JP2006188389A5

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Publication number: JP2006188389A5
Application number: JP2005001490A
Authority: JP
Filing date: 2005-01-06
Publication date: 2008-01-24
Anticipated expiration: 2025-01-06

Description

上記目的を達成する本発明の製造方法は、触媒化学気相成長法によるカーボンナノチューブの製造方法であって、担体上に金属触媒を担持し、この金属触媒と酸素含有炭化水素を、温度６００〜９５０℃で接触させることにより、単層〜５層カーボンナノチューブを主成分とするカーボンナノチューブを生成する工程と、生成した単層〜５層カーボンナノチューブを酸化性ガス存在下、温度３００〜９００℃、かつ単層カーボンナノチューブを除去するのに十分な温度で加熱して、単層カーボンナノチューブを除去する工程から成る高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法である。

本発明の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法は、下記の工程（１）および（２）を満たすものである。
（１）担体上に担持した金属触媒と、酸素含有炭化水素、または酸素含有化合物と炭素含有化合物の混合物を、温度６００〜９５０℃で接触させて単層〜５層カーボンナノチューブを主成分とするカーボンナノチューブを生成する工程。
（２）上記工程で生成した単層〜５層カーボンナノチューブを、酸化性ガス存在下、温度３００〜９００℃、かつ単層カーボンナノチューブを除去するのに十分な温度で加熱して、単層カーボンナノチューブを除去する工程。

Claims

下記の工程（１）および（２）を含む高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
（１）担体上に担持した金属触媒と、酸素含有炭化水素、または酸素含有化合物と炭素含有化合物の混合物を、温度６００〜９５０℃で接触させて単層〜５層カーボンナノチューブを主成分とするカーボンナノチューブを生成する工程。
（２）上記工程で生成した単層〜５層カーボンナノチューブを、酸化性ガス存在下、温度３００〜９００℃、かつ単層カーボンナノチューブを除去するのに十分な温度で加熱して、単層カーボンナノチューブを除去する工程。
前記金属触媒に、前記酸素含有炭化水素、または酸素含有化合物と炭素含有化合物の混合物を接触させるときの圧力が１０００Ｐａ以下であり、かつ前記酸素含有炭化水素の分圧、または酸素含有化合物と炭素含有化合物の混合物の分圧が１Ｐａ以上１００Ｐａ以下である請求項１に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記担体が、ケイ素を主成分とするメソポーラス材料である請求項１または２に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記担体が、ＭＣＭ−４１構造を有するメソポーラス材料である請求項３に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記担体が、ゼオライトである請求項１または２に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記酸化性ガスが、酸素、オゾン、過酸化水素、一酸化炭素、水蒸気からなる群から選ばれる少なくとも一つである請求項１から５のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記酸化性ガスが、オゾンおよび過酸化水素から選ばれると共に、温度３００〜６００℃で加熱する請求項１から５のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記酸化性ガスが、酸素および一酸化炭素から選ばれると共に、温度４００〜８００℃で加熱する請求項１から５のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記酸化性ガスが、水蒸気であり、温度７００〜９００℃で加熱する請求項１から５のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記酸素含有炭化水素が、アルコール、エーテル、ケトンからなる群から選ばれる少なくとも一つである請求項１から９のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記アルコールが、メタノール、エタノール、プロパノールからなる群から選ばれる少なくとも一つである請求項１０に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記酸素含有化合物が、酸素、オゾン、過酸化水素、一酸化炭素、水からなる群から選ばれる少なくとも一つである請求項１から９のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記炭素含有化合物が、メタン、エタン、エチレン、アセチレン、プロパン、プロピレン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、ベンゼンからなる群から選ばれる少なくとも一つである請求項１から９のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記金属触媒が、鉄、コバルト、ニッケル、モリブデン、マンガンからなる群から選ばれる少なくとも一つである請求項１から１３のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
製造したカーボンナノチューブを、透過型電子顕微鏡で観測し、任意に選択した１００本中、５０本以上が２層〜５層カーボンナノチューブである請求項１から１４のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
製造したカーボンナノチューブを、透過型電子顕微鏡で観測し、任意に選択した１００本の２層〜５層カーボンナノチューブ中、８０本以上がその内径が０．５から３．０ｎｍの範囲内にある請求項１から１５のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
前記担体を、基板の上に膜状に配置し、該基板に対して、２層〜５層カーボンナノチューブを、実質的に垂直方向に配向成長させる請求項１から１６のいずれか１項に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブの製造方法。
下記の要件（１）〜（４）を満たす高純度２層〜５層カーボンナノチューブ含有組成物。
（１）透過型電子顕微鏡で観測し、任意に選択した１００本のカーボンナノチューブ中、５０本以上が２層〜５層カーボンナノチューブであること。
（２）透過型電子顕微鏡で観測し、任意に選択した２層〜５層カーボンナノチューブ中の屈曲部間距離の平均が１００ｎｍ以上であること。
（３）共鳴ラマン散乱測定により、１５６０〜１６００ｃｍ^−１の範囲内で最大のピーク強度をＧ、１３１０〜１３５０ｃｍ^−１の範囲内で最大のピーク強度をＤとしたとき、Ｇ／Ｄの比が１０以上であること。
（４）元素分析による金属含有率が１重量％以下であること。
さらに、下記の要件（５）、（６）を満たす請求項１８に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブ含有組成物。
（５）透過型電子顕微鏡で観測し、任意に選択した１００本のカーボンナノチューブ中、５０本以上が３層〜５層カーボンナノチューブであること。
（６）透過型電子顕微鏡で任意に選択した３層〜５層カーボンナノチューブ中の屈曲部間距離の平均が１００ｎｍ以上であること。
請求項１８または１９に記載の高純度２層〜５層カーボンナノチューブ含有組成物を含む電子放出材料。