JP2006008872A - 二酸化炭素によるバイオマスのガス化法 - Google Patents
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Abstract
【課題】本発明の目的は、より緩やかな反応条件下でCO2を使ってバイオマスのガス化反応を行わせ、バイオマスからのCO2生成を極力抑制し、効率的にH2、CO、及びCH4を生成することができるバイオマスのガス化法を提供することである。
【解決手段】バイオマスを二酸化炭素及び水蒸気(二酸化炭素及び酸素,二酸化炭素、水蒸気、及び酸素)を使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、バイオマスと二酸化炭素及び水蒸気との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせるバイオマスのガス化方法。
【選択図】 図2
【解決手段】バイオマスを二酸化炭素及び水蒸気(二酸化炭素及び酸素,二酸化炭素、水蒸気、及び酸素)を使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、バイオマスと二酸化炭素及び水蒸気との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせるバイオマスのガス化方法。
【選択図】 図2
Description
本発明は、燃焼排気ガス等により生じた二酸化炭素(以下、CO2という)を使ったバイオマスのガス化法に関し、更に詳しくは、少なくともCO2を含むガスをバイオマスが置かれた高温雰囲気に導入してバイオマスをガス化し、且つガス化後にガス中に含まれるCO2の量を導入したCO2の量よりも低減できるバイオマスのガス化法に関する。
従来、CO2による地球温暖化は世界的な問題となっており、各国が協力してCO2を削減する解決策を見出そうとしている。
しかし、CO2削減に向けた具体的な行動はなかなか進行していない。
これは、CO2の排出とエネルギー利用が密接に関連しており、単純なCO2排出議論は各国経済を左右する問題になるからである。
現在のCO2の排出削減に向けた技術開発としては、エネルギー変換効率の向上、新エネルギー源の探索・開発、CO2の固定・再資源化等が挙げられる。
そのため、環境保全を図りながらエネルギーを安定的に確保するために、再生可能なバイオマス資源をエネルギーや工業原料等のマテリアルに変換する技術の開発が注目されている。
しかし、CO2削減に向けた具体的な行動はなかなか進行していない。
これは、CO2の排出とエネルギー利用が密接に関連しており、単純なCO2排出議論は各国経済を左右する問題になるからである。
現在のCO2の排出削減に向けた技術開発としては、エネルギー変換効率の向上、新エネルギー源の探索・開発、CO2の固定・再資源化等が挙げられる。
そのため、環境保全を図りながらエネルギーを安定的に確保するために、再生可能なバイオマス資源をエネルギーや工業原料等のマテリアルに変換する技術の開発が注目されている。
本出願人らは、水蒸気によってバイオマスを熱化学的に分解してガス化し、液体燃料用合成ガスを製造する方法(特許文献1参照)や水素を製造する方法(特許文献2参照)等を提案してきた。
液体燃料用合成ガス製造では、1000℃程度、常圧下で、バイオマスが熱化学的に分解され、H2及びCOを含有する混合ガスが製造される。
このバイオマスの熱化学的分解では、主に次の4つの化学反応によりバイオマス(CxHyOz)がH2、CO、及びCO2に分解すると考えられる(特許文献3)。
液体燃料用合成ガス製造では、1000℃程度、常圧下で、バイオマスが熱化学的に分解され、H2及びCOを含有する混合ガスが製造される。
このバイオマスの熱化学的分解では、主に次の4つの化学反応によりバイオマス(CxHyOz)がH2、CO、及びCO2に分解すると考えられる(特許文献3)。
CxHyOz → (x−z)C+zCO+(y/2)H2 …(1)
C+H2O → H2+CO …(2)
CO+H2O → H2+CO2 …(3)
C+CO2 → 2CO …(4)
C+H2O → H2+CO …(2)
CO+H2O → H2+CO2 …(3)
C+CO2 → 2CO …(4)
先ず、バイオマス自体が熱分解してC、CO、及びH2が生成され(式(1))、逐次的に分解生成物であるCやCOと水蒸気とが反応してH2、CO、及びCO2が生成され(式(2)及び式(3))、式(3)の反応により生じたCO2は式(1)の反応で生成したCと反応して更にCOを生成させる(式(4))。
因みに、式(3)のシフト反応と呼ばれる平衡反応は、上記の条件ではH2Oが多量に存在し、CO2は式(4)の反応によりCOになって減少するため、反応が右向きに進む。
因みに、式(3)のシフト反応と呼ばれる平衡反応は、上記の条件ではH2Oが多量に存在し、CO2は式(4)の反応によりCOになって減少するため、反応が右向きに進む。
これらのガス化反応後のガスはH2、CO、CO2、及び水蒸気が主成分となり、各組成ガスは、上記式(3)の化学平衡式により化学平衡に達する。
ここで積極的に水素を製造する場合は、予め反応場に二酸化炭素吸収物質(以下、CO2吸収物質という)を過剰に共存させて、生成ガス中からCO2を吸収させて除去することにより、上記化学平衡式(3)を、CO2とH2を生成する方向(即ち右向き)に反応を進行させることができる。
このCO2吸収物質共存下での反応は、500℃〜800℃の温度範囲で、30気圧未満(3MPa未満)という非常に緩やかな反応条件下で効率良くCO2を吸収することができ、CO2をほとんど含まない非常にクリーンな水素エネルギーに変換することが可能である(特許文献2参照)。
この水素製造法は、水素の生成過程において生成するCO2をCO2吸収物質に吸収させて積極的に除去するものであることから、最終的な生成ガス中にCO2をほとんど含まない非常にクリーンな水素エネルギーを作り出すものとして、地球温暖化防止の観点からも注目されている。
また本出願人は、石炭のガス化(特許文献4,5参照)との比較から、バイオマスの水蒸気によるガス化が石炭のガス化と大きく異なり、反応圧力が6気圧という穏やかなガス化条件で効率良く水素を製造できることも見出した。
一方、燃焼排ガス中のCO2をガス化剤として用い、バイオマスをガス化する方法も提案され(特許文献3,6参照)、またCO2の大気への放出量を削減するプロセスが提案されている(特許文献6参照)。
例えば天然ガスの燃焼排ガスの場合(特許文献3参照)は、反応式(5)で生成するCO2と水蒸気をガス化剤として、高温・高圧でのバイオマスのガス化反応が行われて、合成ガスが生成されている。
CH4+2O2 → CO2+2H2O (5)
このガス化反応も前述の式(1)〜式(4)等の反応によって表される。
CH4+2O2 → CO2+2H2O (5)
このガス化反応も前述の式(1)〜式(4)等の反応によって表される。
本出願で提案するCO2によるガス化法の場合も、生成するH2とCOのモル比が液体燃料合成に適した値になるように意図されているので、水蒸気の多い条件となるようにバイオマス、天然ガス、水蒸気、及び酸素の量が制御されてバイオマスがガス化される。
そのため式(3)のシフト反応と呼ばれる平衡反応は矢印に示した方向に進行し、CO2の生成も増加する。
そのため式(3)のシフト反応と呼ばれる平衡反応は矢印に示した方向に進行し、CO2の生成も増加する。
また、燃焼排ガスからのCO2を石炭のガス化におけるガス化剤として用い、CO2の大気への放出量を削減するプロセスが提案され、CO2によるバイオマスのガス化への適用も指摘されている(特許文献6参照)が、石炭と大きく異なるバイオマスガス化プロセスについては詳細な検討は行われていない。
尚、バイオマスとは、石炭や石油等の化石燃料を除いた生物由来の有機資源を意味し、森林や農作物、海藻・魚介類、又はこれらを利用した後の有機性廃棄物などをも含む再生可能な有機資源である。
上述したように、従来から燃焼排ガス等から生じたCO2をガス化剤に用いて、バイオマスをガス化する方法が提案されているが、そのガス化方法においてCO2の削減とバイオマスの効果的なエネルギー化を求めた反応条件等については具体的に着目されていない。
従って、バイオマスのCO2ガス化反応において、可能な限りCO2生成を抑制して、効率的にH2、CO、及びCH4を生成することができるガス化法の開発が望まれる。
従って、バイオマスのCO2ガス化反応において、可能な限りCO2生成を抑制して、効率的にH2、CO、及びCH4を生成することができるガス化法の開発が望まれる。
本発明は、かかる実情を背景に、上記の問題点を克服するためになされたものである。
即ち、本発明の目的は、より緩やかな反応条件下でCO2を使ってバイオマスのガス化反応を行わせ、バイオマスからのCO2生成を極力抑制し、効率的にH2、CO、及びCH4を生成することができるバイオマスのガス化法を提供することである。
即ち、本発明の目的は、より緩やかな反応条件下でCO2を使ってバイオマスのガス化反応を行わせ、バイオマスからのCO2生成を極力抑制し、効率的にH2、CO、及びCH4を生成することができるバイオマスのガス化法を提供することである。
かくして、本発明者は、このような課題背景に対して鋭意研究を重ねた結果、バイオマスは一般に揮発分が多く、それ自体がCO2により熱化学的に分解され、CO2が低減されることに着目し、更に、ガス化剤としてCO2にO2や水蒸気を加えてバイオマスをガス化すると、常圧にて効果的にバイオマスがH2、CO、及びCH4にガス化され、CO2を低減することができることを見出し、この知見に基づいて本発明を完成させたものである。
即ち、本発明は、(1)、バイオマスを二酸化炭素を含むガスを使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、バイオマスと二酸化炭素及び水蒸気との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせるバイオマスのガス化方法に存する。
また、本発明は、(2)、バイオマスを二酸化炭素及び水蒸気を使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、バイオマスと二酸化炭素及び水蒸気との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせるバイオマスのガス化方法に存する。
また、本発明は、(3)、バイオマスを二酸化炭素及び酸素を使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、バイオマスと二酸化炭素及び酸素との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせるバイオマスのガス化方法に存する。
また、本発明は、(4)、バイオマスを二酸化炭素、水蒸気、及び酸素を使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、バイオマスと二酸化炭素、水蒸気、及び酸素との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせるバイオマスのガス化方法に存する。
また、本発明は、(5)、前記反応場において、バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する供給する二酸化炭素のモル数[CO2]の比([CO2]/[C])が0.5以上になるように二酸化炭素を供給する上記(1)乃至(4)のいずれか1項に記載のバイオマスのガス化法に存する。
また、本発明は、(6)、前記反応場において、バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する水蒸気のモル数[H2O]の比([H2O]/[C])が0.5以上なるように水蒸気を供給する上記(2)又(4)に記載のバイオマスのガス化法に存する。
また、本発明は、(7)、前記反応場において、バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する酸素のモル数[O2]の比([O2]/[C])が0.5以下となるように酸素を供給する上記(3)又は(4)に記載のバイオマスのガス化法に存する。
また、本発明は、(8)、前記反応場において、二酸化炭素のモル数[CO2]に対する水蒸気のモル数[H2O]の比([H2O]/[CO2])が1以下になるように二酸化炭素と水蒸気とを供給する上記(2)又(4)に記載のバイオマのガス化法に存する。
尚、本発明の目的に添ったものであれば、上記請求項を適宜組み合わせた構成も採用可能である。
本発明によれば、CO2を含むガス、すなわちCO2とO2及び/又は水蒸気とを含むガスと、バイオマスとの反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件下で行わせることで、緩やかな反応条件下でのCO2によるバイオマスのガス化反応を達成し、ひいてはバイオマスからのCO2生成が抑制され、H2、CO、及びCH4を主成分とする混合ガスが生成され、燃料として有効利用することができる。
以下、本発明を実施するための最良の形態を図面に基づいて説明する。
図1は、バイオマスが熱化学的に分解した際に発生するCO2を更なる化学反応により減少せしめ、主としてH2、CO、及びCH4からなる混合ガスを効率的に製造するための、バイオマスのガス化法を説明するための模式図である。
図1は、バイオマスが熱化学的に分解した際に発生するCO2を更なる化学反応により減少せしめ、主としてH2、CO、及びCH4からなる混合ガスを効率的に製造するための、バイオマスのガス化法を説明するための模式図である。
この図によれば、バイオマスをCO2、O2、及び水蒸気と共にガス化炉に供給して、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件下で先述した式(1)〜式(4)等の化学反応を行わせ、バイオマスを熱化学的に分解して特定の混合ガスを得る。
加熱温度が850℃より低いとガス化率が悪く、また1200℃より高いとガス化率がサテレートして効果が上がりにくい。
この際、式(7)に示すように、タール分(C)と水素(H2)との反応で少量のメタンが生成する。
C+2H2 → CH4 …(6)
加熱温度が850℃より低いとガス化率が悪く、また1200℃より高いとガス化率がサテレートして効果が上がりにくい。
この際、式(7)に示すように、タール分(C)と水素(H2)との反応で少量のメタンが生成する。
C+2H2 → CH4 …(6)
効果的にCO2を低減するには、反応場におけるバイオマス中の炭素のモル数[C]に対するCO2のモル数[CO2]の比([CO2]/[C])が0.5以上になるようにCO2を供給するのが好ましい。
CO2の削減は、バイオマスをCO2のみでガス化しても達成されるが、穏やかな反応条件下ではCO2だけではバイオマスのガス化率が顕著に低くなり、CO2とバイオマスの反応も促進されないからである。
CO2の削減は、バイオマスをCO2のみでガス化しても達成されるが、穏やかな反応条件下ではCO2だけではバイオマスのガス化率が顕著に低くなり、CO2とバイオマスの反応も促進されないからである。
従って、CO2と共に水蒸気及び/又はO2を供給してバイオマスのガス化を促進するのが好ましい。
CO2と共に水蒸気を供給する場合は、反応場におけるバイオマス中の炭素のモル数[C]に対する水蒸気のモル数[H2O]の比([H2O]/[C])が0.5以上になるように供給するのが好ましい。
より好ましくは0.5〜8の範囲になるように供給するのが良い。
0.5より小さいと、バイオマスのガス化率が低下する一方、8より大きくしてもバイオマスのガス化率の向上は見られない。
CO2と共に水蒸気を供給する場合は、反応場におけるバイオマス中の炭素のモル数[C]に対する水蒸気のモル数[H2O]の比([H2O]/[C])が0.5以上になるように供給するのが好ましい。
より好ましくは0.5〜8の範囲になるように供給するのが良い。
0.5より小さいと、バイオマスのガス化率が低下する一方、8より大きくしてもバイオマスのガス化率の向上は見られない。
ところが、バイオマスのガス化に用いるCO2より水蒸気の量が多くなると、バイオマスから生成するCO2(式(3)参照)の生成が促進され、CO2の消滅率が低下しにくい。
従って、バイオマスのガス化では、反応場に導入するCO2のモル数[CO2]に対する水蒸気のモル数[H2O]の比([H2O]/[CO2])が1以下になるような割合でCO2と水蒸気を供給するのが好ましい。
この比より大きくするとCO2の削減率が悪くなる。
従って、バイオマスのガス化では、反応場に導入するCO2のモル数[CO2]に対する水蒸気のモル数[H2O]の比([H2O]/[CO2])が1以下になるような割合でCO2と水蒸気を供給するのが好ましい。
この比より大きくするとCO2の削減率が悪くなる。
また、CO2と共にO2を供給する場合は、本発明者らの実験によれば、反応場に供給するO2は、供給バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する酸素のモル数[O2]の比([O2]/[C])が0.5以下になるように供給すれば、バイオマスのガス化率が向上し、しかも効率的にCOとH2が生成されることが分かっている。
しかし、O2をこの割合より高く供給すると、バイオマスの燃焼反応が進行してCO2が顕著に増加することが分かっている。
また、O2が共存する場合は、高温では残留炭素成分との反応により、CO2が増加するのでバイオマスのガス化温度は低い方が好ましい。
しかし、O2をこの割合より高く供給すると、バイオマスの燃焼反応が進行してCO2が顕著に増加することが分かっている。
また、O2が共存する場合は、高温では残留炭素成分との反応により、CO2が増加するのでバイオマスのガス化温度は低い方が好ましい。
本発明のようなCO2を低減する目的でしかもそのCO2を使ってバイオマスを熱化学的に分解するバイオマスガス化法においては、導入するCO2としては、ダスト除去後の燃焼排ガス中に含まれるCO2を、共存する水蒸気及び/又はO2と共に用いることが可能である。
また、CO2吸収物質に吸収されたCO2を敢えて脱離させて利用することもできる。
CO2吸収物質がCO2と共に水を吸収しているときは、水と共にCO2を脱離させて利用しても良い。
また、CO2吸収物質に吸収されたCO2を敢えて脱離させて利用することもできる。
CO2吸収物質がCO2と共に水を吸収しているときは、水と共にCO2を脱離させて利用しても良い。
また、本発明のバイオマスのガス化では、ガス化反応場の下流に、生成するCO2その他の有害ガスを全て吸収可能な量のCO2吸収物質その他の有害生成ガス吸収物質を存在させて、上記化学平衡式(3)に示す化学平衡にある生成ガス中のCO2その他の有害ガスを固定することができる。
CO2吸収物質としては、Ca、Mg、Fe等の酸化物(CaO、MgO、FeO、Fe2O3 、Fe3O4等)及び同種金属の水酸化物(Ca(OH)2、Mg(OH)2、Fe(OH)2、Fe(OH)3等)が好ましく用いられる。 参考までに、本発明者等の実験においては、具体的にはCa分を含み特徴的な多孔性三次元構造を有する牡蠣やホタテなどの貝殻のバイオマスを出発物としてそれを酸化物又は水酸化物粉末にして用いても、同様に効果的にCO2を吸収することが分かった。
更にコンクリートのようなCaとSi又はSiとAl等の複合酸化物でもCO2吸収物質として使用できることが分かった。
更にコンクリートのようなCaとSi又はSiとAl等の複合酸化物でもCO2吸収物質として使用できることが分かった。
因みにCO2吸収物質としてCa化合物を用いる場合は、室温(常温)〜750℃の範囲で用いるとCO2は効果的に吸収され、より好ましくは600℃〜700℃の範囲が採用される。
これらのCO2吸収物質は、CO2を吸収して炭酸塩を形成するため、CO2を大気中に放出することなく反応装置から取り出すこともできる。
又は、炭酸塩を装置内で加熱等により分解して、反応場へCO2を供給することが可能である。
また、水が吸収されていれば水蒸気とともにCO2を供給することもできる。 CO2を除去すると、再びCO2吸収物質に変換することができて好ましい。
炭酸カルシウムの場合は、650℃〜1000℃の範囲でCO2を脱離させることができる。
650℃より低い温度ではCO2の脱離が遅く、1000℃以上ではCO2の脱離は速いが、CO2吸収物質の表面積が小さくなり、CO2吸収特性が低下する。
好ましくは700℃〜900℃の範囲が好ましい。
又は、炭酸塩を装置内で加熱等により分解して、反応場へCO2を供給することが可能である。
また、水が吸収されていれば水蒸気とともにCO2を供給することもできる。 CO2を除去すると、再びCO2吸収物質に変換することができて好ましい。
炭酸カルシウムの場合は、650℃〜1000℃の範囲でCO2を脱離させることができる。
650℃より低い温度ではCO2の脱離が遅く、1000℃以上ではCO2の脱離は速いが、CO2吸収物質の表面積が小さくなり、CO2吸収特性が低下する。
好ましくは700℃〜900℃の範囲が好ましい。
反応装置から取り出した炭酸塩を形成したCO2吸収物質は、炭酸塩を加熱等により分解して、反応場へCO2を供給するのに用いることができる。
CO2を除去すると、再びCO2吸収物質に変換することができ、反応場の後段に戻してCO2吸収物質として用いることができる利点がある。
また、炭酸塩を形成したCO2吸収物質が水を吸収している場合は、加熱分解して水蒸気と共にCO2を供給することができる。
CO2を除去すると、再びCO2吸収物質に変換することができ、反応場の後段に戻してCO2吸収物質として用いることができる利点がある。
また、炭酸塩を形成したCO2吸収物質が水を吸収している場合は、加熱分解して水蒸気と共にCO2を供給することができる。
バイオマスガス化反応では、一般的にH2、CO、及びCO2等の混合ガスの他に炭素を主成分とするタール分が得られ、O2がなければ、CO2やH2Oとの反応〔式(8)〕でCO、H2が増加する。
C+1/2CO2+1/2H2O → 1/2H2+3/2CO (7)
ところでこの場合も、ガス化したバイオマスが上記の熱化学的分解反応後、なおも、生成ガス中にタール分が残ることがある。
そうした場合には、反応場に供給するバイオマスと共に、CO2と水蒸気に加え、更にO2を供給すると好ましい。
O2が共存すると、高温では残留炭素成分との反応により、CO2が増加するのでバイオマスのガス化温度は低い方が良い。
C+1/2CO2+1/2H2O → 1/2H2+3/2CO (7)
ところでこの場合も、ガス化したバイオマスが上記の熱化学的分解反応後、なおも、生成ガス中にタール分が残ることがある。
そうした場合には、反応場に供給するバイオマスと共に、CO2と水蒸気に加え、更にO2を供給すると好ましい。
O2が共存すると、高温では残留炭素成分との反応により、CO2が増加するのでバイオマスのガス化温度は低い方が良い。
このようにCO2と水蒸気によるバイオマスのガス化の場合は、O2を加えると、バイオマスやタール分中の炭素を燃焼させるため、タール分の発生量を低減させることができる。
また、上記反応式(2)の反応(C+H2O → H2+CO)は比較的大きなエンタルピー変化を伴う吸熱反応であるため、上記燃焼により発生した反応熱をこの反応で要求される熱量に充てることができる。
その結果、この反応熱の分だけ反応場を加熱する電気炉等にかかる負担を軽減することができ、電力消費量を低減させることが可能となる。
また、上記反応式(2)の反応(C+H2O → H2+CO)は比較的大きなエンタルピー変化を伴う吸熱反応であるため、上記燃焼により発生した反応熱をこの反応で要求される熱量に充てることができる。
その結果、この反応熱の分だけ反応場を加熱する電気炉等にかかる負担を軽減することができ、電力消費量を低減させることが可能となる。
しかし、このCO2と水蒸気によるガス化の場合も、O2をあまり大量に供給すると、バイオマスを燃焼してCO2が顕著に増加する。
従って、反応場に酸素を供給するのであれば、バイオマスにいわゆる不完全燃焼を起こさせてCOを生成する程度の量のO2を供給すべきである。
本発明者らの実験によれば、反応場にCO2及び水蒸気と共に供給するO2は、供給バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する酸素のモル数[O2]の比([O2]/[C])が0.5以下になるように供給すれば、良好にCOが生成されることが分かっている。
従って、反応場に酸素を供給するのであれば、バイオマスにいわゆる不完全燃焼を起こさせてCOを生成する程度の量のO2を供給すべきである。
本発明者らの実験によれば、反応場にCO2及び水蒸気と共に供給するO2は、供給バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する酸素のモル数[O2]の比([O2]/[C])が0.5以下になるように供給すれば、良好にCOが生成されることが分かっている。
このようにバイオマスのガス化にO2を用いることができることは、本発明のCO2によるバイオマスガス化プロセスの設計や作業性の点で、非常に重要な意味を持つ。
通常、実験的には、バイオマス等を反応場に供給する際には、キャリアガス(N2)と共に供給する。
供給するバイオマス中の炭素のモル数[C]に対するO2のモル数[O2]の比([O2]/[C])が0.5以下のO2が混入しても良いのであれば、キャリアガスを一旦N2などの不活性ガスに置換するという煩瑣な作業を省略することができるからである。
通常、実験的には、バイオマス等を反応場に供給する際には、キャリアガス(N2)と共に供給する。
供給するバイオマス中の炭素のモル数[C]に対するO2のモル数[O2]の比([O2]/[C])が0.5以下のO2が混入しても良いのであれば、キャリアガスを一旦N2などの不活性ガスに置換するという煩瑣な作業を省略することができるからである。
以上、本発明を説明してきたが、本発明は上述した一実施形態にのみ限定されるものではなく、その本質を逸脱しない範囲で、他の種々の変形が可能であることは言うまでもない。
以下、実施例について述べる。
尚、本発明は、これらの実施例に限定されるものでないことは言うまでもない。
尚、本発明は、これらの実施例に限定されるものでないことは言うまでもない。
[実験条件]
ガス化剤としてCO2、O2、及び水蒸気を用いたガス化実験は、図2及び図3に示す固定床常圧流通式反応装置を用いて行った。
この固定床常圧流通式反応装置は、スクリューフィーダー等の供給手段1を有しており、この供給手段1から固形状(例えば木粉状)のバイオマスをガス化炉に供給できる。
このガス化炉は、石英反応管3と電気炉4A,4Bとを備え、石英反応管3内にバイオマスを供給する。
バイオマスには、コナラ材(サイズ106μm〜250μm、炭素含有率:48.9wt%)を用いた。
また、バイオマスの石英反応管3へ供給の際には、キャリアガスとしてN2を同伴させながら、供給手段1から炭素基準の速度3.0×10-3C−mol/minで供給すると共に、共通のガス化剤であるCO2を供給した。
ガス化剤としてCO2、O2、及び水蒸気を用いたガス化実験は、図2及び図3に示す固定床常圧流通式反応装置を用いて行った。
この固定床常圧流通式反応装置は、スクリューフィーダー等の供給手段1を有しており、この供給手段1から固形状(例えば木粉状)のバイオマスをガス化炉に供給できる。
このガス化炉は、石英反応管3と電気炉4A,4Bとを備え、石英反応管3内にバイオマスを供給する。
バイオマスには、コナラ材(サイズ106μm〜250μm、炭素含有率:48.9wt%)を用いた。
また、バイオマスの石英反応管3へ供給の際には、キャリアガスとしてN2を同伴させながら、供給手段1から炭素基準の速度3.0×10-3C−mol/minで供給すると共に、共通のガス化剤であるCO2を供給した。
石英反応管3の内部には、温度管理用の熱電対2,11が挿入されている。
また、石英反応管3の内部には、バイオマスがガス化しない内に石英反応管3内を落下させてしまうのを防止するために、目皿5(即ち複数の目を有する受け皿状のもの)が配置されている。
そして、供給手段1からバイオマスが供給されると、この目皿5上に堆積するのである。
また、石英反応管3の内部には、バイオマスがガス化しない内に石英反応管3内を落下させてしまうのを防止するために、目皿5(即ち複数の目を有する受け皿状のもの)が配置されている。
そして、供給手段1からバイオマスが供給されると、この目皿5上に堆積するのである。
尚、CO2吸収物質を用いる実験の場合は、図3に示すようにガス化部である目皿5の下流にCO2吸収剤10を配置した。
このCO2吸収剤10は目皿5を加熱する電気炉4Aとは別体の電気炉4Bによって独立に温度を制御できる構造になっている。
今回はCO2吸収剤10としてCa(OH)2を用い、30mmの厚みとなるように石英反応管3(内径24mm)内に充填した。
このCO2吸収剤10は目皿5を加熱する電気炉4Aとは別体の電気炉4Bによって独立に温度を制御できる構造になっている。
今回はCO2吸収剤10としてCa(OH)2を用い、30mmの厚みとなるように石英反応管3(内径24mm)内に充填した。
石英反応管3にて生成したガスは、水槽7内の水に浸されたタール捕集器6によって冷却されタールが除去される。
その後、湿式ガスメーター8(NK−0.5W, 株式会社シナガワ製)を通過させ、体積流量を測定した後、生成ガスを全てガス捕集バック9に捕集した。
生成ガスの組成は、ガスクロマトグラフ(Shimazdu; TCD: GC-8A; molecular sieve-5A, GC-8A; Porapak Q, FID: GC-9A; Squalane)により測定した。
その後、湿式ガスメーター8(NK−0.5W, 株式会社シナガワ製)を通過させ、体積流量を測定した後、生成ガスを全てガス捕集バック9に捕集した。
生成ガスの組成は、ガスクロマトグラフ(Shimazdu; TCD: GC-8A; molecular sieve-5A, GC-8A; Porapak Q, FID: GC-9A; Squalane)により測定した。
以上のガス化実験は連続的に1時間行った。
ガス化剤として投入したCO2量、及び生成ガス量から以下のようにCO2削減率を定義した。
CO2削減率=(投入したCO2量−捕集したガス中のCO2量)×100/(投入したCO2量)
ガス化剤として投入したCO2量、及び生成ガス量から以下のようにCO2削減率を定義した。
CO2削減率=(投入したCO2量−捕集したガス中のCO2量)×100/(投入したCO2量)
またコナラ材の炭素基準のガス化率は以下のように定義した。
ガス化率=〔捕集した全生成ガス中の炭素のモル数−ガス化剤として投入したCO2のモル数(すなわちCのモル数)〕×100/(投入したコナラ材中の全炭素のモル数)
ガス化率=〔捕集した全生成ガス中の炭素のモル数−ガス化剤として投入したCO2のモル数(すなわちCのモル数)〕×100/(投入したコナラ材中の全炭素のモル数)
以下、実際に行った実験1〜5及び比較実験1〜3について、それぞれ図4及び図5の実験条件及び実験結果を参照しながら説明する。
[実験1]
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は、2及び1とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は、2及び1とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
[結果]
CO2削減率は26.8%であり、また炭素基準のガス化率は92.4%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:21.6%、CO:72.4%、CH4:6.0%であった。
またバイオマスも効果的にガス化され、燃料に用いることのできる生成ガス量も効率良く得られることが分かった。
CO2削減率は26.8%であり、また炭素基準のガス化率は92.4%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:21.6%、CO:72.4%、CH4:6.0%であった。
またバイオマスも効果的にガス化され、燃料に用いることのできる生成ガス量も効率良く得られることが分かった。
[実験2]
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は、1.5及び1とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は、1.5及び1とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
[結果]
CO2削減率は34.5%であり、また炭素基準のガス化率は89.5%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:20.3%、CO:71.3%、CH4:8.4%であった。
CO2削減率は34.5%であり、また炭素基準のガス化率は89.5%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:20.3%、CO:71.3%、CH4:8.4%であった。
[実験3]
[実験2]のガス化条件でコナラのガス化実験を行い、ガス化部下流にCO2吸収剤10を配置した。
CO2吸収剤10の温度は600℃とした。
[実験2]のガス化条件でコナラのガス化実験を行い、ガス化部下流にCO2吸収剤10を配置した。
CO2吸収剤10の温度は600℃とした。
[結果]
CO2削減率は65.3%であり、また炭素基準のガス化率は89.5%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:23.0%、CO:70.1%、CH4:6.9%であった。
ガス化部である目皿5の下流にCO2吸収剤10を配置することで、CO2減少率が飛躍的に増大した。
CO2削減率は65.3%であり、また炭素基準のガス化率は89.5%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:23.0%、CO:70.1%、CH4:6.9%であった。
ガス化部である目皿5の下流にCO2吸収剤10を配置することで、CO2減少率が飛躍的に増大した。
[実験4]
ガス化剤としてCO2及びO2を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及びO2のモル比([CO2]/[C]、[O2]/[C])は、1及び0.3とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
ガス化剤としてCO2及びO2を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及びO2のモル比([CO2]/[C]、[O2]/[C])は、1及び0.3とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
[結果]
CO2削減率は28.2%であり、また炭素基準のガス化率は63.2%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:11.5%、CO:81.3%、CH4:7.2%であった。
ガス化剤としてCO2と共にO2用いた場合もCO2の低減は認められた。
CO2削減率は28.2%であり、また炭素基準のガス化率は63.2%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:11.5%、CO:81.3%、CH4:7.2%であった。
ガス化剤としてCO2と共にO2用いた場合もCO2の低減は認められた。
[実験5]
ガス化剤としてCO2、水蒸気、及びO2を用いて、コナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2、水蒸気、及びO2のモル比([CO2]/[C]、[H2O〕/[C]、[O2]/[C])は各々1.5、1、及び0.3とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
ガス化剤としてCO2、水蒸気、及びO2を用いて、コナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2、水蒸気、及びO2のモル比([CO2]/[C]、[H2O〕/[C]、[O2]/[C])は各々1.5、1、及び0.3とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
[結果]
CO2削減率は27.3%であり、また炭素基準のガス化率は96.1%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:18.1%、CO:75.2%、CH4:6.7%であった。
3種のガス化剤を用いた場合でもCO2の低減効果は認められた。
更に、酸素を導入することでガス化率が向上した。
CO2削減率は27.3%であり、また炭素基準のガス化率は96.1%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:18.1%、CO:75.2%、CH4:6.7%であった。
3種のガス化剤を用いた場合でもCO2の低減効果は認められた。
更に、酸素を導入することでガス化率が向上した。
[比較実験1]
実験1と同様の装置を用いて、ガス化剤としてCO2のみを用いたガス化実験を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対する供給するCO2のモル比([CO2]/[C])を1とした。
常圧下、反応温度は900℃とした。
実験1と同様の装置を用いて、ガス化剤としてCO2のみを用いたガス化実験を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対する供給するCO2のモル比([CO2]/[C])を1とした。
常圧下、反応温度は900℃とした。
[結果]
CO2削減率は18.2%であり、炭素基準のガス化率は32.9%であった。生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:25.0%、CO:62.2%、CH4:12.8%であった。
CO2のみでバイオマスをガス化する場合は、CO2の低減は可能であるものの、ガス化率は顕著に低下し、燃料に用いることのできる生成ガス量は水蒸気が共存する場合と比較して大きく減少した。
CO2削減率は18.2%であり、炭素基準のガス化率は32.9%であった。生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:25.0%、CO:62.2%、CH4:12.8%であった。
CO2のみでバイオマスをガス化する場合は、CO2の低減は可能であるものの、ガス化率は顕著に低下し、燃料に用いることのできる生成ガス量は水蒸気が共存する場合と比較して大きく減少した。
[比較実験2]
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は、1及び6.1、すなわち[H2O〕/[CO2]=6.1とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は、1及び6.1、すなわち[H2O〕/[CO2]=6.1とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
[結果]
CO2に対して水蒸気を多量に用いてバイオマスをガス化すると、投入したCO2量より生成ガス中のCO2量の方が多く、3.1%増加した。
炭素基準のガス化率は91.4%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:37.5%、CO:52.2%、CH4:10.2%であった。
比較実験1と比較し、水蒸気を投入することでバイオマスのガス化率は顕著に向上し、燃料に利用可能なガス量は増加した。
CO2に対して水蒸気を多量に用いてバイオマスをガス化すると、投入したCO2量より生成ガス中のCO2量の方が多く、3.1%増加した。
炭素基準のガス化率は91.4%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:37.5%、CO:52.2%、CH4:10.2%であった。
比較実験1と比較し、水蒸気を投入することでバイオマスのガス化率は顕著に向上し、燃料に利用可能なガス量は増加した。
[比較実験3]
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は実験1と同様に、2及び1とした。
常圧下、ガス化温度は700℃とした。
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は実験1と同様に、2及び1とした。
常圧下、ガス化温度は700℃とした。
[結果]
投入したCO2量よりも生成ガス中のCO2量の方が多く、0.8%増加した。
炭素基準のガス化率は35.8%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:22.4%、CO:60.2%、CH4:17.4%であった。
CO2及び水蒸気をガス化剤とするガス化反応は吸熱反応であるため、ガス化温度が低下するとガス化率が顕著に低下する。
更に、CO2低減率を考慮しても700℃でのガス化はCO2の減少には適していない。
投入したCO2量よりも生成ガス中のCO2量の方が多く、0.8%増加した。
炭素基準のガス化率は35.8%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:22.4%、CO:60.2%、CH4:17.4%であった。
CO2及び水蒸気をガス化剤とするガス化反応は吸熱反応であるため、ガス化温度が低下するとガス化率が顕著に低下する。
更に、CO2低減率を考慮しても700℃でのガス化はCO2の減少には適していない。
[比較実験4]
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は実験1と同様に、2及び1とした。
常圧下、ガス化温度は1300℃とした。
ガス化剤としてCO2及び水蒸気を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[H2O]/[C])は実験1と同様に、2及び1とした。
常圧下、ガス化温度は1300℃とした。
[結果]
CO2削減率は27.1%であり、炭素基準のガス化率は94.1%であった。生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:23.4%、CO:72.4%、CH4:4.2%であった。
実験1と比較し、著しく高温でガス化を試みたが、ガス化率およびCO2削減率の大幅な向上は認められなかった。これは、本反応条件においては1200℃以上では反応平衡に達しているためであると推察される。
このようなことから、1200℃でのガス化はCO2の削減には適していない。
CO2削減率は27.1%であり、炭素基準のガス化率は94.1%であった。生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:23.4%、CO:72.4%、CH4:4.2%であった。
実験1と比較し、著しく高温でガス化を試みたが、ガス化率およびCO2削減率の大幅な向上は認められなかった。これは、本反応条件においては1200℃以上では反応平衡に達しているためであると推察される。
このようなことから、1200℃でのガス化はCO2の削減には適していない。
[比較実験5]
ガス化剤としてCO2及びO2を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[O2]/[C])は、1及び1とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
ガス化剤としてCO2及びO2を用いてコナラ材のガス化を行った。
コナラ材中の炭素量[C]に対するCO2及び水蒸気のモル比([CO2]/[C]、[O2]/[C])は、1及び1とした。
常圧下、ガス化温度は900℃とした。
[結果]
投入したCO2量よりも生成ガス中のCO2量の方が多く、1.5%増加した。
炭素基準のガス化率は97.3%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:13.2%、CO:82.1%、CH4:4.7%であった。
ガス化剤としての酸素は、ガス化率向上に寄与するものの、生成ガスであるCOと反応し、CO2生成量を増加させる。したがって、ガス化剤としての酸素を過剰に添加することはCO2削減の観点から望ましくない。
投入したCO2量よりも生成ガス中のCO2量の方が多く、1.5%増加した。
炭素基準のガス化率は97.3%であった。
生成ガス中のCO2、水蒸気フリーの生成ガス組成は、H2:13.2%、CO:82.1%、CH4:4.7%であった。
ガス化剤としての酸素は、ガス化率向上に寄与するものの、生成ガスであるCOと反応し、CO2生成量を増加させる。したがって、ガス化剤としての酸素を過剰に添加することはCO2削減の観点から望ましくない。
[結果及び評価]
本発明のCO2によるバイオマスのガス化では850℃〜1200℃において、1時間の連続的なガス化でも、バイオマスが効果的にガス化され、CO2は効果的に低減され、燃料として有効なH2、CO、及びCH4からなる混合ガスが効率的且つ定常的に生成されることが示された。
これにより、燃焼排ガス等により生じたCO2を効果的に且つ連続的に低減することが可能であり、バイオマスを燃料に有効なガス成分にガス化することも可能であることが確かめられた。
本発明のCO2によるバイオマスのガス化では850℃〜1200℃において、1時間の連続的なガス化でも、バイオマスが効果的にガス化され、CO2は効果的に低減され、燃料として有効なH2、CO、及びCH4からなる混合ガスが効率的且つ定常的に生成されることが示された。
これにより、燃焼排ガス等により生じたCO2を効果的に且つ連続的に低減することが可能であり、バイオマスを燃料に有効なガス成分にガス化することも可能であることが確かめられた。
本発明のCO2を含むガス(CO2及び水蒸気、CO2及びO2、CO2,水蒸気、及びO2)を使ったバイオマスガス化法は、特にCO2の発生を抑制しつつH2、CO、及びCH4のような汎用性の高いガスに効率良く転換する技術である。
このような原理を応用できる限り、CO2排出量削減、物質エネルギーに変換可能な唯一の再生資源であるバイオマス有効利用の観点から、熱ネルギー応用分野、H2、CO、CH4を出発源としての化学材料生産分野等の種々の分野に有効利用が図られる。
このような原理を応用できる限り、CO2排出量削減、物質エネルギーに変換可能な唯一の再生資源であるバイオマス有効利用の観点から、熱ネルギー応用分野、H2、CO、CH4を出発源としての化学材料生産分野等の種々の分野に有効利用が図られる。
1・・・ 供給手段
2・・・ 熱電対
3・・・ 石英反応管
4,4A,4B・・・ 電気炉
5・・・ 目皿
6・・・ タール捕集器
7・・・ 水槽
8・・・ 湿式ガスメーター
9・・・ ガス捕集バック
10・・・ CO2吸収剤
11・・・ 熱電対
2・・・ 熱電対
3・・・ 石英反応管
4,4A,4B・・・ 電気炉
5・・・ 目皿
6・・・ タール捕集器
7・・・ 水槽
8・・・ 湿式ガスメーター
9・・・ ガス捕集バック
10・・・ CO2吸収剤
11・・・ 熱電対
Claims (8)
- バイオマスを二酸化炭素を含むガスを使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、
バイオマスと二酸化炭素及び水蒸気との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせることを特徴とするバイオマスのガス化方法。 - バイオマスを二酸化炭素及び水蒸気を使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、
バイオマスと二酸化炭素及び水蒸気との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせることを特徴とするバイオマスのガス化方法。 - バイオマスを二酸化炭素及び酸素を使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、
バイオマスと二酸化炭素及び酸素との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせることを特徴とするバイオマスのガス化方法。 - バイオマスを二酸化炭素、水蒸気、及び酸素を使ってガス化するバイオマスのガス化法であって、
バイオマスと二酸化炭素、水蒸気、及び酸素との反応を、常圧下、温度850℃〜1200℃の条件の反応場で行わせることを特徴とするバイオマスのガス化方法。 - 前記反応場において、バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する供給する二酸化炭素のモル数[CO2]の比([CO2]/[C])が0.5以上になるように二酸化炭素を供給することを特徴とする請求項1乃至請求項4のいずれか1項に記載のバイオマスのガス化法。
- 前記反応場において、バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する水蒸気のモル数[H2O]の比([H2O]/[C])が0.5以上なるように水蒸気を供給することを特徴とする請求項2又は請求項4に記載のバイオマスのガス化法。
- 前記反応場において、バイオマス中の炭素のモル数[C]に対する酸素のモル数[O2]の比([O2]/[C])が0.5以下となるように酸素を供給することを特徴とする請求項3又は請求項4に記載のバイオマスのガス化法。
- 前記反応場において、二酸化炭素のモル数[CO2 ]に対する水蒸気のモル数[H2O]の比([H2O]/[CO2])が1以下になるように二酸化炭素と水蒸気とを供給することを特徴とする請求項2又は請求項4に記載のバイオマスのガス化法。
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- 2004-06-25 JP JP2004189014A patent/JP2006008872A/ja active Pending
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