JP2005327522A - エレクトロルミネッセンス素子と照明装置および表示装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 素子内部に損失光として閉じ込められる導波光を有効に取り出し、光の取り出し効率にすぐれたＥＬ素子を提供する。

【解決手段】 光透過性基板４上に、少なくとも１層の薄膜層からなる発光層３を透明電極１と反射性電極３で挟持したＥＬ層１０を設けてなるＥＬ素子において、光透過性基板４の表面を切り欠いて形成された斜面１１を、素子内部の導波光を略空気層１３を経て観察者側に到達させる反射面として構成したことを特徴とするＥＬ素子、とくに、光透過性基板４上にＥＬ層１０を複数の画素Ｐに分割して設け、画素Ｐ毎に光透過性基板４の表面を切り欠いて素子内部の導波光を略空気層１３を経て観察者側に到達させる反射面１１を設けてなる上記構成のＥＬ素子。

【選択図】 図１

Description

本発明は、エレクトロルミネッセンス素子に関し、またこのエレクトロルミネッセンス素子を備えた照明装置および表示装置に関する。

電極間に発光層を設け、電気的に発光を得るエレクトロルミネッセンス（以下、ＥＬという）素子は、ディスプレイ表示装置としての利用はもちろん、平面型照明、光ファイバー用光源、液晶ディスプレイ用バックライト、液晶プロジェクタ用バックライトなどの各種光源としても、注目されており、盛んに研究開発が進んでいる。とくに、有機ＥＬ素子は、発光効率、低電圧駆動、高速応答性、高視野角、軽量、低コストという点で、すぐれており、近年、非常に注目を浴びている。

有機ＥＬ素子は、陽極より注入される正孔と陰極より注入される電子とが再結合することにより励起子を形成し、その励起子が基底状態に戻るときにエネルギーを放出し発光すると言われている。ここで、生成する励起子のうち、発光に寄与するのは１重項励起子のみであり、その生成確率は１／４であったが、近年、発光層自体の発光効率を上げる方法として、３重項励起子からの燐光からも発光が得られる発光材料の開発（特許文献１参照）も進んでおり、飛躍的に量子効率が向上できる可能性も見出されている。

しかしながら、有機ＥＬ素子のように発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子においては、発光層の屈折率と出射媒質の屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射し内部に閉じ込められ、導波光として失われる。

古典論的な屈折の法則（スネルの法則）による計算では、発光層の屈折率をｎとすると、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηは、η＝１／２ｎ² で近似される。仮に発光層の屈折率が１．７である場合、η≒１７％程度となり、８０％以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われていることになる。前述したような３重項励起子を利用したとしても２０％程度しか取り出すことができない。言い換えると、取り出し効果が改善されれば、飛躍的に効率を向上できる余地があることになる。

導波光を外部に取り出すには、発光層と出射面との間に、光の反射・屈折角を乱れさせる領域を形成し、スネルの法則を崩し、本来、導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやる必要がある。このような構造を有機ＥＬ素子に形成し、取り出し効率を向上させる方法については、既に多数案出されている。

たとえば、基板表面に凹凸構造を設けたもの（特許文献２参照）、基板における光取り出し側をレンズ構造としたもの（特許文献３参照）、ＥＬ素子自体に立体構造や傾斜面を形成したもの（特許文献４参照）、ＥＬ素子内に回析格子を形成したもの（特許文献５参照）、ＥＬ素子内に反射部を形成したもの（特許文献６参照）が、それぞれ、開示されている。このほかにも、基板の形状を物理的に変化させ、ＥＬ素子内部に閉じ込まれた導波光を取り出すという試みは、多数なされている。

しかし、これらの導波光をすべて外部に出射させることができるような領域を形成することは容易ではなく、今なお、多くの検討がなされている。

そのような中で、たとえば、導波光を用いて光の取り出し効率を上げるものが開示されている（特許文献７参照）。

有機ＥＬ素子において、光の取り出し効率が２０％程度であるというのは、屈折率の高い物質から低い物質へ光が通過しようとする際、ある入射角以上で発現する全反射の現象に由来するものである。つまり、発生した光のうちの残り８０％は、理論的にはＩＴＯからなる透明電極と光透過性基板との界面、または上記基板と素子外部との界面において全反射し、閉じ込められて損失光となっている。

この損失光を用いることで、従来に比べて、外部への取り出し効率が高い、すなわち、発光効率の高い有機ＥＬ素子を作製することが可能となるが、側面より光の取り出しを行うため、その実施のための構成を工夫する必要がある。

加えて、有機ＥＬ素子のように、少なくとも１層の有機薄膜層を持つ発光層を透明電極と反射性電極で挟持した発光素子は、発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子のため、出射までに各層で屈折率が生じ、その屈折率差により全反射が生じる。

ここで、発光光が外部に出射されるまでの様子を、図４を例にとり、説明する。発光層３の屈折率を１．７、ＩＴＯからなる透明電極１の屈折率を１．９、支持基板４としてのガラス基板の屈折率を１．５２、空気層の屈折率を１と仮定して、説明する。

発光層３で発生した発光光は、全空間に放射される。発光層３から透明電極１へ光が伝わるときは、発光層３より透明電極１の屈折率の方が高いため、全反射は起こらず、表面反射する光を除いたすべての光は透明電極１に入る。

しかし、透明電極１に入射した光は、発光層３の屈折率が支持基板４（ガラス基板）の屈折率よりも高いため、臨界角が存在する。よって、臨界角以上の伝送角を持つ光は、透明電極１と光透過性基板４との界面で全反射され、素子内部に閉じ込められる。さらに、上記基板４に入った光は、空気との界面で全反射され、素子内部に閉じ込まれる。これらの割合を立体角を考慮して計算すると、上記基板４と空気層界面で反射される光が約３５％で、透明電極１と上記基板４との界面で反射される光が約４５％となる。

一般に、発光層３は、光透過性基板４に比べて、その厚さが著しく小さいことから、透明電極１と上記基板４との界面で反射される光は、導波光として素子の厚さ方向と直交する方向の端面に取り出されるまでの反射回数が多く、反射性電極２での吸収により発光強度が大きく減衰してしまうという問題がある。

以上説明したように、今日まで、導波光を利用して取り出し効率を向上させる検討については、数多くなされているが、導波光のロスのないＥＬ素子の提案についてはなされていない。つまり、導波光を利用した取り出し効率の改善方法としては未だ不十分であり、高効率なＥＬ素子の出現が強く切望されている。

特開２００１−３１３１７８号公報 特開平９−６３７６７号公報 特開平９−１７１８９２号公報 特開平１１−２１４１６３号公報 特開平１１−２８３７５１号公報 特開２００３−２８２２６３号公報 特開２００２−５０４６７号公報

本発明は、このような実情に鑑み、素子内部に損失光として閉じ込められる導波光を有効に取り出し、光の取り出し効率にすぐれたＥＬ素子と、このＥＬ素子を備えた照明装置および表示装置を提供することを課題としている。

本発明者らは、上記の課題を解決するため、鋭意検討を重ねた結果、ＥＬ素子に関し、以下のような作用に着目した。

まず、図４に示すように、屈折率が高い物質から低い物質へ光が透過しようとするときに、ある入射角以上（臨界角）で全反射が生じる現象である。実際には、反射性電極２の方向の発光光も存在するが、図４では省略している。

透明電極１が通常用いられるＩＴＯとすると、この透明電極１と光透過性基板４として通常用いられるガラス基板の屈折率差により決まる臨界角は約５０度である。発光光は、全方位に放射されるため、立体角の関係から、より広角度の成分になるほどその光量が大きくなる。よって、発光層３・透明電極には４５％の光が閉じ込められる。

さらに、５５％の光が光透過性基板４であるガラス基板に出られたとしても、この基板４と空気層の屈折率差により、さらに臨界角が約４０度で存在し、その結果、上述の古典論的計算で、導波光として８０％が閉じ込められ損失光として存在することになる。

そこで、図１に示すように、発光面上は従来と同じ構成とし、光透過性基板４に部分的に厚さ方向に沿った端面１２を形成して、この端面１２から出射した導波光を空気層１３を介してから反射面１１で観察者方向に向けるようにすることにより、従来の方法に比べて、大幅に発光効率を高められることがわかった。

ところで、従来でも、図６に示すように、有機ＥＬ素子内に反射面２００を形成したものが提案されている（特許文献６参照）。

しかしながら、このように内部に反射面２００を形成したものでは、導波光の一部が光透過性基板４の臨界角を破り、この基板４から取り出されても、大部分は上記基板４と空気層の屈折率の差により全反射が起きてしまい、折角反射させても光透過性基板４内に閉じ込められ、大幅な取り出し効率が期待できない。

したがって、図７に示すように、一度空気層に出た光を反射板１２０などで反射させることが必要となってくる。

このことから、図１に示すように、光透過性基板４の表面を切り欠いて形成された端面１２より光を一度空気層に出射させてから、斜面１１で反射させることにより、あらゆる角度の光を観測者側に向けることが可能となり、これにより輝度を大幅に向上できるものであることがわかった。

すなわち、本発明（請求項１の発明）は、光透過性基板上に、少なくとも１層の薄膜層からなる発光層を透明電極と反射性電極で挟持したＥＬ層を設けてなるＥＬ素子において、光透過性基板の表面を切り欠いて形成された斜面を、素子内部の導波光を略空気層を経て観察者側に到達させる反射面として構成したことを特徴とするＥＬ素子に係るものである。

また、本発明（請求項２の発明）は、光透過性基板上にＥＬ層を複数の画素に分割して設け、画素毎に光透過性基板の表面を切り欠いて素子内部の導波光を略空気層を経て観察者側に到達させる反射面を設けてなる上記構成のＥＬ素子に係るものである。

また、図４に示すように、一般的に用いられている有機ＥＬ層の厚さは、光透過性基板４の厚さに比べて大変小さく（ａ＞＞ｂ）、古典論的な計算において、有機ＥＬ層である発光層３・透明電極１に４５％も閉じ込められた導波光が存在するにも関わらず、有機ＥＬ層の厚さが極端に小さいため、発光層３・透明電極１内での多重反射における反射性電極２での吸収により減衰され、実際には導波光のうちの光透過性基板４内まで出てこられた光のみが素子端面において取り出されている。

そこで、光透過性基板４を、屈折率が１．６以上の高屈折率層で形成することにより、発光層・透明電極における導波光のうちの一部が、高屈折率層まで出てくることができ、発光層・透明電極内で起きていた多重反射での光の減衰分を減らすことができ、導波光の取り出し効率を大幅に高められるものであることがわかった。

さらに、上記の高屈折率層を発光層以上の屈折率とすることで、古典論的計算における透明電極・高屈折率層での全反射光は無くなり、すべての光が高屈折率層まで出てこられるようになり、多重反射による反射性電極での光の吸収を大幅に低減できるため、導波光の取り出し効率を大幅に高められることがわかった。

すなわち、本発明（請求項３の発明）は、光透過性基板の屈折率を１．６以上に設定した上記構成のＥＬ素子に係るものである。また、本発明（請求項４の発明）は、上記光過性基板の屈折率を発光層の屈折率よりも大きく設定した上記構成のＥＬ素子に係るものである。

さらに、図２に示すように、光透過性基板４の端面１２、または、図３に示すように、反射面上部に、光拡散層１４やレンズのような光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を設けることで、さらに効率よく導波光を出射でき、取り出し効率を高められ、加えて、色ムラを低減できる効果が得られることがわかった。

すなわち、本発明（請求項５の発明）は、発光層からの光が光透過性基板から出射するまでの間に、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を設けた上記構成のＥＬ素子に係るものである。

また、本発明（請求項６の発明）は、上記構成のＥＬ素子を用いたことを特徴とする照明装置に係るものである。さらに、本発明（請求項７の発明）は、上記構成のＥＬ素子を用いたことを特徴とする表示装置に係るものである。

このように、本発明のＥＬ素子により、光透過性基板の表面側に形成した反射面により素子内部の導波光が有効に観察者側に反射され、発光効率の顕著な向上をはかることができる。また、従来提案されている伝送角を変化させて導波光を正面側に集光させるものと異なり、伝送角を変化させるものに依存しなくても、導波光をそのまま簡単に外部に取り出すことができるという利点が得られる。さらに、光透過性基板の屈折率を特定することで、光の取り出し効率を一層高めることができる。また、このようなＥＬ素子を備えることで、低消費電力で高輝度の照明装置や表示装置を容易に提供できる。

以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。
図１は、本発明の実施形態に係るＥＬ素子を示す概略構成図である。
図１において、このＥＬ素子は、ガラス基板のような光透過性基板４と、この光透過性基板４の入光面側に設けられたＥＬ層１０とを備えている。

ＥＬ層１０は、光透過性基板４の入射面側に設けれた、陽極としてのＩＴＯからなる透明電極１と、この透明電極１に対向配設された陰極としての反射性電極２と、これら透明電極１と反射性電極２とで挟持された発光層（薄膜層）３とからなる。

このＥＬ層１０は、光透過性基板４の入射面に沿った方向で複数に分割配置されて、それぞれ、画素Ｐを構成している。もちろん、本発明のＥＬ素子は、このような分割配置して画素Ｐを構成するものに限定されるものではない。

光透過性基板４の表面には、画素Ｐの両端にそれぞれ対応して、切り欠かれており、切り欠かれた空間は略空気層１３を構成している。また、切り欠きによる斜面１１は、素子内部の損失光となる導波光を略空気層１３を経て観測者側に到達させる反射面として構成されている。略空気層１３は、略同等の低屈折率層で代用できる。

切り欠きにより形成された端面１２には、図２に拡大して示すように、光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として光拡散層１４が形成されている。この光拡散層１４は、図３に示すように、光透過性基板４の表面側に設けてもよい。

光透過性基板４としては、可視光領域に十分な光透過性さえあれば、どのようなものでも使用できる。たとえば、一般的なガラス基板のほか、ポリマーフィルムのように可撓性のある材料を使用することができる。とくに好ましくは、前記した切り込みなどを形成するに当たり、ハンドリングのよいものがよい。

また、この光透過性基板４は、その屈折率が１．６以上の高屈折率層からなるものであるのが望ましい。これは、古典論的に発光層３・透明電極１内で閉じ込められた光を上記高屈折率層まで取り出すことができ、反射性電極２で吸収される導波光を減らすことになり、光の取り出し効率の高いものが得られるからである。

一般に、発光層３の屈折率は有機ＥＬ素子では１．６〜１．７５程度である。この発光層３の屈折率より上記高屈折率層の屈折率が大きくなると、透明電極１と高屈折率層との界面で生ずる全反射がなくなり、発光光のすべてを高屈折率層まで取り出せる。よって、光透過性基板４の屈折率は、発光層３の屈折率より大きい方が好ましい。

このような光透過性基板４としては、たとえば、酸化チタン、窒化シリコン、酸化インジウム、酸化錫、酸化亜鉛、高屈折率ガラスなど、十分な透過性を維持できる各種無機物が挙げられる。また、ポリエステル、ポリエーテル、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリアミド、ポリイミドアミド、エポキシ、ポリウレタン、ポリウレタンアクリレート、ポリカーボネートや、これらの主構造にフルオレン、ナフタレン、ビフェニルなどの芳香族構造や塩素、臭素のハロゲンや硫黄を導入した、比較的屈折率の高いエンジニアリングプラスチック、さらには紫外線硬化型樹脂や電子線硬化型樹脂などの放射線硬化樹脂といった各種の樹脂が用いられる。また、無機超微粒子などを樹脂中に分散させて、屈折率を調整した材料なども使用することができる。

本発明にいう空気層１３と略同等の低屈折率層とは、その屈折率が空気層１３にできるだけ近い値、すなわち、１．３以下、好ましくは１．２以下、さらに好ましくは１．１以下、理想的には空気層と同じ１．０である層を意味する。すなわち、導波光が、一旦、空気層１３と同等の低屈折率を有する領域に入射ししさえすれば、もはやこの光は全反射を受けることなく、外部に出射することができる。また、このような低屈折率層は、シリカエアロゲルなどを用いたナノポーラス材料を用いて形成してもよく、とくにその形態については限定するものではない。

発光層３は、有機ＥＬ素子では、たとえば図４に示すように、正孔輸送層５と電子輸送性発光層６とからなっている。有機ＥＬ素子だけでなく、無機ＥＬ素子の両方が適用可能であるが、とくに有機ＥＬ素子を用いた表示装置に好適に応用できる。その形成方法や構造には限定はなく、従来技術に基づいて、形成できる。

反射性電極２には、導電性および可視光反射性の観点から、種々の金属薄膜を用いることができる。たとえば、マグネシウム、銀、リチウム、アルミニウム、白金、銅、ニッケルなどが挙げられる。仕事関数化による効率向上のため、マグネシウムと銀をおよそ１０：１の原子比で共蒸着したものや、カルシウム電極、リチウムを微量ドープしたアルミニウム電極などが、好ましく用いられる。

透明電極１の材料は、可視光域に十分な透明性があり、かつ必要な電気伝導性を持ち合わせていれば、とくに制限はない。通常は、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）が用いられる。そのほか、酸化インジウムに酸化亜鉛をドープしたもの、酸化錫、酸化錫にアンチモンやフッ素などをドープしたもの、酸化亜鉛にガリウムをドープしたものなども用いられる。また、有機層界面から厚さ数ｎｍ〜十数ｎｍの透光性を維持できる薄さの金属電極を形成し、その後ＩＴＯを形成するなどして、透明電極としてもよい。

光反射面１１の材料には、光を反射させるものなら、どのようなものでも適応できる。たとえば、可視光領域で反射性に富み、吸収の少ない、マグネシウム、銀、リチウム、アルミニウム、白金、銅、ニッケルなどの各種金属膜が挙げられる。

光拡散層１４は、光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域として設けられ、その構造に関しては、とくに限定はない。光の伝送角を変化させられるような構造であれば、どのようなものでも適用できる。具体的には、物理的な凹凸面を形成したり、ある層内にそれとは屈折率の異なる散乱粒子を分散分布させるなどしてもよい。

物理的な凹凸面の構造には、とくに限定はなく、たとえば、三角錐や四角錐などのピラミッド構造、半球状のマイクロレンズ構造、矩形構造、ロッド状の構造など、光の伝送角を乱すことができる構造であれば、どのようなものも適用できる。

凹凸面の形成方法にも、限定はなく、既存の方法を用いることができる。たとえば、材料の表面を直接レーザー加工してもよいし、凹凸構造が形成された金型を用い、レプリカ法によりそれらを転写するなどしてもよい。

このように、本発明においては、略空気層を介して反射面を形成することで輝度向上を可能としたものであり、上記光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域は、あくまでも、上記本発明の構成に基づく効果を高めるために形成するものであり、したがって、上記領域の構造やその形成方法などは、従来公知の技術を利用できる。

ＥＬ層１０は、有機ＥＬ素子では、具体的な構成として、陽極／発光層／陰極、陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極、陽極／正孔輸送層／電子輸送性発光層／陰極、陽極／発光層／電子輸送層／陰極などが挙げられるが、とくに制限はなく、そのほかに、陽極の界面に正孔注入層や陰極の界面に電子注入層を設けたり、再結合効率を高めるための電子ブロック層、正孔ブロック層を挿入した構成としてもよい。

本発明にいう発光層には、発光層単独だけでなく、有機ＥＬ素子では上述したような正孔輸送層、電子輸送層、電子輸送性発光層、正孔注入層、電子注入層、電子ブロック層、正孔ブロック層などを含めた層全体を総称したものである。

また、上記構成の有機ＥＬ素子では、上記の各有機層間または有機層と電極間に、電荷注入特性の向上や絶縁破壊を抑制または発光効率を向上させる目的で、弗化リチウム、弗化マグネシウム、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などの無機の誘電体、絶縁体からなる薄膜層、あるいは有機層と電極材料または金属との混合層、さらにはポリアニリン、ポリアセチレン誘導体、ポリジアセチレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体などの有機高分子薄膜を挿入してもよい。

基本的には、発光効率がより高くなる構成、材料、形成方法を選択すると、少ない消費電力で強度のＥＬ発光が得られ、本発明の効果を一層高めることができる。

また、有機ＥＬ素子に用いられる有機材料、電極材料、層構成や各層の膜厚に関してはとくに限定はなく、従来技術による有機ＥＬ素子を適用できる。

有機発光層３は、低分子系の材料を真空蒸着して形成してもよいし、高分子系の材料を塗布法などにより形成してもよく、とくに制限はない。たとえば、トリス（８−キリノール）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、ビスジフェニルビニルビフェニル（ＢＤＰＶＢｉ）、１，３−ビス（ｐ−ｔ−ブチルフェニル−１，３，４−オキサジアゾールイル）フェニル（ＯＸＤ−７）、Ｎ，Ｎ′−ビス（２，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペリレンテトラカルボン酸ジイミド（ＢＰＰＣ）、１，４ビス〔Ｎ−ｐ−トリル−Ｎ−４−（４−メチルスチリル）フェニルアミノ〕ナフタレンなどの低分子発光材料や、ポリフェニレンビニレン系ポリマーなどの高分子系発光材料などを利用できる。

このように構成される本発明のＥＬ素子は、これを発光源として利用することにより、低消費電力で高輝度の照明装置や表示装置を容易に得ることができる。

図５は、その例を示したもので、図１に示す構成のＥＬ素子に対面して、表示セルの一例である液晶セル２０を配備させた表示装置を示したものであり、上記ＥＬ素子の特性により低消費電力で高輝度の表示装置として機能させることができる。

ところで、有機ＥＬ素子では、薄型の面状発光素子で直流の低電圧駆動、高輝度発光が可能であるため、バックライトや照明といった大面積の用途に用いることが期待できる。この大面積に有機ＥＬ素子を作製する場合、発光層は一面ベタ成形で作製可能であるが、発光面積が大きくなると、透明電極として用いられるＩＴＯの抵抗に起因する電圧降下により、電極面内で電界の不均一化が生じ、電極入り口が明るく、離れるほど暗くなる現象が生じたり、有機層膜厚が大変薄いため、僅かな異物の混入により、電極周のショートが生じてしまい歩留りが低下する。

その解決策の一つとして、発光部分を格子状に分割し、その周縁に金属配線による補助電極を施し、縦線と横線の組み合わせで発光させる方式が考えられる。そうすることで、ＩＴＯによる電圧降下や発光輝度の面内バラツキを抑えることができ、しかも異物による不良率を改善でき、実用上より好ましい形態が実現できる。

この格子状電線を用いる場合に、配線間に本発明の構成（ミラー構造）を採用すると、導波光として失われる損失光も取り出すことができ、大幅な輝度向上の効果を発揮させることができる。さらに、このような格子状の電極を用いる場合、配線間のギャップを埋めたり、一部分のショートを見えなくするために、光の反射・伝送角に乱れを生じる領域として前記した光拡散層を形成すると、本発明の効果をいかんなく発揮させることができ、有機ＥＬ素子の消費電力を低下できる。

つぎに、本発明の実施例を記載して、より具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。なお、以下において、部とあるのは重量部を意味する。また、以下の実施例および比較例で採用した反射面は、それぞれ、下記「参考例」および「比較参考例」において、作製したものである。

参考例
ノルボルネン系樹脂（ＪＳＲ社製の「アートン」、ガラス転移温度１８２℃）９５０部と、つぎの式（１）で表わされる３−（２−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノクマリン（クマリン６）２部を溶解させた、２０重量％ジクロロメタン溶液を調製した。この溶液を用いて、キャスト法により、厚さが１５０μｍの発光フィルムを形成した。このフィルムは、光散乱のない透き通ったフィルムであり、これを、一辺が２０mm角の立方体状に切り出したガラス基板の底面に、アクリル系粘着剤を介して、貼り合わせた。

このように作製したサンプル素子に、ブラックライト蛍光灯（中心波長３６０ｎｍ）を照射すると、中心波長５０５ｎｍの緑色の発光が確認された。市販の輝度計（トプコン社製の「品名ＢＭ９」、測定角０．２°、最小測定径０．９５mm）を用いて、正面輝度を測定したところ、１０４ｃｄ／ｍ² であった。

つぎに、厚さが１２５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムの片面にＡｇターゲットからＤＣスパッタリング法で厚さが１５０ｎｍのＡｇ膜を形成し、反射面とした。これを上底３０mm、下底２０mm、高さ２５mmの台形に４枚切り出し、Ａｇ面を内面にして、各斜辺を粘着テープで接着し、中空筒状の反射面（内面）を形成した。

この反射面を上記のサンプル素子の外周側に設置し、これにより素子外周に上記反射面を空気層を介して配置した。このサンプル素子を、前記と同様にブラックライト蛍光灯を用いて、発光させた。このときの上記反射面の輝度を測定したところ、２２４ｃｄ／ｍ² であった。正面輝度は１０４ｃｄ／ｍ² であった。

比較参考例
上記の参考例において、一辺が２０mm角の立方体状のガラス基板に代えて、底面が２０×２０mm、上面が３０×３０mm、高さが２５mmに切り出したガラス基板を使用し、この基板の底面側に発光フィルムを接着して、サンプル素子を作製した。

さらに、このサンプル素子を構成するガラス基板の各斜面に、粘着剤を用いて、参考例で形成した台形状の４枚の反射面を、接着させた。これにより、素子外周に空気層を介さないで反射面を形成したサンプル素子を作製した。

このサンプル素子を、前記と同様にブラックライト蛍光灯を用いて、発光させた。その結果、正面輝度は１０４ｃｄ／ｍ² 、反射面での輝度は１１６ｃｄ／ｍ² となり、反射面での輝度向上はそれほど大きくならなかった。これは、反射面において導波光が反射しても、一部は基板表面で全反射が起こったためである。

一辺が２０mmの立方体状のガラス基板の底面に、ＩＴＯセラミックターゲット（Ｉｎ₂ Ｏ₃ ：ＳｎＯ₂ ＝９０重量％：１０重量％）から、ＤＣスパッタリング法により、厚さが１００ｎｍのＩＴＯ膜を形成し、透明電極（陽極）を形成した。このとき、ガラス基板の上面側は、粘着テープにより保護した。

その後、フォトレジストを用い、ＩＴＯをエッチングして、発光面積が１５mm×１５mmとなるようにパターンを形成した。有機溶剤（アセトンとイソプロピルアルコール）と純水で超音波洗浄を行ったのち、低圧紫外線ランプを用いて、オゾン洗浄した。つぎに、ＩＴＯ面上に、真空蒸着法により、下記のように有機薄膜層を順次形成した。

まず、正孔注入層として、下記の式（２）で表されるＣｕＰｃを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで１５ｎｍの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送層として、下記の式（３）で表されるα−ＮＰＤを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで５０ｎｍの厚さに形成した。最後に、電子輸送性発光層として、下記の式（４）で表されるＡｌｑを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで６０ｎｍの厚さに形成した。

その後、ＬｉＦを１ｎｍの厚さで形成したのち、Ａｌを１５０ｎｍの厚さで形成して、反射性電極（陰極）とした。真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で、高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。

このように有機ＥＬ層を形成し、エポキシ樹脂で素子を封止したのち、保護していたガラス基板上面の粘着テープを剥がした。ついで、ガラス基板の側面に参考例で作製した中空筒状の反射面（内面）を配置した。これにより素子側面に上記反射面を空気層を介して配置した構成の有機ＥＬ素子を作製した。この有機ＥＬ素子に対し、５．０ｍＡ／cm² の電流密度で電流を流したところ、発光が観測された。

比較例１
実施例１において、一辺が２０mmの立方体状のガラス基板に代えて、底面が２０×２０mm、上面が３０×３０mm、高さが２５mmに切り出したガラス基板を使用し、この基板の底面に、実施例１と同様にして有機ＥＬ層を形成し、エポキシ樹脂で素子を封止したのち、保護していたガラス基板上面の粘着テープを剥がした。

ついで、この素子のガラス基板の各斜面に、粘着剤を用いて、参考例で形成した台形状の４枚の反射面を、接着させた。これにより、素子外周に空気層を介さないで反射面を形成した有機ＥＬ素子を作製した。この有機ＥＬ素子に対し、実施例１と同様に５．０ｍＡ／cm² の電流密度で電流を流したところ、発光が観測された。

実施例１において、有機薄膜層のうち、電子輸送性発光層（Ａｌｑ層）の厚さを６０ｎｍから１４０ｎｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。この有機ＥＬ素子に対し、実施例１と同様に５．０ｍＡ／cm² の電流密度で電流を流したところ、発光が観測された。

上記の実施例１，２および比較例１の各有機ＥＬ素子について、観測した発光の輝度の結果を、表１にまとめて示した。

この結果から、実施例１では、正面輝度に関しては比較例１とあまり差はないが、空気層を介して反射させた反射光の輝度は、比較例１に比べて高輝度が得られていた。また、実施例２では、有機ＥＬ層を導波光成分の光を増幅するように構成させたものであり、この場合、上記反射光の輝度をさらに増大させることができた。

表１
┌────┬───────┬───────┬───────┐
│ │Ａｌｑ層の膜厚│ 正面輝度 │ 反射面輝度 │
│ │ （ｎｍ） │（ｃｄ／ｍ² ）│（ｃｄ／ｍ² ）│
├────┼───────┼───────┼───────┤
│ │ │ │ │
│実施例１│ ６０ │ ３３８ │ １８６ │
│ │ │ │ │
├────┼───────┼───────┼───────┤
│ │ │ │ │
│比較例１│ ６０ │ ３３４ │ ８１ │
│ │ │ │ │
├────┼───────┼───────┼───────┤
│ │ │ │ │
│実施例２│ １４０ │ ８６ │ ２４３ │
│ │ │ │ │
└────┴───────┴───────┴───────┘

塩化メチレン１５ｇに、屈折率１．４３、粒子径０．５μｍのシリコーン粒子を加え、よく撹拌した。さらに、屈折率が１．４９であるポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）樹脂を、濃度が２５重量％となるように、塩化メチレンにシリコーン粒子を加えた溶液に加えて、溶解させた。このときのシリコーン粒子の配合量は、ＰＭＭＡに対して、６０重量％とした。その後、ＰＭＭＡ層の厚さが約６０μｍとなるように、アプリケーターを用いてコーティングして、光拡散層を作製した。

実施例１において、ガラス基板の側面に、上記の光拡散層をアクリル系粘着剤を用いて貼り合わせた以外は、実施例１と同様に、有機ＥＬ素子を作製した。

この有機ＥＬ素子に対して、実施例１と同様に５．０ｍＡ／cm² の電流密度で電流を流したところ、発光が観測された。観測した発光の輝度の結果を、実施例１の結果と対比して、表２にまとめて示した。

この結果から明らかなように、素子側面に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域として光拡散層を形成することで、ガラス基板内の導波光の取り出し効率が向上し、空気層を介して反射させた反射光の輝度をより増大させることができた。

表２
┌────┬───────┬──────┬───────┬────────┐
│ │Ａｌｑ層の膜厚│ 光拡散層 │ 正面輝度 │ 反射面輝度 │
│ │ （ｎｍ） │ │（ｃｄ／ｍ² ）│ （ｃｄ／ｍ² ）│
├────┼───────┼──────┼───────┼────────┤
│ │ │ │ │ │
│実施例１│ ６０ │ な し │ ３３８ │ １８６ │
│ │ │ │ │ │
├────┼───────┼──────┼───────┼────────┤
│ │ │ │ │ │
│実施例３│ ６０ │ あ り │ ３４１ │ ２２６ │
│ │ │ │ │ │
└────┴───────┴──────┴───────┴────────┘

本発明のＥＬ素子の一例を示す概略構成図である。 上記ＥＬ素子の要部を示す拡大断面図である。 上記ＥＬ素子の要部の変形例を示す拡大断面図である。 ＥＬ層内に閉じ込められる導波光の説明図である。 本発明の表示装置の一例を示す概略構成図である。 光透過性基板の内部に反射面を設けた場合の反射状況の説明図である。 光透過性基板の外に反射板を設けた場合の反射状況の説明図である。

符号の説明

１ 透明電極（陽極）
２ 反射性電極（陰極）
３ 発光層（薄膜層）
４ 光透過性基板
５ 正孔輸送層
６ 電子輸送性発光層
１０ ＥＬ層
１１ 反射面
１２ 端面
１３ 略空気層
１４ 光拡散層
２０ 液晶セル
Ｐ 画素

Claims (7)

1. 光透過性基板上に、少なくとも１層の薄膜層からなる発光層を透明電極と反射性電極で挟持したエレクトロルミネッセンス層を設けてなるエレクトロルミネッセンス素子において、光透過性基板の表面を切り欠いて形成された斜面を、素子内部の導波光を略空気層を経て観察者側に到達させる反射面として構成したことを特徴とするエレクトロルミネッセンス素子。
   
2. 光透過性基板上にエレクトロルミネッセンス層を複数の画素に分割して設け、画素毎に光透過性基板の表面を切り欠いて素子内部の導波光を略空気層を経て観察者側に到達させる反射面を設けてなる請求項１に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
   
3. 光透過性基板の屈折率を１．６以上に設定した請求項１または２に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
   
4. 光透過性基板の屈折率を発光層の屈折率よりも大きく設定した請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
   
5. 発光層からの光が光透過性基板から出射するまでの間に光の反射・屈折角に乱れを生じさせる領域を設けた請求項１〜４のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス素子。
   
6. 請求項１〜５のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス素子を用いたことを特徴とする照明装置。
   
7. 請求項１〜５のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス素子を用いたことを特徴とする表示装置。
   

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