜き出し口と、前記抜き出し口に接続されたスラリー移送ラインと、前記移送ライン上に設けられたスラリーポンプと、をさらに具備する請求項1に記載の反応槽。
- 少なくとも固体状被汚染物を含むスラリーを抜き出すための抜き出し口と、前記抜き出し口に接続されたスラリー移送ラインと、前記移送ライン上に設けられたスラリーポンプと、前記スラリー移送ラインに接続されている固液分離装置と、をさらに具備する請求項1に記載の反応槽。
- 少なくとも固体状被汚染物を含むスラリーを撹拌するための撹拌装置をさらに具備する請求項1に記載の反応槽。
- 前記アノード区域は前記隔膜の内側に形成され、前記カソード区域は前記隔膜の外側に形成される、請求項1に記載の反応槽。
- 前記隔膜は、隔膜単独もしくは隔膜と他の補強材との組み合わせから構成される円筒形、箱状又は袋状の形態であり、該形態の内部に前記アノード電極を位置づける、請求項1に記載の反応槽。
- 前記カソード電極は、前記隔膜を囲むように、星形または放射状に配置される、請求項1に記載の反応槽。
- 複数のカソード電極が配置されている、請求項1に記載の反応槽。
- 少なくとも固体状被汚染物を含むスラリーによる前記カソード電極表面に作用する剪断力を低減する剪断力抑制手段として、前記スラリーを所定流速の上昇流として与えるスラリー上昇流提供手段をさらに具備する請求項1に記載の反応槽。
- 少なくとも固体状被汚染物を含むスラリーによる前記カソード電極表面に作用する剪断力を低減する剪断力抑制手段として、前記反応槽上部に設けられたスラリー抜き出し口と、前記反応槽底部に設けられたスラリー導入口と、前記スラリー抜き出し口から前記スラリー導入口までスラリーを循環させる循環ポンプと、を含み、前記スラリーを前記反応槽底部から前記反応槽上部まで所望速度で上昇させるスラリー上昇流提供手段をさらに具備する請求項1に記載の反応槽。
- 少なくとも固体状被汚染物を含むスラリーによる前記カソード電極表面に作用する剪断力を低減する剪断力抑制手段として、隔壁、板材、多孔材、格子状材料及び網目状材料から選択される1種以上の材料から構成される保護部材を含み、スラリー流を整流する整流機構をさらに具備する請求項1に記載の反応槽。
- 重金属イオンを溶出させる作用を主とする少なくとも1つの溶出用カソード電極と、重金属イオンを析出させる作用を主とする少なくとも1つの析出用カソード電極と、を具備する請求項1に記載の反応槽。
- 重金属イオンを溶出させる作用を主とする少なくとも1つの溶出用カソード電極と、重金属イオンを析出させる作用を主とする少なくとも1つの析出用カソード電極と、を具備し、前記析出用カソード電極は前記溶出用カソード電極よりも前記アノード電極に近い位置に配置されている、請求項1に記載の反応槽。
- 重金属イオンを溶出させる作用を主とする少なくとも1つの溶出用カソード電極と、重金属イオンを析出させる作用を主とする少なくとも1つの析出用カソード電極と、を具備し、前記析出用カソードと前記溶出用カソードとを互いに異なる電極電位に制御する、請求項1に記載の反応槽。
- 標準電極電位が相対的に高い物質からなる析出用カソード電極と、標準電極電位が相対的に低い物質からなる溶出用カソード電極と、を具備する請求項1に記載の反応槽。
- 重金属類が相対的に電着しやすい物質からなる析出用カソード電極と、重金属類が相対的に電着しにくい物質からなる溶出用カソード電極と、を具備する請求項1に記載の反応槽。
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