JP2003535732A - シクロオレフィン共重合体を含有し、シール性および熱成型性を有する二軸延伸共押出白色ポリエステルフィルム及びその製造方法ならびにその使用 - Google Patents

シクロオレフィン共重合体を含有し、シール性および熱成型性を有する二軸延伸共押出白色ポリエステルフィルム及びその製造方法ならびにその使用

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Abstract

(57)【要約】 本発明は、少なくとも１層のベース層Ｂと少なくとも１層のシール性外層Ａとから成り、熱成型性およびシール性を有する二軸延伸共押出白色ポリエステルフィルムであって、ベース層Ｂがシクロオレフィン共重合体（ＣＯＣ）を含有することを特徴とするフィルムに関する。本発明のフィルムにおいて、ベース層Ｂ及び外層Ａを構成する熱可塑性ポリエステルがジエチレングリコール単位および／またはポリエチレングリコール単位および／またはイソフタル酸単位を有する。本発明は、さらに、上記フィルムの製造方法および高速機械における熱成形品への使用にも関する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリエステル及びシクロオレフィン共重合体（ＣＯＣ）から成る少
なくとも１層のベース層Ｂと少なくとも１層のシール性外層とから成り、シール
性および熱成型性を有する二軸延伸共押出白色ポリエステルフィルムに関する。
本発明は、さらに上記ポリエステルフィルムの使用および製造方法にも関する。
【０００２】
【従来の技術】
白色二軸延伸ポリエステルフィルムはよく知られており、公知のフィルムにお
いて、製造が容易なもの、光学的特性の優れたもの、加工性の優れたものがそれ
ぞれ知られている。
【０００３】 直鎖状のポリエステルの粒子と３〜２７重量％のエチレン又はプロピレンホモ
ポリマー又はコポリマーを混合し、フィルムとして押出し、二軸延伸し、熱固定
することにより得られる１層以上から成る乳白色のポリエステルフィルムが知ら
れている（例えば、特許文献１参照）。しかしながら、この種のフィルムは、製
造工程において生じる再生原料（主としてポリエステルとエチレン又はプロピレ
ンコポリマーから成る）を再利用した場合、フィルムが黄変するという欠点を有
する。従って、この種のフィルムの製造は経済的ではなく、再生原料を混入し、
黄変したフィルムの商品価値は低い。さらに、フィルムの表面粗度が極めて大き
く艶消し性が高いため（低グロス）、その応用範囲は狭い。
【０００４】 また、ポリエチレンテレフタレート、３〜４０重量％の結晶性ポリプロピレン
及び０．００１〜３重量％の界面活性剤から成る単層ポリエステルフィルムが知
られている（例えば、特許文献２参照）。界面活性剤の効果により、フィルム中
の気泡の数が増大し、その大きさが減少する。その結果、不透明度が高く、低密
度のフィルムと成る。しかしながら、この種のフィルムは、製造工程において生
じる再生原料（主としてポリエステルとポリプロピレンから成る）を再利用した
場合、フィルムが黄変するという欠点を有する。従って、この種のフィルムの製
造は経済的ではなく、再生原料を混入し、黄変したフィルムの商品価値は低い。
さらに、フィルムの表面粗度が極めて大きく艶消し性が高いため（低グロス）、
その応用範囲は狭い。
【０００５】 また、微細気泡を有し、密度が０．４〜１．３ｋｇ／ｄｍ３のベース層と、密
度が１．３ｋｇ／ｄｍ３より大きい少なくとも１層の外層との、少なくとも２層
から成るポリエステルフィルムが知られている（例えば、特許文献３参照）。微
細気泡は、４〜３０重量％の結晶性ポリプロピレンを添加し、二軸延伸すること
により生じる。外層を設けることにより、表面に縞が生じるのを防ぎ、表面張力
を高め、表面粗度を減少させたフィルムの製造を容易にする。しかしながら、こ
の種のフィルムは、製造工程において生じる再生原料（主としてポリエステルと
ポリプロピレンから成る）を再利用した場合、フィルムが黄変するという欠点を
有する。従って、この種のフィルムの製造は経済的ではなく、再生原料を混入し
、黄変したフィルムの商品価値は低い。さらに、フィルムの表面粗度が極めて大
きく艶消し性が高いため（低グロス）、その応用範囲は狭い。
【０００６】 さらに、微細気泡を有し、密度が０．４〜１．３ｋｇ／ｄｍ３のベース層と、
密度が１．３ｋｇ／ｄｍ３より大きい少なくとも１層の外層の、少なくとも２層
から成るポリエステルフィルムが知られている（例えば、特許文献４参照）。微
細気泡は、５〜４５重量％の熱可塑性ポリマーを添加し、二軸延伸することによ
り生じる。熱可塑性ポリマーとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリメ
チルペンテン、ポリスチレン、ポリカーボネートが使用でき、中でもポリプロピ
レンが好ましい。外層を設けることにより、表面に縞が生じるのを防ぎ、表面張
力を高め、表面粗度を減少させたフィルムの製造を容易にする。さらにベース層
および／または外層に白色顔料（通常ＴｉО２）および／または光沢剤を使用す
ることにより、不透明性が要求される物への応用も可能となる。しかしながら、
このフィルムは、製造工程において生じる再生原料（主としてポリエステルと添
加ポリマーから成る）を再利用した場合、フィルムが黄変するという欠点を有す
る。従って、この種のフィルムの製造は経済的ではなく、再生原料を混入し、黄
変したフィルムの商品価値は低い。さらに、フィルムの表面粗度が極めて大きく
艶消し性が高いため（低グロス）、その応用範囲は狭い。
【０００７】 また、微細気泡を有し、密度が０．６〜１．３ｋｇ／ｄｍ３で、平面複屈折率
が−０．０２〜０．０４であるベース層の少なくとも１層から成るポリエステル
フィルムが知られている（例えば、特許文献５参照）。微細気泡は、３〜４０重
量％の熱可塑性ポリマーを添加し、二軸延伸することにより生じる。熱可塑性ポ
リマーとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリメチルペンテン、環状ポ
リオレフィン、ポリアクリル樹脂、ポリスチレン、ポリカーボネートが使用でき
、中でもポリプロピレン又はポリスチレンが好ましい。上記の複屈折率を満足す
ることにより、引裂き強度やフィルムの等方性に優れる。しかしながら、このフ
ィルムは、製造工程において生じる再生原料を再利用した場合、フィルムが好ま
しくない変色を起こすという欠点を有する。従って、この種のフィルムの製造は
経済的ではなく、再生原料を混入し、黄変したフィルムの商品価値は低い。さら
に、フィルムの表面粗度が極めて大きく艶消し性が高いため（低グロス）、その
応用範囲は狭い。
【０００８】 さらに、シール性二軸延伸ポリエステルフィルムはよく知られており、公知の
フィルムにおいて、製造が容易なもの、光学的特性の優れたもの、加工性の優れ
たものがそれぞれ知られている。
【０００９】 例えば、イソフタル酸とテレフフタル酸から成る共重合ポリエステル層と、ポ
リエチレンテレフタレートから成る層の２層から成る共押出ポリエステルフィル
ムが知られている（例えば、特許文献６参照）。しかしながら、この公開公報に
は、フィルムのシール性に関する記載が無い。さらに、粒子を添加することに関
する記載も無く、フィルム製造プロセスは安定性を欠き（巻取りができない）、
更なるフィルムの加工性も制限される。さらに、この種のフィルムで白色フィル
ムは知られていない。
【００１０】 また、１層以上から成る二軸延伸熱固定ポリエステルフィルムが知られている
（例えば、特許文献７参照）。このフィルムは、高結晶性ポリエステル層と、そ
れに積層されており、直鎖ポリエステルから成る実質的にアモルファスなシール
層とから成る。シール層は分散微粒子を有しており、微粒子の粒径はシール層の
厚さを超える。添加粒子は表面に突起を形成し、フィルムがロールやガイドに対
してブロッキングや固着するのを防ぐため、フィルムの巻取り特性や加工特性が
向上する。しかしながら、シール層の厚さよりも大きい粒径を有する粒子を添加
することにより、シール性が悪化する。１４０℃におけるシールシーム強度は６
３〜１２０Ｎ／ｍ（０．９７〜１．８Ｎ／１５ｍｍ（フィルム幅））である。さ
らに、この種のフィルムで白色フィルムは知られていない。
【００１１】 さらに、第１の表面がシール層で、第２の表面がアクリレート層を有する共押
出し多層ポリエステルフィルムが知られている（例えば、特許文献８参照）。シ
ール性の外層はイソフタル酸とテレフフタル酸から成る共重合ポリエステル層か
ら成る。シール層と反対側には塗布層が形成され、加工特性が改良されている。
しかしながら、この公開公報にはシール温度に関する記載が無い。１４０℃にお
けるシール強度は、シール層の厚さが１１μｍの場合７６１．５Ｎ／ｍ（１１．
４Ｎ／１５ｍｍ）である。反対側の塗布層はアクリレートから成り、シール性は
無く、このフィルムの利用は制限される。さらに、この種のフィルムで白色フィ
ルムは知られていない。
【００１２】 また、シール性多層ポリエステルフィルムが知られれている（例えば、特許文
献９参照）。このフィルムのベース層には、酸化アルミニウム、二酸化チタン、
アルカリ金属炭酸塩、硫酸カルシウム又は硫酸バリウム等の顔料粒子が添加され
ており、白色フィルムとなっている。シール層にも粒子が含有されており、粒子
としては好ましくはシリカゲル粒子である。押出し成形後に、シリカゲル粒子分
散水溶液を塗布してもよい。この方法によると、フィルムのシール性も加工特性
も良好である。シール層と反対側の表面の粒子の含有量は非常に少ない。このフ
ィルムの１４０℃におけるシールシーム強度は２００Ｎ／ｍ（３Ｎ／１５ｍｍ）
より大きく、シール層の厚さが３μｍの場合２７５Ｎ／ｍ（４．１２５Ｎ／１５
ｍｍ）である。さらに、この種のフィルムで白色フィルムは知られていない。
【００１３】
【特許文献１】 独国特許出願公開第２３５３３４７号明細書
【特許文献２】 欧州特許出願公開第０３０００６０号明細書
【特許文献３】 欧州特許出願公開第０３６０２０１号明細書
【特許文献４】 欧州特許出願公開第０７９５３９９号明細書
【特許文献５】 独国特許出願公開第１９５４０２７７号明細書
【特許文献６】 英国特許出願公開第１４６５９７３号明細書
【特許文献７】 欧州特許出願公開第００３５８３５号明細書
【特許文献８】 欧州特許出願公開第０４３２８８６号明細書
【特許文献９】 欧州特許出願公開第０５１５０９６号明細書
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明の目的は、優れたなシール性を有し、製造コストが低く、フィ
ルムの物理的性質および光学的性質を変化させることなくフィルムの重量に対し
１０〜７０重量％割合で製造工程における再生原料を配合して再利用することが
でき、特にフィルムの黄変無く再生原料の再利用が可能なシール性および熱成型
性を有する白色二軸延伸ポリエステルフィルムを提供することを目的とする。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明の要旨は、熱可塑性ポリエステルから成る少なくとも１層の
ベース層Ｂと熱可塑性ポリエステルから成る少なくとも１層のシール性外層Ａと
から成り、熱成型性を有する二軸延伸共押出白色ポリエステルフィルムであって
、ベース層Ｂがシクロオレフィン共重合体（ＣＯＣ）を２〜６０重量％含有し、
当該シクロオレフィン共重合体（ＣＯＣ）のガラス転移温度が７０〜２７０℃で
あり、ベース層Ｂ及び外層Ａを構成する熱可塑性ポリエステルがジエチレングリ
コール単位および／またはポリエチレングリコール単位および／またはイソフタ
ル酸単位を有することを特徴とするシール性を有する二軸延伸共押出白色ポリエ
ステルフィルムに存する。
【００１６】
【発明の実施の態様】
本発明において延伸性が良好とは、長手方向および横方向に破断することなく
延伸することができることを意味する。また、本発明のおいて熱成型性が良好と
は、通常の熱成型装置を使用し、コスト高となる予備処理を行なわなくても複雑
で大表面積の熱成型ができることを意味する。
【００１７】 本発明において良好な熱成型性を達成するためには、ベース層Ｂ及び外層Ａを
構成するポリエステルが、ジエチレングリコール（ＤＥＧ）単位を０．５重量％
以上、好ましくは１．０重量％以上、より好ましくは１．２重量％以上、および
／または、ポリエチレングリコール単位を０．５重量％以上、好ましくは１．０
重量％以上、より好ましくは１．２重量％以上、および／または、イソフタル酸
（ＩＰＡ）単位を３〜１０重量％含有することが重要である。
【００１８】 本発明のポリエステルフィルムの白色度は７０％を超え、好ましくは７５％を
超え、より好ましくは８０％を超える。本発明のポリエステルフィルムの不透明
度は５５％を超え、好ましくは６０％を超え、より好ましくは６５％を超える。
【００１９】 上記の白色度を達成するためには、ベース層Ｂ中のシクロオレフィン共重合体
（ＣＯＣ）の含有量を２重量％を超えるようにする（そうでない場合は白色度が
７０％未満となる）。ＣＯＣの含有量が６０％を超えると、フィルムの延伸にお
ける信頼性が低くなり、フィルムを低コストで製造できなくなる。
【００２０】 使用するＣＯＣのガラス転移温度は７０℃を超えることが必要である。ＣＯＣ
のガラス転移温度が７０℃未満の場合、原料混合物の加工特性が悪く、押出すこ
とが困難となり、さらに目的とする白色度が達成できず、再生原料を混入させた
場合、黄変度が高くなる。また、ＣＯＣのガラス転移温度が２７０℃を超えると
、押出機中で原料混合物が十分均一に混合しないため、不均一な物性となる。
【００２１】 ＣＯＣのガラス転移温度の好ましい範囲は９０〜２５０℃、特に好ましく１１
０〜２２０℃である。上記の様にＣＯＣを添加することにより、白色、不透明フ
ィルムが得られる。
【００２２】 本発明のフィルムはシクロオレフィン共重合体の種類や含有量を変化させるこ
とにより、白色度や不透明度を正確に制御することができ、公知の白色剤や不透
明剤を添加することを省略できる。さらに、従来添加しているポリマー添加剤の
ように、再生品を添加しても黄変などが生じない。
【００２３】 本発明の好ましい態様としては、再生原料の混入において極めて小さなフィル
ムの色の変化でありながら、高い白色度および不透明度を有し、経済性に富むフ
ィルムである。
【００２４】 本発明のフィルムは、ＣＯＣを含有するベース層Ｂとシール性外層Ａの少なく
とも２層から成る多層フィルムである。好ましい実施態様としては、ＣＯＣを含
有するベース層Ｂとシール性外層Ａとの間に中間層を形成してもよい。また、別
の好ましい実施態様としては、ＣＯＣを含有するベース層Ｂと、１層またはベー
ス層Ｂの両側に設けた２層の外層Ａから成り、必要であれば片側または両側に中
間層を設けてもよい。さらに、他の実施態様としては、ＣＯＣを含有する層が多
層フィルムの中間層を形成していてもよい。また、他の実施態様としては、ＣＯ
Ｃ含有ベース層Ｂの両側にＣＯＣ含有中間層を設け、さらに両側に外層を設けた
５層構造であってもよい。さらに他の実施態様としてはベース層に加えて、ベー
ス層または中間層の片側または両側にＣＯＣ含有層を外層として形成してもよい
。本発明のフィルムにおいて、ベース層の厚さがフィルムの総厚さの３０〜９９
．５％、好ましくは６０〜９５％の厚さである。なお、外層とはフィルムの最外
層のことを指す。
【００２５】 任意の外層Ｃは、外層Ａと同様にシール性を有していてもよく、ＣＯＣを含有
していてもよく、また艶消し性を有してもよい。さらに、外層Ｃの表面粗度が大
きくても、小さくても（平坦）よい。例えば、高グロス層であってもよい。
【００２６】 非シール性外層Ｃがベース層Ｂと全く同じ構成、あるいはベース層Ｂと外層Ａ
の２層構造の場合においても、本発明のフィルムは高グロスを有する。本発明の
フィルムのグロスは、通常５０を超え、好ましくは７０を超え、特に好ましくは
９０を超える。
【００２７】 シクロオレフィン共重合体含有層（ベース層）はポリエステル（好ましくはホ
モポリエステル）とシクロオレフィン共重合体から成り、必要に応じて有効量の
他の添加剤から成る。ベース層におけるポリエステルの含有量は、通常２０重量
％以上、好ましくは４０〜９８重量％、より好ましくは７０〜９６重量％である
。
【００２８】 ベース層Ｂを構成する熱可塑性ポリエステルとしては、具体的には、エチレン
グリコールとテレフタル酸から製造されるポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ
）、エチレングリコールとナフタレン−２，６−ジカルボン酸から製造されるポ
リエチレン−２，６−ナフタレート（ＰＥＮ）、１，４−ビスヒドロキシメチル
シクロヘキサンとテレフタル酸から製造されるポリ（１，４−シクロヘキサンジ
メチレンテレフタレート）（ＰＣＤＴ）、エチレングリコールとナフタレン−２
，６−ジカルボン酸とビフェニル−４，４’−ジカルボン酸から製造されるポリ
（エチレン２，６−ナフタレートビベンゾエート）（ＰＥＮＢＢ）が好ましい。
特にエチレングリコールとテレフタル酸から成る単位またはエチレングリコール
とナフタレン−２，６−ジカルボン酸から成る単位が８０％以上のポリエステル
が好ましい。
【００２９】 上記のモノマー以外の残余のモノマー単位（外層Ａ及び／又は外層Ｃ（ＡＢＣ
型多層フィルムの場合）で使用してもよい）は、他のジオールおよび／またはジ
カルボン酸から誘導されたモノマーである。
【００３０】 共重合ジオールとしては、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、
ＨＯ−（ＣＨ２）n−ＯＨの式で示される脂肪族グリコール（ｎは３〜６の整数
を表す、具体的には、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１
，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオールが挙げられる）、炭素数６
までの分岐型脂肪族グリコール、ＨＯ−Ｃ６Ｈ４−Ｘ−Ｃ６Ｈ４−ＯＨで示され
る芳香族ジオール（式中Ｘは−ＣＨ２−、−Ｃ（ＣＨ３）２−、−Ｃ（ＣＦ３）２ −、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ２−を表す）、式：ＨＯ−Ｃ６Ｈ４−Ｃ６Ｈ４−
ＯＨで表されるビスフェノールが好ましい。
【００３１】 共重合ジカルボン酸としては、芳香族ジカルボン酸、脂環式ジカルボン酸、脂
肪族ジカルボン酸が好ましい。
【００３２】 脂肪族ジカルボン酸の好ましい例としては、ベンゼンジカルボン酸、ナフタレ
ン−１，４−又は−１，６−ジカルボン酸などのナフタレンジカルボン酸、ビフ
ェニル−４，４’−ジカルボン酸などのビフェニル−ｘ，ｘ’−ジカルボン酸、
ジフェニルアセチレン−４，４’−ジカルボン酸などのジフェニルアセチレン−
ｘ，ｘ−ジカルボン酸、スチルベン−ｘ，ｘ−ジカルボン酸などが挙げられる。
【００３３】 脂環式ジカルボン酸の好ましい例としては、シクロヘキサン−１，４−ジカル
ボン酸などのシクロヘキサンジカルボン酸が挙げられる。脂肪族ジカルボン酸の
好ましい例としては、Ｃ３−Ｃ１９のアルカンジカルボン酸が挙げられ、当該ア
ルカンは直鎖状であっても分岐状であってもよい。
【００３４】 上記のポリエステルは、エステル交換反応により製造される。その出発原料は
、ジカルボン酸エステルとジオール及び亜鉛塩、カルシウム塩、リチウム塩、マ
グネシウム、マンガン塩などの公知のエステル交換反応用触媒である。生成した
中間体は、更に、三酸化アンチモンやチタニウム塩などの重縮合触媒の存在下で
重縮合に供される。また、ポリエステルの製造は、出発原料のジカルボン酸とジ
オールに重縮合触媒を存在させて直接または連続的にエステル化反応を行う方法
であってもよい。
【００３５】 シクロオレフィン共重合体含有層は、シクロオレフィン共重合体含有層を基準
として（単層フィルムの場合はフィルムの重量を基準として）シクロオレフィン
共重合体を、２．０重量％以上、好ましくは４〜５０重量％、より好ましくは６
〜４０重量％含有する。シクロオレフィン共重合体は、ポリエチレンテレフタレ
ートと均一な混合体を形成しないことが好ましい。
【００３６】 本発明のベース層に使用するシクロオレフィン共重合体は、シクロオレフィン
モノマー単位を有する。本発明におけるシクロオレフィン共重合体は、シクロオ
レフィン共重合体中シクロオレフィンモノマー単位を、通常０．１〜１００重量
％、好ましくは１０〜９９重量％、より好ましくは５０〜９５重量％含有する。
シクロオレフィンモノマーとして、好ましくは下記式（Ｉ）〜（ＶＩ）が例示さ
れる。
【００３７】
【化１】
【００３８】 式中Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ７及びＲ８はそれぞれ独立に水
素原子、炭素数１〜３０の炭化水素基であり、Ｒ１〜Ｒ８の置換基が結合して環
を形成してもよい。また、式Ｉ〜ＶＩの同じ符号において置換基が同一でも異な
ってもよい。例としては直鎖または分岐の炭素数１〜３０の炭化水素基が例示さ
れる。
【００３９】 必要であれば、下記式（ＶＩＩ）で示される単環状オレフィンが共重合されて
いてもよい。下記式（ＶＩＩ）で示されるモノマー単位の含有量はシクロオレフ
ィンポリマーの重量を基準として、通常０〜４５重量％である。
【００４０】
【化２】
【００４１】 式中ｎは２〜１０である。
【００４２】 さらに、必要であれば、シクロオレフィンポリマーは、下記式（ＶＩＩＩ）で
示される非環状オレフィンモノマーが、好ましくは０〜９９重量％で共重合され
ているのが好ましい。
【００４３】
【化３】
【００４４】 式中Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１及びＲ１２はそれぞれ独立に水素原子、炭素数１〜
２０の炭化水素基である。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、炭素数１〜８
のアルキル基または炭素数６〜１４のアリール基が例示される。
【００４５】 他のシクロオレフィン共重合体としては、式（Ｉ）〜（ＶＩ）に示す少なくと
も１つのモノマーを開環重合させ、その後水素添加して得られる。
【００４６】 本発明において、シクロオレフィン共重合体は、式（Ｉ）〜（ＶＩ）に示すシ
クロオレフィンモノマーを少なくとも１つと、式（ＶＩＩＩ）に示す非環式オレ
フィンモノマーとの共重合体であること、あるいは、式（Ｉ）〜（ＶＩ）で示さ
れるモノマー同士の共重合体であることが好ましい。非環式モノマーとしては、
炭素数２〜２０のモノマーで、特に、エチレン、プロピレン及び又はブチレンの
ような炭素数２〜１０の直鎖状非環式オレフィンモノマーが好ましい。シクロオ
レフィン共重合体中の式（ＶＩＩＩ）で示される非環式オレフィンモノマー単位
の含有量は、通常９９重量％以下、好ましくは５〜８０重量％、好ましくは１０
〜６０重量％である。
【００４７】 シクロオレフィン共重合体のシクロオレフィン単位としては、ノルボルネン、
テトラシクロドデカン単位を有するのが好ましい。また、共重合単位としては非
環状オレフィンモノマー単位を有するのが好ましく、特に好ましくはエチレン単
位である。特に好ましいシクロオレフィン共重合体としては、ノルボルネン−エ
チレン共重合体およびテトラシクロドデカン−エチレン共重合体である。中でも
エチレン単位が５〜８０重量％、好ましくは１０〜６０重量％含有するシクロオ
レフィン共重合体が特に好ましい。
【００４８】 シクロオレフィン共重合体は通常−２０〜４００℃のガラス転移温度を有する
が、本発明で使用するシクロオレフィン共重合体は、通常７０℃を超え、好まし
くは９０を超え、より好ましくは１１０℃を超える。シクロオレフィン共重合体
のデカリン中１３５℃における粘度数（ＤＩＮ ５３７２８）は、通常０．１〜
２００ｍｌ／ｇ、好ましくは５０〜１５０ｍｌ／ｇである。
【００４９】 シクロオレフィン共重合体は種々に文献に記載されている単一または複合触媒
によって製造できる。混合触媒系としては、チタン化合物および／またはバナジ
ウム化合物と有機アルミニウム化合物を併用した触媒が東ドイツ特許ＤＤ １０
９２２４号公報、東ドイツ特許ＤＤ ２３７０７０号公報に記載されている。ま
た、欧州特許ＥＰ−Ａ−０１５６４６４号公開公報、欧州特許ＥＰ−Ａ−０２８
３１６４号公開公報、欧州特許ＥＰ−Ａ−０４０７８７０号公開公報、欧州特許
ＥＰ−Ａ−０４８５８９３号公開公報および欧州特許ＥＰ−Ａ−０５０３４２２
号公開公報には、可溶性メタロセン錯体を使用したシクロオレフィン共重合体お
よびその製造が記載されている。上記公報に記載のシクロオレフィン共重合体の
製造方法について、参照により本願発明に包含するものとする。
【００５０】 シクロオレフィン共重合体は、フィルム中に粒状（純粋物）で添加してもよく
、また、粒状ポリエステル又はポリエステルパウダーとシクロオレフィン共重合
体を予め混合したマスターバッチを使用して添加してもよく、その後押出し機に
供給する。押出し機内で混合を続け、加工温度まで昇温する。シクロオレフィン
共重合体のガラス転移温度より高い温度で押出しを行うのが好ましい。通常、ガ
ラス転移温度より５℃以上、好ましくは１０〜１８０℃、より好ましくは１５〜
１５０℃高い温度で押出しを行う。
【００５１】 中間層に使用されるポリマー（好ましくは外層Ｃにおいても）は、基本的には
ベース層Ｂに使用されるポリマーと同じであるが、加えて、エチレン−２，６−
ナフタレン単位およびエチレンテレフタレート単位を有するポリマー、ホモポリ
マー、共重合体の混合物から成っていてもよい。
【００５２】 シール性外層Ａは共押出し法によりベース層Ｂ上に積層される。外層Ａは、イ
ソフタル酸単位テレフタル酸単位およびエチレングリコール単位から成る共重合
ポリエステルから成る。上記のモノマー以外の残余のモノマー単位は、ベース層
の項でも説明した脂肪族、脂環式、芳香族のジオール及びジカルボン酸である。
良好なシール性を付与する共重合ポリエステルはエチレンテレフタレート単位、
エチレンイソフタレート単位およびエチレングリコール単位から成る。各単位の
割合は、４０〜９５モル％のエチレンテレフタレート単位および６０〜５モル％
のエチレンイソフタレート単位、好ましくは５０〜９０モル％のエチレンテレフ
タレート単位および５０〜１０モル％のエチレンイソフタレート単位、特に好ま
しくは６０〜８５モル％のエチレンテレフタレート単位および４０〜１５モル％
のエチレンイソフタレート単位である。
【００５３】 本発明のポリエステルフィルムの総厚さは、応用する材料の種類により広い範
囲を取り得るが、通常４〜５００μｍ、好ましくは８〜３００μｍ、更に好まし
くは１０〜３００μｍである。中間層の厚さは、通常、０．５〜１５μｍ、好ま
しくは１〜１０μｍ、より好ましくは１〜８μｍであり、複数の中間層を有する
場合はそれぞれ独立に決定することができる。外層の厚さは、通常、０．１〜１
０μｍ、好ましくは０．２〜５μｍ、より好ましくは０．３〜２μｍであり、複
数の外層を有する場合はそれぞれ独立に決定することができる。ベース層Ｂの厚
さはポリエステルフィルムの総厚さから上記の中間層および外層を差引いた厚さ
であり、種々の厚さをとることができる。
【００５４】 本発明のシール性白色ポリエステルフィルムは、驚くべきことに、ジエチレン
グリコール単位および／または、ポリエチレングリコール単位の含有量をいくぶ
ん大きくすることにより、通常の熱成型システムにおいて困難性無く、驚くべき
ほど再現性よく熱成型を行なうことが出来、経済性よく製造できる。
【００５５】 ベース層Ｂおよび他の層は、安定剤や耐ブロッキング剤などの公知の添加剤を
含有してもよい。添加剤はポリマー又はポリマーの混合物が溶融する前に添加す
る。安定剤としては、リン系化合物リン酸塩やリン酸エステル等が例示される
【００５６】 耐ブロッキング剤（粒子も含まれる）としては、無機および／または有機粒子
が好ましく、具体的には、炭酸カルシウム、非晶シリカ、タルク、炭酸マグネシ
ウム、炭酸バリウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、リン酸リチウム、リン酸
カルシウム、リン酸マグネシウム、アルミナ、ＬｉＦ、ジカルボン酸のカルシウ
ム、バリウム、亜鉛またはマンガン塩、カーボンブラック、二酸化チタン、カオ
リン、架橋ポリスチレン粒子、架橋アクリレート粒子などが例示される。
【００５７】 添加剤として、２種以上の異なる耐ブロッキング剤を添加してもよく、また、
同じ種類で且つ粒径が異なる粒子の混合物を添加してもよい。重縮合中のグリコ
ール分散系または押出し中マスターバッチを介して個々の層に添加する粒子を通
常量添加する。粒子の含有量は、好ましくは０〜２５重量％である。耐ブロッキ
ング剤に関する詳細は欧州特許ＥＰ−Ａ−０６０２９６４号公開公報に記載され
ている。
【００５８】 白色度を向上させるために、ベース層Ｂまたは他の付加的な層に顔料または粒
子を添加してもよい。添加粒子としては、粒径が０．３〜０．８μｍ、好ましく
は０．４〜０．７μｍ硫酸バリウム又は粒径が０．０５〜０．３μｍの二酸化チ
タンが好ましく使用される。これらの粒子の添加により、輝度の高い白色度が得
られる。粒子の添加量は、通常１〜２５重量％、好ましくは１〜２０重量％、よ
り好ましくは１〜１５重量％である。
【００５９】 外層は基本的に上記の添加量で粒子を添加してもよい。しかしながら、以下の
方法を採用するのが特に好ましい。
【００６０】 最低シール温度および最高シールシーム強度は、上記の共重合体をシール性外
層Ａに使用することにより達成される。通常、シール層に添加剤、特に無機また
有機粒子を含有しない方が、良好なシール特性が達成できる。この場合、上記の
共重合体を使用することにより最低シール温度および最高シールシーム強度が達
成できる。しかしながら、粒子を添加しないと、シール性外層Ａがブロッキング
を起し、操作取扱い性の面から理想的とは言えない。
【００６１】 フィルムの取扱い性および加工性を改良するために、シール性外層Ａに粒径を
限定した耐ブロッキング剤を特定量含有させる。これにより、ブロッキングの発
生を最小にしながら、シール性が悪化するのを防ぐ。上記の目的を達成するため
に、外層Ａが以下の表面形状を有することが好ましい。（１）外層ＡのＲａ値が
１００ｎｍ未満、好ましくは８０ｎｍ以下である（シール性に悪影響を及ぼさな
い）。（２）ガス流量測定値が５０〜４０００／秒である。ガス流量値が５０／
秒未満であるとシール性に影響が出、４０００／秒を越えると操作および加工性
が悪化する。
【００６２】 さらに、非シール性外層Ｃが以下の表面形状を有することが好ましい。（１）
摩擦係数（ＣＯＦ）が０．７未満、好ましくは０．６以下である（０．７以上の
場合は巻取りおよび加工性が悪化する。（２）非シール性外層ＣのＲａ値が３０
ｎｍ以上である（Ｒａ値が３０ｎｍ未満の場合、巻取り性や加工性が悪化する）
。（３）ガス流量測定値が５００／秒未満である。ガス流量値が５００／秒以上
の場合、巻取りおよび加工性が悪化する。
【００６３】 本発明のフィルムにおいて、上記の優れた特性を達成するために、外層Ｃの粒
子濃度は、外層Ａの粒子濃度よりも大きいことが好ましい。外層Ｃの粒子濃度は
、通常０．１〜１０重量％、好ましくは０．１２〜８重量％、より好ましくは０
．１５〜６重量％である。一方、シール性層である外層Ａの粒子（不活性粒子）
濃度はより低く、通常０．０１〜０．３重量％、好ましくは０．０１５〜０．２
５重量％、より好ましくは０．０２〜０．１重量％である。
【００６４】 本発明は、さらに、公知の押出し又は共押出し法により製造できるシール性白
色ポリエステルフィルムの製造方法にも関する。
【００６５】 本発明の製造方法は、フラットフィルダイを介して個々の層に対応する溶融体
を共押出し、１つ以上の冷却ロールを使用してフィルムを固化させ、二軸延伸し
、熱固定する工程、必要であれば、コロナ処理または火炎処理を施す工程および
巻取り工程から成る。
【００６６】 通常、二軸延伸は連続的に行われる。このため、初めに長手方向（機械方向）
に延伸し、次いで横方向（機械方向に対して垂直方向）に延伸するのが好ましい
。これにより分子鎖が配向する。通常、長手方向の延伸は、延伸比に対応する異
なる回転速度を有する２つ以上のロールを使用して行われ、横手方向の延伸はテ
ンターフレームを使用して行われる。
【００６７】 延伸時の温度は、所望とするフィルムの物性によって決定され、広い範囲で選
択できる。フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）とすると、通常、長手方向の延伸
は８０〜１３０℃の温度で、横方向の延伸は９０〜１５０℃温度で行われる。長
手方向の延伸比は、通常２．５：１〜６：１、好ましくは３：１〜５．５：１で
ある。横方向の延伸比は、通常３．０：１〜５．０：１、好ましくは３．５：１
〜４．５：１である。
【００６８】 本発明のフィルムの延伸工程において、同時延伸フレームを使用して両方向に
同時二軸延伸しても、逐次二軸延伸（長手方向および横方向）を行なってもフィ
ルムの特性に重大な差を与えることはない。しかしながら、同時二軸延伸の場合
、１２５℃以下、好ましくは１１５℃以下の延伸温度で延伸を行なうことが好ま
しく、延伸比は通常の逐次二軸延伸の比が採用できる。
【００６９】 続いてフィルムの熱固定が１５０〜２５０℃の温度において０．１〜１０秒間
行われる。フィルムは冷却後、通常の方法で巻取られる。また、フィルムに他の
所望の物性を付与するため、フィルムに化学処理、コロナ処理または火炎処理を
施してもよい。これらの処理は、通常、フィルムの表面張力が４５ｍＮ／ｍを超
えるような強度で行われる。
【００７０】 フィルムに他の所望の物性を付与するため塗布処理を施してもよい。塗布によ
って形成される層によって接着力を強めたり、帯電防止性や滑り性の改良したり
、剥離性を持たせることが出来る。この様な付加的な層は、長手方向の延伸後、
横方向の延伸を行う前に水分散剤を使用したインラインコーティングによって好
適に形成される。
【００７１】 本発明のフィルムは、予備処理、予備乾燥工程を行なうことなく複雑な熱成型
を行なうことができる。
【００７２】 熱成型プロセスは、通常、予備乾燥、加熱、成型、冷却、成型品の取出、熱処
理の工程から成る。驚くべきことに、本発明のフィルムは予備乾燥することなく
熱成型が可能である。熱成型可能なポリカーボネートフィルム又はポリメチルメ
タクリレートフィルムにおいて、フィルムの厚さにもよるが、１００〜１２０℃
で１０〜１５時間予備乾燥が必要であることに対し、熱成型プロセスに要するコ
ストを大幅に削減することができるという利点を有する。
【００７３】 本発明のシール性白色ポリエステルフィルムは、例えば以下の表に示すパラメ
ーターで熱成型可能である。
【００７４】
【表１】 予備乾燥：不必要 成形温度：１００〜１６０℃ １０μｍの厚さのフィルムに対する加熱時間：５秒以下 フィルム成形温度：１６０〜２００℃ 延伸比：１．５〜２．０ フィルム製造の再現性：良好 収縮率：１．５％以下
【００７５】 本発明のポリエステルフィルムの白色度は７０％を超え、好ましくは７５％を
超え、より好ましくは８０％を超える。本発明のポリエステルフィルムの不透明
度は５５％を超え、好ましくは６０％を超え、より好ましくは６５％を超える。
【００７６】 本発明のフィルムは、その製造工程において発生する再生原料をフィルムの重
量に対して１０〜７０重量％含有させることができる。再生原料の添加によって
、本発明のフィルムの物性は変化することはない。特に、ポリエステルとシクロ
オレフィン共重合体から成る再生原料の添加によって、従来のフィルムにおいて
見られるような色の変化が起こらない。
【００７７】 本発明のフィルムは、良好な操作性および加工特性を有するため、高速機械に
おける製造に適している。
【００７８】 本発明のフィルムは、食品や、光および／または空気に対して敏感な消費物品
用の熱成型包装材に好適に使用できる。さらに、スタンピングフォイルやラベル
用フィルム等の工業製品にも好適に使用できる。また、受像紙、印刷紙、磁気記
録カード等の種々の熱成型品の製造にも好適に使用できる。
【００７９】 さらに、本発明のフィルムは上記のような優れた性質を合わせ持つため、種々
の応用が可能である。例えば、内装装飾品、建築用表示板、表示用部材、ディス
プレイ、プラカード、機械や自動車保護部材、照明部材、店における建具類や備
品、宣伝必需品または積層部材に使用できる。
【００８０】 本発明のフィルムの特性を下記表２に纏めて示す。
【００８１】
【表２】
【００８２】
【実施例】
以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はその要旨を超え
ない限り、以下の実施例に限定されるものではない。尚、本発明における各種の
物性の測定方法は下記のとおりである。
【００８３】 （１）ＤＥＧ含有量／ＰＥＧ含有量およびＩＰＡ含有量： ＤＥＧ含有量、ＰＥＧ含有量およびＩＰＡ含有量は、ポリエステルをメタノー
ル性ＫＯＨでけん化し、塩酸で中和した後、ガスクロマトグラフィーによって決
定した。
【００８４】 （２）標準粘度および固有粘度： ポリエステルの標準粘度ＳＶ（ＤＣＡ）はジクロロ酢酸中でＤＩＮ ５３７２
６に従って測定した。ポリエステルの固有粘度ＩＶは、標準粘度ＳＶ値を使用し
て以下の式より算出した。
【００８５】
【数１】 ＩＶ（ＤＣＡ）＝６．６７×１０−４ＳＶ（ＤＣＡ）＋０．１１８
【００８６】 （３）摩擦係数： 摩擦係数は、製造後１４日後に、ＤＩＮ ５３３７５に準じて測定した。
【００８７】 （４）表面張力： 表面張力は、“インク法”によりＤＩＮ ５３３６４に準じて測定した。
【００８８】 （５）表面粗度Ｒａ： フィルムの表面粗度ＲａはＤＩＮ ４７６８に準じて測定した。カットオフ値
は０．２５ｍｍであった。
【００８９】 （６）白色度および不透明度： 白色度および不透明度は「ＥＬＲＥＰＨＯ」（Ｚｅｉｓｓ、Ｏｂｅｒｋｏｃｈ
ｅｍ社製（ドイツ）反射光度計（標準照度Ｃ（２°通常観測））を使用して測定
した。不透明度はＤＩＮ ５３１４６に基づき、また白色度は下記式１に基づい
て算出した。
【００９０】
【数２】 Ｗ＝ＲＹ＋３ＲＺ−３ＲＸ ただし、Ｗは白色度、ＲＹ、ＲＺ及びＲＸは、Ｙ、Ｚ及びＸのカラーフィルター
を使用した場合の反射ファクターである。
【００９１】 白色の基準として、プレスした硫酸バリウムを使用した（ＤＩＮ ５０３３、
Ｐａｒｔ ９）。詳細は、例えば、Ｈａｎｓｌ Ｌｏｏｓ著、「Ｆａｒｂｍｅｓ
ｓｕｎｇ」 （Ｖｅｒｌａｇ Ｂｅｒｕｆ ｕｎｄ Ｓｃｈｕｌｅ Ｉｔｚｅｈ
ｏｅ（１９８９））に記載されている。
【００９２】 （７）光透過度： 光透過度はＡＳＴＭ−Ｄ １０３３−７７に基づいて測定した。
【００９３】 （８）グロス値： グロス値はＤＩＮ ６７５３０に準じて測定した。反射率を、フィルム表面の
光学的特性として測定した。ＡＳＴＭ−Ｄ ５２３−７８及びＩＳＯ ２８１３
を基準とし、入射角を６０°とした。所定の入射角で試料の平坦な表面に光線を
照射すると、反射および／または散乱が起こる。光電検知器に当った光が電気的
な比率変数として表示される。得られた無次元値は入射角と共に表示される。
【００９４】 （９）ガラス転移温度： ガラス転移温度は示差走査熱量計（ＤＳＣ）を使用し、ＤＩＮ ７３７６５に
基づいて測定した。ＤＳＣにはデュポン社製ＤＳＣ １０９０を使用し、昇温速
度２０Ｋ／分で、１２ｍｇの試料について測定した。ガラス転移温度Ｔｇは、第
１回目の昇温において測定した。多くの試料において、段階的なガラス転移が生
じる際にエンタルピー緩和（ピーク）が見られる。Ｔｇは、第１回目の昇温にお
いて、熱容量の変化が生じた際のピーク高さの半分に達した時の温度とした（エ
ンタルピー緩和として認められるピークの形状には関係ない）。すべての試料に
おいて、第１回目の昇温過程の熱曲線で、単一のガラス転移温度が認められた。
【００９５】 （１０）最低シール温度の決定： Ｂｒｕｇｇｅｒ ＨＳＧ／ＥＴシール装置を使用して熱シールした試料（シー
ル合わせ目＝２０ｍｍ×１００ｍｍ）を作成した。シールは、異なる温度で、２
つの加熱したシール挟みを使用し、１０Ｎ／ｃｍ２のシール圧で、シール時間０
．５秒で行った。シールした試料から幅１５ｍｍの試験切片を切り取り、Ｔ−シ
ール力を測定し、シール力とした。シール力が０．５Ｎ／１５ｍｍに達した際の
温度を最低シール温度とした。
【００９６】 （１１）シールシーム強度： １５ｍｍ幅の２つのフィルムを重ね合わせてシール温度１３０℃、シール時間
０．５秒、シール圧２ｂａｒでシールした（使用装置：ブラガーＮＤＳ、シール
ジョーは片側加熱で行った）。シールシーム強度は、Ｔ−剥離法によって求めた
。
【００９７】 （１２）表面ガス流量特性： 試験法として、フィルムの一方の面とシリコンウェハーの平滑シート間に空気
流を供給する方法を使用した。空気を周囲から真空域に流通させる。この場合、
フィルムとシリコンウェハーシートとの境界面が流れ抵抗として作用する。
【００９８】 シリコンウェハーシート上にフィルムの円形試験片を置き、シートの中央にレ
シーバーに通じる開口を設ける。０．１ミリバール以下の低圧にレシーバーを真
空吸引する。空気流供給によってレシーバー内が５６ミリバール昇圧されるのに
要する時間を求める。試験条件を以下の表３に示す。
【００９９】
【表３】 テスト面積： ４５．１ｃｍ２ 加重量： １２７６ｇ 空気温度： ２３℃ 相対湿度： ５０％ 総ガス体積： １．２ｃｍ３ 圧力差： ５６ｍｂａｒ
【０１００】 実施例１： ベース層Ｂ及び外層Ａから成る総厚さ２３μｍの多層フィルムを共押出法によ
り製造した。ベース層Ｂの厚さは２１．５μｍ、外層Ａの厚さは１．５μｍであ
った。
【０１０１】 ＤＥＧ単位を１．２５重量％含有するポリエチレンテレフタレートチップ（Ｍ
ｎを触媒とし（Ｍｎ濃度：１００ｐｐｍ）エステル交換反応により製造した）を
１５０℃で乾燥して残留水分が１００ｐｐｍ未満とした後、ベース層Ｂ用の押出
し機に供給した。これとは別に、シクロオレフィン共重合体として、Ｔｏｐａｓ
６０１５（登録商標、Ｔｉｃｏｎａ社製）をベース層Ｂ用の押出し機に供給し
た。Ｔｏｐａｓ ６０１５は２−ノルボルネンとエチレンの共重合体で、ガラス
転移温度が約１６０度のシクロオレフィン共重合体である（Ｗ．Ｈａｔｋｅ著、
「ＣＯＣフィルム」、Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆｅ ８７ （１９９７） １、ｐｐ
．５８−６２参照）。シクロオレフィン共重合体の含有量は、フィルム全体の１
０重量％であった。
【０１０２】 これとは別に、外層Ａ用として、エチレンテレフタレート単位７８モル％及び
エチレンイソフタレート単位２２モル％から成る直鎖状共重合ポリエステル（マ
ンガンをエステル交換反応の触媒として使用し、エステル交換反応にて得た。マ
ンガン濃度：１００ｐｐｍ）９７重量％を使用した。共重合ポリエステルを１０
０℃で乾燥し、含有水分量を２００ｐｐｍ未満にした後、外層Ａ用の押出し機に
供給した。外層Ａ用として、さらに、ＤＥＧを１．２５重量％、二酸化ケイ素（
Ｓｙｌｏｎｌｏｃ ４４Ｈ（登録商標）、Ｇｒａｃｅ社製）を１００００ｐｐｍ
、二酸化ケイ素（Ａｅｒｏｓｉｌ（登録商標）、ヒュームドシリカ、Ｄｅｇｕｓ
ｓａ社製）を１２５００ｐｐｍ含有するマスターバッチを３重量％供給した。
【０１０３】 共押出を行なった後、、長手方向および横方向に延伸し、総厚さ２３μｍの白
色、不透明２層フィルムを製造した。ベース層Ｂの組成を表４に、フィルム製造
条件を表５にそれぞれ示す。なお、以下の実施例および比較例において製造条件
は同じである。
【０１０４】
【表４】 ベース層Ｂ： ・ＤＥＧを１．２５重量％有するポリエチレン ９０．０重量％ テレフタレートホモポリマー（ＲＴ−４９、 Ｋｏｓａ社製、ドイツ） ・Ｔｏｐａｓ ６０１５（（登録商標）、 １０．０重量％ Ｔｉｃｏｎａ社製）シクロオレフィン 共重合体（ＣＯＣ）
【０１０５】
【表５】 ＜押出し＞ 温度 ベース層Ｂ： ２８０℃ 引取りロール温度： ３０℃ ＜長手方向延伸＞ 温度： ８０〜１２５℃ 長手方向延伸比： ４．２ ＜横方向延伸＞ 温度： ８０〜１３５℃ 横方向延伸比： ４．０ ＜熱固定＞ 温度： ２３０℃ 時間： ３秒
【０１０６】 得られたフィルムは所望の優れた物性、操作特性および加工特性を示した。フ
ィルムの特性について表９及び１０に示す。
【０１０７】 実施例２： ベース層の原料に再生原料を５０重量％加えた以外は、実施例１と同様の操作
によりフィルムを製造した。シクロオレフィン共重合体の含有量は１０重量％と
し、外層は実施例１と同一である。フィルムの黄変性を目視において判断したが
、表９及び１０に示すように、フィルムの黄変は認められなかった。ベース層Ｂ
の組成を表６に示す。
【０１０８】
【表６】 ベース層Ｂ： ・ＤＥＧを１．２５重量％有するポリエチレン ４４．７重量％ テレフタレートホモポリマー（ＲＴ−４９、 Ｋｏｓａ社製、ドイツ、ＳＶ＝８００） ・再生品（イソフタレート含有ポリエステル ５０．０重量％ 含有量＝９０．７重量％、Ｔｏｐａｓ ６０１５含有量＝９．３重量％） ・Ｔｏｐａｓ ６０１５（（登録商標）、 ５．３重量％ Ｔｉｃｏｎａ社製）シクロオレフィン 共重合体（ＣＯＣ）
【０１０９】 実施例３： ベース層Ｂは実施例１と同一とし、シール性外層Ａの厚さを２．５μｍとしフ
ィルムの総厚さの厚さを４０．５μｍに変更した。さらに、厚さ２．０μｍ粒子
を含有する外層Ｃ（外層Ａと同様に乾燥）を共押出して積層した。外層Ｃの組成
を表７に示す。
【０１１０】
【表７】 外層Ｃ： ・ＤＥＧを１．２５重量％有するポリエチレン ８８重量％ テレフタレートホモポリマー（ＳＶ＝８００） ・ＤＥＧを１．２５重量％有するポリエチレン １２重量％ テレフタレートホモポリマー（ＳＶ＝８００）、 二酸化ケイ素（Ｓｙｌｏｎｌｏｃ（登録商標）、 Ｇｒａｃｅ社製、ドイツ）を１００００ｐｐｍ及び 二酸化ケイ素（Ａｅｒｏｓｉｌ（登録商標）、 ヒュームドシリカ、Ｄｅｇｕｓｓａ社製）を １２５００ｐｐｍ含有するマスターバッチ
【０１１１】 白色性およびシール性が良好で、実施例１及び２で得られたフィルムと同等の
性質を有するフィルムであり、操作特性および加工特性ではさらに改良が見られ
た。フィルムの特性について表９及び１０に示す。
【０１１２】 実施例４： ベース層の原料に再生原料を５０重量％加えた以外は、実施例３と同様の操作
によりフィルムを製造した。シクロオレフィン共重合体の含有量は１０重量％と
した。フィルムの黄変性を目視において判断したが、表９及び１０に示すように
、フィルムの黄変は認められなかった。
【０１１３】 比較例１： ベース層Ｂ、外層Ａ及び外層Ｃを構成するポリエステルのＤＥＧ含有量をそれ
ぞれ０．４５重量％とした以外は実施例３と同様の操作によりフィルムを製造し
た。フィルムの特性について表１０に示す。このフィルムは熱成形性に劣ってい
た。
【０１１４】 比較例２： 欧州特許出願公開第０３０００６０号明細書に記載の実施例１を追試した。変
更した点は、２．０μｍの厚さのシール性外層Ａを設けたこと及び製造工程にお
ける再生原料を５０重量％ベース層に混入させた点である。ベース層Ｂの組成を
以下の表８に示す。表１０に示すようにフィルムの黄変が認められた。
【０１１５】
【表８】 ・ポリエチレンテレフタレートホモポリマー ４５．０重量％ （ＤＥＧ含有量＝０．６重量％、ＳＶ＝８００） ・ポリエステル９５重量％及びポリプロピレン ５０．０重量％ ５重量％から成る再生品 ・ポリプロピレン ５．０重量％
【０１１６】
【表９】
【０１１７】
【表１０】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｂ２９Ｌ 7:00 9:00 9:00 (72)発明者 ゴットフリート ヒルケルト ドイツ連邦共和国、ザウルハイム、55291、 シュッツェンストラッセ 12 (72)発明者 シンシア ベネット ドイツ連邦共和国、アルゼイ、55232、ア ムヴィッセンヴェグ、９ Ｆターム(参考） 3E086 AB02 BA04 BA15 BA33 BA35 BB22 BB51 BB55 BB77 BB90 CA01 CA40 DA08 4F100 AK02A AK41A AK41B AK42A AK42B AL05A AL05B AS00C BA02 BA03 BA07 BA10A BA10B DD07B DE01B EH202 EJ383 EJ413 GB08 GB15 GB81 HB00 JA05A JA20B JB16A JB16B JL10 JL12B JL16 JN02 JN08 4F207 AA12 AA24 AG01 AG03 AH48 KA01 KA17 KB26

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 熱可塑性ポリエステルから成る少なくとも１層のベース層Ｂ
    と熱可塑性ポリエステルから成る少なくとも１層のシール性外層Ａとから成り、
    熱成型性を有する二軸延伸共押出白色ポリエステルフィルムであって、ベース層
    Ｂがシクロオレフィン共重合体（ＣＯＣ）を２〜６０重量％含有し、当該シクロ
    オレフィン共重合体（ＣＯＣ）のガラス転移温度が７０〜２７０℃であり、ベー
    ス層Ｂ及び外層Ａを構成する熱可塑性ポリエステルがジエチレングリコール単位
    および／またはポリエチレングリコール単位および／またはイソフタル酸単位を
    有することを特徴とするシール性を有する二軸延伸共押出白色ポリエステルフィ
    ルム。
  2. 【請求項２】 シクロオレフィン共重合体が、ノルボルネン単位、ジメチル
    オクタヒドロナフタレン単位、シクロペンテン単位又は（５−メチル）ノルボル
    ネン単位を有し、シクロオレフィン共重合体のガラス転移温度が９０〜２５０℃
    である請求項１に記載のポリエステルフィルム。
  3. 【請求項３】 シクロオレフィン共重合体のガラス転移温度が１１０〜２２
    ０℃であり、ベース層Ｂ及びシール性外層Ａを構成する熱可塑性ポリエステルが
    、ジエチレングリコール単位を０．５重量％以上、好ましくは１．０重量％以上
    、より好ましくは１．２重量％以上含有する、および／または、ポリエチレング
    リコール単位を０．５重量％以上、好ましくは１．０重量％以上、より好ましく
    は１．２重量％以上含有する、および／または、イソフタル酸単位を３〜１０重
    量％含有する請求項１又は２に記載のポリエステルフィルム。
  4. 【請求項４】 フィルムの白色度が７０を超え、フィルムの不透明度が５５
    ％を超える請求項１〜３の何れかに記載のポリエステルフィルム。
  5. 【請求項５】 シール性外層Ａが共重合ポリエステルから成り、当該が共重
    合ポリエステルが４０〜９５モル％のエチレンテレフタレート単位および６０〜
    ５モル％のエチレンイソフタレート単位とから成り、モノマー単位としてのジオ
    ールが脂肪族、脂環式、芳香族から由来する請求項１〜４の何れかに記載のポリ
    エステルフィルム。
  6. 【請求項６】 シール性外層Ａの厚さが０．２〜５．０μｍで、最低シール
    温度が２００℃以下である請求項１〜５の何れかに記載のポリエステルフィルム
    。
  7. 【請求項７】 フィルムの総厚さが４〜５００μｍ、好ましくは８〜３００
    μｍ、より好ましくは１０〜３００μｍである請求項１〜６の何れかに記載のポ
    リエステルフィルム。
  8. 【請求項８】 シール性外層Ａの表面粗度Ｒａ値が１００ｎｍ以下、好まし
    くは８０ｎｍ以下であり、ガス流量測定値が５０〜４０００／秒である請求項１
    〜７の何れかに記載のポリエステルフィルム。
  9. 【請求項９】 ベース層Ｂと外層Ａとの間に中間層を有する請求項１〜８の
    何れかに記載のポリエステルフィルム。
  10. 【請求項１０】 さらに外層Ｃの有し、外層Ｃ表面の摩擦係数が０．７未満
    、好ましくは０．６以下、表面粗度Ｒａ値が３０ｎｍ以上、好ましくは８０ｎｍ
    以下であり、ガス流量測定値が５００／秒未満である請求項１〜９の何れかに記
    載のポリエステルフィルム。
  11. 【請求項１１】 外層Ｃが、０．１〜１０重量％、好ましくは０．１２〜８
    重量％、特に好ましくは０．１５〜６重量％の粒子を含有する請求項１０に記載
    のポリエステルフィルム。
  12. 【請求項１２】 請求項１に記載のポリエステルフィルムの製造方法であっ
    て、フィルムの各層に対応したポリマー又はポリマー混合物を供給して可塑化し
    、溶融物をフラット−フィルム−ダイ（スロットダイ）より共押出し、１つ以上
    の引取りロールによって押出多層フィルムを引出し、二軸延伸し、熱固定し、必
    要であればフィルム表面にコロナまたは火炎処理を施す工程から成ることを特徴
    とするポリエステルフィルムの製造方法。
  13. 【請求項１３】 ポリエステルフィルムの総重量に対し１０〜７０重量％の
    割合で、製造工程にて生じるフィルム端材を混入させる請求項１３に記載のポリ
    エステルフィルムの製造方法。
  14. 【請求項１４】 食品または光や空気に対して劣化しやすい他の消費物品用
    の包装材、スタンピングホイル、ラベル用フィルム、熱成型体受像紙、印刷シー
    ト又は磁気記録カードへの請求項１〜１１の何れかに記載の白色シール性フィル
    ムの使用。
  15. 【請求項１５】 内装装飾品、建築用表示板、表示用部材、ディスプレイ、
    プラカード、照明部材、店における建具類、宣伝必需品、積層部材、保護カバー
    、電子部品、高速巻取り機械用フィルムへの請求項１〜１１の何れかに記載の白
    色ポリエステルフィルムの使用。
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