JP2004292569A - 緑色発光蛍光体、蛍光ランプ及び発光素子 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】カルシウム、マグネシウムケイ素及び酸素を含み、ユーロピウムを付活剤とし、一般式、Ca3(1−x)Mg3 Si4 O28:Eux (但し、0.005≦x≦0.5)で示される組成を有する緑色発光蛍光体である。波長277nm及び波長380nm付近の紫外光を効率よく吸収して、波長530nmに発光ピークを有する残光時間の短い緑色を発光する。紫外線発光ダイオードの発光領域である波長380nm付近の紫外線をも効率よく吸収するので、上記紫外線発光ダイオードを励起源とする蛍光体により発光する構造の発光ダイオードにも用いることができる。
【選択図】 図1
Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、緑色発光の蛍光体とそれを用いた蛍光ランプ及び発光素子に関する。
【0002】
【従来の技術】
例えば液晶表示パネルのバックライトや一般照明に用いられる白色光源の一つに、白色発光の水銀蛍光ランプがある。この白色蛍光ランプは三波長域発光形と呼ばれる冷陰極や熱陰極、或いは外部電極構造の蛍光ランプであって、蛍光体には、水銀の放電輝線を励起源とする赤、緑、青色発光の三種類の蛍光体を混合した蛍光体が用いられている。
【0003】
なかでも、緑色発光蛍光体の発光特性は、蛍光ランプの光束や演色性に大きな影響を及ぼすことが知られているのであるが、そのような緑色発光蛍光体には、従来、発光強度が強いなどの理由から、Tb付活のリン酸塩蛍光体LaPO4 :Ce,Tbが広く用いられている(例えば、特許文献1、非特許文献1、非特許文献2参照)。
【0004】
【特許文献1】
特開2002−56812号公報(段落[0030])
【非特許文献1】
種田 則一他「蛍光体ハンドブック」、第1版第1刷、第207〜209頁、株式会社オーム社、昭和62年12月25日発行
【非特許文献2】
荒井 清隆「蛍光ランプ用蛍光体」、月刊ディスプレイ、第4巻第5号(1998年5月号)、第27頁
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
水銀蛍光ランプに従来用いられている緑色発光のLaPO4 :Ce,Tb蛍光体は、波長548nmに発光ピークを持ち、鋭い発光線ではあるが、残光が長いことが問題となっている。
【0006】
近年、一般照明用の蛍光ランプには、従来の安定器を用いた周波数50/60Hzの点灯回路に替わって、ちらつきの少ない周波数45kHzの電子点灯回路(インバータ)が用いられるようになってきている。同様に、液晶表示パネルのバックライトに用いられる冷陰極水銀蛍光ランプの点灯にも、インバータが用いられるようになってきている。このように、蛍光ランプの点灯繰返し周波数は早くなる傾向にあるのであるが、従来のLaPO4 :Ce,Tb緑色発光蛍光体は残光が長いことから、この蛍光体を用いた蛍光ランプでは応答が遅いなどの問題があり、残光時間の短い緑色蛍光体が求められている。
【0007】
従って、本発明は、励起源である水銀の放電輝線を効率よく吸収して緑色を発光する蛍光体であって、これまでより残光の短い新規な緑色発光蛍光体を提供することを目的とする。
【0008】
本発明はまた、上記の新規な緑色発光蛍光体を用いた蛍光ランプであって、点灯の繰返し周波数の高いインバータを用いて点灯するのに適した蛍光ランプを提供することを目的とする。
【0009】
本発明の他の目的は、後の説明で明らかになるであろう。
【0010】
【課題を解決するための手段】
本発明の緑色発光蛍光体は、ケイ酸塩にカルシウム及びマグネシウムを添加したものを母体組成とし、ユーロピウムを付活剤とすることを特徴とする蛍光体でであって、一般式、Ca3(1−x)Mg3 Si4 O28:Eux (但し、0.005≦x≦0.5)で示される組成を有し、波長277nm及び波長380nmの紫外光を効率よく吸収して、波長530nmに発光ピークを有する緑色の発光特性を示し、従来よりも残光時間が短いという特徴がある。
【0011】
本発明の蛍光ランプは、密閉された透明な容器と、容器内に封入されたガス状水銀を含む放電媒体の気体と、容器内に放電を生じさせるための電極と、放電によって生じる水銀輝線に励起されて発光する蛍光体とを含んでなり、前記蛍光体に上記本発明の緑色発光蛍光体を用いたことを特徴としている。また、本発明の緑色発光蛍光体に、赤色発光蛍光体と青色発光蛍光体を加えて、三波長域発光形の白色蛍光ランプにした点に特徴を有する蛍光ランプである。
【0012】
本発明の緑色発光蛍光体は、InGaNあるいはGaNなどのような紫外線発光ダイオードの発光波長域にある380nmの紫外線も効率よく吸収する。従って、用途は蛍光ランプに限らず、上記紫外線発光ダイオードを励起源に用いた発光ダイオードにも用いることができる。更に、この緑色発光蛍光体に赤色発光蛍光体と青色発光蛍光体とを加えて、三波長域発光形の白色発光ダイオードを得ることができる。
【0013】
【発明の実施の形態】
(第1の実施の形態)
以下に、本発明の実施の形態について、図面を参照して説明する。本発明者らは、ガラス管内部にガス状水銀と希ガスとの混合ガスを封入した水銀蛍光ランプにおいて、励起源である波長254nmの水銀輝線付近の光を効率よく吸収する緑色発光蛍光体をいろいろ検討した結果、CaとMgとを添加したケイ酸塩を母体組成とし、ユーロピウムを付活剤とすることにより、上記条件を満たすことを見出した。 特に、一般式、Ca3(1−x)Mg3 Si4 O28:Eux (但し、0.005≦x≦0.5)で示される緑色発光蛍光体が好ましく、従来のLaPO4 :Ce,Tb緑色発光蛍光体よりも残光が短いことが確認できた。 実施例1として、組成値x=0.2の場合であるCa2.94Mg3 Si4 O28:Eu0.02について、励起・発光特性を図1に示す。同図から明らかなように、本実施例に係る組成の緑色発光蛍光体は、波長277nmを中心にその前後の紫外光を効率よく吸収する。発光については、波長530nmを発光強度のピークとするブロードな緑色発光特性を示す。
【0014】
次に、本実施例に係るCa2.94Mg3 Si4 O28:Eu0.02緑色発光蛍光体の残光特性を測定した結果を図2に示す。また、比較のために、従来の緑色発光蛍光体(LaPO4 :Ce,Tb)の残光特性を図4に示す。更に、両方の蛍光体について、残光時間を表1に示す。いずれの場合も、波長254nmの紫外光で励起した場合のものである。残光時間は図2、図4を用いて、励起を停止した直後から発光強度が1/10に低下するまでの時間で定義した。
【0015】
図2、図4および表1から、本実施例に係るCa2.94Mg3 Si4 O28:Eu0.02緑色発光蛍光体の残光時間は約0.17ms(170μs)であるのに対し、従来のLaPO4 :Ce,Tb緑色発光蛍光体の残光時間は約7.7msであって、本実施例に係る緑色発光蛍光体は従来の緑色発光蛍光体に比べ、残光が約1/45と極端に短くなっていることがわかる。
【0016】
更に、表1に残光時間と共に示すCIE色度座標を参照すると、本実施例に係る緑色発光蛍光体は、従来の蛍光体と同等の色度であることがわかる。
【0017】
【表1】
【0018】
再び図1を参照して、本実施例の組成の緑色発光蛍光体は波長277nmに紫外吸収のピークをもっているが、これに加えて更に、波長380nm前後の紫外光も効率よく吸収する。これは、図3に示す従来のLaPO4 :Ce,Tb緑色発光蛍光体の紫外吸収特性との比較からわかるように、従来の緑色発光蛍光体は波長380nmの紫外吸収効率が低いのとは違う、本発明の緑色発光蛍光体に特有の著しい特徴である。このことから、本実施例の緑色発光蛍光体は、水銀蛍光ランプの蛍光体に用いることができるのみならず、紫外線発光ダイオードを励起源とする発光ダイオードにも利用できることが言える。すなわち、従来、白色光源の一つに、次のような構造の白色発光ダイオードが知られている。透明基板上に透明樹脂をドーム状に形成し、これに赤、緑、青に発光する3種類の蛍光体粉末を混入させ、そのドーム状透明樹脂の内部に紫外線発光ダイオードを配置した構造で、上記の紫外線発光ダイオードで赤、緑、青色発光の蛍光体を励起して白色を発光させる三波長域発光形の白色発光ダイオーである。上記励起源の紫外線発光ダイオードには、例えばInGaNやGaNからなる発光ダイオードが使われるのであるが、それらの紫外線発光ダイオードは波長370nm〜410nmの間で高い発光効率を示し、とくに390nm付近の波長で発光効率が最も高い。そのような紫外線発光ダイオードの発光特性が、本実施例の緑色発光蛍光体の紫外吸収特性にちょうど重なるからである。
【0019】
次に、本発明の緑色発光蛍光体の製造方法について、上述した実施例1の組成(x=0.2)を例にして述べる。この組成Ca2.94Mg3 Si4 O28:Eu0.02の緑色発光蛍光体は、出発原料を還元性の雰囲気中で焼成するなどして、固相反応法もしくは共沈法により作製することができる。
【0020】
一例として、出発原料に純度99.99%以上のCaCO3 試薬と、純度99.9%以上のMgCO3 試薬と、純度99.99%以上のSiO2 試薬と、純度99.9%以上のEu2 O3 試薬とを、上記の組成比となるように調合する。すなわちCaCO3 、MgCO3 、SiO2 、Eu2 O3 をCa、Mg、Si、Euのモル比が2.94:3.0:4.0:0.02になるように調合する。その後に、これらを乾式混合し、約1100〜1300℃で数時間(約3時間程度)焼成することにより、上記組成値x=0.2の緑色発光蛍光体を作製することができる。
【0021】
一般式Ca3(1−x)Mg3 Si4 O28:Eux (但し、0.005≦x≦0.5)で示される本発明の緑色発光蛍光体において、組成値xの値がその下限である0.005を下回ると、十分な発光強度が得られなくなる。一方、xの値がその上限である0.5を越えると、濃度消光による発光強度の低下が生じ、実用性がなくなる。このような理由により、本発明の組成値は決定されている。
(第2の実施の形態)
次に、本発明の第2の実施の形態である水銀蛍光ランプについて述べる。図5は、本発明の第2の実施例(実施例2)に係る水銀ランプの、一部切欠き断面図である。本実施例に係る蛍光ランプは、図示するように、円筒状の透明なガラス管1と、そのガラス管の両端部に形成された電極2と、ガラス管1の内面に被着された蛍光体膜3とを含んでなり、ガラス管1内には放電媒体として、水銀と不活性ガスとの混合気体が封入されている。そして、蛍光体膜3に、本発明に係るCa3(1−x)Mg3 Si4 O28:Eux 緑色発光蛍光体を用いている。
【0022】
本発明の蛍光体は緑色発光であるので、この蛍光体単独で蛍光体膜3を形成した場合、従来に比して残光が短い緑色発光を呈する。白色光を放出する白色蛍光ランプにする場合は、図5に示す構造において、蛍光体膜3を赤色発光蛍光体、緑色発光蛍光体、青色発光蛍光体の三種類混合の蛍光体にすればよい。そして、上記三種類の蛍光体の内、緑色発光蛍光体に本発明の蛍光体を採用すれば、従来に比して緑色成分の残光が短い白色蛍光ランプが得られる。ここで、赤色発光蛍光体には、従来用いられている例えば、Y2 O3 :Eu、Y(P,V)O4 :Euなどの蛍光体が、また、青色発光蛍光体には、例えば、BaMgAl10O17:Eu、Sr5 (PO4 )3 Cl:Euなどが採用できる。
【0023】
尚、本実施の形態では直管形の熱陰極水銀蛍光ランプについて説明したが、蛍光ランプの形状は、例えば環状のものやコンパクト形、或いは白熱電球と同様の口金を有するものなど、どのような形状のものでもよい。電極の構造も、熱陰極に限らず冷陰極放電管であってもよいし、更には、ガラス管の外部に電極を設けたいわゆる外部電極方式の蛍光ランプであってもよい。発光色も緑色や白色光に限るものではない。赤色、緑色、青の三種類の蛍光体の混合比を適宜選択して、暖色系や寒色系等の色調の光を発光する蛍光ランプとしてもよい。
(第3の実施の形態)
次に、本発明の第3の実施の形態である白色発光ダイオードについて述べる。図6は、本発明の第3の実施例(実施例3)に係る白色発光ダイオードの断面図である。本実施例に係る白色発光ダイオードは、形の面から見た構造は従来のものと同じであって、図示するように、透明基板(前面パネル)11上にドーム状に形成された透明樹脂13の内側に紫外線発光ダイオード15を配置した構造になっている。上記紫外線発光ダイオード15には、InGaNまたはGaNからなる発光ダイオードが用いられている。透明樹脂13にはそれぞれ赤、緑、青色発光の三種類の蛍光体粉末12を混入してあり、透明樹脂の表面はミラー14として作用するようにミラー加工を施してある。赤色発光蛍光体にはY2 O2 S:Euを用いることができ、青色発光蛍光体にはBaMgAl10O17:Eu、Sr5 (PO4 )3 Cl:Eu、ZnS:Agなどを採用することができる。そして、本実施例に係る白色発光ダイオードは、緑色発光蛍光体に本発明に係るCa3(1−x)Mg3 Si4 O28:Eux 緑色発光蛍光体を用いている点に特徴がある。
【0024】
本実施例に係る白色発光ダイオードにおいて、紫外線発光ダイオード15は、波長370〜410nmの紫外領域、特に390nm付近で最も高い効率で紫外線を発光する。赤、緑、青色の各色発光の蛍光体はその紫外線に励起されて、これにより透明基板11から白色光が放射されるのであるが、本発明に係る緑色発光蛍光体は、紫外線発光ダイオード15の発光領域である波長380nm付近の紫外光も効率よく吸収するので、発光ダイオードの緑色発光蛍光体としても用いることができる。
【0025】
尚、本実施例では白色発光ダイオードについて述べたが、先に述べた蛍光ランプにおけると同様に、暖色系や寒色系等の色調の光を発光するダイオードとしてもよい。勿論、緑色単色の発光ダイオードとしてもよい。
【0026】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明に係る緑色発光ダイオードは、波長277nmの紫外光及び波長380nmの紫外光を効率よく吸収して、波長530nmにピークをもつ、残光時間の短い緑色を発光する。
【0027】
本発明の緑色発光蛍光体を利用することにより、残光時間の短い水銀蛍光ランプを提供できる。
【0028】
本発明の緑色発光蛍光体は、更に、紫外線発光ダイオードを励起源とする蛍光体によって発光する構造の発光ダイオードにも用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】実施例1に係るCa2.94Mg3 Si4 O28:Eu0.02緑色発光蛍光体の発光強度特性及び励起強度特性を示す図である。
【図2】実施例1に係るCa2.94Mg3 Si4 O28:Eu0.02緑色発光蛍光体の残光特性を示す図である。
【図3】LaPO4 :Ce,Tb緑色発光蛍光体の発光強度特性及び励起強度特性を示す図である。
【図4】LaPO4 :Ce,Tb緑色発光蛍光体の残光特性を示す図である。
【図5】本発明の実施例2に係る水銀蛍光ランプの構造を示す一部切り欠き断面図である。
【図6】本発明の実施例3に係る白色発光ダイオードの構造を示す断面図である。
【符号の説明】
1 ガラス管
2 電極
3 蛍光体膜
11 透明基板(前面パネル)
12 三種類の蛍光体粉末
13 透明樹脂
14 ミラー
15 紫外線発光ダイオード
Claims (10)
- ケイ酸塩にカルシウム及びマグネシウムを添加したものを母体組成とし、ユーロピウムを付活剤とすることを特徴とする緑色発光蛍光体。
- カルシウム、マグネシウム、ケイ素及び酸素を含み、ユーロピウムを付活剤とすることを特徴とする緑色発光蛍光体。
- 前記緑色色発光蛍光体が、一般式、
Ca3(1−x)Mg3 Si4 O28:Eux (但し、0.005≦x≦0.5)で示されることを特徴とする、請求項1又は請求項2に記載の緑色発光蛍光体。 - 前記緑色発光蛍光体は、波長277nm及び波長380nmの紫外光を効率よく吸収することを特徴とする、請求項3に記載の緑色発光蛍光体。
- 前記緑色発光蛍光体は、波長530nmに発光ピークを有することを特徴とする、請求項4に記載の緑色発光蛍光体。
- ケイ酸塩にカルシウム及びマグネシウムを添加したものを母体組成として、ユーロピウムを付活剤とする緑色発光蛍光体であって、波長277nmの紫外光及び波長380nmの紫外光を効率よく吸収するとともに、波長530nmに発光強度のピークをもつ発光強度特性を示すことを特徴とする緑色発光蛍光体。
- 密閉された透明な容器と、容器内に封入されたガス状水銀を含む放電媒体の気体と、容器内に放電を生じさせるための電極と、放電によって生じる水銀輝線に励起されて発光する蛍光体とを含んでなり、前記蛍光体に請求1乃至5のいずれか1項に記載の緑色発光蛍光体を用いたことを特徴とする蛍光ランプ。
- 前記蛍光体に前記水銀輝線によって励起される赤色発光蛍光体と青色発光蛍光体とを追加して白色を発光するように構成したことを特徴とする、請求項7に記載の蛍光ランプ。
- 紫外線発光ダイオードと請求項1乃至5のいずれか1項に記載の緑色発光蛍光体とを含み、前記緑色発光蛍光体の励起光源として前記紫外線発光ダイオードを用いたことを特徴とする発光素子。
- 前記発光素子に前記紫外線発光ダイオードで励起される赤色発光蛍光体及び青色発光蛍光体を追加して白色発光ダイオードを構成することを特徴とする、請求項9に記載の発光素子。
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JP2003085317A JP2004292569A (ja) | 2003-03-26 | 2003-03-26 | 緑色発光蛍光体、蛍光ランプ及び発光素子 |
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Family Applications (1)
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Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2008285576A (ja) * | 2007-05-17 | 2008-11-27 | Nec Lighting Ltd | 緑色発光蛍光体、その製造方法及びそれを用いた発光素子 |
US7514020B2 (en) | 2005-07-06 | 2009-04-07 | Samsung Electro-Mechanics Co., Ltd. | Silicophosphate-based phosphor and light-emitting device including the same |
JP2009516329A (ja) * | 2005-11-10 | 2009-04-16 | コーニンクレッカ フィリップス エレクトロニクス エヌ ヴィ | 低圧水銀蒸気放電ランプ及びコンパクトな蛍光ランプ |
KR101303179B1 (ko) | 2006-07-21 | 2013-09-09 | 삼성전자주식회사 | 백색 발광소자용 형광체 및 이를 포함한 백색 발광 소자 |
-
2003
- 2003-03-26 JP JP2003085317A patent/JP2004292569A/ja active Pending
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