JP2005213459A - High thermal conductive material - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、炭素繊維のもつ高熱伝導性を活かした複合材料であって、電子機器内の放熱・熱伝導用材料および電子機器の筐体用材料等として使用できる、軽量で強度的にも優れた高熱伝導性炭素繊維複合材料に関する。 The present invention is a composite material that takes advantage of the high thermal conductivity of carbon fiber, and can be used as a material for heat dissipation / heat conduction in electronic equipment and a housing material for electronic equipment. The present invention relates to a high thermal conductive carbon fiber composite material.
近年CPUに代表されるように、半導体素子の高速化が進み、それに伴い電子部品自らが発する熱は増加の一途をたどっている。一方電子部品を内蔵する電子機器、特にモバイルないしユビキタスに適したノートパソコンや携帯電話や情報携帯端末等の電子機器では小型化高密度実装が進んでいる。そのため、従来に比べ機器内に発生した熱を、機器の寸法・重量を大きくすることなくいかに除熱するかが大きな問題になっている。 In recent years, as represented by a CPU, the speed of semiconductor elements has been increased, and accordingly, the heat generated by electronic components has been increasing. On the other hand, miniaturization and high-density mounting are progressing in electronic devices incorporating electronic components, particularly electronic devices such as notebook computers, mobile phones, and portable information terminals suitable for mobile or ubiquitous. Therefore, how to remove the heat generated in the device without increasing the size and weight of the device is a big problem compared to the conventional case.
このような問題に関しては、通常放熱器、放熱板や放熱シートを用いて対策が行われており、その放熱器、放熱板、放熱シートを構成する材料を高熱伝導化するための方法が提案されてきた。中でも炭素繊維および黒鉛化炭素は、金属、高分子の高熱伝導化に有用であることが各種開示されている。例えば、特許文献1においては高熱伝導性炭素繊維とエポキシ樹脂の放熱複合材料が開示されている。しかし、この例では炭素繊維単体では620W/mKという金属を上回る熱伝導率をもちながら、放熱複合材料としては220W/mKとアルミニウム並みの熱伝導率しか実現できていない。また特許文献2においては、炭素繊維、黒鉛化炭素繊維、炭化珪素を各種金属に含浸した放熱材が提案されている。この例では、炭素繊維をアルミニウムに含浸した場合で265W/mK、黒鉛化炭素繊維をアルミニウム、無酸素銅に含浸した場合でそれぞれ510W/mK、525W/mKを得ている。しかしながら、炭素繊維を用いた場合、アルミニウム単体での熱伝導率230W/mKに比べ、たかだか35W/mK増加したに過ぎない。また黒鉛化炭素繊維を用いた場合は、銅(390W/mK)を超える熱伝導率を実現しているが、黒鉛化炭素繊維は高コストであり、これを用いた放熱材料も高コストにならざるをえない。またいずれの例においても、マトリックスに金属を用いているため、電子機器の軽量化という要求を満たすことはできない。また、特許文献3においては、黒鉛化炭素繊維を高分子中に磁場配向させた熱伝導シートが示されている。この例では、高コストになる黒鉛化炭素繊維に加えて酸化アルミニウムおよび水酸化アルミニウム粉末が添加されているにもかかわらず、熱伝導率は2.56W/mKに過ぎない。これは炭素繊維として短繊維を用いているためであり、放熱シートとしては使えても、放熱器その他熱伝導材料としては熱伝導率が低過ぎて使えない。また、特許文献4においては、熱伝導性に加え機械的強度に優れた熱交換器用伝熱管などの成形品として、一方向に引き揃えた炭素繊維に黒鉛粉末を含む熱硬化性樹脂が含浸されている熱伝導性成形品が提案されている。しかしながら、この例でも、熱伝導率は2.4〜9.9W/mKに過ぎない。よって、熱交換器用伝熱管などの成形品としては使えても、電子機器の放熱器その他熱伝導材料としては熱伝導率が低過ぎて使えない。
そこで、本発明は、金属並みの高い熱伝導率を持ちながら、高分子樹脂並みに軽い、低コストの熱伝導部材を提供することを目的とする。 Therefore, an object of the present invention is to provide a low-cost thermal conductive member that is as light as a polymer resin while having a high thermal conductivity equivalent to that of a metal.
上述した従来技術の課題を解決するため、本発明は、高い熱伝導率をもつ炭素繊維の長繊維束を高分子樹脂のマトリックスに含浸すると共に、熱伝導性充填剤を添加して加工した高熱伝導複合材料である。 In order to solve the above-mentioned problems of the prior art, the present invention is a high heat treatment in which a long fiber bundle of carbon fibers having high thermal conductivity is impregnated into a matrix of a polymer resin and processed by adding a thermal conductive filler. Conductive composite material.
すなわち、本発明は、一方向に揃えられた炭素繊維が高分子マトリックス材料中に含有されており、さらに高分子マトリックス材料中に熱伝導性充填剤が含有されていることを特徴とする高熱伝導材料により達成されるものである。 That is, the present invention is characterized in that carbon fibers aligned in one direction are contained in a polymer matrix material, and further a thermally conductive filler is contained in the polymer matrix material. It is achieved by the material.
本発明によれば、金属並みの高熱伝導性、樹脂並みの軽さを併せもつ高熱伝導複合材料を低コストで提供することが可能となる。また本発明の高熱伝導複合材料は、高熱伝導性に優れ低コストであり、軽量で強度的にも優れているため、電子機器内の放熱・熱伝導用材料や電子機器の筐体用材料等に幅広く利用できる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, it becomes possible to provide the high heat conductive composite material which has high heat conductivity like a metal, and the lightness like a resin at low cost. In addition, the high thermal conductive composite material of the present invention is excellent in high thermal conductivity, low cost, light weight and excellent in strength. Therefore, heat dissipation / heat conduction materials in electronic devices, housing materials for electronic devices, etc. It can be used widely.
本発明の高熱伝導(複合)材料は、一方向に揃えられた炭素繊維が高分子マトリックス材料中に含有されており、さらに高分子マトリックス材料中に熱伝導性充填剤が含有されていることを特徴とするものである。 In the high thermal conductivity (composite) material of the present invention, carbon fibers aligned in one direction are contained in a polymer matrix material, and further, a thermally conductive filler is contained in the polymer matrix material. It is a feature.
以下に本発明を図面を参照して具体的に説明する。 The present invention will be specifically described below with reference to the drawings.
図1に本発明による高熱伝導複合材料の構造の一実施形態を模式的に表した断面概略図を示す。図1(a)は、一方向に揃えられた炭素繊維の方向に垂直な面で、図1(b)は該炭素繊維方向に平行な面で、それぞれ切断した断面を示す概略図である。図1(c)は、図1(a)中の一方向に揃えられた炭素繊維1本の拡大断面図である。 FIG. 1 is a schematic cross-sectional view schematically showing an embodiment of the structure of a high thermal conductive composite material according to the present invention. FIG. 1A is a schematic view showing a section cut along a plane perpendicular to the direction of carbon fibers aligned in one direction, and FIG. 1B is a plane parallel to the carbon fiber direction. FIG.1 (c) is an expanded sectional view of one carbon fiber aligned in one direction in Fig.1 (a).
図1に示すように、本発明の高熱伝導複合材料1は、一方向に揃えられた高熱伝導性炭素繊維2が高分子マトリックス材料4で含浸され、その高分子マトリックス材料4には、熱伝導性充填剤3が含有されている。なお、図1(c)に示すように、1本の炭素繊維は、一方向に揃えられた炭素繊維の長繊維束から構成されている。この長繊維束は複数本の炭素繊維フィラメント2aが束ねられている。さらに、該長繊維束内の各炭素繊維フィラメント2a間にも高分子マトリックス材料4が含浸されていてもよい。
As shown in FIG. 1, the high thermal conductive
次に本発明における高熱伝導複合材料において、どのように熱が伝導するか、その熱伝導経路の例を図2に示す。 Next, FIG. 2 shows an example of a heat conduction path as to how heat is conducted in the high heat conduction composite material of the present invention.
図2に示す例では、高熱伝導複合材料1が、電子機器内の電子部品等の発熱体5より受けた熱は、以下の各経路を伝導する(図中、熱伝導経路は矢印で示す)。
In the example shown in FIG. 2, the heat received by the high heat conductive
図中の(1)で示す経路;高熱伝導性炭素繊維2中を繊維方向に伝導する。
A path indicated by (1) in the figure; it conducts through the high thermal
図中の(2)で示す経路;高分子マトリックス材料4の中を熱伝導性充填剤3を介して伝導する。
A route indicated by (2) in the figure; the
図中の(3)から(2)を経由する経路;高熱伝導炭素繊維2中を繊維方向に伝導した後、高分子マトリックス材料4に伝導し、熱伝導性充填剤3を介して、高分子マトリックス材料4の中を伝導する。
The route passing from (3) to (2) in the figure; after conducting in the fiber direction through the high thermal
図中の(3)から(4)を経由する経路;高熱伝導炭素繊維2中を繊維方向に伝導した後、高分子マトリックス材料4、熱伝導性充填剤3を経て隣接した高熱伝導炭素繊維2中を繊維方向に伝導する。
The route passing from (3) to (4) in the figure; after conducting through the high thermal
図中の(2)から(4)を経由する経路;高分子マトリックス材料4の中を熱伝導性充填剤3を介して伝導した後、高熱伝導炭素繊維2に伝導し繊維方向に伝導する。
A route passing from (2) to (4) in the figure; after conducting in the
上述のように、高分子マトリックス材料4中への熱伝導性充填剤3の添加により、本来熱伝導率があまり高くない高分子マトリックス材料4中の熱伝導が増加するだけでなく、本来繊維方向に比べて低い繊維に垂直な方向への熱伝導も促進される。その結果、繊維方向の熱伝導率は、単に高熱伝導炭素繊維を高分子マトリックス材料に含浸した場合に比べ大きく向上する。なお、熱伝導の経路としては、炭素繊維の繊維方向に垂直な方向に伝導され、最終的に放射されるものがあるが、その熱伝導率は繊維方向に比べて格段に小さいため図示していない。
As described above, the addition of the heat
本発明による高熱伝導複合材料を構成する素材について説明する。 The raw material which comprises the high heat conductive composite material by this invention is demonstrated.
(a)一方向に揃えられた炭素繊維
炭素繊維としては、特に限定されるものではなく、PAN系(PAN:ポリアクリロニトリル)、ピッチ系等公知の炭素繊維から熱伝導が高いものを適宜選択して用いることができる。特に熱伝導性に優れるピッチ系炭素繊維(熱伝導率>300W/mK)を用いることが好ましい。
(A) Carbon fiber aligned in one direction The carbon fiber is not particularly limited, and a PAN-based (PAN: polyacrylonitrile), pitch-based or other known carbon fiber having a high thermal conductivity is appropriately selected. Can be used. In particular, it is preferable to use pitch-based carbon fibers (thermal conductivity> 300 W / mK) that are excellent in thermal conductivity.
かかる観点から、上記炭素繊維の熱伝導率としては、300W/mK以上が好ましく、より好ましくは500W/mK以上である。尚、上限値に関しては特に制限されるものではないが、600W/mK程度のものが開発されており、こうしたものも用いることができる。但し、炭素繊維の熱伝導率は、使用用途によっては、200W/mK程度あれば利用可能である。すなわち、本発明では、後述する表1に示すように、炭素繊維の持つ高熱伝導率を極力損なうことなく、複合材料として優れた熱伝導率を発現できるようにしたものであり、幅広い用途に適用できるためである。 From this viewpoint, the thermal conductivity of the carbon fiber is preferably 300 W / mK or more, more preferably 500 W / mK or more. In addition, although it does not restrict | limit in particular regarding an upper limit, the thing of about 600 W / mK has been developed and such a thing can also be used. However, the thermal conductivity of the carbon fiber can be used if it is about 200 W / mK depending on the intended use. That is, in the present invention, as shown in Table 1 to be described later, an excellent thermal conductivity as a composite material can be expressed without losing the high thermal conductivity of the carbon fiber as much as possible. This is because it can.
炭素繊維の繊維径としては、特に制限されるものではなく、使用目的などに応じて、要求される強度等を勘案して決定すればよく、目的に応じて任意の太さの繊維を使用することができる。好ましくは5〜10μm程度のものが使用される。 The fiber diameter of the carbon fiber is not particularly limited, and may be determined in consideration of the required strength and the like according to the purpose of use, and a fiber having an arbitrary thickness is used according to the purpose. be able to. Preferably about 5-10 micrometers is used.
炭素繊維の配合量は、使用する炭素繊維単体の熱伝導率と熱伝導複合材料として目指す熱伝導率に応じて適宜選択すればよいが、体積含有率で40%〜70%、好ましくは55〜65%である。炭素繊維の配合量が、体積含有率で40%未満の場合には低熱伝導の樹脂部分(高分子マトリックス材料)が多いため、材料全体の熱伝導率が下がり、充分に放熱することが出来ない恐れがある。一方、炭素繊維の配合量が、体積含有率で70%を超える場合には成形体が出来ず、物理的あるいは機械的強度が低下し、割れたり破損したりするおそれがある。 The blending amount of the carbon fiber may be appropriately selected according to the thermal conductivity of the carbon fiber alone to be used and the thermal conductivity aimed for as the heat conductive composite material, but the volume content is 40% to 70%, preferably 55 to 55%. 65%. When the amount of carbon fiber is less than 40% in volume content, there are many low thermal conductive resin parts (polymer matrix material), so the thermal conductivity of the whole material is lowered and heat cannot be sufficiently dissipated. There is a fear. On the other hand, when the blending amount of the carbon fiber exceeds 70% in volume content, a molded body cannot be formed, and physical or mechanical strength is lowered, and there is a possibility that it is cracked or broken.
また、一方向に揃えられた炭素繊維の一部は一方向に引き揃えられずに、他の方向に配向していてもよい。一部を繊維方向以外(例えば、幅方向)に延びるようにしても、図2に示す熱を分散させる経路に支障はないためである。好ましくは、炭素繊維全体が一方向に揃えられているのが、熱伝導度を高めることができる点で望ましい。すなわち、炭素繊維を一方向に揃えると、図2に示すように、炭素繊維の引き揃えた方向に熱は伝導され、それに直交する方向への熱伝導は小さいものとなる。そのため、本発明の高熱伝導材料の一方向に揃えられた炭素繊維は、該材料の両端に亘って連続し、図2にあるように、その一端の端面が電子機器の電子部品のような発熱体に対峙する位置となるように配設するのが望ましい。本発明では、一方向に揃えられた炭素繊維を、熱伝導性充填剤を含有させた高分子マトリックス材料中に含浸させてプリプレグとしてもよいし、さらに含浸後に所望の形状に成形、硬化して成形材料としても良いし、さらに必要があれば、これを炭素繊維の繊維方向と直交する方向に切断して、炭素繊維の端部が切口に露出した状態としてもよい。本発明では、成形材料の端部の強度や接着性の向上などを目的として、適当な被覆材料(適当な接着材料など)をコーティングして薄膜を形成させるなどしてもよく、こうした部位を含むことを排除するものではない。 Moreover, a part of the carbon fibers aligned in one direction may be oriented in another direction without being aligned in one direction. This is because there is no problem in the path for dispersing heat shown in FIG. 2 even if a part extends in a direction other than the fiber direction (for example, the width direction). Preferably, it is desirable that the entire carbon fibers are aligned in one direction because the thermal conductivity can be increased. That is, when the carbon fibers are aligned in one direction, heat is conducted in the direction in which the carbon fibers are aligned as shown in FIG. 2, and the heat conduction in the direction perpendicular to the carbon fibers is small. Therefore, the carbon fiber aligned in one direction of the highly heat-conductive material of the present invention is continuous over both ends of the material, and as shown in FIG. 2, the end surface of one end generates heat like an electronic component of an electronic device. It is desirable to arrange it so as to face the body. In the present invention, carbon fibers aligned in one direction may be impregnated into a polymer matrix material containing a thermally conductive filler to form a prepreg, and after impregnation, the carbon fiber is molded and cured into a desired shape. A molding material may be used, and if necessary, this may be cut in a direction orthogonal to the fiber direction of the carbon fiber so that the end of the carbon fiber is exposed at the cut end. In the present invention, for the purpose of improving the strength and adhesiveness of the end portion of the molding material, an appropriate coating material (such as an appropriate adhesive material) may be coated to form a thin film. This is not excluded.
(b)高分子マトリックス材料
高分子マトリックス材料としては、通常公知の熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂を使用用途に応じて適宜選択して用いることができる。このうち、熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、ポリアミド樹脂、尿素樹脂、シリコン樹脂、ウレタン樹脂等が挙げられる。また熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂等が挙げられる。機械的特性のほか炭素繊維への含浸性、成形性、耐熱性、繊維との接着性等から、好ましくはエポキシ樹脂である。
(B) Polymer Matrix Material As the polymer matrix material, a generally known thermosetting resin or thermoplastic resin can be appropriately selected and used according to the intended use. Among these, examples of the thermosetting resin include epoxy resin, polyimide resin, bismaleimide resin, unsaturated polyester resin, vinyl ester resin, phenol resin, polyamide resin, urea resin, silicone resin, urethane resin, and the like. Examples of the thermoplastic resin include polyethylene resin and polypropylene resin. From the viewpoint of mechanical properties, carbon fiber impregnation, moldability, heat resistance, adhesion to fibers, and the like, an epoxy resin is preferred.
尚、高熱伝導材料では、一方向に揃えられた炭素繊維をエポキシ樹脂などの高分子マトリックス材料中に予備含浸させたプリプレグと呼ばれるものを使用することもできる。プリプレグとはあらかじめ含浸しておくという意味であり、本発明においては、一方向に揃えられた炭素繊維に樹脂(高分子マトリックス材料)を含浸した成形用中間材料である。一般には、このプリプレグを積層・ワインデングなどしたものを加熱硬化して複合材料が得られる。さらに、熱可塑性樹脂を用いた熱可塑性樹脂製のプリプレグを使用することもできる。 As the high thermal conductive material, a so-called prepreg in which carbon fibers aligned in one direction are pre-impregnated in a polymer matrix material such as an epoxy resin can be used. The prepreg means impregnation in advance. In the present invention, the prepreg is an intermediate material for molding in which a carbon fiber aligned in one direction is impregnated with a resin (polymer matrix material). In general, a composite material can be obtained by heating and curing a laminate of this prepreg and winding. Furthermore, a prepreg made of a thermoplastic resin using a thermoplastic resin can also be used.
本発明の高熱伝導材料には、電子機器内の放熱・熱伝導用材料や電子機器の筐体用材料などの成形された複合材料(単に、成形材料ないし高熱伝導複合材料ともいう)として使用できる、軽量で強度的にも優れた高熱伝導複合材料のほか、これら電子機器内の放熱・熱伝導用材料や電子機器の筐体用材料などの成形材料に用いられる上記プリプレグのような成形用中間材料も含まれるものである。 The highly heat-conductive material of the present invention can be used as a molded composite material (also simply referred to as a molding material or a high heat-conductive composite material) such as a material for heat dissipation / heat conduction in electronic equipment or a housing material for electronic equipment. In addition to lightweight, high-strength composite materials with excellent strength, intermediate molding materials such as the above-mentioned prepreg used for molding materials such as heat dissipation and heat conduction materials in electronic devices and housing materials for electronic devices Materials are also included.
上記高分子マトリックス材料の配合量は、22〜45体積%、好ましくは26〜34体積%である。高分子マトリックス材料の配合量が22体積%未満の場合には物理的あるいは機械的強度が低下し、割れたり破損したりする恐れがあり、45体積%を超える場合には熱伝導性が低下し、所望の熱伝導性が得られない恐れがある。 The blending amount of the polymer matrix material is 22 to 45% by volume, preferably 26 to 34% by volume. If the amount of the polymer matrix material is less than 22% by volume, the physical or mechanical strength may be reduced, and there is a risk of cracking or breakage. If it exceeds 45% by volume, the thermal conductivity is reduced. The desired thermal conductivity may not be obtained.
(c)熱伝導性充填剤
本発明では、上記高分子マトリックス材料中に新たに熱伝導性充填剤を含有していることを特徴とするものである。この熱伝導性充填剤については、通常熱伝導性に優れている酸化アルミニウム、窒化硼素、窒化珪素、炭化珪素等の他、炭素短繊維、黒鉛化炭素等が挙げられるが、特に酸化アルミニウムの粉末が好ましい。
(C) Thermally conductive filler In the present invention, the polymer matrix material newly contains a thermally conductive filler. Examples of the thermally conductive filler include aluminum oxide, boron nitride, silicon nitride, silicon carbide, etc., which are usually excellent in thermal conductivity, carbon short fibers, graphitized carbon, etc. Is preferred.
上記酸化アルミニウム粉末の形状は、非球状ではマトリックス材料中への分散性が悪いため、球状であることが好ましい。また、他の熱伝導性充填剤の形状に関しても、非球状ではマトリックス材料中への分散性が悪いため、球状であることが好ましい。ここで、球状とはその粉末を形成する粒子の平均円形度が0.4以上のものを指し、より好ましくは、0.8以上のものを言う。ここで円形度とは、例えば東亜医用電子株式会社製フロー式粒子像分析装置FPIA−1000にて定義されているように、当該粒子投影像で2値化された粒子像のエッジ点を結んで得られる輪郭線の長さを(A)、相当円の周囲長を(B)とした場合、(B)/(A)にて表される。 The shape of the aluminum oxide powder is preferably spherical because it is non-spherical and has poor dispersibility in the matrix material. In addition, regarding the shape of the other thermally conductive filler, since non-spherical shape has poor dispersibility in the matrix material, it is preferably spherical. Here, the term “spherical” refers to particles having an average circularity of 0.4 or more, more preferably 0.8 or more, which form the powder. Here, the circularity is defined by, for example, connecting edge points of the binarized particle image with the particle projection image as defined in the flow type particle image analyzer FPIA-1000 manufactured by Toa Medical Electronics Co., Ltd. When the length of the obtained outline is (A) and the perimeter of the equivalent circle is (B), it is expressed by (B) / (A).
球状の熱伝導性充填剤の平均球径は1〜35μmであることが好ましく、3〜10μmであることがより好ましい。1μm未満もしくは35μmを超える場合にはマトリックス材料中への分散性が悪く、1μm未満では、コストも高くなる。 The average spherical diameter of the spherical heat conductive filler is preferably 1 to 35 μm, and more preferably 3 to 10 μm. If it is less than 1 μm or exceeds 35 μm, the dispersibility in the matrix material is poor, and if it is less than 1 μm, the cost also increases.
上記熱伝導性充填剤の配合量は、7〜15体積%、好ましくは9〜11体積%%である。熱伝導性充填剤の配合量が7体積%未満の場合には熱伝導率があまり向上せず、15体積%を超える場合にはマトリックス材料中への充填剤の分散性が悪くなる。 The compounding quantity of the said heat conductive filler is 7-15 volume%, Preferably it is 9-11 volume%. When the blending amount of the heat conductive filler is less than 7% by volume, the thermal conductivity is not improved so much, and when it exceeds 15% by volume, the dispersibility of the filler in the matrix material is deteriorated.
本発明の高熱伝導材料には、上記(a)〜(c)の必須成分のほか、本発明の作用効果に影響を及ぼさない範囲内であれば、他の成分を適宜適量含んでいても良い。また、本発明の高熱伝導材料の構成成分の配合量の合計は、100体積%である。 In addition to the essential components (a) to (c) described above, the high thermal conductive material of the present invention may appropriately include other components as long as it does not affect the effects of the present invention. . Moreover, the sum total of the compounding quantity of the structural component of the high heat conductive material of this invention is 100 volume%.
次に、本発明の高熱伝導材料の用途につき、図面を用いて以下に説明する。 Next, the use of the high thermal conductive material of the present invention will be described below with reference to the drawings.
図3は、本発明における高熱伝導複合材料を電子機器の放熱・熱伝導用材料ないし筐体用材料として使用した際の、高熱伝導複合材料中の炭素繊維の配向の様子の1例を模式的に表した断面概略図である。図4は、本発明における高熱伝導複合材料をシート状に成形し、かかる高熱伝導複合シート材料中の炭素繊維の繊維方向が交差するように、順次重ね合わせる(積層して)成型することにより高熱伝導複合シート積層材料とした際の、高熱伝導複合シート積層材料及び各高熱伝導複合シート材料中の各炭素繊維の配向の様子の1例を模式的に表した概略図である。 FIG. 3 schematically shows an example of the orientation of the carbon fibers in the high heat conductive composite material when the high heat conductive composite material according to the present invention is used as a heat dissipation / heat conductive material or housing material for electronic equipment. FIG. FIG. 4 shows a case where the high heat conductive composite material according to the present invention is formed into a sheet shape, and is superposed by stacking (stacking) sequentially so that the fiber directions of the carbon fibers in the high heat conductive composite sheet material intersect. It is the schematic which represented typically one example of the mode of orientation of each carbon fiber in a high heat conductive composite sheet laminated material and each high heat conductive composite sheet material when it was set as the conductive composite sheet laminated material.
本発明の高熱伝導材料は、図2に示すように、電子機器内の放熱・熱伝導用材料や電子機器の筐体用材料として、一方向に揃えられた炭素繊維の一端側1aを、電子機器内の電子部品等の発熱体5近傍になるように配置する(更に好ましくは該炭素繊維の他端側1bを電気機器の外部6に面するように配置する)ことによって、発熱体5に発生した熱を電子機器の外部6まで図2に示す熱伝導経路に沿って伝導し、効率よく放熱することができる。
As shown in FIG. 2, the high thermal conductivity material of the present invention is formed by disposing one
そのため、例えば、電子機器内の放熱・熱伝導用材料や電子機器の筐体用材料などに利用する場合には、図3に示すように、高熱伝導材料33中の炭素繊維の繊維方向(図中、高熱伝導材料33内に実線33aで表示した)を、電子機器内のプリント基板31上に実装された電子部品等(例えば、CPU等)の発熱体32から電子機器の筐体34を通じて電子機器の外部35まで斜めに配向させるのが、熱伝導性と機械的強度の双方を高める上で望ましいといえる。ここでいう高熱伝導材料33中の炭素繊維の繊維方向が斜めに配向させるというのは、発熱体32から電子機器の外部35までの全経路の一部または全部を斜めにするものであればよい。なお、こうした電子機器では、小型軽量化の観点から、プリント基板上に電子部品が高密度実装されている場合が多い。こうした場合、電子機器内に高熱伝導材料を収容するには、限られた隙間に詰め込むことができるような柔軟性を有するフィルム形状のものにするのが好ましい。こうした場合であっても、先の図2で説明したように、発熱体から機器の筐体(ひいては外部)に至るまでの熱伝導経路(図2に示す5つの経路)を形成することができるように、一方向に引き揃えられた炭素繊維が発熱体から機器の筐体(ひいては外部)まで連続していればよいといえる。すなわち、途中、該高熱伝導材料シートないしフィルムが電子機器内の部品などにより湾曲していたり、捩じられていたりしても何ら問題なく、図2で説明した各種熱伝導経路を維持できるものであり、発熱体より受けた熱を伝熱し、効果的に電子機器外部に放熱することができるものである。なお、図3では、一方向に引き揃えられた一層又は複数層の炭素繊維を成形した複合材料の高熱伝導材料シートないしフィルムを表しているが、本発明では、かかる態様に何ら制限されるものではない。例えば、図4に示すような多層成型した複合材料の高熱伝導材料シートや多層化フィルムを用いても同様な効果が得られることは言うまでもない。これは、電子機器の筐体の上面や下面のほか、その側面部も有効に利用して放熱できるためである。例えば、携帯電話などでは、電話やメールの送受信機能の他に、メガピクセルのデジタルカメラ機能、動画機能、動画の送受信に対応可能な高速のインターネット接続機能、デジタルテレビ受信機能、GPS機能に加え、小型ハードデスク内臓による高容量化等、数多くの機能等が詰め込まれるようになっている。そのため、こうした電子機器では、多層プリント基板化やプリント基板上への多層実装化などにより超高密度実装化が進められている。これに伴って発熱体となる部品点数(内臓電池やハードデスクなども連続使用により発熱体となり得る可能性もある)が増えたり、あるいは発熱体となる部品(例えば、CPU)自体の超高性能化により発熱量が増加する傾向にある。こうした場合等に、上記効果を奏する高熱伝導材料シートや多層化フィルムを有効に利用することができるものである。
Therefore, for example, when used as a material for heat dissipation / heat conduction in an electronic device or a housing material for an electronic device, as shown in FIG. 3, the fiber direction of the carbon fiber in the high heat conduction material 33 (see FIG. The high heat
また、本発明では、電子機器の筐体用材料などのように、放熱面積が大きなものでは、これを利用してより効果的に放熱ができるように、図4に示すように高熱伝導複合材料をシート状(ないしフィルム状)に成形した高熱伝導複合シート材料(ないしフィルム材料)41、42につき、これらシート材料(ないしフィルム材料)41、42中の炭素繊維の繊維方向(シート材料41、42内に実線41a、42aで表示した)がある一定の角度を有して交差するように(図4では90度の角度を有して交差するようにした例を示す)、順次重ね合わせて(積層して)成型することにより、所望の高熱伝導複合シート積層材料43としてもよい。あるいは予め一方向に揃えられた一層又は複数層の炭素繊維にある一定の角度を有して別の一方向に揃えられた一層又は複数層の炭素繊維を交互に重ね合わせて多層成型した高熱伝導材料を用いてもよい。この際にも、多層積層されたシート材料(ないしフィルム材料)中の炭素繊維の少なくとも1層が、発熱体から電子機器の外部まで図2、3に示すような熱伝導経路が形成されるように、引き揃えて配向させてもよい(図3参照のこと)。
Further, in the present invention, a material having a large heat radiation area, such as a housing material for an electronic device, can be used to radiate heat more effectively as shown in FIG. Are formed into a sheet shape (or film shape), and the fiber directions of the carbon fibers in these sheet materials (or film materials) 41 and 42 (
さらに多層積層した高熱伝導複合シート積層材では、図2の(3)から(4)を経由する熱伝導経路に類似する新たな経路が形成される。例えば、図4に示す高熱伝導複合シート積層材料43を用いて説明すれば、電子機器内の電子部品等の発熱体(図示せず;図2参照のこと)より受けた熱は、一端が発熱体に接続された高熱伝導複合シート材料41(一方向に揃えられた一層又は複数層の炭素繊維)中の繊維方向41aに伝導した後、シート材料41中の高分子マトリックス材料41b、熱伝導性充填剤(図示せず;図2参照のこと)を経て、隣接した高熱伝導複合シート材料42(別の一方向に揃えられた一層又は複数層の炭素繊維)中を繊維方向42aに伝導する。かかる熱伝導により、シート材料の積層方向にも熱が順次伝播して新たな熱伝導経路が形成される。これにより、電子機器の筐体の上面や下面のほか、その側面部も有効に利用して放熱できる。同様に、図2の(2)から(4)を経由する経路熱伝導経路に類似する新たな経路が形成される。例えば、図4に示す高熱伝導複合シート積層材料43を用いて説明すれば、電子機器内の電子部品等の発熱体(図示せず;図2参照のこと)より受けた熱は、一端が発熱体に接続された高熱伝導複合シート材料41(一方向に揃えられた一層又は複数層の炭素繊維)中の高分子マトリックス材料41bの中を熱伝導性充填剤(図示せず;図2参照のこと)を介して伝導した後、隣接した高熱伝導複合シート材料42(別の一方向に揃えられた一層又は複数層の炭素繊維)に伝導し繊維方向42aに伝導する。かかる熱伝導によっても、シート材料の積層方向にも熱が順次伝播して新たな熱伝導経路が形成される。これによっても、電子機器の筐体の上面や下面のほか、その側面部も有効に利用して放熱できる。
Furthermore, in the high thermal conductive composite sheet laminated material laminated in multiple layers, a new path similar to the thermal conduction path via (3) to (4) in FIG. 2 is formed. For example, if it demonstrates using the highly heat-conductive composite sheet laminated
これらの場合、シート材料の積層は、各々の層を形成してから接着剤等によって接合してもよいが、各シート材料にプリプレグを用い、これらを順次積層し(必要に応じて加圧下に)加熱硬化してもよい。こうすることで、各シート材料間の接合が強固となるので好ましい。 In these cases, the lamination of the sheet material may be performed by forming each layer and then joining with an adhesive or the like. However, using a prepreg for each sheet material, these are sequentially laminated (under pressure if necessary) ) Heat curing may be used. By carrying out like this, since joining between each sheet material becomes strong, it is preferred.
こうしたシート材料等の高熱伝導材料は、接着剤による接着、あるいは超音波を用いて融着することによって接合することができる。接着には、接着剤が用いられるが、アルミナ、カーボン、銀などを含む熱伝導性接着剤を用いることが好ましい。なお、該高熱伝導材料を発熱体や筐体等に接続する場合にも、接着剤による接着、あるいは超音波を用いて融着することによって接合することができる。この場合にも接着には、接着剤が用いられるが、アルミナ、カーボン、銀などを含む熱伝導性接着剤を用いることが好ましい。 Such a highly heat conductive material such as a sheet material can be bonded by bonding with an adhesive or by fusing using ultrasonic waves. An adhesive is used for the adhesion, but it is preferable to use a heat conductive adhesive containing alumina, carbon, silver or the like. In addition, when connecting this high heat conductive material to a heat generating body, a housing | casing, etc., it can join by adhere | attaching by adhesion | attachment with an adhesive agent, or an ultrasonic wave. In this case as well, an adhesive is used for bonding, but it is preferable to use a heat conductive adhesive containing alumina, carbon, silver, or the like.
なお、本発明の高熱伝導材料の用途に関しては、上記したように電子部品を内蔵する電子機器、特にモバイルないしユビキタスに適したノートパソコンや携帯電話や情報携帯端末等のほかに、DVDレコーダーやDVDプレヤー等の電子機器内の放熱・熱伝導用材料(空冷システム材料を含む)や電子機器の筐体用材料、DVDレコーダーやプレヤー等のDVD光ピックアップベース材料や空冷ファン外枠材料等が挙げられる。 As for the use of the highly heat-conductive material of the present invention, as described above, in addition to electronic devices incorporating electronic components, particularly laptop computers, mobile phones and portable information terminals suitable for mobile or ubiquitous, DVD recorders and DVDs Materials for heat dissipation and heat conduction in electronic devices such as players (including air cooling system materials), housing materials for electronic devices, DVD optical pickup base materials such as DVD recorders and players, and air cooling fan outer frame materials .
次に実施例および比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。 Next, the present invention will be described more specifically with reference to examples and comparative examples.
実施例1〜3及び比較例1〜7
炭素繊維としては、熱伝導率の異なる高熱伝導性ピッチ系炭素繊維(例えば、日本グラファイトファイバー株式会社製)を2種類(310W/mK、500W/mK)を使用した。熱伝導充填剤には、平均粒径3μmの球状の酸化アルミニウム(例えば、株式会社マイクロン製)粉末を使用した。高分子マトリックス材料にはエポキシ樹脂を用いた。
Examples 1-3 and Comparative Examples 1-7
As the carbon fibers, two types (310 W / mK, 500 W / mK) of high thermal conductivity pitch-based carbon fibers (for example, manufactured by Nippon Graphite Fiber Co., Ltd.) having different thermal conductivities were used. As the heat conductive filler, spherical aluminum oxide (for example, manufactured by Micron Corporation) powder having an average particle diameter of 3 μm was used. Epoxy resin was used as the polymer matrix material.
まず、エポキシ樹脂に酸化アルミニウムを50重量%添加する。これと一方向に揃えられた前記炭素繊維を用いてプリプレグを作製した。次に、得られたプリプレグを積層させ、オートクレーブにて圧力、温度を加え硬化させた。 First, 50% by weight of aluminum oxide is added to the epoxy resin. A prepreg was prepared using the carbon fibers aligned in one direction with this. Next, the obtained prepreg was laminated and cured by applying pressure and temperature in an autoclave.
得られた高熱伝導材料の各サンプル中の炭素繊維の配合量は、表1に示すように体積含有率で55%(実施例1、2、比較例1、2)ないし62%(実施例3)となるように調整した。 As shown in Table 1, the blending amount of carbon fiber in each sample of the obtained high heat conductive material is 55% (Examples 1 and 2, Comparative Examples 1 and 2) to 62% (Example 3). ).
また、得られた高熱伝導材料の各サンプル中の高分子マトリックス材料(エポキシ樹脂)の配合量は、34体積%(実施例1,2)、28.5体積%(実施例3)、45体積%(比較例1,2)、又、熱伝導充填剤(酸化アルミニウム粉末)の配合量は、11体積%(実施例1,2)、9.5体積%(実施例3)、0体積%(比較例1、2)である。 Moreover, the compounding quantity of the polymer matrix material (epoxy resin) in each sample of the obtained high heat conductive material is 34 volume% (Examples 1 and 2), 28.5 volume% (Example 3), 45 volume. % (Comparative Examples 1 and 2), and the amount of heat conductive filler (aluminum oxide powder) was 11 volume% (Examples 1 and 2), 9.5 volume% (Example 3), and 0 volume%. (Comparative Examples 1 and 2).
この高熱伝導材料の各サンプルを用いて熱伝導率および比重を測定した結果を表1に示す。熱伝導率についてはレーザーフラッシュ法にて測定した。なお表中には、比較のために、比較例3〜7として、高熱伝導性金属3種類、酸化アルミニウム単体および高熱伝導性樹脂PPS(ポリフェニレンサルファイド)の数値も掲載している。 Table 1 shows the results of measurement of thermal conductivity and specific gravity using each sample of the high thermal conductivity material. The thermal conductivity was measured by a laser flash method. In the table, for comparison, as Comparative Examples 3 to 7, numerical values of three kinds of high heat conductive metals, aluminum oxide alone, and high heat conductive resin PPS (polyphenylene sulfide) are also listed.
この結果によれば、実施例2、3にあるように、熱伝導率500W/mKの炭素繊維を用い、更に熱伝導充填剤として酸化アルミニウム粉末を適量添加することにより、代表的高熱伝導金属であるアルミニウム(比較例4)の1.3〜1.4倍、代表的高熱伝導樹脂PPS(比較例7)の760〜850倍の熱伝導率が得られた。一般的に2種類の材料より成る複合材料の熱伝導率は、λ=V(1)λ(1)+V(2)λ(2)という複合則に基づくことが知られている。ここで、λ:熱伝導率、V:体積分率であり、( )内の数字は複合材料を構成する材料を表す。熱伝導充填剤として酸化アルミニウム粉末を添加した表1の実施例1〜3において高分子マトリックス材料であるエポキシ樹脂の熱伝導率は0.26W/mKであり、炭素繊維および酸化アルミニウムに比べて極めて小さいため、熱伝導率としては2種類の材料よりなる複合材料と見なせる。 According to this result, as in Examples 2 and 3, by using a carbon fiber having a thermal conductivity of 500 W / mK and further adding an appropriate amount of aluminum oxide powder as a thermal conductive filler, Thermal conductivity of 1.3 to 1.4 times that of certain aluminum (Comparative Example 4) and 760 to 850 times that of typical high thermal conductive resin PPS (Comparative Example 7) was obtained. In general, it is known that the thermal conductivity of a composite material composed of two kinds of materials is based on a composite rule of λ = V (1) λ (1) + V (2) λ (2). Here, λ is the thermal conductivity, V is the volume fraction, and the numbers in () represent the materials constituting the composite material. In Examples 1 to 3 of Table 1 to which aluminum oxide powder was added as a heat conductive filler, the thermal conductivity of the epoxy resin which is a polymer matrix material was 0.26 W / mK, which is extremely higher than that of carbon fiber and aluminum oxide. Since it is small, the thermal conductivity can be regarded as a composite material composed of two kinds of materials.
そこで本発明の高熱伝導複合材料の熱伝導率が前記複合則に従うとした場合、実施例1〜3の熱伝導率は、それぞれ179W/mK、283W/mK、318W/mKとなる。しかし表1に示すように、実測値はそれを大きく上回っている。また酸化アルミニウムを添加しない比較例1〜2と比較すると、熱伝導率を55W/mKも改善することができた。これは酸化アルミニウム単体の熱伝導率(36W/mK)をはるかに上回る値であり、酸化アルミニウムの存在が炭素繊維間の熱伝導ひいては炭素繊維の繊維方向の熱伝導を促進させ、前記複合則をはるかに上回るほどの熱伝導率を実現していることが分かる。一方、比重についてはアルミニウムの2/3と樹脂並みの軽さを維持できた。 Therefore, assuming that the thermal conductivity of the high thermal conductive composite material of the present invention follows the above composite rule, the thermal conductivities of Examples 1 to 3 are 179 W / mK, 283 W / mK, and 318 W / mK, respectively. However, as shown in Table 1, the actual measurement value greatly exceeds that. Moreover, when compared with Comparative Examples 1 and 2 to which no aluminum oxide was added, the thermal conductivity could be improved by 55 W / mK. This is a value far exceeding the thermal conductivity of aluminum oxide alone (36 W / mK), and the presence of aluminum oxide promotes the heat conduction between carbon fibers and, in turn, the heat conduction in the fiber direction of the carbon fibers. It can be seen that the thermal conductivity is much higher. On the other hand, the specific gravity was 2/3 that of aluminum, which was as light as a resin.
1 高熱伝導材料、
1a 一方向に揃えられた炭素繊維の一端側、
1b 一方向に揃えられた炭素繊維の他端側、
2 高熱伝導性炭素繊維、
2a 炭素繊維フィラメント、
3 熱伝導性充填剤、
4 高分子マトリックス材料、
5 発熱体、
6 電子機器の外部、
31 プリント基板、
32 発熱体(CPU等)、
33 高熱伝導材料、
33a 一方向に揃えられた炭素繊維の繊維方向、
34 電子機器筐体、
35 電子機器外部、
41、42 高熱伝導複合シート材料、
41a、42a 一方向に揃えられた炭素繊維の繊維方向、
41b 高分子マトリックス材料、
43 高熱伝導複合シート積層材料。
1 High thermal conductivity materials,
1a One end side of carbon fibers aligned in one direction,
1b The other end of the carbon fibers aligned in one direction,
2 High thermal conductivity carbon fiber,
2a carbon fiber filament,
3 thermally conductive filler,
4 polymer matrix material,
5 heating element,
6 Outside of electronic equipment,
31 Printed circuit board,
32 heating elements (CPU etc.),
33 High thermal conductivity materials,
33a Fiber orientation of carbon fibers aligned in one direction,
34 Electronic equipment housing,
35 Outside electronic equipment,
41, 42 High thermal conductivity composite sheet material,
41a, 42a Fiber directions of carbon fibers aligned in one direction,
41b polymer matrix material,
43 High thermal conductivity composite sheet laminate material.
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