JP2005257490A

JP2005257490A - 高温ガス炉用燃料の製造方法

Info

Publication number: JP2005257490A
Application number: JP2004069910A
Authority: JP
Inventors: Wataru Nakamura; 亘中村
Original assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Current assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date: 2004-03-12
Filing date: 2004-03-12
Publication date: 2005-09-22

Abstract

【課題】自動化が容易であり、被覆粒子の分散の均一性にばらつきがなく、被覆粒子が傷つくことがない高温ガス炉用燃料の製造方法を提供すること。
【解決手段】燃料核の表面上に熱分解炭素、酸化物、炭化物から成る群より選択された少なくとも一種を被覆させて成る被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末を被覆させて成るオーバーコート粒子と、黒鉛粉末と、を別々に鋳型内部に噴き込み、圧縮成形して成ることを特徴とする高温ガス炉用燃料の製造方法である。
【選択図】なし

Description

本発明は、高温ガス炉用燃料の製造方法に関する。

非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。

このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。

この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元及び焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。

Ｓ．Ｋａｔｏ "ＦａｂｒｉｃａｔｉｏｎｏｆＨＴＴＲＦｉｒｓｔＬｏａｄｉｎｇｆｕｅｌ"，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７（２００１）Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ "ＰｒｅｓｅｎｔｓｔａｔｕｓｏｆｉｎｉｔｉａｌｃｏｒｅｆｕｅｌｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎｆｏｒｔｈｅＨＴＴＲ" ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）林君夫、"高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価"ＪＡＥＲＩ−Ｍ８９−１６２（１９８９）湊和生、"高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発"ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ９８−０７０（１９９８）長谷川正義、三島良績監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行２２１−２４７頁、日刊工業新聞社

上記のようにして燃料核を得た後、この燃料核の表面上に熱分解炭素、酸化物、炭化物等を被覆させて被覆粒子を得る。この被覆粒子を黒鉛粉末および焼結剤により固めることにより、高温ガス炉用燃料を得る。この高温ガス炉用燃料は、被覆粒子自体が丸く、敷き詰められた形態をとっているため、ぺブルベッド型構造を有している。

このぺブルベッド型構造の高温ガス炉用燃料を製造する手順は、以下の通りである。まず、燃料核に、低密度炭素層、高密度等方性炭素層、炭化ケイ素等を形成、被覆して被覆粒子を得る。次に、この被覆粒子に黒鉛粉末を付着させ、オーバーコート粒子とする。これら黒鉛粉末およびオーバーコート粒子を混合した状態で、シリコンゴム製のモールド（鋳型）内部に充填する。

この充填後、圧縮成形し、コアとする。このコアの周囲に対して、前記被覆粒子を含有せず、黒鉛粉末をマトリックスとする無燃料領域を形成する。この無燃料領域をコアの周囲に付着させた状態で、前記モールドを使用して、圧縮成形を行う。この圧縮成形後、得られた成形体の表面を研削する。この研削後、この成形体に対して熱処理を行い、ぺブルベッド型構造の高温ガス炉用燃料を得る（非特許文献５）。

このぺブルベッド型構造の高温ガス炉用燃料を高温ガス炉に装荷して燃焼させる場合、コア内部の被覆粒子の分散に偏りがあると、局所的に発熱量が増大するという問題がある。そのため、コア内部の被覆粒子は、均一に分散していることが要求される。

このため、コア内部の被覆粒子の分散の均一性を確保するために、黒鉛粉末およびオーバーコート粒子をモールド内部に充填する場合、予め所定量の黒鉛粉末とオーバーコート粒子とを混合して、粗攪拌し、これをモールド内部に充填し、さらに、攪拌装置を用いて均一に混合した後に圧縮成形する方法が一般的である。

しかしながら、上記したような、充填、圧縮成形する方法には、多くの手間が必要となり、自動化の妨げとなるという問題点がある。

また、黒鉛粉末と、オーバーコート粒子とは、寸法および密度が大きく異なるため、均一に攪拌するための設備を使用し、または条件設定を行っても、被覆粒子の分散の均一性にばらつきが発生するという問題点もある。

さらに、機械的に攪拌を行うために、被覆粒子と攪拌装置との接触、または被覆粒子同士の接触により被覆粒子が傷つけられるという問題点もある。

本発明は、このような従来の問題点を解消し、自動化が容易であり、被覆粒子の分散の均一性にばらつきがなく、被覆粒子が傷つくことがない高温ガス炉用燃料の製造方法を提供することをその課題とする。

前記課題を解決するための手段は、燃料核の表面上に熱分解炭素、酸化物、炭化物から成る群より選択された少なくとも一種を被覆させて成る被覆粒子の表面に黒鉛粉末を被覆させて成るオーバーコート粒子と、黒鉛粉末と、を別々に鋳型内部に噴き込み、圧縮成形して成ることを特徴とする高温ガス炉用燃料の製造方法である。

この発明に係る高温ガス炉用燃料の製造方法の好適な態様においては、前記オーバーコート粒子と、前記黒鉛粉末と、を交互に鋳型内部に噴き込む。

この発明に係る高温ガス炉用燃料の製造方法の好適な態様においては、前記オーバーコート粒子と、前記黒鉛粉末と、を鋳型内部に噴き込む際に、ノズルを使用する。

この発明に係る高温ガス炉用燃料の製造方法の好適な態様においては、前記ノズルは、前記オーバーコート粒子を噴き出すオーバーコート粒子噴出ノズルと、前記黒鉛粉末を噴き出す黒鉛粉末噴出ノズルとを備えて成る。

この発明に係る高温ガス炉用燃料の製造方法の好適な態様においては、前記ノズルは、前記鋳型内部に対して離間接近可能である。

本発明によれば、オーバーコート粒子と、黒鉛粉末とを別々に鋳型内部に噴き込み、圧縮成形して成ることにより、オーバーコート粒子と黒鉛粉末とを混合する必要がなくなるため、製造時間の短縮を図ることができるとともに、自動化が容易となる。また、オーバーコート粒子と黒鉛粉末とを噴き込むことで、鋳型内部に充填するので、被覆粒子が均一に分散することができる。さらに、機械的な攪拌を行わずに、拭き込みにより鋳型内部に充填、分散させるため、被覆粒子が傷つくことがない。

また、本発明によれば、前記オーバーコート粒子と、前記黒鉛粉末と、を交互に鋳型内部に噴き込むことにより、より一層被覆粒子が均一に分散することができる。

さらに、本発明によれば、ノズルを使用することにより、所定の位置に噴き込むことが可能となり、被覆粒子を均一に分散させることができる。

そして、本発明によれば、ノズルが、オーバーコート粒子噴出ノズルと、黒鉛粉末噴出ノズルとを備えて成ることにより、ノズルを鋳型内部への抜き差しすることがなく、連続的に黒鉛粉末およびオーバーコート粒子を鋳型内部に充填することができ、充填工程の高速化を図ることができる。

また、本発明によれば、前記ノズルは、前記鋳型内部に対して離間接近可能であることにより、鋳型内部に充填されるオーバーコート粒子と前記黒鉛粉末とからなる層に対して一定の距離とすることができるため、より安定した噴き込みを行うことができる。

[高温ガス炉用燃料の製造方法]
本発明の一実施形態に係る高温ガス炉用燃料の製造方法は、燃料核の表面上に熱分解炭素、酸化物、炭化物から成る群より選択された少なくとも一種を被覆させて成る被覆粒子の表面に黒鉛粉末を被覆させて成るオーバーコート粒子と、黒鉛粉末と、を別々に鋳型内部に噴き込み、圧縮成形して成る。

[成形装置]
本実施形態に係る高温ガス炉用燃料の製造方法で使用する成形装置１は、図１に示されるように、鋳型２と、ノズル３とを備えて成る。

鋳型２は、圧縮成形可能な鋳型であればよく、ノズル３から噴き込み可能なように、供給口４を有する。この供給口４は、鋳型２上部に形成されていることが好ましい。

ノズル３は、供給口４から鋳型２内部に挿入配置されるとともに、前記鋳型２内部に対して離間接近可能であることが好ましい。

図２は、本発明に係る高温ガス炉用燃料の製造方法で使用するノズル先端部分を示す断面図である。このノズル３は、詳しくは、図２に示されるように、前記オーバーコート粒子を噴き出すオーバーコート粒子噴出ノズル５と、前記黒鉛粉末を噴き出す黒鉛粉末噴出ノズル６とを備えて成ることが好ましい。本実施形態においては、オーバーコート粒子噴出ノズル５および黒鉛粉末噴出ノズル６は、断面視した場合、交互に六角形の頂点に配置されている。

[燃料核]
燃料核は、二酸化ウラン粒子から成り、公知の方法によって得られる。

[被覆粒子]
被覆粒子は、燃料核の表面上に熱分解炭素、酸化物、炭化物から成る群より選択された少なくとも一種を被覆させて成る。熱分解炭素は、例えば、プロピレン等を熱分解して形成して成る。酸化物としては、例えば、Ａｌ_２Ｏ_３、ＢｅＯ、ＭｇＯ_２、ＺｒＯ_２等が挙げられる。炭化物としては、例えば、ＳｉＣ、ＺｒＣ等が挙げられる。これら熱分解炭素、酸化物、炭化物を別々の層として形成してもよい。

この被覆粒子の平均粒径は、０．０５〜０．１ｍｍであることが好ましい。

[黒鉛粉末]
黒鉛粉末としては、公知の黒鉛を粉末化したもの等が挙げられる。この黒鉛粉末の平均粒径は、１０〜４０μｍであることが好ましい。

この黒鉛粉末をマトリックスとした場合に、好ましい密度は、１．６〜１．８ｇ/ｃｍ^３である。

[オーバーコート粒子]
オーバーコート粒子は、被覆粒子の表面に黒鉛粉末を被覆させて成る。このオーバーコート粒子の平均粒径は、０．８〜１．８ｍｍであることが好ましい。

[高温ガス炉用燃料の製造方法の具体的手順]
まず、ノズル３を供給口４から鋳型２内部に挿入配置する。ノズル３よりオーバーコート粒子と、黒鉛粉末と、を別々に鋳型２内部に噴き込む。この際、ノズル３より前記オーバーコート粒子と、前記黒鉛粉末と、を交互に鋳型２内部に噴き込むことが好ましい。

このコア７を形成する際には、まず黒鉛粉末のマトリックス中に、オーバーコート粒子が均一に分散した層Ａを形成し、この層Ａを積層させていき、略球状のコア７を形成していく（図３参照）。なお、この図３においては、鋳型２は省略している。

このコア７を形成後、このコア７の周囲に対して、前記被覆粒子を含有せず、黒鉛粉末をマトリックスとする無燃料領域を形成する。この無燃料領域をコア７の周囲に付着させた状態で、前記鋳型を使用して、圧縮成形を行う。この圧縮成形後、得られた成形体の表面を研削する。この研削後、この成形体に対して熱処理を行い、ぺブルベッド型構造の高温ガス炉用燃料を得る。

上述のような本実施形態によれば、次のような効果がある。
（１）オーバーコート粒子と、黒鉛粉末とを別々に鋳型２内部に噴き込み、圧縮成形して成ることにより、オーバーコート粒子と黒鉛粉末とを混合する必要がなくなるため、製造時間の短縮を図ることができるとともに、自動化が容易となる。また、オーバーコート粒子と黒鉛粉末とを噴き込むことで、鋳型２内部に充填するので、被覆粒子が均一に分散することができる。さらに、機械的な攪拌を行わずに、拭き込みにより鋳型２内部に充填、分散させるため、被覆粒子が傷つくことがない。

（２）前記オーバーコート粒子と、前記黒鉛粉末と、を交互に鋳型２内部に噴き込むことにより、より一層被覆粒子が均一に分散することができる。

（３）ノズル３を使用することにより、所定の位置に噴き込むことが可能となり、被覆粒子を均一に分散させることができる。

（４）ノズル３が、オーバーコート粒子噴出ノズル５と、黒鉛粉末噴出ノズル６とを備えて成ることにより、ノズル３を鋳型２内部への抜き差しすることがなく、連続的に黒鉛粉末およびオーバーコート粒子を鋳型２内部に充填することができ、充填工程の高速化を図ることができる。

（５）前記ノズル３は、前記鋳型２内部に対して離間接近可能であることにより、鋳型２内部に充填されるオーバーコート粒子と前記黒鉛粉末とからなる層に対して一定の距離とすることができるため、より安定した噴き込みを行うことができる。

なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。

前記実施形態においては、例えば、ノズル３は、図２に示されるように、オーバーコート粒子噴出ノズル５と、黒鉛粉末噴出ノズル６とを備えて成るものであったが、これに限られず、オーバーコート粒子噴出ノズル５および黒鉛粉末噴出ノズル６が、別々の構造であってもよい。

以下、実施例を挙げて、本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は実施例の内容に限定されるものではない。

［実施例１］
前記実施形態における[高温ガス炉用燃料の製造方法の具体的手順]に従って、以下の詳細な条件で、高温ガス炉用燃料を得た。

まず、ノズル３を供給口４から鋳型２内部に挿入配置した。ノズル３より前記オーバーコート粒子と、前記黒鉛粉末と、を交互に鋳型２内部に吹き込んだ。なお、被覆粒子の平均粒径は、１ｍｍであり、オーバーコート粒子の平均粒径は、１．３ｍｍであり、被覆粒子の密度は、４．５ｇ/ｃｍ^３であり、黒鉛粉末のマトリックスの密度は、１．８ｇ/ｃｍ^３であった。

ここで、鋳型２内部に吹き込む黒鉛粉末と、オーバーコート粒子との質量比が、５：９となるようにした。

その後、この鋳型２内部への充填後、圧縮成形し、略球状のコア７とする。このコア７における被覆粒子の体積充填率は、１０％であった。

このコア７を形成後、このコア７の周囲に対して、前記被覆粒子を含有せず、黒鉛粉末をマトリックスとする無燃料領域を形成した。この無燃料領域をコア７の周囲に付着させた状態で、前記鋳型を使用して、圧縮成形を行った。この圧縮成形後、得られた成形体の表面を研削した。この研削後、この成形体に対して熱処理を行い、ぺブルベッド型構造の高温ガス炉用燃料を得た。

以上の実施例１の高温ガス炉用燃料をＸ線検査装置で、Ｘ線透過像を調査したところ、被覆粒子の分散の均一性にばらつきがないことが確認できた。また、電子顕微鏡で外観を調査したところ、被覆粒子が傷ついていないことが確認できた。

図１は、本発明に係る高温ガス炉用燃料の製造方法で使用する成形装置を示す概略図である。図２は、本発明に係る高温ガス炉用燃料の製造方法で使用するノズル先端部分を示す断面図である。図３は、高温ガス炉用燃料のコアを示す概略図である。

符号の説明

１成形装置
２鋳型
３ノズル
４供給口
５オーバーコート粒子噴出ノズル
６黒鉛粉末噴出ノズル
７コア

Claims

燃料核の表面上に熱分解炭素、酸化物、炭化物から成る群より選択された少なくとも一種を被覆させて成る被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末を被覆させて成るオーバーコート粒子と、黒鉛粉末と、を別々に鋳型内部に噴き込み、圧縮成形して成る
ことを特徴とする高温ガス炉用燃料の製造方法。
前記オーバーコート粒子と、前記黒鉛粉末と、を交互に鋳型内部に噴き込む
ことを特徴とする前記請求項１記載の高温ガス炉用燃料の製造方法。
前記オーバーコート粒子と、前記黒鉛粉末と、を鋳型内部に噴き込む際に、ノズルを使用する
ことを特徴とする前記請求項１または請求項２記載の高温ガス炉用燃料の製造方法。
前記ノズルは、前記オーバーコート粒子を噴き出すオーバーコート粒子噴出ノズルと、前記黒鉛粉末を噴き出す黒鉛粉末噴出ノズルとを備えて成る
ことを特徴とする前記請求項３に記載の高温ガス炉用燃料の製造方法。
前記ノズルは、前記鋳型内部に対して離間接近可能である
ことを特徴とする前記請求項３または請求項４に記載の高温ガス炉用燃料の製造方法。