JP2005197138A - ナトリウム硫黄電池 - Google Patents
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Abstract
【課題】
ナトリウムイオンが通過可能な固体電解質管と最外周に正極電流を流す集電極が配置されたナトリウム硫黄電池において、電池の充放電や昇温時に発生する熱応力による集電極の変形・剥離を防止し、経時変化に伴う電池の内部抵抗が増大しないようにする。
【解決手段】
固体電解質管と最外周に正極電流を流す集電極が配置されたナトリウム硫黄電池において、集電極を固体電解質管の線膨張率と同程度の線膨張率を有する材料とする。
【選択図】図1
ナトリウムイオンが通過可能な固体電解質管と最外周に正極電流を流す集電極が配置されたナトリウム硫黄電池において、電池の充放電や昇温時に発生する熱応力による集電極の変形・剥離を防止し、経時変化に伴う電池の内部抵抗が増大しないようにする。
【解決手段】
固体電解質管と最外周に正極電流を流す集電極が配置されたナトリウム硫黄電池において、集電極を固体電解質管の線膨張率と同程度の線膨張率を有する材料とする。
【選択図】図1
Description
本発明はナトリウム硫黄電池に係り、特に電力貯蔵用等に好適なナトリウム硫黄電池に関する。
ナトリウム硫黄電池は、負極活物質にナトリウム,正極活物質に硫黄、及び多硫化ナトリウムが用いられ、正極と負極の隔壁にナトリウムイオンに導電性がある固体電解質が用いられる高温型二次電池である。ナトリウムイオンに導電性がある固体電解質としては、ベータアルミナが用いられ、袋管を用いる場合が多い。一般に、ナトリウムイオンに導電性がある固体電解質とナトリウム,硫黄及び多硫化ナトリウムを収納する1つの容器から1つの電池が構成される。これを単電池と呼ぶ。大電力を蓄えるには、通常多数本の単電池を直並列に接続して用いられる。
ナトリウム硫黄電池の放電反応は次式で示せる。
正極側:xS+2Na+ +2e- → Na2Sx (x=3〜5)
負極側:2Na → 2Na+ +2e-
全反応:2Na+xS → Na2Sx
充電反応は上式の逆反応である。
負極側:2Na → 2Na+ +2e-
全反応:2Na+xS → Na2Sx
充電反応は上式の逆反応である。
上記した電池反応は正極である硫黄極で生じる。従って、電池の内部抵抗の大半は、正極の抵抗であり、内部抵抗を極力低減するには、正極の抵抗を低減することが最も有効である。
従来のナトリウム硫黄電池の基本構成については、特開2002−75438号公報に記載されているものがある。固体電解質管はベータアルミナ等の材料により、一方の端部が閉じられた袋管状に作られ、この内部に装着された下部に開口部をもつステンレス等の金属材料で作られた袋管状の安全容器にナトリウムが蓄積されている。安全容器の外表面と固体電解質管の内表面とは一定の間隔をもって配置され、固体電解質管の内表面に充放電に必要な最小限のナトリウムが供給されるようになっている。固体電解質管の外表面側には、正極活物質である硫黄、及び多硫化ナトリウムが充填され、正極(硫黄極)が形成されている。硫黄は絶縁物であり、多硫化ナトリウムも電子伝導性に乏しいため、正極活物質の導電性を高める補助導電材が、正極(硫黄極)の全領域に必要となる。このため、硫黄極内での電池活物質の流動性は極めて小さく電池の内部抵抗が高い。
電池の内部抵抗を低減する方法として、特開2002−8712号公報に記載されている集電極を用いたものがある。固体電解質管の軸を水平に設置して使用される。固体電解質管はベータアルミナ等の材料により円筒管形状に作られ、内部にステンレス等の金属材料で作られた円筒管形状の安全容器が装着され、ナトリウムが充填されている。安全容器の外表面と固体電解質管の内表面との間にナトリウム供給体が装着され、安全容器の開口部を介して、固体電解質管の内表面に充放電に必要な最小限のナトリウムが供給されるようになっている。また、多硫化ナトリウムに比べ硫黄に優先的浸透性の高い円筒形状の補助導電体と硫黄に比べ多硫化ナトリウムに優先浸透性がある高抵抗層が装着され、電池反応領域へ硫黄及び多硫化ナトリウムを供給するようにしたものである。
ナトリウム硫黄電池の通常の運転温度は280℃〜370℃と高温であるため、充放電および昇温する際に材料の熱膨張差に起因して生じる熱応力の問題がある。
上記従来技術では集電極材として表面を耐食材でコートしたアルミニウムを使用するのが一般的であり、電池充放電運転を繰り返したり、電池の昇降温を繰り返すと電池の抵抗が増大したり電池容量が低下することがあった。
この原因は、充放電時に発生するジュール発熱やエントロピー変化及び昇降温によるヒートサイクルによって、集電極材料が変形したり、接合箇所が剥離したりするためである。
特開平7−183046号公報には、有底円筒上の正極管,固体電解質管,負極管を重ね、これらの隙間に活物質であるナトリウム,硫黄を充填し、正極管と固体電解質管および固体電解質管と負極管とを熱圧接などによって接合する構造のものにおいて、昇温時に発生する固体電解質管と負極管との軸方向の剥離応力および半径方向のたが張り応力を低減するために、固体電解質管と負極管の材料の熱膨張率を同程度にする方法が記載されている。
しかしながら、特開平7−183046号公報に記載のものは、特開2002−8712号公報に示すような集電極構造のものについての検討はなされておらず、電池反応が生じている正極である集電極側の構造部材の変形,剥離が電池の内部抵抗に大きく影響する要因となっている。
解決しようとする問題点は、ナトリウムイオンが通過可能な固体電解質管と最外周に正極電流を流す集電極が配置されたナトリウム硫黄電池において、電池の充放電や昇温時に発生する熱応力による集電極の変形・剥離により、経時変化に伴う電池の内部抵抗が増大する点である。
本発明は、最外周に集電極が配置されたナトリウム硫黄電池において、前記集電極を固体電解質管の線膨張率と同程度の線膨張率の材料とすることを最も主要な特徴とする。
本発明によれば、電池運転に伴う熱応力による集電極の変形を防止して、電池内部抵抗の増大や電池容量の低下を防止できる。
電池運転に伴う熱応力による集電極の変形を防止して、電池内部抵抗の増大や電池容量の低下を防止するという目的を、簡単な構成で実現した。
本発明の実施例1の固体電解質管の長手方向に直角な断面図を図1に示す。
図1に示す如く、ナトリウム硫黄電池は、正極容器4内に固体電解質管1が装着され、固体電解質管1の内部を負極であるナトリウム極6とし、ナトリウムが充填される。固体電解質管1の外周に多硫化ナトリウムに優先的に濡れ易い材料、すなわち、多硫化ナトリウムに優先浸透性のある材料を用いた高抵抗層8が設けられる。高抵抗層8は電気抵抗が高いことが望まれ、一例としてはアルミナやガラス等の絶縁物を多孔体やメッシュに加工し、シート状に整形したもの、または、粒子状や粉末状態のものを用いる。実施例の高抵抗層材としては固体電解質管1に悪影響を及ぼさないように、カリウムやカルシウムの含有量を削減したシリガラスが用いられている。高抵抗層8の厚みは0.01mmから0.5mmの範囲で選択した。なお、シリガラスは多硫化ナトリウムへの優先浸透性においても優れている。
高抵抗層8の外周には電子伝導性のある補助導電体9が設けられている。補助導電体9の外周に炭素繊維製の織物(布状)で集電極10が形成されている。集電極10の端部はブスバーを兼ねた集電極押さえ13で接合されている。集電極10は補助導電体9からの電流、又は、電池容器からの電流を流せれば、炭素繊維製の織物は必ずしも形状は布状にこだわらず、テープ,糸状等いずれでも良い。例えば、炭素繊維製のテープを補助導電体9上に順次巻いても良い。
集電極10は、(1)固体電解質管1の線膨張率と同程度であり、かつ、(2)材料強度が大きく、(3)電池活物質に耐食性を持つ材料であればよい。実施例の炭素繊維について、これら3つの条件を挙げると、(1)線膨張率は約4〜6×10-6で固体電解質管1の線膨張率約6×10-6と同程度である。(2)引張強度は、アルミニウムの約100〜150MPaに対して、炭素繊維は、約3500〜6400MPaと30倍以上ある。(3)硫黄や多硫化ナトリウムに耐食性が良い。因みに、炭素繊維をフェルト状にしたものが補助導電体9として用いられており、正極電池活物質である硫黄や多硫化ナトリウムに充分耐える実績を持っている。
集電極10は炭素繊維製の織物で構成したが、電池活物質がバルク15と補助導電体9間を流出入できるように、集電極10に貫通孔が設けられ、開口部14が形成されている。
本実施例では集電極材として炭素を選定したが、モリブデンも線膨張率が約6×10-6と固体電解質管1の線膨張率と同程度であり、硫黄や多硫化ナトリウムに耐する耐食性も良いので適用できる。
以下、充放電に伴う電池内の活物質挙動を説明する。電池はナトリウムや硫黄,多硫化ナトリウム等電池活物質のすべてが液体状態となる約280℃に加熱して運転した。
先ず、放電運転では、高抵抗層8と接する補助導電体9の近傍に存在する硫黄がナトリウム極(負極)6から固体電解質管1を透過したナトリウムと反応して、多硫化ナトリウム12を生成する。この際、反応に必要な電子は集電極10から補助導電体9中を電子電流として反応域の硫黄へと供給される。従って、集電極10は常に一定の接触圧で補助導電体9と接していることが望まれる。本実施例によれば、固体電解質管1と集電極10の線膨張率が同程度であるので、温度が変化しても常に一定の接触圧が維持される。
補助導電体9近傍で生成した多硫化ナトリウム12は、高抵抗層8や多硫化ナトリウム移送体7を流路としてバルク15へと密度差で流下する。一部は集電極10の外表面や開口部14から流下する。不足する硫黄はバルク15の硫黄11から集電極の開口部14を経て、電池反応領域である補助導電体9に供給される。
一方、充電運転では、高抵抗層8に接する補助導電体9の近傍に存在する多硫化ナトリウムをナトリウムと硫黄に解離する。放電時とは逆に、解離した硫黄から放出された電子は、補助導電体9中を電子電流として透過し、集電極10で集電される。従って、集電極10は常に一定の接触圧で補助導電体9と接していることが望まれる。
本実施例によれば、固体電解質管1と集電極10の線膨張率が同程度であるので、温度が変化しても常に一定の接触圧が維持される。
ナトリウムは高抵抗層8を経て固体電解質管1を透過し、ナトリウム極(負極)6にもどる。硫黄は多硫化ナトリウムとの密度差でバルクの硫黄11へと流出する。無論、バルクでは硫黄と多硫化ナトリウムは二層に分離する。充電反応で不足した多硫化ナトリウムは集電極10の開口部14を通ってバルク15から補給される。さらに充電が進みバルク15の硫黄11と多硫化ナトリウム12の界面が低くなった場合にはバルク15に貫通した多硫化ナトリウム移送体7を経て補給される。よって正極容器4の底部に存在する多硫化ナトリウムが吸上げられ、電池反応領域に供給されるので正極容器4内に存在する殆どの多硫化ナトリウムが充電可能である。
本発明の実施例2の固体電解質管の長手方向に直角な断面図を図2に示す。実施例1と異なるのは、図2では、固体電解質管1の外周に高抵抗層8を設けて、その外周に炭素繊維製の織物(布)を集電極10として巻いた形とした。集電極10が補助導電体9の役割を兼ねている。充放電のメカニズムは、電池反応が集電極10と高抵抗層との界面で起こる以外は実施例1と同様である。本実施例によれば、固体電解質と集電極10の線膨張率が同程度であるので、温度が変化しても常に一定の接触圧が維持される。また、実施例1に対して、集電極10が補助導電体9を兼ねているので、構造が簡略化でき信頼性が高まる。
本発明の実施例3の固体電解質管の長手方向に平行な断面図を図3に示す。図3では、集電極10として、炭素繊維製のテープ20を補助導電体9の外周に巻きつけたものである。なお、テープ20はテープ間隔を空けてらせん状に巻き上げた。巻き上げ後の炭素繊維製テープは正極容器4に接続した。上記のテープ20を巻き上げた状態で形成されるテープ間の間隙21は、図1や図4の集電極の開口部14に相当するものであり、多硫化ナトリウムまたは、硫黄の流入,流出口として利用される。充放電のメカニズムは、上記と同様なので省略する。本実施例によれば、固体電解質と集電極10の線膨張率が同程度であるので、温度が変化しても常に一定の接触圧で維持できる。さらに、炭素繊維製のテープ20を巻き付けるだけで集電極10を構成できるので構造が簡略化できる。
なお、図2の場合と同様、直接高抵抗層8の外周に炭素繊維製のテープ20を巻いても差し支えない。
本発明の実施例4の固体電解質管の長手方向に平行な断面図を図4に示す。図4では、集電極として、炭素繊維製のテープ20とガラス繊維製テープ22からなるハイブリッド材を補助導電体9の外周に巻きつけたものである。なお、炭素繊維製のテープ20とガラス繊維製テープ22からなるハイブリッド材は交互にらせん状に巻き上げた。巻き上げ後の炭素繊維製テープは正極容器4に接続した。炭素繊維製のテープ20は硫黄に優先浸透性があるため、硫黄の流入,流出口として利用される。また、ガラス繊維製テープ22は多硫化ナトリウムに濡れ易いため、多硫化ナトリウムの流入,流出口として利用される。
ガラス繊維製テープ22の線膨張率は、約8×10-6であり、炭素繊維製のテープの線膨張率約4〜6×10-6,固体電解質の線膨張率約6×10-6に極めて近い値である。従って、本実施例によれば、固体電解質と集電極材の線膨張率が同程度であるので、集電極と補助導電体9は温度が変化しても常に一定の接触圧が維持される。さらに、炭素繊維製のテープ20とガラス繊維製テープ22とを交互に巻き付けるだけで集電極10と硫黄の流入,流出口が形成されるので構造が簡略化できる。
なお、図2の場合と同様、高抵抗層8の外周に炭素繊維製のテープ20とガラス繊維製テープ22を直接巻いても差し支えない。
なお、本実施例では、ガラス製テープを用いたが、アルミナ製のテープでも一向に差し支えない。なぜなら、アルミナの線膨張率は、炭素繊維の線膨張と同程度であり、多硫化ナトリウムに対する濡れ性はガラス同様良好であるから。
本発明の実施例5の固体電解質管の長手方向に平行な断面図を図5に示す。図5では、集電極として、表面を多硫化ナトリウムの耐食材でコートしたアルミニウム製の半割れ円筒板集電極23を2枚用い、これらを接続することなく、円筒板集電極23の上から炭素繊維製テープ20でラセン状に巻き上げて集電極23の変形を極力防止した。なお、アルミ製の半割れ円筒板は膨張を吸収するため、周方向に隙間を設けた。アルミ製の半割れ円筒板集電極23のみを使って集電する場合に比べ、集電極の変形量が小さくなり、特性変化が改善される。
本実施例では、円筒板集電極は半割れのものを用いたが、複数に分割された円筒板にも適用可能である。
本発明の実施例6の固体電解質管の長手方向に平行な断面図を図6に示す。図6では、正極容器4の外周に炭素繊維製補強テープ24を巻いて正極容器4の変形を防止したものである。正極容器4としては電気伝導性の観点からアルミニウム材が用いられる。アルミニウム材は先に説明したごとく線膨張率が大きく、材料強度が弱いため、集電極と同様ヒートサイクルによる熱変形並びに固体電解質破損時に発生するナトリウム−硫黄直接反応時の温度・圧力による変形を抑制するためである。炭素繊維製補強テープ24は布状に限らず、糸状であっても一向に差し支えなく、一層または、多層に巻いて強度補強をすることが可能である。電池運転温度が280〜370℃にあっては、これらの繊維は健全性が維持される。
以上、上記の実施例では、バルク15の活物質液面高さ17は、集電極10全体が液面下になるように配置したが、活物質液面高さ17が低く、集電極10が露出しても上記機能を損なうものでない。この場合は、カバーガス16の空間に不活性ガスを充填せず、活物質の蒸気圧で満たされるように減圧状態とすることが好ましい。正極活物質は硫黄蒸気の形で補助導電体9に供給され易くなる。勿論、電池反応に悪影響を及ぼさない程度活物質以外のガスを充填することは問題ない。
炭素繊維については、結晶性(グラファイト),非結晶性または、アモルファス等、任意に選択できる。また、正極容器については矩形として説明したが円形,楕円形等任意の形状であっても適用可能である。さらに、本提案内容は水平設置した電池に限らず、縦設置型や斜め設置型ナトリウム硫黄電池にも適用可能である。
なお、本実施例では固体電解質を袋管としたが平板や円管であっても何ら機能を損ねるものではない。
1…固体電解質管、2…安全容器、3…硫黄極、4…正極容器、5…負極容器、6…ナトリウム極、7…多硫化ナトリウム移送体、8…高抵抗層、9…補助導電体、10…集電極、11…硫黄、12…多硫化ナトリウム、13…集電極押さえ、14…集電極の開口部、15…バルク、16…カバーガス及び硫黄蒸気、17…活物質液面高さ、18…アルミナ、19…ナトリウム供給孔、20…炭素繊維製テープ、21…テープ間の間隙、22…ガラス繊維製テープ、23…アルミ製集電極、24…補強テープ。
Claims (12)
- ナトリウムを必須成分とする負極活物質と、硫黄並びに多硫化ナトリウムを主成分とする正極活物質で構成されるバルクと、前記負極活物質と正極活物質間に介在され、ナトリウムイオンが通過可能な固体電解質管並びに、その最外周に配置された正極電流を流す集電極とを主たる構成要素とするナトリウム硫黄電池において、前記固体電解質管の外周に多硫化ナトリウムよりも大きな抵抗率を持つ高抵抗層が設けられていると共に、該高抵抗層の外周に電子伝導性を補うための補助導電体が設けられ、該補助導電体の外周に前記固体電解質管の線膨張率と同程度の材料からなる前記集電極が配置されていることを特徴とするナトリウム硫黄電池。
- ナトリウムを必須成分とする負極活物質と、硫黄並びに多硫化ナトリウムを主成分とする正極活物質で構成されるバルクと、前記負極活物質と正極活物質間に介在され、ナトリウムイオンが通過可能な固体電解質管並びに、その最外周に配置された正極電流を流す集電極とを主たる構成要素とするナトリウム硫黄電池において、前記固体電解質管の外周に多硫化ナトリウムよりも大きな抵抗率を持つ高抵抗層が設けられ、該高抵抗層の外周に前記固体電解質管の線膨張率と同程度の材料からなる前記集電極が配置されていることを特徴とするナトリウム硫黄電池。
- 前記集電極は、前記硫黄並びに前記多硫化ナトリウムに対する耐食性を有する材料で形成されていることを特徴とする請求項1または2記載のナトリウム硫黄電池。
- 前記集電極は、炭素またはモリブデンで形成されていることを特徴とする請求項1または2記載のナトリウム硫黄電池。
- 前記集電極は、炭素繊維のみで形成されていることを特徴とする請求項1または2記載のナトリウム硫黄電池。
- 前記集電極は、炭素繊維またはモリブデン繊維と、ガラス繊維またはアルミナ繊維とを併用して形成されていることを特徴とする請求項1または2記載のナトリウム硫黄電池。
- 前記集電極は、前記補助導電体または前記高抵抗層の外周に交互にらせん状に巻き付けられて形成されていることを特徴とする請求項5または6記載のナトリウム硫黄電池。
- ナトリウムを必須成分とする負極活物質と、硫黄並びに多硫化ナトリウムを主成分とする正極活物質で構成されるバルクと、前記負極活物質と正極活物質間に介在され、ナトリウムイオンが通過可能な固体電解質管並びに、その最外周に配置された正極電流を流す集電極とを主たる構成要素とするナトリウム硫黄電池において、前記固体電解質管の外周に多硫化ナトリウムよりも大きな抵抗率を持つ高抵抗層が設けられていると共に、該高抵抗層の外周に電子伝導性を補うための補助導電体が設けられ、該補助導電体の外周に表面が前記硫黄並びに前記多硫化ナトリウムに対する耐食性を有する材料でコートされたアルミニウム製の複数に分割された円筒板を合わせて構成された前記集電極が配置され、該集電極の上から少なくとも一部が導電性多孔質材で形成された織物または糸が巻き付けられていることを特徴とするナトリウム硫黄電池。
- ナトリウムを必須成分とする負極活物質と、硫黄並びに多硫化ナトリウムを主成分とする正極活物質で構成されるバルクと、前記負極活物質と正極活物質間に介在され、ナトリウムイオンが通過可能な固体電解質管並びに、その最外周に配置された正極電流を流す集電極とを主たる構成要素とするナトリウム硫黄電池において、前記固体電解質管の外周に多硫化ナトリウムよりも大きな抵抗率を持つ高抵抗層が設けられていると共に、該高抵抗層の外周に表面が前記硫黄並びに前記多硫化ナトリウムに対する耐食性を有する材料でコートされたアルミニウム製の複数に分割された円筒板を合わせて構成された前記集電極が配置され、該集電極の上から少なくとも一部が導電性多孔質材で形成された織物または糸が巻き付けられていることを特徴とするナトリウム硫黄電池。
- ナトリウムを必須成分とする負極活物質と、硫黄並びに多硫化ナトリウムを主成分とする正極活物質で構成されるバルクと、前記負極活物質と正極活物質間に介在され、ナトリウムイオンが通過可能な固体電解質管並びに、その最外周に配置された正極電流を流す集電極とを主たる構成要素として、これらを電池容器に収納したナトリウム硫黄電池において、前記電池容器の外周に、少なくとも一部が導電性多孔質材で形成された織物または糸が巻き付けられていることを特徴とするナトリウム硫黄電池。
- 前記導電性多孔質材は、炭素繊維であることを特徴とする請求項8乃至10のいずれか一つに記載のナトリウム硫黄電池。
- 前記固体電解質管の軸を水平に設置したことを特徴とする請求項1乃至11のいずれか一つに記載のナトリウム硫黄電池。
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KR20140087402A (ko) * | 2012-12-28 | 2014-07-09 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 나트륨 유황 전지 |
WO2020153125A1 (ja) * | 2019-01-25 | 2020-07-30 | 株式会社人工資源研究所 | ナトリウムー硫黄電池 |
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