JP2006021368A - 多層フィルムおよび成形体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】融点が105℃以下のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)を含む樹脂層(1)とポリエチレン系樹脂(B)を主成分とする樹脂層(2)が積層されてなる層(12)を有する多層フィルムまたは成形体。
【選択図】図1
Description
これらの方法はアンカーコート剤を使用せずにポリエチレン系樹脂層とポリプロピレン系樹脂層の接着力を発現させる方法としては優れているものの、さらなる高機能化が求められるケースもある。(特許文献1〜3)
(a1)DSC法によって測定される融点が105℃以下
(a2)ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)から得られる分子量分布が3以下
また本発明の第二の発明は、樹脂層(1)が、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)3〜97重量%、結晶性ポリプロピレン(C)97〜3重量%、(A)(C)の合計量100重量部に対してエチレン・α−オレフィン共重合体(D)0〜50重量部、低密度ポリエチレン(E)0〜50重量部からなる樹脂組成物を主成分とする成分からなる請求項1記載の多層フィルムまたは成形体である。
さらに本発明の多層フィルムまたは成形体を得るための方法および本発明の用途についても提供する。
本発明におけるプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)は、(a1)DSC法によって測定される融点(200℃にて5分間保持した後、降温速度−20℃/minで−20℃まで降温後、再度180℃まで20℃/minで昇温する際に観察されるときの吸熱ピーク)が105℃以下、好ましくは95℃以下、より好ましくは80℃未満であり、さらにゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)によって測定された分子量分布が1〜3、好ましくは1.5〜2.5の範囲を示すものが使用される。
プロピレンとともに共重合されるコモノマー(α−オレフィン)としては、エチレン、1−ブテン、1−ペンテンをはじめとする少なくとも1種以上の炭素数2〜20のα−オレフィン(プロピレンを除く)であるが、好ましくは1−ブテンもしくは1−ブテンを主成分とするものである。プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)中のコモノマー含量は10〜40モル%、好ましくは15〜30モル%である。
146exp(−0.022M)≧Tm≧125exp(−0.032M)
の範囲にあるものが望ましく用いられる。
プロピレン系共重合体(a)のASTM D−1238に準拠し、230℃、2.16kg荷重下で測定したメルトフローレート(以下、MFR(230℃)と略記する)は1〜40(g/10分)、好ましくは3〜20(g/10分)の範囲にある。
ポリエチレン系樹脂(B)
本発明におけるポリエチレン系樹脂(B)は、エチレン由来の構造を主成分とするものであれば特に制限はないが、具体的には、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、その他のエチレン・α−オレフィン共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体、エチレン・メタクリル酸メチル共重合体等のエチレン・不飽和カルボン酸共重合体やエチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体、アイオノマー樹脂等を挙げることができる。
本発明の樹脂組成物における結晶性ポリプロピレン(C)としては、公知のプロピレン単独重合体、またはエチレンないしは炭素数4〜20のα―オレフィンとのランダムまたはブロック共重合体、これらの複数混合物を挙げることができる。プロピレン系重合体のメルトフローレート(MFR、ASTMD1238、230℃、2.16kg荷重)としては1〜50(g/10分)、好ましくは1〜40(g/10分)、示差走査熱量計(DSC)で測定した融点が110〜150℃、好ましくは115〜140℃の範囲にあるプロピレンランダム共重合体が好ましく利用される。このようなランダム共重合体を使用することで低温ヒートシール性およびフィルム外観に優れたシーラントフィルムを得ることができる。
本発明のエチレン・α−オレフィンランダム共重合体(D)は、エチレンと炭素数3〜20、好ましくは炭素数3〜10までのα−オレフィン共重合させたものを意味するが、下記特徴を有するものが好ましく使用できる。
(a)密度(ASTM 1505 23℃)が0.850〜0.899g/cm3、好ましくは0.860〜0.895g/cm3、より好ましくは0.870〜0.888g/cm3
(b)190℃で測定したメルトフローレート(ASTM D1238、2.16kg荷重)が1〜150g/10分
エチレン・α−オレフィンランダム共重合体(D)の製造法については特に制限はないが、ラジカル重合触媒、フィリップス触媒、チーグラー・ナッタ触媒、あるいはメタロセン触媒を用いて、エチレンとα−オレフィンとを共重合することによって製造することができる。特にメタロセン触媒を用いて製造された共重合体は通常分子量分布(Mw/Mn)が3以下であり、本発明に好ましく利用できる。
その分子構造は、直鎖状であってもよいし、長鎖または短鎖の側鎖を有する分岐状であってもよい。
本発明の低密度ポリエチレン(E)は、ASTM D1238に準じ190℃、2.16kg荷重で測定したメルトフローレート(以下MFRと略記する)が0.1〜50、好ましくは1〜40(g/10分)であり、密度(ASTM D1505)が0.900〜0.940、好ましくは0.900〜0.930(g/cm3)であり、かつメルトテンション(MT)とメルトフローレート(MFR)とが次の関係式
40×(MFR)-0.67 ≦ MT ≦ 250×(MFR)-0.67
を満たしているものである。ここで、MTおよびMFRは、いずれも190℃で測定した値である。メルトテンション(MT)は、溶融させた低密度ポリエチレン(E)を一定速度で延伸したときの応力を測定することによって求められる値である。具体的には、東洋精機製MT測定機を用い、樹脂温度190℃、押出速度15mm/分、巻取速度15m/分、ノズル径2.09mmφ、ノズル長さ8mmの条件で測定した値である。
樹脂層(1)、樹脂層(2)、層(12)
本発明の樹脂層(1)は、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)を含む。また本発明の樹脂層(1)は、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)3〜97重量%、結晶性ポリプロピレン(C)97〜3重量%、(A)(C)の合計量100重量部に対してエチレン・α−オレフィン共重合体(D)0〜50重量部、低密度ポリエチレン(E)0〜50重量部からなる樹脂組成物を主成分とする層である。樹脂層(1)の好ましい範囲はプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)10〜60重量%、結晶性ポリプロピレン(C)40〜90重量%、(A)(C)の合計量100重量部に対してエチレン・α−オレフィン共重合体(D)5〜30重量部、低密度ポリエチレン(E)0〜30重量部からなる
本発明の樹脂層(2)は、前記ポリエチレン系樹脂(B)を主成分とする層である。
また本発明の層(12)は、前記樹脂層(1)と樹脂層(2)が熱融着して形成される層であり、このときアンカーコート剤を使用しないことを特徴とする。
層(12)を形成する方法としては、樹脂層(1)、樹脂層(2)および必要に応じて他の樹脂を溶融させて同時に押出す公知の共押出法、または樹脂層(1)もしくは樹脂層(2)の一方を最表面とした単層ないしは多層のフィルムまたは成形体上に、他の一方を溶融させて積層させる公知の溶融押出しラミネーション法、独立に得られた樹脂層(1)および樹脂層(2)を最表面とする単層ないしは多層のフィルムまたは成形体を、熱ロールあるいは熱板等を用いて熱圧着(ヒートシール)させる方法などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
この際、樹脂層(1)および樹脂層(2)の一方または両方に、オゾン・プラズマ処理などのように表面に化学的・物理的な処理を施すことも可能である。このような処理を行うことで層間の接着力がさらに増加する。
樹脂層(1)、樹脂層(2)および層(12)は、それぞれ延伸することも可能である。延伸することにより剛性の増加、薄肉化が可能となる。
本発明の多層フィルムまたは成形体は、前記層(12)を有する構造体である。前記層(12)の一方の表面または両面にフィルムやシート等からなる他の層(基材)を積層することも可能である。
他の層(基材)としては特に限定されるものではないが、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィンフィルム、スチレン系樹脂のフィルム、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレート等のポリエステルのフィルム、ナイロン6やナイロン6,6のようなポリアミドのフィルム、またはこれらの延伸フィルム、ポリオレフィンフィルムとポリアミドフィルムやエチレン−ビニルアルコール共重合体フィルムのようなガスバリヤー性のある樹脂フィルムとの積層フィルム、アルミニウム等の金属箔、あるいはアルミニウムやシリカ等を蒸着させた蒸着フィルムや紙等が、包装材の使用目的に応じて適宜選択使用される。この他の層(基材)は、1種類のみならず、2種類以上を組み合わせて使用することもできる。
上記のような方法で多層フィルムまたは成形体を得る際、樹脂層(1)、樹脂層(2)あるいは層(12)と他の層(基材)との接着強度が十分でない場合には、アンカーコート剤を用いたり、不飽和カルボン酸グラフトポリオレフィンのような変性ポリオレフィンを接着性樹脂として用いることができる。
以下に本実施例および比較例に用いた原料の物性を示す。
ブテン含量=21mol%、Tm=81℃、MFR(230℃)=7g/10min、Mw/Mn=2.1
b、 結晶性ポリプロピレン1(rPP):プロピレン・エチレン・1−ブテンランダム共重合体
Tm=140℃、MFR(230℃)=7g/10min、Mw/Mn=4.8
c、 結晶性ポリプロピレン2(mPP):プロピレン・エチレン共重合体
Tm=125℃、MFR(230℃)=7g/10min、Mw/Mn=2.1
d、 ポリエチレン系樹脂(L−LDPE):直鎖状低密度ポリエチレン
密度=926kg/m3、MFR(190℃)=3.6g/10min、Tm=123℃
e、 エチレン・α−オレフィン共重合体(EBR):エチレン・1−ブテン共重合体
ブテン含量=11mol%、密度=885kg/m3、MFR(190℃)=3.6g/10min、Tm=66℃
f、 低密度ポリエチレン(LDPE):高圧法低密度ポリエチレン
密度=0.917g/cm3、MFR(190℃)=7.2g/10min、Tm=106℃
g、 石油樹脂:脂環族飽和炭化水素樹脂
分子量(Mn)=820、Tg(ガラス転移)=80℃ 。
i)接着力
下記に示す実施例で得られたフィルムの樹脂層(1)と樹脂層(2)の間の層間接着力を、180度方向に300mm/分の速度で剥離させたときの強度を接着力(N/15mm)とした。なお、接着力が強く剥離評価が不可能(基材破壊)のものはN.P.とした。
下記に示す実施例で得られたフィルムの樹脂層(1)面どうしを向かい合わせ、圧力0.2MPa、シール時間0.5秒の条件でヒートシール(表.5記載の温度)を行った。その後(一日後)、シール部を180度方向に300mm/分の速度で剥離させた時の剥離強度をヒートシール強度(N/15mm)とした。
下記に示す実施例で得られたフィルムの樹脂層(1)面どうしを、ASTMD1893に準じ、20kg荷重、40℃のエアーオーブンで3日間放置した後、ブロッキング係数(N/m)を測定した。
このようにして得られた多層フィルムサンプルについて、上記接着力試験、ヒートシール強度試験、耐ブロッキング性試験を行った結果を表.5に示す。
Claims (7)
- 下記(a1)〜(a2)の特性を有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)を含む樹脂層(1)とポリエチレン系樹脂(B)を主成分とする樹脂層(2)が積層されてなる層(12)を有する多層フィルムまたは成形体。
(a1)DSC法によって測定される融点が105℃以下
(a2)ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)から得られる分子量分布が3以下
- 樹脂層(1)が、前記プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体(A)3〜97重量%、結晶性ポリプロピレン(C)97〜3重量%、(A)(C)の合計量100重量部に対してエチレン・α−オレフィン共重合体(D)0〜50重量部、低密度ポリエチレン(E)0〜50重量部からなる樹脂組成物を主成分とする成分からなる請求項1記載の多層フィルムまたは成形体。
- 樹脂層(1)が最表面となっており、この樹脂層(1)どうしを熱融着シーラントとして用いる請求項1または2記載の多層フィルムまたは成形体。
- 樹脂層(1)と樹脂層(2)の界面が共押出法により接着されている層(12)を有する請求項1または2記載の多層フィルムまたは成形体。
- 樹脂層(1)を最表面とする単層または複層フィルム・成形体の樹脂層(1)の表面上に樹脂層(2)を押出ラミネーション法により積層させて得られる請求項1〜3記載の多層フィルムまたは成形体。
- 樹脂層(2)を最表面とする単層または複層フィルム・成形体の樹脂層(2)の表面上に樹脂層(1)を押出ラミネーション法により積層させて得られる請求項1〜3記載の多層フィルムまたは成形体。
- 樹脂層(1)を最表面に有する単層または複層フィルム・成形体と、樹脂層(2)を最表面に有する単層または複層フィルム・成形体の樹脂層(1)と樹脂層(2)面を熱融着してなる請求項1または2記載の多層フィルムまたは成形体。
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