JP2006255705A - 炭酸固化体の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】加圧流動床型ボイラなどの石炭焚ボイラから排出される酸化カルシウム含有石炭灰が、炭酸化処理による固結化の対象として好適な材料であることを見出しなされたもので、酸化カルシウム含有石炭灰を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、この水分を含有する粉粒状原料に炭酸ガス存在下で炭酸化反応を生じさせ、酸化カルシウム含有石炭灰の原料粒子どうしを適当に固結させる。
【選択図】なし
Description
従来、このような加圧流動床型ボイラから排出される石炭灰は、その一部がセメント原料、路盤材、土壌改良材などに利用されてはいるものの(例えば、特許文献1、特許文献2参照)、大部分は埋め立て処分されているのが現状である。
また、埋め立て処分される石炭灰の減容処理法として、石炭灰を1500℃以上の高温で溶融させた後、冷却してスラグ化する方法もあるが、石炭灰を高温で溶融させるために多大な処理コストがかかるという難点がある。
また、本発明の他の目的は、石炭焚ボイラから排出される石炭灰を原料として、ブロックなどの固化体を低コストで製造することができる製造方法を提供することにある。
(i)上記従来技術で用いているスラグは比較的多量の酸化カルシウム(通常、10〜55mass%程度)を含有しているが、そのうちの相当量がフリーのCaOではなく、ダイカルシウムシリケート(2CaO・SiO2)などのような組成物の形態で存在しており、このため酸化カルシウムの含有量の割には炭酸化反応に対する活性度が低い。これに対して、酸化カルシウム含有石炭灰は通常7〜60mass%程度の酸化カルシウムを含有しているが、そのうちの相当量の酸化カルシウムがフリーのCaOであり、このためスラグに較べて炭酸化反応に対する活性度が高い。
(ii)上述のようにスラグ中のCaOは、ダイカルシウムシリケートなどのように他の成分(SiO2など)と結び付いて存在している割合が多いため、スラグ粒子表面で生じる炭酸化反応において、例えばダイカルシウムシリケートを構成していたSiO2がスラグ粒子の表面に残留・蓄積し、これがCaイオンの溶出を阻害するなど、炭酸化反応の阻害要因となるおそれがある。これに対して、酸化カルシウム含有石炭灰が含有する酸化カルシウムはその相当量がフリーのCaOであるため、そのようなおそれはなく、Caイオンの溶出に伴う炭酸化反応が円滑に進行する。
(iv)一般にスラグを炭酸化処理する場合、事前に粉砕処理や篩い分けなどの整粒処理を行う必要があるが、酸化カルシウム含有石炭灰は元々粒径が数μm〜3mm程度の粉粒物であるため、スラグのような事前の整粒処理が殆ど必要ない。
以上のように酸化カルシウム含有石炭灰は、炭酸化処理の対象として、スラグにはない優れた特性及び性状を有することが明らかとなった。
[1]石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、該水分を含有した粉粒状原料に炭酸ガス存在下で炭酸化反応を生じさせることを特徴とする石炭灰の処理方法。
[2]上記[1]の処理方法において、粉粒状原料が、石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰からなることを特徴とする石炭灰の処理方法。
[4]上記[1]又は[2]の処理方法において、酸化カルシウムを含有する石炭灰が、石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰からなるか若しくは石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰を含むことを特徴とする石炭灰の処理方法。
[6]上記[1]〜[5]のいずれかの処理方法において、粉粒状原料に炭酸ガスまたは炭酸ガス含有ガスを吹き込むことにより、粉粒状原料に炭酸化反応を生じさせることを特徴とする石炭灰の処理方法。
[7]上記[1]〜[6]のいずれかの処理方法において、粉粒状原料に炭酸化反応を生じさせるために使用される炭酸ガス含有ガスとして、石炭焚ボイラから排出される石炭燃焼排ガスを用いることを特徴とする石炭灰の処理方法。
[9]上記[8]の製造方法において、粉粒状原料が、石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰からなることを特徴とする炭酸固化体の製造方法。
[10]上記[8]又は[9]の製造方法において、酸化カルシウムを含有する石炭灰が、石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰、石炭焚ボイラの燃焼経路から回収される石炭灰、石炭焚ボイラの排ガス経路に設けられた集塵機から回収される石炭灰、の中から選ばれる1種以上であることを特徴とする炭酸固化体の製造方法。
[12]上記[8]〜[11]のいずれかの製造方法において、酸化カルシウムを含有する石炭灰が、加圧流動床型ボイラから排出される石炭灰であることを特徴とする炭酸固化体の製造方法。
[13]上記[8]〜[12]のいずれかの製造方法において、粉粒状原料の堆積層、充填層又は成形体に炭酸ガスまたは炭酸ガス含有ガスを吹き込むことにより、前記粉粒状原料に炭酸化反応を生じさせることを特徴とする炭酸固化体の製造方法。
[15]石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、該水分を含有した粉粒状原料に、石炭焚ボイラから排出される炭酸ガス含有排ガスの存在下で炭酸化反応を生じさせるとともに、該炭酸化反応により前記炭酸ガス含有排ガスの炭酸ガス濃度を低下させることを特徴とする、石炭焚ボイラから排出される燃焼生成物の処理方法。
また、本発明の炭酸固化体の製造方法によれば、石炭焚ボイラから排出される酸化カルシウム含有石炭灰を原料としてブロック等の炭酸固化体を低コストに製造することができ、この種の石炭灰の利材化を経済的に図ることができる。
本発明の処理方法では、石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰(以下、「酸化カルシウム含有石炭灰」という)を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、該水分を含有した粉粒状原料に炭酸ガス存在下で炭酸化反応を生じさせる。これにより、粉粒状原料は原料粒子どうしが適当に固結した飛散しにくい形態となる。
本発明の処理方法において使用される酸化カルシウム含有石炭灰は、石灰焚火力発電設備の石炭焚ボイラ、特に加圧流動床型ボイラから排出される石炭灰が代表的なものであるが、これに限定されるものではなく、火力発電設備における加圧流動床型ボイラ以外の石炭焚ボイラや、火力発電設備以外で使用される石炭焚ボイラから排出される酸化カルシウム石炭灰を使用してもよい。
本発明の処理方法では、炭酸化反応を生じさせる粉粒状原料として、上記酸化カルシウム含有石炭灰のみを用いてもよいし、或いは上記酸化カルシウム含有石炭灰を粉粒状原料の一部として用いてもよい。
粉粒状の未炭酸化Ca含有原料としては、例えば、コンクリート、鉄鋼製造プロセスで発生したスラグ、モルタル、ガラス、セメント、アルミナセメント、CaO含有耐火物などが挙げられ、これらの1種以上を用いることができる。また、未炭酸化Ca含有原料以外の粉粒状原料としては、例えば、天然石、砂、可溶性シリカ、金属(例えば、金属鉄、酸化鉄など)、酸化カルシウム含有石炭灰以外の石炭灰などが挙げられる。
粉粒状原料が含有する水分は、粉粒状原料に元々含まれている水分(例えば、石炭焚ボイラから排出された後に不可避的に含水された水分)でもよいし、炭酸化処理するに当たって添加した水分でもよい。
また、炭酸ガスの供給量にも特別な制限はないが、一般的な目安としては0.004〜0.5m3/min・t(原料ton)程度のガス供給量が確保できればよい。また、ガス供給時間(炭酸化処理時間)にも特別な制約はないが、目安としては炭酸ガスの供給量が粉粒状原料の質量の1%以上となる時点、すなわち、ガス量に換算すると原料1t当たり5m3以上、好ましくは200m3以上の炭酸ガスが供給されるまでガス供給を行うことが好ましい。
また、炭酸ガス又は炭酸ガス含有ガスは、粉粒状原料の乾燥を防ぐために加湿した状態で原料に供給されることが好ましい。このため粉粒状原料にガスを供給するに当たっては、炭酸ガス又は炭酸ガス含有ガスを一旦水中に吹き込んでH2Oを飽和させた後、粉粒状原料に供給することが好ましく、これにより原料の乾燥を防止して炭酸化反応を促進させることができる。
本発明の製造方法では、石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石灰を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、この水分を含有した粉粒状原料の堆積層、充填層又は成形体に炭酸ガス存在下で炭酸化反応を生じさせることにより、前記粉粒状原料が炭酸化反応で固結した炭酸固化体を得る。
すなわち、使用される酸化カルシウム含有石炭灰は、石灰焚火力発電設備の石炭焚ボイラ、特に加圧流動床型ボイラから排出される石炭灰が代表的なものであるが、これに限定されるものではなく、火力発電設備における加圧流動床型ボイラ以外の石炭焚ボイラや、火力発電設備以外で使用される石炭焚ボイラから排出される酸化カルシウム石炭灰を使用してもよい。
粉粒状原料が含有する水分は、粉粒状原料に元々含まれている水分(例えば、石炭焚ボイラから排出された後に不可避的に含水された水分)でもよいし、炭酸化処理するに当たって添加した水分でもよい。
ここで、上記堆積層として一般的に挙げられるのは、ストックヤードや適当なピット内に形成される粉粒状原料の積み山である。また、充填層として一般的に挙げられるのは、型枠などの容器を用いて形成される原料充填層である。また、成形体として一般的に挙げられるのは、粉粒状原料を適当な成形手段で圧密成形した成形体である。
粉粒状原料の堆積層や充填層の量は特に限定されず、例えば数トンないし数百トン規模の量としてもよいし、数kg〜数十kg程度の量としてもよい。なお、粉粒状原料の堆積層や充填層の量が多くても、炭酸固化後の堆積層や充填層を重機などで砕くことにより、塊状の炭酸固化体を容易に切り出すことができる。
粉粒状原料の堆積層や充填層の締め固めは、堆積層や充填層の上部から重機で締め固める方法や、粉粒状原料の堆積層や充填層に振動を与えることにより締め固める方法などを採用でき、これらを行う際の締め固めの度合いを調整することにより、堆積層や充填層の嵩密度の調整を行う。
また、炭酸ガスの供給量にも特別な制限はないが、一般的な目安としては0.004〜0.5m3/min・t(原料ton)程度のガス供給量が確保できればよい。また、ガス供給時間(炭酸化処理時間)にも特別な制約はないが、目安としては炭酸ガスの供給量が粉粒状原料の質量の3%以上となる時点、すなわち、ガス量に換算すると原料1t当たり15m3以上、好ましくは200m3以上の炭酸ガスが供給されるまでガス供給を行うことが好ましい。
また、炭酸ガス又は炭酸ガス含有ガスは、粉粒状原料の乾燥を防ぐために加湿した状態で原料に供給されることが好ましい。このため粉粒状原料にガスを供給するに当たっては、炭酸ガス又は炭酸ガス含有ガスを一旦水中に吹き込んでH2Oを飽和させた後、粉粒状原料に供給することが好ましく、これにより原料の乾燥を防止して炭酸化反応を促進させることができる。
前記型枠1は実質的に気密にすることが可能な型枠であって、本実施形態では、容器状の本体100とその上部を閉塞する蓋体101とから構成されている。前記本体100の底部にはガス給気部2(ガス給気用空間)が設けられるとともに、このガス給気部2と本体100との間の隔壁には多数のガス通孔20が形成されている。前記ガス給気部2にはガス供給管3が接続され、また、型枠1の上部には型枠内に供給されたガスの排気を行うための排気管4が接続されている。
上記のように原料充填層Aを形成した後、蓋体101を装着して型枠1を気密状態にし、しかる後、ガス供給管3から型枠1内に炭酸ガスを一定期間(例えば、数時間〜数百時間程度)供給する。炭酸ガスはガス給気部2に導入された後、ガス通孔20から上方の原料充填層A内に吹き込まれる。原料充填層A内を通過する炭酸ガスの一部は、原料粒子からその表面付着水に溶出したCaイオンと反応し、原料粒子の表面にCaCO3が析出し、これがバインダーとなって原料充填層Aが固結して炭酸固化体となる。炭酸ガスの残りは原料充填層Aを通過して排気管4から型枠1外に排出される。また、場合によっては、排気管4の開閉弁5を閉じた状態で原料充填層A内に炭酸ガスを供給するようにしてもよいが、その場合には、時々開閉弁5を開にして型枠1内に溜まったガスを放出し、型枠1内の炭酸ガス濃度が所定レベル以上に維持されるようにすることが好ましい。以上のような炭酸ガスの供給を一定期間行った後、脱型し、炭酸固化体を取り出す。
また、本発明の製造方法により得られる炭酸固化体は、漁礁・藻礁造成用石材、築磯用石材、水質浄化用石材、通水性舗装用石材、通水性被覆ブロック、埋設排水溝用ブロック、水耕栽培用ベース材、浄水用フィルター、給水用容器をはじめとする種々の用途に使用することができる。
加圧流動床型ボイラの底部から回収された酸化カルシウム含有石炭灰を100cm×100cm×50cmの型枠内に充填し、含水率:11%、充填密度:1.5g/cm3の原料充填層を形成した。型枠に蓋を装着した後、型枠の底部から原料充填層中に炭酸ガスを供給量10Nm3/hrの割合で4日間吹込み、原料充填層を炭酸固化させて炭酸固化体を得た。
この炭酸固化体の任意の箇所から直径100mm,長さ200mmの円柱状の試料(炭酸固化体)を10本切り出し、それらの圧縮強度を測定した。なお、圧縮強度は試料の端面を研磨した後、アムスラー試験機により測定した。その結果、10本の試料の平均圧縮強度は約100kgf/cm2であった。
加圧流動床型ボイラの底部から回収された酸化カルシウム含有石炭灰を100cm×100cm×50cmの型枠内に充填し、含水率:13%、充填密度:1.6g/cm3の原料充填層を形成した。型枠に蓋を装着した後、型枠の底部から原料充填層中に炭酸ガスを供給量10Nm3/hrの割合で5日間吹込み、原料充填層を炭酸固化させて炭酸固化体を得た。
この炭酸固化体の任意の箇所から直径100mm,長さ200mmの円柱状の試料(炭酸固化体)を10本切り出し、それらの圧縮強度を測定した。なお、圧縮強度は試料の端面を研磨した後、アムスラー試験機により測定した。その結果、10本の試料の平均圧縮強度は約200kgf/cm2であった。
2 ガス給気部
3 ガス供給管
4 排気管
5 開閉弁
20 ガス通孔
100 本体
101 蓋体
A 原料充填層
Claims (16)
- 石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、該水分を含有した粉粒状原料に炭酸ガス存在下で炭酸化反応を生じさせることを特徴とする石炭灰の処理方法。
- 粉粒状原料が、石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰からなることを特徴とする請求項1に記載の石炭灰の処理方法。
- 酸化カルシウムを含有する石炭灰が、石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰、石炭焚ボイラの燃焼経路から回収される石炭灰、石炭焚ボイラの排ガス経路に設けられた集塵機から回収される石炭灰、の中から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項1又は2に記載の石炭灰の処理方法。
- 酸化カルシウムを含有する石炭灰が、石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰からなるか若しくは石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰を含むことを特徴とする請求項1又は2に記載の石炭灰の処理方法。
- 酸化カルシウムを含有する石炭灰が、加圧流動床型ボイラから排出される石炭灰であることを特徴とする請求項1、2、3又は4に記載の石炭灰の処理方法。
- 粉粒状原料に炭酸ガスまたは炭酸ガス含有ガスを吹き込むことにより、粉粒状原料に炭酸化反応を生じさせることを特徴とする請求項1、2、3、4又は5に記載の石炭灰の処理方法。
- 粉粒状原料に炭酸化反応を生じさせるために使用される炭酸ガス含有ガスとして、石炭焚ボイラから排出される石炭燃焼排ガスを用いることを特徴とする請求項1、2、3、4、5又は6に記載の石炭灰の処理方法。
- 石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、該水分を含有した粉粒状原料の堆積層、充填層又は成形体に炭酸ガス存在下で炭酸化反応を生じさせることにより、前記粉粒状原料が炭酸化反応で固結した炭酸固化体を得ることを特徴とする炭酸固化体の製造方法。
- 粉粒状原料が、石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰からなることを特徴とする請求項8に記載の炭酸固化体の製造方法。
- 酸化カルシウムを含有する石炭灰が、石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰、石炭焚ボイラの燃焼経路から回収される石炭灰、石炭焚ボイラの排ガス経路に設けられた集塵機から回収される石炭灰、の中から選ばれる1種以上であることを特徴とする請求項8又は9に記載の炭酸固化体の製造方法。
- 酸化カルシウムを含有する石炭灰が、石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰からなるか若しくは石炭焚ボイラの底部から回収される石炭灰を含むことを特徴とする請求項8又は9に記載の炭酸固化体の製造方法。
- 酸化カルシウムを含有する石炭灰が、加圧流動床型ボイラから排出される石炭灰であることを特徴とする請求項8、9、10又は11に記載の炭酸固化体の製造方法。
- 粉粒状原料の堆積層、充填層又は成形体に炭酸ガスまたは炭酸ガス含有ガスを吹き込むことにより、前記粉粒状原料に炭酸化反応を生じさせることを特徴とする請求項8、9、10、11又は12に記載の炭酸固化体の製造方法。
- 粉粒状原料の堆積層、充填層又は成形体に炭酸化反応を生じさせるために使用される炭酸ガス含有ガスとして、石炭焚ボイラから排出される石炭燃焼排ガスを用いることを特徴とする請求項8、9、10、11、12又は13に記載の炭酸固化体の製造方法。
- 石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、該水分を含有した粉粒状原料に、石炭焚ボイラから排出される炭酸ガス含有排ガスの存在下で炭酸化反応を生じさせるとともに、該炭酸化反応により前記炭酸ガス含有排ガスの炭酸ガス濃度を低下させることを特徴とする、石炭焚ボイラから排出される燃焼生成物の処理方法。
- 石炭焚ボイラにおいて石灰石粉とともに装入された石炭を燃焼させることにより生成した、酸化カルシウムを含有する石炭灰を、少なくとも原料の一部として含む粉粒状原料に水分を含有させ、該水分を含有した粉粒状原料の堆積層、充填層又は成形体に、石炭焚ボイラから排出される炭酸ガス含有排ガスの存在下で炭酸化反応を生じさせることにより、前記粉粒状原料を固結させて炭酸固化体を得るとともに、前記炭酸ガス含有排ガスの炭酸ガス濃度を低下させることを特徴とする、石炭焚ボイラから排出される燃焼生成物の処理方法。
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