JP2007134202A

JP2007134202A - 燃料電池及びその製造方法

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Publication number: JP2007134202A
Application number: JP2005326953A
Authority: JP
Inventors: Koji Yamada; 浩次山田
Original assignee: Daihatsu Motor Co Ltd
Current assignee: Daihatsu Motor Co Ltd
Priority date: 2005-11-11
Filing date: 2005-11-11
Publication date: 2007-05-31
Anticipated expiration: 2025-11-11
Also published as: JP4911951B2

Abstract

【課題】極めて軽量、小型で各膜電極接合体に均一な面圧を付与することができ、しかも、容易に製造することができる新規な燃料電池を提供する。
【解決手段】膜電極接合体５を挟み込んで積み重ねられた各セパレータ６ｂの中央部６１を断面弧状の弾性曲面形状に形成し、積み重ねられた状態の各セパレータ６ｂを、縁部６２から中央部６１方向に押圧して各セパレータ６ｂの中央部６１をその弾性によって突き上げるように付勢し、この状態でボルトによって各セパレータ６ｂの縁部６２を締め付けることにより、各膜電極接合体５を各セパレータ６ｂを介して均一な面圧で積層し、極めて軽量、小型で製造容易な直列スタック構造の燃料電池１ｂを提供する。
【選択図】図１

Description

この発明は、水素やメタノール等の燃料と酸素の電気化学反応を利用して発電する燃料電池及びその製造方法に関する。

従来、自動車の動力源や携帯機器の電源等に用いられる燃料電池は図７に示すように構成され、同図の燃料電池１ａは、電解質膜２を挟んで酸素極３と燃料極４とが対設した膜電極接合体（ＭＥＡ：ＭｅｍｂｒａｎｅＥｌｅｃｔｒｏｄｅＡｓｓｅｍｂｌｙ）５を、セパレータ６ａを介して複数積層した直列スタック構造をとることで、所望の所望の高電圧を得るようになっている。

なお、電解質膜２は例えば固体高分子膜であり、酸素極３、燃料極４はカソード側、アノード側それぞれの触媒電極を備えるとともに、例えば、カーボン等の多孔質層である拡散層が配設される。

また、セパレータ６ａは、平板状導電体であり、概略、その酸素極３側の一面、燃料極４側の他面に酸化剤（空気）、燃料（水素等）それぞれの溝状の流路を形成した構造であり、カーボン、もしくはカーボンに樹脂を含浸させたものや、ステンレス等の金属板をプレス成形したものからなる。

ところで、前記の膜電極接合体５にかかる面圧を均一にすることは、いわゆるガス漏れの防止及び接触抵抗の均一化等の観点から重要である。

そして、従来は図７に示したように、燃料電池１ａのスタック両端にエンドプレート７を配置し、両エンドプレート７間に前記スタック構造の各セパレータ６ａを挟んだ状態で両エンドプレート７の周縁部の複数個所を締結用のボルト、ネジ等で締め付け、各膜電極接合体５に均一な所望の面圧がかかるようにしている。なお、図７の８は両エンドプレート７のボルト、ネジ等の複数個の挿通孔である。

また、他の方法として、図７のいずれか一方のエンドプレート７の外側に面圧付与液体としてのシリコンオイル等を封入した液体チャンバを設け、他方のエンドプレート７の外側に該エンドプレート７を一方のエンドプレート７の方向に押す加圧手段を設け、前記の液体チャンバによって各膜電極接合体５に一層均一な面圧（荷重）がかかるようにすることも提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
特開平１１−２３３１３２号公報（要約書、［０００８］−［０００９］、［００１９］、［００２７］、［００４２］、図１等）

前記図７の従来電池１ａの場合、両エンドプレート７は、各膜電極接合体５に均一な面圧をかけて各膜電極接合体５を極力均一に密接するために必要な締め付け荷重に耐える必要があり、しかも、締結用のボルト、ネジ等の各挿通孔８のスペースも必要であり、極めて分厚く、大型になる。そのため、燃料電池１ａ全体が極めて大型かつ大重量になる問題がある。

また、前記特許文献１の従来電池のように、面圧付与液体を封入した液体チャンバ、加圧手段を設けた場合、両エンドプレート７を薄くすることが可能であり、前記の締結用のボルト、ネジ等が省けるのでその分小型にはなるが、その代わりに、液体チャンバ、加圧手段を設けるため、燃料電池全体としては、十分な軽量化、小型化を図ることができない問題があり、しかも、構造が複雑で容易に製造できない問題もある。

本発明は、極めて軽量、小型で各膜電極接合体に均一な面圧を付与することができ、しかも、容易に製造することができる新規な燃料電池及びその製造方法を提供することを目的とする。

上記した目的を達成するために、本発明の燃料電池は、電解質膜を挟んで酸素極と燃料極とが対設された膜電極接合体を、セパレータを介して複数積層した直列スタック構造の燃料電池において、前記各セパレータが、弾性曲面形状に形成された中央部と、締め付けスペースとしての縁部とを有する板体状に形成され、前記膜電極接合体を挟み込んで積み重ねられた前記各セパレータを、前記縁部から前記中央部方向に押圧された状態で締め付ける締め付け手段を備え、前記締め付け手段の締め付けにより、前記各膜電極接合体が前記各セパレータを介して積層されていることを特徴としている（請求項１）。

また、本発明の燃料電池の製造方法は、弾性曲面形状に形成された中央部と、締め付けスペースとしての縁部とを有する板体状のセパレータを複数枚形成し、前記各セパレータを、電解質膜を挟んで酸素極と燃料極とが対設した膜電極接合体を挟み込んで積み重ね、積み重ねた状態の前記各セパレータを、前記縁部から前記中央部方向に押圧しながら締め付け、前記各膜電極接合体を前記各セパレータを介して積層することを特徴としている（請求項２）。

請求項１の発明によれば、膜電極接合体を挟み込んで積み重ねられた各セパレータは中央部が弾性曲面形状であり、積み重ねられた状態の各セパレータのスタックが縁部から中央部方向に押圧されると、各セパレータの中央部がその弾性によって突き上げられるように付勢される。

そして、この状態で締め付け手段によって前記各セパレータの縁部が締め付けられることにより、図７の分厚い大型のエンドプレート７で挟んだり、液体チャンバや加圧手段を設けたりすることなく、各膜電極接合体が前記各セパレータを介して均一な面圧で積層し、極めて軽量、小型で製造容易な直列スタック構造の燃料電池を提供することができる。

請求項２の発明によれば、前記の板体状のセパレータを複数枚形成し、各セパレータを、膜電極接合体を挟み込んで積み重ねた後、その状態で各セパレータを、縁部から中央部方向に押圧しながら締め付けることにより、極めて容易に請求項１の燃料電池を製造することができる。

つぎに、本発明をより詳細に説明するため、一実施形態について、図１〜図６にしたがって詳述する。

図１は燃料電池の分解状体の斜視図、図２はガスケット貼り付け前の平板状のセパレータの正面図、図３の（ａ）、（ｂ）はガスケット貼り付け後の平板状のセパレータの正面図、背面図、図４は湾曲加工されたセパレータの正面図、図５は積み重ねられた複数枚のセパレータのスタックの締め付けの説明図、図６は締め付け時に各セパレータのスタックに加わる力の説明図であり、（ａ）は垂直方向の力、（ｂ）は水平方向の力を示す。

［燃料電池の構成］
図１に示すこの実施形態の燃料電池１ｂは、矩形平面の複数枚のセパレータ６ｂが、一回り小さい平面視矩形の電解質膜２の一面、他面に酸素極３、燃料極４の薄膜電極触媒を貼り合わせた膜電極接合体５を挟み込んで積み重ねられ、直列スタック構造に形成される。

そして、各セパレータ６ｂは、図７の従来電池１ａのセパレータ６ａと異なり、断面が弧状の緩やかな（曲率半径が大きい）弾性曲面形状に形成された中央部６１と、締め付けスペースとしての左、右のほぼ水平な縁部６２とを有する湾曲板体状に形成される。中央部６１の形状は、弾性を備えた曲面形状であればよく、例えば、断面形状が略三角形状や略台形状などに近い形状であってもよく、本発明の作用を奏する種々の曲面形状であってよい。

両縁部６２にはそれぞれ締め付け手段を形成するボルトの複数個（例えば３個）の挿通孔６３が適当な間隔で一列に形成されている。

さらに、膜電極接合体５を挟み込んで同じ湾曲の向きに積み重ねられた各セパレータ６ｂは、両縁部６２から中央部６１方向に若干押圧された状態で、各挿通孔６３に挿入されたボルトにナットを螺合させて一体に締め付けられている。

この締め付けにより、燃料電池１ｂは各膜電極接合体５が均一な面圧で各セパレータ６ｂを介して密接状態に積層される。なお、図７のエンドプレート７や液体チャンバ、加圧手段は設けられていない。

ところで、各セパレータ６ｂは弾性（ばね性）を備えた導電体であれば良く、例えばＳＵＳ３０４、３１６Ｌのオーステナイト系ステンレス鋼板にプレス加工等を施して形成される。また、抵抗低減のため、これら鋼板にメッキ等を施してもよい。

膜電極接合体５は、電解質膜２と、電解質膜２の両面に対設された触媒層としての酸素極３、燃料極４からなる。

電解質膜２は、例えば固体高分子膜が用いられ、より具体的には、パーフルオロスルホン酸膜などのプロトン導電性のイオン交換樹脂膜などが用いられる。また、例えば、４級アンモニウム基、ピリジニウム基などのアニオン交換基を有するアニオン交換膜であってもよい。

燃料極４は、例えば、触媒が担持されるようなカーボンなどからなる多孔質電極からなり、電解質膜２の一方に積層されるように一体的に接合されている。なお、触媒としては、例えば、白金族元素（Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ）、鉄系元素（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）などの周期律表第ＶＩＩＩ族元素や、例えば、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕなどの周期律表第Ｉｂ族元素など、さらにはこれらの組合わせなどが用いられる。

酸素極３は、例えば、上記した燃料極４と同様に、触媒が担持されるカーボンまたは金属粉末などからなる多孔質電極からなり、電解質膜２の他方の表面に積層されるように一体に接合されている。

さらに、各セパレータ６ｂ、各膜電極接合体５の大きさは発生する起電力等に基いて決められるが、その一例は、各セパレータ６ｂが厚み０．２ｍｍ、縦×横＝９０ｍｍ×１２０ｍｍ、各膜電極接合体５が厚み１００μｍ、縦×横＝９０ｍｍ×１００ｍｍである。

そして、各セパレータ６ｂ、各膜電極接合体５の枚数は、自動車用であれば１００〜１４０枚程度、携帯機器等に用いられる小型用であれば１〜２０枚前後である。

［製造方法］
つぎに、燃料電池１ｂの製造方法の一例を、図２〜図６を参照して説明する。

まず、例えば前記のオーステナイト系ステンレス鋼板の圧延加工により、厚み０．２ｍｍ、縦×横＝９０ｍｍ×１２０ｍｍの薄い矩形金属平板の各セパレータ６ｂが切り出される。

そして、切り出された各セパレータ６ｂは均一化の熱処理が施された後、プレス加工により、図２に示すように酸素極３側である正面の膜電極接合体５の大きさに合わせた縦×横＝６０ｍｍ×８０ｍｍの中央部分に、酸化剤（空気）が通流する凹溝状の複数本の流路６４が深さ０．５ｍｍ、ピッチ間隔２ｍｍで形成され、同様にして、燃料極４側である裏面の正面と同じ位置、大きさの中央部分に、燃料（水素等）が通流する凹溝状の複数本の流路６４が同じ深さ、ピッチ間隔で形成される。

また、各セパレータ６ｂは打ち抜き加工により、各流路６４の上、下それぞれに、左右方向に並設された適当な大きなの２個の矩形開口６５ｌ、６５ｒが形成され、また、左、右の端部に各挿通孔６３が形成される。なお、左、右の矩形開口６５ｌ、ｒは例えば縦×横＝５ｍｍ×３０ｍｍである。また、各挿通孔６３は例えば締め付け時のずれ等を考慮して４ｍｍ径のボルトが挿通される大きさのボス状に形成される。

さらに、必要に応じてプラズマエッチング等の酸化物除去処理が行なわれた後、各セパレータ６ｂは図３の（ａ）、（ｂ）に示すように両面に各流路６４、両開口６５ｌ、６５ｒを囲むようにガス漏れ防止用のガスケット６６が熱圧着で貼り付けられる。このとき、酸素極３側の正面のガスケット６６については、同図の（ａ）に示したように上側の開口６５ｌと一部の流路６４との間の部分、及び下側の開口６５ｒと他の一部の流路６４との間の部分にトンネル状の連通路６７αが形成され、燃料極４側の背面のガスケット６６については、同図の（ｂ）に示したように上側の開口６５ｒと一部の流路６４との間の部分、及び下側の開口６５ｌと他の一部の流路６４との間の部分に同様のトンネル状の連通路６７βが形成される。

なお、実際にはスタック両端面のセパレータ６ｂについては片面にのみ流路６４が形成されてガスケット６６が貼り付けられる。

各セパレータ６ｂを上記のように加工してガスケット６６を貼り付けることにより、燃料電池１ｂの各膜電極接合体５は、酸素極３においては上側の開口６５ｌから正面の各流路６４を通って下側の開口６５ｒに空気が通流し、燃料極４においては上側の開口６５ｒから背面の各流路６４を通って下側の開口６５ｒに燃料の水素ガス等が通流することになる。

つぎに、両面にガスケット６６が貼り付けられた各セパレータ６ｂは、プレス加工により図４に示すように中央部６１が適当な曲率半径で湾曲加工され、この湾曲加工により、中央部６１と、その左、右の縁部６２が形成される。なお、前記湾曲加工の曲率半径は、例えば１００ｍｍである。

膜電極接合体５の形成は、例えば、まず、触媒が担持されるカーボンまたは金属微粉末と、イオン交換樹脂とを混合するとともに、アルコール類などの有機溶媒を適量に配合して分散し、適宜の粘度となるインクを調整する。次に得られたインクを電解質膜２の表面に塗布または転写することによって、電解質膜２の表面に、燃料極４または酸素極３が積層され一体的に接合することで形成される。

そして、積層・締め付けの工程により、湾曲加工された必要枚数のセパレータ６ｂを、膜電極接合体５を中央部６１の位置に挟み込んで同じ湾曲の向きに積み重ねた後、図５に示すように各挿通孔６３にボルト９を通し、各ボルト９にナットを螺合させて各セパレータ６ｂを一体に締め付ける。

このとき、各セパレータ６ｂは、例えば、頭部を下側にして加工基台にセットされた各ボルト９が各挿通孔６３を貫通するように同じ湾曲の向きに積み重ねられた後、各ボルト９にナットを螺合させて一体に締め付けられる間、左、右の縁部６２から中央部６１方向に縮めるように水平に押圧され、図６の（ａ）の白抜きの矢印に示す垂直抗力の力を受けるだけでなく、同図の（ｂ）の白抜きの矢印に示すように左、右からの水平な力を受ける。

そして、この左、右からの水平な力により、左、右の縁部６２の移動が各ボルト９及びナットによって規制された状態の各セパレータ６ｂは、湾曲した中央部６１に全体的に下から突き上げる力が加わり、各セパレータ６ｂ及び各セパレータ６間の膜電極接合体５が均一な面圧で確実かつ十分に密接し、この密接した状態で各セパレータ６ｂが締め付けられて燃料電池１ｂが製造される。

なお、前記の左、右からの水平な力は、例えば、自動又は手動操作で加工基台の左、右の押し板を中央方向に押圧したり、加工基台自体を縮めたりすることで与えることができる。また、積み重ねられた各セパレータ６ｂをボルト９が若干斜めに貫通するように各挿通孔９を形成し、ボルトが鉛直になるように力を加えることで前記の左、右からの水平な力を加えて締め付けるようにしてもよく、さらには、内部に逆さの台形状空間を有する箱体（ケース）或いは枠体に各セパレータ６ｂを下に凸状になる湾曲の向きにはめ込むようにして積み重ね、締め付けて製造するようにしても同様の作用効果が得られる。

以上説明したように、燃料電池１ｂは、各セパレータ６ｂの左、右の両縁部６２を各ボルト９とナットによって締め付けることで、締め付けの際の力が各セパレータ６ｂの湾曲した中央部６１及びそれに重なる各膜電極接合体５の全面に均等にかけられ、各膜電極接合体５が均等かつ十分な密接状態に積層した状態でスタック全体が締め付けられて製造される。

したがって、図７の従来電池１ａの分厚い大型のエンドプレート７や液体チャンバ、加圧手段を設けることなく飛躍的な軽量化及び小型（低容量）化を図った燃料電池１ｂを提供することができ、さらには、燃料電池１ｂのコストダウンを図ることができ、しかも、部品点数が少なくなる等するため、その製造も簡素かつ容易になる。

また、各セパレータ６ｂが均一な面圧（荷重）で密接状態に積層されるため、簡易な構造で、一層確実なガス漏防止れや接触抵抗の増加防止を図ることができる。

そして、本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて上述したもの以外に種々の変更を行うことが可能であり、例えば各セパレータ６は、ガスケット６６を貼り付ける前に、プレス加工によって各流路６４の形成と湾曲化とを同時に或いは順に行なってもよく、この場合、プレス加工後に必要に応じてひずみ除去の熱処理を施すようにしてもよい。

また、積み重ねた各セパレータ６ｂの締め付けは、ボルト９やネジとナットを用いて行なうことに限られるものでなく、例えば、スタック両端のセパレータ６ｂの両縁部６２をクリップ状のもので挟んで行なうようにしてもよい。

さらに、燃料電池１ｂの各部材の材質や寸法等は前記実施形態のものに限られるものではなく、例えば、例えば各セパレータ６は、前記実施形態のステンレス鋼板のような弾性のある金属薄板にすることが、各流路６４をプレス加工で成形する際に湾曲化も同時に行なえる等の利点もあるので好ましいが、弾性曲面形状に形成された中央部６１を有する湾曲構造をとることができ、かつ、両面に各流路６４を形成できる導電体であればれば、どのような材質のものであってもよい。

そして、本発明は、種々の用途の種々の燃料電池及びその製造方法に適用することができる。

本発明の一実施形態の燃料電池の分解状体の斜視図である。図１の燃料電池のガスケット貼り付け前の平板状のセパレータの正面図である。（ａ）、（ｂ）は図１の燃料電池のガスケット貼り付け後の平板状のセパレータの正面図、背面図である。図１の燃料電池の湾曲加工されたセパレータの正面図である。図１の燃料電池の各セパレータのスタックの締め付けの説明図である。（ａ）、（ｂ）はそれぞれ図１の燃料電池の締め付け時に各セパレータのスタックにに加わる力の説明図である。従来の燃料電池の説明図である。

符号の説明

１ａ、１ｂ燃料電池
２電解質膜
３酸素極
４燃料極
５膜電極接合体
６ａ、６ｂセパレータ
６１中央部
６２縁部
６３挿通孔
９ボルト

Claims

電解質膜を挟んで酸素極と燃料極とが対設された膜電極接合体を、セパレータを介して複数積層した直列スタック構造の燃料電池において、
前記各セパレータが、弾性曲面形状に形成された中央部と、締め付けスペースとしての縁部とを有する板体状に形成され、
前記膜電極接合体を挟み込んで積み重ねられた前記各セパレータを、前記縁部から前記中央部方向に押圧された状態で締め付ける締め付け手段を備え、
前記締め付け手段の締め付けにより、前記各膜電極接合体が前記各セパレータを介して積層されていることを特徴とする燃料電池。
弾性曲面形状に形成された中央部と、締め付けスペースとしての縁部とを有する板体状のセパレータを複数枚形成し、
前記各セパレータを、電解質膜を挟んで酸素極と燃料極とが対設した膜電極接合体を挟み込んで積み重ね、
積み重ねた状態の前記各セパレータを、前記縁部から前記中央部方向に押圧しながら締め付け、前記各膜電極接合体を前記各セパレータを介して積層することを特徴とする請求項１記載の燃料電池の製造方法。