JP2003516457A - ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド樹脂ブレンド、製法並びに該樹脂ブレンドから製造される物品 - Google Patents
ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド樹脂ブレンド、製法並びに該樹脂ブレンドから製造される物品Info
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- C08L83/04—Polysiloxanes
Abstract
(57)【要約】
【課題】 優れた低温衝撃強さ、流動性及び良好な表面外観等の物理的特性を保持した高品質部品を成形するための相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドを提供する。
【解決手段】 ポリブテン又はオルガノシロキサン混合物のいずれかを含む耐衝撃性改良型相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド組成物が、表面外観が良好であり、オルガノシロキサン混合物又はポリブテンを添加していない対照ブレンドに比べて高剪断速度での流動性が改善されていると共に、低温衝撃強さが改善された成形部品を与える。
Description
【０００１】
本発明は、ポリブテン又はオルガノシロキサン混合物のいずれかを含む耐衝撃
性改良型相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド樹脂ブレンドの組成物
に関する。本発明はまた、かかる組成物の製法及び組成物から形成される物品に
関する。
性改良型相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド樹脂ブレンドの組成物
に関する。本発明はまた、かかる組成物の製法及び組成物から形成される物品に
関する。
【０００２】
ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドは、両方の樹脂の有益な特
性の組み合わせである諸特性を有し得る。これらの特性には、ポリ（フェニレン
エーテル）が提供する高い熱安定性及びポリアミドが提供する耐溶剤性がある。
性の組み合わせである諸特性を有し得る。これらの特性には、ポリ（フェニレン
エーテル）が提供する高い熱安定性及びポリアミドが提供する耐溶剤性がある。
【０００３】
１種類の樹脂を最小限の量で含むもの以外のブレンドの製造には、相溶化剤が
ないと二つのポリマーが不相溶となるので相溶化剤の存在が必要である。相溶化
ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドの実例は、米国特許第４３１
５０８６号（上野等）、同第４６５９７６０号（ｖａｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒ）及
び同第４７３２９３８号（Ｇｒａｎｔ等）にある。相溶化していないポリ（フェ
ニレンエーテル）−ポリアミドブレンドの形態学的検査を行うと、典型的には、
連続ポリアミド相に第二の相を形成するポリ（フェニレンエーテル）が僅かに分
散したものとなっており、物理的特性が不良な積層構造の巨視的スケールでの形
成をしばしば招いていることがわかる。
ないと二つのポリマーが不相溶となるので相溶化剤の存在が必要である。相溶化
ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドの実例は、米国特許第４３１
５０８６号（上野等）、同第４６５９７６０号（ｖａｎ ｄｅｒ Ｍｅｅｒ）及
び同第４７３２９３８号（Ｇｒａｎｔ等）にある。相溶化していないポリ（フェ
ニレンエーテル）−ポリアミドブレンドの形態学的検査を行うと、典型的には、
連続ポリアミド相に第二の相を形成するポリ（フェニレンエーテル）が僅かに分
散したものとなっており、物理的特性が不良な積層構造の巨視的スケールでの形
成をしばしば招いていることがわかる。
【０００４】
また、典型的なポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド組成物には、１以上
の耐衝撃性改良剤が存在するのが通例である。適当な耐衝撃性改良剤には、ポリ
アミドと相溶であるもの、特にポリ（フェニレンエーテル）と相溶であるものが
包含される。これらのブレンドの特性を、光安定剤、難燃剤、熱安定剤、酸化防
止剤及び充填剤のような様々な添加剤の添加によりさらに強化することもできる
。
の耐衝撃性改良剤が存在するのが通例である。適当な耐衝撃性改良剤には、ポリ
アミドと相溶であるもの、特にポリ（フェニレンエーテル）と相溶であるものが
包含される。これらのブレンドの特性を、光安定剤、難燃剤、熱安定剤、酸化防
止剤及び充填剤のような様々な添加剤の添加によりさらに強化することもできる
。
【０００５】
ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドの物理的特性から、自動車
市場の様々な最終用途物品、特にアンダーフード部品及び様々な外装品について
かかるブレンドが関心を呼んでいる。しかしながら、これらのブレンドには低温
衝撃強さが欠けているため、他の市場でのさらなる応用は幾分限定されている。
これらのブレンドはまた、際立った延性、流動性及び表面外観を有していなけれ
ばならない。従って、低温衝撃強さが改善されており他の有用な物理的特性を兼
ね備えたポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド組成物への必要性が変わらず
存在している。
市場の様々な最終用途物品、特にアンダーフード部品及び様々な外装品について
かかるブレンドが関心を呼んでいる。しかしながら、これらのブレンドには低温
衝撃強さが欠けているため、他の市場でのさらなる応用は幾分限定されている。
これらのブレンドはまた、際立った延性、流動性及び表面外観を有していなけれ
ばならない。従って、低温衝撃強さが改善されており他の有用な物理的特性を兼
ね備えたポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド組成物への必要性が変わらず
存在している。
【０００６】
ポリ（ジオルガノシロキサン）又はポリブテンは、Ｔｇが低い（例えばポリ（
ジメチルシロキサン）では約−１２９℃、典型的なポリブテンでは約−６０℃未
満）ため、低温衝撃強さを与えるものと考えられる。加えて、ポリ（ジオルガノ
シロキサン）はまた、ブタジエン系ゴムのような他の添加剤に比べて優れた耐候
性、高い流動性及び改善された難燃性を与えることができる。しかし、ポリ（ジ
オルガノシロキサン）は殆どの熱可塑性樹脂に対して不混和性である。最適なブ
レンドの物理的特性を得るためには、ポリ（ジオルガノシロキサン）は典型的に
は、ブレンド成分として含められるときに相溶化を必要とする。ポリ（ジオルガ
ノシロキサン）を用いる従来の方法では、ブレンド中の１以上の他のポリマーと
相溶である他の熱可塑性樹脂とのブロック共重合体、コア−シェル共重合体又は
グラフト共重合体のような共重合体の形態でブレンドにポリ（ジオルガノシロキ
サン）を加えている。共重合体のアプローチはまた、ブレンドの衝撃性能を特注
調整するのに重要であり得るポリ（ジオルガノシロキサン）を含む相の粒度を調
整する助けとなる。これらのアプローチは有望であるが、ポリ（ジオルガノシロ
キサン）からブロック共重合体、コア−シェル共重合体又はグラフト共重合体を
製造するのに追加経費がかかるので実際的でない。
ジメチルシロキサン）では約−１２９℃、典型的なポリブテンでは約−６０℃未
満）ため、低温衝撃強さを与えるものと考えられる。加えて、ポリ（ジオルガノ
シロキサン）はまた、ブタジエン系ゴムのような他の添加剤に比べて優れた耐候
性、高い流動性及び改善された難燃性を与えることができる。しかし、ポリ（ジ
オルガノシロキサン）は殆どの熱可塑性樹脂に対して不混和性である。最適なブ
レンドの物理的特性を得るためには、ポリ（ジオルガノシロキサン）は典型的に
は、ブレンド成分として含められるときに相溶化を必要とする。ポリ（ジオルガ
ノシロキサン）を用いる従来の方法では、ブレンド中の１以上の他のポリマーと
相溶である他の熱可塑性樹脂とのブロック共重合体、コア−シェル共重合体又は
グラフト共重合体のような共重合体の形態でブレンドにポリ（ジオルガノシロキ
サン）を加えている。共重合体のアプローチはまた、ブレンドの衝撃性能を特注
調整するのに重要であり得るポリ（ジオルガノシロキサン）を含む相の粒度を調
整する助けとなる。これらのアプローチは有望であるが、ポリ（ジオルガノシロ
キサン）からブロック共重合体、コア−シェル共重合体又はグラフト共重合体を
製造するのに追加経費がかかるので実際的でない。
【０００７】
共重合体を予め形成せず、また相溶化剤を加えずに含ポリ（ジオルガノシロキ
サン）粉末を用いて熱可塑性樹脂の耐燃性を改善することが報告されている。こ
れらの粉末は、例えば米国特許第３８２４２０８号及び同第５１５３２３８号に
教示されている方法を用いて、高分子量シリコーンガムを充填剤と共に分散させ
ることにより製造することができる。これらの特許は、かかる粉末が貯蔵安定性
を有しており、無ゲルであると請求している。米国特許第５１５３２３８号は、
１００〜２００℃の温度で強力ミキサー内で混合することにより粉末を製造する
ことを勧めている。また、米国特許第５３９１５９４号及び同第５５０８３２３
号は、含ポリ（ジオルガノシロキサン）粉末を用いてポリ（フェニレンエーテル
）又はポリアミド等の熱可塑性樹脂の燃焼特性を改善する方法に関するものであ
り、結果として、発煙速度、煙の発生及び有毒一酸化炭素の発生が改善されてい
る。米国特許第５４１２０１４号は、含ポリ（ジオルガノシロキサン）粉末と共
に相乗剤としてリン系難燃剤を用いて熱可塑性樹脂の難燃性を改善することに関
するものである。さらに、Ｂｕｃｈ等は、ＲＭ４−７０８１及びＲＭ４−７０５
１と称する樹脂改質剤製品を含むポリ（ジオルガノシロキサン）を用いて有機樹
脂の難燃性を改善することを報告している（Ｆｉｒｅ Ｒｅｔａｒｄａｎｔ Ｃ
ｈｅｍ．Ａｓｓｏｃ．、１９９３年１０月２６〜２９日、第１〜第１５頁、Ｄｏ
ｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｃｏｒｐ．，“Ｓｉｌｉｃｏｎｅ−Ｂａｓｅｄ Ａｄｄｉ
ｔｉｖｅｓ ｆｏｒ Ｔｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃ Ｒｅｓｉｎｓ Ｐｒｏｖｉ
ｄｉｎｇ Ｉｍｐｒｏｖｅｄ Ｆｉｒｅ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ Ｓｕｃｈ ａ
ｓ Ｒｅｄｕｃｅｄ Ｈｅａｔ Ｒｅｌｅａｓｅ Ｒａｔｅ，Ｒｅｄｕｃｅｄ
Ｔｏｘｉｃ Ｇａｓｅｓ ａｎｄ Ｓｍｏｋｅ ａｓ Ｍｅａｓｕｒｅｄ ｂｙ
ｔｈｅ Ｃｏｎｅ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ”）。この論文はまた、他の耐衝
撃性改良剤を添加せずにポリ（フェニレンエーテル）等のエンジニアリング樹脂
の衝撃性能を改善することを開示している。
サン）粉末を用いて熱可塑性樹脂の耐燃性を改善することが報告されている。こ
れらの粉末は、例えば米国特許第３８２４２０８号及び同第５１５３２３８号に
教示されている方法を用いて、高分子量シリコーンガムを充填剤と共に分散させ
ることにより製造することができる。これらの特許は、かかる粉末が貯蔵安定性
を有しており、無ゲルであると請求している。米国特許第５１５３２３８号は、
１００〜２００℃の温度で強力ミキサー内で混合することにより粉末を製造する
ことを勧めている。また、米国特許第５３９１５９４号及び同第５５０８３２３
号は、含ポリ（ジオルガノシロキサン）粉末を用いてポリ（フェニレンエーテル
）又はポリアミド等の熱可塑性樹脂の燃焼特性を改善する方法に関するものであ
り、結果として、発煙速度、煙の発生及び有毒一酸化炭素の発生が改善されてい
る。米国特許第５４１２０１４号は、含ポリ（ジオルガノシロキサン）粉末と共
に相乗剤としてリン系難燃剤を用いて熱可塑性樹脂の難燃性を改善することに関
するものである。さらに、Ｂｕｃｈ等は、ＲＭ４−７０８１及びＲＭ４−７０５
１と称する樹脂改質剤製品を含むポリ（ジオルガノシロキサン）を用いて有機樹
脂の難燃性を改善することを報告している（Ｆｉｒｅ Ｒｅｔａｒｄａｎｔ Ｃ
ｈｅｍ．Ａｓｓｏｃ．、１９９３年１０月２６〜２９日、第１〜第１５頁、Ｄｏ
ｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｃｏｒｐ．，“Ｓｉｌｉｃｏｎｅ−Ｂａｓｅｄ Ａｄｄｉ
ｔｉｖｅｓ ｆｏｒ Ｔｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃ Ｒｅｓｉｎｓ Ｐｒｏｖｉ
ｄｉｎｇ Ｉｍｐｒｏｖｅｄ Ｆｉｒｅ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ Ｓｕｃｈ ａ
ｓ Ｒｅｄｕｃｅｄ Ｈｅａｔ Ｒｅｌｅａｓｅ Ｒａｔｅ，Ｒｅｄｕｃｅｄ
Ｔｏｘｉｃ Ｇａｓｅｓ ａｎｄ Ｓｍｏｋｅ ａｓ Ｍｅａｓｕｒｅｄ ｂｙ
ｔｈｅ Ｃｏｎｅ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ”）。この論文はまた、他の耐衝
撃性改良剤を添加せずにポリ（フェニレンエーテル）等のエンジニアリング樹脂
の衝撃性能を改善することを開示している。
【０００８】
エポキシ官能性及びカルボキシル官能性を含む含ポリ（ジオルガノシロキサン
）ガムから製造される粉末を用いてポリアミド樹脂の衝撃性能を改善することが
米国特許第５６１０２２３号の主題となっている。ポリアミド系ブレンドは、ガ
ムの反応性エポキシ又はエステルの官能性に頼ってポリアミド樹脂のアミノ末端
基又は酸末端基との相溶化反応を行っている。この種のアプローチは、予め官能
化されたポリ（ジオルガノシロキサン）ガムの市販入手可能性に依存しており、
これらのガム上で利用可能な官能性の濃度によって制限される。さらに、熱可塑
性樹脂と官能化したガムとの間で共重合体を形成する相溶化反応は、含ポリ（ジ
オルガノシロキサン）ガムの分子量が増大するにつれてシロキサン鎖の易動度に
よって制限される場合もある。
）ガムから製造される粉末を用いてポリアミド樹脂の衝撃性能を改善することが
米国特許第５６１０２２３号の主題となっている。ポリアミド系ブレンドは、ガ
ムの反応性エポキシ又はエステルの官能性に頼ってポリアミド樹脂のアミノ末端
基又は酸末端基との相溶化反応を行っている。この種のアプローチは、予め官能
化されたポリ（ジオルガノシロキサン）ガムの市販入手可能性に依存しており、
これらのガム上で利用可能な官能性の濃度によって制限される。さらに、熱可塑
性樹脂と官能化したガムとの間で共重合体を形成する相溶化反応は、含ポリ（ジ
オルガノシロキサン）ガムの分子量が増大するにつれてシロキサン鎖の易動度に
よって制限される場合もある。
【０００９】
Ｒｈｏｎｅ−Ｐｏｕｌｅｎｃ Ｃｈｉｍｉｅ社に譲渡されている仏国特許出願
第ＦＲ２６４０６３２号は、ポリ（ジオルガノシロキサン）をポリエステル又は
ポリアミドと相溶化する方法に関するものであり、耐衝撃性及び表面品質が改善
したと述べている。熱可塑性樹脂は非反応性ポリ（ジオルガノシロキサン）ガム
及び単官能性又は二官能性ポリ（ジオルガノシロキサン）油とブレンドされてい
る。ポリ（ジオルガノシロキサン）ガムは、分子量が３０００００ｇ／ｍｏｌを
上回る高粘度線状ポリマーであると記載されている。好適実施形態では、ガムは
１００〜１０００ｐｐｍのビニル基を含んでいる。官能化したポリ（ジオルガノ
シロキサン）油はポリアミド末端基又はポリエステル末端基と反応して、共重合
体相溶化剤を形成する。
第ＦＲ２６４０６３２号は、ポリ（ジオルガノシロキサン）をポリエステル又は
ポリアミドと相溶化する方法に関するものであり、耐衝撃性及び表面品質が改善
したと述べている。熱可塑性樹脂は非反応性ポリ（ジオルガノシロキサン）ガム
及び単官能性又は二官能性ポリ（ジオルガノシロキサン）油とブレンドされてい
る。ポリ（ジオルガノシロキサン）ガムは、分子量が３０００００ｇ／ｍｏｌを
上回る高粘度線状ポリマーであると記載されている。好適実施形態では、ガムは
１００〜１０００ｐｐｍのビニル基を含んでいる。官能化したポリ（ジオルガノ
シロキサン）油はポリアミド末端基又はポリエステル末端基と反応して、共重合
体相溶化剤を形成する。
【００１０】
１９９９年４月１９日に出願された米国特許出願第０９／２９３９１５号は、
熱可塑性成形用組成物の物理的特性を改善する方法を開示している。ポリエステ
ル及び／又はポリアミドを、含ポリ（ジオルガノシロキサン）耐衝撃性改良剤及
びエポキシ又はオルトエステルで官能化した化合物とブレンドする。エポキシ又
はオルトエステルで官能化した化合物は、ポリエステル及び／又はポリアミドブ
レンド、並びに耐衝撃性改良剤のための相溶化剤である。耐衝撃性改良剤は、ポ
リ（ジオルガノシロキサン）化合物、無機充填剤、及び選択によりシリコーン添
加剤のような様々な含シリコーン成分の１以上を含有していてよい。含シリコー
ン成分を相溶化剤と組み合わせると、衝撃強さの高いブレンド生成物が得られる
。
熱可塑性成形用組成物の物理的特性を改善する方法を開示している。ポリエステ
ル及び／又はポリアミドを、含ポリ（ジオルガノシロキサン）耐衝撃性改良剤及
びエポキシ又はオルトエステルで官能化した化合物とブレンドする。エポキシ又
はオルトエステルで官能化した化合物は、ポリエステル及び／又はポリアミドブ
レンド、並びに耐衝撃性改良剤のための相溶化剤である。耐衝撃性改良剤は、ポ
リ（ジオルガノシロキサン）化合物、無機充填剤、及び選択によりシリコーン添
加剤のような様々な含シリコーン成分の１以上を含有していてよい。含シリコー
ン成分を相溶化剤と組み合わせると、衝撃強さの高いブレンド生成物が得られる
。
【００１１】
以上に記載した各特許の化合物はすべて、何らかの特性が改善されたポリマー
ブレンド組成物をある程度までは提供しているが、優れた衝撃強さ、特に低温で
格別なノッチ付きアイゾット衝撃強さを呈しつつ流動性及び良好な表面外観のよ
うな他の主要な物理的特性を保持した高品質部品を形成すべく成形することので
きる相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドは依然として必要
とされている。具体的には、含ポリ（ジオルガノシロキサン）組成物の場合に、
耐衝撃性改良剤としてポリ（ジオルガノシロキサン）のみに頼ったり官能化した
化合物を用いて含ポリ（ジオルガノシロキサン）種を相溶化したりするのではな
いポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドが依然として必要とされて
いる。
ブレンド組成物をある程度までは提供しているが、優れた衝撃強さ、特に低温で
格別なノッチ付きアイゾット衝撃強さを呈しつつ流動性及び良好な表面外観のよ
うな他の主要な物理的特性を保持した高品質部品を形成すべく成形することので
きる相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドは依然として必要
とされている。具体的には、含ポリ（ジオルガノシロキサン）組成物の場合に、
耐衝撃性改良剤としてポリ（ジオルガノシロキサン）のみに頼ったり官能化した
化合物を用いて含ポリ（ジオルガノシロキサン）種を相溶化したりするのではな
いポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドが依然として必要とされて
いる。
【００１２】
本発明は、相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドの低温衝
撃強さを含めた様々な物理的特性が、ポリブテン又はオルガノシロキサン混合物
の添加によって改善されるとの発見に基づいている。さらに具体的には、本発明
者等は、上述のブレンドが１以上の耐衝撃性改良剤を既に含有している場合に、
ブレンドの衝撃強さがポリブテン又はオルガノシロキサン混合物の添加によって
改善されることを期せずして発見した。さらに、かかる組成物は、ブレンドにオ
ルガノシロキサン混合物を相溶化させるための官能化された相溶化剤の添加を必
要としていない。
撃強さを含めた様々な物理的特性が、ポリブテン又はオルガノシロキサン混合物
の添加によって改善されるとの発見に基づいている。さらに具体的には、本発明
者等は、上述のブレンドが１以上の耐衝撃性改良剤を既に含有している場合に、
ブレンドの衝撃強さがポリブテン又はオルガノシロキサン混合物の添加によって
改善されることを期せずして発見した。さらに、かかる組成物は、ブレンドにオ
ルガノシロキサン混合物を相溶化させるための官能化された相溶化剤の添加を必
要としていない。
【００１３】
従って、本発明は、下記の成分又はその任意の反応生成物を含んでなる樹脂組
成物を含んでいる。
成物を含んでいる。
【００１４】
（Ａ）１以上のポリアミドを含んでなる連続相、
（Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂、
（Ｃ）１以上の耐衝撃性改良用ポリマー、
（Ｄ）ポリ（フェニレンエーテル）及びポリアミドと反応可能な２以上の官能
基を含む非ポリマー状官能化用化合物、並びに 当該組成物の物理的特性又は表面外観を改善するのに有効な少量の下記の成分
のいずれか、 （Ｅ）１以上のポリブテン、又は （Ｆ）下記の成分を含んでなるオルガノシロキサン混合物 （ｉ）１以上のポリ（ジオルガノシロキサン）化合物１００重量部、 （ii）１以上の無機充填剤０〜約１００重量部、及び （iii）１以上のシリコーン添加剤０〜約２０重量部。
基を含む非ポリマー状官能化用化合物、並びに 当該組成物の物理的特性又は表面外観を改善するのに有効な少量の下記の成分
のいずれか、 （Ｅ）１以上のポリブテン、又は （Ｆ）下記の成分を含んでなるオルガノシロキサン混合物 （ｉ）１以上のポリ（ジオルガノシロキサン）化合物１００重量部、 （ii）１以上の無機充填剤０〜約１００重量部、及び （iii）１以上のシリコーン添加剤０〜約２０重量部。
【００１５】
本発明はまた、上述の含ポリブテン及びポリ（ジオルガノシロキサン）を含む
相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド樹脂組成物の製法、並びに該樹
脂組成物から製造される物品も提供する。
相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド樹脂組成物の製法、並びに該樹
脂組成物から製造される物品も提供する。
【００１６】
本発明は、上で指定した材料の単純なブレンド、並びにかかる材料の２以上が
化学反応を経たような組成物を包含している。以下、量比が明記されている場合
には、上述のような任意の反応の後に残った量比ではなく元来配合されていた材
料に当てはめられるものとする。
化学反応を経たような組成物を包含している。以下、量比が明記されている場合
には、上述のような任意の反応の後に残った量比ではなく元来配合されていた材
料に当てはめられるものとする。
【００１７】
試薬Ａとしての利用に適した連続相であるポリアミドは、任意の公知の方法で
合成することができる。適当なポリアミドには、アミノ基とカルボン酸基との間
に２以上の炭素原子を有するモノアミノ−モノカルボン酸若しくはそのラクタム
の重合、各アミノ基の間に２以上の炭素原子を含むジアミン及びジカルボン酸の
実質的に等モル比での重合、又は上で定義したモノアミノカルボン酸若しくはそ
のラクタムと、実質的に等モル比のジアミン及びジカルボン酸とを併せたものの
重合によって製造される種類のものがある。ジカルボン酸は、その官能性誘導体
例えばエステル又は酸塩化物の形態で用いてよい。
合成することができる。適当なポリアミドには、アミノ基とカルボン酸基との間
に２以上の炭素原子を有するモノアミノ−モノカルボン酸若しくはそのラクタム
の重合、各アミノ基の間に２以上の炭素原子を含むジアミン及びジカルボン酸の
実質的に等モル比での重合、又は上で定義したモノアミノカルボン酸若しくはそ
のラクタムと、実質的に等モル比のジアミン及びジカルボン酸とを併せたものの
重合によって製造される種類のものがある。ジカルボン酸は、その官能性誘導体
例えばエステル又は酸塩化物の形態で用いてよい。
【００１８】
ポリアミドを製造するのに有用な上述のモノアミノ−モノカルボン酸又はその
ラクタムの実例には、アミノ基とカルボン酸基との間に２〜１６の炭素原子を含
む化合物があり、ラクタムの場合はこれらの炭素原子が−ＣＯ−ＮＨ−基を含む
環を形成する。アミノカルボン酸及びラクタムの具体例としては、上で触れた６
−アミノカプロン酸、ブチロラクタム、ピバロラクタム、ε−カプロラクタム、
カプリルラクタム、エナントラクタム、ウンデカノラクタム、ドデカノラクタム
、並びに３−及び４−アミノ安息香酸がある。
ラクタムの実例には、アミノ基とカルボン酸基との間に２〜１６の炭素原子を含
む化合物があり、ラクタムの場合はこれらの炭素原子が−ＣＯ−ＮＨ−基を含む
環を形成する。アミノカルボン酸及びラクタムの具体例としては、上で触れた６
−アミノカプロン酸、ブチロラクタム、ピバロラクタム、ε−カプロラクタム、
カプリルラクタム、エナントラクタム、ウンデカノラクタム、ドデカノラクタム
、並びに３−及び４−アミノ安息香酸がある。
【００１９】
ポリアミドの製造時の利用に適したジアミンには、直鎖型又は枝分かれ鎖型ア
ルキルジアミン、アリールジアミン及びアルカリールジアミンがある。ジアミン
の例は、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ペンタメチレンジア
ミン、オクタメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン（しばしば好ましい）
、トリメチルヘキサメチレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン及びｍ−キシリ
レンジアミンである。
ルキルジアミン、アリールジアミン及びアルカリールジアミンがある。ジアミン
の例は、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ペンタメチレンジア
ミン、オクタメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン（しばしば好ましい）
、トリメチルヘキサメチレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン及びｍ−キシリ
レンジアミンである。
【００２０】
適当なジカルボン酸には、カルボキシ基を２以上の炭素原子で隔てる脂肪族基
又は芳香族基を含むものがある。脂肪族の酸がしばしば好ましく、これにはセバ
シン酸、オクタデカン二酸、スベリン酸、グルタル酸、ピメリン酸及びアジピン
酸がある。
又は芳香族基を含むものがある。脂肪族の酸がしばしば好ましく、これにはセバ
シン酸、オクタデカン二酸、スベリン酸、グルタル酸、ピメリン酸及びアジピン
酸がある。
【００２１】
殆どの目的では、好ましいポリアミドは、入手し易く特に適しているという理
由からポリ（ヘキサメチレンアジパミド）及びポリ（カプロラクタム）であり、
以下、前者を「ポリアミド−６６」、後者を「ポリアミド−６」と称する。アミ
ン末端基濃度がグラム当たり約２０マイクロ当量以上であるポリアミドが、ポリ
（フェニレンエーテル）との共重合体形成を介した相溶化に特に適しているとい
う理由からしばしば好ましい。ポリアミドの混合物も本発明の組成物での利用に
適している。具体的には、様々なアミン末端基濃度を備えたポリアミドの混合物
が適しており、例えば二つのポリアミド−６グレードの混合物若しくは二つのポ
リアミド−６６グレードの混合物、又はアミン末端基濃度が異なるポリアミド−
６とポリアミド−６６との混合物等である。さらに、ポリアミド樹脂のアミン対
酸末端基比は様々であってよく、また樹脂組成物に含まれるポリアミドの相対粘
度も様々であってよい。多くの場合に、アミン末端基濃度がグラム当たり約６０
マイクロ当量以上であるポリアミド又はポリアミドの混合物が特に有用である。
但し、主にカルボン酸で末端停止したポリアミドを用いることも本発明の範囲内
にある。
由からポリ（ヘキサメチレンアジパミド）及びポリ（カプロラクタム）であり、
以下、前者を「ポリアミド−６６」、後者を「ポリアミド−６」と称する。アミ
ン末端基濃度がグラム当たり約２０マイクロ当量以上であるポリアミドが、ポリ
（フェニレンエーテル）との共重合体形成を介した相溶化に特に適しているとい
う理由からしばしば好ましい。ポリアミドの混合物も本発明の組成物での利用に
適している。具体的には、様々なアミン末端基濃度を備えたポリアミドの混合物
が適しており、例えば二つのポリアミド−６グレードの混合物若しくは二つのポ
リアミド−６６グレードの混合物、又はアミン末端基濃度が異なるポリアミド−
６とポリアミド−６６との混合物等である。さらに、ポリアミド樹脂のアミン対
酸末端基比は様々であってよく、また樹脂組成物に含まれるポリアミドの相対粘
度も様々であってよい。多くの場合に、アミン末端基濃度がグラム当たり約６０
マイクロ当量以上であるポリアミド又はポリアミドの混合物が特に有用である。
但し、主にカルボン酸で末端停止したポリアミドを用いることも本発明の範囲内
にある。
【００２２】
本発明に従って成分Ｂとして用いられるポリ（フェニレンエーテル）は、下記
の式の構造単位を複数で含んでなる公知のポリマーである。
の式の構造単位を複数で含んでなる公知のポリマーである。
【００２３】
【化１】
【００２４】
式中、かかる複数の単位の各々において独立に、各々のＱ1は独立に、ハロゲン
、第一級若しくは第二級の低級アルキル（すなわち炭素原子数７以下のアルキル
）、フェニル、ハロアルキル、アミノアルキル、ヒドロカルボノキシ、又はハロ
ゲン原子と酸素原子とを２以上の炭素原子で隔てるハロヒドロカルボノキシであ
り、各々のＱ2は独立に、水素、ハロゲン、第一級若しくは第二級の低級アルキ
ル、フェニル、ハロアルキル、ヒドロカルボノキシ、又はＱ1について定義した
ハロヒドロカルボノキシである。最も多くの場合に、各々のＱ1はアルキル又は
フェニルであって特にＣ1-4アルキルであり、各々のＱ2は水素である。
、第一級若しくは第二級の低級アルキル（すなわち炭素原子数７以下のアルキル
）、フェニル、ハロアルキル、アミノアルキル、ヒドロカルボノキシ、又はハロ
ゲン原子と酸素原子とを２以上の炭素原子で隔てるハロヒドロカルボノキシであ
り、各々のＱ2は独立に、水素、ハロゲン、第一級若しくは第二級の低級アルキ
ル、フェニル、ハロアルキル、ヒドロカルボノキシ、又はＱ1について定義した
ハロヒドロカルボノキシである。最も多くの場合に、各々のＱ1はアルキル又は
フェニルであって特にＣ1-4アルキルであり、各々のＱ2は水素である。
【００２５】
ポリ（フェニレンエーテル）の単独重合体及び共重合体の両方が包含される。
好ましい単独重合体は、２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル単位を
含むものである。適当な共重合体には、上の単位を（例えば）２，３，６−トリ
メチル−１，４−フェニレンエーテル単位と共に含むランダム共重合体がある。
また、ポリ（フェニレンエーテル）に、公知の態様でビニル単量体又はポリスチ
レン及びエラストマー等のポリマーのような材料をグラフト接合することにより
製造された部分を含むポリ（フェニレンエーテル）、並びに低分子量ポリカーボ
ネート、キノン、複素環及びホルマルのようなカップリング剤が公知の態様で二
つのポリ（フェニレンエーテル）鎖のヒドロキシ基との反応を経てさらに高分子
量のポリマーを生成したようなカップリング型ポリ（フェニレンエーテル）も包
含される。
好ましい単独重合体は、２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル単位を
含むものである。適当な共重合体には、上の単位を（例えば）２，３，６−トリ
メチル−１，４−フェニレンエーテル単位と共に含むランダム共重合体がある。
また、ポリ（フェニレンエーテル）に、公知の態様でビニル単量体又はポリスチ
レン及びエラストマー等のポリマーのような材料をグラフト接合することにより
製造された部分を含むポリ（フェニレンエーテル）、並びに低分子量ポリカーボ
ネート、キノン、複素環及びホルマルのようなカップリング剤が公知の態様で二
つのポリ（フェニレンエーテル）鎖のヒドロキシ基との反応を経てさらに高分子
量のポリマーを生成したようなカップリング型ポリ（フェニレンエーテル）も包
含される。
【００２６】
ポリ（フェニレンエーテル）は、２５℃でクロロホルム中で測定した極限粘度
数（ＩＶ）が約０．０９ｄｌ／ｇを上回り、好ましくは約０．２５ｄｌ／ｇを上
回り、さらに好ましくは約０．２５〜０．６ｄｌ／ｇの範囲にあり、最も好まし
くは０．４〜０．６ｄｌ／ｇの範囲にある。異なる極限粘度数のポリ（フェニレ
ンエーテル）の混合物も本発明の組成物での利用に適している。かかる混合物に
は、０．１２ＩＶ樹脂と０．４６ＩＶ樹脂とを組み合わせた低極限粘度数ポリ（
フェニレンエーテル）樹脂及び高極限粘度数ポリ（フェニレンエーテル）樹脂の
両方を含むものがある。
数（ＩＶ）が約０．０９ｄｌ／ｇを上回り、好ましくは約０．２５ｄｌ／ｇを上
回り、さらに好ましくは約０．２５〜０．６ｄｌ／ｇの範囲にあり、最も好まし
くは０．４〜０．６ｄｌ／ｇの範囲にある。異なる極限粘度数のポリ（フェニレ
ンエーテル）の混合物も本発明の組成物での利用に適している。かかる混合物に
は、０．１２ＩＶ樹脂と０．４６ＩＶ樹脂とを組み合わせた低極限粘度数ポリ（
フェニレンエーテル）樹脂及び高極限粘度数ポリ（フェニレンエーテル）樹脂の
両方を含むものがある。
【００２７】
ポリ（フェニレンエーテル）は典型的には、２，６−キシレノール又は２，３
，６−トリメチルフェノールのような１以上のモノヒドロキシ芳香族化合物の酸
化カップリングによって製造される。かかるカップリングには触媒系が一般的に
用いられており、触媒系は典型的には、銅、マンガン又はコバルト化合物のよう
な１以上の重金属化合物を通常は様々な他の材料と組み合わせて含んでいる。
，６−トリメチルフェノールのような１以上のモノヒドロキシ芳香族化合物の酸
化カップリングによって製造される。かかるカップリングには触媒系が一般的に
用いられており、触媒系は典型的には、銅、マンガン又はコバルト化合物のよう
な１以上の重金属化合物を通常は様々な他の材料と組み合わせて含んでいる。
【００２８】
多くの目的に特に有用なポリ（フェニレンエーテル）は、１以上の含アミノア
ルキル末端基を有する分子を含んでなるものである。アミノアルキル基は典型的
には、ヒドロキシ基に対してオルト位に位置している。かかる末端基を含む生成
物は、ジ−ｎ−ブチルアミン若しくはジメチルアミンのような適当な第一級又は
第二級モノアミンを酸化カップリング反応混合物の成分の一つとして配合するこ
とにより得ることができる。また、４−ヒドロキシビフェニル末端基もしばしば
存在しており、この基は典型的には、特に塩化銅−第二級又は第三級アミン系中
に副産物のジフェノキノンが存在しているような反応混合物から得られる。相当
量のポリマー分子、典型的にはポリマーの約９０重量％といった大部分を構成す
るポリマー分子が上述の含アミノアルキル末端基及び４−ヒドロキシビフェニル
末端基の少なくとも一方を含んでいてよい。
ルキル末端基を有する分子を含んでなるものである。アミノアルキル基は典型的
には、ヒドロキシ基に対してオルト位に位置している。かかる末端基を含む生成
物は、ジ−ｎ−ブチルアミン若しくはジメチルアミンのような適当な第一級又は
第二級モノアミンを酸化カップリング反応混合物の成分の一つとして配合するこ
とにより得ることができる。また、４−ヒドロキシビフェニル末端基もしばしば
存在しており、この基は典型的には、特に塩化銅−第二級又は第三級アミン系中
に副産物のジフェノキノンが存在しているような反応混合物から得られる。相当
量のポリマー分子、典型的にはポリマーの約９０重量％といった大部分を構成す
るポリマー分子が上述の含アミノアルキル末端基及び４−ヒドロキシビフェニル
末端基の少なくとも一方を含んでいてよい。
【００２９】
以上の記載から、当業者には、本発明に用いるものと思量されているポリ（フ
ェニレンエーテル）が、構造単位又は付随する化学的特徴の多様性に拘わらず現
状で公知のすべてのものを包含していることが明らかであろう。
ェニレンエーテル）が、構造単位又は付随する化学的特徴の多様性に拘わらず現
状で公知のすべてのものを包含していることが明らかであろう。
【００３０】
成分Ｃ、すなわち１以上の耐衝撃性改良用ポリマーは、ポリ（フェニレンエー
テル）−ポリアミドブレンドの衝撃強さを改善するものとして公知の任意のポリ
マーであってよい。適当なポリマーの実例は、耐衝撃性ポリスチレン；ポリジエ
ン、例えばポリイソプレン及びポリブタジエン等；二ブロック及び三ブロック共
重合体を含めたスチレン−ジエンブロック共重合体であって、ジエン構造単位が
部分的に又は全体的に水素化されているもの；カルボン酸基又はエステル基を含
むオレフィンポリマー、及びゴム状コアと剛性のシェルとを有しておりカルボン
酸末端基又はその官能性誘導体（例えば無水物基、エステル基、アミド基又はイ
ミド基）を備えたコア−シェルポリマーである。
テル）−ポリアミドブレンドの衝撃強さを改善するものとして公知の任意のポリ
マーであってよい。適当なポリマーの実例は、耐衝撃性ポリスチレン；ポリジエ
ン、例えばポリイソプレン及びポリブタジエン等；二ブロック及び三ブロック共
重合体を含めたスチレン−ジエンブロック共重合体であって、ジエン構造単位が
部分的に又は全体的に水素化されているもの；カルボン酸基又はエステル基を含
むオレフィンポリマー、及びゴム状コアと剛性のシェルとを有しておりカルボン
酸末端基又はその官能性誘導体（例えば無水物基、エステル基、アミド基又はイ
ミド基）を備えたコア−シェルポリマーである。
【００３１】
この目的に有用なエラストマーは当技術分野で公知であり、例えば、スチレン
ブロック共重合体及び様々な酸で官能化したエチレン−プロピレン共重合体（例
えばＥＰ−グラフト−無水マレイン酸）等がある。特に好ましいのは、例えばＡ
−Ｂ−Ａ三ブロック共重合体及びＡ−Ｂ二ブロック共重合体等の所謂エラストマ
ーブロック共重合体である。利用可能なＡ−Ｂ型及びＡ−Ｂ−Ａ型のブロック共
重合体であるゴム添加剤は、１又は２のアルケニル芳香族ブロック、典型的には
スチレンブロックと、ゴムブロック、例えばブタジエンブロックであって部分的
に又は全体的に水素化されていてよいものとで構成される熱可塑性ゴムである。
これらの三ブロック共重合体及び二ブロック共重合体の混合物は本組成物に特に
好ましい。
ブロック共重合体及び様々な酸で官能化したエチレン−プロピレン共重合体（例
えばＥＰ−グラフト−無水マレイン酸）等がある。特に好ましいのは、例えばＡ
−Ｂ−Ａ三ブロック共重合体及びＡ−Ｂ二ブロック共重合体等の所謂エラストマ
ーブロック共重合体である。利用可能なＡ−Ｂ型及びＡ−Ｂ−Ａ型のブロック共
重合体であるゴム添加剤は、１又は２のアルケニル芳香族ブロック、典型的には
スチレンブロックと、ゴムブロック、例えばブタジエンブロックであって部分的
に又は全体的に水素化されていてよいものとで構成される熱可塑性ゴムである。
これらの三ブロック共重合体及び二ブロック共重合体の混合物は本組成物に特に
好ましい。
【００３２】
適当なＡ−Ｂ型及びＡ−Ｂ−Ａ型ブロック共重合体は、例えば米国特許第３０
７８２５４号、同第３４０２１５９号、同第３２９７７９３号、同第３２６５７
６５号及び同第３５９４４５２号、並びに英国特許第１２６４７４１号に開示さ
れている。Ａ−Ｂ及びＡ−Ｂ−Ａブロック共重合体の典型種の実例には、ポリス
チレン−ポリブタジエン（ＳＢＲ）、水素化ポリスチレン−ポリブタジエン（ポ
リスチレン−ポリ（エチレン−プロピレン）としても公知）、ポリスチレン−ポ
リイソプレン、ポリ（α−メチルスチレン）−ポリブタジエン、ポリスチレン−
ポリブタジエン−ポリスチレン（ＳＢＳ）、水素化ポリスチレン−ポリブタジエ
ン−ポリスチレン（ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレン
（ＳＥＢＳ）としても公知）、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレン及
びポリ（α−メチルスチレン）−ポリブタジエン−ポリ（α−メチルスチレン）
、並びにこれらの選択的に水素化された形態がある。かかるＡ−Ｂ及びＡ−Ｂ−
Ａブロック共重合体は、Ｐｈｉｌｌｉｐｓ Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ社から商標ＳＯ
ＬＰＲＥＮＥで販売されているもの、Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．か
ら商標ＫＲＡＴＯＮで販売されているもの、Ｄｅｘｃｏ社から商標ＶＥＣＴＯＲ
で販売されているもの及び（株）クラレから商標ＳＥＰＴＯＮで販売されている
ものを含めて多数の販売元から市販されている。
７８２５４号、同第３４０２１５９号、同第３２９７７９３号、同第３２６５７
６５号及び同第３５９４４５２号、並びに英国特許第１２６４７４１号に開示さ
れている。Ａ−Ｂ及びＡ−Ｂ−Ａブロック共重合体の典型種の実例には、ポリス
チレン−ポリブタジエン（ＳＢＲ）、水素化ポリスチレン−ポリブタジエン（ポ
リスチレン−ポリ（エチレン−プロピレン）としても公知）、ポリスチレン−ポ
リイソプレン、ポリ（α−メチルスチレン）−ポリブタジエン、ポリスチレン−
ポリブタジエン−ポリスチレン（ＳＢＳ）、水素化ポリスチレン−ポリブタジエ
ン−ポリスチレン（ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチレン）−ポリスチレン
（ＳＥＢＳ）としても公知）、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレン及
びポリ（α−メチルスチレン）−ポリブタジエン−ポリ（α−メチルスチレン）
、並びにこれらの選択的に水素化された形態がある。かかるＡ−Ｂ及びＡ−Ｂ−
Ａブロック共重合体は、Ｐｈｉｌｌｉｐｓ Ｐｅｔｒｏｌｅｕｍ社から商標ＳＯ
ＬＰＲＥＮＥで販売されているもの、Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏ．か
ら商標ＫＲＡＴＯＮで販売されているもの、Ｄｅｘｃｏ社から商標ＶＥＣＴＯＲ
で販売されているもの及び（株）クラレから商標ＳＥＰＴＯＮで販売されている
ものを含めて多数の販売元から市販されている。
【００３３】
また、有用なエラストマーには、無水物、エポキシ、オキサゾリン及びオルト
エステルから成る群の１以上の部分を含むエラストマーポリオレフィンのような
官能化エラストマーポリオレフィンも包含される。エラストマーポリオレフィン
の本質的な構造単位は典型的には、エチレン及び１以上のＣ3-8α−オレフィン
、例えばプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン及び１−オクテン等から誘導さ
れている。エチレン及び１以上のＣ3-8α−オレフィンが共にポリマーの大部分
を構成しているのであれば、両者の比は重要ではない。
エステルから成る群の１以上の部分を含むエラストマーポリオレフィンのような
官能化エラストマーポリオレフィンも包含される。エラストマーポリオレフィン
の本質的な構造単位は典型的には、エチレン及び１以上のＣ3-8α−オレフィン
、例えばプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン及び１−オクテン等から誘導さ
れている。エチレン及び１以上のＣ3-8α−オレフィンが共にポリマーの大部分
を構成しているのであれば、両者の比は重要ではない。
【００３４】
好適実施形態では、官能化エラストマーポリオレフィンは、官能化エチレン−
プロピレンゴム又は官能化エチレン−プロピレン−ジエンエラストマーである。
ジエン部分は、エチリデンノルボルネン、１，４−ヘキサジエン又はジシクロペ
ンタジエンのような１以上の非共役ジエンである。これらのエラストマーポリオ
レフィンはそれぞれＥＰＲエラストマー及びＥＰＤＭエラストマーとして当技術
分野で公知である。以上に述べたものの混合物のような耐衝撃性改良剤の混合物
も有用である。
プロピレンゴム又は官能化エチレン−プロピレン−ジエンエラストマーである。
ジエン部分は、エチリデンノルボルネン、１，４−ヘキサジエン又はジシクロペ
ンタジエンのような１以上の非共役ジエンである。これらのエラストマーポリオ
レフィンはそれぞれＥＰＲエラストマー及びＥＰＤＭエラストマーとして当技術
分野で公知である。以上に述べたものの混合物のような耐衝撃性改良剤の混合物
も有用である。
【００３５】
非ポリマー状官能化用化合物又は相溶化剤（成分Ｄ）は、ポリ（フェニレンエ
ーテル）及び／又はポリアミドと反応可能であってこれにより共重合体分子の形
成を可能にする官能基を有する任意の公知の非ポリマー状化合物であってよい。
かかる官能基には、カルボン酸、無水物、アミド、エステル、オルトエステル、
エポキシド、オレフィン、ハロトリアジン、ホスフェート、ヒドロキシ及びアミ
ノの各基がある。好ましくは、成分Ｄは、試薬Ａ及び試薬Ｂの各々と反応可能な
１以上の基を含んでいる。官能化用化合物の例には、無水マレイン酸、フマル酸
、クエン酸、無水トリメリト酸クロライド、グリシジルメタクリレート、メシチ
ルグリシジルクロロシアヌレート、４−アクリロイルオキシメチル−２−メトキ
シ−２−メチル−１，３−ジオキソラン、２−クロロ−４−（２−メトキシ−２
−メチル−１，３−ジオキソラニルメトキシ）−６−フェノキシ−１，３，５−
トリアジン及び２−クロロ−４−（２−ジエトキシホスファトエトキシ）−６−
メシトキシ−１，３，５−トリアジンがある。好ましい相溶化剤には、クエン酸
、フマル酸、リンゴ酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、無水イタコ
ン酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸、並びにこれらの化合物及び類似化合物
の様々な誘導体の１以上がある。特に好ましい相溶化剤は、無水クエン酸、クエ
ン酸水和物又はクエン酸水溶液を含む。
ーテル）及び／又はポリアミドと反応可能であってこれにより共重合体分子の形
成を可能にする官能基を有する任意の公知の非ポリマー状化合物であってよい。
かかる官能基には、カルボン酸、無水物、アミド、エステル、オルトエステル、
エポキシド、オレフィン、ハロトリアジン、ホスフェート、ヒドロキシ及びアミ
ノの各基がある。好ましくは、成分Ｄは、試薬Ａ及び試薬Ｂの各々と反応可能な
１以上の基を含んでいる。官能化用化合物の例には、無水マレイン酸、フマル酸
、クエン酸、無水トリメリト酸クロライド、グリシジルメタクリレート、メシチ
ルグリシジルクロロシアヌレート、４−アクリロイルオキシメチル−２−メトキ
シ−２−メチル−１，３−ジオキソラン、２−クロロ−４−（２−メトキシ−２
−メチル−１，３−ジオキソラニルメトキシ）−６−フェノキシ−１，３，５−
トリアジン及び２−クロロ−４−（２−ジエトキシホスファトエトキシ）−６−
メシトキシ−１，３，５−トリアジンがある。好ましい相溶化剤には、クエン酸
、フマル酸、リンゴ酸、マレイン酸、無水マレイン酸、イタコン酸、無水イタコ
ン酸、シトラコン酸、無水シトラコン酸、並びにこれらの化合物及び類似化合物
の様々な誘導体の１以上がある。特に好ましい相溶化剤は、無水クエン酸、クエ
ン酸水和物又はクエン酸水溶液を含む。
【００３６】
官能化用化合物の化学的性質は、該化合物を組成物中に如何にして配合するか
をある程度まで決める。例えば、酸塩化物のような官能化用化合物はポリ（フェ
ニレンエーテル）と速やかに反応するので、通常は溶液中でポリ（フェニレンエ
ーテル）と最初にブレンドされ、この後に得られた反応生成物が他の成分とブレ
ンドされる。他方、無水マレイン酸、フマル酸及びクエン酸のような化合物は、
溶融物としてポリ（フェニレンエーテル）及び選択により他の成分の１以上と同
時にブレンドしてよく、このときに官能化反応が生ずるようにすると簡便である
。
をある程度まで決める。例えば、酸塩化物のような官能化用化合物はポリ（フェ
ニレンエーテル）と速やかに反応するので、通常は溶液中でポリ（フェニレンエ
ーテル）と最初にブレンドされ、この後に得られた反応生成物が他の成分とブレ
ンドされる。他方、無水マレイン酸、フマル酸及びクエン酸のような化合物は、
溶融物としてポリ（フェニレンエーテル）及び選択により他の成分の１以上と同
時にブレンドしてよく、このときに官能化反応が生ずるようにすると簡便である
。
【００３７】
本発明は作用機構に依存するものではないが、成分Ｄはポリ（フェニレンエー
テル）−ポリアミド用の相溶化剤として作用するがポリブテン（成分Ｅ）又はオ
ルガノシロキサン混合物（成分Ｆ）をポリ（フェニレンエーテル）又はポリアミ
ドと相溶化させる作用はしないものと考えられる。一実施形態では、本発明は、
オルガノシロキサン混合物又はポリブテンを少量添加することによって耐衝撃性
改良型ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドの物理的特性（例えば
低温衝撃強さ）の改善を達成するために、別個の相溶化剤を加える必要はないと
の発見に基づいている。
テル）−ポリアミド用の相溶化剤として作用するがポリブテン（成分Ｅ）又はオ
ルガノシロキサン混合物（成分Ｆ）をポリ（フェニレンエーテル）又はポリアミ
ドと相溶化させる作用はしないものと考えられる。一実施形態では、本発明は、
オルガノシロキサン混合物又はポリブテンを少量添加することによって耐衝撃性
改良型ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンドの物理的特性（例えば
低温衝撃強さ）の改善を達成するために、別個の相溶化剤を加える必要はないと
の発見に基づいている。
【００３８】
本発明の組成物においては、ポリアミドが連続相を構成しポリ（フェニレンエ
ーテル）が分散相を構成している限りでは成分Ａ、成分Ｂ及び成分Ｃの比は重要
ではない。一般的には、ポリ（フェニレンエーテル）（成分Ａ）は全組成物の約
２０〜６０重量％、好ましくは約２５〜４５重量％となる。ポリアミド（成分Ｂ
）の量を４０重量％を上回るまで増大させると、典型的には、延性及び流動性が
高まってしばしば好ましい。１以上の耐衝撃性改良剤（成分Ｃ）の比は典型的に
は、全組成物の約１〜２０重量％、好ましくは約１〜１５重量％、さらに好まし
くは約１〜１０重量％である。本発明の好適実施形態では、耐衝撃性改良剤は本
質的に、ポリ（フェニレンエーテル）分散相の内部及び／又はその周囲に存在す
る。相溶化剤（成分Ｄ）は典型的には、成分Ａ、成分Ｂ及び成分Ｃの合計１００
部当たり約０．１〜２．０部の量で存在する。
ーテル）が分散相を構成している限りでは成分Ａ、成分Ｂ及び成分Ｃの比は重要
ではない。一般的には、ポリ（フェニレンエーテル）（成分Ａ）は全組成物の約
２０〜６０重量％、好ましくは約２５〜４５重量％となる。ポリアミド（成分Ｂ
）の量を４０重量％を上回るまで増大させると、典型的には、延性及び流動性が
高まってしばしば好ましい。１以上の耐衝撃性改良剤（成分Ｃ）の比は典型的に
は、全組成物の約１〜２０重量％、好ましくは約１〜１５重量％、さらに好まし
くは約１〜１０重量％である。本発明の好適実施形態では、耐衝撃性改良剤は本
質的に、ポリ（フェニレンエーテル）分散相の内部及び／又はその周囲に存在す
る。相溶化剤（成分Ｄ）は典型的には、成分Ａ、成分Ｂ及び成分Ｃの合計１００
部当たり約０．１〜２．０部の量で存在する。
【００３９】
成分Ｅすなわち１以上のポリブテンは、存在する場合には、典型的には、イソ
ブチレンの重合、又は１−ブテン及び／若しくは２−ブテンのようなブテン異性
体を含むイソブチレンに富んだオレフィン流の重合によって製造されるポリマー
である。ポリブテンの主成分は典型的には、下記の式（II）に示すものである。
ブチレンの重合、又は１−ブテン及び／若しくは２−ブテンのようなブテン異性
体を含むイソブチレンに富んだオレフィン流の重合によって製造されるポリマー
である。ポリブテンの主成分は典型的には、下記の式（II）に示すものである。
【００４０】
【化２】
【００４１】
非水素化ポリブテンが好ましい。従って、適当なポリブテンは、末端基不飽和と
、重合過程中に生じ得る任意の内部二重結合とを含んでなる。適当なポリブテン
の数平均分子量は（ゲル浸透クロマトグラフィーで決定して）約２５０〜約３０
００であり、好ましくは約３５０〜約２３００である。特に好適な実施形態では
、適当なポリブテンの数平均分子量は約３５０〜約５００である。適当なポリブ
テンの動粘度は（ＡＳＴＭ Ｄ４４５で決定して）３８℃で約２０〜約３００セ
ンチストークスであり、好ましくは３８℃で約１００〜約１５０センチストーク
スであってよい。適当なポリブテンの動粘度はまた、（ＡＳＴＭ Ｄ４４５で決
定して）９９℃で約２０〜約５０００センチストークスであり、好ましくは９９
℃で約２５〜約２５０センチストークスであってよい。特に好適な実施形態では
、適当なポリブテンの動粘度は（ＡＳＴＭ Ｄ４４５で決定して）３８℃で約１
１０〜約１３０センチストークスである。
、重合過程中に生じ得る任意の内部二重結合とを含んでなる。適当なポリブテン
の数平均分子量は（ゲル浸透クロマトグラフィーで決定して）約２５０〜約３０
００であり、好ましくは約３５０〜約２３００である。特に好適な実施形態では
、適当なポリブテンの数平均分子量は約３５０〜約５００である。適当なポリブ
テンの動粘度は（ＡＳＴＭ Ｄ４４５で決定して）３８℃で約２０〜約３００セ
ンチストークスであり、好ましくは３８℃で約１００〜約１５０センチストーク
スであってよい。適当なポリブテンの動粘度はまた、（ＡＳＴＭ Ｄ４４５で決
定して）９９℃で約２０〜約５０００センチストークスであり、好ましくは９９
℃で約２５〜約２５０センチストークスであってよい。特に好適な実施形態では
、適当なポリブテンの動粘度は（ＡＳＴＭ Ｄ４４５で決定して）３８℃で約１
１０〜約１３０センチストークスである。
【００４２】
適当なポリブテンは、エポキシド又は無水物のような官能性を含有していてよ
い。官能性が存在する場合には、ポリブテンの二重結合のすべて又は少なくとも
一部が官能化過程で消費されていてよい。好ましいポリブテンの中和価は、（Ａ
ＳＴＭ Ｄ９７４で決定して）グラムポリマー当たり水酸化カリウム約０．０３
ｍｇ未満であり、好ましくは０．０２ｍｇに概ね等しいかこれ未満である。
い。官能性が存在する場合には、ポリブテンの二重結合のすべて又は少なくとも
一部が官能化過程で消費されていてよい。好ましいポリブテンの中和価は、（Ａ
ＳＴＭ Ｄ９７４で決定して）グラムポリマー当たり水酸化カリウム約０．０３
ｍｇ未満であり、好ましくは０．０２ｍｇに概ね等しいかこれ未満である。
【００４３】
成分Ｆすなわちオルガノシロキサン混合物は、存在する場合には、（ｉ）１以
上のポリ（ジオルガノシロキサン）化合物、選択により（ii）１以上の無機充填
剤、及び選択により（iii）１以上のシリコーン添加剤を含んでいる。ポリ（ジ
オルガノシロキサン）は通常、ケイ素原子及び酸素原子が交互に並んだ主鎖をケ
イ素原子の位置で様々な有機基で置換したものからなる。ポリ（ジオルガノシロ
キサン）は、単独重合体、ブロック共重合体又はランダム共重合体といった様々
な構造を有していてよい。好ましいポリ（ジオルガノシロキサン）は下記の構造
を有する。
上のポリ（ジオルガノシロキサン）化合物、選択により（ii）１以上の無機充填
剤、及び選択により（iii）１以上のシリコーン添加剤を含んでいる。ポリ（ジ
オルガノシロキサン）は通常、ケイ素原子及び酸素原子が交互に並んだ主鎖をケ
イ素原子の位置で様々な有機基で置換したものからなる。ポリ（ジオルガノシロ
キサン）は、単独重合体、ブロック共重合体又はランダム共重合体といった様々
な構造を有していてよい。好ましいポリ（ジオルガノシロキサン）は下記の構造
を有する。
【００４４】
【化３】
【００４５】
式中、各々のＲは独立に、水素、Ｃ1-15アルキル、Ｃ2-10アルケニル、Ｃ5-12シ
クロアルキル又はアリールを表わしており、かかる基がハロゲン化、特にフッ素
化されていてよく、ｎは当該化合物の公称重量平均分子量が約１０００００〜約
１５０００００〜となるような値とする。好ましいポリ（ジオルガノシロキサン
）は、ポリ（ジメチルシロキサン）から誘導されたものである。さらに好適な実
施形態では、ポリ（ジオルガノシロキサン）の公称重量平均分子量は約８０００
００である。
クロアルキル又はアリールを表わしており、かかる基がハロゲン化、特にフッ素
化されていてよく、ｎは当該化合物の公称重量平均分子量が約１０００００〜約
１５０００００〜となるような値とする。好ましいポリ（ジオルガノシロキサン
）は、ポリ（ジメチルシロキサン）から誘導されたものである。さらに好適な実
施形態では、ポリ（ジオルガノシロキサン）の公称重量平均分子量は約８０００
００である。
【００４６】
ポリ（ジオルガノシロキサン）化合物は好ましくは、約１００重量部の量でオ
ルガノシロキサン混合物に存在する。ポリ（ジオルガノシロキサン）は、従来の
方法に従って製造されていてよく、例えばＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ社及びＤｏ
ｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ社等から多数市販されている。特に好ましいポリ（ジオルガ
ノシロキサン）には、鎖末端及び主鎖にビニル基を含む針入度８００ｍｍのポリ
（ジメチルシロキサン）ガムであるＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓグレード８８４８
８−８がある。８８４８８−８ガムの一般式はＭVi−ＤxＤVi y−ＭViであり、約
０．２５モル％のＶｉ基を含んでいる。また、一般式がＭＤxＭの針入度８００
ｍｍのポリ（ジメチルシロキサン）ガムであるＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓグレー
ド８１３６６−８も好ましい。
ルガノシロキサン混合物に存在する。ポリ（ジオルガノシロキサン）は、従来の
方法に従って製造されていてよく、例えばＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ社及びＤｏ
ｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ社等から多数市販されている。特に好ましいポリ（ジオルガ
ノシロキサン）には、鎖末端及び主鎖にビニル基を含む針入度８００ｍｍのポリ
（ジメチルシロキサン）ガムであるＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓグレード８８４８
８−８がある。８８４８８−８ガムの一般式はＭVi−ＤxＤVi y−ＭViであり、約
０．２５モル％のＶｉ基を含んでいる。また、一般式がＭＤxＭの針入度８００
ｍｍのポリ（ジメチルシロキサン）ガムであるＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓグレー
ド８１３６６−８も好ましい。
【００４７】
オルガノシロキサン混合物は選択により無機充填剤成分を含んでいてもよい。
適当な充填剤には、シリカ、アルミナ、チタニア、ウォラストナイト、ケイ酸カ
ルシウム、カーボンブラック、炭酸カルシウム、クレイ、カオリン、ケイ酸アル
ミニウム、ベントナイト、モンモリロナイト、タルク、合成ケイ酸マグネシウム
、ゼオライト、酸化亜鉛、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、木粉、木材セルロー
ス又はこれらの混合物がある。充填剤は、焼成されていてもよいし、且つ／又は
充填剤入り組成物の最終的な特性を改善するのに適当な有機添加剤によって表面
処理及び／若しくは内位添加（インターカレーション）されていてもよい。特に
好ましい充填剤成分は、沈降シリカ又はフュームドシリカであり、好ましくはシ
ラン処理したフュームドシリカである。最も好ましくは、充填剤成分はＤ4（オ
クタメチルシクロテトラシロキサン）処理したフュームドシリカである。存在す
る場合には、かかるフュームドシリカはオルガノシロキサン混合物中でポリ（ジ
オルガノシロキサン）化合物の重量を基準として約３０〜約１００重量部の量で
用いられ、最も好ましくは約６０〜約７０重量部の量で用いられる。
適当な充填剤には、シリカ、アルミナ、チタニア、ウォラストナイト、ケイ酸カ
ルシウム、カーボンブラック、炭酸カルシウム、クレイ、カオリン、ケイ酸アル
ミニウム、ベントナイト、モンモリロナイト、タルク、合成ケイ酸マグネシウム
、ゼオライト、酸化亜鉛、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、木粉、木材セルロー
ス又はこれらの混合物がある。充填剤は、焼成されていてもよいし、且つ／又は
充填剤入り組成物の最終的な特性を改善するのに適当な有機添加剤によって表面
処理及び／若しくは内位添加（インターカレーション）されていてもよい。特に
好ましい充填剤成分は、沈降シリカ又はフュームドシリカであり、好ましくはシ
ラン処理したフュームドシリカである。最も好ましくは、充填剤成分はＤ4（オ
クタメチルシクロテトラシロキサン）処理したフュームドシリカである。存在す
る場合には、かかるフュームドシリカはオルガノシロキサン混合物中でポリ（ジ
オルガノシロキサン）化合物の重量を基準として約３０〜約１００重量部の量で
用いられ、最も好ましくは約６０〜約７０重量部の量で用いられる。
【００４８】
オルガノシロキサン混合物はまた、選択により１以上のシリコーン添加剤を含
んでいる。適当な添加剤の種別の一つに、下記の構造を有するメトキシ末端シリ
コーンがある。
んでいる。適当な添加剤の種別の一つに、下記の構造を有するメトキシ末端シリ
コーンがある。
【００４９】
【化４】
【００５０】
式中、ｍは約４〜約３０であり、各々のＲは独立に、水素、Ｃ1-15アルキル、Ｃ 2-10
アルケニル、Ｃ5-12シクロアルキル又はアリールを表す。好適実施形態では
ｍは約９である。
ｍは約９である。
【００５１】
適当な添加剤のもう一つの種別は、下記の構造を有するシラノール末端シリコ
ーンである。
ーンである。
【００５２】
【化５】
【００５３】
式中、ｍは約４〜約３０であり、各々のＲは独立に、水素、Ｃ1-15アルキル、Ｃ 2-10
アルケニル、Ｃ5-12シクロアルキル又はアリールを表す。好適実施形態では
ｍは約７である。かかる化合物はＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ社から市販されてい
る。
ｍは約７である。かかる化合物はＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ社から市販されてい
る。
【００５４】
もう一つの適当なシリコーン添加剤は、ビニルで官能化されたアルコキシシラ
ンである。好ましいビニル官能化アルコキシシランには、市販のビニルトリエト
キシシランがある。
ンである。好ましいビニル官能化アルコキシシランには、市販のビニルトリエト
キシシランがある。
【００５５】
また、シリコーン添加剤として、ポリアミド上のカルボキシル基及び／又はア
ミン基と反応可能な１以上の基（部分）を含んでなる官能化されたポリ（ジオル
ガノシロキサン）を用いることも可能である。かかる基の実例には、アミン基、
エポキシ基及びカルボン酸から誘導された基がある。この観点で、下記の式の１
以上の官能化ポリ（ジオルガノシロキサン）化合物を用いると好ましい場合があ
る。
ミン基と反応可能な１以上の基（部分）を含んでなる官能化されたポリ（ジオル
ガノシロキサン）を用いることも可能である。かかる基の実例には、アミン基、
エポキシ基及びカルボン酸から誘導された基がある。この観点で、下記の式の１
以上の官能化ポリ（ジオルガノシロキサン）化合物を用いると好ましい場合があ
る。
【００５６】
【化６】
【００５７】
又は
【００５８】
【化７】
【００５９】
又は
【００６０】
【化８】
【００６１】
式中、各々の式においてｍ＋ｎの値は約５〜約２０００であり、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3
、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16 、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19及びＲ20は各々互いに独立に、水素原子又は炭素原子数１〜
１２のアルキル、アルコキシ、アルケニル、アリール、アラールキル、アルキル
アリールの各基のうちの１であって、かかる基がハロゲン化されていてもよい。
また、式中、Ｘ1、Ｘ2、Ｘ3、Ｘ4、Ｘ5及びＸ6は各々互いに独立に、アルキレン
、シクロアルキレン、アリーレン、アラールキレン、アルキルアリーレンのうち
の１を表しており、Ｚ1、Ｚ2、Ｚ3、Ｚ4、Ｚ5及びＺ6は各々下記の基のうちの１
を表す。
、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8、Ｒ9、Ｒ10、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ14、Ｒ15、Ｒ16 、Ｒ17、Ｒ18、Ｒ19及びＲ20は各々互いに独立に、水素原子又は炭素原子数１〜
１２のアルキル、アルコキシ、アルケニル、アリール、アラールキル、アルキル
アリールの各基のうちの１であって、かかる基がハロゲン化されていてもよい。
また、式中、Ｘ1、Ｘ2、Ｘ3、Ｘ4、Ｘ5及びＸ6は各々互いに独立に、アルキレン
、シクロアルキレン、アリーレン、アラールキレン、アルキルアリーレンのうち
の１を表しており、Ｚ1、Ｚ2、Ｚ3、Ｚ4、Ｚ5及びＺ6は各々下記の基のうちの１
を表す。
【００６２】
（ａ）−ＮＲ21Ｒ22及び（−ＮＨ−（ＣＨ2）k−ＮＲ21Ｒ22）であって、Ｒ21
及びＲ22が各々互いに独立に、水素原子又は炭素原子数１〜１２のアルキル基を
表し、ｋの値が１〜１０であるもの、 （ｂ）脂肪族又は環式脂肪族のエポキシド、及び （ｃ）カルボン酸基。 但し、官能化ポリ（ジオルガノシロキサン）化合物は、アミン基とエポキシド基
とを同時に含んでいてはならず、またアミン基とカルボン酸基とを同時に含んで
いてはならず、さらにエポキシド基とカルボン酸基とを同時に含んでいてはなら
ない。適当なカルボン酸基には酸無水物基がある。
表し、ｋの値が１〜１０であるもの、 （ｂ）脂肪族又は環式脂肪族のエポキシド、及び （ｃ）カルボン酸基。 但し、官能化ポリ（ジオルガノシロキサン）化合物は、アミン基とエポキシド基
とを同時に含んでいてはならず、またアミン基とカルボン酸基とを同時に含んで
いてはならず、さらにエポキシド基とカルボン酸基とを同時に含んでいてはなら
ない。適当なカルボン酸基には酸無水物基がある。
【００６３】
シリコーン添加剤が存在する場合には、以上に述べた好ましい添加剤の任意の
１又は任意の組み合わせを用いてよい。シリコーン添加剤は、ポリ（ジオルガノ
シロキサン）化合物を基準として０〜約２０重量部の量で存在していてよい。好
適実施形態では、上述の添加剤の３つすべてが存在しており、メトキシ末端シリ
コーン及びシラノール末端シリコーンが、ポリ（ジオルガノシロキサン）化合物
の重量を基準として約２．５重量部ずつの量で存在し、ビニルトリエトキシシラ
ンが約０．８重量部の量で存在する。
１又は任意の組み合わせを用いてよい。シリコーン添加剤は、ポリ（ジオルガノ
シロキサン）化合物を基準として０〜約２０重量部の量で存在していてよい。好
適実施形態では、上述の添加剤の３つすべてが存在しており、メトキシ末端シリ
コーン及びシラノール末端シリコーンが、ポリ（ジオルガノシロキサン）化合物
の重量を基準として約２．５重量部ずつの量で存在し、ビニルトリエトキシシラ
ンが約０．８重量部の量で存在する。
【００６４】
本組成物に存在するポリブテン（成分Ｅ）又はオルガノシロキサン混合物（成
分Ｆ）の量は少量であって、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンド
の物理的特性又は表面外観を改善するのに有効な量とする。本書の文脈の範囲内
では、少量とは、オルガノシロキサン混合物又はポリブテンが、耐衝撃性改良剤
すなわち成分Ｃよりも重量で少量で組成物中に存在することを意味している。好
ましくは、存在する場合には、オルガノシロキサン混合物は耐衝撃性改良剤すな
わち成分Ｃの約９０重量％、さらに好ましくは約６０重量％、一層好ましくは約
３０重量％、最も好ましくは約１５重量％の量で存在する。特に好適な実施形態
では、オルガノシロキサン混合物は、存在する場合には、耐衝撃性改良剤すなわ
ち成分Ｃの約１〜３０重量％の量でブレンド中に存在する。好ましくは、１以上
のポリブテンは、存在する場合には、耐衝撃性改良剤すなわち成分Ｃの約９０重
量％、さらに好ましくは約６０重量％、一層好ましくは約３０重量％の量で存在
する。特に好適な実施形態では、オルガノシロキサン混合物又はポリブテンは、
耐衝撃性改良剤すなわち成分Ｃの約１５〜３０重量％の量でブレンド中に存在す
る。オルガノシロキサン混合物又はポリブテンの有効量は、オルガノシロキサン
混合物又はポリブテンが存在しない対応する組成物の成形部品に比べて、成形部
品の物理的特性、特に低温（すなわち０℃以下）衝撃強さ、又は表面外観が改善
するような量とする。表面外観の改善は、当業者であれば認知しており、ゲート
ブラッシ、表層剥離及びサメ肌等の減少又は解消を包含している。
分Ｆ）の量は少量であって、ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドブレンド
の物理的特性又は表面外観を改善するのに有効な量とする。本書の文脈の範囲内
では、少量とは、オルガノシロキサン混合物又はポリブテンが、耐衝撃性改良剤
すなわち成分Ｃよりも重量で少量で組成物中に存在することを意味している。好
ましくは、存在する場合には、オルガノシロキサン混合物は耐衝撃性改良剤すな
わち成分Ｃの約９０重量％、さらに好ましくは約６０重量％、一層好ましくは約
３０重量％、最も好ましくは約１５重量％の量で存在する。特に好適な実施形態
では、オルガノシロキサン混合物は、存在する場合には、耐衝撃性改良剤すなわ
ち成分Ｃの約１〜３０重量％の量でブレンド中に存在する。好ましくは、１以上
のポリブテンは、存在する場合には、耐衝撃性改良剤すなわち成分Ｃの約９０重
量％、さらに好ましくは約６０重量％、一層好ましくは約３０重量％の量で存在
する。特に好適な実施形態では、オルガノシロキサン混合物又はポリブテンは、
耐衝撃性改良剤すなわち成分Ｃの約１５〜３０重量％の量でブレンド中に存在す
る。オルガノシロキサン混合物又はポリブテンの有効量は、オルガノシロキサン
混合物又はポリブテンが存在しない対応する組成物の成形部品に比べて、成形部
品の物理的特性、特に低温（すなわち０℃以下）衝撃強さ、又は表面外観が改善
するような量とする。表面外観の改善は、当業者であれば認知しており、ゲート
ブラッシ、表層剥離及びサメ肌等の減少又は解消を包含している。
【００６５】
本発明の組成物はまた、酸化防止剤、難燃剤、滴下防止剤、染料、顔料、着色
剤、熱安定剤、光安定剤、成核剤、強化剤、増量剤、ガラス繊維、炭素繊維及び
カーボンフィブリル、クレイ、マイカ及びタルクを含めた微小粒子鉱物のような
充填剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、並びにこれらの混合物から成る群から選択
される１以上の添加剤を有効量で含んでいてよい。これらの添加剤は当技術分野
で公知であり、またその有効量及び配合の方法も公知である。添加剤の有効量は
広範に変更し得るが、通常は、全組成物の重量を基準として約５０重量％強まで
の量で存在する。特に好ましい添加剤には、ヒンダードフェノール、チオ化合物
及び様々な脂肪酸から誘導されたアミドがある。これらの添加剤の好ましい量は
一般的には、組成物の合計重量を基準として約２重量％以下の合計量である。
剤、熱安定剤、光安定剤、成核剤、強化剤、増量剤、ガラス繊維、炭素繊維及び
カーボンフィブリル、クレイ、マイカ及びタルクを含めた微小粒子鉱物のような
充填剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、並びにこれらの混合物から成る群から選択
される１以上の添加剤を有効量で含んでいてよい。これらの添加剤は当技術分野
で公知であり、またその有効量及び配合の方法も公知である。添加剤の有効量は
広範に変更し得るが、通常は、全組成物の重量を基準として約５０重量％強まで
の量で存在する。特に好ましい添加剤には、ヒンダードフェノール、チオ化合物
及び様々な脂肪酸から誘導されたアミドがある。これらの添加剤の好ましい量は
一般的には、組成物の合計重量を基準として約２重量％以下の合計量である。
【００６６】
オルガノシロキサン混合物又は１以上のポリブテンを含む組成物は、任意の簡
便な方法を用いて配合してよい。典型的には、ポリ（ジオルガノシロキサン）（
１以上のシリコーン添加剤及び充填剤を含んでいる場合もある）は最初は高粘度
ガム又はゴムの形態にあって、例えば押出し機の供給ホッパーで他のブレンド成
分の中に一様に分散するには適していない場合がある。また、ポリブテンは液体
の形態にあって、例えば押出し機の供給ホッパーで他のブレンド成分の中に一様
に分散するには適していない場合がある。従って、ポリ（ジオルガノシロキサン
）を含むオルガノシロキサン混合物又はポリブテンは好ましくは、樹脂成分（す
なわちポリ（フェニレンエーテル）、ポリアミド又は耐衝撃性改良剤）の１以上
を含んでなる母材に予め分散させて、実質的に易流動性である粉末又はクラム（
ｃｒｕｍｂ）を生成する。本書の文脈の範囲内では、実質的に易流動性であると
は、上述の粉末又はクラムが相分離したり、また例えば押出し機の供給装置を用
いて適当な混合設備に簡便に供給され得ないような程度まで粒子凝集を起こした
りしないことを意味する。代表的な成分比は、母材樹脂約４０〜９９．９重量％
対オルガノシロキサン混合物又はポリブテンのいずれか約６０〜０．１重量％で
ある。母材樹脂は、大表面積粉末の形態の１以上のポリ（フェニレンエーテル）
又は１以上のポリアミドであってよい。例えば、二つの異なる分子量グレードの
母材樹脂を用いてよい。代替的には、母材樹脂が１以上のポリ（フェニレンエー
テル）及び１以上のポリアミドの大表面積粉末の混合物を含んでいてもよい。ポ
リ（フェニレンエーテル）はＧＥ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社から大表面積粉末として
供給されており、押出し物ペレットとして供給されているポリアミドは、（例え
ば）１ｍｍ濾網を取り付けた機械的な粉砕機を用いて大表面積粉末になるように
破砕することができる。
便な方法を用いて配合してよい。典型的には、ポリ（ジオルガノシロキサン）（
１以上のシリコーン添加剤及び充填剤を含んでいる場合もある）は最初は高粘度
ガム又はゴムの形態にあって、例えば押出し機の供給ホッパーで他のブレンド成
分の中に一様に分散するには適していない場合がある。また、ポリブテンは液体
の形態にあって、例えば押出し機の供給ホッパーで他のブレンド成分の中に一様
に分散するには適していない場合がある。従って、ポリ（ジオルガノシロキサン
）を含むオルガノシロキサン混合物又はポリブテンは好ましくは、樹脂成分（す
なわちポリ（フェニレンエーテル）、ポリアミド又は耐衝撃性改良剤）の１以上
を含んでなる母材に予め分散させて、実質的に易流動性である粉末又はクラム（
ｃｒｕｍｂ）を生成する。本書の文脈の範囲内では、実質的に易流動性であると
は、上述の粉末又はクラムが相分離したり、また例えば押出し機の供給装置を用
いて適当な混合設備に簡便に供給され得ないような程度まで粒子凝集を起こした
りしないことを意味する。代表的な成分比は、母材樹脂約４０〜９９．９重量％
対オルガノシロキサン混合物又はポリブテンのいずれか約６０〜０．１重量％で
ある。母材樹脂は、大表面積粉末の形態の１以上のポリ（フェニレンエーテル）
又は１以上のポリアミドであってよい。例えば、二つの異なる分子量グレードの
母材樹脂を用いてよい。代替的には、母材樹脂が１以上のポリ（フェニレンエー
テル）及び１以上のポリアミドの大表面積粉末の混合物を含んでいてもよい。ポ
リ（フェニレンエーテル）はＧＥ Ｐｌａｓｔｉｃｓ社から大表面積粉末として
供給されており、押出し物ペレットとして供給されているポリアミドは、（例え
ば）１ｍｍ濾網を取り付けた機械的な粉砕機を用いて大表面積粉末になるように
破砕することができる。
【００６７】
ポリブテン又はオルガノシロキサン混合物を含む易流動性粉末用の母材として
用いられる１以上の樹脂の量は、ブレンドに含まれるかかる樹脂の合計量のすべ
てを構成していてもよいし又は一部のみを構成していてもよい。例えば、ポリア
ミド粉末を熱可塑性母材として用いて易流動性粉末を形成する場合には、ポリブ
テン又はオルガノシロキサン混合物を含む易流動性粉末濃縮物の形態でポリアミ
ドのすべて又は一部のみをブレンドに加えてよい。好ましくは、全ポリアミドの
一部のみが易流動性粉末濃縮物の形態で加えられて、残りのポリアミドがペレッ
ト又は粉末の形態で別個に加えられる。
用いられる１以上の樹脂の量は、ブレンドに含まれるかかる樹脂の合計量のすべ
てを構成していてもよいし又は一部のみを構成していてもよい。例えば、ポリア
ミド粉末を熱可塑性母材として用いて易流動性粉末を形成する場合には、ポリブ
テン又はオルガノシロキサン混合物を含む易流動性粉末濃縮物の形態でポリアミ
ドのすべて又は一部のみをブレンドに加えてよい。好ましくは、全ポリアミドの
一部のみが易流動性粉末濃縮物の形態で加えられて、残りのポリアミドがペレッ
ト又は粉末の形態で別個に加えられる。
【００６８】
代替的には、１以上のポリブテン又は含ポリ（ジオルガノシロキサン）ガム（
１以上のシリコーン添加剤を含んでいる場合もある）を上で列挙したような無機
充填剤を含んでなる母材に予め分散してもよい。好ましい無機母材はフュームド
シリカである。さらに好ましい無機母材はＤ4で表面処理した大表面積フューム
ドシリカである。好ましい組成物は、含ポリ（ジオルガノシロキサン）ガム／フ
ュームドシリカ粉末をガム約６１．５重量部対フュームドシリカ約３８．５重量
部で含んでなる。シリコーン添加剤の存在の有無等の要因に応じて、含ポリ（ジ
オルガノシロキサン）ガム／無機母材分散体が易流動性粉末又はシリコーンゴム
の形態であってもよい。例えば、１００重量部（ｐｂｗ）の０．２５モル％ビニ
ル置換ポリ（ジメチルシロキサン）、６３ｐｂｗのＤ4処理フュームドシリカ（
表面積約２００ｍ2／ｇ）、２．５ｐｂｗのメトキシ末端シリコーン液体（Ｍｅ
ＯＤ9ＯＭｅ）、２．５ｐｂｗのシラノール末端シリコーン液体（ＨＯＤ7ＯＨ）
、及び０．８ｐｂｗのビニルトリエトキシシランを含んでなるオルガノシロキサ
ン混合物はゴムの形態であってよい。かかるゴムは、上述の樹脂成分の１以上か
ら成る母材に予め分散することにより易流動性粉末に転化させることができる。
１以上のシリコーン添加剤を含んでいる場合もある）を上で列挙したような無機
充填剤を含んでなる母材に予め分散してもよい。好ましい無機母材はフュームド
シリカである。さらに好ましい無機母材はＤ4で表面処理した大表面積フューム
ドシリカである。好ましい組成物は、含ポリ（ジオルガノシロキサン）ガム／フ
ュームドシリカ粉末をガム約６１．５重量部対フュームドシリカ約３８．５重量
部で含んでなる。シリコーン添加剤の存在の有無等の要因に応じて、含ポリ（ジ
オルガノシロキサン）ガム／無機母材分散体が易流動性粉末又はシリコーンゴム
の形態であってもよい。例えば、１００重量部（ｐｂｗ）の０．２５モル％ビニ
ル置換ポリ（ジメチルシロキサン）、６３ｐｂｗのＤ4処理フュームドシリカ（
表面積約２００ｍ2／ｇ）、２．５ｐｂｗのメトキシ末端シリコーン液体（Ｍｅ
ＯＤ9ＯＭｅ）、２．５ｐｂｗのシラノール末端シリコーン液体（ＨＯＤ7ＯＨ）
、及び０．８ｐｂｗのビニルトリエトキシシランを含んでなるオルガノシロキサ
ン混合物はゴムの形態であってよい。かかるゴムは、上述の樹脂成分の１以上か
ら成る母材に予め分散することにより易流動性粉末に転化させることができる。
【００６９】
予め分散する工程は、適当な混合設備、例えばヘンシェルミキサーで行ってよ
い。含ポリ（ジオルガノシロキサン）ガムの適当な大表面積母材中への分散の方
法は、例えば前述の米国特許第３８２４２０８号及び同第５１５３２３８号に記
載されている。
い。含ポリ（ジオルガノシロキサン）ガムの適当な大表面積母材中への分散の方
法は、例えば前述の米国特許第３８２４２０８号及び同第５１５３２３８号に記
載されている。
【００７０】
熱可塑性母材又は無機母材のいずれかに易流動性粉末の形態で分散されている
ポリ（ジオルガノシロキサン）を含むオルガノシロキサン混合物は、適当なミキ
サーを用いて他のブレンド成分と混合してよい。代替的には、高粘度含ポリ（ジ
オルガノシロキサン）ガム自体（１以上のシリコーン添加剤を含んでいる場合も
ある）又は１以上のポリブテンを、ヘンシェルミキサーのような適当なミキサー
中で他のブレンド成分のすべてと混合してもよい。
ポリ（ジオルガノシロキサン）を含むオルガノシロキサン混合物は、適当なミキ
サーを用いて他のブレンド成分と混合してよい。代替的には、高粘度含ポリ（ジ
オルガノシロキサン）ガム自体（１以上のシリコーン添加剤を含んでいる場合も
ある）又は１以上のポリブテンを、ヘンシェルミキサーのような適当なミキサー
中で他のブレンド成分のすべてと混合してもよい。
【００７１】
もう一つの実施形態では、本発明は、ポリブテン又はオルガノシロキサン混合
物のいずれかを含む耐衝撃性改良型相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリア
ミド組成物の製法を含んでいる。この組成物の製造は通常、均質ブレンドの形成
のための条件下で各成分を単純にブレンドすることにより行われる。かかる条件
にはしばしば、一軸若しくは二軸のスクリュー型押出し機、又は各成分に剪断を
加えることのできる類似の混合装置での混合を包含している。好ましくは、ブレ
ンド成分に押出し加工を施して溶融コンパウンディングを行い、均質混合したブ
レンドを形成する。射出成形及び熱成形等によって有用な最終形態に形成するた
めには、押出しによって生成される一様なペレットが適している。
物のいずれかを含む耐衝撃性改良型相溶化ポリ（フェニレンエーテル）−ポリア
ミド組成物の製法を含んでいる。この組成物の製造は通常、均質ブレンドの形成
のための条件下で各成分を単純にブレンドすることにより行われる。かかる条件
にはしばしば、一軸若しくは二軸のスクリュー型押出し機、又は各成分に剪断を
加えることのできる類似の混合装置での混合を包含している。好ましくは、ブレ
ンド成分に押出し加工を施して溶融コンパウンディングを行い、均質混合したブ
レンドを形成する。射出成形及び熱成形等によって有用な最終形態に形成するた
めには、押出しによって生成される一様なペレットが適している。
【００７２】
すべての成分を加工系に最初から加えてもよいし、又は幾つかの成分、好まし
くは１以上のポリ（フェニレンエーテル）、１以上の耐衝撃性改良剤、１以上の
ポリアミド及び／又は相溶化剤を予めコンパウンディングしておいてもよい。一
実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）及び相溶化剤すなわち成分Ｄを別個
の加工工程で反応させることができる。幾つかの特性、例えば衝撃強さ及び延び
等は、ポリ（フェニレンエーテル）及び１以上の耐衝撃性改良剤と、選択により
任意の他の成分、例えば相溶化剤等を、ポリアミド樹脂及び他の成分とのコンパ
ウンディングに先立って最初に予めコンパウンディングしておくことにより強化
される場合があるようである。但し、これらの改善は、相溶化された組成物の粘
度を増大させることを代償として行われる場合もある。加工に別個の複数の押出
し機を用いてもよいが、これらの組成物は好ましくは、多数の供給口を長手方向
に沿って有して様々な成分の添加に対応した単一の押出し機を用いることにより
製造される。押出し機の１以上のガス抜き口から溶融物に対して真空を適用して
組成物中の揮発性不純物を除去するとしばしば有利である。当業者であれば、ブ
レンド時間及び温度、並びに成分の添加を大掛かりな追加実験を行わずに調整す
ることができよう。
くは１以上のポリ（フェニレンエーテル）、１以上の耐衝撃性改良剤、１以上の
ポリアミド及び／又は相溶化剤を予めコンパウンディングしておいてもよい。一
実施形態では、ポリ（フェニレンエーテル）及び相溶化剤すなわち成分Ｄを別個
の加工工程で反応させることができる。幾つかの特性、例えば衝撃強さ及び延び
等は、ポリ（フェニレンエーテル）及び１以上の耐衝撃性改良剤と、選択により
任意の他の成分、例えば相溶化剤等を、ポリアミド樹脂及び他の成分とのコンパ
ウンディングに先立って最初に予めコンパウンディングしておくことにより強化
される場合があるようである。但し、これらの改善は、相溶化された組成物の粘
度を増大させることを代償として行われる場合もある。加工に別個の複数の押出
し機を用いてもよいが、これらの組成物は好ましくは、多数の供給口を長手方向
に沿って有して様々な成分の添加に対応した単一の押出し機を用いることにより
製造される。押出し機の１以上のガス抜き口から溶融物に対して真空を適用して
組成物中の揮発性不純物を除去するとしばしば有利である。当業者であれば、ブ
レンド時間及び温度、並びに成分の添加を大掛かりな追加実験を行わずに調整す
ることができよう。
【００７３】
適当な押出し法の一実施形態では、１以上のポリブテン又はオルガノシロキサ
ン混合物を、好ましくは易流動性粉末の形態で、他のすべてのブレンド成分と共
に押出し機の最初の供給口へ供給することができる。さらに好ましくは、１以上
のポリブテン及びオルガノシロキサン混合物を、好ましくは易流動性粉末の形態
で、他のブレンド成分の一部と共に押出し機の最初の供給口へ供給し、他のブレ
ンド成分の残部（オルガノシロキサン混合物及びポリブテンを除く）を最初の供
給口の下流に位置する第二の供給口で供給してもよい。最も好ましくは、１以上
の樹脂成分の一部、好ましくはポリアミドの一部（オルガノシロキサン混合物及
びポリブテンを除く）を下流の供給口で供給して、残りのブレンド成分は最初の
供給口で供給する。
ン混合物を、好ましくは易流動性粉末の形態で、他のすべてのブレンド成分と共
に押出し機の最初の供給口へ供給することができる。さらに好ましくは、１以上
のポリブテン及びオルガノシロキサン混合物を、好ましくは易流動性粉末の形態
で、他のブレンド成分の一部と共に押出し機の最初の供給口へ供給し、他のブレ
ンド成分の残部（オルガノシロキサン混合物及びポリブテンを除く）を最初の供
給口の下流に位置する第二の供給口で供給してもよい。最も好ましくは、１以上
の樹脂成分の一部、好ましくはポリアミドの一部（オルガノシロキサン混合物及
びポリブテンを除く）を下流の供給口で供給して、残りのブレンド成分は最初の
供給口で供給する。
【００７４】
特に好適な実施形態では、１以上のポリブテン又はオルガノシロキサン混合物
の全部又は一部を、好ましくは易流動性粉末の形態で、他のブレンド成分と組み
合わせずに、又は好ましくは他のブレンド成分の一部と組み合わせて最初の供給
口の下流に位置する供給口で供給することができる。最も好ましくは、１以上の
ポリブテン又はオルガノシロキサン混合物を、好ましくは易流動性粉末の形態で
、１以上の樹脂成分、好ましくはポリアミドの一部と共に下流の供給口で供給す
る。この下流の供給口で供給されたポリアミド部分は、ペレット若しくは粉末、
又はペレット及び粉末両方の形態のいずれであってもよい。ポリアミドの残部を
含めた残りのすべてのブレンド成分（オルガノシロキサン混合物及びポリブテン
を除く）は最初の供給口へ供給する。１以上のポリブテン又はオルガノシロキサ
ン混合物が、一般的なポンプ供給設備によって周囲温度で取り扱うのに適した粘
度を有している場合には、これらの材料を純液体として、好ましくはポリアミド
の一部と共に、下流の供給口へ供給してもよい。選択により、上流の供給口及び
下流の供給口の一方又は両方の後に、あらゆる揮発物を除去するためのガス抜き
口、例えば真空ガス抜き口又は大気圧ガス抜き口を装備した押出し機のバレルセ
グメントが位置するようにしてもよい。
の全部又は一部を、好ましくは易流動性粉末の形態で、他のブレンド成分と組み
合わせずに、又は好ましくは他のブレンド成分の一部と組み合わせて最初の供給
口の下流に位置する供給口で供給することができる。最も好ましくは、１以上の
ポリブテン又はオルガノシロキサン混合物を、好ましくは易流動性粉末の形態で
、１以上の樹脂成分、好ましくはポリアミドの一部と共に下流の供給口で供給す
る。この下流の供給口で供給されたポリアミド部分は、ペレット若しくは粉末、
又はペレット及び粉末両方の形態のいずれであってもよい。ポリアミドの残部を
含めた残りのすべてのブレンド成分（オルガノシロキサン混合物及びポリブテン
を除く）は最初の供給口へ供給する。１以上のポリブテン又はオルガノシロキサ
ン混合物が、一般的なポンプ供給設備によって周囲温度で取り扱うのに適した粘
度を有している場合には、これらの材料を純液体として、好ましくはポリアミド
の一部と共に、下流の供給口へ供給してもよい。選択により、上流の供給口及び
下流の供給口の一方又は両方の後に、あらゆる揮発物を除去するためのガス抜き
口、例えば真空ガス抜き口又は大気圧ガス抜き口を装備した押出し機のバレルセ
グメントが位置するようにしてもよい。
【００７５】
ポリアミドの一部を易流動性粉末濃縮物として１以上のポリブテン又はオルガ
ノシロキサン混合物と共に加えて、ポリアミドの残部を別個に加える場合には、
易流動性粉末濃縮物のポリアミドは別個に加えるポリアミドと必ずしも同一のも
のでなくてもよい。例えば、二つの異なる分子量（又は相対粘度）グレードのポ
リアミド−６６を、易流動性粉末濃縮物用及び別個に加えるポリアミドの残部用
として用いてもよい。他の適当なポリアミドの組み合わせには、二つの異なるグ
レードのポリアミド−６、ポリアミド−１１若しくはポリアミド−１２、又はア
リールアルキルポリアミド、又は当業者に公知の他のポリアミドがある。また、
一つの種別のポリアミドをポリブテン及びオルガノシロキサン混合物と共に易流
動性粉末を形成するのに用いて、異なるポリアミドが組成物中の残りのポリアミ
ドを構成するようにしてもよいものと思量される。同様に、オルガノシロキサン
混合物又はポリブテンを予め分散させるための熱可塑性母材としてポリ（フェニ
レンエーテル）を用いる場合には、二つの異なるＩＶグレードのポリ（フェニレ
ンエーテル）をそれぞれ母材用及び別個に加えるポリ（フェニレンエーテル）の
残部用として用いてもよい。他の適当なポリ（フェニレンエーテル）の組み合わ
せには、ポリ（フェニレンエーテル）プラス２，６−ジメチルフェノール及び２
，３，６−トリメチルフェノールの共重合体がある。
ノシロキサン混合物と共に加えて、ポリアミドの残部を別個に加える場合には、
易流動性粉末濃縮物のポリアミドは別個に加えるポリアミドと必ずしも同一のも
のでなくてもよい。例えば、二つの異なる分子量（又は相対粘度）グレードのポ
リアミド−６６を、易流動性粉末濃縮物用及び別個に加えるポリアミドの残部用
として用いてもよい。他の適当なポリアミドの組み合わせには、二つの異なるグ
レードのポリアミド−６、ポリアミド−１１若しくはポリアミド−１２、又はア
リールアルキルポリアミド、又は当業者に公知の他のポリアミドがある。また、
一つの種別のポリアミドをポリブテン及びオルガノシロキサン混合物と共に易流
動性粉末を形成するのに用いて、異なるポリアミドが組成物中の残りのポリアミ
ドを構成するようにしてもよいものと思量される。同様に、オルガノシロキサン
混合物又はポリブテンを予め分散させるための熱可塑性母材としてポリ（フェニ
レンエーテル）を用いる場合には、二つの異なるＩＶグレードのポリ（フェニレ
ンエーテル）をそれぞれ母材用及び別個に加えるポリ（フェニレンエーテル）の
残部用として用いてもよい。他の適当なポリ（フェニレンエーテル）の組み合わ
せには、ポリ（フェニレンエーテル）プラス２，６−ジメチルフェノール及び２
，３，６−トリメチルフェノールの共重合体がある。
【００７６】
これらの組成物の製法及び開示した組成物から製造される物品が本発明の範囲
内にあることを明記しておく。かかる物品には、自動車の内装品、外装品及びア
ンダーフード部品、例えばフェンダー、パネル、カバー及びハウジング等がある
。
内にあることを明記しておく。かかる物品には、自動車の内装品、外装品及びア
ンダーフード部品、例えばフェンダー、パネル、カバー及びハウジング等がある
。
【００７７】
以下の実施例で本発明をさらに詳細に説明する。実施例では以下の材料を用い
た。
た。
【００７８】
ＰＰＥ：ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）。２５℃で
クロロホルム中で測定した極限粘度数が０．４６ｄｌ／ｇ。
クロロホルム中で測定した極限粘度数が０．４６ｄｌ／ｇ。
【００７９】
ＰＡ−６６−Ａ：ポリアミド−６６。アミン末端基濃度が５５マイクロ当量／
ｇで相対粘度（ＲＶ）が４８（ＤｕＰｏｎｔ社から入手したグレードＦＥ３７０
５）。
ｇで相対粘度（ＲＶ）が４８（ＤｕＰｏｎｔ社から入手したグレードＦＥ３７０
５）。
【００８０】
ＰＡ−６６−Ｂ：ポリアミド−６６。アミン末端基濃度が３８マイクロ当量／
ｇでＲＶが３２（ＤｕＰｏｎｔ社から入手したグレードＦＥ３７０４）。
ｇでＲＶが３２（ＤｕＰｏｎｔ社から入手したグレードＦＥ３７０４）。
【００８１】
ＰＡ−６：ポリアミド−６。アミン末端基濃度が８８マイクロ当量／ｇでＲＶ
が４０（日本、宇部興産（株）から入手したグレードＧ１０１３）。
が４０（日本、宇部興産（株）から入手したグレードＧ１０１３）。
【００８２】
ＣＡ：無水クエン酸
耐衝撃性改良剤Ａ：水素化スチレン−ブタジエン−スチレンＡＢＡブロック共
重合体（すなわちスチレン−［エチレン−ブチレン］−スチレンブロック共重合
体、すなわちＳＥＢＳ）（日本、（株）クラレから入手したＳＥＰＴＯＮグレー
ド８００６）。
重合体（すなわちスチレン−［エチレン−ブチレン］−スチレンブロック共重合
体、すなわちＳＥＢＳ）（日本、（株）クラレから入手したＳＥＰＴＯＮグレー
ド８００６）。
【００８３】
耐衝撃性改良剤Ｂ：スチレン−ブタジエン−スチレンＡＢＡブロック共重合体
ＳＢＳ（Ｄｅｘｃｏ社から入手したＶＥＣＴＯＲグレードＶ８５０８Ｄ）。
ＳＢＳ（Ｄｅｘｃｏ社から入手したＶＥＣＴＯＲグレードＶ８５０８Ｄ）。
【００８４】
ポリブテン：３８℃での動粘度が約１１６〜１２８センチストークス（ＡＳＴ
Ｍ Ｄ４４５による）、及び数平均分子量が約４３５（ゲル浸透クロマトグラフ
ィーによる）のポリブテン（Ａｍｏｃｏ社から入手したＩＮＤＯＰＯＬグレード
Ｌ−６５）。
Ｍ Ｄ４４５による）、及び数平均分子量が約４３５（ゲル浸透クロマトグラフ
ィーによる）のポリブテン（Ａｍｏｃｏ社から入手したＩＮＤＯＰＯＬグレード
Ｌ−６５）。
【００８５】
シロキサン混合物：針入度８００ｍｍのポリ（ジメチルシロキサン）ガム。一
般式がＭVi−ＤxＤVi y−ＭViで鎖末端及び主鎖に約０．２５モル％のＶｉ基を含
んでいる（Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ州ＷａｔｅｒＦｏｒｄのＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ
社から入手したグレード８８４８８−８）。このガムは、ガム対ＰＡ−６６−Ｂ
を重量／重量比で１０：９０として、微粉砕したＰＡ−６６−Ｂとヘンシェルミ
キサー中で混合することにより易流動性粉末に転化された。
般式がＭVi−ＤxＤVi y−ＭViで鎖末端及び主鎖に約０．２５モル％のＶｉ基を含
んでいる（Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ州ＷａｔｅｒＦｏｒｄのＧＥ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ
社から入手したグレード８８４８８−８）。このガムは、ガム対ＰＡ−６６−Ｂ
を重量／重量比で１０：９０として、微粉砕したＰＡ−６６−Ｂとヘンシェルミ
キサー中で混合することにより易流動性粉末に転化された。
【００８６】
３０ｍｍ径の二軸スクリュー押出し機を時間当たり約３５ポンド、４５０ｒｐ
ｍ及びバレル設定温度２８８℃で運転して、各組成物に押出し加工を施した。押
出し機には、最初の供給口（すなわち「上流」供給口又は「ＵＳ」供給口）に続
いて大気圧ガス抜き口が装備されており、また下流の供給口（すなわち「下流」
供給口又は「ＤＳ」供給口）に続いて真空ガス抜き口が装備されていた。射出成
形機をバレル設定温度３０５℃、型温度８８℃、冷却時間３０秒及び保持時間１
５秒として、乾燥したブレンド押出し物のペレットを標準ＡＳＴＭ試験標本に成
形した。
ｍ及びバレル設定温度２８８℃で運転して、各組成物に押出し加工を施した。押
出し機には、最初の供給口（すなわち「上流」供給口又は「ＵＳ」供給口）に続
いて大気圧ガス抜き口が装備されており、また下流の供給口（すなわち「下流」
供給口又は「ＤＳ」供給口）に続いて真空ガス抜き口が装備されていた。射出成
形機をバレル設定温度３０５℃、型温度８８℃、冷却時間３０秒及び保持時間１
５秒として、乾燥したブレンド押出し物のペレットを標準ＡＳＴＭ試験標本に成
形した。
【００８７】
実施例１〜５
表１は、ポリ（フェニレンエーテル）、ポリアミド−６６、耐衝撃性改良剤Ａ
、クエン酸相溶化剤、及びポリ（ジメチルシロキサン）を含むオルガノシロキサ
ン混合物を重量部で掲げた量で配合した組成物を示している。ポリ（フェニレン
エーテル）対ポリアミド−６６対耐衝撃性改良剤対相溶化剤の比は各々の組成物
で同一とした。ポリ（フェニレンエーテル）、耐衝撃性改良剤及びクエン酸のす
べて、並びにポリアミド−６６の全量の一部を押出し機の最初の供給口（「上流
」供給口又は「ＵＳ」供給口と表記）で供給した。純ポリアミド−６６ペレット
と、ポリアミド−６６／ポリ（ジメチルシロキサン）を含むオルガノシロキサン
混合物の濃縮物を易流動性粉末としたものとの混合物を最初の供給口の下流（「
ＤＳ」）に位置する第二の供給口に加えた。上流で供給したポリアミド−６６は
ペレットの形態のＰＡ−６６−Ａであり、その量は全ポリアミド−６６の２５％
であった。純ポリアミド−６６として下流で供給したポリアミド−６６もＰＡ−
６６−Ａであり、その量は全ポリアミド−６６の７５〜５８％であった。濃縮物
の形態でオルガノシロキサン混合物と共に下流で供給したポリアミド−６６はＰ
Ａ−６６−Ｂであり、その量は全ポリアミド−６６の０〜１７％であった。これ
らの組成物におけるオルガノシロキサン混合物の全量は、全組成物の重量を基準
として０重量％、０．１重量％、０．５重量％及び１．０重量％であった。
、クエン酸相溶化剤、及びポリ（ジメチルシロキサン）を含むオルガノシロキサ
ン混合物を重量部で掲げた量で配合した組成物を示している。ポリ（フェニレン
エーテル）対ポリアミド−６６対耐衝撃性改良剤対相溶化剤の比は各々の組成物
で同一とした。ポリ（フェニレンエーテル）、耐衝撃性改良剤及びクエン酸のす
べて、並びにポリアミド−６６の全量の一部を押出し機の最初の供給口（「上流
」供給口又は「ＵＳ」供給口と表記）で供給した。純ポリアミド−６６ペレット
と、ポリアミド−６６／ポリ（ジメチルシロキサン）を含むオルガノシロキサン
混合物の濃縮物を易流動性粉末としたものとの混合物を最初の供給口の下流（「
ＤＳ」）に位置する第二の供給口に加えた。上流で供給したポリアミド−６６は
ペレットの形態のＰＡ−６６−Ａであり、その量は全ポリアミド−６６の２５％
であった。純ポリアミド−６６として下流で供給したポリアミド−６６もＰＡ−
６６−Ａであり、その量は全ポリアミド−６６の７５〜５８％であった。濃縮物
の形態でオルガノシロキサン混合物と共に下流で供給したポリアミド−６６はＰ
Ａ−６６−Ｂであり、その量は全ポリアミド−６６の０〜１７％であった。これ
らの組成物におけるオルガノシロキサン混合物の全量は、全組成物の重量を基準
として０重量％、０．１重量％、０．５重量％及び１．０重量％であった。
【００８８】
二つの対照ブレンドを製造した。一方の対照ブレンド（対照実施例１）は、オ
ルガノシロキサン混合物を有しておらず、全ポリアミド−６６の１００％として
ＰＡ−６６−Ａを用いた（２５％をＵＳ供給及び７５％をＤＳ供給）。第二の対
照ブレンド（対照実施例５）は、オルガノシロキサン混合物を有しておらず、Ｕ
Ｓ供給した全ポリアミド−６６の２５％をＰＡ−６６−Ａとし、ＤＳ供給した全
ポリアミド−６６の７５％をＰＡ−６６−Ａ（全ポリアミドの５８％）及びＰＡ
−６６−Ｂ（全ポリアミドの１７％）の混合物として有していた。表２は、表１
のブレンドの物理的特性を示す。
ルガノシロキサン混合物を有しておらず、全ポリアミド−６６の１００％として
ＰＡ−６６−Ａを用いた（２５％をＵＳ供給及び７５％をＤＳ供給）。第二の対
照ブレンド（対照実施例５）は、オルガノシロキサン混合物を有しておらず、Ｕ
Ｓ供給した全ポリアミド−６６の２５％をＰＡ−６６−Ａとし、ＤＳ供給した全
ポリアミド−６６の７５％をＰＡ−６６−Ａ（全ポリアミドの５８％）及びＰＡ
−６６−Ｂ（全ポリアミドの１７％）の混合物として有していた。表２は、表１
のブレンドの物理的特性を示す。
【００８９】
表 １
実施例 ＰＰＥ ＣＡ 耐衝撃性 ＰＡ−６６ シロキサン ブレンド比
改良剤Ａ 混合物c
USa US US US DSb PA-66-A DS US DS
ペレット としての
DSの％PA
Ｃ１ 37.44 0.66 6.55 13.24 39.71 100 0 57.89 39.71
２ 37.44 0.66 6.55 13.24 39.71 97.73d 0.1 57.89 39.81
３ 37.44 0.66 6.55 13.24 39.71 88.66d 0.5 57.89 40.21
４ 37.44 0.66 6.55 13.24 39.71 77.33d 1 57.89 40.71
Ｃ５ 37.44 0.66 6.55 13.24 39.71 77.33e 0 57.89 39.71
ａ）上流
ｂ）下流
ｃ）ＰＡ−６６−Ｂとの粉末濃縮物としてＤＳ供給した
ｄ）ＰＡ−６６の残部は、オルガノシロキサン混合物と共にＰＡ−６６−Ｂ
粉末濃縮物としてＤＳ供給した ｅ）ＰＡ−６６の残部はＰＡ−６６−ＢとしてＤＳ供給した
粉末濃縮物としてＤＳ供給した ｅ）ＰＡ−６６の残部はＰＡ−６６−ＢとしてＤＳ供給した
【００９０】
表 ２
実施例 ノッチ付き Dynatup Dynatup 破断時 定常状態
アイゾット 衝撃 衝撃 引張り 細管
衝撃 最大荷重 全エネルギ 延び 剪断粘度a
（Ｊ／ｍ） （ｋｇ） （Ｊ） （％） （Pa-s）
23℃ −30℃ 23℃ −30℃ 23℃ −30℃
Ｃ１ 234.5 138.6 548 629 65.1 54.2 58 216
２ 261.2 149.2 531 644 61.0 54.2 78 199
３ 271.8 175.9 537 606 65.1 55.6 57 201
４ 303.8 175.9 535 635b 62.4 62.4d 97 198
Ｃ５ 309.1 -- 586 457c 69.2 31.2e 53 247
ａ）２８８℃、１０００ｓ-1
ｂ）標準偏差４０ｋｇ
ｃ）標準偏差２２８ｋｇ
ｄ）標準偏差５．４ジュール
ｅ）標準偏差２３．０ジュール
全サンプルが、Ｄｙｎａｔｕｐ衝撃試験で２３℃で延性破壊又は延性パンチアウ
ト破壊のいずれかを示した。
ト破壊のいずれかを示した。
【００９１】
これらの試験データから、異なるポリアミド−６６グレードの混合物を異なる
比で（対照実施例１に対する実施例２、３及び４）含む耐衝撃性改良型ポリ（フ
ェニレンエーテル）−ポリアミド組成物中にオルガノシロキサン混合物を増量し
ながら（０．１〜１．０重量％）含ませたブレンドは、室温ノッチ付きアイゾッ
ト衝撃強さが改善され、オルガノシロキサン混合物の量が最大であると破断時引
張り延びが改善され、低温Ｄｙｎａｔｕｐエネルギが改善されると共に高剪断速
度での流動性が改善されることが分かる。
比で（対照実施例１に対する実施例２、３及び４）含む耐衝撃性改良型ポリ（フ
ェニレンエーテル）−ポリアミド組成物中にオルガノシロキサン混合物を増量し
ながら（０．１〜１．０重量％）含ませたブレンドは、室温ノッチ付きアイゾッ
ト衝撃強さが改善され、オルガノシロキサン混合物の量が最大であると破断時引
張り延びが改善され、低温Ｄｙｎａｔｕｐエネルギが改善されると共に高剪断速
度での流動性が改善されることが分かる。
【００９２】
また、これらの試験データから、異なるポリアミド−６６グレードの混合物を
同じ比で（対照実施例５に対する実施例４）含む耐衝撃性改良型ポリ（フェニレ
ンエーテル）−ポリアミド組成物中にオルガノシロキサン混合物を含ませたブレ
ンドは、破断時引張り延びが改善され、低温Ｄｙｎａｔｕｐエネルギが改善され
、高剪断速度での流動性が改善されると共に、低温Ｄｙｎａｔｕｐエネルギの一
貫性が改善される（測定値の標準偏差が小さい）ことが分かる。
同じ比で（対照実施例５に対する実施例４）含む耐衝撃性改良型ポリ（フェニレ
ンエーテル）−ポリアミド組成物中にオルガノシロキサン混合物を含ませたブレ
ンドは、破断時引張り延びが改善され、低温Ｄｙｎａｔｕｐエネルギが改善され
、高剪断速度での流動性が改善されると共に、低温Ｄｙｎａｔｕｐエネルギの一
貫性が改善される（測定値の標準偏差が小さい）ことが分かる。
【００９３】
成形した試験部品は主観的に良好な表面外観を示していた。具体的には、ＡＳ
ＴＭ Ｄｙｎａｔｕｐプラック及び引張り試験棒は、ゲートブラッシ又は表層剥
離の形跡を示していなかった。各部品には人目を引く光沢があり、典型的な耐衝
撃性改良型ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドの表面の不安定性の徴候は
なかった。
ＴＭ Ｄｙｎａｔｕｐプラック及び引張り試験棒は、ゲートブラッシ又は表層剥
離の形跡を示していなかった。各部品には人目を引く光沢があり、典型的な耐衝
撃性改良型ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドの表面の不安定性の徴候は
なかった。
【００９４】
実施例６〜８
表３は、ポリ（フェニレンエーテル）、ポリアミド−６６−Ａ、ポリアミド−
６、耐衝撃性改良剤Ｂ、無水クエン酸相溶化剤及びポリブテンを重量部で掲げた
量で配合した組成物を示している。ポリ（フェニレンエーテル）、耐衝撃性改良
剤、クエン酸、ポリブテン及びポリアミド−６６−Ａのすべてを押出し機の最初
の供給口（「上流」又は「ＵＳ」供給口と表記）で供給した。ポリアミド−６ペ
レットを最初の供給口の下流（「ＤＳ」）に位置する第二の供給口に加えた。こ
れらの組成物に配合したポリブテンの全量は、全組成物の重量を基準として約１
．５重量％及び約２．９重量％であった。加えて、実施例６〜８の組成物は、ヨ
ウ化カリウム水溶液及びヒンダードフェノール熱安定剤（各々全組成物の約０．
３重量％の量でＵＳ供給した）を含んでおり、これらの成分は表３に掲げた量を
計算する際には考慮しなかった。
６、耐衝撃性改良剤Ｂ、無水クエン酸相溶化剤及びポリブテンを重量部で掲げた
量で配合した組成物を示している。ポリ（フェニレンエーテル）、耐衝撃性改良
剤、クエン酸、ポリブテン及びポリアミド−６６−Ａのすべてを押出し機の最初
の供給口（「上流」又は「ＵＳ」供給口と表記）で供給した。ポリアミド−６ペ
レットを最初の供給口の下流（「ＤＳ」）に位置する第二の供給口に加えた。こ
れらの組成物に配合したポリブテンの全量は、全組成物の重量を基準として約１
．５重量％及び約２．９重量％であった。加えて、実施例６〜８の組成物は、ヨ
ウ化カリウム水溶液及びヒンダードフェノール熱安定剤（各々全組成物の約０．
３重量％の量でＵＳ供給した）を含んでおり、これらの成分は表３に掲げた量を
計算する際には考慮しなかった。
【００９５】
一つの対照ブレンドを製造した（対照実施例６）。このブレンドはポリブテン
を含まなかった。表４は、表３のブレンドの物理的特性を示す。
を含まなかった。表４は、表３のブレンドの物理的特性を示す。
【００９６】
表 ３
実施例 ＰＰＥ ＣＡ 耐衝撃性 ＰＡ ポリブテン ブレンド比
改良剤Ｂ PA-66-A PA-6
ＵＳa ＵＳ ＵＳ ＵＳ ＤＳb ＵＳ ＵＳ ＤＳ
Ｃ６ 49 0.6 10 10.35 31.05 0 69.95 31.05
７ 49 0.6 10 10.35 31.05 1.5 71.45 31.05
８ 49 0.6 10 10.35 31.05 3.0 72.95 31.05
ａ）上流
ｂ）下流
【００９７】
表 ４
実施例 ノッチ付き Dynatup −30℃での 破断時 破断時
アイゾット 衝撃 Dynatup 引張り 引張り
衝撃 全エネルギ 破壊様式 延び 強さ
（Ｊ／ｍ） （Ｊ） （％） （ＭＰａ）
２３℃ −３０℃ ２３℃ −３０℃
Ｃ６ ６６５ ２３０ -- ５４．３a Ｂd ９８ ４２．３
７ ６８３ ２５２ -- ５９．６b 20％Ｄe １８０ ５８．６
８ ７０３ ２３３ -- ５９．３c 100％Ｄf １８９ ５９．５
ａ）標準偏差１１．０ジュール
ｂ）標準偏差２．５ジュール
ｃ）標準偏差４．２ジュール
ｄ）Ｂ脆性
ｅ）試験標本の２０％が延性様式で破壊した
ｆ）試験標本の１００％が延性様式で破壊した
【００９８】
これらの試験データから、ポリアミド−６６グレード及びポリアミド−６グレ
ードの混合物を含む耐衝撃性改良型ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド組
成物にポリブテンを増量しながら加えると、室温ノッチ付きアイゾット衝撃強さ
が改善され、破断時引張り延びが改善され、破断時引張り強さが改善されると共
に、低温Ｄｙｎａｔｕｐ衝撃全エネルギが改善されていることが分かる。加えて
、Ｄｙｎａｔｕｐ試験プラックの破壊様式は、ポリブテンの量が増すにつれて脆
性から延性へ次第に移行している。
ードの混合物を含む耐衝撃性改良型ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミド組
成物にポリブテンを増量しながら加えると、室温ノッチ付きアイゾット衝撃強さ
が改善され、破断時引張り延びが改善され、破断時引張り強さが改善されると共
に、低温Ｄｙｎａｔｕｐ衝撃全エネルギが改善されていることが分かる。加えて
、Ｄｙｎａｔｕｐ試験プラックの破壊様式は、ポリブテンの量が増すにつれて脆
性から延性へ次第に移行している。
【００９９】
成形した試験部品は主観的に良好な表面外観を示していた。具体的には、ＡＳ
ＴＭ Ｄｙｎａｔｕｐプラック及び引張り試験棒は、ゲートブラッシ又は表層剥
離の形跡を示していなかった。各部品には人目を引く光沢があり、典型的な耐衝
撃性改良型ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドの表面の不安定性の徴候は
なかった。
ＴＭ Ｄｙｎａｔｕｐプラック及び引張り試験棒は、ゲートブラッシ又は表層剥
離の形跡を示していなかった。各部品には人目を引く光沢があり、典型的な耐衝
撃性改良型ポリ（フェニレンエーテル）−ポリアミドの表面の不安定性の徴候は
なかった。
【０１００】
実施例９〜１０
表５は、ポリ（フェニレンエーテル）、ポリアミド−６６−Ａ、耐衝撃性改良
剤Ｂ、無水クエン酸相溶化剤及びポリブテンを重量部で掲げた量で配合した組成
物を示している。ポリ（フェニレンエーテル）、耐衝撃性改良剤、クエン酸及び
ポリブテンのすべて、並びにポリアミド−６６−Ａの一部を押出し機の最初の供
給口（「上流」又は「ＵＳ」供給口と表記）で供給した。ポリアミド−６６−Ａ
ペレットの残部を最初の供給口の下流（「ＤＳ」）に位置する第二の供給口で加
えた。これらの組成物に配合したポリブテンの全量は、全組成物の重量を基準と
して約２．９重量％であった。また、実施例１０に類似しておりポリブテンを含
まない対照ブレンドを製造した（対照実施例９）。実施例９〜１０の組成物は、
ヨウ化カリウム水溶液及びヒンダードフェノール熱安定剤（各々全組成物の約０
．３重量％の量でＵＳ供給した）を含んでおり、これらの成分は表５に掲げた量
を計算する際には考慮しなかった。表６は、表５のブレンドの物理的特性を示す
。
剤Ｂ、無水クエン酸相溶化剤及びポリブテンを重量部で掲げた量で配合した組成
物を示している。ポリ（フェニレンエーテル）、耐衝撃性改良剤、クエン酸及び
ポリブテンのすべて、並びにポリアミド−６６−Ａの一部を押出し機の最初の供
給口（「上流」又は「ＵＳ」供給口と表記）で供給した。ポリアミド−６６−Ａ
ペレットの残部を最初の供給口の下流（「ＤＳ」）に位置する第二の供給口で加
えた。これらの組成物に配合したポリブテンの全量は、全組成物の重量を基準と
して約２．９重量％であった。また、実施例１０に類似しておりポリブテンを含
まない対照ブレンドを製造した（対照実施例９）。実施例９〜１０の組成物は、
ヨウ化カリウム水溶液及びヒンダードフェノール熱安定剤（各々全組成物の約０
．３重量％の量でＵＳ供給した）を含んでおり、これらの成分は表５に掲げた量
を計算する際には考慮しなかった。表６は、表５のブレンドの物理的特性を示す
。
【０１０１】
表 ５
実施例 ＰＰＥ ＣＡ 耐衝撃性 PA-66-A ポリブテン ブレンド比
改良剤Ｂ
ＵＳa ＵＳ ＵＳ ＵＳ ＤＳb ＵＳ ＵＳ ＤＳ
Ｃ９ 49 0.6 10 10.35 31.05 0 69.95 31.05
１０ 49 0.6 10 10.35 31.05 3 72.95 31.05
ａ）上流
ｂ）下流
【０１０２】
表 ６
実施例 ノッチ付き Dynatup Dynatup 破断時 定常状態
アイゾット 衝撃 衝撃 引張り 細管
衝撃 最大荷重 全エネルギ 延び 剪断粘度a
（Ｊ／ｍ） （ｋｇ） （Ｊ） （％） （Pa-s）
23℃ −30℃ 23℃ −30℃ 23℃ −30℃
Ｃ９ 282 219 564 594 61.0 48.8 37 --
１０ 432 288 551 625 59.7 61.0 63 313
ａ）２８８℃、１０００ｓ-1
【０１０３】
これらの試験データから、ポリアミド−６６を含む耐衝撃性改良型ポリ（フェ
ニレンエーテル）−ポリアミド組成物にポリブテンを加えると、室温及び低温ア
イゾット衝撃強さが改善され、低温Ｄｙｎａｔｕｐ衝撃強さが改善されると共に
、破断時引張り延びが改善されることが分かる。
ニレンエーテル）−ポリアミド組成物にポリブテンを加えると、室温及び低温ア
イゾット衝撃強さが改善され、低温Ｄｙｎａｔｕｐ衝撃強さが改善されると共に
、破断時引張り延びが改善されることが分かる。
【０１０４】
説明の目的で典型的な実施形態について述べたが、以上の記載は本発明の範囲
に対する限定であると見做すべきではない。従って、当業者であれば、本発明の
要旨及び範囲から逸脱しない様々な改変、適合変更及び代替構成に想到されよう
。
に対する限定であると見做すべきではない。従って、当業者であれば、本発明の
要旨及び範囲から逸脱しない様々な改変、適合変更及び代替構成に想到されよう
。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ０８Ｋ 5/09 Ｃ０８Ｋ 5/09
5/092 5/092
Ｃ０８Ｌ 9/06 Ｃ０８Ｌ 9/06
23/20 23/20
53/02 53/02
71/12 71/12
83/04 83/04
101/00 101/00
(72)発明者 シルヴィ，ノルベルト
アメリカ合衆国、12065、ニューヨーク州、
クリフトン・パーク、ミュールフィール
ド・レーン、10番
(72)発明者 ギアマッテイ，マーク・ハワード
アメリカ合衆国、12158、ニューヨーク州、
セルカーク、フォックス・ストリート、21
番
(72)発明者 シン，ナヴジョト
アメリカ合衆国、12065、ニューヨーク州、
クリフトン・パーク、モントゴメリー・ウ
ェイ、11番
(72)発明者 コーウリ，ファリド・フーアド
アメリカ合衆国、12065、ニューヨーク州、
クリフトン・パーク、タマラック・レー
ン、６番
(72)発明者 ファン，チアニン
アメリカ合衆国、23694、バージニア州、
ヨークタウン、バーリントン・レーン、
307番
Ｆターム(参考） 4F070 AA08 AA12 AA52 AA54 AA60
AB08 AC23 AC40 AE01 FA17
FB07 FC05
4F071 AA12X AA21 AA22X AA51
AA54 AA55 AA67 AA75 AA78
AC09 AE17 AH07 BA01 BB06
4J002 AC08Y AC11Y AH00U BB17Z
BP01Y CH07X CL01W CL03W
CP03Z DA037 DE107 DE137
DE147 DE237 DG047 DG057
DJ007 DJ017 DJ037 DJ047
EF036 EF046 EL146 FD017
GN00
Claims (23)
- 【請求項１】 下記の成分及びその任意の反応生成物を含んでなる組成物。 （Ａ）１以上のポリアミドを含んでなる連続相、 （Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂、 （Ｃ）１以上の耐衝撃性改良用ポリマー、 （Ｄ）ポリ（フェニレンエーテル）及びポリアミドと反応可能な２以上の官能
基を含む非ポリマー状官能化用化合物、並びに 当該組成物の物理的特性又は表面外観を改善するのに有効な少量の下記の成分
のいずれか。 （Ｅ）１以上のポリブテン、又は （Ｆ）下記の成分を含んでなるオルガノシロキサン混合物 （ｉ）１以上のポリ（ジオルガノシロキサン）化合物１００重量部、 （ii）１以上の無機充填剤０〜約１００重量部、及び （iii）１以上のシリコーン添加剤０〜約２０重量部。 - 【請求項２】 前記１以上のポリアミドがポリアミド−６６又はポリアミド
−６である、請求項１記載の組成物。 - 【請求項３】 前記１以上のポリアミドがポリアミド−６６及びポリアミド
−６の混合物である、請求項１記載の組成物。 - 【請求項４】 前記１以上のポリアミドが、異なるアミン末端基濃度を有す
るポリアミド−６６樹脂の混合物である、請求項１記載の組成物。 - 【請求項５】 前記ポリ（フェニレンエーテル）が、ポリ（２，６−ジメチ
ル−１，４−フェニレンエーテル）又はポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェ
ニレンエーテル−コ−２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル）
の１以上である、請求項１記載の組成物。 - 【請求項６】 前記耐衝撃性改良用ポリマーが、スチレン−ブタジエン共重
合体、水素化スチレン−ブタジエン共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレン
共重合体、水素化スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体、スチレン−イソプ
レン共重合体、水素化スチレン−イソプレン共重合体、スチレン−イソプレン−
スチレン共重合体及び水素化スチレン−イソプレン−スチレン共重合体から成る
群から選択される１以上の成分である、請求項１記載の組成物。 - 【請求項７】 前記非ポリマー状官能化用化合物が、クエン酸、無水マレイ
ン酸及びフマル酸から成る群から選択される１以上の成分である、請求項１記載
の組成物。 - 【請求項８】 １以上のポリブテンを含む請求項１記載の組成物。
- 【請求項９】 オルガノシロキサン混合物を含む請求項１記載の組成物。
- 【請求項１０】 前記オルガノシロキサン混合物が、約０．２５モル％ビニ
ル基を含むポリ（ジメチルシロキサン）ガムから実質的に成る、請求項９記載の
組成物。 - 【請求項１１】 下記の成分及びその任意の反応生成物を含んでなる組成物
。 （Ａ）１以上のポリアミド−６６を含んでなる連続相、 （Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂を当該組成物の全量の約２０
〜６０重量％で含んでなる分散相、 （Ｃ）スチレン−ブタジエン共重合体、水素化スチレン−ブタジエン共重合体
、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体及び水素化スチレン−ブタジエン−
スチレン共重合体から成る群から選択される１以上の耐衝撃性改良用ポリマーを
当該組成物の全量の約１〜約１５重量％、 （Ｄ）クエン酸を成分Ａ、Ｂ及びＣの合計１００部当たり約０．１〜２．０部
、並びに （Ｅ）ポリブテンを前記耐衝撃性改良用ポリマー（Ｃ）の約１５〜３０重量％
。 - 【請求項１２】 下記の成分及びその任意の反応生成物を含んでなる組成物
。 （Ａ）１以上のポリアミド−６６樹脂を含んでなる連続相、 （Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂を当該組成物の全量の約２０
〜６０重量％で含んでなる分散相、 （Ｃ）スチレン−ブタジエン共重合体、水素化スチレン−ブタジエン共重合体
、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体及び水素化スチレン−ブタジエン−
スチレン共重合体から成る群から選択される１以上の耐衝撃性改良用ポリマーを
当該組成物の全量の約１〜約１５重量％、 （Ｄ）クエン酸を成分Ａ、Ｂ及びＣの合計１００部当たり約０．１〜２．０部
、並びに （Ｆ）約０．２５モル％のビニル基を含むポリ（ジメチルシロキサン）ガムを
前記耐衝撃性改良用ポリマー（Ｃ）の約１〜１５重量％。 - 【請求項１３】 請求項１記載の組成物から製造される物品。
- 【請求項１４】 自動車の内装品、外装品又はアンダーフード部品である請
求項１３記載の物品。 - 【請求項１５】 下記の成分及びその任意の反応生成物を含んでなる組成物
の製法： （Ａ）１以上のポリアミドを含んでなる連続相、 （Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂、 （Ｃ）１以上の耐衝撃性改良用ポリマー、 （Ｄ）ポリ（フェニレンエーテル）及びポリアミドと反応可能な２以上の官能
基を含む非ポリマー状官能化用化合物、並びに 当該組成物の物理的特性又は表面外観を改善するのに有効な少量の下記の成分
のいずれか： （Ｅ）１以上のポリブテン、又は （Ｆ）下記の成分を含んでなるオルガノシロキサン混合物 （ｉ）１以上のポリ（ジオルガノシロキサン）化合物１００重量部、 （ii）１以上の無機充填剤０〜約１００重量部、及び （iii）１以上のシリコーン添加剤０〜約２０重量部、 であって、当該製法は押出し加工を混合物に施す工程を備えており、該押出し加
工において、前記オルガノシロキサン混合物又は前記ポリブテンが前記樹脂成分
の１以上の少なくとも一部と共に初期供給口の下流に位置する供給口へ供給され
る、製法。 - 【請求項１６】 下流で供給される前記樹脂成分の少なくとも一部が１以上
のポリアミド樹脂を含んでなる、請求項１５記載の製法。 - 【請求項１７】 前記組成物がオルガノシロキサン混合物を含んでなる、請
求項１６記載の製法。 - 【請求項１８】 下記の成分及びその任意の反応生成物を含んでなる組成物
の製法： （Ａ）１以上のポリアミドを含んでなる連続相、 （Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂、 （Ｃ）１以上の耐衝撃性改良用ポリマー、 （Ｄ）ポリ（フェニレンエーテル）及びポリアミドと反応可能な２以上の官能
基を含む非ポリマー状官能化用化合物、並びに 当該組成物の物理的特性又は表面外観を改善するのに有効な少量の下記の成分
のいずれか： （Ｅ）１以上のポリブテン、又は （Ｆ）下記の成分を含んでなるオルガノシロキサン混合物 （ｉ）１以上のポリ（ジオルガノシロキサン）化合物１００重量部、 （ii）１以上の無機充填剤０〜約１００重量部、及び （iii）１以上のシリコーン添加剤０〜約２０重量部、 であって、当該製法は押出し加工を混合物に施す工程を備えており、該押出し加
工において、前記オルガノシロキサン混合物又は前記ポリブテンが他のブレンド
成分と共に初期供給口へ供給され、前記樹脂成分の１以上の少なくとも一部が前
記初期供給口の下流に位置する供給口へ供給される、製法。 - 【請求項１９】 下流で供給される前記樹脂成分の少なくとも一部が１以上
のポリアミド樹脂を含んでなる、請求項１８記載の製法。 - 【請求項２０】 前記組成物が１以上のポリブテンを含んでなる、請求項１
９記載の製法。 - 【請求項２１】 下記の成分及びその任意の反応生成物を含んでなる組成物
の製法： （Ａ）１以上のポリアミド−６６樹脂を含んでなる連続相、 （Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂を当該組成物の全量の約２０
〜６０重量％で含んでなる分散相、 （Ｃ）スチレン−ブタジエン共重合体、水素化スチレン−ブタジエン共重合体
、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体及び水素化スチレン−ブタジエン−
スチレン共重合体から成る群から選択される１以上の耐衝撃性改良用ポリマーを
組成物の全量の約１〜約１５重量％、 （Ｄ）クエン酸を成分Ａ、Ｂ及びＣの合計１００部当たり約０．１〜２．０部
、並びに （Ｆ）約０．２５モル％のビニル基を含むポリ（ジメチルシロキサン）ガムを
前記耐衝撃性改良用ポリマー（Ｃ）の約１〜１５重量％、 であって、当該製法は押出し加工を混合物に施す工程を備えており、該押出し加
工において、前記ポリ（ジメチルシロキサン）ガムが前記ポリアミドの一部と共
に初期供給口の下流に位置する供給口へ供給される、製法。 - 【請求項２２】 下記の成分を含んでなる組成物の低温衝撃強さを高める方
法： （Ａ）１以上のポリアミド−６６を含んでなる連続相、 （Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂を当該組成物の全量の約２０
〜６０重量％で含んでなる分散相、 （Ｃ）スチレン−ブタジエン共重合体、水素化スチレン−ブタジエン共重合体
、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体及び水素化スチレン−ブタジエン−
スチレン共重合体から成る群から選択される１以上の耐衝撃性改良用ポリマーを
当該組成物の全量の約１〜約１５重量％、並びに （Ｄ）クエン酸を成分Ａ、Ｂ及びＣの合計１００部当たり約０．１〜２．０部
、 であって、当該方法は、前記組成物に約０．２５モル％のビニル基を含むポリ（
ジメチルシロキサン）ガムを前記耐衝撃性改良用ポリマー（Ｃ）の約１〜１５重
量％で添加する工程を備えた方法。 - 【請求項２３】 下記の成分を含んでなる組成物の低温衝撃強さを高める方
法： （Ａ）１以上のポリアミド−６６を含んでなる連続相、 （Ｂ）１以上のポリ（フェニレンエーテル）樹脂を当該組成物の全量の約２０
〜６０重量％で含んでなる分散相、 （Ｃ）スチレン−ブタジエン共重合体、水素化スチレン−ブタジエン共重合体
、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体及び水素化スチレン−ブタジエン−
スチレン共重合体から成る群から選択される１以上の耐衝撃性改良用ポリマーを
当該組成物の全量の約１〜約１５重量％、並びに （Ｄ）クエン酸を成分Ａ、Ｂ及びＣの合計１００部当たり約０．１〜２．０部
、 であって、当該方法は、前記組成物にポリブテンを前記耐衝撃性改良用ポリマー
（Ｃ）の約１５〜３０重量％で添加する工程を備えた方法。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US09/455,615 US6362263B1 (en) | 1999-12-07 | 1999-12-07 | Poly(phenylene ether)-polyamide resin blends, method, and articles made therefrom |
| US09/455,615 | 1999-12-07 | ||
| PCT/US2000/031289 WO2001042364A1 (en) | 1999-12-07 | 2000-11-14 | Poly(phenylene ether)-polyamide resin blends, method, and articles made therefrom |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
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