JP2006114758A - 表示装置およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】この表示装置は、少なくとも一組の電極2,5を備え、前記電極2,5間は複数の機能層から構成され、該機能層は少なくとも1種類の高分子物質からなり、有機溶媒を含む発光機能を有した層4と、少なくとも1種類の無機物からなる電注入層3とを含む有機エレクトロルミネッセント素子で構成される。
【選択図】図1
Description
た交流による駆動が必須となるため、駆動回路が複雑化となる上、消費電力が大きいために携帯機器への適用は困難である。
られているところである。
極と発光層の間に何も無い場合と比較すると確かに効率は向上しているが、PEDOT層を備えた素子に比較するとかえって特性は悪化している。
特に、屋外の大型表示パネルなどに用いられる場合には、高輝度特性が求められており、更なる高輝度化を求めて鋭意研究がなされている。
ることで素子の駆動電圧の低減を図っている。この例では、素子の耐久性が乏しい理由を電極とホール輸送層あるいは発光層との障壁が高く、この障壁に無理な電圧がかかることに起因するものと考え、仕事関数が従来の陽極材料であるITOよりも大きい金属酸化物薄膜を用いることにより、電極とホール輸送層あるいは発光層との障壁を低くし、駆動電圧の低減および耐久性の向上を図っている(特許文献1および非特許文献3)。
の電子親和力をあらわすエネルギー値の絶対値(以下電子親和力と表現する)が前記発光機能を有した層の電子親和力よりも小さい材料を使用したものを含む。
この構成により、電荷の抜けをブロックすることができ、電荷が発光層内で有効に発光に寄与するようにすることができる。
なお、ここで用いられる酸化物としては、クロム(Cr)、タングステン(W)、バナジ
ウム(V)、ニオブ(Nb)、タンタル(Ta)、チタン(Ti)、ジルコニウム(Zr)、ハフ
ニウム(Hf)、スカンジウム(Sc)、イットリウム(Y)、トリウム(Tr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ルテニウム(Ru)、オスミウム(Os)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni
)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、カドミウム(Cd)、アルミニウム(Al)、ガリウム(Ga)、インジウム(In)、シリコン(Si)、ゲルマニウム(Ge)、錫(Sn)、鉛(Pb)、アンチモン(Sb)、ビスマス(Bi)あるいは、ランタン(La)からルテチウム(Lu)までのいわゆる希土類元素などの酸化物を挙げることができる。なかでも酸化アルミニウム(AlO)
、酸化銅(CuO)、酸化シリコン(SiO)は、特に長寿命化に有効である。
例えば遷移金属の化合物は、複数の酸化数をとるため、これにより、複数の電位レベルをとることができ、電荷注入が容易となり、駆動電圧を低減することができる。
るものから、非常に絶縁性の高いものまでさまざまな化合物が知られているが、種々の実験の結果、絶縁性の高い化合物については成膜の際にその膜厚をおおむね5nm付近以下にすることでキャリア注入が可能になることがわかった。具体的な化合物として以下のものを挙げることができ、好ましくは窒化チタン(TiN)である。TiNは非常に堅牢な材料として知られており、熱に対して安定である。
窒化ホウ素(BN)、窒化珪素(SiN)、窒化マグネシウム(MgN)、窒化モリブデン(MoN
)、窒化カルシウム(CaN)、窒化ニオブ(NbN)、窒化タンタル(TaN)、窒化バナジウ
ム(BaN)、窒化亜鉛(ZnN)、窒化ジルコニウム(ZrN)、窒化鉄(FeN)、窒化銅(CuN
)、窒化バリウム(BaN)、窒化ランタン(LaN)、窒化クロム(CrN)、窒化イットリウ
ム(YN)、窒化リチウム(LiN)、窒化チタン(TiN)、およびこれらの複合窒化物等も適用可能である。
例えば、ルテニウム(Ru)の酸窒化物結晶Ru4Si2O7N2等も極めて耐熱性(1500℃)が高く安定な物質であることから薄く成膜することにより、電荷注入層として適用可能である。この場合はゾルゲル法で成膜した後、熱処理を行なうことにより成膜することができる。
、IIA、IIIB族のサイアロン、または多元サイアロン等の酸窒化物が適用可能である。こ
れらはCVD法、スパッタリング法などで形成可能である。この他、窒化珪素酸ランタン(LaSiON)、窒化珪素酸ランタンユーロピウム(LaEuSi2O2N3)、酸窒化珪素(SiON3)等も
適用可能である。これらはおおむね絶縁体であることが多いため、膜厚は1nmから5nm程度と薄くする必要がある。またこれらの化合物はエキシトンの閉じ込め効果が大であり、電子注入を行なう側に形成してもよい。
また、複合酸化物には非常に多くの種類があり、そのうち多くのものが電子的に興味深い物性を持っている。具体的には以下のような化合物を挙げることができるが、これらはあくまでその一例である。
ニオブ酸リチウム(LiNbO3)、バナジウム酸ナトリウム(Na3VO4)、バナジウム酸鉄(FeVO3)、チタン酸バナジウム(TiVO3)、クロム酸バナジウム(CrVO3)、バナジウム酸ニ
ッケル(NiVO3)、バナジウム酸マグネシウム(MgVO3)、バナジウム酸カルシウム(CaVO3)、バナジウム酸ランタン(LaVO3)、モリブデン酸バナジウム(VMoO5)、モリブデン
酸バナジウム(V2MoO8)、バナジウム酸リチウム(LiV2O5)、珪酸マグネシウム(Mg2SiO4)、珪酸マグネシウム(MgSiO3)、チタン酸ジルコニウム(ZrTiO4)、チタン酸ストロ
ンチウム(SrTiO3)、マグネシウム酸鉛(PbMgO3)、ニオブ酸鉛(PbNbO3)、ホウ酸バリウム(BaB2O4)、クロム酸ランタン(LaCrO3)、チタン酸リチウム(LiTi2O4)、銅酸ラ
ンタン(LaCuO4)、チタン酸亜鉛(ZnTiO3)、タングステン酸カルシウム(CaWO4)等が
可能となる。
この構成により、電子の抜けをブロックすることができ、電子が発光機能を有した層内で有効に発光に寄与するようにすることができる。
この構成により、電子の抜けを生じ易いホール注入層側に電子ブロック層等のバッファ層が形成されており、かつこれらの層の上に発光機能を有した層が形成されるため、発光機能を有した層がホール注入層の成膜時にダメージを受けるのを防止することができる。ここで陰極としては、電子の注入を容易にするためのカルシウム(Ca)層やバリウム(Ba)層など仕事関数の小さい層を発光層側に配した多層構造体として形成するのが望ましい。
これにより、真空工程を必要とすることなく形成できるため、設備が簡単で大面積基板への形成が容易となる。
図1に本発明の実施の形態における高分子有機EL素子を用いた表示装置の概略斜視図、図2にこの有機EL素子の要部断面図を示す。
ム錫酸化物)、更にこの上層に形成された電荷注入層3としての金属酸化物薄膜、バッファ層Bとしての高分子材料からなる電子ブロック層と、高分子材料からなる発光層4と、金属材料で形成された陰極5とで構成される。
。発光層4では、このようにして注入されたホールと電子とが再結合し、これに伴って生成される励起子が励起状態から基底状態へ移行する際に発光現象が起る。この発光を表示装置に適用するものである。
まずガラス基板1上にスパッタリング法によりITO薄膜、続いて真空蒸着法により、金属酸化物薄膜を形成し、これらをフォトリソグラフィによりパターニングすることにより、陽極2および電荷注入層3を形成する。
この後、塗布法により高分子材料からなるバッファ層Bおよび発光層4を塗布形成する。
そして最後に陰極5を形成する。
このように本発明の方法によれば、バッファ層Bおよび発光層4が高分子材料を塗布することにより形成されるため、製造が容易でかつ大面積化が可能である。
構造としては図1および2に示したものと同様であり、図1および2を参照しつつ説明する。
本実施例1の有機エレクトロルミネッセント素子は、厚さ1mmのコーニング7029#と指称されているガラス製の基板1と、この上層に形成された厚さ20nmのITO薄膜からなる陽極2と、この陽極2の上層に形成された厚さ20nmの酸化モリブデン薄膜からなる電荷注入層3と、電荷注入層3上に形成された、厚さ20nmのポリフルオレン系化合物であるバッファ層としてのポリ[(9,9-ジオクチルフルオレニル-2,7-ジイル)-アルト-コ-(N,N'ジフェニル)-N,N'ジ(p-ブチル-オキシフェニル)-1,4-ジアミノベンゼン)]、すなわちPoly[9,9-dioctylfluorenyl-2,7-dill)alt-co-(N,N'diphenyl)-N,N'di(P-butyl-oxyphenyl)-1,4-diaminobenzene)]と、厚さ80nmのポリフルオレン系化合物であるポリ[(9,9-ジオクチルフルオレニル-2,7-ジイル)-コ-1,4-ベンゾ-{2,1'-3}-チアジアゾール)]、すなわちPoly[(9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl)-co-1,4-benzo-{2,1'-3}-thiadiazole)]からなる発光層4と、発光層4上に形成された厚さ20nmのカルシウム(Ca)層5aと厚さ100nmのアルミニウム(Al)層5bとからなる陰極5とで構成されている。ここで陽極2と電荷注入層3とはストライプ状にパターニングされており、更にこれに直交するように陰極5がストライプ状にパターニングされている。
バッファ層材料及び発光材料はたとえば日本シーベルヘグナー社にて購入可能である。
横軸は印加電圧(V)である。またこのとき、モリブデン酸化物素子の上記電流密度と、そのときモリブデン酸化物素子から取り出された発光の強度の関係を表す発光強度―電流密度曲線を図4に示す。図中縦軸は発光強度(cd/m2)、横軸は電流密度(mA/c
m2)である。図3については比較の為に図1の素子のモリブデン酸化物薄膜をPEDO
Tに代えた比較例1の素子(PEDOT素子とする)を同時にプロットしている。また、図4については比較の為に比較例1のPEDOT素子に加えて図1の素子からバッファ層薄膜を除いた比較例2の素子(バッファ層をもたない素子とする)を同時にプロットしている。図3、4について、図中の記号はそれぞれ、(a)および(c)がモリブデン酸化物素子を、(b)および(d)がPEDOT素子を、(e)がバッファ層をもたない素子を表している。
維持することができることがわかる。
な直線性を維持していることがわかる。これに対し、比較例1のPEDOT素子を示す曲線(d)によれば、比較例1の素子では発光強度―電流密度曲線が直線性を示すのはせいぜい40000(cd/m2)までであり、それ以上の発光強度を得ることはできなかっ
た。一方比較例2のバッファ層をもたない素子では曲線(e)に示すように、電流密度に対して得られる発光強度が小さく、電流が有効に発光に寄与していないことがわかる。
これら図3および図4から、本発明の実施例1の有機エレクトロルミネッセント素子であるモリブデン酸化物素子は、幅広い発光強度範囲にわたり安定に動作し、高効率の発光強度を得ることができることがわかる。
で駆動した際の発光輝度の時間変化、ならびに電流値を一定に保つ為に必要となる印加電圧の時間変化を示す。図5についても比較の為に比較例1のPEDOT素子の値を同時にプロットしている。また、両者の輝度変化の比較をより分かりやすくする為に発光輝度を評価開始時の発光輝度で規格化している。図中の記号はそれぞれ(f)が実施例1のモリブデン酸化物素子の発光輝度の変化を、(g)が比較例1のPEDOT素子の発光輝度の変化を、(h)が実施例1のモリブデン酸化物に対する印加電圧の時間変化を、(i)が比較例1のPEDOT素子に対する印加電圧の時間変化を表している。
図5においては実施例1のモリブデン酸化物素子および比較例1のPEDOT素子の経過時間と印加電圧との関係を曲線(h)、(i)で示すように、実施例1のモリブデン酸化物素子によれば長時間にわたって印加電圧の上昇もなく信頼性の高い駆動を実現することができることがあきらかである。また実施例1のモリブデン酸化物素子および比較例1のPEDOT素子の経過時間と発光強度との関係を曲線(f)、(g)で示すように、実施例1のモリブデン酸化物素子によれば長時間にわたって発光強度の低下がより少なくてすみ、より長寿命である事がわかる。
800mA/cm2の時点では、この極めて小さく薄い素子に対して実に600mW以上
ものエネルギーが投入されていることになる。有機EL素子は投入した電力の光への変換比率である発光効率が高いが、それでもなお熱の発生は避けられないものであって、モリブデン酸化物素子も評価後は素手では触れぬほどに高温になっている。しかも、これはガラス基板を介してのことであり、発光時の素子そのものの温度はきわめて高くなっていることが容易に推測できるものである。
図6はもっとも単純な有機EL素子の電荷のエネルギー状態を説明するための概略説明図である。また、図7は図6の素子構成に電荷注入層としてのPEDOT層を追加した素子の電荷のエネルギー状態を説明するための簡易説明図、図8は図6の素子構成に電荷注入層としてのモリブデン酸化物層を追加した素子の電荷のエネルギー状態を説明するための概略説明図である。
化物薄膜と発光層の界面を示す線、153はモリブデン酸化物薄膜内のホール、154はモリブデン酸化物薄膜内の準位のエネルギーレベルを示す線である。
有機EL素子の発光は無機LEDなどと同様にホールと電子の再結合エネルギーが光の形で解放されることで生じる。まず、図6に示すように、陽極上のホール126が発光層のHOMO124に注入され、また陰極上の電子128が発光層のLUMOに注入される。発光層に注入されたホール127および電子129は印加された電界にしたがって発光層内を対極側に互いに逆方向に移動する。それぞれの電荷は発光層を移動する途中で一定の確率で対電荷と出会いホール-電子対、いわゆるエキシトンを生成する。エキシトンは
いわばエネルギーの塊であって、このエネルギーが光の形で開放されると素子は発光を生じる。
図6において陽極のエネルギーレベルを示す線120と発光層のHOMOを示す線127に注目する。図7中におけるこれらの線の位置はそのまま電場のエネルギーを示しており、線120と線127の高さの違いはそのまま両者のエネルギーレベルの違いを示しているものとする。エネルギーレベルが異なるということはそれぞれのエネルギーレベルにあるホールは異なるエネルギーを持っていることを意味しており、一般に図5のような表現においてホールはより下方にあるものが高いエネルギーを持ち、電子はより上方にあるものが高いエネルギーを持つと定義されている。よって、発光層内のホール127は陽極上のホール126よりも高いエネルギーを持っていることになる。このとき、よりエネルギーの低い陽極上のホール126を発光層内に注入するためにはホール126とホール127の差に見合ったエネルギーを外部より与える必要があり、素子に印加される電圧の一部がこれに充当される。
があるためここにはきわめて容易に遷移が生じる。また、PEDOTのエネルギーレベル164に到達したホールは同様の理由で容易に発光層のエネルギーレベル124に遷移する。
のMoO2や3価のMo2O3などである。還元を受けるということは電子を受け取るとい
うことに等しいため、還元され価数が小さくなった酸化物は価数が大きな酸化物よりも電子を放しやすい状態、即ちホールを受け取りやすい状態になる。これは即ち図6から8で表現されるところのより上方のエネルギーレベルを持つということに等しい。
進むのは発生する熱による劣化の促進が顕著に表れることが大きな原因と考えられる。これに対し、モリブデン酸化物は無機物質であり、本質的に熱に対して非常に堅牢であることから、幅広い電流密度域にわたって安定した特性を維持しつづけるという結果が得られているものと考えられる。
厳しい条件下でも安定でPEDOT素子よりも優れている素子は温和な駆動条件でも同様に優れた特性を持っていることは明らかである。これについては図5を用いて説明を行う。
素子を駆動した際の発光輝度と、一定電流を流す為に必要となる印加電圧をプロットしたものである。140mA/cm2の電流を流した際には2つの素子とも15000cd/
m2付近の高い輝度で発光する。この輝度はなおディスプレイなどの一般的な用途を考え
る際には高いものであるが、図4から分かるようにPEDOT素子も電流密度に対して比例する発光を示している領域であるので両者を比較するには好適である。
前記実施例1では発光層としてPPV系の材料であるポリ[2-メトキシ-5-(2-エチルヘキシロキシ)-1,4-フェニレンビニレン]、すなわち、Poly[2-methoxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1,4-phenylenevinylene]を用いている。
この材料も実施例1と同様にたとえば日本シーベルヘグナー社より購入可能である。
他の構造については前記実施例1と同様に構成した。
この場合、実施例1の場合よりもさらに発光強度の高い有機エレクトロルミネッセント素子を形成することができ、屋外用の表示装置として有効である。
、炭化シリコン、ガリウム砒素、窒化ガリウム等の半導体材料、或いは、顔料等を含んだ前述の透光性基板材料、表面に絶縁処理を施した金属材料、等から適宜選択して用いることができ、複数の基板材料を積層した積層基板を用いることもできる。
化亜鉛(ZnO)等の透明導電膜の他、クロム(Cr),ニッケル(Ni),銅(Cu),錫(Sn
),タングステン(W),金(Au)など、仕事関数の大きな金属あるいはその合金、酸化
物などを用いることができる。また、安定で信頼性の高い電荷注入層を用いているため、電極としては低抵抗でかつ必要とする物性を備えた材料で構成すればよく、選択の自由度が高い。これにより電極自体の劣化を防止することができる。
(Ti)、ジルコニウム(Zr)、タングステン(W)、イットリウム(Y)、ランタン(La)等多くの遷移金属の酸化物が同様の特性を示す。また、やや注入特性が劣るものの上記金属を含む多くの遷移金属の窒化物においても有効である。
性の高い材料である場合には電子ブロック機能をもつバッファ層を持つことは必須であるが、PPVのように電子輸送性の低い材料である場合には、電子ブロック機能が無くてもよ
い場合もある。
、容易に大面積な有機EL素子の作成が可能となるとともに、有機EL素子の各層間の密着性が向上するため、素子における短絡を抑制することができ、安定性の高い有機EL素子を形成できる。
として好適である。
以上本発明の実施の形態1に従い単純マトリックス型の表示装置について説明したが、
本発明の有機EL素子を用いた表示装置は、各画素ごとに駆動回路を形成したアクティブマトリックス型の表示装置にも適用可能である。図9にこのアクティブマトリックス型の表示装置の等価回路図、図10にレイアウト説明図、図11に斜視図を示す。
極および電荷注入層は個別に形成されており、バッファ層から発光層は一体形成、陰極はストライプ状に形成されている。なおこの駆動用の薄膜トランジスタは、例えばガラス基板11上に有機半導体層(高分子層)を形成しこれを、ゲート絶縁膜で被覆しこの上にゲート電極を形成すると共にゲート絶縁膜に形成したスルーホールを介してソース・ドレイン電極を形成してなるものである。そして、この上にポリイミド膜などを塗布して絶縁層(平坦層)を形成し、その上部に陽極(ITO)12、有機半導体層14および陰極15を形成して有機EL素子を形成した構造を有している。なお、図11には、コンデンサや配線については省略したが、これらも同じガラス基板上に形成されている。このようなTFTと有機EL素子からなる画素が同一基板上に複数個マトリクス状に形成されてアクテ
ィブマトリクス型の表示装置を構成している。
図12は本発明の実施の形態3における表示装置に用いられる有機EL素子の要部を示す断面図である。なお、本実施の形態において、表示装置の装置構成は実施の形態1において用いものと同様になっている。
、ラングミュア・ブロジェット法(LB法)、レイヤーバイレイヤー法、スピンコート法、インクジェット法、ディップコーティング法、スプレー法などの湿式法などから適宜選択可能であり、結果的に本発明の効果を奏効し得るように形成可能な方法であれば、いかなるものでもよいことはいうまでもない。
2 陽極
3 電荷注入層
B バッファ層
4 発光層
5 陰極
Claims (23)
- 少なくとも一方が電気的に分割され、相対向する領域を持つように配列された電極対と、
前記電極対を構成する電極間に形成された複数の機能層とを具備し、
前記機能層は、少なくとも1種類の高分子物質からなり、有機溶媒を含む発光機能を有した層と、少なくとも1種類の無機物からなる電荷注入層とを含み、
前記相対向する領域を単位画素とする有機エレクトロルミネッセント素子が
画像表示配列を形成するようにした表示装置。 - 請求項1に記載の表示装置であって、
前記電極は所定の間隔を隔てて形成されたストライプ状の電極で構成され、少なくともひとつのスイッチング素子を介して走査されることで画像表示配列を形成するようにした表示装置。 - 請求項2に記載の表示装置であって、
前記電極対を構成する各電極はそれぞれ、所定の間隔を隔てて配列されたストライプ状の陽極と、前記陽極のストライプと直交する方向に配列されたストライプ状の陰極とで構成される表示装置。 - 請求項1に記載の表示装置であって、
前記電極対を構成する各電極のいずれかが、画素毎に電気的に分離されて構成され、前記分離された電極は少なくともひとつのスイッチング素子を介して走査されることで画像表示配列を形成するようにした表示装置。 - 請求項1乃至4のいずれかに記載の表示装置であって、
前記機能層は少なくとも一つのバッファ層を含む表示装置。 - 請求項5に記載の表示装置であって、
前記バッファ層が高分子層で構成される表示装置。 - 請求項6に記載の表示装置であって、
前記バッファ層が有機溶媒を含む表示装置。 - 請求項1乃至7のいずれかに記載の表示装置であって、
前記発光機能を有した層がフルオレン環を含む高分子化合物を含む表示装置。 - 請求項1乃至8のいずれかに記載の表示装置であって、
前記発光機能を有した層がフェニレンビニレン基を含む表示装置。 - 請求項5乃至11のいずれかに記載の表示装置であって、
前記バッファ層の電子親和力をあらわすエネルギー値の絶対値が前記発光機能を有した層の電子親和力をあらわすエネルギー値の絶対値よりも小さい表示装置。 - 請求項1乃至12のいずれかに記載の表示装置であって、
前記電荷注入層が酸化物を含む表示装置。 - 請求13に記載の表示装置であって、
前記電荷注入層が遷移金属の酸化物を含む表示装置。 - 請求項14に記載の表示装置であって、
前記電荷注入層がモリブデンまたはバナジウムの酸化物を含むことを特徴とする表示装置。 - 請求項1乃至12のいずれかに記載の表示装置であって、
前記電荷注入層が窒化物を含む表示装置。 - 請求項16に記載の表示装置であって、
前記電荷注入層が遷移金属の窒化物を含む表示装置。 - 請求項1乃至12のいずれかに記載の表示装置であって、
前記電荷注入層が酸窒化物を含む表示装置。 - 請求項18に記載の表示装置であって、
前記電荷注入層が遷移金属の酸窒化物を含む表示装置。 - 請求項1乃至12のいずれかに記載の表示装置であって、
前記電荷注入層が遷移金属を含む複合酸化物を含む表示装置。 - 請求項5乃至20のいずれかに記載の表示装置であって、
前記バッファ層は、ホール注入側に配置された電荷注入層と発光機能を有した層との間に配置される表示装置。 - 請求項1乃至21のいずれかに記載の表示装置であって、
透光性基板上に形成された陽極と、
前記陽極上に形成された、ホール注入層と、
前記ホール注入層上に形成されたバッファ層と、
前記バッファ層上に形成された発光機能を有した層と
前記発光機能を有した層上に形成された電子注入層と、
前記電子注入層上に形成された陰極とを含む表示装置。 - 請求項1乃至22のいずれかに記載の表示装置の製造方法であって、
前記有機エレクトロルミネッセント素子の前記発光機能を有した層は、湿式法で形成される表示装置の製造方法。
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JP2008140826A (ja) * | 2006-11-30 | 2008-06-19 | Toppan Printing Co Ltd | 有機エレクトロルミネッセンス素子およびその製造方法 |
-
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