JP2005142163A - 燃料電池用の電気接触エレメント - Google Patents

Abstract

【課題】 導電性金属基材及び導電性非金属多孔質媒質層を含む、燃料電池で使用するための導電性流体分配エレメントを提供する。
【解決手段】 導電性非金属多孔質媒質は、一つ又はそれ以上の金属化領域の、表面に沿って付着させた導電性金属を含む。金属化領域は、金属基材と流体分配媒質との間の接触領域での導電性を改善する。
【選択図】
図１

Description

本発明は、燃料電池に関し、更に詳細にはこのような燃料電池用の導電性流体分配エレメント及びその製造に関する。

電気自動車及び他の用途用の動力源として燃料電池が提案されてきた。一つの公知の燃料電池はＰＥＭ（即ち陽子交換膜）燃料電池であり、この燃料電池は、一方の面にアノードを有し且つ反対側の面にカソードを有する薄く中実のポリマー膜電極を備えた、いわゆるＭＥＡ（「膜電極アッセンブリ（膜電極接合体）」）を含む。アノード及びカソードは、代表的には、微細な炭素粒子と、これらの炭素粒子の内面及び外面上に支持された非常に微細な触媒粒子と、触媒粒子及び炭素粒子と混合したプロトン導電性材料（導陽子材料）とを備えている。ＭＥＡは、ガス拡散媒質層と、一対の導電性接触エレメントとの間に挟まれている。一対の導電性接触エレメントは、アノード及びカソード用の集電器として役立つ。一対の導電性接触エレメントには、燃料電池のガス状反応体（即ち、Ｈ_２及びＯ_２／空気）をアノード及びカソードの夫々の表面に亘って分配するための適当なチャンネル及び開口部を設けるようにしてもよい。

双極ＰＥＭ燃料電池は、互いに電気的に直列に積み重ねられた複数のＭＥＡを含む。これらのＭＥＡは、双極プレート即ち隔壁又は隔膜として既知の不透過性導電性接触エレメントによって、互いに分離されている。双極プレートは二つの作用面を有する。一方の作用面は、一方のセルのアノードと向き合っており、他方の作用面は、スタックの次の隣接したセルのカソードと向き合っており、隣接したセル間で電流を電気的に導く。スタックの両端の接触エレメントは末端のセルだけと接触しており、端プレートと呼ばれる。

電気接触エレメントは、多くの場合、導電性の金属材料から形成されている。Ｈ_２及びＯ_２／空気ＰＥＭ燃料電池の環境では、双極プレート及び他の接触エレメント（例えば、端プレート）は、強酸性溶液（ｐＨ３−５）と常に接触しており、強酸化性環境で作動し、最大約＋１Ｖ（通常の水素電極の場合）まで分極する。接触エレメントのカソード側は加圧空気に露呈されており、アノード側は超大気圧の水素に露呈されている。残念なことに、多くの金属はＰＥＭ燃料電池の過酷な環境で腐蝕を受けやすく、こうした金属から形成された接触エレメントは、溶解する（例えばアルミニウムの場合）か、或いは、電気抵抗が高い酸化絶縁層を表面上に形成し（例えばチタニウムやステンレス鋼の場合）、燃料電池の内部抵抗を高くし、その性能を低下させる。更に、ガス分配媒質を通って接触エレメントまでの導電性を維持することは、各燃料電池からの電流を維持する上で非常に重要である。

かくして、導電性を維持し、燃料電池の過酷な環境に抵抗し、燃料電池の全体としての作動効率を向上する導電性エレメントを提供する必要がある。

本発明は、導電性金属基材と、この導電性金属基材に面する表面を持つ導電性非金属多孔質媒質層とを備えた燃料電池で使用するための導電性流体分配エレメントを提供することである。一つ又はそれ以上の金属化領域を、前記導電性非金属多孔質媒質層の表面上に形成する。各金属化領域は、導電性金属を含む。導電性金属基材は、前記層と前記導電性金属基材との間に導電路（導電性の経路）を形成するため、前記金属化領域と接触した状態で配置される。

本発明の別の好ましい実施例では、燃料電池で使用するためのアッセンブリは、主面を持つ導電性金属基材と、第１表面及び第２表面を持つ導電性多孔質流体分配媒質層であって、前記第１表面は、前記主面と電気的に接触しており、前記第２表面は、膜電極アッセンブリと対面した前記導電性多孔質流体分配媒質層と、前記層の前記第１表面及び前記第２表面に設けられた、一つ又はそれ以上の金属化領域とを備えており、前記各金属化領域は、導電性金属を含んでいる。前記金属基材を横切って前記金属化領域を通った前記層までの電気接触抵抗は、同様の金属基材及び金属化領域がない同様の流体分配媒質層を横切る比較接触抵抗よりも低い。

他の好ましい変形例は、燃料電池用の導電性流体分配エレメントを備えている。このエレメントは、炭素を含有する導電性多孔質媒質層と、この層の表面に沿って設けられた一つ又はそれ以上の超薄金属化領域とを備えており、前記一つ又はそれ以上の金属化領域は、導電性金属を備えている。

本発明の他の好ましい実施例は、燃料電池用の導電性エレメントの製造方法を備えており、前記製造方法は、導電性多孔質媒質の表面に導電性金属を付着させ、これによって、超薄の厚さを持つ一つ又はそれ以上の金属化領域を形成する工程を備えている。金属化領域を持つ前記表面は、金属製導電性基材と隣接して位置決めされる。前記基材を、金属化領域を持つ前記表面と接触させ、これによって、前記基材と前記多孔質媒質との間に導電路を形成する。

本発明のこの他の適用分野は、以下の詳細な説明から明らかになるであろう。詳細な説明及び特定の例は、本発明の好ましい実施例を示すけれども、単なる例示であって、本発明の範囲を限定しようとするものではないということは理解されるべきである。

本発明は、詳細な説明及び添付図面から更に完全に理解されるであろう。

好ましい実施例の以下の説明は単なる例であって、本発明、その用途、又は使用を限定しようとするものではない。
図１は、２セル双極燃料電池スタック２を示す。２セル双極燃料電池スタック２は、一対の膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）４及び６を有する。一対の膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）４及び６は、下文において双極プレート８と呼ぶ導電性流体分配エレメント８によって互いから分離されている。ＭＥＡ４及び６と双極プレート８は、ステンレス鋼製のクランププレート即ち端プレート１０及び１２の間で、また、端接触エレメント１４及び１６の間で、互いに積み重ねられている。端接触エレメント１４、１６並びに双極プレート８の両作用面には、燃料ガス及び酸化体ガス（即ちＨ_２及びＯ_２）をＭＥＡ４及び６に分配するため、複数の溝即ちチャンネル１８、２０、２２、及び２４が夫々設けられている。非導電性ガスケット２６、２８、３０、及び３２が、燃料電池スタックの幾つかの構成要素間に、シール及び電気絶縁を提供する。ガス透過性材料は、代表的には、炭素／グラファイト拡散紙３４、３６、３８、及び４０であり、これらはＭＥＡ４及び６の電極面に押し付けられる。端接触エレメント１４及び１６は、炭素／グラファイト拡散紙３４及び４０に夫々押し付けられる。一方、双極プレート８は、ＭＥＡ４のアノード面の炭素／グラファイト拡散紙３６と、ＭＥＡ６のカソード面の炭素／グラファイト拡散紙３８とに押し付けられる。酸素が、貯蔵タンク４６から適当な供給配管４２を介して燃料電池スタックのカソード側に供給される。一方、水素が、貯蔵タンク４８から適当な供給配管４４を介して燃料電池スタックのアノード側に供給される。別の態様では、コンプレッサー又はブロワーを使用して、周囲空気をカソード側に酸素源として供給してもよく、水素をメタノール又はガソリンの改質器等からアノードに供給してもよい。ＭＥＡ４及び６のＨ_２側及びＯ_２側の用の排気配管（図示せず）もまた設けるようにしてもよい。液体クーラントを双極プレート８及び端プレート１４及び１６に供給するため、追加の配管５０、５２、５４が設けられている。クーラントを双極プレート８及び端プレート１４及び１６から排出するための適当な配管もまた設けられているが、これは図示していない。

図２は、本発明の第１実施例に従って使用できる例示の双極プレート５６の分解図である。この双極プレート５６は、金属製の第１外シート５８と、金属製の第２外シート６０と、金属製第１外シート５８と金属製第２外シート６０との間に配置された金属製の内部スペーサシート６２とを備えている。金属製の第１外シート５８及び第２外シート６０は、できるだけ薄く形成されており、スタンピング(型打ちなど)によって又はシートメタル(薄板金)に形を与える（賦形する）ための任意の他の従来のプロセスによって形成できる。第１外シート５８は、その外側に、膜電極アッセンブリ（図示せず）に向かい合う第１作用面５９を有する。この第１作用面５９は、流れ場（ｆｌｏｗ ｆｉｅｌｄ）５７を提供するように形成されている。流れ場５７は、複数のランド（領域）６４によって形成されている。複数のランド６４の間には、「流れ場」を構成する複数の溝６６が形成されている。燃料電池の反応体ガス（即ちＨ_２又はＯ_２）が、「流れ場」を通って曲がりくねった経路を双極プレートの一方の側６８から他方の側７０まで流れる。燃料電池の組み立てが完了したとき、ランド６４は、多孔質材料即ち炭素／グラファイト紙３６又は３８に押し付けられ、さらに、これらがＭＥＡ４及び６に押し付けられる。簡略化を図るため、図２には複数のランド及び複数の溝からなるアレイ（配列）が二つしか示してない。実際には、ランド及び溝は、炭素／グラファイト紙３６、３８と係合する金属製シート５８、６０の外面全体に亘って設けられている。反応体ガスは、燃料電池の一方の側６８に沿って設けられたマニホールド７２から溝６６に供給され、燃料電池の反対側７０と隣接して設けられた別のマニホールド７４を通って出る。

図３に最もよく示してあるように、第１外シート５８の下側には、複数の隆起部７６が設けられている。これらの隆起部は、その間に複数のチャンネル７８を形成している。燃料電池の作動中、これらのチャンネル７８をクーラントが通過する。図３に示すように、クーラントチャンネル７８は各ランド６４の下にあり、反応体ガス溝６６の下に各隆起部７６がある。別の態様では、第１外シート５８を平らにすることができ、流れ場が別のシート材料に形成されていてもよい。金属製の第２外シート６０は、第１外シート５８と同様である。第２外シート６０の内面６１を図２に示す。これに関し、複数の隆起部８０が示されている。隆起部８０の間には、複数のチャンネル８２が形成されている。これらのチャンネル８２を通って、クーラントが、双極プレートの一方の側６９から他方の側７１まで流れる。第１外シート５８と同様に、図３に最もよく示すように、第２外シート６０の外側に作用面６３が設けられている。第２外シート６０は、流れ場６５を提供するように形成されている。流れ場６５は、複数のランド８４によって形成されている。これらのランドは８４には、複数の溝８６が形成されており、複数の溝８６が、反応体ガスが通過する流れ場６５を構成する。

金属製の内部スペーサシート６２は、第１外シート５８及び第２外シート６０と隣接してこれらのシート間に位置決めされている。スペーサシート６２には、複数の穴８８が設けられており、これによって、クーラントが、シート６０のチャンネル８２とシート５８のチャンネル７８との間を流れることができる。それよって、層状境界層が破壊され、乱流が発生し、第１外シート５８の内面９０と第２外シート６０の内面９２との熱交換を高めることができる。かくして、チャンネル７８及び８２は、第１外シート５８及び第２外シート６０が形成する内部容積に、クーラント流れ場を夫々形成する。別の実施例（図示せず）は、二つの型打ちプレートを備えており、該二つの型打ちプレートを接合プロセスによって互いに接合して、内部クーラント流れ場を形成することができる。

図４では、膜電極アッセンブリ１００（ＭＥＡ）は、膜１０２を備えており、膜１０２は、アノード１０４とカソード１０６との間に挟まれている。アノード１０４とカソード１０６は、「拡散媒質」即ち多孔質流体分配媒質１０７として周知の導電性材料によって境界付けられている（すなわち、かかる周知の導電性材料と接している）。多孔質媒質１０７は、二つの電流コレクタセパレータープレート基材１１３、１１５とＭＥＡ１００との間に配置されており、（１）ガス状反応体を、電流コレクタ１１３、１１５のランド１３１間で及びそのランド１３１の下で、ＭＥＡ１００の全面に亘って分配する役割を果たし、また、（２）ＭＥＡ１００から電流を集める役割を果たしている。第１の流体分配媒質層１０８が、アノード１０４と隣接しており、第２流体分配媒質層１１０が、カソード１０６と隣接している。第１セパレータープレート表面又は基材（例えば双極プレート）１１２が、第１流体分配媒質層１０８と接触しており、第２セパレータープレート表面１１４が、第２流体分配媒質層１１０と接触している。本発明によれば、流体分配媒質１０７と第１及び第２の基材１１３、１１５は、導電性材料で形成されていることが好ましく、また、流体分配媒質１０７と第１及び第２の基材１１３、１１５との間は、一つ又はそれ以上の電気接触領域１１６で、電気的に接触させるのが好ましい。電気接触領域１１６では、導電性経路（導電路）が、基材シート（１１３又は１１５）と、対応する多孔質媒質（１０８又は１１０）との間に、形成されている。

セパレータープレート基材１１３、１１５用の好ましい構成材料には、例えばステンレス鋼、アルミニウム、及びチタニウム等の導電性金属が含まれる。セパレータープレート基材１１３、１１５用の最も好ましい構成材料は、燃料電池で高い耐蝕性を示す高品質のステンレス鋼、例えば３１６Ｌ、３１７Ｌ、２５６ＳＭＯ、２７６合金、及び９０４Ｌ合金である。

本発明によれば、多孔質流体分配媒質１０７は、導電性非金属組成物を備えている。流体分配媒質１０７の第１の外面１１７は、基材シート１１３と接触する第１の流体分配媒質層１０８の表面と、基材シート１１５と接触する第２の流体分配媒質層１１０の表面とを参照している。流体分配媒質１０８、１１０の第２の外面１１８は、ＭＥＡ１００に対して露呈している。

流体分配媒質１０７は、好ましくは高度に多孔質（即ち約６０％乃至８０％）であり、流体分配媒質１０８、１１０の本体１２１内に複数の小孔１２０が形成されている。これらの複数の小孔１２０は、複数の内部小孔１２２と、複数の外部小孔１２４とを備えており、これらの小孔は、互いに開放し、流体分配媒質１０７の第１外面１１７から第２外面１１８まで延びる本体１２１を通って延びる連続した流路即ちチャンネル１２６を形成する。内部小孔１２２は、流体分配媒質の大部分内に配置されており、外部小孔１２４は、拡散エレメント表面で終わっている。ここで使用されているように、「小孔」という用語は、様々な大きさの小孔を参照しており、該小孔として、例えば、特段の表示がない場合には、「マクロポア（ｍａｃｒｏｐｏｒｅ）」（直径が５０ｎｍよりも大きい小孔）、「メゾポア（ｍｅｓｏｐｏｒｅ：中間細孔）」（直径が２ｎｍ乃至５０ｎｍの小孔）、及び「マイクロポア（ｍｉｃｒｏｐｏｒｅ）」（直径が２ｎｍよりも小さい小孔）が挙げられる。「孔径」という用語は、小孔の内径及び外径の両方を含む平均値である。平均孔径は、約２μｍよりも大きくて約３０μｍよりも小さい半径と等しいことが望ましい。これら小孔の開口部が、流体分配媒質層（例えば１０８、１１０）の本体１２１内に配置されている場合には、これらの開口部の表面を内面１２８又は媒質内部と呼ぶ。

本発明によれば、好ましい非金属導電性流体分配媒質１０７は炭素でできている。このような流体分配媒質は、当該技術分野で周知であり、好ましくはカーボンファイバ又はグラファイトを備えている。多孔質流体分配媒質１０７は、紙、織布、不織布、ファイバ、又はフォームとして製造される。一つのこのような公知の多孔質流体分配媒質１０７は、多孔度が約７０容量％で非圧縮厚さが約０．１７ｍｍのグラファイト紙を備えている。これは、トーレ社（Ｔｏｒａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）からトーレＴＧＰＨ−０６０の商標で市場で入手できる。反応体流体は、第１及び第２の多孔質媒質層１０８、１１０内の流体流れチャンネル１２６を介してＭＥＡ１００に送出され、ここで電気化学的反応が発生し、電流を発生する。

接触領域１１６の導電性の経路（導電路）を介した電気的接触は、接触するエレメントの表面の界面での相対的電気接触抵抗で決まる。非金属流体分配媒質１０７は、燃料電池環境における耐蝕性、強度、物理的丈夫さという点で好ましく、また、体電気抵抗（ｂｕｌｋ ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ：バルク電気抵抗）が低いという点で好ましい。しかしながら、金属製の基材１１３、１１５と非金属流体分配媒質１０７との間の界面では、夫々の材料が異なるために界面での電気接触抵抗が高くなる可能性がある。このような界面における金属と非金属材料との間の分子相互作用は、夫々の表面エネルギと他の分子的及び物理的相互作用とが異なるため、接触抵抗を高くする可能性があると、考えられる。かくして、本発明の一つの特徴は、多孔質非金属流体分配媒質１０７の小孔１２０の外面を構成する材料の表面に沿って導電性金属を被覆し、これによって、金属化領域１３０を形成することである。金属化領域１３０は、金属製の基材１１３、１１５と向かい合う（又は対面する）第１の外面１１７に沿って形成される。金属化領域１３０は、第１外面１１７のところで流体分配媒質層１０７と一体化している。これは、金属コーティングや金属化領域を備えていない流体分配媒質層と比較した場合に、接触抵抗を大幅に減少する。本発明の導電性エレメントの接触抵抗は、３０ｍΩ−ｃｍ^２よりも小さいことが好ましく、１５ｍΩ−ｃｍ^２よりも小さいことがさらに好ましい。本発明の作動態様に限定されないけれども、流体分配媒質１０７の接触面１１７の導電性金属化領域１３０は、対応する同様の分子特性及び物理的特性（例えば表面エネルギ）を持つ同様の材料（即ち金属）を接触させることによって、改善された電気界面を接触領域１１６のところに提供するものと考えられる。更に、多孔質流体分配媒質１０７に設けられた金属化領域１３０は、セパレータープレート基材１１３、１１５の流れ場形体のランド１３１と関連した別個の不連続接触領域１１６に電流が近づくとき、電流分布を媒質１０７の本体１２１に亘って更に一様に（又は均等に）するものと考えられる。

本発明による一つの好ましい実施例では、金属化領域１３０は、流体分配媒質１０７の外面１１７に沿って付着又は塗布される。金属化領域１３０の厚さは、８０ｎｍよりも薄く、好ましくは５０ｎｍよりも薄く、最も好ましくは約２ｎｍ乃至約１０ｎｍの間である。かくして、本発明による特定の好ましい実施例では、金属化領域１３０の厚さは、コーティング１３０に選択された金属の２つの原子モノレイヤー（ｔｗｏ ａｔｏｍｉｃ ｍｏｎｏｌａｙｅｒｓ：単原子層が２つ重なったもの）の深さよりも小さいか或いは等しい。金属化領域に付着させた「超薄」導電性金属層の厚さは、概ね、約４０ｎｍよりも薄い厚さであり、最も好ましくは１５ｎｍよりも薄い。導電性の金属化領域１３０によって、更に、外部小孔１２４の表面及び内部小孔１２２の表面１２８をコーティングすることが好ましい。また、導電性の金属化領域１３０は、流体分配媒質１０７の本体１２１内に少なくとも約２ｎｍ乃至約１０ｎｍの深さで延びていることが好ましい。金属化領域１３０は、導電性であり、耐酸化性であり、耐酸性であるのが好ましい。特定の好ましい実施例では、金属化領域を形成する導電性金属は、ルテニウム（Ｒｕ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、銀（Ａｇ）、イリジウム（Ｉｒ）、プラチナ（Ｐｔ）、及びオスミウム（Ｏｓ）からなる群から選択された貴金属を備えている。金属化領域１３０用の他の好ましい金属としては、クロム（Ｃｒ）又は窒化クロム（ＣｒＮ）等のＣｒの化合物を備えた金属が挙げられる。金属化領域１３０用の最も好ましい金属には、金（Ａｕ）が含まれる。当業者には理解されるであろうが、導電性金属組成物には、上掲の金属の混合物が含まれる。

図５に示す本発明の一つの別の好ましい実施例では、多孔質媒質１０７の別個の（不連続の）金属化領域１３０ａが、外面１１７の導電性領域と対応し、非金属化領域１３３が非導電性領域と対応する。導電性領域は、ランド１３１と接触する領域であって、接触領域１１６のところに導電路（導電性経路）を形成する領域を有している。図４に示す他の好ましい実施例では、金属化領域１３０は、外面１１７の全面を覆っており、これにより、多孔質媒質１０７の本体１２１内への電流分布が更に均等又は一様になる。導電性接触領域１１６と対応する別個の金属化領域１３０ａを持つ実施例では、外面１１７の非導電性領域及び非金属化領域は、導電性金属を付着又は塗布する間、覆われており、即ちマスキングが施されている。マスクは、基材に適用され且つコーティング中に安定した状態のままとなる任意の材料とすることができる。多くの場合、マスク材料は、付着プロセス中にマスクに付着した金属の回収及びリサイクルを可能にするように選択され、これらの材料は当該技術分野で周知である。本発明に適した好ましいマスク材料としては、例えば、ステンレス鋼やチタニウム等の金属、又はシリコン及びアルミナをベースとしたセラミックスが挙げられる。

様々な付着方法を使用して、流体分配媒質１０７の金属化領域１３０を形成する導電性金属組成物を付着又は塗布することができる。金属化領域１３０の導電性金属を流体分配多孔質媒質１０７に付着させる一つの好ましい付着方法を、以下に図６を参照して説明する。導電性金属を基材に付着させるため、イオン補助物理蒸着法（ＰＶＤ）を使用する。

図６には、金属化領域１３０の導電性金属組成物を適用するイオン補助ＰＶＤ装置１３６が示してある。装置１３６は、付着チャンバ１３８と、金属コーティングを付着するための二つの電子銃Ａ及びＢとを含む。装置１３６は、更に、装置１３６を超高真空で作動できるターボポンプを含む。先ず最初に、導電性金属でコーティングされるべき基材を、「ロードロック（ｌｏａｄ−ｌｏｃｋ）」チャンバ１３７に置く。ロードロックチャンバ１３７では、圧力が約１．３×１０^−３Ｐａ乃至１．３×１０^−４Ｐａ（約１０^−５Ｔｏｒｒ乃至１０^−６Ｔｏｒｒ）に保たれている。次いで、基材を付着チャンバ１３８に移送する。基材がチャンバ１３８内に置かれた後、圧力を約１．３×１０^−７Ｐａ（１０^−９Ｔｏｒｒ）まで下げる。チャンバ内の第１坩堝１４０には、蒸着されるべき金属が入っている。金属又は貴金属の組み合わせを蒸着させようとする場合には、第２坩堝１４２によって第２金属を保持する。例えば、第１坩堝１４０には、第１層として付着される第１金属（例えばチタン）が入っており、第２坩堝１４２には、第１層上に付着させて第２層を形成する第２金属（例えば金）が入っている。利用できる別のオプションとして、金属の組み合わせを同時に付着（蒸着）することもできる。貴金属は、基材に０．１０ｎｍ／ｓの速度で８０ｎｍより薄い厚さまで付着される。これは、当該技術分野で公知の厚さモニターによって観察される。金属化領域１３０は、８０ｎｍよりも小さい（好ましくは４０ｎｍよりも薄い、最も好ましくは約２ｎｍ乃至約１０ｎｍの）極めて薄い厚さで、基材に付着させた導電性金属を含めることができる。金属化領域１３０の厚さが少なくとも約２ｎｍである場合には、付着量又は塗布量は０．０２ｍｇ／ｃｍ^２であることが好ましい。本プロセスでは、非常に薄い層（すなわち、１０ｎｍないし２０ｎｍ程度の極めて薄い層）だけコーティングでき、これによって、表面を良好に覆う比較的均等又は一様で付着性が良好な被覆が得られる。かくして、イオン補助ＰＶＤを使用することにより、導電性金属を基材に非常に滑らかに均等又は一様に及び薄い層で付着させることができる。

本発明に適した別の好ましいＰＶＤ法は、マグネトロンスパッタリングである。マグネトロンスパッタリングでは、基材を帯電させた状態で、アルゴンイオン雰囲気中で金属ターゲット（金属化領域１３０用の導電性金属）にスパッターガンで衝撃が加えられる。スパッターガンは、金属粒子及びアルゴンイオンのプラズマを形成し、このプラズマを運動量によって移送し、基材をコーティングする。本発明による金属コーティング１３０の他の好ましい付着又は塗布方法としては、電子ビーム蒸着法（electron beam evaporation）が挙げられる。この方法では、基材を真空チャンバ（約１．３×１０^−１Ｐａ乃至１．３×１０^−２Ｐａ、すなわち約１０^−３Ｔｏｒｒ乃至１０^−４Ｔｏｒｒ）に入れ、荷電粒子ビーム（例えば、電子ビーム）によって金属蒸着体を加熱し、気化させ、次いで、目標の基材上で凝結又は凝縮する。金属化領域１３０の導電性金属は、電気めっき（例えば電着）、無電解めっき、パルス・レーザー・デポジション法（Pulse Laser Deposition;PLD）によっても付着させることができる。

本発明による好ましい実施例は、金属化領域１３０を持つ多孔質媒質１０７により、セパレータープレート基材１１３、１１５に亘って、低い接触抵抗を提供する。更に、本発明による導電性エレメントは、本発明の導電性エレメントに組み込む前に、金属製のセパレータープレート基材１１３、１１５から不動態層（即ち金属酸化物層）を接触面１３２に沿って除去することを必要としない。一般的には、酸化物層を持ち、この酸化物層が非金属流体分配層（金属化領域１３０がない）と接触する金属基材１１３、１１５は、許容不能の高い電気接触抵抗を形成する。かくして、従来技術の酸化物層除去方法には、カソード電解質クリーニング、機械的な研磨、アルカリ性クリーナーを用いた基材の洗浄、及び酸溶液又は酸洗い廃液によるエッチングを含む様々な方法が含まれる。本発明によれば、金属セパレータープレート１１３、１１５の接触面１３２から金属酸化物を除去する必要がない。

かくして、本発明の一つの好ましい特徴は、ステンレス鋼を備えたセパレーターエレメント基材１１３、１１５を用いることを含み、この場合、基材面１１３、１１５の接触面１３２から不動態層を徹底的に除去する必要がない。多孔質媒質１０７に金属化領域コーティング１３０を設け、接触領域１１６の界面における導電性を向上させることより、接触表面に酸化物層が自然に発生したセパレーターエレメント基材１１３、１１５の金属を使用できる。従って、本発明は、金属基材１１３、１１５の接触面１３２から金属酸化物を除去する費用と時間がかかる予備処理工程をなくす。更に、上文中に論じた高品質のステンレス鋼は耐蝕性が高く、及びかくして、燃料電池内の腐食性環境に耐える性能を備えているため、保護処理を施すことなく使用できる。

本発明は、更に、導電性保護コーティングを施したセパレータープレートエレメント基材１１３、１１５で使用するのに適している。前記導電性保護コーティングは、その下側の金属基材１１３、１１５に耐蝕性を提供する。このようなコーティングは、耐酸化性であり且つ耐蝕性の貴金属（例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ及びこれらの混合物）コーティング層１３０、又は耐蝕性導電性ポリマー母材を備えることができる。前記耐蝕性導電性ポリマー母材は、当該技術分野で公知のように、概ね、耐酸化性ポリマーが、導電性耐蝕性粒子からなる母材中に分散されて構成されている。前記保護コーティングの抵抗率は、好ましくは、約５０μΩ−ｃｍよりも小さくなっている。また、前記保護コーティングでは、耐酸化性で酸不溶解性の複数の導電性粒子（即ち約５０μｍよりも小さい）が耐酸性耐酸化性ポリマー母材に分散している。そこでは、前記ポリマーが、前記粒子を互いに結び付け、互いに結び付けられた前記粒子を金属基材１１３、１１５の表面１３２上に保持する。前記導電性保護コーティングは、抵抗を約５０μΩ−ｃｍ以下にするため、十分に導電性の充填剤粒子を含み、厚さは、該コーティングの組成、抵抗、及び一体性に応じて、約５μｍ乃至約７５μｍである。下側の金属基材を腐食材の浸透から保護する不透過性コーティングを製造する上で架橋ポリマーが好ましい。

好ましくは、前記導電性充填剤粒子は、金と、プラチナと、グラファイトと、炭素と、ニッケルと、導電性金属のホウ化物、窒化物、及び炭化物（例えば、窒化チタニウム、炭化チタニウム、硼化チタニウム）と、クロム及び／又はニッケルと合金にしたチタニウム（チタン）と、パラジウムと、ニオブと、ロジウムと、希土類金属と、及び他の貴金属とからなる群から選択される。前記導電性充填剤粒子は、炭素又はグラファイト（即ち、六方晶結晶をなした炭素）を備えることが最も好ましい。前記導電性充填剤粒子は、粒子の密度及び導電性に応じて、前記コーティングの様々な重量パーセンテージを占める（即ち、導電性が高く密度が低い粒子を、低い重量パーセンテージで使用できる）。炭素／グラファイト含有コーティングは、代表的には、炭素／グラファイト粒子を２５重量％含有する。前記ポリマー母材は、薄い接着性フィルムに形成でき且つ酸化性で酸性の過酷な燃料電池環境に耐えることができる任意の水不溶性のポリマーを含んでもよい。従って、とりわけ、エポキシ樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリフェノール樹脂、フルロエラストマー樹脂（例えばポリビニリデンフルオライド）、ポリエステル、フェノキシ−フェノール樹脂、エポキサイドフェノール樹脂、アクリル樹脂、及びウレタン等のこのようなポリマーが、本発明で有用であることがわかっている。このような実施例では、表面１３２に保護コーティングを重ねた場合、金属基材１１３、１１５は、耐蝕性保護コーティングで被覆された、腐蝕の影響を受け易い金属（例えば、アルミニウム、チタニウム、又は低品質のステンレスなど）を備える。

本発明の特定の実施例では、セパレーターエレメント金属基材１１３、１１５の接触面１３２は、導電性エレメントに組み込む前に、緩く付着した汚染物を除去した、本質的に清浄な表面を備えているのが好ましい。このようなクリーニングは、緩く付着した任意の汚染物（例えば、オイル、グリス、ワックス固形物、粒子（金属粒子、炭素粒子、塵、及び埃を含む）、シリカ、スケール、及びこれらの混合物など）を除去するのに概ね役立つ。多くの汚染物は、金属材料の製造中に付き、輸送中又は貯蔵中に接触面１３２に溜まる。かくして、金属基材１１３、１１５の接触面１３２のクリーニングは、金属基材１１３、１１５が汚染物で汚されている場合に特に好ましい。金属基材１１３、１１５のクリーニングには、機械的な研磨；従来のアルカリ性の洗浄剤、界面活性剤、弱酸性の洗浄剤を用いた洗浄；又は超音波洗浄を含むことができる。適切なクリーニング（洗浄）プロセスの選択又はこれらのクリーニングプロセスの順序は、汚染物及び金属の性質に基づいて行われる。

次に、本発明の好ましい実施例に関する実験の詳細を以下に説明する。この好ましい実施例では、付着されるべき導電性貴金属として、金が選択される。かかる付着されるべき導電性貴金属としての金は、東レ社の流体分配媒質グラファイト紙にイオン補助ＰＶＤによって付着される。前記流体分配媒質グラファイト紙は、東レ社からＴｏｒａｙ（東レ）ＴＧＰＨ−０６０製品として商業的に入手でき、約７０容量％の多孔度を持ち、圧縮されていない状態で厚さが約０．１７ｍｍである。第１実験では、ティーア（Ｔｅｅｒ）社製のマグネトロンスパッタシステムによって、金が、ＰＶＤで、前記東レ社の流体分配媒質グラファイト紙に付着された。前記マグネトロンのターゲットは、９９．９９％の純金である。金の付着（蒸着）は、５０Ｖのバイアスで０．２Ａを使用して一分間に亘って行われ、厚さが１０ｎｍの金のコーティング１３０が得られた。

図７に示されているように、前記試料（サンプル）が、上文中に説明した実験で準備された。対照標準は、前記コーティングを施す前の試料と同じ仕様の、コーティングが施してない従来技術の東レ社製の０６０グラファイト紙である。試料及び対照標準の両方の接触抵抗を、３１６Ｌステンレス鋼平板を通して、所定の圧力範囲に亘って測定した。直流電源によって加えられた５０Ａ／ｃｍ^２の電流を使用して、４９ｃｍ^２の表面積で試験した。４点法を使用して抵抗を測定し、測定された電圧降下から、また、既知の適用電流及び試料寸法から抵抗を計算した。電圧降下は、試料及び対照標準の両方について「紙−紙」で測定された。これは、前記ステンレス鋼板を二つの拡散媒質層間に挟むことによってアッセンブリを形成し、このアッセンブリの両端で電圧を測定したということを意味する。接触抵抗の計測値は、力を徐々に加えながらｍΩ／ｃｍ^２として測定された。前記３１６Ｌステンレス鋼平板は、処理が施されておらず（即ち酸化物層の除去やクリーニングが行われていない）、製造者から受け取ったままの状態で使用された。金コーティング１３０を備えていない紙は高い接触抵抗値を示し、２７００ｋＰａ（４００ｐｓｉ）の圧力が加えられた場合に約１２５ｍΩ／ｃｍ^２の最小接抵抗を示した。本発明に従って形成した試料は、接触領域の界面を通る接触抵抗が、全接触面に亘って、また、試験圧縮圧力の範囲に亘って極めて低かった（すなわち、約１２５ｍΩ／ｃｍ^２よりも低かった）。

図８では、図７におけるのと同じ試料と対照標準との間で別の比較が行われた。しかしながら、接触抵抗の測定で使用された前記３１６Ｌステンレス鋼板には、流れチャンネル及びランドを形成する溝が接触面に沿って機械加工され（溝に対するランドの比率は１：１である）、前記全表面積に対する圧縮圧力が測定された。かくして、複数の電気接触領域が、別々のランド領域に形成された。前記３１６Ｌステンレス鋼にはこれ以外の処理は施してない。本発明に従って形成された試料は、加えられた圧力の範囲に亘り、接触抵抗が従来技術の対照標準よりもかなり低かった。すなわち、試料の接触抵抗値が大幅に改善され、試料と対照標準との間の接触抵抗値の差が、図７に示すのと比較して大幅に拡大した（２０００ｋＰａ（３００ｐｓｉ）の最高試験圧力で、その差は、１５０ｍΩ／ｃｍ^２以上となった）。かくして、本発明に従って形成された導電性エレメントは、非金属多孔質流体分配媒質とセパレーターエレメントの金属製基材との間に、改善された電気界面を有する。本発明の金属化領域は、超薄導電性金属コーティングを提供しており、該超薄導電性金属コーティングは、前記多孔質流体分配エレメントの表面を十分に覆い、これによって、導電性流体分配エレメントに対して低い接触抵抗を提供でき、ひいては、燃料電池の性能を全体として向上させることができる。更に、前記金属コーティングは、導電性流体分配エレメントの製造費を最少にする厚さを備えている。さらに、金属基材から金属酸化物を除去する工程（該工程によって、前記金属基材と前記流体分配エレメントとの間に電気的な接触が形成される）をなくすことによって、製造費を更に減少することができる。前記改善された電気界面は、接触抵抗を減少し、更に広く拡がり且つ一様な（均等な）電流分布を提供する。これにより、前記膜及び前記燃料電池スタックの作動効率が改善され、また、前記膜及び前記燃料電池スタックの寿命を延ばすことができる。

以上の実施例及び方法の説明は、単なる例示であって、本発明の要旨から外れない様々な変更が本発明の範疇に含まれる。このような変更は、本発明の精神及び範囲から逸脱しないものと考えられる。

図１は、ＰＥＭ燃料電池スタック（二つのセルだけを示す）概略分解図である。 図２は、ＰＥＭ燃料電池スタックで有用な、具体例としての導電性流体分配エレメントの分解図である。 図３は、図２の３−３線での部分断面図である。 図４は、金属化領域が、多孔質媒質層の全面と対応する本発明の一つの好ましい実施例を示す、図１の４−４線で破断した、縮尺通りでない（すなわち、一律の縮尺に従って描かれていない）側断面図である。 図５は、金属化領域が不連続の、本発明の別実施例に係るものであり、膜電極アッセンブリと隣接した単一の多孔質媒質層の、縮尺通りでない詳細部分側断面図である。 図６は、多孔質流体分配媒質の表面を導電性金属で金属化するのに使用される物理蒸着装置の図である。 図７は、本発明による、金属化領域が接触面に沿って設けられた多孔質流体分配媒質と接触した、３１６Ｌステンレス鋼プレートによる接触抵抗の計測値と、従来技術の多孔質流体分配媒質とを比較したグラフである。 図８は、流れ場が形成されたセパレーターエレメントと、金属化領域を備えた表面を持つ多孔質媒質層とを含む、本発明の導電性エレメントによって得られた接触抵抗値を、従来技術の導電性エレメントアッセンブリと比較したグラフである。

符号の説明

１００ 膜電極アッセンブリ
１０２ 膜
１０４ アノード
１０６ カソード
１０７ 多孔質流体分配媒質
１０８ 第１流体分配媒質層
１１０ 第２流体分配媒質層
１１２ 基材
１１３ 電流コレクタセパレータープレート
１１４ 第２セパレータープレート表面
１１５ 電流コレクタセパレータープレート
１１６ 電気接触領域
１１７ 第１外面
１１８ 第２外面
１２０ 小孔
１２１ 本体
１２２ 内部小孔
１２４ 外部小孔
１２６ チャンネル
１２８ 媒質内部
１３１ ランド

Claims (57)

1. 燃料電池で使用するための導電性エレメントであって、
   導電性金属基材と、
   前記金属基材に面する表面を持つ導電性非金属多孔質媒質層と、
   前記層の前記表面に設けられた、一つ又はそれ以上の金属化領域とを備え、
   前記各金属化領域は導電性金属を含み、前記導電性金属基材は、前記層と前記導電性金属基材との間に導電路を形成するため、前記金属化領域と接触した状態で配置される、導電性エレメント。
2. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
   前記金属化領域の各々は、非金属化領域と比較して高い導電性を提供する、導電性エレメント。
3. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
   前記一つの金属化領域は、前記層の前記表面をほぼ全体的に覆っている、導電性エレメント。
4. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
   前記導電性金属基材は、前記層に面した表面を有しており、該表面には、複数の溝及びランドからなるパターンが設けられており、前記ランドが、前記金属化領域の夫々と接触している、導電性エレメント。
5. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
   前記各ランドのほぼ全面が、対応する前記金属化領域と接触している、導電性エレメント。
6. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
   前記導電性金属基材は、前記金属化領域及び前記非金属化領域と接触している、導電性エレメント。
7. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
   前記金属基材は、ステンレス鋼、アルミニウム、及びチタンからなる群から選択される、導電性エレメント。
8. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
   前記導電性金属基材は、ステンレス鋼を備える、導電性エレメント。
9. 請求項８に記載の導電性エレメントにおいて、
   前記ステンレス鋼は、３１６Ｌ、３１７Ｌ、２５６ ＳＭＯ、合金２７６、及び合金９０４Ｌからなる群から選択される、導電性エレメント。
10. 請求項８に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記ステンレス鋼は、前記電気接触領域の反対側に形成された表面酸化物領域を有する、導電性エレメント。
11. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記多孔質媒質は、前記層を通る流路を形成する孔を画成する、導電性エレメント。
12. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記導電性金属は、前記金属化領域において前記孔の表面に付着している、導電性エレメント。
13. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記媒質は炭素を備えた、導電性エレメント。
14. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記媒質は、炭素を備えており、紙、織布、不織布、ファイバ、及びフォームからなる群から選択される、導電性エレメント。
15. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、貴金属を備える、導電性エレメント。
16. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、貴金属を含有する化合物を備える、導電性エレメント。
17. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、Ｃｒ、ＣｒＮ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ｏｓ、Ａｕ、及びその混合物からなる群から選択される、導電性エレメント。
18. 請求項１７に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記導電性金属はＡｕを備える、導電性エレメント。
19. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記各金属化領域の前記導電性金属の厚さは、１５ｎｍと等しいか或いはそれよりも薄い、導電性エレメント。
20. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記各金属化領域の前記導電性金属の厚さは、金属原子の２つの原子モノレイヤーの深さと等しいか或いはそれよりも薄い、導電性エレメント。
21. 請求項１に記載の導電性エレメントにおいて、
    前記各金属化領域の前記導電性金属の厚さは、約２ｎｍ乃至約１０ｎｍである、導電性エレメント。
22. 燃料電池で使用するためのアッセンブリであって、
    主面を持つ導電性金属基材と、
    第１表面及び第２表面を持つ導電性多孔質流体分配媒質層とを備え、前記第１表面は、前記主面と電気的に接触しており、前記第２表面は、膜電極アッセンブリと対面しており、
    また、前記アッセンブリは、
    前記層の前記第１及び第２の表面に設けられた、一つ又はそれ以上の金属化領域を備えており、前記各金属化領域は、導電性金属を含んでおり、
    前記金属基材を横切って前記金属化領域を通って前記層までの電気接触抵抗は、同様の金属基材及び前記金属化領域がない同様の流体分配媒質層を横切る比較接触抵抗よりも低い、アッセンブリ。
23. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記電気抵抗は、約２７００ｋＰａの圧縮力が加わった状態で、１５ｍΩ−ｃｍ^２よりも低い、アッセンブリ。
24. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記金属基材は、ステンレス鋼、アルミニウム、及びチタンからなる群から選択される、アッセンブリ。
25. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記金属基材はステンレス鋼を備える、アッセンブリ。
26. 請求項２５に記載のアッセンブリにおいて、
    前記ステンレス鋼は、前記電気接触領域の反対側に形成された表面酸化物領域を有する、アッセンブリ。
27. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記層は炭素を備える、アッセンブリ。
28. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記層は、炭素を備え、紙、織布、不織布、ファイバ、及びフォームからなる群から選択される、アッセンブリ。
29. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、貴金属を備える、アッセンブリ。
30. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、貴金属を含有する化合物を備える、アッセンブリ。
31. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、Ｃｒ、ＣｒＮ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ｏｓ、Ａｕ、及びその混合物からなる群から選択される、アッセンブリ。
32. 請求項３１に記載のアッセンブリにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属はＡｕを備える、アッセンブリ。
33. 請求項２２に記載のアッセンブリにおいて、
    前記各金属化領域の前記導電性金属の厚さは、１５ｎｍと等しいか或いはそれよりも薄い、アッセンブリ。
34. 燃料電池用の導電性流体分配エレメントであって、
    導電性多孔質媒質層を備えており、
    該導電性多孔質媒質層は、炭素と、該層の表面に沿って設けられた、一つ又はそれ以上の超薄金属化領域とを備えており、
    前記一つ又はそれ以上の金属化領域は、導電性金属を備えている、導電性流体分配エレメント。
35. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記一つ又はそれ以上の金属化領域を有する前記表面は、導電性不透過性セパレーターエレメントと向かい合っている、導電性流体分配エレメント。
36. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記超薄金属化領域の前記導電性金属の厚さは、４０ｎｍよりも薄い、導電性流体分配エレメント。
37. 請求項３５に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記金属化領域を持つ前記表面は、前記不透過性セパレーターエレメントと接触し、その間に導電路を形成する、導電性流体分配エレメント。
38. 請求項３５に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記超薄金属化領域と接触して配置された前記不透過性セパレーターエレメントは、前記層と前記不透過性セパレーターエレメントとの間に導電路を形成しており、
    前記セパレーターエレメントを横切って前記金属化領域を通り、前記層に至る全電気抵抗は、２７００ｋＰａの圧縮力が加わった状態で、１５ｍΩ−ｃｍ^２よりも低い、導電性流体分配エレメント。
39. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記セパレーターエレメントは、ステンレス鋼、アルミニウム、及びチタンからなる群から選択される、導電性流体分配エレメント。
40. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記層の前記多孔質媒質は、該層を通る流路を形成する複数の孔を有する、導電性流体分配エレメント。
41. 請求項４０に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記導電性金属は、前記金属化領域において前記孔の表面に付着している、導電性流体分配エレメント。
42. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記多孔質媒質は、紙、織布、不織布、ファイバ、及びフォームからなる群から選択される、導電性流体分配エレメント。
43. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、貴金属を備えている、導電性流体分配エレメント。
44. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、貴金属を含有する化合物を備えている、導電性流体分配エレメント。
45. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記金属化領域の前記導電性金属は、Ｃｒ、ＣｒＮ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ｏｓ、Ａｕ、及びその混合物からなる群から選択される、導電性流体分配エレメント。
46. 請求項４５に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記導電性金属はＡｕを備えている、導電性流体分配エレメント。
47. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記超薄金属化領域の前記導電性金属の厚さは、金属原子の２つの原子モノレイヤーの深さと等しいか或いはそれよりも薄い、導電性流体分配エレメント。
48. 請求項３４に記載の導電性流体分配エレメントにおいて、
    前記超薄金属化領域の前記導電性金属の厚さは、約２ｎｍ乃至約１０ｎｍである、導電性流体分配エレメント。
49. 燃料電池用の導電性エレメントの製造方法であって、
    導電性多孔質媒質の表面に導電性金属を付着させ、これによって、超薄の厚さを持つ一つ又はそれ以上の金属化領域を形成する工程と、
    前記金属化領域を持つ前記表面を、金属製の導電性基材と隣接して位置決めする工程と、
    前記基材を、前記金属化領域を持つ前記表面と接触させ、これによって、前記基材と前記多孔質媒質との間に導電路を形成する工程とを備える、製造方法。
50. 請求項４９に記載の製造方法において、
    前記付着工程は、電子ビーム蒸着法、マグネトロンスパッタリング、物理蒸着法、電着、及び無電解めっきからなる群から選択されたプロセスによって行われる、製造方法。
51. 請求項４９に記載の製造方法において、
    前記導電性金属は、Ｃｒ、ＣｒＮ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ｏｓ、Ａｕ、及びその混合物からなる群から選択される、製造方法。
52. 請求項４９に記載の製造方法において、
    前記導電性金属は、貴金属又は貴金属を含有する化合物を備える、製造方法。
53. 請求項５２に記載の製造方法において、
    前記導電性金属はＡｕを備える、製造方法。
54. 請求項４９に記載の製造方法において、
    前記付着は、１５ｎｍと等しいか或いはそれよりも薄い前記超薄の厚さを提供するように行われる、製造方法。
55. 請求項４９に記載の製造方法において、
    前記付着は、金属原子の２つの原子モノレイヤーの深さと等しいか或いはそれよりも薄い前記超薄の厚さを提供するように行われる、製造方法。
56. 請求項４９に記載の製造方法において、
    前記付着は、約２ｎｍ乃至約１０ｎｍの前記超薄の厚さを提供するように行われる、製造方法。
57. 請求項４９に記載の製造方法において、
    前記接触は、燃料電池スタックの組み立てで前記燃料電池に加えられる圧縮力によって行われる、製造方法。

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