JP2007134282A - 非水電解質電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】少なくとも正極1、負極2、セパレータ3、及び、少なくともリチウムカチオンと非金属元素のみからなるアニオンとで形成されるリチウム塩と常温で液体の有機化合物とから構成される非水電解質とを備えた非水電解質電池において、前記非水電解質が、前記「常温で液体の有機化合物」として、環状四級アンモニウム有機物カチオンと非金属元素のみからなるアニオンとで形成される常温溶融塩、並びに環状カーボネート及び/又は鎖状カーボネートを含有しており、かつ、前記リチウム塩及び常温溶融塩を構成する「非金属元素のみからなるアニオン」の少なくとも一部として、PF6 -を0.5mol/l以上の濃度で含有していることを特徴とする。
【選択図】図1
Description
格子定数 a0 =0.3635nm、 α=39.49°
大部分の天然黒鉛及び人造黒鉛は六方晶系であるが、天然黒鉛及び非常に高温で加熱処理された人造黒鉛中に菱面体晶系構造が数%存在していることが知られている。また、粉砕や摩砕することにより六方晶系から菱面体晶系への増加があることが知られている。特に、黒鉛粒子表面に菱面体晶系が多く含まれ、粒子内部は六方晶系が多く含まれるような黒鉛は高容量、耐溶剤性、製造工程などの優位性から最も望ましい。
(式1) R=[r(101)×12/15]/[r(101)×15/12+h(101)]×100
初期充放電における不可逆容量を大きく低減させる効果があることから、菱面体晶系の黒鉛は負極炭素質材料の5%以上含まれていることが望ましく、より顕著な効果を得るためには15%以上含まれていることが望ましい。
1−エチル−3−メチルイミダゾリウムビス(トリフルオロメタンスルフォニル)イミド(EMITFSI)0.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに1モルのLiN(CF3SO2)2(LiTFSI)を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに1モルのLiBF4を混合することにより、非水電解質を得た。
1−エチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート(EMIBF4)0.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに1モルのLiBF4を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに0.3モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI1リットルに、1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
エチレンカーボネートとジエチルカーボネートを体積比1:1で混合した混合溶媒1リットルに、1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.8リットルとエチレンカーボネート0.1リットルとジエチルカーボネート0.1リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.7リットルとエチレンカーボネート0.15リットルとジエチルカーボネート0.15リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.6リットルとエチレンカーボネート0.2リットルとジエチルカーボネート0.2リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.4リットルとエチレンカーボネート0.3リットルとジエチルカーボネート0.3リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.25リットルとエチレンカーボネート0.375リットルとジエチルカーボネート0.375リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.2リットルとエチレンカーボネート0.4リットルとジエチルカーボネート0.4リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
EMITFSI0.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに0.5モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
1−ブチル−3−メチルイミダゾリウムヘキサフルオロホスフェート(BMIPF6)0.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに1モルのLiTFSIを混合することにより、非水電解質を得た。
BMIPF60.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
1−エチル−3−メチルイミダゾリウムビス(ペンタフルオロエタンスルフォニル)イミド(EMIBETI)0.5リットルとエチレンカーボネート0.25リットルとジエチルカーボネート0.25リットルを混合し、さらに1モルのLiPF6を混合することにより、非水電解質を得た。
本発明電解質4にさらにビニレンカーボネートを2重量パーセント添加し、非水電解質を得た。
本発明電解質4にさらに無水コハク酸を2重量パーセント添加し、非水電解質を得た。
本発明電解質4にさらに1,3−プロパンスルトンを2重量パーセント添加し、非水電解質を得た。
上記した本発明電解質1〜14及び比較電解質1〜6について、電解質燃焼性試験を行った。ガラスフィルターに各電解質を含浸し、アルコールランプの火を10秒間近づけて着火・燃焼の有無を確認した。
本発明電解質1〜14及び比較電解質1〜6を用いて、非水電解質電池を作製した。これを本発明電池1〜14及び比較電池1〜6とする。実施例に係る非水電解質電池の断面図を図1に示す。実施例に係る非水電解質電池は、正極1、負極2、及びセパレータ3からなる極群4と、非水電解質と、外装材としての金属樹脂複合フィルム5から構成されている。正極1は、正極合剤11が正極集電体12上に塗布されてなる。また、負極2は、負極合剤21が負極集電体22上に塗布されてなる。非水電解質は極群4に含浸されている。金属樹脂複合フィルム5は、極群4を覆い、その四方を熱溶着により封止されている。
本発明電池及び比較電池について、初期放電容量試験を行った。試験温度は20℃とした。充電は、電流1mA、終止電圧4.2Vの定電流充電とした。放電は、電流1mA、終止電圧3.0Vの定電流放電とした。得られた放電容量を、初期放電容量とした。なお、本発明電池及び比較電池の設計容量は、全て10mAhである。
本発明電池及び比較電池について、高率放電試験を行った。試験温度は20℃とした。初期放電容量試験と同様の条件で、初期容量の確認を行った電池を、同様の条件で充電後、電流5mA、終止電圧3.0Vの定電流放電を行った。得られた放電容量を、高率放電容量とした。
本発明電池及び比較電池について、高温サイクル充放電試験を行った。20℃にて初期放電容量試験と同様の条件で、初期容量の確認を行った電池を、60℃にて同様の条件で充放電を繰り返した。1サイクル目の放電容量を100としたときの100サイクル目の放電容量を、高温サイクル容量維持率とした。
以上の結果を表1にまとめて示す。
11 正極合剤
12 正極集電体
2 負極
21 負極合剤
22 負極集電体
3 セパレータ
4 極群
5 金属樹脂複合フィルム
Claims (9)
- 少なくとも正極、負極、セパレータ、及び、少なくともリチウムカチオンと非金属元素のみからなるアニオンとで形成されるリチウム塩と常温で液体の有機化合物とから構成される非水電解質とを備えた非水電解質電池において、前記非水電解質が、前記「常温で液体の有機化合物」として、環状四級アンモニウム有機物カチオンと非金属元素のみからなるアニオンとで形成される常温溶融塩、並びに環状カーボネート及び/又は鎖状カーボネートを含有しており、かつ、前記リチウム塩及び常温溶融塩を構成する「非金属元素のみからなるアニオン」の少なくとも一部として、PF6 -を0.5mol/l以上の濃度で含有していることを特徴とする非水電解質電池。
- 前記非水電解質は、リチウムカチオンを0.5mol/l以上の濃度で含有するものであることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質電池。
- 前記リチウム塩及び常温溶融塩を構成する「非金属元素のみからなるアニオン」は、PF6 -、N(CF3SO2)2 -、N(C2F5SO2)2 -、N(CF3SO2)(C4F9SO2)-、C(CF3SO2)3 -、C(C2F5SO2)3 -から選択される化合物の内、少なくとも一種を含有していることを特徴とする請求項1又は2に記載の非水電解質電池。
- 前記非水電解質は、常温溶融塩を25体積パーセント以上70体積パーセント未満、かつ、環状カーボネート及び/又は鎖状カーボネートを30体積パーセントを超え75体積パーセント以下の範囲で含有していることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の非水電解質電池。
- 前記非水電解質は、π結合を有する環状カーボネートを含有していることを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の非水電解質電池。
- 前記非水電解質は、酸無水物を含有していることを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載の非水電解質電池。
- 前記非水電解質は、S=O結合を有する環状有機化合物を含有していることを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載の非水電解質電池。
- 前記負極に用いる負極活物質が、炭素質材料であることを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載の非水電解質電池。
- 前記炭素質材料が、菱面体晶系構造物を5%以上含む黒鉛を主たる構成物とすることを特徴とする請求項8に記載の非水電解質電池。
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