JP2007277426A - 成形性を改善したデンプン組成物 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】結晶水を持った水溶性無機塩又は結晶水を持った水溶性有機塩をデンプン中に共存させ、架橋剤で架橋することにより、機械的性質の著しく改善されたデンプン組成物を得る。
【選択図】 なし
Description
すなわち、本発明は、可塑剤として塩及び架橋剤をある種の条件でデンプン溶液に添加して得られるデンプン組成物とそれを用いた成形品に関する。
さらに詳しくは、本発明は、デンプンを原料として極めて簡便で経済的な手段によりデンプンの本来有する機械的特性を著しく改善してデンプン用途を大幅に広げるものである。
また、農業用薬剤としてデンプンに塩を加えたものは、特開昭51−1649号公報(特許文献7)、特開昭51−54931号公報(特許文献8)等に、固型製剤としてデンプンと塩を共存させたものは、特開昭49−47169号公報(特許文献9)、特開昭53−6432号公報(特許文献10)、特開昭53−86095号公報(特許文献11)、特表2002−505269号公報(特許文献12)、特開2002−180098号公報(特許文献13)等に、デンプンと潮解性塩を共存させたものは、特開2000−5553号公報(特許文献14)、特開昭57−82576号公報(特許文献15)に、デンプンをアルデヒド類等で架橋する例としては、特開2003−160694号公報(特許文献16)、特開2005−226011号公報(特許文献17)等があり、デンプンを架橋した架橋デンプンも上市されており、公知である。
このように、デンプンと塩を共存させる例、あるいはデンプンを架橋する例は数多く知られているが、デンプンに対して無機又は有機の塩を一種の可塑剤として添加し、さらに得られたデンプン組成物を架橋することによって機械的特性を改善した例は知られていない。
すなわち、本発明では、デンプンに可塑剤としてのある種の塩及び架橋剤を添加して乾燥するという極めて簡便で手段によって従来のデンプンの柔軟性等の機械的特性を大幅に向上させ、その用途を大幅に広げることが可能となった。
本発明によれば、水に溶けた状態又はスラリー状態又は糊化の状態にあるデンプンに、ある種の塩及び架橋剤を添加したものを乾燥、固化させることにより、機械的特性が著しく改善されたデンプン組成物を提供することができる。
(1)(a)デンプン、(b)結晶水を持った水溶性無機塩又は結晶水を持った水溶性有機金属塩、(c)架橋剤からなるデンプン組成物。
(2)デンプンが水に溶けた状態、糊化の状態又は水系エマルジョンの状態にあるとき、(A)水が存在すると結晶水を持った水和物になる性質を有する無水無機塩、(B)同上の性質を有する無水有機金属塩、(C)結晶水を持った無機塩水和物又は(D)結晶水を持った有機金属塩水和物のいずれか一つ又は二つ以上及び架橋剤を添加した後、乾燥することによって得られることを特徴とする(1)に記載のデンプン組成物。
(3)前記デンプンが、コーンスターチ、バレイショデンプン、コメデンプン、コムギデンプン、サツマイモデンプン、タピオカデンプンなどの植物由来のデンプン、α化デンプン、β化デンプン、デキストリン、可溶性デンプンなどの変性デンプン(修飾デンプン)であることを特徴とする(1)又は(2)に記載のデンプン組成物。
(4)前記塩が潮解性を有する無機塩であって、MgCl2、CaCl2、AlCl3、Mg(NO3)2、Ca(NO3)2、Al(NO3)3、Na2CO3、Na2SiO3、Na2HPO4、NaH2PO4及び/又はそれらの水和物であることを特徴とする(1)〜(3)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(5)前記塩が、潮解性を有する有機金属塩であって、シュウ酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、酒石酸塩、乳酸塩、グルコン酸塩及びそれらの水和物から選ばれる少なくとも1成分であることを特徴とする(1)〜(4)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(6)前記塩の添加量が、0.1〜300wt%(デンプン量基準)である(1)〜(5)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(7)前記架橋剤が、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、グルタルアルデヒド、グルオキサール、ヘキサメチレンジイソシアネート、エチレングリコールジグリシジルエーテル、無水リン酸、オキシ塩化リン、トリメタリン酸塩、アクロレイン、エピクロルヒドリン、アジピン酸である(1)〜(6)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(8)前記架橋剤の添加量が、0.1〜50wt%(デンプン量基準)である(1)〜(7)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(9)また、必要に応じて塩酸、硫酸等の鉱酸又は蟻酸、酢酸等の有機酸から選択される架橋促進剤を添加することを特徴とする(1)〜(8)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(10)前記架橋促進剤の添加量が、0.1〜10wt%(デンプン量基準)である(1)〜(9)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(11)さらに、炭酸カルシウム、ガラス繊維、セルロース粒子、セルロース繊維等の無機又は有機の粒子状及び繊維状物質から選択された物性改善剤を添加することを特徴とする(1)〜(10)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(12)前記物性改善剤の添加量が、0.1〜100wt%(デンプン量基準)である(1)〜(11)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(13)前記デンプン組成物を含有する液をゲル化、キャスト、流延、湿式紡糸、乾式紡糸、ゲル紡糸、押し出し成形、射出成形、型成形、ブロー成形、真空成形、発泡成形又はシート成形のいずれかの方法により、フィルム、シート、糸、繊維、棒状、その他任意の成形品とすることを特徴とする(1)〜(12)のいずれかに記載のデンプン組成物。
(14)前記デンプン組成物を他の天然物又は合成物でコーテイングするか、あるいはこれらの天然物又は合成物とラミネート化することを特徴とする(1)〜(13)のいずれかに記載のデンプン組成物。
用いることのできる潮解性無機塩としては、MgCl2、CaCl2、AlCl3、Mg(NO3)2、Ca(NO3)2、Al(NO3)3、Na2CO3、Na2SiO3、Na2HPO4、NaH2PO4又はそれらの水和物、及びそれらの組合せを好ましく用いられる。
一方、潮解性有機金属塩としては、シュウ酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、酒石酸塩、乳酸塩、グルコン酸塩又はそれらの水和物、及びそれらの組合せを好ましく用いることができる。
上記の水溶性無水無機塩又は水溶性無水有機金属塩を添加した場合にも、これらはそれぞれ結晶水を持った無機塩水和物又は結晶水をもった有機金属塩水和物に変化するため、いずれの場合にもデンプン中には結晶水を持った塩水和物として取り込まれる。
さらに、本発明では、デンプン、塩及び架橋剤からなる組成物に必要に応じて物性改善助剤を添加することができる。物性改善剤の添加により、さらなる物性の改善が可能となる。物性改善剤として、炭酸カルシウム、ガラス繊維、セルロース粒子、セルロース繊維等の無機又は有機の粒子状及び繊維状物質を用いることができる。
また、デンプン及び塩を水に溶解させる温度は、通常、常温であるが、溶解速度を高めるために、例えば、30〜50℃に加熱することもできる。さらに、架橋促進剤を添加する場合は、デンプン、塩、架橋剤の混合物にデンプン基準で0.1〜10wt%、好ましくは0.25〜5wt%、また、物性改善剤を添加する場合は、デンプン、塩、架橋剤の混合物に、デンプン基準で0.1〜100wt%、好ましくは0.25〜50wt%添加し、攪拌すればよい。
本発明では、加える前記塩の量と架橋剤の量を調整することにより、デンプン成型体の軟らかさをコントロールすることができる。すなわち、前記塩の量を多くすると軟らかくなり、架橋剤の量を増加すると硬くなる傾向がある。
本発明のデンプン組成物における柔軟性等の機械的特性が著しく向上する理由としては、乾燥後のデンプン組成物中に塩が水和物(結晶水を持った状態)として存在することにある。これまでの種々の試験及び分析から、(1)塩水和物はデンプン中に極めて微細に分散されている、(2)塩水和物はデンプン中で単に物理的に分散されているのではなく、ある種の化学的結合によってデンプン分子と結び付いている、(3)塩水和物に含まれる結晶水が重要な役割を果たしている、ことが明らかになっている。しかしながら、詳細なメカニズムはまだ十分に解明されていない。
また、本発明のデンプン組成物はデンプン単独の材料と比較して、機械的性質の他に、電気的性質、誘電特性、光学的特性等が変化することは言うまでもない。
本発明によれば、極めて簡便な方法を用いることにより柔軟性等の機械的特性を著しく向上させたデンプン組成物が従来法より極めて低コストで提供される。このデンプン組成物は、生分解性材料として工業用途の各種成形材料として利用することができる。
すなわち、本発明におけるように可塑剤としての塩の添加と架橋との組み合わせにより、デンプンの機械的性質が大幅に改善されるのが本発明の特徴である。実施例に示すように、本発明で得られるデンプン組成物の機械的特性は従来のデンプン組成物と比較して大幅に向上している。
以上の観点から、優れた機械的特性及び生分解性を有するデンプン組成物を極めて簡便、かつ経済的に提供することは本技術分野における長足の進歩である。
次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
デンプンとしてデキストリン、潮解性のある無機塩としてMgCl2・6H2O、CaCl2・2H2O、AlCl3・6H2O、Mg(NO3)2・6H2O、Ca(NO3)2・4H2O又はAl(NO3)3・9H2Oを選び、デンプンに添加する無機塩の種類による機械的特性への効果を試験した。
デキストリン5gに濃度が10%になるように水を加え、攪拌して溶解した。このデンプン溶液に無機塩を1.5g、グルタルアルデヒド25%溶液を2.0g(正味0.5g)添加し、溶解するまで攪拌した後、全量を型に流し込み、50℃に保たれた乾燥機にて約48時間乾燥した。
得られたキャストフィルムを23℃、60%RHの条件で約24時間調製した後、引張最大応力及び破断伸びを測定した。
結果を表1に示す。
デンプンとしてデキストリン、有機金属塩としてシュウ酸マグネシウム2水和物、酢酸マグネシウム4水和物、クエン酸マグネシウム9水和物、酒石酸カルシウム4水和物、乳酸カルシウム5水和物、グルコン酸カルシウム1水和物を選び、デンプンに添加する有機金属塩の種類による機械的特性への効果を試験した。
デキストリン5gに濃度が10%になるように水を加え、攪拌して溶解した。このデンプン溶液に有機金属塩を1.5g、グルタルアルデヒド25%溶液を2.0g(正味0.5g)添加し、溶解するまで攪拌した後、全量を型に流し込み、50℃に保たれた乾燥機にて約48時間乾燥した。
得られたキャストフィルムを23℃、60%RHの条件で、約24時間調製した後、引張最大応力及び破断伸びを測定した。
結果を表2に示す。
デンプンとして、コーンスターチ、タピオカデンプン、デキストリン及び可溶性デンプンを選び、添加する塩としてはMgCl2・6H2O、架橋剤としてはグルタルアルデヒドを用い、デンプンの種類による機械的特性への影響を試験した。
デンプン5gに濃度が10%になるように水を加え、攪拌して溶解した。
得られたデンプン溶液にMgCl2・6H2Oを1.5g、グルタルアルデヒド25%溶液を2.0g(正味0.5g)添加し、溶解するまで攪拌した後、全量を型に流し込み、50℃に保たれた乾燥機で約48時間乾燥した。
得られたキャストフィルムを23℃、60%RHの条件で約24時間調製した後、引張最大応力及び破断伸びをJIS K6251により測定した。
結果を表3に示す。
デンプンとしてデキストリン、添加する塩としてMgCl2・6H2Oを選び、架橋剤としてグルタルアルデヒド、グルオキサール、ヘキサメチレンジイソシアネート、エチレングリコールジグリシジルエーテルを用いて、添加する架橋剤の種類による機械的特性への効果を試験した。
デキストリン5gに濃度が10%になるように水を加え、攪拌して溶解した。
このデキストリン溶液にMgCl2・6H2Oを1.5g、架橋剤を0.5g添加し、溶解するまで攪拌した後、全量を型に流し込み、50℃に保たれた乾燥機にて約48時間乾燥した。
得られたキャストフィルムを23℃、60%RHの条件で約24時間調製した後、引張最大応力及び破断伸びを測定した。
結果を表4に示す。
デンプンとしてデキストリン、添加する塩としてMgCl2・6H2O、添加する架橋剤としてグルタルアルデヒドを選び、塩及び架橋剤の添加量の効果について試験した。
デキストリン5gに濃度が10%になるように水を加え、攪拌して溶解した。このデキストリン溶液にMgCl2・6H2O及び架橋剤を所定量添加し、溶解するまで攪拌した後、全量を型に流し込み、50℃に保たれた乾燥機にて約48時間乾燥した。
得られたキャストフィルムを23℃、60%RHの条件で約24時間調製した後、引張最大応力及び破断伸びを測定した。
結果を表5に示す。
デンプンとしてデキストリン、添加する塩としてMgCl2・6H2O、架橋剤としてグルタルアルデヒドを選び、架橋促進剤として、塩酸、硫酸、蟻酸、酢酸を加え、架橋促進剤の添加の効果について試験した。
デキストリン5gに濃度が10%になるように水を加え、攪拌して溶解した。このデンプン溶液にMgCl2・6H2Oを1.5g、グルタルアルデヒド25%溶液を2.0g(正味0.5g)、溶解するまで攪拌した後、さらに架橋促進剤0.1g添加して攪拌した。その後、全量を型に流し込み、50℃に保たれた乾燥機にて約48時間乾燥した。
得られたキャストフィルムを23℃、60%RHの条件で、約24時間調製した後、引張最大応力及び破断伸びを測定した。
結果を表6に示す。
デンプンとしてデキストリン、添加する塩としてMgCl2・6H2O、架橋剤としてグルタルアルデヒドを選び、物性改善剤として炭酸カルシウム、セルロース微粒子、セルロース繊維又はガラス繊維を加え、物性改善剤の添加の効果について試験した。
デキストリン5gに濃度が10%になるように水を加え、攪拌して溶解した。このデンプン溶液にMgCl2・6H2Oを1.5g、グルタルアルデヒド25%溶液を2.0g(正味0.5g)、溶解するまで攪拌した後、さらに物性改善助剤1.0g添加して攪拌した。その後、全量を型に流し込み、50℃に保たれた乾燥機にて約48時間乾燥した。
得られたキャストフィルムを23℃、60%RHの条件で、約24時間調製した後、引張最大応力及び破断伸びを測定した。
結果を表7に示す。
架橋剤添加の効果を明確にするため、デキストリンに各種塩を加え、これに架橋剤を加えた場合と加えない場合を比較した。すなわち、デキストリン5gに対し1.5gの各種塩を加えたサンプルと、さらにこれに0.5gのグルタルアルデヒドを加えたサンプルの引っ張り強さ(MPa)と破断伸び(%)を測定した。
結果を表8及び表9に示す。
数字はグルタルアルデヒドを加えない場合、( )内は0.5gのグルタルアルデヒドを加えた場合を示す。
1)潮解性を有する結晶水を持った無機塩又は有機金属塩を混合した組成物を架橋剤により架橋することにより、デンプン単独あるいはデンプンと塩からなる組成物と比較して機械的特性が大幅に向上する。
2)上記塩を加えることなく、デンプンのみを架橋すると、極めて脆い物質が生成し、シート状にすることはできず、割れて小片になってしまう(性状分析は不可能)。
3)添加したいずれの塩及び架橋剤においても物性改善効果は見られるが、それらの種類による効果の差は認められる。最大応力と破断伸びのバランスを考慮すると使用目的に応じた塩及び架橋剤の選択及びそれぞれの添加量の選択が望ましい。
4)デンプンに対する塩の添加量を増加すると、最大応力は低下し、破断伸びは増大する。逆に、架橋剤の添加量を増加すると、最大応力は増大し、破断伸びは低下した。
5)物性改善助剤の添加により、最大応力は増加し、破断伸びは低下する。
6)本発明のデンプン組成物では最大応力、破断伸びにおいて大幅にすぐれ、より広い用途に使用される可能性がある。
7)本発明で使用する原材料はいずれも経済的素材であり、しかも温和な条件で作成可能である。
Claims (13)
- デンプン、結晶水を持った水溶性無機塩又は結晶水を持った水溶性有機金属塩及び架橋剤からなるデンプン組成物。
- デンプンが水に溶けた状態、糊化の状態又は水系エマルジョンの状態にあるときに、水が存在すると結晶水を持った水和物になる無水無機塩、同じ性質を持つ無水有機金属塩、自体、結晶水を持った無機塩水和物又は自体、結晶水を持った有機金属塩水和物のいずれか1又は2以上及び架橋剤を添加した後、乾燥することによって得られることを特徴とする請求項1に記載のデンプン組成物。
- 前記デンプンが、植物由来のデンプン及び/又は変性デンプン(修飾デンプン)であることを特徴とする請求項1又は2に記載のデンプン組成物。
- 前記塩が、MgCl2、CaCl2、AlCl3、Mg(NO3)2、Ca(NO3)2、Al(NO3)3、Na2CO3、Na2SiO3、Na2HPO4、NaH2PO4及び/又はそれらの水和物から選ばれた潮解性無機塩の少なくとも1成分であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 前記塩が、シュウ酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、酒石酸塩、乳酸塩、グルコン酸塩及びそれらの水和物から選ばれた潮解性無機塩の少なくとも1成分であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 前記塩の添加量が、0.1〜300wt%(デンプン量基準)であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 前記架橋剤が、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、グルタルアルデヒド、グルオキサール、ヘキサメチレンジイソシアネート、エチレングリコールジグリシジルエーテル、無水リン酸、オキシ塩化リン、トリメタリン酸塩、アクロレイン、エピクロルヒドリン又はアジピン酸から選ばれたものであることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 前記架橋剤の添加量が、0.1〜50wt%(デンプン量基準)である請求項1〜7のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 前記架橋剤による架橋促進のために、無機酸又は有機酸から選ばれた架橋促進剤を添加することを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 前記架橋促進剤の添加量が、0.1〜10wt%(デンプン量基準)であることを特徴とする請求項1〜9のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 追加的に無機又は有機の充填剤から選択された1以上の物性改善剤を添加することを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 前記物性改善剤の添加量が、0.1〜100wt%(デンプン量基準)であることを特徴とする請求項1〜11のいずれかに記載のデンプン組成物。
- 請求項1〜12のいずれかに記載のデンプン組成物自体を成形加工して得られる又は該組成物をコーティングもしくはラミネートして得られることを特徴とする成形品。
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