JP2004139104A - Volume hologram laminate and label for making volume hologram laminate - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、身分証明書、受験票、パスポート等に添付されている写真表面に、セキュリティー確保を目的として貼着される透明なホログラム画像入り体積ホログラム積層体又は体積ホログラム積層体形成用ラベルに関し、特に変造等を目的とした故意の貼替えを防止できる体積ホログラム積層体又は体積ホログラム積層体形成用ラベルに関する。 The present invention relates to a volume hologram laminate containing a transparent hologram image or a label for forming a volume hologram laminate, which is stuck on the surface of a photograph attached to an identification card, an examination ticket, a passport, etc. for the purpose of ensuring security, In particular, the present invention relates to a volume hologram laminate or a label for forming a volume hologram laminate that can prevent intentional replacement for the purpose of falsification or the like.
近年、身分証明書を持参する者と身分証明書に記載されている者との一致を図るために、変造等を目的とした故意の貼替えを防止することを目的として、写真表面にホログラムを貼着することにより、その偽造を防止する技術が特許文献１、２に開示されている。
In recent years, in order to match the person carrying the ID card with the person listed on the ID card, a hologram has been placed on the surface of the photograph in order to prevent intentional replacement for the purpose of falsification, etc.
これらの公報に記載される技術にあっては、画像入りホログラムが、その画像が従来の身分証明書等における刻印等と同等の機能を有することを利用するものであるが、後者にあっては、変造等を目的として保護層の剥離に対して、ホログラム層の軟質性を利用してホログラム層を破壊し、再接着してもホログラム画像を再生不能とし、これにより写真の貼り替え等の偽造を防止しようとものである。 The technology described in these publications utilizes the fact that the hologram with the image has the same function as that of the stamp on a conventional identification card, etc. The hologram layer is destroyed by using the softness of the hologram layer against the peeling of the protective layer for the purpose of alteration, etc., and the hologram image becomes unreproducible even if it is re-adhered. Try to prevent it.
しかしながら、特に、後者の公報に開示される技術にあっては、表面保護層として剛性のあるプラスチックフイルムを使用すると、表面保護層に追随してホログラム層がきれいに剥離され、写真の貼り替えの痕跡が不明瞭となる場合があり、セキュリティー確保の目的からは、よりその偽造防止機能を確実とすることが要請されている。
本発明は、写真等の証明書上に接着された体積ホログラム表示体が破壊されたか否かを判別して身分証明書の偽造を防止するにあたり、写真を貼り換えると体積ホログラム表示体を確実に破壊することができ、偽造防止を確実とするホログラム積層体及び該ホログラム積層体作製用ラベルの提供を課題とする。 The present invention determines whether or not the volume hologram display attached to a certificate such as a photograph has been destroyed to prevent forgery of an identification card. An object of the present invention is to provide a hologram laminate that can be broken and reliably prevent forgery, and a label for producing the hologram laminate.
本発明の第１の体積ホログラム積層体は、証明書等の基材上に粘着剤層、平均一次粒径が１ｎｍ〜１００ｎｍの微粒子を感光材料１００重量部に対して１０重量部〜１００重量部含有した体積ホログラム層、表面保護フイルムが順次積層されたことを特徴とする。 The first volume hologram laminate of the present invention comprises a pressure-sensitive adhesive layer on a substrate such as a certificate, and fine particles having an average primary particle diameter of 1 nm to 100 nm in a range of 10 parts by weight to 100 parts by weight based on 100 parts by weight of the photosensitive material. It is characterized in that the contained volume hologram layer and the surface protection film are sequentially laminated.
上記の第１の体積ホログラム積層体における微粒子が、紫外線照射により蛍光を発する蛍光体微粒子であることを特徴とする。 微粒子 The fine particles in the first volume hologram laminate are characterized by being fluorescent fine particles that emit fluorescence upon irradiation with ultraviolet light.
本発明の第２の体積ホログラム積層体は、証明書等の基材上に、粘着剤層、感光材料と略屈折率を等しくするプラスチック粒子或いはガラスビーズを感光材料１００重量部に対して１０重量部〜１００重量部含有した体積ホログラム層、表面保護フイルムが順次積層されたことを特徴とする。 The second volume hologram laminate of the present invention is obtained by adding 10 parts by weight of an adhesive layer, plastic particles or glass beads having substantially the same refractive index as the photosensitive material to 100 parts by weight of the photosensitive material on a base material such as a certificate. 1 to 100 parts by weight of a volume hologram layer and a surface protection film are sequentially laminated.
上記の第１、または第２の体積ホログラム積層体における体積ホログラム層と表面保護フイルムとが、粘着剤層を介して積層されたことを特徴とする。 (5) The volume hologram layer and the surface protection film in the first or second volume hologram laminate are laminated via an adhesive layer.
本発明の第１の体積ホログラム積層体作製用ラベルは、剥離紙上に粘着剤層、平均一次粒径が１ｎｍ〜１００ｎｍの微粒子を感光材料１００重量部に対して１０重量部〜１００重量部含有した体積ホログラム層、表面保護フイルムが順次積層されたことを特徴とする。 The first label for producing a volume hologram laminate of the present invention contains 10 parts by weight to 100 parts by weight of an adhesive layer on release paper, and fine particles having an average primary particle diameter of 1 nm to 100 nm based on 100 parts by weight of the photosensitive material. A volume hologram layer and a surface protection film are sequentially laminated.
上記の第１の体積ホログラム積層体作製用ラベルにおける微粒子が、紫外線照射により蛍光を発する蛍光体微粒子であることを特徴とする。 微粒子 The fine particles in the first label for producing a volume hologram laminate are characterized by being fluorescent fine particles that emit fluorescence when irradiated with ultraviolet light.
本発明の第２の体積ホログラム積層体作製用ラベルは、剥離紙上に粘着剤層、感光材料と略屈折率を等しくするプラスチック粒子或いはガラスビーズを感光材料１００重量部に対して１０重量部〜１００重量部含有した体積ホログラム層、表面保護フイルムが順次積層されたことを特徴とする。 The second label for producing a volume hologram laminate according to the present invention comprises an adhesive layer on a release paper, and plastic particles or glass beads having a refractive index substantially equal to that of the photosensitive material. A volume hologram layer containing parts by weight and a surface protection film are sequentially laminated.
上記の第１、または第２の体積ホログラム積層体作製用ラベルにおける体積ホログラム層と表面保護フイルムとが、粘着剤層を介して積層されたことを特徴とする。 (4) The volume hologram layer and the surface protection film in the first or second label for producing a volume hologram laminate are laminated via an adhesive layer.
本発明の体積ホログラム積層体は、該積層体を剥離しようとすると、体積ホログラム層を破壊することができ、写真の貼り替え等の偽造防止を確実とするものであり、また、体積ホログラム積層体作製用ラベルは、体積ホログラム積層体の作製を容易になしうるものである。 The volume hologram laminate of the present invention is capable of destroying the volume hologram layer when the laminate is to be peeled off, thereby ensuring the prevention of forgery such as replacement of a photograph, and the volume hologram laminate. The production label can easily produce a volume hologram laminate.
本発明の第１、第２の体積ホログラム積層体について、図１にその正面図を示し、図２に、図１のＡ−Ａ線での断面図を示す。 FIG. 1 shows a front view of the first and second volume hologram laminates of the present invention, and FIG. 2 shows a cross-sectional view taken along line AA of FIG.
図中、１は体積ホログラム積層体、２は証明書等の基材、３は写真貼着用のり、４は顔写真、５は粘着剤層、６は体積ホログラム層、７は表面保護フイルム、８は個人情報である。 In the figure, 1 is a volume hologram laminate, 2 is a substrate such as a certificate, 3 is a photo sticker, 4 is a face photograph, 5 is an adhesive layer, 6 is a volume hologram layer, 7 is a surface protection film, 8 Is personal information.
本発明における体積ホログラム積層体１は、図１に例示するような受験票を例にとると、氏名や受験番号等の個人情報８が記入され、また顔写真４が貼着されている。この顔写真４は、受験票を持参する者が、この受験票に記載されている個人情報の人物か否かを照合するためために貼着されるものである。この顔写真４と受験票基材上に体積ホログラム層６、表面保護フイルム７が積層されている。この体積ホログラム層には、例えば学校名や校章といったホログラム画像が、ホログラム干渉パターンに対応した干渉縞で記録されている。
(1) In the
次に、図１の体積ホログラム積層体の層構成について、図２に基づいて説明する。本発明の体積ホログラム積層体は、基材２上に写真貼着用のり３を介して顔写真４が貼着されており、この基材２および顔写真４に跨がるように、粘着剤層５、体積ホログラム積層体６、表面保護フイルム７が順次積層されている。
Next, the layer configuration of the volume hologram laminate of FIG. 1 will be described with reference to FIG. In the volume hologram laminate of the present invention, a
基材２としては、紙、合成紙、合成樹脂や金属からなるフイルムやシートを用いることができ、図１に示すような受験票の如きシート状、またＩＤカードのようなカード形状、また、パスポートのような小冊子等さまざまな形態をとることができる。また、写真貼着用のり３は、体積ホログラム積層体と表面保護フイルムからなる積層体を基材から剥離しようとしても、基材３から写真４を剥離しえない接着強度を有するものであればよく、一般的な澱粉のり、合成のりを使用しうる。
As the
顔写真４としては、銀塩を代表とする公知の写真材料、昇華転写画像等を用いればよく、また、必ずしも顔を写した画像である必要はなく、指紋、掌紋等の個人を特定できる部分を表示する画像であってもよい。
A well-known photographic material represented by a silver salt, a sublimation transfer image, or the like may be used as the
粘着剤層５は、例えばアクリル樹脂、アクリル酸エステル樹脂、またはこれらの共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、天然ゴム、カゼイン、ゼラチン、ロジンエステル、テルペン樹脂、フェノール系樹脂、スチレン系樹脂、クロマンインデン樹脂、ポリビニルエーテル、シリコーン樹脂等が例示され、また、アルファ−シアノアクリレート系、シリコーン系、マレイミド系、スチロール系、ポリオレフィン系、レゾルシノール系、ポリビニルエーテル系、シリコーン系接着剤が例示される。また、粘着剤は、ヒートシール剤であってもよく、例えばエチレン−酢酸ビニル共重合樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエチレン樹脂、エチレン−イソブチルアクリレート共重合樹脂、ブチラール樹脂、ポリ酢酸ビニル及びその共重合樹脂、セルロース誘導体、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリビニルエーテル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリプロピレン樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ＳＢＳ、ＳＩＳ、ＳＥＢＳ、ＳＥＰＳ等の熱可塑性エラストマー、または反応ホットメルト系樹脂等のヒートシール剤が挙げられる。粘着剤層の膜厚は４μｍ〜２０μｍが好ましい。
The pressure-sensitive
体積ホログラム層６は、支持体フイルム上に体積ホログラム記録材料を塗布した後、物体からの光の波面に相当する干渉縞が透過率変調、屈折率変調の形で層内に記録されたもので、複製に際しても、体積ホログラム原版を密着させて露光現像することにより容易に作製できる。記録材料としては、銀塩材料、重クロム酸ゼラチン乳剤、光重合性樹脂、光架橋性樹脂等公知の体積ホログラム記録材料が挙げられ、特に、乾式の体積位相型ホログラム記録用途の感光性材料であり、マトリックスポリマー、光重合可能な化合物、光重合開始剤及び増感色素とからなるものが挙げられる。
The
光重合可能な化合物としては、後述するような１分子中に少なくとも１個のエチレン性不飽和結合を有する光重合、光架橋可能なモノマー、オリゴマー、プレポリマー、及び、それらの混合物が挙げられ、例えば不飽和カルボン酸、及びその塩、不飽和カルボン酸と脂肪族多価アルコール化合物とのエステル、不飽和カルボン酸と脂肪族多価アミン化合物とのアミド結合物が挙げられる。 Examples of the photopolymerizable compound include photopolymerization having at least one ethylenically unsaturated bond in one molecule, a photocrosslinkable monomer, oligomer, prepolymer, and a mixture thereof, as described below. Examples thereof include unsaturated carboxylic acids and salts thereof, esters of unsaturated carboxylic acids and aliphatic polyhydric alcohol compounds, and amide bonds of unsaturated carboxylic acids and aliphatic polyamine compounds.
不飽和カルボン酸のモノマーの具体例としてはアクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、マレイン酸、及びそれらのハロゲン置換不飽和カルボン酸、例えば、塩素化不飽和カルボン酸、臭素化不飽和カルボン酸、フッ素化不飽和カルボン酸等が挙げられる。不飽和カルボン酸の塩としては前述の酸のナトリウム塩及びカリウム塩等がある。 Specific examples of unsaturated carboxylic acid monomers include acrylic acid, methacrylic acid, itaconic acid, crotonic acid, isocrotonic acid, maleic acid, and their halogen-substituted unsaturated carboxylic acids, for example, chlorinated unsaturated carboxylic acids, brominated Examples include unsaturated carboxylic acids and fluorinated unsaturated carboxylic acids. The salts of unsaturated carboxylic acids include the sodium and potassium salts of the aforementioned acids.
また、脂肪族多価アルコール化合物と不飽和カルボン酸とのエステルのモノマーの具体例としては、アクリル酸エステルとして、エチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、１，３−ブタンジオールジアクリレート、テトラメチレングリコールジアクリレート、プロピレングリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパントリ（アクリロイルオキシプロピル）エーテル、トリメチロールエタントリアクリレート、ヘキサンジオールジアクリレート、１，４−シクロヘキサンジオールジアクリレート、テトラエチレングリコールジアクリレート、ペンタエリスリトールジアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールジアクリレート、ジペンタエリスリトールトリアクリレート、ジペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ソルビトールトリアクリレート、ソルビトールテトラアクリレート、ソルビトールペンタアクリレート、ソルビトールヘキサアクリレート、トリ（アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート、ポリエステルアクリレートオリゴマー、２−フェノキシエチルアクリレート、２−フェノキシエチルメタクリレート、フェノールエトキシレートモノアクリレート、２−（ｐ−クロロフェノキシ）エチルアクリレート、ｐ−クロロフェニルアクリレート、フェニルアクリレート、２−フェニルエチルアクリレート、ビスフェノールＡの（２−アクリルオキシエチル）エーテル、エトキシ化されたビスフェノールＡジアクリレート、２−（１−ナフチルオキシ）エチルアクリレート、ｏ−ビフェニルメタクリレート、ｏ−ビフェニルアクリレートなどである。 Specific examples of the ester monomer of the aliphatic polyhydric alcohol compound and the unsaturated carboxylic acid include acrylates such as ethylene glycol diacrylate, triethylene glycol diacrylate, 1,3-butanediol diacrylate, Methylene glycol diacrylate, propylene glycol diacrylate, neopentyl glycol diacrylate, trimethylolpropane triacrylate, trimethylolpropane tri (acryloyloxypropyl) ether, trimethylolethane triacrylate, hexanediol diacrylate, 1,4-cyclohexanediol Diacrylate, tetraethylene glycol diacrylate, pentaerythritol diacrylate, pentaerythritol tria Relate, pentaerythritol tetraacrylate, dipentaerythritol diacrylate, dipentaerythritol triacrylate, dipentaerythritol tetraacrylate, dipentaerythritol hexaacrylate, sorbitol triacrylate, sorbitol tetraacrylate, sorbitol pentaacrylate, sorbitol hexaacrylate, tri (acryloyl) (Oxyethyl) isocyanurate, polyester acrylate oligomer, 2-phenoxyethyl acrylate, 2-phenoxyethyl methacrylate, phenol ethoxylate monoacrylate, 2- (p-chlorophenoxy) ethyl acrylate, p-chlorophenyl acrylate, phenyl acrylate, 2-phenyl Ethyl acryle DOO, (2-acryloxy ethyl) ether of bisphenol A, ethoxylated bisphenol A diacrylate, 2- (1-naphthyloxy) ethyl acrylate, o- biphenyl methacrylate, and the like o- biphenyl acrylate.
脂肪族多価アルコール化合物と不飽和カルボン酸とのエステルのモノマーの具体例としては、アクリル酸エステルとして、エチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、１，３−ブタンジオールジアクリレート、テトラメチレングリコールジアクリレート、プロピレングリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパントリ（アクリロイルオキシプロピル）エーテル、トリメチロールエタントリアクリレート、ヘキサンジオールジアクリレート、１，４−シクロヘキサンジオールジアクリレート、テトラエチレングリコールジアクリレート、ペンタエリスリトールジアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールジアクリレート、ジペンタエリスリトールトリアクリレート、ジペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ソルビトールトリアクリレート、ソルビトールテトラアクリレート、ソルビトールペンタアクリレート、ソルビトールヘキサアクリレート、トリ（アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート、ポリエステルアクリレートオリゴマー等がある。 Specific examples of the ester monomer of the aliphatic polyhydric alcohol compound and the unsaturated carboxylic acid include acrylates such as ethylene glycol diacrylate, triethylene glycol diacrylate, 1,3-butanediol diacrylate, and tetramethylene glycol. Diacrylate, propylene glycol diacrylate, neopentyl glycol diacrylate, trimethylolpropane triacrylate, trimethylolpropane tri (acryloyloxypropyl) ether, trimethylolethane triacrylate, hexanediol diacrylate, 1,4-cyclohexanediol diacrylate , Tetraethylene glycol diacrylate, pentaerythritol diacrylate, pentaerythritol triacryle Pentaerythritol tetraacrylate, dipentaerythritol diacrylate, dipentaerythritol triacrylate, dipentaerythritol tetraacrylate, dipentaerythritol hexaacrylate, sorbitol triacrylate, sorbitol tetraacrylate, sorbitol pentaacrylate, sorbitol hexaacrylate, tri (acryloyl) (Oxyethyl) isocyanurate, polyester acrylate oligomer and the like.
メタクリル酸エステルとしては、テトラメチレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールエタントリメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、１，３−ブタンジオールジメタクリレート、ヘキサンジオールジメタクリレート、ペンタエリスリトールジメタクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、ジペンタエリスリトールジメタクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタクリレート、ソルビトールトリメタクリレート、ソルビトールテトラメタクリレート、ビス−〔ｐ−（３−メタクリルオキシ−２−ヒドロキシプロポキシ）フェニル〕ジメチルメタン、ビス−〔ｐ−（アクリルオキシエトキシフェニル〕ジメチルメタン、２，２−ビス（４−メタクリロイルオキシフェニル）プロパン、メタクリル酸−２−ナフチル等がある。 Examples of the methacrylate include tetramethylene glycol dimethacrylate, triethylene glycol dimethacrylate, neopentyl glycol dimethacrylate, trimethylolpropane trimethacrylate, trimethylolethane trimethacrylate, ethylene glycol dimethacrylate, 1,3-butanediol dimethacrylate, Hexanediol dimethacrylate, pentaerythritol dimethacrylate, pentaerythritol trimethacrylate, pentaerythritol tetramethacrylate, dipentaerythritol dimethacrylate, dipentaerythritol hexamethacrylate, sorbitol trimethacrylate, sorbitol tetramethacrylate, bis- [p- (3-methacryloxy -2-hydroxy Propoxy) phenyl] dimethyl methane, bis - [p- (acryloxy ethoxy phenyl] dimethyl methane, 2,2-bis (4-methacryloyloxy) propane, there is methacrylic acid-2-naphthyl and the like.
イタコン酸エステルとしてはエチレングリコールジイタコネート、プロピレングリコールジイタコネート、１，３−ブタンジオールジイタコネート、１，４−ブタンジオールジイタコネート、テトラメチレングリコールジイタコネート、ペンタエリスリトールジイタコネート、ソルビトールテトライタコネート等が挙げられる。 Examples of itaconic acid esters include ethylene glycol diitaconate, propylene glycol diitaconate, 1,3-butanediol diitaconate, 1,4-butanediol diitaconate, tetramethylene glycol diitaconate, pentaerythritol diitaconate, And sorbitol tetritaconate.
クロトン酸エステルとしては、エチレングリコールジクロトネート、テトラメチレングリコールジクロトネート、ペンタエリスリトールジクロトネート、ソルビトールテトラクロトネート等が挙げられる。 Examples of the crotonic acid ester include ethylene glycol dicrotonate, tetramethylene glycol dicrotonate, pentaerythritol dicrotonate, and sorbitol tetracrotonate.
イソクロトン酸エステルとしては、エチレングリコールジイソクロトネート、ペンタエリスリトールジイソクロトネート、ソルビトールテトライソクロトネート等が挙げられる。 Examples of isocrotonic esters include ethylene glycol diisocrotonate, pentaerythritol diisocrotonate, and sorbitol tetraisocrotonate.
マレイン酸エステルとしては、エチレングリコールジマレート、トリエチレングリコールジマレート、ペンタエリスリトールジマレート、ソルビトールテトラマレート等が挙げられる。 Examples of maleic acid ester include ethylene glycol dimaleate, triethylene glycol dimaleate, pentaerythritol dimaleate, and sorbitol tetramaleate.
ハロゲン化不飽和カルボン酸としては、２，２，３，３−テトラフルオロプロピルアクリレート、１Ｈ，１Ｈ，２Ｈ，２Ｈ−ヘプタデカフルオロデシルアクリレート、２，２，３，３−テトラフルオロプロピルメタクリレート、１Ｈ，１Ｈ，２Ｈ，２Ｈ−ヘプタデカフルオロデシルメタクリレート、メタクリル酸−２，４，６−トリブロモフェニル、ジブロモネオペンチルジメタクリレート（商品名：ＮＫエステルＤＢＮ、新中村化学工業（株）製）、ジブロモプロピルアクリレート（商品名：ＮＫエステルＡ−ＤＢＰ、新中村化学工業（株）製）、ジプロモプロピルメタクリレート（商品名：ＮＫエステルＤＢＰ、新中村化学工業（株）製）、メタクリル酸クロライド、メタクリル酸−２，４，６−トリクロロフェニル、ｐ−クロロスチレン、メチル−２−クロロアクリレート、エチル−２−クロロアクリレート、ｎ−ブチル−２−クロロアクリレート、トリブロモフェノールアクリレート、テトラブロモフェノールアクリレート等が挙げられる。 Examples of the halogenated unsaturated carboxylic acid include 2,2,3,3-tetrafluoropropyl acrylate, 1H, 1H, 2H, 2H-heptadecafluorodecyl acrylate, 2,2,3,3-tetrafluoropropyl methacrylate, 1H , 1H, 2H, 2H-heptadecafluorodecyl methacrylate, 2,4,6-tribromophenyl methacrylate, dibromoneopentyl dimethacrylate (trade name: NK ester DBN, manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.), dibromo Propyl acrylate (trade name: NK ester A-DBP, manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.), dibromopropyl methacrylate (trade name: NK ester DBP, manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.), methacrylic acid chloride, methacrylic acid -2,4,6-trichlorophenyl, p-chlorosti Emissions, methyl 2-chloro acrylate, ethyl-2-chloro acrylate, n- butyl-2-chloro acrylate, tribromophenol acrylate, tetrabromo phenol acrylate.
また、不飽和カルボン酸と脂肪族多価アミン化合物とのアミドのモノマーの具体例としてはメチレンビスアクリルアミド、メチレンビスメタクリルアミド、１，６−ヘキサメチレンビスアクリルアミド、１，６−ヘキサメチレンビスメタクリルアミド、ジエチレントリアミントリスアクリルアミド、キシリレンビスアクリルアミド、キシリレンビスメタクリルアミド、Ｎ−フェニルメタクリルアミド、ダイアセトンアクリルアミド等が挙げられる。 Specific examples of the amide monomer of an unsaturated carboxylic acid and an aliphatic polyamine compound include methylenebisacrylamide, methylenebismethacrylamide, 1,6-hexamethylenebisacrylamide, and 1,6-hexamethylenebismethacrylamide. , Diethylenetriaminetrisacrylamide, xylylenebisacrylamide, xylylenebismethacrylamide, N-phenylmethacrylamide, diacetoneacrylamide and the like.
その他の例としては、特公昭４８−４１７０８号公報に記載された一分子に２個以上のイソシアネート基を有するポリイソシアネート化合物、下記一般式
CH2 ＝C(R)COOCH2CH(R′)OH （式中Ｒ、Ｒ′は水素或いはメチル基を表す。） で示される水酸基を含有するビニルモノマーを付加させた１分子中に２個以上の重合性ビニル基を含有するビニルウレタン化合物等が挙げられる。
Other examples include a polyisocyanate compound having two or more isocyanate groups in one molecule described in JP-B-48-41708, the following general formula: CH 2 C (R) COOCH 2 CH (R ′) OH (Wherein R and R ′ represent hydrogen or a methyl group.) A vinyl urethane compound containing two or more polymerizable vinyl groups in one molecule to which a hydroxyl group-containing vinyl monomer represented by the following formula is added. Can be
また、特開昭５１−３７１９３号公報に記載されたウレタンアクリレート類、特開昭４８−６４１８３号公報、特公昭４９−４３１９１号公報、特公昭５２−３０４９０号公報にそれぞれ記載されているようなポリエステルアクリレート類、エポキシ樹脂と（メタ）アクリル酸等の多官能性のアクリレートやメタクリレートを挙げることができる。 Also, urethane acrylates described in JP-A-51-37193, JP-A-48-64183, JP-B-49-43191, and JP-A-52-30490, respectively. Examples include polyester acrylates, polyfunctional acrylates and methacrylates such as epoxy resin and (meth) acrylic acid.
さらに、日本接着協会誌Ｖｏｌ．２０、Ｎｏ７、３００〜３０８頁に光硬化性モノマー及びオリゴマーとして紹介されているものも使用することができる。 Furthermore, the Journal of the Adhesion Society of Japan Vol. 20, No. 7, pages 300 to 308 as photocurable monomers and oligomers can also be used.
その他、燐を含むモノマーとしてはモノ（２−アクリロイロキシエチル）アシッドフォスフェート（商品名：ライトエステルＰＡ、共栄社油脂化学工業（株）製）、モノ（２−メタクリロイキエチル）アシッドフォスフェート（商品名：ライトエステルＰＭ、共栄社油脂化学工業（株）製）が挙げられ、またエポキシアクリレート系である商品名：リポキシＶＲ−６０（昭和高分子（株）製）、商品名：リポキシＶＲ−９０（昭和高分子（株）製）等が挙げられる。 Other monomers containing phosphorus include mono (2-acryloyloxyethyl) acid phosphate (trade name: Light Ester PA, manufactured by Kyoeisha Yushi Kagaku Kogyo Co., Ltd.) and mono (2-methacryloyloxyethyl) acid phosphate. (Trade name: Light Ester PM, manufactured by Kyoeisha Yushi Kagaku Kogyo Co., Ltd.), and epoxy acrylate-based trade name: Lipoxy VR-60 (manufactured by Showa Polymer Co., Ltd.); trade name: Lipoxy VR- 90 (manufactured by Showa Polymer Co., Ltd.).
また、商品名：ＮＫエステルＭ−２３０Ｇ（新中村化学工業（株）製）、商品名：ＮＫエステル２３Ｇ（新中村化学工業（株）製）も挙げられる。 Also, trade name: NK ester M-230G (manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) and trade name: NK ester 23G (manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) can be mentioned.
更に、下記の構造式を有するトリアクリレート類、 Further, triacrylates having the following structural formula,
（東亜合成化学工業（株）製、商品名、アロニックス Ｍ−３１５） (Toa Gosei Chemical Industry Co., Ltd., trade name, Aronix @ M-315)
（東亜合成化学工業 (株）製、商品名、アロニックス Ｍ−３２５）、また、２，２′−ビス（4-アクリロキシ・ジエトキシフェニル) プロパン（新中村化学 (株）製、商品名、ＮＫエステル A-BPE-4 ）、テトラメチロールメタンテトラアクリレート（新中村化学 (株）製、商品名、ＮＫエステル A-TMMT）等が挙げられる。 (Trade name, Aronix @ M-325, manufactured by Toa Gosei Chemical Industry Co., Ltd.) and 2,2'-bis (4-acryloxydiethoxyphenyl) propane (trade name, NK, manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd.) Ester {A-BPE-4), tetramethylolmethanetetraacrylate (manufactured by Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd., trade name, NK Ester @ A-TMMT), and the like.
次に、開始剤系における光重合開始剤としては、１，３−ジ（ｔ−ブチルジオキシカルボニル）ベンゾフェノン、３，３′，４，４′−テトラキス（ｔ−ブチルジオキシカルボニル）ベンゾフェノン、Ｎ−フェニルグリシン、２，４，６−トリス（トリクロロメチル）−ｓ−トリアジン、３−フェニル−５−イソオキサゾロン、２−メルカプトベンズイミダゾール、また、イミダゾール二量体類等が例示される。 Next, as a photopolymerization initiator in the initiator system, 1,3-di (t-butyldioxycarbonyl) benzophenone, 3,3 ′, 4,4′-tetrakis (t-butyldioxycarbonyl) benzophenone, Examples thereof include N-phenylglycine, 2,4,6-tris (trichloromethyl) -s-triazine, 3-phenyl-5-isoxazolone, 2-mercaptobenzimidazole, and imidazole dimers.
光重合開始剤は、記録されたホログラムの安定化の観点から、ホログラム記録後に分解処理されるのが好ましい。例えば有機過酸化物系にあっては紫外線照射することにより容易に分解されるので好ましい。 From the viewpoint of stabilizing the recorded hologram, the photopolymerization initiator is preferably decomposed after recording the hologram. For example, organic peroxides are preferable because they are easily decomposed by ultraviolet irradiation.
増感色素としては、３５０〜６００ｎｍに吸収光を有するチオピリリウム塩系色素、メロシアニン系色素、キノリン系色素、スチリルキノリン系色素、ケトクマリン系色素、チオキサンテン系色素、キサンテン系色素、オキソノール系色素、シアニン染料、ローダミン染料、チオピリリウム塩系色素、ピリリウムイオン系色素、ジフェニルヨードニウムイオン系色素等が例示される。なお、３５０ｎｍ以下、または６００ｎｍ以上の波長領域に吸収光を有する増感色素であってもよい。 As sensitizing dyes, thiopyrylium salt dyes, merocyanine dyes, quinoline dyes, styrylquinoline dyes, ketocoumarin dyes, thioxanthene dyes, xanthene dyes, oxonol dyes having absorption light at 350 to 600 nm, and cyanine Dyes, rhodamine dyes, thiopyrylium salt dyes, pyrylium ion dyes, diphenyliodonium ion dyes and the like are exemplified. Note that a sensitizing dye having absorption light in a wavelength region of 350 nm or less or 600 nm or more may be used.
バインダー樹脂であるマトリックス・ポリマーとしては、ポリメタアクリル酸エステル又はその部分加水分解物、ポリ酢酸ビニル又はその加水分解物、ポリビニルアルコールまたはその部分アセタール化物、トリアセチルセルロース、ポリイソプレン、ポリブタジエン、ポリクロロプレン、シリコーンゴム、ポリスチレン、ポリビニルブチラール、ポリクロロプレン、ポリ塩化ビニル、塩素化ポリエチレン、塩素化ポリプロピレン、ポリ−Ｎ−ビニルカルバゾール又はその誘導体、ポリ−Ｎ−ビニルピロリドン又はその誘導体、スチレンと無水マレイン酸の共重合体またはその半エステル、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸、メタクリル酸エステル、アクリルアミド、アクリルニトリル、エチレン、プロピレン、塩化ビニル、酢酸ビニル等の共重合可能なモノマー群の少なくとも１つを重合成分とする共重合体等、またはそれらの混合物が用いられる。好ましくはポリイソプレン、ポリブタジエン、ポリクロロプレン、ポリビニルアルコール、またポリビニルアルコールの部分アセタール化物であるポリビニルアセタール、ポリビニルブチラール、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体等、またはそれらの混合物がが挙げられる。 Examples of the matrix polymer which is a binder resin include polymethacrylate or a partial hydrolyzate thereof, polyvinyl acetate or a hydrolyzate thereof, polyvinyl alcohol or a partially acetalized product thereof, triacetyl cellulose, polyisoprene, polybutadiene, and polychloroprene. , Silicone rubber, polystyrene, polyvinyl butyral, polychloroprene, polyvinyl chloride, chlorinated polyethylene, chlorinated polypropylene, poly-N-vinyl carbazole or its derivatives, poly-N-vinyl pyrrolidone or its derivatives, styrene and maleic anhydride Copolymer or its half ester, acrylic acid, acrylic acid ester, methacrylic acid, methacrylic acid ester, acrylamide, acrylonitrile, ethylene, propylene, vinyl chloride, Copolymers and at least one polymerizable component copolymerizable monomers group vinyl acid, or a mixture thereof is used. Preferably polyisoprene, polybutadiene, polychloroprene, polyvinyl alcohol, polyvinyl acetal which is also a partially acetalized product of polyvinyl alcohol, polyvinyl butyral, polyvinyl acetate, ethylene-vinyl acetate copolymer, vinyl chloride-vinyl acetate copolymer, etc. Or a mixture thereof.
記録されたホログラムの安定化工程として加熱によるモノマー移動の工程があるが、そのためにはこれらのマトリックス・ポリマーは、好ましくはガラス転移温度が比較的低く、モノマー移動を容易にするものであることが必要である。 As a step of stabilizing the recorded hologram, there is a step of monomer transfer by heating. For this purpose, these matrix polymers preferably have a relatively low glass transition temperature and facilitate monomer transfer. is necessary.
光重合可能な化合物は、バインダー樹脂１００重量部に対して１０重量部〜１０００重量部、好ましくは１０重量部〜１００重量部の割合で使用される。 (4) The photopolymerizable compound is used in an amount of 10 to 1000 parts by weight, preferably 10 to 100 parts by weight, based on 100 parts by weight of the binder resin.
光重合開始剤は、バインダー樹脂１００重量部に対して１重量部〜１０重量部、好ましくは５重量部〜１０重量部の割合で使用される。 The photopolymerization initiator is used in a proportion of 1 to 10 parts by weight, preferably 5 to 10 parts by weight, based on 100 parts by weight of the binder resin.
増感色素は、バインダー樹脂１００重量部に対して０．０１重量部〜１重量部、好ましくは０．０１重量部〜０．５重量部の割合で使用される。 The sensitizing dye is used in an amount of 0.01 to 1 part by weight, preferably 0.01 to 0.5 part by weight, based on 100 parts by weight of the binder resin.
本発明の第１の体積ホログラム積層体における体積ホログラム層６には、体積ホログラム層の脆弱化を目的として、平均一次粒径が１ｎｍ〜１００ｎｍの微粒子を感光材料１００重量部に対して１０重量部〜１００重量部、好ましくは３０重量部〜６０重量部の割合で含有させることを特徴とする。
For the purpose of weakening the volume hologram layer, the
微粒子としては、炭酸カルシウム、タルク、チャイナクレー、カオリン、マイクロシリカ、二酸化チタン、ガラスフレーク、アスベスト、ろう石粉、けい石粉、硫酸バリウム、シェルベン、シャモット等の無機質微粒子、また、紫外線照射により蛍光を発する蛍光体としては、所謂、合成樹脂固溶型の昼光蛍光顔料が挙げられる。このような昼光蛍光顔料としては、蛍光染料として、例えば Briliantsulfoflavine FF (C.I.56205)、Basic yellow(C.I.46060) 、Eosine (C.I.45380)、Rhodamine 6G(C.I.45160) 、Rhodamine B (C.I.45170) 等をメタクリル酸エステル、ポリ塩化ビニル、塩ビ酢ビ共重合体、ポリアミド樹脂、アルキッド樹脂、芳香族スルホンアミド樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、及びこれらの共縮重合体を担体樹脂中に均一に溶解させた後、上述の粒径に粒子化したものである。但し、この場合、蛍光染料の担体樹脂としてはホログラム記録材料や、後述するようなホログラム層形成時に際して使用される溶媒とは相溶性を有しないものとする必要がある。 As the fine particles, inorganic fine particles such as calcium carbonate, talc, china clay, kaolin, micro silica, titanium dioxide, glass flake, asbestos, silica stone powder, silica stone powder, barium sulfate, sherbene, chamotte, etc., and also emit fluorescence by ultraviolet irradiation Examples of the phosphor include a so-called synthetic resin solid solution type daylight fluorescent pigment. Examples of such daylight fluorescent pigments include fluorescent dyes such as Briliantsulfoflavine FF (CI56205), Basic yellow (CI46060), Eosine (CI45380), Rhodamine 6G (CI45160), Rhodamine B (CI45170), and the like. Methacrylic acid ester, polyvinyl chloride, vinyl chloride-vinyl acetate copolymer, polyamide resin, alkyd resin, aromatic sulfonamide resin, urea resin, melamine resin, benzoguanamine resin, and these co-condensed polymers uniformly in the carrier resin After dissolving, it is formed into the above-mentioned particle size. However, in this case, it is necessary that the carrier resin of the fluorescent dye does not have compatibility with the hologram recording material or the solvent used when forming the hologram layer as described later.
微粒子における平均一次粒径が１ｎｍより小さいと、ホログラム記録層を脆性破壊させるのに不充分であり、また、１００ｎｍより大きいと、ホログラム記録にノイズとなり、好ましくない。また、含有割合で１０重量部より少ないと、本発明の目的が達成できず、また１００重量部より多いとホログラム記録にノイズとなり、好ましくない。 (4) If the average primary particle size of the fine particles is smaller than 1 nm, it is insufficient to cause the hologram recording layer to be brittlely broken. If the content is less than 10 parts by weight, the object of the present invention cannot be achieved. If the content is more than 100 parts by weight, hologram recording becomes noise, which is not preferable.
体積ホログラム層中に蛍光体微粒子を含有させると、体積ホログラム層を脆弱化させる他に、紫外線照射による蛍光を利用して本発明の体積ホログラム積層体におけるセキュリティをより高めることを可能とする。 (4) When the phosphor particles are contained in the volume hologram layer, the volume hologram layer can be weakened, and further, the security of the volume hologram laminate of the present invention can be further enhanced by utilizing the fluorescence generated by ultraviolet irradiation.
その他、感光性材料成分としては、例えば可塑剤、グリセリン、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール及び各種の非イオン系界面活性剤、陽イオン系界面活性剤、陰イオン系界面活性剤が挙げられる。 Other photosensitive material components include, for example, plasticizers, glycerin, diethylene glycol, triethylene glycol and various nonionic surfactants, cationic surfactants, and anionic surfactants.
これらのホログラム記録材料は、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、ベンゼン、トルエン、キシレン、クロルベンゼン、テトラヒドロフラン、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、酢酸エチル、１，４−ジオキサン、１，２−ジクロロエタン、ジクロルメタン、クロロホルム、メタノール、エタノール、イソプロパノール等、またはそれらの混合溶剤を使用し、固型分１５％〜２５％の塗布液とされる。なお、このような塗布液として、例えばテュポン社製のオムニデックス３５２、７０６を使用してもよい。 These hologram recording materials include acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, cyclohexanone, benzene, toluene, xylene, chlorobenzene, tetrahydrofuran, methyl cellosolve, ethyl cellosolve, methyl cellosolve acetate, ethyl cellosolve acetate, ethyl acetate, 1,4-dioxane , 1,2-dichloroethane, dichloromethane, chloroform, methanol, ethanol, isopropanol or the like, or a mixed solvent thereof, to give a coating solution having a solid content of 15% to 25%. As such a coating liquid, for example, Omnidex 352 or 706 manufactured by TUPON CORPORATION may be used.
ホログラム記録層は、基材上に塗布液を乾燥後膜厚１μｍ〜１００μｍ、好ましくは４μｍ〜２０μｍで塗布して形成される。 (4) The hologram recording layer is formed by applying a coating solution on a substrate and drying the coating solution to a thickness of 1 μm to 100 μm, preferably 4 μm to 20 μm.
基材としては、厚さ０．０１〜１００ｍｍ、好ましくは１〜５ｍｍのガラス板、アクリル板、ポリカーボネート板、ポリエチレン板、ポリプロピレン板、ポリエチレンテレフタレート板、ポリスチレン板等が挙げられる。好ましくは、機械的強度が十分で、複屈折率が少なく、透明度が高いガラス基板、アクリル基板、ポリカーボネート基板である。 As the base material, a glass plate, an acrylic plate, a polycarbonate plate, a polyethylene plate, a polypropylene plate, a polyethylene terephthalate plate, a polystyrene plate and the like having a thickness of 0.01 to 100 mm, preferably 1 to 5 mm are exemplified. Preferably, a glass substrate, an acrylic substrate, or a polycarbonate substrate having sufficient mechanical strength, low birefringence, and high transparency is used.
ホログラム記録層上には保護層が設けられる。保護膜としては、厚さ０．００１〜１０ｍｍ、好ましくは０．０１〜０．１ｍｍのポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリ塩化ビニルフイルム、アクリルフィルム、ポリアセチルロースフィルム、セルロースアセテートブチレートフィルムなど耐候性の良好な透明樹脂フィルムをゴムローラーで貼り合わせて形成するとよく、また、トリアセチルロース、ポリビニルアルコール、ポリメチルメタクリレート等フィルム形成材料をスピンコートにより塗布して形成してもよい。 保護 A protective layer is provided on the hologram recording layer. As the protective film, a polyethylene terephthalate film having a thickness of 0.001 to 10 mm, preferably 0.01 to 0.1 mm, a polyethylene film, a polypropylene film, a polyvinyl chloride film, an acrylic film, a polyacetylose film, a cellulose acetate butyrate It is preferable to form a transparent resin film having good weather resistance such as a film by bonding with a rubber roller, or it may be formed by applying a film forming material such as triacetylose, polyvinyl alcohol, polymethyl methacrylate by spin coating.
また、本発明の第２の体積ホログラム積層体は、上述した第１の体積ホログラム積層体の体積ホログラム層中に含有させる微粒子に代えて、ホログラム記録層における感光材料と略屈折率を等しくするプラスチック粒子或いはガラスビーズを感光材料１００重量部に対して１０重量部〜１００重量部含有させたものである。含有量が１００重量部を越えると、ホログラム記録にノイズとなり、好ましくない。 Also, the second volume hologram laminate of the present invention is a plastic material having a refractive index substantially equal to that of the photosensitive material in the hologram recording layer, instead of the fine particles contained in the volume hologram layer of the first volume hologram laminate. Particles or glass beads are contained in an amount of 10 to 100 parts by weight based on 100 parts by weight of the photosensitive material. If the content exceeds 100 parts by weight, hologram recording becomes noise, which is not preferable.
体積ホログラム層を構成する感光材料の屈折率は、通常、１．４〜１．７であり、対応するプラスチック粒子やガラスビーズとしては、例えば屈折率が１．５のジビニルベンゼン系プラスチック粒子、ベンゾグアナミン系プラスチック粒子、ポリスチレン粒子、シリカ粒子、ガラスビーズ等が例示される。感光材料の屈折率と略等しい屈折率を有するものを選択して含有させるとよい。プラスチック粒子やガラスビーズの粒径は、１μｍ〜２０μｍのものとするとよく、２０μｍを越えると、ホログラム記録にノイズとなり、好ましくない。この第２の体積ホログラム積層体は、上述した第１の体積ホログラム積層体と同じく、体積ホログラム層の塗膜強度を低下させ、脆性破壊可能とすることができる。 The refractive index of the photosensitive material constituting the volume hologram layer is usually 1.4 to 1.7, and the corresponding plastic particles and glass beads include, for example, divinylbenzene-based plastic particles having a refractive index of 1.5, benzoguanamine. Examples thereof include plastic particles, polystyrene particles, silica particles, and glass beads. It is preferable to select a material having a refractive index substantially equal to the refractive index of the photosensitive material. The particle size of the plastic particles or glass beads is preferably 1 μm to 20 μm. If the particle size exceeds 20 μm, hologram recording becomes noise, which is not preferable. This second volume hologram laminate, like the first volume hologram laminate described above, can reduce the coating strength of the volume hologram layer and can be made brittle.
本発明の第１、第２の体積ホログラム積層体における体積ホログラム層にホログラム記録するには、従来の乾式ホログラムの作製方法と同様に、リップマン型ホログラム形成装置により、２光束のレーザー光、例えばアルゴン光、レーザー光（波長５１４．５ｎｍ）等を使用して、ホログラム記録層に干渉縞を記録する工程、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、カーボンアーク、キセノンアーク、メタルハライドランプ等の光源から０．１〜１００００ｍＪ／ｃｍ2 、好ましくは１０〜１０００ｍＪ／ｃｍ2 の紫外線照射により光重合開始剤を分解する工程、加熱処理（例えば、１２０℃、１２０分）して光重合可能な化合物を拡散移動させる工程を順次経て、安定なホログラムとされる。 In order to perform hologram recording on the volume hologram layer in the first and second volume hologram laminates of the present invention, a two-beam laser beam, for example, argon gas, is produced by a Lippmann hologram forming apparatus in the same manner as in the conventional method for producing a dry hologram. Recording interference fringes on the hologram recording layer using light, laser light (wavelength: 514.5 nm), etc., from a light source such as an ultra-high pressure mercury lamp, a high pressure mercury lamp, a carbon arc, a xenon arc, and a metal halide lamp. A step of decomposing the photopolymerization initiator by irradiating 10,000 mJ / cm 2 , preferably 10 to 1000 mJ / cm 2 with ultraviolet rays, and a step of diffusing and transferring the photopolymerizable compound by heat treatment (for example, 120 ° C., 120 minutes). Successive holograms are obtained sequentially.
表面保護フイルム７は、ポリエチレンフイルム、ポリプロピレンフイルム、ポリ弗化エチレン系フイルム、ポリ弗化ビニリデンフイルム、ポリ塩化ビニルフイルム、ポリ塩化ビニリデンフイルム、エチレン−ビニルアルコールフイルム、ポリビニルアルコールフイルム、ポリメチルメタクリレートフイルム、ポリエーテルスルホンフイルム、ポリエーテルエーテルケトンフイルム、ポリアミドフイルム、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合フイルム、ポリエチレンテレフタレートフイルム等のポリエステルフイルム、ポリイミドフイルム等が例示され、保護層の膜厚としては２μｍ〜２００μｍ、好ましくは１０μｍ〜５０μｍである。
The surface
なお、図示はしないが、表面保護フイルム７上には、表面保護フイルム７表面の保護性を高める目的で、必要に応じてハードコート処理が施されてもよい。ハードコート処理は、例えばシリコーン系、含フッ素シリコーン系、メラミンアルキッド系、ウレタン−アクリレート系（紫外線硬化型）等をディッピング塗布、スプレー塗布、ロールコート塗布法により、膜厚１μｍ〜５０μｍに塗布するとよい。
Although not shown, the surface
更に、同様に図示しないが、表面保護フイルム７表面又はハードコート処理面には、離型処理が施されていてもよい。離型処理は、フッ素系離型剤、シリコーン系離型剤、ステアリン酸塩系離型剤、ワックス系離型剤等をディッピング塗布、スプレー塗布、ロールコート塗布法により行なうとよい。
Further, although not shown, the surface of the surface
また、本発明の第１、または第２の体積ホログラム積層体の他の例を図３に示す。図中、５′、５″は粘着剤層を示し、図２と同一符号は同一内容を示す。 FIG. 3 shows another example of the first or second volume hologram laminate of the present invention. In the figure, 5 'and 5 "indicate pressure-sensitive adhesive layers, and the same reference numerals as those in Fig. 2 indicate the same contents.
図３に示すように、本発明の第１または第２の体積ホログラム積層体は、体積ホログラム層６と表面保護フイルム７を、粘着剤層５″を介して積層してもよい。なお、図３における粘着剤層５′は、図２における粘着剤層５と同じであり、また、粘着剤層５″は、上述した図２における粘着剤層５における粘着剤と同様な粘着剤が使用される。
As shown in FIG. 3, in the first or second volume hologram laminate of the present invention, a
本発明の第１又は第２の体積ホログラム積層体は、上記の層構成を有するが、粘着剤としてヒートシール剤を使用した場合には、加熱ロール等を使用して、積層体の全面、好ましくは積層体の全周端部のみをヒートシールされる。ヒートシール条件としては、１００℃〜１８０℃、好ましくは１２０℃〜１６０℃である。これにより、体積ホログラム層への加熱による影響を少なくすることができる。 The first or second volume hologram laminate of the present invention has the above-mentioned layer constitution, but when a heat sealant is used as an adhesive, the entire surface of the laminate is preferably used using a heating roll or the like. Is heat-sealed only at the entire periphery of the laminate. Heat sealing conditions are 100 ° C to 180 ° C, preferably 120 ° C to 160 ° C. Thereby, the influence of heating on the volume hologram layer can be reduced.
本発明の第１又は第２の体積ホログラム積層体を作製するにあたって使用されるラベルについて、その断面の層構成を図４（ａ）、（ｂ）により説明する。 (4) The layer structure of the cross section of the label used in producing the first or second volume hologram laminate of the present invention will be described with reference to FIGS. 4 (a) and 4 (b).
図中、１０は体積ホログラム積層体作製用ラベル、１１は剥離紙であり、図２、図３と同一符号は同一内容を示す。
中 In the drawing,
図４（ａ）に示すラベル１０は、剥離紙１１上に粘着剤層５、体積ホログラム層６、表面保護フイルム７を積層したものであるが、粘着剤層５がヒートシール層の場合には剥離紙１１は不要である。
The
剥離紙１１としては、合成樹脂ラミネート紙、合成紙、合成樹脂フイルム、例えばＰＥＴフイルム表面をフッ素系離型剤、シリコーン系離型剤、ステアリン酸塩系、その他ワックス類等により離型処理したものを使用するとよく、この剥離紙を剥離した後、その粘着剤層５から、写真等を貼付した基材２上に積層され、図２に示される体積ホログラム積層体が作製される。
The
また、図４（ｂ）に示すラベル１０は、剥離紙１１上に粘着剤層５′、体積ホログラム層６、粘着剤層５″、表面保護フイルム７を順次積層したものであって、ラベル１０が証明書等の基材上に積層されるに際して、図３に示すごとく、剥離紙１１を剥離した後、その粘着剤層５′から、写真等を貼付した基材２上に積層され、体積ホログラム積層体が作製される。
4B is a
これらのラベルにおいて、表面保護フイルム表面は、必要によりハードコート処理され、更に、離型処理されていてもよいものである。 ラ ベ ル In these labels, the surface protective film surface may be subjected to a hard coat treatment as necessary, and may be subjected to a release treatment.
以下、本発明を実施例により説明する。なお、実施例中「部」は重量部を示す。 Hereinafter, the present invention will be described with reference to examples. In the examples, "parts" indicates parts by weight.
（第１の体積ホログラム積層体の作製）
（ホログラム記録材料の作製）
オムニデックス３５２（ＤｕＰｏｎｔ社製）・・・ １００部
内訳 感光材料 ・・・ ２５部
メチルエチルケトン ・・・ ５５部
トルエン ・・・ ２０部
微粒子｛反応性ミクロゲル（アクリル系高分子コロイド）、一次平均粒径５０ｎｍ｝ ・・・ ２０部
からなる塗布液を、厚さ５０μｍのＰＥＴフイルム（ルミラーＴ−６０、東レ（株）製）上に、乾燥後膜厚で２５μｍの膜厚となるように塗布した後、この記録層面に膜厚５０μｍのエチレンビニルアルコール共重合体フイルム（エバールＥＦ−Ｅ；（株）クラレ製）をラミネートし、ホログラム記録媒体とした。
(Preparation of first volume hologram laminate)
(Preparation of hologram recording material)
Omnidex 352 (manufactured by DuPont) 100 parts Breakdown photosensitive material 25 parts Methyl ethyl ketone 55 parts Toluene 20 parts Fine particles ｛Reactive microgel (acrylic polymer colloid), primary average particle size After applying a coating solution consisting of 50 parts by weight on a PET film having a thickness of 50 μm (Lumirror T-60, manufactured by Toray Industries, Inc.) to a film thickness of 25 μm after drying. A 50 μm-thick ethylene vinyl alcohol copolymer film (EVAL EF-E; manufactured by Kuraray Co., Ltd.) was laminated on the recording layer surface to obtain a hologram recording medium.
このホログラム記録媒体に、リップマン型ホログラム形成装置（Ｄｕ−ｐｏｎｔ社製、オムニデックス複製機）で、５１４ｎｍのＡｒレーザを用いて、反射型のホログラム回折格子を作製した。 反射 A reflection-type hologram diffraction grating was formed on this hologram recording medium by using a 514 nm Ar laser with a Lippmann-type hologram forming apparatus (Omnidex duplicator manufactured by Du-Pont).
次いで、高圧水銀灯を用いて１ｍＷ／ｃｍ2 紫外線を１００秒間照射し、さらに１２０℃で１２０分間、加熱処理した。
（シリコーンセパレータ／粘着剤層の作製）
シリコーンセパレータ（膜厚５０μｍ、ＳＰ−ＰＥＴ；東京セロファン紙社製）上に、粘着剤（ニッセツＰＥ−１１８；日本カーバイド社製）を乾燥膜厚１０μｍで塗布したものを用意した。
（表面保護フイルム／粘着剤層／シリコーンセパレータの作製）
シリコーンセパレータ（膜厚５０μｍ、ＳＰ−ＰＥＴ；東京セロファン紙社製）上に、粘着剤（ニッセツＰＥ−１１８；日本カーバイド社製）を乾燥膜厚１０μｍで塗布し、その粘着剤面にポリエチレンテレフタレートフイルム（膜厚；５０μｍ：ＨＰ−７、帝人（株）製）をラミネートした。
（体積ホログラム積層体作製用ラベルの作製）
上記で得たホログラム記録材料のエチレンビニルアルコール共重合体フイルム（エバールＥＦ−Ｅ；（株）クラレ製）を剥離し、上記で得たシリコーンセパレータ／粘着剤層をラミネートし、ＰＥＴフイルム／ホログラム層／粘着剤層／シリコーンセパレータの積層体とした。
Next, 1 mW / cm 2 ultraviolet rays were irradiated for 100 seconds using a high-pressure mercury lamp, and heat treatment was further performed at 120 ° C. for 120 minutes.
(Production of silicone separator / adhesive layer)
An adhesive (Nissetsu PE-118; manufactured by Nippon Carbide Co., Ltd.) coated on a silicone separator (50 μm in thickness, SP-PET; manufactured by Tokyo Cellophane Paper) with a dry thickness of 10 μm was prepared.
(Production of surface protective film / adhesive layer / silicone separator)
An adhesive (Nissetsu PE-118; manufactured by Nippon Carbide Co., Ltd.) is applied on a silicone separator (film thickness: 50 μm, SP-PET; manufactured by Tokyo Cellophane Paper) at a dry film thickness of 10 μm, and a polyethylene terephthalate film is applied to the surface of the adhesive. (Film thickness: 50 μm: HP-7, manufactured by Teijin Limited) was laminated.
(Production of label for producing volume hologram laminate)
The ethylene-vinyl alcohol copolymer film (EVAL EF-E; manufactured by Kuraray Co., Ltd.) of the hologram recording material obtained above was peeled off, the silicone separator / adhesive layer obtained above was laminated, and the PET film / hologram layer was obtained. / Adhesive layer / silicone separator.
この積層体のＰＥＴフイルムを剥離すると共に、上記で得た表面保護フイルム／粘着剤層／シリコーンセパレータのシリコーンセパレータを剥離し、両者をラミネートし、表面保護フイルム／粘着剤層／ホログラム層／粘着剤層／シリコーンセパレータからなる、図４（ｂ）に示す体積ホログラム積層体作製用ラベルを得た。
（体積ホログラム積層体の作製）
上記で得たラベルのシリコーンセパレータを剥離した後、その粘着剤層側から紙基材上に写真を貼付した基材上に、図３に示すように、ラミネートした。
The PET film of the laminate is peeled off, and the surface protective film / adhesive layer / silicone separator of the silicone separator obtained above is peeled off, and both are laminated, and the surface protective film / adhesive layer / hologram layer / adhesive is laminated. A label for producing a volume hologram laminate shown in FIG. 4 (b), comprising a layer and a silicone separator, was obtained.
(Production of volume hologram laminate)
After the silicone separator of the label obtained above was peeled off, it was laminated as shown in FIG. 3 on a substrate on which a photograph was stuck on a paper substrate from the pressure-sensitive adhesive layer side.
２４時間放置した後、積層体の剥離を試みたところ、体積ホログラム層が層中で分離し、ホログラム層が破壊された。 After leaving for 24 hours, when the laminate was attempted to be peeled off, the volume hologram layer was separated in the layer, and the hologram layer was destroyed.
（第２の体積ホログラム積層体の作製）
実施例１におけるホログラム記録材料において、微粒子を、ガラスビーズ（屈折率１．５、粒径４．０μｍ）に代えた以外は同様にして、第２の体積ホログラム積層体、体積ホログラム積層体作製用ラベルを作製した。
(Preparation of second volume hologram laminate)
In the hologram recording material of Example 1, a second volume hologram laminate and a volume hologram laminate were prepared in the same manner except that the fine particles were changed to glass beads (refractive index: 1.5, particle size: 4.0 μm). A label was made.
なお、実施例１に記載されるホログラム記録材料において、微粒子を含有させないで、感光材料のみを塗布した後、その感光材料層の光屈折率を測定したところ、１．５１であった。 In addition, in the hologram recording material described in Example 1, after applying only the photosensitive material without containing fine particles, the light refractive index of the photosensitive material layer was 1.51.
次いで、上記で作製した第２の体積ホログラム積層体作製用ラベルにおけるシリコーンセパレータを剥離した後、その粘着剤層側から紙基材上に写真を貼付した基材上に、図３に示すように、ラミネートした。 Next, after the silicone separator in the second volume hologram laminate production label prepared above was peeled off, as shown in FIG. 3, on the substrate on which a photograph was stuck on a paper substrate from the pressure-sensitive adhesive layer side, And laminated.
２４時間放置した後、積層体の剥離を試みたところ、体積ホログラム層が層中で分離し、同様に、ホログラム層が破壊された。 After leaving for 24 hours, when the laminate was attempted to be peeled off, the volume hologram layer was separated in the layer, and the hologram layer was similarly destroyed.
１は第１の体積ホログラム積層体、２は証明書等の基材、３は写真貼着用のり、４は顔写真、５、５′、５″は粘着剤層、６は体積ホログラム層、７は表面保護フイルム、８は個人情報、１０は本発明の体積ホログラム積層体作製用ラベルである。 1 is a first volume hologram laminate, 2 is a substrate such as a certificate, 3 is a photo sticker, 4 is a face photograph, 5, 5 ', 5 "is an adhesive layer, 6 is a volume hologram layer, 7 Is a surface protection film, 8 is personal information, and 10 is a label for producing a volume hologram laminate of the present invention.
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